A general algebraic model for vibrational molecular spectroscopy
A. Frank, R. Lemus, F. Perez-Bernal, R. Bijker, J. M. Arias
我们提出了振子模型的对称性适应版本，并讨论了对D_{3h}三原子分子：H_3^+、Be_3和Na_3^+的应用。
We present a symmetry-adapted version of the vibron model and discuss an application to D_{3h} triatomic molecules: H_3^+, Be_3 and Na_3^+.
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来，可能存在错误，请以论文正文为准。
继续探索
Complementary Vibrational Spectroscopy
由红外吸收光谱和拉曼散射光谱组成的振动光谱广泛用于各种科学和工业领域的无标记光学传感和成像。群论指出，这两种分子光谱学方法对不同点群中的振动敏感，并提供互补的振动光谱。因此，完整的振动信息不能通过单一的光谱设备获得，这阻碍了振动光谱的全部潜力。在这里，我们展示了同时红外吸收和拉曼散射光谱，使我们能够测量完整的宽带振动光谱的分子指纹区域与一个单一的仪器的基础上的超短脉冲激光。该系统是基于双模态傅里叶变换光谱，通过有效地利用非线性光学效应。我们的概念验证实验展示了快速，宽带和高光谱分辨率的测量有机液体的互补光谱，用于精确和准确的分子分析。
Computational Vibrational Spectroscopy
振动光谱学是一种强有力的技术来表征分子在气相和凝聚相中的近平衡动力学。这篇文章总结了基于计算机的方法，以深入了解结构和光谱响应之间的关系的努力。为此目的的方法包括基于物理学的经验能量函数，机器学习力场，以及分离采样构象空间和确定光谱分析数据的方法，如基于地图的方法。
U(2) algebraic model applied to stretching vibrational spectra of tetrahedral molecules
在U（2）代数模型下研究了四面体分子的高激发伸缩振动能级和红外跃迁强度。它的应用硅烷和四氟化硅的标准偏差小于其他模型。
Nuclear Resonance Vibrational Spectroscopy of Iron Sulfur Proteins
核非弹性散射结合密度泛函理论（DFT）计算已被应用于鉴定的高自旋三价铁和高自旋亚铁硫中心的rubredoxin型蛋白质的热嗜性细菌Pyrococcus abysii的振动模式。
Vibrational Spectroscopy of Methyl benzoate
苯甲酸甲酯（MB）的研究作为一个模型化合物的发展新的红外脉冲计划与可能适用于生物分子。用振动自洽场（VSCF）方法及其相关修正的扩展方法，在不同基组的MP2、SCS、CCSD（T）水平上计算了MB的非简谐振动模式.双能级方案，结合对角势和耦合势的不同量子化学方法，进行了系统的研究和成功的应用，以减少计算成本。为了更好地理解分子振动耦合拓扑结构，研究了氘对β-氢的同位素取代。
Algebraic approach to vibrational spectra of tetrahedral molecules: a case study of silicon tetrafluoride
本文在U（2）代数模型中研究了四面体分子的伸缩和弯曲振动谱以及红外跃迁强度，其中模型哈密顿量和波函数中的虚假态被精确地去除了。作为一个例子，我们应用该模型的四氟化硅SiF $_4$。
Nonperturbative treatment of coupled anharmonic vibrational molecular modes analyzed by 2D-infrared spectroscopy
在本工作中，我们给出了一个分析的非微扰处理的模式模式耦合和非谐性发生在分子振动系统的二维红外光谱分析。这种分析描述允许详细讨论的二维红外光谱的复杂结构所产生的各种可能的时间顺序与字段的相互作用，由于重叠的脉冲提供的贡献。阐明了振动泛音和其他组合状态对共振形状的特殊作用，并讨论了更好地定量分析的条件。
Helium nanodroplet isolation ro-vibrational spectroscopy: methods and recent results
本文综述了氦纳米液滴分离（HENDI）光谱学的最新进展，重点介绍了红外光谱区。讨论的主题包括实验细节，辐射源的比较，氦溶剂化结构的对称性问题，谱线展宽的来源，溶剂化后光谱常数的变化，以及包括形成新的化学结构在内的应用。
Enriching molecular Raman spectroscopy with vibrational strong coupling
本文理论上证明振动强耦合可重塑拉曼光谱，通过近共振和非共振耦合调控振动能量与强度，并指出观测极化激元拉曼信号需特定几何结构。
Fermi resonance-algebraic model for molecular vibrational spectra
提出了一个费米共振代数模型，其中每个键的振动用一个U（2）代数来描述，并考虑了伸缩模和弯曲模之间的费米共振.用弯曲分子XY_2和弯曲分子XY_3模型分别拟合了最近观测到的水分子和砷化氢（AsH_3）的振动光谱，并与其它模型的结果进行了比较。计算表明，代数方法可以作为一种有效的方法来描述分子振动的小标准偏差。
Density functional theory calculations and vibrational spectroscopy on iron spin-crossover compounds
具有合适配位场的铁配合物发生自旋交叉（SCO），这可以通过温度、压力甚至光可逆地诱导。因此，这些化合物是光学信息存储、显示设备和压力传感器的高度感兴趣的候选者。SCO现象可以通过拉曼光谱和红外光谱等光谱技术以及核非弹性散射（一种利用穆斯堡尔效应的技术）来方便地研究。本文综述了近年来在皮秒红外光谱和薄膜研究等方面的新进展，并对SCO配合物自旋跃迁现象和振动光谱数据的理论计算方法作了综述。
Vibrational Dynamics and Spectroscopy of Water at Porous g-C$_{3}$N$_{4}$ and C$_{2}$N Materials
本研究利用AIMD模拟g-C$_{3}$N$_{4}$和C$_{2}$N表面氘代水层的振动动力学，计算了TD-vSFG光谱、时间平均vSFG光谱及OD频率分布，为碳氮材料表面水行为研究提供光谱学依据。
Surface charge pattern: impact on vibrational spectroscopy and physics of charged interfaces
本文通过理论实验评估水的光谱响应与表面电荷的一一对应假设，发现两者并非一一对应，而是依赖于表面拓扑结构。
Comparing and Contrasting Vibrational Wavepacket Dynamics and Impulsive Stimulating Raman Scattering Descriptions of Pump-Probe Spectroscopy: A Theoretical Study
本文通过模拟泵浦-探测光谱中的三阶非线性信号，比较了波包动力学与脉冲激发拉曼散射两种方法的异同，指出非相邻振动能级的相干性需计算以与波包方法一致。
Resonant multi-photon IR dissociation spectroscopy of a trapped and sympathetically cooled biomolecular ion species
在这项工作中，我们演示了多原子离子的振动光谱，被激光冷却的原子离子捕获和同情冷却。我们使用质子化的二肽色氨酸-丙氨酸（HTyrAla+）作为模型系统，由钡离子冷却到低于800 mK的长期温度。利用连续波光学参量振荡器（OPO）对2.74 μm局域振动模的基振动跃迁进行了光谱测量。共振多光子IR解离光谱（不使用UV激光）产生带电的分子片段，这些片段被共振冷却和捕获，随后从陷阱中释放并计数。我们在低强度条件下测量了R-IRMPD的截面，发现它比振动激发的截面小大约两个数量级。观察到的振动跃迁的旋转带宽大于从300 K黑体温度、共形物依赖的线位移和分子间振动弛豫加宽的组合效应所预期的旋转带宽（J. Stearns等人，J. Chem. Phys.，127，154322-7（2007））。这表明，随着分子的内能的增长，分子离子的旋转温度的增加远高于室温（高达1000 K的量级），和/或振动跃迁频率的明显偏移（约1000 K）。6-8 cm $^{-1}$）。
Ro-vibrational spectroscopy of molecules represented by a Tietz-Hua oscillator potential
给出了Tietz-Hua振子势的高、低束缚态的精确解。径向薛定谔方程有效地解决了广义伪谱方法，使最佳的空间离散。考虑了$\ell=0$和转动态。计算了六个双原子分子\emph{viz.}，H $_2$，HF，N $_2$，NO，O $_2$，O $_2^+$的振转能级，具有较好的精度.大多数国家都是第一次报道。详细分析了本征值随$n, \ell$量子数的变化。尽可能将结果与文献数据进行比较。这些也简要对比莫尔斯潜在的结果。
Vibrationally resolved electronic spectra including vibrational pre-excitation: Theory and application to VIPER spectroscopy
振动分辨的电子吸收光谱，包括振动预激发的影响进行计算，以解释和预测振动促进电子共振（VIPER）实验中探测的电子振动跃迁[L. J. G. W. van Wilderen等人，Angew.国际版53，2667（2014）]。为此，我们采用时间独立和时间依赖性的方法的基础上评估的Franck-Condon重叠积分和傅立叶变换的时域波包自相关函数，分别。与时间无关的方法使用FCclasses方法[F. Santoro等人，J. Chem.Phys.126，084509（2007）]。在依赖于时间的方法中，自相关函数通过波包传播和解析表达式的评价获得，包括杜辛斯基旋转效应在内的谐波近似。对于几个中等大小的多原子系统，它示出，选择性预激发特定的振动模式导致的电子吸收光谱的低频边缘的红移，这是VIPER实验的先决条件。这种效应通常在芳香族π系统内的环畸变模式的激发时最明显。理论预测，哪些模式显示最强的VIPER效应被发现与实验非常一致。
Hydrogen Bonding in Ionic Liquids Probed by Linear and Nonlinear Vibrational Spectroscopy
采用红外光谱、线性拉曼光谱和多重CARS光谱研究了三种咪唑基离子液体[Cnmim][NTf 2]的结构，其中咪唑环1位上的烷基链长分别为1、2和8。重点一直在咪唑环的CH-伸缩区域，这是应该携带有关离子液体中可能的氢键网络的信息。的测量结果进行了比较，计算相应的非谐振动光谱的簇[C2mim][NTf 2]组成的四个离子对。结果支持C（4）-H和C（5）-H基团间存在弱氢键，C（2）-H基团间存在较强氢键的假设。
Description of cross peaks induced by intermolecular vibrational energy transfer in two-dimensional infrared spectroscopy
在本工作中，分子间的振动能量转移的解析描述，分析了二维红外光谱，建立。能量转移过程发生在属于不同分子的低频模式的暗组合态之间。交叉峰的出现是由于这些结合态和受体分子的光学活性态之间的相干转移。最近在乙腈-d3和苯甲腈分子的腈基之间实验观察到了这样的过程。该分子系统将被用作模拟其二维红外光谱的模型。交叉峰的增长，这是一个签名的分子间能量转移的依赖性，将详细讨论作为一个功能的分子动力学常数。
System-Bath Modeling in Vibrational Spectroscopy via Molecular Dynamics: A Machine Learning Framework for Hierarchical Equations of Motion (HEOM)
本文提出一种基于机器学习的框架，用于构建溶液中分子内振动的系统-环境模型，兼容量子模拟，通过分层运动方程（HEOM）实现非马克诺维安耗散和非谐振耦合的建模。
Efficient Quantum Vibrational Spectroscopy of Water with High-Order Path Integrals: from Bulk to Interfaces
振动光谱是探测水溶液体系结构和动力学之间相互作用的关键。为了将实验光谱的不同区域映射到系统的微观结构，重要的是将它们与包含原子核量子性质的第一性原理原子模拟相结合。在这里，我们表明，大量的成本计算量子振动光谱的水溶液系统相比，标准的路径积分方法，可以显着减少使用近似量子动力学的基础上高阶路径积分。结合最先进的机器学习电子特性，我们的方法不仅对散装水的红外和拉曼光谱进行了出色的描述，而且还对水-空气界面的2D相关性和更具挑战性的和频生成光谱进行了出色的描述。这为理解复杂的界面铺平了道路，例如疏水和亲水材料之间或与疏水和亲水材料接触的水封装，通过稳健和廉价的表面敏感和多维光谱与第一原理的准确性。
Vibrational coherences in half-broadband 2D electronic spectroscopy: spectral filtering to identify excited state displacements
本文研究半宽带二维电子光谱中振动相干的解释难题，提出通过合理选择泵浦光谱位置来分辨激发态吸收相干，从而更可靠地获取激发态势能面位移信息。
Coherent electronic-vibrational dynamics in deuterium bromide probed via attosecond transient absorption spectroscopy
超快激光激发可以引发分子中的多重相干动力学。在这里，我们报告阿秒瞬态吸收实验解决同时探测电子和振动动力学的原型分子，溴化氘（DBR），其强场电离。离子X $^2Π_{3/2}$和X $^2Π_{1/2}$态的电子和振动相干性在Br- $3d$核能级吸收谱中通过周期分别为12.6 fs和19.9 fs的量子拍频进行表征。极化扫描显示，电子量子拍频的相位依赖于探测方向，实验表明，相干电子运动对应于沿电离场方向的空穴密度的振荡。振动量子拍被发现保持相对恒定的振幅，而电子量子拍表现出部分减少的时间。量子波包模拟表明，由于X $^2Π_{3/2}$和X $^2Π_{1/2}$势之间的平行关系，振动运动的退相干效应是微不足道的. DBr和HBr的结果之间的比较表明，旋转运动是负责的退相干，因为它导致的强场电离准备的初始对齐。
Algebraic-matrix calculation of vibrational levels of triatomic molecules
我们介绍了一种准确和有效的代数技术的三原子分子的振动光谱的计算，线性和弯曲的平衡几何。的完整的三维势能面（PES），它可以完全基于{ \it从头计算}数据，被参数化为一个产品的莫尔斯余弦展开，表示在键角的内部坐标，并包括明确的本地模式之间的相互作用。我们描述的拉伸自由度的框架中的Morse型扩展在一个合适的代数基础上，它提供了一个稀疏的哈密顿矩阵的元素的精确的解析表达式。同样，我们使用一个余弦功率展开的球谐函数的弯曲自由度的基础上。所得矩阵表示的产品空间是非常稀疏的振动水平和本征函数可以通过有效的对角化技术。我们将此方法应用于羰基硫OCS、氰化氢HCN、水H $_2$ O和二氧化氮NO $_2$。当我们基于高质量的PES调谐到实验数据的计算，计算的光谱与观察到的带的起源非常好的协议。
Two-dimensional IR-Raman spectroscopy of vibrational polaritons: Role of dipole surfaces
本文通过CavMD模拟研究了振动强耦合下液态水的二维红外-拉曼光谱，强调一致的偶极子表面模型对谱线分裂和极子分支形成的重要性。
Surface-specific vibrational spectroscopy of interfacial water reveals large pH change near graphene electrode at low current densities
在埋电极界面处对界面水的分子水平的洞察对于阐明电化学的许多现象是必不可少的，但是埋界面的光谱探测仍然具有挑战性。在这里，使用表面特定的振动光谱，我们探测和识别的界面水的取向和界面电场在氟化钙（CaF 2）支撑的带电石墨烯/水界面下施加的电位。我们的数据表明，水的取向在负电位（<-0.03V vs. Pd/H2）下急剧变化，从向下指向本体溶液的O-H基团到远离本体溶液的向上指向，这不是由石墨烯而是由CaF 2基底的充电/放电引起的。电位依赖性光谱与pH依赖性光谱几乎相同，证明即使在低于1微安/平方厘米的电流密度下，施加的电位也会改变石墨烯电极附近的局部pH（超过5个pH单位）。我们的工作提供了分子水平的见解，电极/电解质界面上的界面水的解离和重组。
High-Resolution Infrared Spectroscopy and ASAP Analysis of Cyclopentadiene: The Vibrational Modes below 860 cm$^{-1}$ and the $ν_{21}$ Mode at 961 cm$^{-1}$
研究利用ASAP分析环戊二烯的振动模式，确定其低频振动能量及ν_{21}基态特征，验证了方法的可靠性。
Leveraging MMW-MMW Double Resonance Spectroscopy to Understand the Pure Rotational Spectrum of Glycidaldehyde and 17 of Its Vibrationally Excited States
通过毫米波双共振光谱技术改进甘油醛基态振动态的旋转参数，并发现11个新振动激发态，同时探讨其在Sgr B2(N)区域的丰度限制。
Mimyria: Machine learned vibrational spectroscopy for aqueous systems made simple
Mimyria通过整合响应张量学习、自动化训练和频域验证，实现了高效且可靠的振动光谱分析，尤其在水合系统中表现出高精度和小样本训练优势。
Tensor Network States for Vibrational Spectroscopy
本文综述了振动光谱学中量子态张量网络表示的基础、优点和发展前景。重点介绍了最近提出的核量子态的矩阵积态分解及其密度矩阵重整化群算法的优化。
On the Applicability of the Caldeira-Leggett Model to Condensed Phase Vibrational Spectroscopy
制定严格的系统浴分区方法仍然是一个悬而未决的问题。在这种情况下，著名的Caldeira-Leggett模型，使量子和经典的治疗布朗运动在平等的基础上享有声望。虽然这个模型无论如何是一个有用的理论工具，但它描述真实系统的非谐动力学的能力通常被认为是理所当然的。在这封信中，我们证明了所研究的分子系统和模型之间的映射不能以自洽的方式建立，除非系统部分的势是有效调和的，这意味着数学上的映射是不可逆的。这个“可逆性问题”并不依赖于所研究的特定分子系统的特性，而是根源于系统部分的势的非谐性。
Broadband complementary vibrational spectroscopy with cascaded intra-pulse difference frequency generation
分子光谱学的基本目标之一是同时测量所有基本分子振动。为此，需要测量宽带红外（IR）吸收和拉曼散射光谱，这提供了互补的振动信息。最近演示的一种称为互补振动光谱（CVS）的技术可以使用基于单个激光源的单个设备同时测量IR和拉曼光谱。然而，光谱覆盖范围仅限于~1000 cm-1，这部分覆盖了基本振动的光谱区域。在这项工作中，我们展示了一种简单的方法来扩展CVS的频谱带宽与级联脉冲内差频产生（IDFG）。使用该系统，我们测量的宽带CVS光谱的有机液体跨越2000 cm-1，超过以前的研究的两倍。
A general algebraic model for molecular vibrational spectroscopy
我们引入非谐振子对称性模型来描述具有高度对称性的分子系统中的振动激发。一个系统的程序，提出了建立之间的关系的代数和配置空间配方，导致新的相互作用的代数模型。这种方法结合了群论技术的全部力量，并提供了可靠的光谱预测。我们说明的情况下，${\cal D}_{3h}$ -三原子分子的方法。
Distinctive character of electronic and vibrational coherences in disordered molecular aggregates
二维电子相干谱是研究耦合分子相干动力学的有效手段。根据电子和振动状态之间的耦合，可以观察到纯电子、纯振动或混合起源的振荡信号。即使在“混合”分子系统中，也可以通过分析由时间分辨2D光谱构建的振荡傅里叶映射来区分具有电子或振动特征的两种类型的相干拍频。与电子字符的跳动的幅度是严重影响的能量紊乱，因此电子相干很快被移相。具有振动特征的殴打对疾病的依赖性很弱，确保了他们的长期生存。我们表明，详细的建模的二维光谱信号的分子聚集体provideddirect信息的起源的相干beatings。
Hydrogen Bonding in Protic Ionic Liquids: Structural Correlations, Vibrational Spectroscopy, and Rotational Dynamics of Liquid Ethylammonium Nitrate
利用分子动力学模拟和红外、核磁共振实验对硝酸乙铵中氢键的性质进行了分析。硝酸乙基铵具有柔性的三维氢键网络，具有中等强度，这使得它不同于相关的三乙基铵基离子液体。首先，网络的灵活性表现在氢键几何形状的不太明显的相关性，这是由键合伙伴的快速互换引起的。网络的大的柔性导致中红外吸收带的显著加宽，由于N-H伸缩运动的贡献范围从2800到3250~ \cm。最后，在N-H键矢量的转动关联中也观察到不同的动力学，其中观察到的相关时间短至16.1~ps。
Vibrational characterization of dinaphthylpolyynes: A model system for the study of end-capped sp carbon chains
本文采用多波长共振拉曼光谱、紫外-可见光谱和傅里叶变换红外光谱，结合从头算密度泛函理论（DFT）计算，系统研究了萘端sp碳链（二萘多炔）的共振和振动性质.我们表明，MWWR和FT-IR光谱特别适合于识别不同长度和不同终端的链，分别。通过DFT计算，我们进一步将这些发现扩展到由其他有机结构封端的sp碳链。目前的分析表明，结合MWRR和FT-IR提供了一个强有力的工具，以绘制一个完整的图片化学稳定的sp碳链。
Theory for Nonlinear Spectroscopy of Vibrational Polaritons
分子极化激元因其利用电磁相干性控制纳米尺度分子过程的潜力而受到广泛关注。虽然最近的实验与液相振动极化激元已经显示出很大的希望，利用这些影响，重大的挑战仍然存在于解释其光谱特征。本文基于量子朗之万方程和输入输出理论，建立了这类极化激元的泵浦-探测光谱的量子力学理论。与最近的实验数据的比较显示出良好的协议后，考虑各种振动的非谐性调制的信号。最后，一个简单而直观的解释的数据的基础上提供了一个有效的模式耦合理论。我们的工作为阐明分子极化激元的非线性光学性质以及进一步分析这些系统的多维光谱实验提供了坚实的理论框架。
Beat-frequency-resolved two-dimensional electronic spectroscopy: disentangling vibrational coherences in artificial fluorescent proteins with sub-10-fs visible laser pulses
我们使用高速稳定的二维电子光谱仪和几个周期的可见光激光脉冲进行二维电子光谱的拍频分辨分析，以解开人工荧光蛋白中的振动相干性。我们开发了一个高度稳定的超短光源，产生5.3-fs的可见光脉冲，脉冲能量为4.7 μ J，重复频率为10 kHz，使用多板脉冲压缩和激光在气室中的反射。上述-5.3-fs激光脉冲与高速多通道探测器一起使我们能够测量一系列二维电子光谱，这些光谱根据与振动相干性相关的拍频来分辨。我们成功地提取了典型的二维电子光谱中吸收光谱不均匀加宽背后的离散振动峰和强稳态信号背后的激发电子态的振动量子拍。
High-resolution infrared action spectroscopy of the fundamental vibrational band of CN+
利用低温离子阱装置和作用光谱法首次观察到了$^{12}$ C $^{14}$ N $^+$和$^{12}$ C $^{15}$ N $^+$阳离子的基振动模的转动-振动跃迁。测量了$^{12}$ C $^{14}$ N $^+$的谱线P（3）至R（3）和$^{12}$ C $^{15}$ N $^+$的谱线R（1）至R（3），这受到约4 K的陷阱温度和有限的红外激光调谐范围的限制。给出了两种同位素体的光谱参数，谱带起源分别为2000.7587（1）和1970.321（1）cm $^{-1}$，以及结合新数据和文献数据的同位素独立拟合。
Addressing intramolecular vibrational redistribution in a single molecule through pump and probe surface-enhanced vibrational spectroscopy
本文通过泵浦和探针表面增强振动光谱研究单分子内分子振动再分布，利用量子力学框架分析振动光谱优化IVR表征的策略。
Precision Franck-Condon spectroscopy from highly-excited vibrational states
研究表明利用高激发振动初态可突破基态波函数宽度限制，将电子诱导的核几何变化放大 $2\langle n\rangle+1$ 倍，从而实现精密 Franck–Condon 光谱测量。
Semiclassical vibrational spectroscopy with Hessian databases
我们报告了一种新的方法，以减轻计算开销的从头算上的飞行半经典动力学模拟振动光谱。众所周知的瓶颈，这样的计算在于，在每一步沿着动力学传播的半经典的指数前因子估计的海森矩阵的必要性。这里提出的程序是基于创建一个动态数据库的Hessians和相关的分子几何形状，能够加快计算，同时保持在一个令人满意的水平的结果的准确性。这种新的方法可以连接到分析势能面和飞行动力学，使人们能够研究以前无法实现的大型系统。我们目前获得的甲烷，甘氨酸，和N-乙酰基-L-苯丙氨酸-L-甲硫氨酸-酰胺，46个原子的生物学感兴趣的分子的半经典振动功率谱的结果。
Broadband impulsive stimulated Raman spectroscopy reveals electronic state-specific vibronic coupling and vibrational coherence transfer through nonadiabatic electronic coupling
研究通过脉冲泵/宽带探测激发碘的基态和激发态振动波包动力学，提出准确的拍频校正方法以分离相干振动动力学，揭示电子态特异性振动耦合和相干转移。
Polarization effects on intermolecular vibrational energy transfer analyzed by 2DIR spectroscopy
在目前的工作中，我们分析的极化效应发生在一个分子系统进行分子间振动能量转移过程中的2S光谱实验的过程中的影响。当参与振动能量转移的供体和受体分子都嵌入在主体溶剂中时，它们面临旋转扩散，这强烈地扭曲了所得的2 π谱。可以预期的是，转动扩散常数之间的差异将特别感兴趣。为此，根据激光与分子相互作用的不同顺序，讨论了偏振效应。接下来，我们研究的光谱作为一个函数的旋转扩散常数的单个分子的扭曲。这些偏振效应的知识与光谱的解释有关。最后，在这项工作中的振动能量转移的结论是有效的任何其他类型的三阶光学过程进行相同的分子系统。
Probing photoinduced proton coupled electron transfer process by means of two-dimensional resonant electronic-vibrational spectroscopy
我们开发了一个详细的理论模型的光诱导质子耦合电子转移（PPCET）过程，这是在生物系统和光伏材料的基础上收集太阳能。我们的模型能够分析的动力学和效率的PPCET反应的热环境的影响下，通过解开的基本电子转移（ET）和质子转移（PT）步骤的贡献。为了研究非马尔可夫环境下PPCET过程的量子动力学，我们采用了分级运动方程（HEOM）。我们计算瞬态吸收光谱（TAS）和一个新定义的二维共振电子振动光谱（2DREVS）的信号，以研究非平衡反应动力学。我们的研究结果表明，不同的过渡途径可以分开TAS和2DREVS。
Local fluctuations of vibrational polaritons monitored by two-dimensional infrared spectroscopy
我们研究了置于红外微腔中的分子的集体行为，包括局部涨落，即，动力学紊乱由于分子间的相干性，振动极化激元中的合作特征被动态地侵蚀。为了进一步解决这个问题，我们发展了一种二维红外光谱（2D-IR）技术来研究分子与腔模的相互作用。指定对应于光谱信号的合作特征。结果表明，除了极化激元的交叉峰外，暗态的出现是由于分子间协同效应的破坏。我们进一步指出，协同性的破坏与振动激发的局域化密切相关，而极化激元模是多个分子上的扩展波。此外，我们的工作为理解最近的2D-IR实验提供了新的物理见解，其中暗模和亮极化激元之间的相互作用是明显的。
Spectroscopy of nickel monosulfide in 450 - 560 nm by laser-induced fluorescence and dispersed fluorescence techniques
在450 ~ 560 nm波长范围内记录并分析了NiS的激光诱导荧光激发光谱。共观察到35个电子振动跃迁带，其中29个为首次报道。旋转分析表明，所有观察到的谱带都可以归因于^58 NiS（和^60 NiS）的[Ω = 0] - X^3 σ ^-跃迁。25个谱带被建议分成四个振动级数。此外，通过色散荧光测量，我们直接获得了^58 NiS的基态振动能级（v”= 6）的能量以及基态的振动频率和非谐常数。
Vibrational spectroscopy via the Caldeira-Leggett model with anharmonic system potentials
Caldeira-Leggett（CL）模型描述了一个与谐波池双线性耦合的系统，由于其极其简单，在凝聚相光谱学中受到欢迎。然而，由于可逆性问题的存在，该模型对具有非谐系统势的情况的适用性是有疑问的，因为它是描述溶液中的实际系统所需要的[J. Phys. Chem. Lett.，\textbf{6}，2722（2015）]，除非系统本身类似于CL模型形式。这很可能是在表面或在固体制度的情况下，我们在这里确认的一个特定的例子，碘分子在原子氩环境下的高压。为此，我们扩展了最近提出的用于参数化线性广义Langevin动力学的傅立叶方法[J. Chem. Phys.，\textbf{142}，244110（2015）]中的方法应用于基于CL模型的非线性情况，并进行广泛的误差分析。为了预先判断该模型的适用性，我们给出了简便的经验判据，并讨论了势重整化项的影响。所获得的结果提供的证据表明，CL模型可以用于描述一个潜在的广泛的系统类。
Revealing Hidden Vibration Polariton Interactions by 2D IR Spectroscopy
我们首次报道了新型分子光子激发振动极化激元的二维红外光谱。先进的二维红外光谱应用到新的振动极化激元的挑战和进步，我们在这两个领域的理解。从光谱学的角度来看，极化激元的二维红外光谱与自由非耦合分子有很大的不同;从振动极化激元的角度来看，二维红外光谱以一种状态选择的方式独特地分辨了混合光-物质极化激元激发和意外的暗态，揭示了它们之间隐藏的相互作用。此外，2D IR信号突出了振动非谐性在产生非线性信号中的作用。为了进一步推进我们的知识振动极化激元的2D IR，我们开发了一个新的量子力学模型，将核和电的非谐振动极化激元和他们的2D IR信号的影响。这一工作揭示了传统线性光谱难以或不可能探测到的极化激元物理，为研究分子振动极化激元的新的非线性光学和化学奠定了基础。
Vibrational Stark Spectroscopy on Fluorobenzene with Quantum Cascade Laser Dual Frequency Combs
我们展示了一个双频梳状QCL光谱仪的振动斯塔克光谱的应用性能。在光谱响应、参数估计和信噪比方面，将用双梳光谱仪（DCS）对氟苯进行的测量与使用常规傅里叶变换红外（FTIR）仪器获得的结果进行了比较。双梳光谱仪提供了与FTIR设置相似的定性和定量数据，采集时间缩短250倍。对于氟苯，DCS测量导致氟苯斯塔克调谐速率（（0.81 +/-0.09）cm-1/（MV/cm））比FTIR系统（（0.89 +/-0.15）cm-1/（MV/cm））更精确的估计。两个值均与先前报告的值0.84 cm-1/（MV/cm）一致。我们还指出，在DCS配置的信噪比（SNR）的改善。本文还讨论了双梳谱仪用于振动斯塔克光谱的附加特性及其在未来应用中的标度特性。
Time-Resolved Vibrational Spectroscopy to Measure Lifetime of the E$^3Π_g(v=3)$ state of Molecular Iodine
在室温下，在气相中测量分子碘的$E^3Π_g(v=3)$态的寿命。$E^3Π_g$态通过两个连续的纳秒脉冲激光激发选择性地填充。分析了$B^3Π_u^+\leftarrow E^3Π_g$的分辨分子荧光，并且使用时间相关单光子计数技术测量的$E(v=3)$状态的寿命为$τ=21 (2)$ ns。
Quantum-logic spectroscopy of forbidden vibrational transitions in single nitrogen molecular ions
该研究利用量子逻辑光谱学技术，实现了单个氮分子离子中被禁止的旋转-振动跃迁的相干操控，为高精度分子光谱和量子计算提供了新方法。
Two-photon excitation spectroscopy of 1,5--Diphenyl-1,3,5-hexatriene using phase modulation
我们用双光子傅里叶变换光谱研究了典型多烯分子1，5-二苯基-1，3，5-己三烯的第一单重态激发态。由于多烯中的S1态是单光子禁戒跃迁，因此不能使用共振线性激发来研究其振动能级的结构。虽然这个能级可以用双光子激发来达到，但以前使用波长可调脉冲激光器进行的研究没有足够的分辨率来研究振动能级的细节。在傅里叶变换光谱学中，使用一对激光束来激发样品。通过改变脉冲之间的时间延迟来完成测量。光谱分辨率由最大时间延迟的倒数而不是脉冲的光谱宽度给出。我们用这种方法研究了S1态的振动能级。在我们的实现中，我们使用了相位调制技术来进行旋转坐标系中的测量，这需要沿着时间延迟的更少的数据点，从而显着减少测量时间。
Resonance enhanced two-photon cavity ring-down spectroscopy of vibrational overtone bands: a proposal
本文介绍了近共振，振转双光子光谱的分析和使用的腔衰荡光谱检测。表达式导出的光子吸收率的三能级系统，正确的所有订单和更简单的表达式，从各种近似的结果。分析包括角动量投影简并和激发场的线偏振或圆偏振。导出了谐振腔内光的双光子功率损失率的表达式。明确计算的$ν_3$模式的$^{12}\textrm{C}^{16}\textrm{O}_2$的双光子激发光谱是由一个单一的$v_3 = 0 \rightarrow 2, Q(16)$线在$\tildeν = 2335.826$ \，cm $^{-1}$的激发。该跃迁具有偏离共振0.093 cm $^{-1}$（2.8 GHz）的中间$v_3 = 0 \rightarrow 1,P(16)$单光子跃迁。在100 K总压下，Q（16）双光子跃迁的计算截面为每CO $_2$分子的$2.99 \cdot 10^{-38}$ \，cm $^4$ s（$J = 16$态）或每CO $_2$分子的$2.24 \cdot 10^{-39}$ \，cm $^4$ s（300 K）.对双光子腔衰荡光谱的灵敏度极限的分析预测了$^{12}\textrm{C}^{16}\textrm{O}_2$的理论检测极限为32ppq（$10^{-15}$）Hz $^{-1/2}$，比使用单光子吸收实现的灵敏度更高。该分析预测，大多数多原子分子将具有稀疏的无多普勒双光子吸收光谱，这…
Solvent-side observation on vibrational energy transfer by transient grating spectroscopy: Bridged azulene-anthracene
本文用瞬态光栅声学光谱法研究了三种不同溶剂（1，1，1-三氯-1，2，2-三氟乙烷、乙腈和氙气）中的甘菊环、两种1-烷基甘菊环和五种桥联甘菊环-蒽的电子基态振动能量弛豫过程。溶质分子的振动激发的Auzlenyl基团的光激发的S1状态，通过快速的内部转换，和溶剂热化的速度，由于振动能量弛豫被确定。1-烷基甘菊环和桥联甘菊环-蒽的热化速率比甘菊环快。基于1-烷基奥基的热化速率的结果，我们得出结论，奥基的能量耗散的加速导致更快的能量耗散从溶质到溶剂。振动简正模分析表明，振动模的密度和振动模之间的非简谐耦合导致分子内能量更快地重新分布。在氙，溶剂热化率接近的能量耗散率的溶质分子报告使用瞬态吸收光谱。另一方面，在氯氟烃中，热化速率与耗散速率的比率是依赖于分子种类的，特别是更快的溶剂热化速率的9-（6-（甘菊环-1-基）己基）蒽被预测。这种溶剂的振动特性进行了讨论的关系的振动模式和结构的桥接化合物。
Infrared Optical Spectroscopy of Molten Fluorides: Methods, Electronic and Vibrational Data, Structural Interpretation, and Relevance to Radiative Heat Transfer
为了帮助解决需要预测熔盐的辐射传热（RHT）行为，我们进行了全面的审查的方法和数据的红外光谱测量熔融氟化物盐。透射率，反射率和透射反射率的实验方法进行了讨论，以及相应的数据处理方法和每种技术的局限性。光谱学是一种方便的间接探针，用于测量结构参数随温度和成分的变化。过渡金属，镧系元素和锕系元素的溶质和碱金属和碱土金属氟化物溶剂的振动吸收数据的电子和振动吸收数据进行了编译，并讨论了相应的结构解释，并与其他实验和理论工作进行了比较。我们发现，溶剂和溶质的振动吸收可以在中红外显着，导致近红外边缘的意义RHT。对现有的边缘数据进行外推和平均，得出700 ℃时FLiBe的灰吸收系数估计值为493 m^（-1），FLiNaK的灰吸收系数估计值为148 m^（-1），两者均在1至6000 m^（-1）的范围内，被认为与辐射传热分析的工程相关性。
The ro-vibrational $ν_2$ mode spectrum of methane investigated by ultrabroadband coherent Raman spectroscopy
本文首次将超宽带 fs/ps CRS 用于甲烷 ν₂ 振转光谱，建立含五支跃迁与碰撞线宽的时域模型，并在扩散火焰中实现多物种同步检测与测温验证。
High-resolution ro-vibrational and rotational spectroscopy of the open-shell, linear CCH$^+$ ion ($^3Π$)
本研究通过漏出光谱法获得了CCH$^+$（$^3Π$）在3066-3184 cm$^{-1}$范围内的高分辨率红外光谱，确定了基态和两个振动激发态的精确光谱参数，并为天文观测提供了数据支持。
Molecular vibrations-induced quantum beats in two-dimensional electronic spectroscopy
分子聚集体的非线性光谱中的量子拍频通常归因于激子系统的电子现象，而核自由度通常作为负责退相的浴组分的过阻尼振荡被包括在模型中。然而，分子系统耦合到各种高频分子振动，这可能导致光谱拍频与纯电子相干产生的拍频难以区分。本文在线性吸收和二维电子光谱的背景下，讨论了包含阻尼，无阻尼和过阻尼振动模式耦合到电子分子跃迁的模型。不同类型的浴模型的分析演示了如何振动映射到二维光谱和如何相干振动模式的阻尼强度可以从光谱信号中解决。
Vibrational vs. electronic coherences in 2D spectrum of molecular systems
二维光谱学最近揭示了分子系统激发动力学的振荡行为。然而，在大多数情况下，是否观察到激子或振动波包，或量子输运的证据，这是有争议的。本文根据两个典型体系的二维谱的基本分析所揭示的不同峰的振荡的相位和振幅关系，提出了区分振动波包运动和激子波包运动的方法。
扫码添加微信好友，提出您的宝贵建议 👇
💡 备注请填写：网站反馈
发表机构由 AI 从论文文本抽取，如发现错误，欢迎反馈修正建议。