Composition and reactivity on Pd/Au(111) surface: A first-principle study
用第一性原理赝势平面波方法研究了Au（111）表面上两个或三个Pd取代基的原子构型。发现Pd原子在PdAu（111）上形成第二邻区。Pd-d带变窄，远低于费米能级，与Pd膜或体Pd中的带非常不同。尽管如此，表面Pd原子仍然是活跃的，并作为独立的吸引中心对吸附物。特殊的系综是重要的催化应用，因为它们能够限制在一个小区域内的反应物。
2007-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Influence of surface structure and strain on indium segregation in InGaAs: a first-principles investigation
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算研究了InGaAs中铟原子的表面偏聚。通过计算GaAs（100）、（110）和（111）面的分凝能，分析了表面取向对铟分凝的决定作用。此外，我们的计算表明，作为施加应变的函数的偏析能的变化强烈地依赖于表面重构。获得的偏析能量的趋势进行了讨论，通过集成晶体轨道汉密尔顿人口探测原子键。本文提出的结果预计将指导实验工作，以实现控制在偏析管理作为通量随着应变的应用。
2020-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Polymer adhesion: first-principles calculations of the adsorption of organic molecules onto Si surfaces
用密度泛函理论计算了有机分子在清洁和氢钝化的Si（001）-（2 $\times$ 1）表面上吸附的结构和能量.苯吸附在干净的硅表面上的紧桥结构被发现是稳定的和蝴蝶结构的亚稳态。碳酸H $_2$ CO $_3$和丙烷C $_3$ H $_8$在与表面接触时解离。用H原子钝化Si表面对表面性质具有显著影响。钝化的表面是非常惰性的，并且所有分子的结合能非常弱。
2007-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Tuning the workfunction of ZnO through surface doping with Mn from first-principles simulations
ZnO的表面掺杂允许定制材料的表面化学，同时保持体的极好的电子结构。除了催化的吸附能和活化能的明显变化外，表面掺杂还可以改变材料的功函数，并使其能够针对特定的光催化和光电应用进行调整。我们提出了第一性原理电子结构计算的Mn的表面掺杂的ZnO（0001）表面。各种掺杂剂浓度已被认为是在最外（表面）层的Zn原子，而内部的材料保持在理想的纤锌矿结构。计算了各体系的表面能和表面功函数。功函数和表面能下降，随着锰浓度增加的O-终止的表面，而更复杂的行为是在金属终止的。我们讨论了这种材料的表面稳定性和表面电子结构的趋势，以及它们如何影响其性能。
2022-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Effect of the surface polarization in polar perovskites studied from first principles
用第一性原理研究了极性钙钛矿BaTiO $_3$和PbTiO $_3$的（001）面。对于这两种情况下的极化，最稳定的TiO-终止界面显示固有的铁电性。在最顶层中，其中O原子在Ti上方$>$ 0.1 μ m处，这导致电子状态的金属性而不是绝缘性行为，这可能对多铁性隧穿结具有重要意义。
2008-02-21 cond-mat.mtrl-sci
Alloy surface segregation in reactive environments: A first-principles atomistic thermodynamics study of Ag3Pd(111) in oxygen atmospheres
我们提出了一个第一性原理的原子热力学框架来描述的结构，成分和偏析的合金表面接触（反应）的环境。该方法是说明与应用程序的Ag 3 Pd（111）表面在氧气气氛中，我们分析的偏析，吸附和表面自由能的趋势。我们观察到的各种合金表面配置上的氧吸附能的范围很广，包括结合，是强于Pd（111）表面和弱于Ag（111）表面。这和考虑，即使是少量的非化学计量在有序的大块合金被发现是至关重要的，以准确地模拟Pd的表面偏析发生在越来越多的O-丰富的气相。
2008-01-08 cond-mat.mtrl-sci
First-principle study on bulk and (1 1 1) surface of MP (M=K and Rb) in rocksalt structure
用第一性原理计算方法研究了MP（M= KansRb）岩盐结构的体相和（111）面的电磁性质.结果表明，化合物是半金属铁磁体在平衡晶格常数与大的半金属带隙为0.46和0.74 eV。KP和RbP的（111）面仍保持其体相半金属性质。我们研究了体相化合物的稳定性及其（111）面的稳定性。
2015-04-08 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Study of Adsorption of $O_{2}$ on Al Surface with Hybrid Functionals
$O_{2}$分子在铝表面的吸附一直是第一性原理计算的一个难题。用杂化泛函方法研究了$O_{2}$分子在Al（111）表面的吸附.与以往的LDA/GGA方法相比，本文的杂化泛函计算成功地预测了$O_{2}$分子可以吸附在Al（111）表面，势垒约为0.2 $\thicksim$ 0.4 eV，这与实验结果吻合得很好.计算结果表明，$O_{2}$分子的LUMO高于Al（111）表面的Fermi能级，这是$O_{2}$吸附势垒的原因.
2011-11-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study on scanning tunneling microscopy images of hydrogen-terminated Si(110) surfaces
利用第一性原理计算研究了氢封端Si（110）表面的扫描隧道显微镜图像。结果表明，计算得到的满态像和局域态密度与最近的实验结果是一致的，空态像与满态像有明显的不同.为了阐明这种差异的起源，我们详细研究了影响图像的局域态密度，发现表面硅原子的成键和反键态在很大程度上影响了填充态和空态图像之间的差异。
2005-02-16 cond-mat.mtrl-sci
Systematic first-principles study of impurity hybridization in NiAl
我们已经进行了系统的第一性原理计算研究的杂质原子（硼，碳，氮，氧，硅，磷，硫）的轨道杂化和成键性能的金属间合金NiAl使用全电位线性muffin-tin轨道方法的影响。动量空间中的矩阵元被用来计算实空间的性质：现场参数，部分态密度，和本地电荷。在经验上已知为脆性的杂质原子（N和O）中，我们发现2s轨道与杂质结合，因此不参与共价键合。相反，发现相应的2s轨道在内聚力增强剂（B和C）中是离域的。这些杂质原子中的每一个被发现在NiAl中获得净负局部电荷，而不管它们是否位于Ni或Al位置。因此，脆化剂通过从相邻的Ni或Al原子中移除一些电子并将它们定位在杂质位点处来减少可用于共价键合的电子的总数。我们发现，这些相关性也适用于硅，磷，硫。
2002-07-15 cond-mat.mtrl-sci
First-principles statistical mechanics approach to step decoration at surfaces
利用第一性原理参数化格子气哈密顿量研究了Pd（100）表面在氧环境中吸附质的原子阶跃有序行为。我们确定了广泛的气相条件，包括近大气压力和约900 K的高温，其中步骤是由一个特征O锯齿形排列装饰。对于在这些条件下操作的甲烷高温燃烧等催化过程，我们的方法因此提供了对工作表面上突出缺陷处的结构和组成的第一次洞察。
2008-10-14 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of Ti-doped sodium alanate surfaces
我们已经进行了第一性原理计算的厚板坯的钛掺杂的钠铝矾土（NaAlH_4），这使得研究系统的能量从表面到体的掺杂剂的进展。我们的计算预测，Ti停留在表面上，取代Na，并吸引大量的H原子到其附近。分子动力学模拟表明，Ti掺杂的最可能产物是在表面形成富氢的TiAl_n（n>1）化合物，并暗示了Ti增强NaAlH_4反应动力学的机制。
2004-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Rotation of hydrogen molecules during the dissociative adsorption on the Mg(0001) surface: A first-principles study
利用第一性原理计算，系统地研究了氢分子在Mg（0001）表面的势能面和解离过程.结果表明，在最小能垒的解离吸附过程中，氢分子首先垂直于表面取向，然后旋转到与表面平行。同时发现氢分子在过渡态的取向既不垂直于表面也不平行于表面。最重要的是，我们发现，旋转导致氢分子的计算解离能垒的减少。本文还讨论了氢分子转动的电子学原因。
2011-10-27 cond-mat.mtrl-sci
The general electronic principle driving size-dependent surface chemical activities of nanomaterials
尺寸可以广泛地影响纳米材料在化学吸附、催化、表面效应等方面的表面化学活性（SCA），但其潜在的电子性质一直是个谜。我们报告了一个一般的电子原理，驱动器的大小依赖SCA的起源相结合的实验探测和理论建模。以H_2O_2在TiO_2上的化学吸附为模型反应，通过实验揭示了表面化学相互作用的中心电子过程在于表面原子轨道从能带态到表面配位键的竞争性重新分配.通过定义轨道势，一个网站依赖的固有电子特性，决定表面活动，我们进一步建立了一个数学模型，揭示了结构因素如何与SCA相关的物理本质，特别是大小的作用。我们发现尺寸效应的电子本质在于它与轨道势的负相关以及对其他结构因素如缺陷和配位数的放大效应。
2020-07-16 cond-mat.mtrl-sci
Clean Os(0001) electronic surface states: a first-principle fully relativistic investigation
我们采用基于全相对论密度泛函理论和投影缀加波方法的第一性原理计算方法对Os（0001）表面的电子结构进行了分析。我们研究了表面态和共振态，分析了它们的自旋轨道诱导的能量分裂和自旋极化。结果与以前研究的表面Ir（111），Pt（111），和Au（111）进行了比较。我们没有发现任何类似于（111）面心立方表面的L-间隙的间隙中的表面状态，但发现Rashba分裂共振，跨越费米能级，并在最近研究的Ir（111）表面，有一个特征的向下色散。此外，对于一些选定的表面态，我们研究了自旋极化相对于${\bf k}_{\parallel}$，波矢平行于表面。在某些情况下，如Rashba分裂共振，自旋极化表现出缓慢旋转的平滑行为，在其他情况下，由于混合和反交叉的状态，旋转更快。
2018-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Effect of surface nanostructure on temperature programmed reaction spectroscopy: First-principles kinetic Monte Carlo simulations of CO oxidation at RuO2(110)
使用催化CO氧化RuO2（110）作为展示，我们采用第一性原理动力学蒙特卡罗模拟来说明程序升温反应光谱数据的复杂影响所带来的仅仅是在纳米结构表面的活性位点的位置之间的相关性。即使在没有横向相互作用的情况下，这种纳米结构本身也会引起不均匀性，这种不均匀性不能被普遍的平均场数据分析程序所掌握，从而导致对不同表面物质的反应性的错误结论。
2007-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Surface influence on stability and structure of III-V nanorods: First-principles studies
我们报告了具有不同晶体结构、表面钝化、表面取向和直径的六边形[111]/[0001]取向III-V族半导体纳米线的从头算研究。它们的稳定性是由自由表面能的相应方面，不同的自由表面只有微弱的。我们观察到的表面，这是伴随着在小平面取向的变化与制备条件的局部锌-尖晶石和纤锌矿的几何形状之间的相变。实际III-V族化合物的影响仍然很小。纳米线的原子弛豫产生较小的键长相比，散装锌-锌合金结构，也导致在一定程度上减少双层厚度平行于生长方向。
2006-11-20 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations and bias-dependent STM measurements at the alpha-Sn/Ge(111) surface: a clear indication for the 1U2D configuration
α-Sn/Ge（111）表面的性质仍然是一个有争议的问题。特别是，已经提出了两种可能的配置为3 × 3的基态的表面：一个与两个Sn吸附原子在一个较低的位置相对于第三个（1U 2D）和另一个与相反的配置（2U 1D）。通过第一性原理准粒子计算，我们可以模拟STM图像作为偏置电压的函数，并将它们与78 K下的STM实验结果进行比较，得到一个明确的指示，α-Sn/Ge（111）表面的稳定构型是1U 2D。本文还讨论了两个Sn原子的不等价性。
2008-04-02 cond-mat.mtrl-sci
First principles study of oxidation of Si segregated α-Ti(0001) surfaces
用密度泛函理论研究了α-Ti（0001）表面的氧化行为。为了提高抗氧化性，我们在Ti（0001）表面用Si原子取代Ti原子。我们观察到，Si更喜欢在Ti（0001）的表面层比其他次表面层偏析。Ti（0001）表面上的Si溶解度估计为约75原子%。虽然发现Si偏析减少了氧原子与Ti（0001）表面之间的结合，但氧扩散到板坯中的屏障增加。氧分子在Ti的清洁表面和Si偏聚表面上的解离都是无势垒的，Si在Ti（0001）表面上的偏聚阻碍了氧在Ti中的溶解。
2017-08-18 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of wurtzite InN$(0001)$ and $(000{\bar 1})$ surfaces
密度泛函计算被用来研究纤锌矿InN $(0001)$和$(000{\bar 1})$表面的各种可能的结构。这些结构包括未重构的表面、具有In或N单层的表面、In或N吸附原子和空位的几种可能的覆盖率和位置。在富N条件下的$(0001)$表面的稳定结构是未重构的In封端的表面，而在富In条件下的稳定表面具有3/4单层的In原子。的InN $(000{\bar 1})$表面的稳定结构对应于在顶部的网站（直接在N原子）在整个范围内的可访问的In（或N）的化学势的完整单层的In原子。对低能结构的原子结构也进行了讨论。
2006-09-22 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of the surface states of doped and alloyed topological materials via band unfolding method
拓扑材料最显著的特点之一是具有特殊的表面态，这是由其体材料的拓扑性质决定的。角分辨光电子能谱（ARPES）是研究表面态的有力工具，它可以进一步研究拓扑相变。然而，当体系掺杂或合金化时，由于能带结构严重折叠，很难将第一原理计算的能带结构与ARPES结果进行比较。我们应用这种方法研究了非磁性和磁性掺杂的拓扑绝缘体Bi $_2$ Se $_3$和拓扑晶体绝缘体Pb $_{1-x}$ Sn $_{x}$ Te的表面态。
2022-03-03 cond-mat.mtrl-sci
CHx adsorption (x=1-4) and thermodynamic stability on CeO2(111) surface: A first-principles investigation
我们提出了一个从头算研究甲烷，其脱氢形式和氧化铈表面之间的相互作用。特别地，考虑了化学计量的CeO 2（111）表面和具有氧空位的表面。我们研究了这些分子在真空中吸附在表面上的各种配置的几何形状，能量和电子结构，我们将分析扩展到现实的环境条件。绘制了吸附物-表面体系的相图，并对相关过渡相进行了详细分析，指出了甲烷部分氧化反应发生的条件。
2013-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Surface energies of AlN allotropes from first principles
在这封信中，我们提出了第一原理计算的表面能的岩盐（B1），锌铝（B3），和纤锌矿（B4）AlN同素异形体。在几个低折射率面中，单原子表面（即仅由Al或N原子）获得最高能量：$γ_{\{111\}}^{\rm B1}=410\uu{meV/Å}^2$、$γ_{\{100\}}^{\rm B3}=346\uu{meV/Å}^2$、$γ_{\{111\}}^{\rm B3}=360\uu{meV/Å}^2$和$γ_{\{0001\}}^{\rm B4}=365\uu{meV/Å}^2$。在这些情况下，Al-和N-封端表面之间的差异小于$20\uu{meV/Å}^2$。化学计量小面具有低$100\uu{meV/Å}^2$或更多的能量。所得到的趋势可以合理化的一个简单的最近邻断键模型。
2012-08-01 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of Ag-Cu alloy surfaces in an oxidizing environment
本文采用第一性原理密度泛函理论计算了Ag-Cu合金（111）面在不同的氧气氛压力和温度条件下的表面性质。该合金最近被提出作为相对于工业应用中常用的纯银催化剂具有改进的乙烯环氧化选择性的催化剂。在这里，我们表明，氧的存在导致铜偏析的表面。考虑表面自由能作为表面组成的函数，我们构造凸壳来研究各种表面结构的稳定性。通过考虑自由表面能对氧化学势的依赖关系，我们可以计算出合金的相图作为温度、压力和表面组成的函数。我们发现，在乙烯环氧化中通常使用的温度和压力下，合金表面上可以存在许多结构，包括干净的Ag（111）、氧化铜薄层和厚的氧化物状结构。这些结果与最近的实验结果一致，并有助于解释。
2007-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Quasi-harmonic vs. ``exact'' surface free energies of Al: a systematic study employing a new interatomic potential
我们讨论了一个计算效率高的经典多体势，旨在模拟各种键合几何形状的铝-铝相互作用。我们发现，潜在的收益率结果的性能与实验和从头计算结果非常吻合的一些体积和表面性能，其中包括表面和步骤形成能，和自扩散障碍。作为应用，本文采用MonteCarlo热力学积分和准谐波近似计算了Al（100）表面的自由能。后者的近似与参考Monte Carlo结果的比较提供了在高温下的表面问题的适用范围的信息。
1999-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Interplay between the magnetic structures and the surface states in MnBi$_{2}$Te$_{4}$ from first-principles studies
反铁磁（AFM）拓扑绝缘体MnBi $_{2}$ Te $_{4}$由于表面的铁磁（FM）有序性而被认为具有大带隙的拓扑表面态（TSS），并且能够承载长期以来寻找的轴子态。然而，最近的角分辨光电子能谱（ARPES）实验表明，TSS是无间隙的，与理论预测相矛盾。同时，一些实验表明，在MnBi $_{2}$ Te $_{4}$表面上存在稳健的面外FM阶。为了理解这些看似矛盾的结果，我们进行了全面的第一性原理计算，调查表面磁性和TSS之间的相互作用。我们的计算提供了直接的证据，在很宽的参数范围内，（几乎）无带隙TSS可以与表面FM订单共存，从而解决了表面磁性和无带隙TSS的悖论。我们进一步表明，邻近效应可以是一个很有前途的路线，以打开在TSS的MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的差距。我们的研究加深了对表面磁性与TSS之间关系的理解。
2022-10-25 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Study of Rashba Spin Splitting at Strained SrTiO3(001) Surfaces
利用第一性原理计算研究了压应变SrTiO $_3$（001）超薄膜中的Rashba自旋分裂.由于压缩应变的极化的效果导致具有大的Rashba自旋分裂的2DEG，其中片状载流子密度与异质结构LaAlO $_3$ /SrTiO $_3$（$\sim10^{14}$ cm $^{-2}$）的数量级相同。一些定域表面态（SS）显示出大于100 meV $\cdot$的巨Rashba系数$α_R$。
2018-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Ag-Cu alloy surfaces in an oxidizing environment: a first-principles study
最近在模型催化剂上的实验表明，Ag-Cu合金相对于纯银具有改善的乙烯环氧化选择性。在本文中，我们回顾了我们的第一性原理研究的（111）表面的这种合金和其他低指数表面的新发现。我们发现，对于每个表面取向，氧的存在导致铜偏析的表面。考虑到合金与氧气氛处于平衡状态，并考虑温度和压力的影响，我们计算了表面自由能，并研究了几种表面结构的稳定性。研究表面自由能对表面成分的依赖关系，我们构建了合金的相图为每个表面取向。在实际应用中感兴趣的温度、压力和组成周围，我们发现可以存在有限数量的结构，包括银表面上的氧化铜薄层和无铜结构。不同的表面取向显示出非常相似的行为，特别是具有CuO化学计量的单层，当与本体CuO层相比时显著扭曲，对于所有取向具有宽范围的稳定性。我们的结果与最近的实验测量结果一致，并有助于解释。
2008-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Slab Thickness Dependence of Rashba Splitting on Au(111) Surface: First-Principles and Model Analyses
利用第一性原理计算，研究了Au（111）表面自旋分裂与原子层数$N$的关系.当原子层的板足够厚时，较低的分裂态具有远离$\barΓ$的最小值，这被称为Rashba效应。随着层数的减少，最小值接近$\barΓ$，并且对于$N \leq 14$，它位于$\barΓ$。这种交叉进行了详细分析，使用两种模型：紧束缚模型和双层近自由电子模型。结果表明，表面能带色散的特征是两侧表面态干涉和自旋轨道相互作用相互竞争的结果。
2011-05-20 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of CO and OH adsorption on In-doped ZnO surfaces
我们提出了一个第一性原理计算研究的非极性ZnO（10 $\bar{1}$ 0）表面掺杂铟。使用模型ZnO板进行计算。In掺杂剂的位置从深体状层到表面层变化。通过研究缺陷形成能以及表面能对In位置的依赖关系，确定In原子的优先位置在表面。在ZnO的表面上的吸附位点和CO分子和OH-物种的吸附能量被确定在连接到In掺杂。结果发现，OH具有较高的键能比CO的表面。在ZnO的表面的In原子的存在下，有利于CO的吸附，导致在C-O键的伸长和电荷转移到表面。CO和OH吸附的表面上的电子和导电性能的影响进行了评估。我们的结论是，在掺杂ZnO表面应提出一个更高的电子响应CO吸附后。
2018-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Xe atoms on metal surfaces: New insights from first-principles calculations
稀有气体在金属表面上的吸附作为弱吸附的范例，其中通常假设吸附物占据最大配位的中空位点。密度泛函理论使用全势能线性缀加平面波方法对Mg（0001）、Al（111）、Ti（0001）、Cu（111）、Pd（111）和Pt（111）上的双原子吸附进行计算，结果表明，双原子在所有情况下都倾向于低配位的顶位。我们确定的重要性，极化和网站相关的泡利排斥在启动网站的偏好和稀有气体原子-金属表面相互作用的原则性质。
2002-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Surface energies, work functions, and surface relaxations of low index metallic surfaces from first-principles
我们研究了弛豫，表面能，和低指数金属表面的赝势平面波密度泛函计算在广义梯度近似下的功函数。我们在这里研究的（100），（110）和（111）表面的Al，Pd，Pt和Au和（0001）表面的Ti，选择它们作为接触或铅材料在纳米器件。我们在平板超胞近似中考虑干净的、大部分未重建的表面。特别注意的是，这些数量的收敛相对于板坯厚度，此外，不同的方法计算的功函数和表面能进行比较。我们发现，使用散装参考计算的表面能和功函数可能是有害的收敛，除非数值网格是紧密匹配的，特别是当表面松弛正在考虑。我们的结果和比较表明，计算值往往不定量匹配的实验值。这对于表面弛豫和表面能是可以理解的，其中实验值可能具有大的误差，但即使对于功函数，局部或半局部泛函也不是每种情况下的准确选择。
2009-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Electronic states and magnetic structure at the Co3O4 (110) surface: a first principles study
四氧化三钴（Co 3 O 4）是一种重要的催化剂，而Co 3 O 4（110）是Co 3 O 4纳米材料中经常暴露的表面。我们采用密度泛函理论结合原位库仑排斥U项研究了该表面两种可能的终端A和B的原子结构、能量、磁性和电子性质。这些计算预测A作为稳定的终止在很宽的范围内的氧化学势，与最近的实验观察一致。Co ~（3+）离子在体相中不具有磁矩，但在表面具有磁性，导致表面磁序与体相中不同。表面电子态存在于体带隙的下半部分，并导致两个表面终端的部分金属化。这些状态负责稳定两个极性终端的电荷补偿机制。计算出极性补偿的临界厚度为4层。
2012-01-29 cond-mat.mtrl-sci
First-principles statistical mechanics study of the stability of a sub-nanometer thin surface oxide in reactive environments: CO oxidation at Pd(100)
我们采用多尺度模拟的方法来研究在反应环境中的Pd（100）模型催化剂的表面结构和组成。在代表技术CO氧化的气相条件下（~1大气压，300-600 K），我们发现该系统处于稳定亚纳米薄氧化物结构或表面处的CO吸附层的边缘。在稳态操作下，这表明在表面存在或连续形成和还原氧化物补丁，这可能是理解可观察到的催化功能的关键。
2006-09-05 cond-mat.mtrl-sci
Towards a first-principles theory of surface thermodynamics and kinetics
要了解粒子在表面的复杂行为，需要对发生的宏观和微观过程有详细的了解;某些过程还严重依赖于温度和气压。为了将这些过程联系起来，我们结合了最先进的微观和宏观现象学理论。我们应用我们的理论到O/Ru（0001）系统和计算的热脱附光谱，吸附热，和表面相图。与实验的协议提供了我们的方法，从而确定了预测模拟的表面热力学和动力学的方式的有效性。
1999-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Managing Systematic Errors in Ice Crystal Growth Experiments
我们描述了如何表面相互作用可以通过降低冰表面上的正常成核势垒来影响与衬底接触的冰晶小平面的生长。我们还描述了如何得到的增强的生长速率可以产生系统误差，即使在测量不接触衬底的小平面的生长。从扩散动力学的分析，然后我们开发了一个简单的程序近似校正冰生长数据，从而大大减少这些系统误差。我们已经发现，这种技术是非常有用的解释冰的生长数据和提取的内在附着系数的冰面。
2012-08-24 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Modeling of the Initial Stages of Organic Solvent Decomposition on Li(x)Mn(2)O(4) (100) Surfaces
采用密度泛函理论和从头算分子动力学模拟研究了碳酸乙烯酯（EC）在尖晶石Li（0.6）Mn（2）O（4）（100）表面上分解的初始步骤. EC是锂离子电池中使用的电解质的关键组分。我们预测轻微放热EC键断裂事件在此氧化物方面，这有利于随后的EC氧化和质子转移到氧化物表面。质子和部分分解的EC片段都削弱了Mn-O离子键合网络。讨论了电解质在阴极表面分解形成的界面膜和Li（x）Mn（2）O（4）在功率循环过程中的溶解。
2012-09-15 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Green's-function method for surface calculations: a pseudopotential localized basis set approach
我们提出了一个有效的实现表面格林函数方法的原子建模的表面内的密度泛函理论的框架内使用赝势本地化的基组方法。在这种方法中，该系统被描述为一个真正的半无限的固体与耦合到一个电子库的表面区域，从而克服了传统的平板方法的几个基本缺点。该方法的多功能性证明了几个应用程序的表面物理和化学问题，本质上是很难解决的平板方法，包括金属功函数计算，带对齐的薄膜半导体异质结构，表面状态的金属和拓扑绝缘体，和表面在外部电场。与表面格林函数方法得到的结果进行比较，实验测量和板坯计算，以证明该方法的准确性。
2017-11-01 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of incipient ferroelectric trends of rutile TiO$_2$ in bulk and at the (110) surface
用从头算密度泛函理论研究了金红石型TiO（$_2$）的体相和（110）面的铁电性。我们讨论的基本机制的初始铁电行为的金红石的Born有效电荷，我们分解在个人的贡献，通过最大本地化的Wannier函数。我们表明，铁电相可以稳定的各种不同的晶格畸变，所有扩大最短的Ti-O距离，即使较长的顶端Ti-O键同时缩短。在（110）表面处，与体相相比，铁电趋势被修改，但是即使在最顶部的表面层中具有大极化的铁电相也可以通过单轴应变来稳定。
2012-11-29 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Study of Rashba Effect in Ultra-thin Bismuth Surface Alloys
我们对超薄铋表面合金：铋和面心立方金属Bi/ $M$（111）- $(\sqrt{3}\times\sqrt{3})R30°$（$M$ =Cu、Ag、Au、Ni、Co和Fe）的表面合金进行了密度泛函计算。我们计算的Bi/Ag的Rashba参数与以前的实验和理论结果是一致的。我们预测了贵金属费米能级附近带的Rashba系数$α_R$的变化趋势为：Bi/Ag > Bi/Cu > Bi/Au。对于过渡金属，在$α_R$中存在如下趋势：Bi/Ni > Bi/Co > Bi/Fe。我们的发现可能会导致设计高效的自旋电荷转换材料。
2016-09-30 cond-mat.mtrl-sci
First-principles modeling of oxygen interaction with SrTiO3(001) surface: Comparative density-functional LCAO and plane-wave study
采用基于密度泛函理论的大规模第一性原理计算，采用两种不同的基组方法（原子轨道和平面波基组），研究了原子氧和分子氧在无缺陷SrTiO 3（001）表面（SrO和TiO 2封端）上的能量、几何结构、电荷重新分布和迁移.这两种方法预测大量的原子O吸附在氧表面离子和相邻的金属离子之间的桥位置的结合能。强化学吸附是由表面分子过氧化物离子的形成引起的。相比之下，中性分子的吸附能要小得多，约为0.25 eV。即使在0 K下，解离分子吸附在能量上也是不利的.吸附的O原子沿（001）方向迁移，其迁移活化能约为1eV，远大于表面氧空位的迁移活化能（0.14eV）。因此，表面O空位控制遇到吸附的O原子和氧渗透到表面，这是ABO3型钙钛矿的许多应用的限制步骤，包括电阻式氧传感器、渗透陶瓷膜和燃料电池技术。
2010-05-26 cond-mat.mtrl-sci
First principles modeling of oxygen adsorption on LaMnO3 (001) surface
我们提出并讨论了原子和分子氧在固体氧化物燃料电池阴极模型材料LaMnO 3（001）表面的吸附和扩散的从头算DFT平面波超原电池计算结果。从气相中的O2分子的解离吸附是积极有利的表面Mn离子，即使在无缺陷的表面上。吸附的O离子的表面迁移能被发现是相当高的，1.6 eV。我们预测，吸附的O原子可以渗透到电极的第一平面时，更多的移动表面氧空位（迁移能为0.69 eV）的方法，O离子强烈结合到表面Mn离子。从头算热力学预测，在典型的SOFC工作温度（~1200 K）下，吸附有氧原子的MnO 2（001）表面在很宽的氧气压力范围内（高于10^2 atm）是最稳定的。
2008-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Oxide formation at the surface of late 4d transition metals: Insights from first-principles atomistic thermodynamics
使用密度泛函理论，我们评估了后期4d过渡金属的本体和表面氧化物在由O2和CO形成的气相的“约束平衡”中的稳定性。虽然最稳定的本体氧化物的稳定性范围对于钌来说延伸到代表技术CO氧化催化的气相条件中，对于周期表中右侧的4d金属来说，这种情况逐渐减少。然而，表面氧化物在这种条件下仍然是稳定的。这些热力学的考虑进行了讨论，在最近的实验中，强调的作用（表面）氧化物作为活性相的模型催化剂从这些金属形成。
2003-04-08 cond-mat.mtrl-sci
First principles study of the Si(557)-Au surface
我们对Si（557）-Au表面重构的15种不同结构模型进行了密度泛函研究。在这里，我们提出了一个简短的总结的主要结构趋势获得更有利的模型，重点是在详细描述的原子结构，电子性质和模拟STM图像的最稳定的模型预测我们的计算。这种结构与Robinson等人最近从X射线衍射测量中提出的结构非常一致。88，（2002）096194]。
2002-08-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of the dispersion of surface phonons of the unreconstructed and reconstructed Pt(110)
本文用密度泛函理论在局域密度近似下计算了Pt（110）的表面声子色散曲线，并用模守恒赝势在混合基近似下计算了Pt（110）的表面声子色散曲线。调用线性响应理论，并且考虑未重建的和缺失的行（1x2）重建的表面。我们发现，重建不是由声子不稳定性。大多数观察到的（1x2）结构的声子模式可以理解为（1x1）布里渊区到（1x2）表面的简单折叠。表面重构时声子频率的最大变化发生在（001）方向的带边界附近。详细比较了（1x1）和（1x2）表面的原子力常数以及它们的体相对应物，表明在三层之后达到体相值。我们的计算很好地再现了在块体中沿（110）方向观察到的Kohn反常。我们在表面上没有发现相应的效果。
2005-07-15 cond-mat.mtrl-sci
Energy loss of atoms at metal surfaces due to electron-hole pair excitations: First-principles theory of "chemicurrents"
提出了一种计算入射原子或分子与金属表面相互作用产生的电子-空穴对激发的方法。能量损失描述使用\textit{ab initio}的方法，从总能量赝势计算中获得的位置依赖的摩擦系数移动到金属表面附近的吸附物。本文用同样的摩擦系数描述能量损失，构造了一个半经典受迫振子模型来描述入射分子对电子气的激发。这种方法适用于H和D原子入射到Cu（111）表面，我们得到的理论估计的“化学电流”测量Nienhaus等人[物理。\textbf{82}，446（1999）]中描述的方法。
2009-09-30 cond-mat.mtrl-sci
First-principles embedded-cluster calculations of the neutral and charged oxygen vacancy at the rutile TiO$_2$(110) surface
利用全势屏蔽杂化密度泛函理论（DFT）计算了金红石型TiO $_2$（110）表面氧空位的中性态和带电态的热力学稳定性.采用固体（QM/MM）嵌入团簇计算来解释TiO $_2$对带电缺陷态的强极化响应。与体O空位的情况类似，发现+2电荷态$V_{\rm O}^{2+}$在能量上是迄今为止最稳定的。只有当费米能级位置非常接近导带时，小的极化子才可能被带电荷的空位俘获。$V_{\rm O}^{2+}$形成能随费米能级位置的降低而大幅降低，表明$p$掺杂样品的表面O空位浓度强烈增强。
2015-06-01 cond-mat.mtrl-sci
Electronic properties of H on vicinal Pt surfaces: A first-principles study
本文采用第一性原理密度泛函方法研究了H原子吸附在Pt（111）、Pt（211）和Pt（331）表面的电子结构。全三维势能面（3D PES的）以及各种吸附位点上的局部电子态密度。结果表明，步骤修改PES显着。这种效应是非局部的，并延伸到（111）阶地的区域。我们还发现，不同类型的台阶有不同类型的影响PES相比，一个理想的Pt（111）表面。在这项工作中计算的全三维PES的振动和扩散动力学的H吸附原子吸附在这些邻表面的理论研究提供了一个起点。
2009-06-04 cond-mat.mtrl-sci
First principles calculations of oxygen adsorption on the UN (001) surface
核燃料材料的制造、处理和处置需要对其表面形态和反应性有全面的了解。由于不可避免地与空气成分接触（即使在低分压下），UN样品含有大量影响燃料性能的氧杂质。结合基于平面波基组和局域原子轨道基组的两种第一性原理计算方法，模拟了UN（001）表面吸附O原子的基本性质。
2010-08-31 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Screening promising CsV3Sb5-like kagome materials from systematic first-principles evaluation
CsV_3Sb_5 kagome晶格具有表现电子关联、拓扑和超导的前景。然而，到目前为止，只有三个CsV3Sb5类kagome材料已被实验发现。在这项工作中，我们扩大了这个家庭的材料，1386化合物通过元素物种取代，并进一步筛选过程表明，28个有前途的候选人具有优越的热力学稳定性，因此他们是非常有可能被合成。此外，这些化合物具有几个相同的电子结构，并可相应地分为五个非磁性和三个磁性组。我们希望这一工作能极大地扩展CsV3Sb5类材料的相空间，用于研究或调谐kagome晶格中的新量子现象。
2022-02-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Systematic manipulation of the surface conductivity of SmB$_6$
我们发现，在低温下的电阻率平台的钐$_6$，通常作为其导电表面状态的标志，可以系统地影响不同的表面处理。我们调查造成越来越多的手工制作的划痕和显微镜下定义的聚焦离子束切割沟槽的表面上的磁通量生长的Sm $_{1-x}$ Gd $_x$ B $_6$与$x =$ 0，0.0002的效果。两种处理都增加了低温平台的电阻，而在较高温度下的体电阻基本上不受影响。值得注意的是，电阻偏离热激活行为的温度随着累积的表面损伤而降低。这些特征对于经聚焦离子束处理的样品更明显，其中差异可能与不存在微观缺陷（如表面下裂纹）有关。因此，我们的方法提出了一个系统的方法来控制表面电导。
2021-05-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Correction of systematic errors in scanning tunnelling spectra on semiconductor surfaces: the energy gap of Si(111)-7x7 at 0.3 K
利用扫描隧道谱（STS）研究半导体表面的电子性质时，经常受到注入载流子的非平衡输运的阻碍。我们提出了一种对STS数据中产生的系统误差的校正方法，并对众所周知的Si（111）-（7 × 7）表面进行了验证。表面具有奇数个电子/表面晶胞，并且在20 K以上是金属的。在0.3 K时，我们用STS方法在该表面的基态观察到一个能隙.修正后，测量的间隙的宽度是（70 +- 15）meV，这是与以前不太精确的估计兼容。与Si（111）-（7 x7）表面的模型相比，在费米能级处没有观察到尖锐的态密度峰。
2009-08-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic band structure, Fermi surface, and elastic properties of new 4.2K superconductor SrPtAs from first-principles calculations
六方相SrPtAs（s.g. P6/mmm; #194）是一种新型的低温（TC ~ 4.2K）超导体。利用第一性原理计算首次得到了SrPtAs的优化结构参数、电子能带、费米面、总态密度和分态密度、原子间成键图、独立弹性常数、体模量和剪切模量，并与相关的层状超导体SrPt 2As 2进行了比较分析。
2011-05-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Fermi-surface pockets in magnetic underdoped cuprates from first principles
利用创新的第一性原理能带理论，使莫特绝缘磁性铜氧化物的探索，我们研究了欠掺杂Y $_{1-x}$ Ca $_x$ Ba $_2$ Cu $_3$ O $_6$在磁有序和极化状态的选择费米面。所有的阶段表现出定性相似，孔状的小口袋。它们的性质（面积、质量、质量符号）只与最近的量子振荡实验中提取的部分匹配。因此，从头计算并不直接支持量子振荡的磁性起源。
2009-02-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
