Composition, structure, and stability of the rutile TiO_2(110) surface: oxygen depletion, hydroxylation, hydrogen migration and water adsorption
用密度泛函理论结合热力学方法，计算了金红石型TiO_2（110）表面在有限温度和压力下与周围气相平衡时的最低能量结构和组成的相图。考虑了氧、氢和水分子与气相的交换。特别注意的是收敛的横向系统的大小和板厚方面的所有计算。此外，半局部密度泛函描述的能量约化表面的可靠性进行了严格的评估。对于环境条件下的表面被发现是完全覆盖的分子吸附水。在低覆盖度下，在单个孤立水分子的极限下，分子吸附和解离吸附变得能量简并。氧空位形成于强还原性的贫氧环境中。然而，已经在稍微更温和的条件下，它表明，从表面去除全部TiO_2单元是化学上优选的。与最近的实验观察相一致，进一步证实，即使在极富氢的环境下，表面也不能完全羟基化，但只能达到约0.6-0.7单层的氢的最大覆盖率。最后，迁移路径的计算强烈表明，氢更倾向于扩散到散装解吸从表面进入气相。
2009-02-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Understanding adsorption of hydrogen atoms on graphene
采用基于平面波的周期性密度泛函理论，通过第一性原理电子结构方法研究了氢原子在单层石墨（石墨烯）上的吸附.一个相当大的5 × 5表面晶胞已被用来研究单和多个吸附的H原子。结合能和势垒连续粘贴已计算出一些配置涉及吸附在碳原子上。我们发现，每个原子的结合能范围从~0.8 eV到~1.9 eV，与障碍坚持在0.0-0.2 eV的范围内。此外，根据吸附的氢原子的数量和位置，我们发现，磁结构可能会形成自旋密度定位在一个$\sqrt{3}{x}\sqrt{3}{R}30^{\circ}$子晶格，并为顺序吸附的结合（势垒）能增加（减少）与网站集成磁化线性。这些结果可以合理化的平面$π$共轭系统的价键共振理论的帮助下，并建议，由于无势垒吸附的优先粘附是有限的氢对的形成。
2008-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Hydrogen Adsorption and Electronic Properties from Graphene to Fluorographone
通过氢和氟官能化石墨烯已被提出作为调节其反应性和电子性质的途径。然而，到目前为止，所提出的系统存在降解和有限的氢吸附能力。本研究结合基于密度泛函理论和反应分子动力学的第一性原理计算，分析了氟化和氢化单层石墨烯中氢吸附和电子性质的调控。我们的研究结果表明，氟吸附促进更强的碳$-$氢键。通过改变氟和氢的浓度，可以调整电荷密度转移和电子性质，如带隙和自旋分裂，增加它们对电子和自旋电子器件的潜在适用性。尽管氟不影响总H掺入，但$\textit{ab initio}$分子动力学结果表明，3%氟化石墨烯增加氢锚定，表明氢化和氟化石墨烯用于储氢和相关应用的潜力。
2020-05-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The Static and Dynamic Lattice Changes Induced by Hydrogen Adsorption on NiAl(110)
研究了130 K时氢原子在NiAl（110）晶格上吸附引起的静态和动态变化与吸附物覆盖度的关系。吸附的氢以三种不同的相存在。在低覆盖率的氢是巡回的，因为量子隧道之间的网站，并没有表现出可观察到的振动模式。在0.4 ML和0.6 ML之间，基质介导的相互作用产生具有c（2x2）对称性的有序超结构，并且在更高的覆盖率下，氢作为无序的格子气存在。氢如何与NiAl（110）相互作用的这张图片是从我们的数据中发展出来的，并与当前的理论预测进行了比较。
2002-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Rotation of hydrogen molecules during the dissociative adsorption on the Mg(0001) surface: A first-principles study
利用第一性原理计算，系统地研究了氢分子在Mg（0001）表面的势能面和解离过程.结果表明，在最小能垒的解离吸附过程中，氢分子首先垂直于表面取向，然后旋转到与表面平行。同时发现氢分子在过渡态的取向既不垂直于表面也不平行于表面。最重要的是，我们发现，旋转导致氢分子的计算解离能垒的减少。本文还讨论了氢分子转动的电子学原因。
2011-10-27 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Calculation of Be(0001) Thin Films: Quantum Size Effect and Adsorption of Atomic Hydrogen
我们对Be（0001）薄膜进行了第一性原理计算，研究了氢原子单层吸附的表面能、功函数和结合能所表现出的振荡量子尺寸效应。费米能级表面态密度的显著提高使得Be（0001）薄膜比晶态Be更具有金属性。结果表明，Be薄膜的能量学和H原子在Be（0001）表面的吸附具有量子振荡行为.此外，原子氢的吸附也使Be（0001）表面的电子结构发生了显著的变化。
2007-03-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Accentuating the Competency of $3d$ Transition Metal Doped $Mg_4$ Clusters towards Molecular Hydrogen Adsorption: A DFT Study
密度泛函理论$(DFT)$研究表明，$3d TM$原子掺杂到$Mg_4^{0,+} (TMMg_3^{0,+})$中可以改变分子氢在裸$Mg_4^{0,+}$上吸附的吸热性质。$H_2$在$TMMg_3^{0,+}$团簇上的吸附取决于$TM(3d)$轨道对团簇前线分子轨道的贡献。在$H_2TMMg_3^{0,+}$复合物中，$H_2$通过电子电荷与$TMMg_3^{0,+}$簇的捐赠和反馈而被吸附。在中性和阳离子$TMMg_3$簇中，$H_2$结合能分别为$NiMg_3$（-0.76 eV）和$FeMg_3^+$（-0.48 eV）的最大值。$H_2$吸附复合物的几何形状完全取决于主体簇的几何形状。$NiMg_3$和$FeMg_3^+$团簇的最低能量对称结构对于吸附多个氢分子的效率低于一些稍高能量的低对称几何异构体（$NiMg_3$的13.28 $H_2$ $wt\%$和$FeMg_3^+$的7.89 $H_2$ $wt\%$）。$TM^{0,+}$的更大的溶解性以及其较低的Mg配位数使得主体簇更适合于储氢。
2021-12-18 cond-mat.mtrl-sci
Tuning surface metallicity and ferromagnetism by hydrogen adsorption at the polar ZnO(0001) surface
采用密度泛函{ \it ab-initio}方法研究了氢在Zn端ZnO（0001）表面的吸附.研究表明，顶部具有真正H-Zn化学键的H（1x 1）有序覆盖层在能量上是有利的。H覆盖的表面是金属的和自旋极化的，在表面区域具有明显的磁矩。较低的氢覆盖率导致H-Zn键的强化、表面层的钝化和绝缘表面。我们的研究结果解释了氢吸附在这个表面上的实验观察，不仅预测金属-绝缘体转变，但主要提供了一种方法，通过改变表面上的氢密度可逆开关表面磁性。
2009-07-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The influence of oxygen and hydrogen adsorption on the magnetic structure of the ultrathin iron film on the Ir(001) surface
本文用从头算方法详细研究了Ir（001）表面吸附氧和氢的Fe单层膜的电子结构和磁序。结果进行了比较干净的Fe/Ir（001）系统，最近深入的研究表明，一个反铁磁秩序和复杂的磁性结构的强烈趋势。氧覆盖层的吸附显著增加了Fe层和Ir衬底之间的层间距离，而氢的影响要弱得多。我们发现，氧（和氢）的吸附导致的p（2 $\times $ 1）反铁磁顺序的Fe时刻，这也是支持的调查的基础上无序的本地矩状态。模拟的扫描隧道图像使用简单的Tersoff-Hamann模型暗示，建议的p（2 $\times $ 1）反铁磁秩序，甚至可以检测到非磁性提示。
2013-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Breaking the Sabatier Principle by Dynamic Adsorption-Desorption Decoupling in Electrocatalytic Hydrogen Evolution
Hunan University（湖南大学）；Xihang University（西航学院）；Changsha University（长沙学院）
研究通过铁电平台单层GeS$_2$修饰过渡金属原子，利用极化驱动表面电子重构实时调制中间体结合强度，实现动态吸附-解耦，打破Sabatier原理限制，获得前所未有的HER活性，为自适应电催化剂设计提供新范式。
2025-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Work Function and High-Coverage Adsorption Energy as Hydrogen-Evolution Descriptors on Ag-Au-Pd-Pt Alloys
University of Copenhagen（哥本哈根大学）；Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）
本研究以Ag-Au-Pd-Pt合金为对象，探究功函数与高覆盖率吸附能作为析氢反应描述符的有效性，发现二者结合可提升活性预测拟合质量，且均为强预测因子。
2026-08-31 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles calculation of atomic hydrogen adsorption on Be(10\={1}0) thin films
我们采用第一性原理研究了原子氢在Be（10\={1}0）薄膜上的吸附。根据Be（10\={1}0）表面与其最近邻层之间的层间距，可将其分为两种类型。计算结果表明，原子氢在这两种表面上的吸附性质显著不同.功函数、平均静电势和局部电荷密度一致地表明，L型表面（见下文）的电荷从H转移到Be，而S型表面的转移过程则相反。
2007-03-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of bandgap effects in graphene due to hydrogen adsorption
氢在石墨烯上以相称的周期性排列吸附导致狄拉克点处的带隙开放和无色散的中间带隙的出现。我们使用自旋极化的密度泛函理论计算研究了这些带隙效应及其对周期性石墨烯超电池上单个氢吸附物的周期性的依赖性。我们的研究结果表明，对于一定的周期性，标记为一个比例因子为三，带隙被抑制在很大程度上，并有一个特殊的水平结构周围的中性点。我们提出的解释的起源的能带结构的变化方面的\textit{ab initio}哈密顿矩阵。该方法可用于更精确地描述单氢在石墨烯上的吸附。
2012-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of hydrogen adatoms on uniaxially strained graphene
我们对氢原子在单轴应变石墨烯上的吸附模式进行了第一性原理研究。模拟结果表明，吸附原子的吸附能对应变敏感。锯齿形应变石墨烯上的氢吸附原子倾向于形成垂直于应变方向的链状吸附模式，而扶手椅式应变石墨烯上的氢吸附原子则不能形成任何长程链状吸附模式。我们解释我们的结果在紧束缚模型和应变石墨烯的电子结构。单轴应变下的这些各向异性吸附行为表明获得规则的吸附模式和定制石墨烯的电子结构的方法。
2011-12-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption and diffusion around Si(001)/Si(110) corners in nanostructures
虽然氢在硅表面上的扩散已经在实验和理论上得到了比较好的表征，但是在纳米线和纳米结构上发现的表面之间的拐角周围的扩散还没有被研究。受图形化原子层外延（PALE）纳米结构制造的启发，我们采用密度泛函理论（DFT）研究了氢在硅中正交（001）和（110）面形成的边缘附近的扩散.我们发现从（001）到（110）的势垒比从（110）到（001）的势垒低约0.3 eV，并且它与清洁表面上的行之间的扩散相当，在所使用的生长温度下对氢图案没有显著影响。
2014-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Effects of hydrogen adsorption on single wall carbon nanotubes: Metallic hydrogen decoration
通过第一性原理计算，我们发现碳纳米管的电子结构和原子结构随着氢的化学吸附而发生剧烈的变化。当在半覆盖下均匀地外氢化时，锯齿形纳米管的截面变成字面上的正方形或矩形，并且它们是金属的，在费米能级具有非常高的态密度，而其他异构体可以是绝缘的。对于锯齿形和扶手椅形纳米管，每个碳原子从内部和外部氢化交替产生最稳定的异构体，具有非常弱的曲率依赖性和大的带隙。
2002-08-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
First-principles DFT study for the structural stability of Hydrogen passivated graphene (H-graphene) and atomic adsorption of oxygen on H-graphene with different schemes
采用第一性原理密度泛函方法研究了氢钝化石墨烯团簇的结构稳定性和电子性质。研究了两种不同形状的团簇，矩形和圆形，由6至160个碳原子和氢终止在锯齿形边界边缘组成。由96个碳原子组成的矩形团簇的相对稳定性比由相同碳原子数组成的圆形团簇的相对稳定性高1.5%。在比较含相同碳原子数的圆形团簇和矩形团簇时，前者的HOMO-LUMO能隙为2.159 eV，后者的HOMO-LUMO能隙为0.346 eV。采用第一性原理密度泛函方法，以四种不同的氢型石墨烯团簇为例，系统研究了氧原子在氢型石墨烯上的吸附行为，包括单面吸附、双面吸附和高浓度吸附。
2014-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and dissociation of hydrogen molecules on bare and functionalized carbon nanotubes
采用第一性原理平面波方法研究了氢分子与裸单壁碳纳米管以及功能化单壁碳纳米管之间的相互作用。我们发现，H $_{2}$物理吸附在裸单壁碳纳米管上的结合能是非常弱的，并不能通过增加表面的曲率通过径向变形，也不能通过Li原子的共吸附，使半导体管金属化。虽然在直接吸附到Li原子上时键合得到加强，但其性质仍然是物理吸附。然而，当单壁碳纳米管通过吸附Pt原子而功能化时，成键特性发生了显著变化。单H $_{2}$以解离或分子形式与Pt原子发生化学吸附。如果通过将Pt从桥位置换到特定位置或通过增加吸附的H $_{2}$的数量来削弱Pt-SWNT键，则有利于H $_{2}$的解离吸附。例如，在两个吸附的H $_{2}$中，第一个可以解离吸附，第二个可以化学吸附。第三种吸附态H $_{2}$的成键性质为弱物理吸附。钯还促进具有相对较小结合能的H $_{2}$的化学吸附。本研究结果揭示了过渡金属原子吸附在单壁碳纳米管上的重要作用，并推进了我们对氢的分子吸附和解离吸附的理解，以实现有效的储氢。
2005-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Grand Canonical Monte Carlo Simulation of Hydrogen Adsorption in Different Carbon Nano Structures
采用大正则蒙特卡罗（GCMC）模拟方法研究了氢在由碳纳米管（CNT）、石墨烯片和C60等不同亚结构组成的纳米碳多孔材料中的物理吸附。预测了在1 ~ 20 MPa压力范围内不同温度下的氢气质量分数。研究了氢吸附的逸度和量子效应。不同的结构尺寸，包括子结构的大小和子结构之间的间距被用来研究的几何形状对碳材料的储氢容量的影响。计算结果与已有的其它计算结果基本吻合。得出的结论是，CNT阵列，石墨纳米纤维（GNF）和C60插层石墨（CIG）是没有希望在室温下达到DOE 6.5重量%的目标。研究还发现，量子效应在低温氢吸附中是显著的，并且考虑量子效应的不同处理也对预测的wt%有不同的影响。
2009-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Operando Analysis of Adsorption-Limited Hydrogen Oxidation Reaction at Palladium Surfaces
本文利用流体池透射电子显微镜原位研究了Pd催化氢氧化反应，发现气体引入顺序显著影响反应速率，并通过电子衍射和DFT计算证明该反应受气体前驱体吸附过程限制，为优化水生产技术提供了纳米尺度见解。
2024-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of molecular hydrogen on honeycomb ZnO monolayers: A quantum density-functional theory perspective
本研究采用量子密度泛函理论（QLDFT）探究分子氢在原始ZnO单层的吸附，评估其在宽热力学条件下的储氢容量，发现ZnO片对氢分子平行运动限制更紧，且等量吸附热在不同温度下对吸附质密度的依赖性存在差异。
2024-11-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Simulation of hydrogen adsorption in hierarchical silicalite: Role of electrostatics and surface chemistry
本研究通过巨正则蒙特卡洛模拟，探究了分级沸石中氢吸附受静电和表面化学的影响，发现引入介孔和静电作用可显著增强吸附，为储氢材料优化提供依据。
2024-03-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Revealing trends in catalytic activity of adatoms for hydrogen adsorption on carbon: a case study of graphene and carbon nanotube
Montanuniversität Leoben（莱奥本矿业大学）
本研究通过分子动力学模拟揭示了不同元素吸附原子对石墨烯和碳纳米管氢气吸附性能的影响，发现II组元素和轻元素在氢气储存中有显著优势。
2025-09-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of hydrogen adsorption on the quasiparticle spectra of graphene
利用非相互作用的紧束缚模型研究了孤立氢吸附物对单层石墨烯准粒子谱的影响。使用格林函数的方法，我们得到的解析表达式的局域态密度和掺氢石墨烯的光谱函数，这也是数值计算和绘制。我们的研究结果是相关的扫描隧道显微镜和角度分辨光电子能谱数据的功能化石墨烯的解释。
2011-06-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption at RuO2(110)
用密度泛函理论研究了氢在RuO2（110）化学计量末端的结构、振动、能量和电子性质.氧化物表面被发现稳定分子和解离H2。在低配位的O^br表面阴离子处以羟基（单氢）形式存在的最稳定构型是在低温下通过在低配位的Ru^cus原子处的分子状态（二氢）和在O^br位点处以水状物质（二氢）形式存在的第二前体获得的。这种复杂的图片的低温分解动力学的H2在RuO2（110）与现有的数据，从高分辨率的能量损失谱和程序升温脱附。氢吸附在O^br位上增加了邻近Ru^cus位的反应活性，Ru ^cus位被认为是催化氧化反应的活性位。
2003-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Time-dependent density-functional study of hydrogen adsorption and scattering on graphene surfaces
该研究利用含时密度泛函理论模拟揭示氢原子入射点与初始动能如何影响石墨烯上的吸附、散射和透射行为。
2024-12-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Mechanisms of adsorbing hydrogen gas on metal decorated graphene
针对石墨烯等二维材料储氢结合力弱的问题，本研究通过第一性原理筛选碱金属/碱土金属修饰石墨烯的氢吸附性能，揭示三种吸附机制，并发现Kubas吸附可被外电场调控，为高效储氢材料设计提供依据。
2022-08-23 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Calculation of Mg(0001) Thin Films: Quantum Size Effect and Adsorption of Atomic Hydrogen
我们对Mg（0001）自支撑薄膜进行了第一性原理计算，研究了原子氢吸附物的表面能、功函数、层间弛豫和吸附能等量子尺寸振荡效应。量子阱态已被证明。计算的能量和层间弛豫的清洁和H-吸附的Mg膜的量子振荡作为膜的厚度的函数，振荡周期约为8个单层，与最近的实验相一致，具有明显的特点。通过观察生长在Si（111）或W（110）衬底上的Mg（0001）薄膜的H覆盖率与厚度的关系，验证了H吸附的量子尺寸效应。
2006-11-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and desorption of hydrogen at nonpolar GaN(1-100) surfaces: Kinetics and impact on surface vibrational and electronic properties
利用表面电子能谱结合密度泛函理论（DFT）计算研究了氢在非极性GAN（1-100）表面的吸附及其对电子和振动性质的影响.对于表面介导的H2解离和随后的H吸附，必须克服0.55 eV的能垒。计算的动力学表面相图表明，该反应在低压和低温下受到动力学阻碍。在较高的温度从头算热力学表明，H-自由表面是积极的青睐。为了验证这些理论预测实验在室温下，并在高真空条件下进行。结果表明，分子氢在GAN（1-100）表面上没有解离吸附.只有活化的原子氢原子附着在表面上。在820 K以上的温度下，附着的氢被解吸。吸附的氢原子饱和镓和氮表面原子的悬挂键，并导致Ga-N表面二聚体屈曲的反转。在H覆盖的表面上的Ga-H和N-H振动模式的签名已被实验确定，并与表面声子模式的DFT计算符合得很好。理论和实验都表明，H的吸附导致清洁GAN（1-100）表面的占据和未占据的带隙内电子态的去除，并使表面向上的能带弯曲减小0.4eV。后一种机制大大减少了表面电子耗尽。
2017-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Hydrogen in Graphene without Band Gap Opening at the Dirac Point
研究了氢掺杂石墨烯的带隙。通过紧束缚模型（TB）发现，对于某些周期性，这里称为NGP（非能隙周期性），在狄拉克点没有能隙打开。这一结果得到了密度泛函理论（DFT）计算的证实。DFT结果表明，一个微小的差距是开放的NGP由于交换效应，没有考虑在TB模型。然而，这个微小的差距是一个或两个数量级的差距比其他周期不同的NGP打开。这一发现为石墨烯的带隙工程实验开辟了新的途径。
2010-07-26 cond-mat.mtrl-sci
The high hydrogen adsorption rate material based on graphane decorated with alkali metals
石墨烷与碱金属（Li、Na、K）的化学键合被认为是一种潜在的储氢材料。从头计算结果表明，这种材料可以吸附多达4个氢分子的Li，Na和K金属原子。这些值分别对应于12.20重量%、10.33重量%和8.56重量%的氢，并且超过DOE要求。热力学分析表明，在300 K和5 ~ 250 atm的压力范围内，Li-石墨烷配合物具有每个金属原子吸附3个氢分子的能力，是最有前途的储氢材料。
2013-06-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Morphology of Ti on Monolayer Nanocrystalline Graphene and its Unexpectedly Low Hydrogen Adsorption
石墨烯上的氢吸附可以通过用Ti官能化来增加。这需要在石墨烯上分散尽可能小且致密的Ti岛，以增加每个Ti原子的氢吸附位点的数量。在这份报告中，我们研究了纳米晶石墨烯和它的氢吸附的扫描隧道显微镜和热脱附光谱的Ti的形态，并与单晶石墨烯的等效测量结果进行比较。纳米晶石墨烯由小于5nm尺寸的极小晶粒组成。与单晶石墨烯相比，Ti原子优先吸附在纳米晶石墨烯的晶界处，并形成更小且更致密的岛。然而，令人惊讶的是，氢对纳米晶石墨烯上的Ti的吸附比对单晶石墨烯上的Ti的吸附少。特别地，氢几乎不化学吸附到纳米晶石墨烯上的1 ML的Ti。这可能归因于Ti与沿着纳米晶石墨烯中的晶界定位的缺陷之间的强键合。这种机制也可能适用于其他金属，因此我们的研究结果表明，当通过金属原子将石墨烯功能化用于储氢或其他化学反应时，重要的是不仅要考虑所得表面的形态，还要考虑石墨烯对金属电子状态的影响。
2020-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Unravelling H$_2$ chemisorption and physisorption on metal decorated graphene using quantum Monte Carlo
本研究采用量子扩散蒙特卡洛方法计算Li、Na、Ca、K修饰石墨烯的氢吸附能，验证了Ca修饰石墨烯上Kubas结合的可行性，发现常用DFT方法与DMC结果存在非系统性差异，为储氢材料筛选提供高精度参考。
2023-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Electron Transfer from Hydrogen Molecule to Au(111) During Dissociative Adsorption: A First-Principles Study
用第一性原理方法研究了解离吸附的H2分子在Au（111）表面上的电子转移.部分电子从分子转移到衬底，并且在该过程中势能增加。初始能量的增加与由实空间密度泛函方法计算的孤立的、分离的和带正电荷的H2分子的能量增加相一致。势垒的形成是由于电子转移引起的分子的不稳定。吸附物和基质之间的电负性差异决定了电子转移的方向。
2008-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Platinum-Decorated Graphene: Experimental Insight into Growth Mechanisms and Hydrogen Adsorption Properties
本研究利用扫描隧道显微镜和热脱附光谱分析铂在外延石墨烯上的团簇生长机制及氢吸附行为，证明铂功能化石墨烯可在室温相关条件下稳定储氢。
2023-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of ammonia at GaN(0001) surface in the mixed ammonia/hydrogen ambient - a summary of ab initio data
用从头计算方法研究了氨在NH3/NH2/H覆盖的GaN（0001）表面的吸附。NH_3/NH_2/H部分覆盖的GaN（0001）表面的整个位形空间被划分为不同的费米能级钉扎区：Ga断键态（主要裸露表面）（I区），VBM（NH_2和H覆盖表面）（II区）和CBM（NH_3覆盖表面）（III区）。广泛的从头计算表明，电子计数规则（ECR）的有效性，所有的混合覆盖，为接壤这三个区域。吸附进行了分析，使用新确定的依赖性的吸附能在表面上的电荷转移。对于区域I和II，氨以解离吸附，对于大部分空位，氨分解成H吸附原子和HN2自由基，而对于高覆盖度，氨吸附是分子吸附。根据最近发表的理论，解离吸附能强烈地依赖于表面（钉扎）和本体（未钉扎）的费米能级，而分子吸附能仅由与表面的键合决定。分子吸附由与表面共价键合的能量决定。氨吸附在区域III（费米能级钉扎在CBM）导致不稳定的配置，分子和解离这是解释的事实，镓断裂的键位点被双重占据的电子。吸附的氨将8个电子带到表面，需要将电子从Ga断裂键态转移到费米能级，这是能量昂贵的过程。氨在氢覆盖位点的吸附导致在表面产生NH2自由基和H2分子逃逸。过程能量接近0.12 eV，因此不大，但是由于氢分子的逃逸，逆过程是不可能的。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption on Na-SWCNT systems
采用第一性原理电子结构计算方法研究了钠包覆碳纳米管（Na-SWCNTs）在绝对温度和压力下的吸氢性能。在所考虑的所有六种不同的SWCNT中，总是发现单个Na原子占据六边形碳环的中空位点，具有几乎均匀的Na-C键长2.5 A。与具有扶手椅和手性几何形状的金属SWCNT相比，半导体锯齿形纳米管（8，0）和（5，0）显示出更强的Na原子结合能（分别为-2.1eV和-2.6eV）。单个Na原子可以进一步吸附多达6个氢分子，结合能相对恒定为-0.26 eV/H $_{2}$。Mulliken布居分析表明，具有0.82 $e$电荷的带正电荷的Na原子转移到最近的碳原子，其使SWCNT极化，导致局部偶极矩。这种电荷诱导的偶极相互作用是Na涂覆的单壁碳纳米管的较高氢吸收的原因。过渡态搜索结果表明，Na原子在两个相邻C-C环之间的单壁碳纳米管上的扩散势垒为0.35 eV。我们还研究了Na原子的聚集，以找出H $_{2}$分子的最大重量百分比吸附。在高Na覆盖率下，我们表明Na涂覆的单壁碳纳米管可以吸附9.2-11.28重量%的氢。我们的分析表明，尽管Na涂覆的SWCNT确实提供了用于储氢的潜在材料，但应注意避免Na原子在升高的温度和压力下聚集在载体材料上，以实现更高的氢容量。
2012-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Titanium-decorated carbon nanotubes: a potential high-capacity hydrogen storage medium
我们报告的第一性原理研究，这表明，一个单一的钛原子涂覆在单壁纳米管（SWNT）绑定到四个氢分子。第一个H $_2$吸附是解离的，没有能量障碍，而其他三个吸附是分子的显着延长的H-H键。在高钛覆盖率，我们表明，单壁碳纳米管可以强烈吸附高达8重量%的氢。该系统是相当稳定的，并表现出关联解吸加热时，可逆存储的要求。这些结果推进了我们对氢在纳米结构中解离吸附的基本理解，并提出了更好的存储和催化材料的新途径。
2005-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Dynamical Quantum Processes of Molecular Beams at Surfaces: Dissociative Adsorption of Hydrogen on Metal Surfaces
由于计算机能力的提高和有效算法的发展，现在可以将分子束解离吸附的高维量子动力学计算与可靠的从头计算势能面（PES）结合起来。本文简要地介绍了最近对H_2/Cu（111）体系和H_2/Pd（100）体系的两个研究实例。在H_2/Cu（111）体系中，吸附受到明显的能垒的阻碍;在H_2/Pd（100）体系中，存在活化和非活化的吸附途径。结合H_2/Cu（111）实验结果，讨论了侧表面波纹对隧穿和经典区粘附几率的影响以及附加平行动量的作用。对于H_2/Pd（100）体系，粘滞几率随动能的增加而降低，这通常归因于一种前驱机制，可以用动力转向来解释。此外，旋转的吸附和解吸动力学的影响进行了研究。
1996-03-05 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Light-Driven Ferroic Switching Enables Reversible Control of Hydrogen Adsorption Thermodynamics
Xi’an Jiaotong University（西安交通大学）；University of Arkansas（阿肯色大学）；Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；Ludong University（鲁东大学）
本文通过光诱导二维离子铁电单层中的铁性序切换，实现了氢吸附自由能的连续可调（0.33-1.11 eV），并展示了超快可逆循环，为动态热力学重构提供了光学可寻址途径。
2026-05-23 cond-mat.mtrl-sci
Carbon and Boron Nitride nanostructures for Hydrogen storage applications through a theoretical perspective
综述了近年来碳和氮化硼纳米结构储氢材料的研究进展。碳和氮化硼纳米结构由于其重量轻和高表面积而被认为在这一前景中是有利的。许多研究人员已经强调了用于移动应用的原始结构的缺点。在这种情况下，考虑到弱范德华相互作用，因此，氢分子与主体材料弱键合，因此吸附能弱，氢分子吸收低。因此，为了调节吸附能以及整体动力学，许多研究者采用了诸如掺杂、轻碱-碱土金属装饰、空位、功能化、压力变化、施加外部电场和双轴应变的方法。原子修饰物理吸附储氢是一种很有前景的储氢方法。在此条件下，主体材料具有较高的存储容量，具有相当大的平均吸附能和可行的吸附/脱附动力学。
2021-07-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Enhancing Hydrogen Adsorption Ability of MOF-5 with Metal Node Exchange and Linker Functionalisation
Carl von Ossietzky Universität Oldenburg（奥尔登堡卡尔·冯·奥西茨基大学）；Friedrich-Schiller Universität Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）；Université de Montpellier, CNRS, ENSCM（蒙彼利埃大学，法国国家科学研究中心，国立化学学院）
该研究通过第一性原理探究MOF-5的金属节点交换与配体官能化改性，发现Cd中心结合NO₂基团可显著提升其氢吸附能力，为储氢吸附材料开发提供设计框架。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Mechanism of hydrogen adsorption on gold nanoparticles and charge transfer probed by anisotropic surface plasmon resonance
通过在纳米颗粒中使用局部表面等离子体共振（LSPR），研究了氢在尺寸为10 nm量级的金纳米颗粒（NPs）上的吸附。通过在玻璃基板上倾斜角沉积获得的Au纳米颗粒形成的样品，由于依赖于光的偏振的两种不同的等离子体共振而显示出强烈的光学二向色性。这确保了使用透射各向异性光谱，一种灵敏的衍生光学技术，其允许在H吸附时测量小至0.02 nm的LSPR位移，这是常规等离子体方法无法获得的。测得的信号与纳米颗粒的面积成比例，这表明H原子在其小平面上扩散。从Au到H的负电荷转移被清楚地证明
2018-07-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The electric field as a novel switch for uptake/release of hydrogen storage in nitrogen doped graphene
氮掺杂石墨烯最近被合成，并且据报道是在垂直施加的电场（F）下用于氢解离吸附的催化剂。本文利用密度泛函理论研究了在垂直电场存在和不存在的情况下，H原子在N掺杂石墨烯上的扩散.我们证明，外加电场可以显着促进氮掺杂石墨烯上的氢分子的结合，通过解离吸附和表面上的扩散。通过去除外加场，可以有效地释放被吸收的H原子。我们的理论计算表明，N掺杂石墨烯是一种很有前途的储氢材料，具有可逆的氢吸附/脱附，其中施加的电场可以作为摄取/释放过程的开关。
2011-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen storage in pristine and Janus transition-metal dichalcogenide monolayers: electronic origins, coverage effects, and finite-temperature stability
Federal University of Goiás, Institute of Physics（戈亚斯联邦大学物理研究所）
本研究通过DFT和AIMD模拟揭示了Janus过渡金属二硫化物单层中氢气吸附的电子起源、覆盖效应及热稳定性，发现Ni和Pd基系统在氢气存储中表现最优。
2026-01-01 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Dynamics Simulation of Collisions between Hydrogen and Graphite
采用经典的分子动力学模拟方法，采用改进的Brenner REBO势，研究了石墨对氢的吸附。这种相互作用在化学溅射实验中是典型的，并且氢和石墨烯在碰撞条件下的基本行为的知识对于模拟溅射机制是必不可少的。氢的吸附速率被发现是依赖于入射的氢的能量，而不是石墨烯的温度。而不是破坏石墨烯，在小于100 eV的能量下的氢入射可以被分类为通过一个或多个石墨烯层的吸附、反射和渗透的三种状态。在最低能量的入射被示出扭曲的石墨烯结构。
2006-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The influence of hydrogen adsorption on magnetic properties of Ni/Cu(001) surface
Ni/Cu（001）是一种独特的体系，当Ni覆盖层厚度增加时，其自旋重取向从面内磁化方向转变为面外磁化方向。我们用全势线性缀加平面波方法研究了不同的氢吸附层弛豫多层膜结构。由总能量和原子力计算确定的弛豫几何结构表明，H-单层强烈地影响Ni-表面层和次表面层之间的层间距离，从而在H/Ni界面处产生Ni-层的向外弛豫。此外，发现在H覆盖的表面上表面区域的局部磁矩大幅度降低。计算了完全弛豫的H/Ni薄膜的磁晶各向异性能。自旋重取向转变的临界厚度为4 ML，与实验结果吻合较好。
2003-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Crystallographic control of hydrogen ingress in bcc-Iron: Insights from ab initio simulations
通过从头算模拟研究体心立方铁表面氢渗透，发现弱吸附位点作为低势垒通道入口，提出表面织构或取向控制以抑制氢脆的设计规则。
2025-05-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Vertical-orbital band center as an activity descriptor for hydrogen evolution reaction on single-atom-anchored 2D catalysts
基于吸附质吸附强度的d带中心描述子已被广泛用于理解和预测各种金属催化剂的催化活性。然而，它的适用性是不确定的单原子锚定的二维（2D）催化剂。本文以氢原子在单原子锚定的二维基面上的吸附为例，研究了轨道相互作用对氢原子吸附成键强度的影响。我们发现H的吸附主要是通过H的1 s轨道与锚定原子的垂直dz 2轨道之间的杂化而形成的。另外四个d轨道（dxy/dx ~ 2-y ~ 2，dxz/dyz）对H化学键没有贡献。dz ~ 2带中心与氢键强度之间存在明显的线性关系。提出了dz 2带中心作为析氢反应（HER）的活性描述符。我们证明，dz 2带中心是有效的单原子活性位点上的一个单一的方面，如基面的二维纳米片。对于具有多个小面的表面，例如三维（3D）多面体纳米颗粒的表面，d带中心更合适。
2021-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Approaching ideal graphene: The structure of hydrogen-intercalated graphene on 6H-SiC(0001)
采用正入射X射线驻波技术测量了氢嵌入的准自由单层石墨烯在6 H碳化硅（0001）面上的吸附高度。基于范德华校正的交换相关泛函，对全（$6 \sqrt{3} \times 6 \sqrt{3}$）-R30 $^\circ$晶胞的密度泛函计算发现与实验非常一致的纯物理吸附高度、石墨烯层的非常低的屈曲、界面处的非常均匀的电子密度以及石墨烯在任何衬底上的最低已知的每原子吸附能。与其他石墨烯的结构比较表明，6 H-SiC（0001）上的氢插层石墨烯接近理想石墨烯。
2014-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Steering and isotope effects in the dissociative adsorption of H_2/Pd(100)
氢与许多过渡金属表面的相互作用的特征在于活化与非活化吸附路径的共存，具有宽的势垒高度分布。通过对H_2/Pd（100）体系进行六维量子动力学和经典分子动力学计算，我们发现势能面的这些特征导致了解离吸附动力学中强的导向效应。吸附动力学只显示了一个小的同位素效应，这是纯粹由于氢的量子性质。
1996-09-25 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Light alkali metal functionalized two-dimensional C5N monolayers for enhanced hydrogen storage
University of New England（新英格兰大学）；University of Canberra（堪培拉大学）；University of Sydney（悉尼大学）
该研究通过DFT方法发现，Li、Na、K功能化的二维C5N单层可稳定负载6个金属原子，能吸附48个H2分子，储氢容量达9.42 wt%等，是有潜力的可逆储氢材料。
2026-09-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Influence of compressive strain on the hydrogen storage capabilities of graphene: A density functional theory study
原始石墨烯不适合在环境条件下储氢，因为它仅通过范德华相互作用结合氢分子。然而，氢分子的吸附能可以通过在石墨烯单层上掺杂或修饰金属原子来提高。由于氢吸附中的氧干扰和金属原子的聚集问题，掺杂和装饰过程是具有挑战性的。为了提高石墨烯的吸氢能力，我们研究了压缩应变下石墨烯单层的储氢性能。我们发现，在6%的双轴压缩应变下，石墨烯的4 * 4 * 1超晶胞可以在石墨烯表面上方吸附10个H $_2$分子。H $_2$的平均结合能为-0.42 eV/H $_2$，非常适合可逆氢吸附.我们提出，石墨烯的4 * 4 * 1超级电池可以吸附总数为20个H $_2$分子，导致9.4%的高氢吸收。用分电子态密度图和表面电荷密度图研究了碳、氢原子轨道间的相互作用和电荷转移过程。在压缩应变的存在下，石墨烯的C-C键周围的电子密度增加，由此氢分子被强烈吸附。
2022-10-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Selective Adsorption of a Supramolecular Structure on Flat and Stepped Gold Surfaces
卤代芳香分子在表面上聚集形成氢键和卤键。尽管这些系统已经在平坦的金属表面上进行了深入的研究，但高指数邻位表面仍然具有挑战性，因为它们可能会诱导复杂的吸附物结构。用van der Waals修正的密度泛函理论研究了2，6-二溴蒽醌（2，6-DBAQ）在平坦和台阶状金表面上的吸附.系统地研究了各种不同吸附构型的平衡几何构型和相应的吸附能。结果表明，桥位和台阶边缘是单分子在平坦和台阶表面上的首选吸附位点。范德华相互作用，卤素键和氢键的作用进行了探索的单层覆盖的2，6-DBAQ分子，揭示了分子的灵活性和分子间的相互作用稳定的平面和阶梯表面上的二维网络。我们的结果提供了一个合理的实验观察过渡金属的高指数邻位表面上的分子地毯。
2017-12-21 cond-mat.mtrl-sci
