Probing voltage-induced chemical reactions and anharmonicity with a confined vacuum light field
ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院）
本研究利用光学腔中的真空光场探测电压诱导的化学反应，通过非谐振模型揭示分子振动与键断裂机制，并提出多模式强耦合策略以实现振动能量耗散。
2025-12-12 physics.chem-ph
Probing weakly-bound molecules with nonresonant light
我们表明，弱结合的分子可以探测到的“震动”在脉冲非共振激光场。该领域引入了一个离心的长期驱逐最高的振动水平从潜在的绑定it.Our的数值模拟应用到Rb $_2$和KRb Feshbach分子表明，振动由可行的激光脉冲可以用来准确地恢复振动波函数的平方，并通过反演，也是长程部分的分子势。
2009-04-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
The Photochemistry of Rydberg Excited Cyclobutanone: Photoinduced Processes and Ground State Dynamics
本研究结合量子与激发态轨迹跳跃分子动力学模拟，揭示了环丁酮在3s←n激发至Rydberg态后的超快弛豫动力学，预测了电子衍射信号，并阐明了其非辐射弛豫至基态后产生C2和C3碎裂产物的光化学通道。
2024-02-14 physics.chem-ph
Probing QED and fundamental constants through laser spectroscopy of vibrational transitions in HD+
自然界中最简单的分子，H2+和HD+形式的分子氢离子，为复杂形式物质的量子电动力学测试提供了重要的基准系统。在这里，我们报告这样一个测试的基础上的频率测量的振动泛音过渡HD+激光光谱。我们发现，理论和实验频率是相等的0.6（1.1）十亿分之一，这是迄今为止最严格的测试分子理论。我们的测量不仅证实了高阶量子电动力学在分子中的有效性，而且还使长期预测的确定质子-电子质量比的分子系统，以及改进的约束假设的第五力和紧致更高的尺寸在分子尺度上。从理论和实验在0.01ppm水平上的比较的角度，我们的工作证明了分子氢离子作为基本物理常数和定律的探针的潜力。
2016-02-02 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.plasm-ph
Attosecond Probing of Coherent Vibrational Dynamics in CBr$_4$
本研究通过阿秒瞬态吸收光谱探测CBr$_4$对称伸缩振动波包，结合理论模拟，揭示了泵浦强度对相干振动动力学的调控机制。
2024-08-01 physics.chem-ph
Frequency-resolved ultrafast electron diffraction: visualizing vibrational dynamics in frequency- and real-space
Max-Born-Institut（马克斯·玻恩研究所）；National Research Council Canada（加拿大国家研究委员会）；University of Ottawa（渥太华大学）
该研究提出频率分辨超快电子衍射技术，将其应用于丙二烯和1,2-丁二烯的光激发振动动力学研究，识别相关振动模式，证明亚20 fs时间分辨率的重要性，为光诱导结构动力学分析提供新方法。
2026-09-01 physics.chem-ph
Simultaneous imaging of vibrational, rotational, and electronic wave packet dynamics in a triatomic molecule
本研究针对强耦合下分子多自由度动力学表征难题，结合时间分辨CEI与量子模拟，同时观测了二氧化硫的振动、转动及电子波包演化，验证了多重符合CEI用于多原子分子耦合运动研究的有效性。
2025-06-06 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Photoinduced enhancement of chemical shift sensitivity to local vibrations
Instituto de Ciencia de Materiales de Madrid Consejo Superior de Investigaciones Científicas (ICMM-CSIC)（马德里材料科学研究所）；Imperial College London（帝国理工学院）；European XFEL（欧洲自由电子激光设施）；Paul-Scherrer Institute（保罗谢尔研究所）；École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）；Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（德国电子同步辐射所）
结合理论和实验，研究氟吡啶光激发后N和F位点的化学位移变化，发现光激发增强N位点对环内局部振动的敏感性，归因于光致电荷重新分布。
2026-06-17 physics.chem-ph physics.optics
Surface charge pattern: impact on vibrational spectroscopy and physics of charged interfaces
本文通过理论实验评估水的光谱响应与表面电荷的一一对应假设，发现两者并非一一对应，而是依赖于表面拓扑结构。
2025-04-03 physics.chem-ph
Origin of vibrational wavepacket dynamics in Fe carbene photosensitizer determined with femtosecond X-ray emission and scattering
解开非绝热分子转变过程中电子和原子核的动力学仍然是一个相当大的实验挑战。本文利用飞秒分辨率的Fe Kα和K \b{eta} X射线发射光谱（XES）和广角X射线散射（WAXS）研究了[Fe（bmip）2]2+光敏剂在金属-配体电荷转移（MLCT）激发下的光诱导电子转移动力学。该测量清楚地示出了具有相同的278 fs周期振荡的XES和WAXS差信号中的时间振荡。振荡信号来源于三重金属中心（3 MC）激发态表面上的Fe-配体伸缩模式振动波包。振动波包是由40%的激发粒子数产生的，该粒子数经历了从非平衡MLCT激发态到3 MC激发态的电子转移，时间常数为110 fs，而另外60%的粒子数弛豫到3 MLCT激发态。Kα XES谱对分子结构的敏感性来自于芯能级的电子振动耦合，这是由于在1 s和2 p芯电离态的最低能量几何构型中平均0.7%的Fe-配体键长差。这些结果突出了电子振动效应在时间分辨XES实验中的重要性，并证明了金属为中心的激发态在Fe卡宾光敏剂的电子激发态弛豫动力学中的作用。
2019-10-29 physics.chem-ph
Diffractive Imaging of Coherent Nuclear Motion in Isolated Molecules
在分子反应过程中观察原子核波包在空间和时间上的运动，对于理解和控制光诱导化学反应的结果至关重要。我们用相对论电子的超快电子衍射成像了孤立碘分子中振动波包的运动。时变原子间距离的测量精度为0.07 μ m，时间分辨率为230 fs半峰全宽（FWHM）。该方法不仅对波包的位置敏感，而且对波包的形状也敏感。
2016-08-27 physics.chem-ph
Efficient Quantum Vibrational Spectroscopy of Water with High-Order Path Integrals: from Bulk to Interfaces
振动光谱是探测水溶液体系结构和动力学之间相互作用的关键。为了将实验光谱的不同区域映射到系统的微观结构，重要的是将它们与包含原子核量子性质的第一性原理原子模拟相结合。在这里，我们表明，大量的成本计算量子振动光谱的水溶液系统相比，标准的路径积分方法，可以显着减少使用近似量子动力学的基础上高阶路径积分。结合最先进的机器学习电子特性，我们的方法不仅对散装水的红外和拉曼光谱进行了出色的描述，而且还对水-空气界面的2D相关性和更具挑战性的和频生成光谱进行了出色的描述。这为理解复杂的界面铺平了道路，例如疏水和亲水材料之间或与疏水和亲水材料接触的水封装，通过稳健和廉价的表面敏感和多维光谱与第一原理的准确性。
2021-08-06 physics.chem-ph
Coherent electronic-vibrational dynamics in deuterium bromide probed via attosecond transient absorption spectroscopy
超快激光激发可以引发分子中的多重相干动力学。在这里，我们报告阿秒瞬态吸收实验解决同时探测电子和振动动力学的原型分子，溴化氘（DBR），其强场电离。离子X $^2Π_{3/2}$和X $^2Π_{1/2}$态的电子和振动相干性在Br- $3d$核能级吸收谱中通过周期分别为12.6 fs和19.9 fs的量子拍频进行表征。极化扫描显示，电子量子拍频的相位依赖于探测方向，实验表明，相干电子运动对应于沿电离场方向的空穴密度的振荡。振动量子拍被发现保持相对恒定的振幅，而电子量子拍表现出部分减少的时间。量子波包模拟表明，由于X $^2Π_{3/2}$和X $^2Π_{1/2}$势之间的平行关系，振动运动的退相干效应是微不足道的. DBr和HBr的结果之间的比较表明，旋转运动是负责的退相干，因为它导致的强场电离准备的初始对齐。
2020-04-08 physics.chem-ph
Coherent vibrational wave packet motion in ErCry4a proteins monitors the redox state of the flavin chromophore
Carl von Ossietzky Universität Oldenburg（奥尔登堡卡尔·冯·奥西茨基大学）；Freie Universität Berlin（柏林自由大学）；University of Potsdam（波茨坦大学）
研究欧洲知更鸟ErCry4a蛋白中相干振动波包运动，利用超快瞬态吸收光谱，发现受激发射红移及相关振动情况，揭示非绝热耦合在光激活初始步骤作用，提出氧化还原状态监测电荷转移动力学的策略。
2026-07-10 physics.bio-ph physics.chem-ph
Surface-specific vibrational spectroscopy of interfacial water reveals large pH change near graphene electrode at low current densities
在埋电极界面处对界面水的分子水平的洞察对于阐明电化学的许多现象是必不可少的，但是埋界面的光谱探测仍然具有挑战性。在这里，使用表面特定的振动光谱，我们探测和识别的界面水的取向和界面电场在氟化钙（CaF 2）支撑的带电石墨烯/水界面下施加的电位。我们的数据表明，水的取向在负电位（<-0.03V vs. Pd/H2）下急剧变化，从向下指向本体溶液的O-H基团到远离本体溶液的向上指向，这不是由石墨烯而是由CaF 2基底的充电/放电引起的。电位依赖性光谱与pH依赖性光谱几乎相同，证明即使在低于1微安/平方厘米的电流密度下，施加的电位也会改变石墨烯电极附近的局部pH（超过5个pH单位）。我们的工作提供了分子水平的见解，电极/电解质界面上的界面水的解离和重组。
2022-10-05 physics.chem-ph
Exact quantum dynamics of methanol: full-dimensional ab initio potential energy surface of spectroscopic quality and variational vibrational states
本研究构建了甲醇的光谱级全维从头算势能面，通过精确量子动力学计算得到与实验偏差小于5 cm⁻¹的振动能级，为天体与精密科学中的甲醇光谱探测提供支撑。
2025-08-04 physics.chem-ph quant-ph
Vibrational Infrared Lifetime of the Anesthetic nitrous oxide gas in solution
本文报道了麻醉气体一氧化二氮（N $_2$ O）溶于辛醇和橄榄油中的不对称基频伸缩2218 cm $^{-1}$振动的寿命。这些溶剂是常用于评估麻醉剂效力的模型系统。皮秒时间尺度的分子动力学模拟表明，蛋白质动力学或膜动力学在麻醉作用的分子机制中起作用。具有100 fs时间分辨率的超快红外光谱是在这样的时间尺度上探测麻醉剂分子动力学的理想工具。在振动带的峰值处的泵浦-探测研究产生在橄榄油中的$55 \pm 1$ ps和在辛醇中的$52 \pm 1 ps$的寿命。寿命的相似性表明，麻醉剂的能量弛豫主要由环境的疏水性决定，与麻醉剂作用模型一致。结果表明，一氧化二氮是一个很好的模型系统探测麻醉剂-溶剂相互作用的非线性红外光谱。
2007-05-07 physics.bio-ph physics.chem-ph
Infrared action spectroscopy as tool for probing gas-phase dynamics: Protonated Dimethyl Ether, (CH$_3$)$_2$OH$^+$, formed by the reaction of CH$_3$OH$_{2}^{+}$ with CH$_3$OH
研究利用 FELIX 与 OPO/OPA 红外作用光谱探测 CH$_3$OH$_{2}^{+}$ 和 CH$_3$OH 反应体系，首次获得质子化二甲醚的气相振动光谱并证实其生成。
2023-07-12 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
Ergodicity breaking in rapidly rotating C60 fullerenes
本研究在快速旋转的C60富勒烯中首次观测到转动遍历性破缺，发现随角动量增加存在多次遍历与非遍历转变，且低于振动阈值，凸显了富勒烯在介观量子系统中的独特动力学。
2023-05-09 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Attosecond XUV probing of vibronic quantum superpositions in Br$_2^+$
超快激光激发可以在分子中产生电子态的相干叠加，并在几到亚飞秒的时间尺度上触发电子密度的超快流动。虽然最近的阿秒实验已经解决了这些初级光化学过程的实时观测，同时核运动的基本作用以及它们如何修改和干扰价电子运动仍然不确定。在这里，我们调查的相干电子振动动力学诱导离子溴（Br $_2^+$），包括自旋轨道和价电子叠加，使用阿秒瞬态吸收光谱的多个振动能级之间。通过对Br- $3d$芯能级吸收信号的特征量子拍频测量电子相干的衰减、恢复和明显频移。量子力学模拟将观察到的电子退相干归因于非谐势上核波包的相位分布变宽。进一步揭示了分子电子振动结构是作为电子拍频的离散级数而被印记的。这些结果为解释多原子体系中复杂的电荷迁移动力学提供了基础。
2020-05-24 physics.chem-ph
Polariton relaxation under vibrational strong coupling: Comparing cavity molecular dynamics simulations against Fermi's golden rule rate
在振动强耦合（VSC）作用下，分子极化激元的形成可以显著改变分子的光致或热性质。为了理解这些有趣的变化，实验和理论研究都集中在振动极化激元的超快动力学上。在这里，根据我们最近的工作[J. Chem. Phys.，154，094124，（2021）]，我们系统地研究了弱外泵浦下液态CO2的极化激元弛豫机制。经典腔分子动力学（CavMD）模拟表明，极化激元弛豫的结果从（i）通过光子组件的腔损耗和（ii）由分子间相互作用介导的明模分量的振动暗模的退相的综合效应。后一种极化激元退相速率与极化激元波函数中亮模的权重和极化激元与暗模之间的光谱重叠的乘积成比例。这两个因素是敏感的参数，如拉比分裂和腔模失谐。相比紧束缚谐波模型的基础上的费米的黄金法则计算，CavMD产生类似的参数依赖的上极化激元弛豫寿命，但有时适度的分歧，为下极化激元。我们认为，这种分歧的结果极化激元增强的分子非线性吸收由于分子的非谐性，这是不包括在我们的分析模型。我们还总结了最近的进展探测非反应VSC动力学与CavMD。
2022-03-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
The initial charge separation step in oxygenic photosynthesis
光系统II对地球生命至关重要，因为它通过光诱导电子转移和水分解反应提供氧气。光系统II-反应中心（PSII-RC）的激发态动力学一直是一个生动的辩论，因为嵌入的发色团的吸收光谱显着重叠，因此它是非常难以区分瞬态。在这里，我们报告的二维电子振动光谱的PSII-RC的研究。沿可见光激发和红外检测轴的同时分辨率是至关重要的，允许激子态的特性和它们之间的相互作用被清楚地区分。特别是，这项工作表明，混合激子电荷转移状态，以前提出的负责光合作用的远红光操作，其特征在于由Chl $_{\rm D1}^+$苯丙氨酸$^-$自由基对，可以直接制备光激发。此外，我们发现，在PSII-RC的初始电子受体是苯丙氨酸，而不是P $_{\rm D1}$，无论激发波长。
2021-07-23 physics.chem-ph
Stochastic Liouville Equations for Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy
电子和分子的振动动力学通常通过使它们经受两次与快速光化脉冲的相互作用来研究，所述快速光化脉冲使它们处于非稳态，并且在可变延迟周期$T$之后，用由宽带和窄带脉冲的组合诱导的拉曼过程探测它们。这种被称为飞秒受激拉曼光谱（FSRS）的技术可以有效地探测时间分辨的振动共振。我们展示了如何FSRS信号可以建模和解释使用随机刘维尔方程（SLE）最初开发的NMR线型。SLE提供了一个方便的模拟协议，可以描述复杂的动力学，由于耦合到集体坐标在低得多的成本，一个完整的动力学模拟。澄清了振动变化和失相之间的时间尺度没有分离时出现的色散特征的起源。
2015-03-29 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
A real-time time-dependent density functional tight-binding implementation for semiclassical excited state electron-nuclear dynamics and pump-probe spectroscopy simulations
在亚皮秒范围内模拟光激发分子和纳米系统动力学的需求日益增加，需要能够以低计算成本描述物质量子性质的新的有效工具。通过结合近似DFTB方法与半经典Eklfest方法的核电子动力学的力量，我们已经实现了一个实时的时间相关的DFTB（TD-DFTB）的实现，适合这样的要求。除了能够研究光致电荷转移过程中的核运动效应外，我们的代码还为静态和时间分辨计算光谱学领域增加了新的功能。特别是，诸如石墨烯纳米带的周期性材料的光学性质或使用诸如“LDA+U”和“伪SIC”方法的校正来改善某些系统中的光学性质，现在可以在TD-DFTB水平上处理。此外，全原子的时间分辨瞬态吸收光谱和脉冲振动光谱的模拟，现在可以在合理的计算时间内实现，由于良好的性能的实施和并行模拟协议。它的应用研究紫外/可见光诱导的振动相干的分子被证明，并打开了一个新的大门，在无数的材料与相关应用的非平衡超快现象的机制。
2020-06-15 physics.chem-ph physics.comp-ph
A Fully Dynamical Description of Time-Resolved Resonant Inelastic X-ray Scattering of Pyrazine
本文提出一种完全含时的方法，利用波包动力学模拟计算瞬态RIXS光谱，并显式处理X射线探测脉冲，以支持前沿时间分辨RIXS实验。
2024-03-16 physics.chem-ph
Reduced hierarchy equations of motion approach with Drude plus Brownian spectral distribution: Probing electron transfer processes by means of two- dimensionalcorrelation spectroscopy
本文利用二维相关谱理论研究了耗散环境中的电子转移过程。我们扩展的减少层次运动方程的方法，包括过阻尼Drude和欠阻尼布朗模式。当过阻尼模式描述系统在慢调制极限下的不均匀性时，欠阻尼模式表示与电子态耦合的主振动模式。我们概述了一个程序计算二维相关谱，结合ET过程。该方法能够处理系统在外部扰动下的相干性，这对于计算非马尔可夫噪声的非线性响应函数具有重要意义。计算的2D光谱通过沿$Ω_1$轴的ET过渡峰的存在以及回波信号的衰减来展示ET过程的影响。
2012-11-07 cond-mat.other physics.bio-ph physics.chem-ph
Probing Nonadiabatic Dynamics with Attosecond Pulse Trains and Soft X-ray Raman Spectroscopy
线性非共振X射线喇曼技术能够探测光激发波包通过圆锥交叉点时产生的超快电子相干。采用混合飞秒或阿秒探测脉冲来激发系统并刺激信号光子的发射，其中两个场都是混合脉冲方案的分量。在本文中，我们研究如何阿秒脉冲序列，高次谐波产生过程中提供的，作为探测脉冲在这种光谱技术的框架，而不是单一的高斯脉冲。我们探讨了探测脉冲的不同组合方案，以及脉冲串参数对信号的影响。此外，我们将展示如何拉曼选择规则和对称性的考虑影响的光谱信号，我们讨论的振动贡献的重要性，整体信号。我们使用两种不同的模型系统，代表不同对称性的分子，和量子动力学模拟研究光谱的差异。结果表明，这样的脉冲序列非常适合捕捉与电子相干性相关的关键特征。
2022-06-08 physics.chem-ph physics.optics
Probing C-I Bond Fission in the UV Photochemistry of 2-Iodothiophene with Core-to-Valence Transient Absorption Spectroscopy
本研究结合XUV瞬态吸收光谱与理论计算，探究了2-碘噻吩在268 nm紫外光激发下的C-I键断裂动力学，揭示了由$π\toπ^*$主导激发引发、经非绝热跃迁至解离态的分子碎裂机制。
2023-06-30 physics.chem-ph
Probing autoionizing states of molecular oxygen with XUV transient absorption: Electronic symmetry dependent lineshapes and laser induced modification
利用阿秒瞬态吸收技术研究了氧自电离里德堡态的动力学，其中极紫外（XUV）引发分子极化，近红外（NIR）脉冲扰动其演化。瞬态吸收光谱表明，在氧的$nsσ_g$和$ndπ_g$自电离态的情况下，光密度（OD）发生正变化，而在$ndσ_g$态的情况下，光密度发生负变化。用多组态含时Hartree-Fock（MCTDHF）方法模拟了瞬态吸收光谱，计算结果与实验结果一致。超激发态的时间演化的电子和振动解决的方式进行了探讨，我们观察到的有效量子数的里德伯系列的衰变寿命的依赖。我们模拟了近红外（NIR）微扰对分子极化的影响，发现激光诱导相移模型与实验和MCTDHF结果一致，而激光诱导衰减模型则不一致。我们与电子状态对称性依赖的符号的OD变化的静态吸收线型的Fano参数。
2017-03-31 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
A chiral rhenium complex with predicted high parity violation effects: synthesis, stereochemical characterization by VCD spectroscopy and quantum chemical calculations
分子系统具有丰富的电子结构、振动结构、转动结构和超精细结构，在基础物理的精密实验中具有决定性的作用。例如，电弱核相互作用会导致手性分子的两个对映体之间的能量差很小，这是宇称对称性破缺的标志。合成了手性2-甲基-1-硫代丙醇配体的对映富集的氧合铼（VII）配合物S-（-）-和R-（+）-3，作为通过Re=O伸缩的高分辨激光光谱探测分子宇称破坏效应的潜在候选物。虽然Re原子本身不是一个立体中心，但实验振动圆二色性（VCD）光谱揭示了周围的手性环境，这一点由Re=O键伸缩模式信号证明。计算的VCD光谱的R对映异构体证实的位置的硫原子顺式的甲基，在固态X-射线晶体结构中观察到的，并显示存在两个构象的可比稳定性。相对论量子化学计算表明，由于宇称破坏的对映异构体之间的振动位移是在活性制备下的超高分辨率红外光谱实验的目标灵敏度以上。
2015-07-31 physics.atom-ph physics.chem-ph
High resolution photoassociation spectroscopy of the excited $c^3Σ_{1}^+$ potential of $^{23}$Na$^{133}$Cs
我们报告的光缔合光谱探测的$c^3Σ_{1}^+$潜力的双碱金属氯化钠分子，确定11个振动线之间的$v' = 0$和$v' = 25$的激发$c^3Σ_{1}^+$潜力，并解决其旋转和超精细结构。所观察到的线被分配通过拟合到一个有效的哈密顿模型的激发态结构的旋转和超精细常数作为自由参数。我们讨论了意想不到的扩大选择振动线，其可能的联系强自旋轨道耦合的$c^3Σ_{1}^+$潜在的附近$b^3Π_1$和$B^1Π_1$流形。最后，我们报告使用的$v' = 22$线作为一个中间状态的弱结合Feshbach分子的双光子转移的振转基态的$X^1Σ^+$流形。
2023-02-17 physics.atom-ph physics.chem-ph
Probing the Temporal Response of Liquid Water to a THz Pump Pulse Using Machine Learning-Accelerated Non-Equilibrium Molecular Dynamics
本文构建纳入时变电场的机器学习势，以AIMD精度模拟液态水对12.3 THz泵浦脉冲的非平衡响应，复现瞬态双折射并揭示0.7 ps摆转能量耗散机制。
2025-05-14 physics.chem-ph
Anomalous phosphine sensitivity coefficients as probes for a possible variation of the proton-to-electron mass ratio
本文用稳健的变分方法研究了磷化氢（PH $_3$）的转动振动光谱对质子-电子质量比$μ$可能的宇宙学变化的敏感性。虽然大多数计算的灵敏度系数，$T$，涉及低振动态获得的$T\approx-1$和$T\approx-1/2$的旋转和振转跃迁的预期值，分别，异常的灵敏度被发现的$ν_2/ν_4$，$ν_1/ν_3$和$2ν_4^{\ell=0}/2ν_4^{\ell=2}$流形的PH $_3$的$A_1\!-\!A_2$分裂。这些状态之间的显著科里奥利相互作用与偶然简并的$A_1$和$A_2$能级一起产生一系列增强的灵敏度系数。磷化氢预计会出现在许多不同的天体物理环境中，并有可能用于研究漂移常数。此外，所显示的行为暗示了${\bf C}_{3\mathrm{v}}\mathrm{(M)}$对称性分子中更广泛的趋势，从而表明高阶振转相互作用引起的分裂非常适合探测空间中其他对称顶部分子中的$μ$，因为这些低频跃迁可以直接被射电望远镜检测到。
2018-08-16 astro-ph.CO physics.atom-ph physics.chem-ph
Optical signatures of coherence in molecular dimers
Heriot-Watt University（赫瑞-瓦特大学）；TU Dortmund（多特蒙德工业大学）
研究分子二聚体与振动环境相互作用的相干光学特征，通过投影测量揭示协同发射机制，为相干动态探测提供实验方向。
2025-12-13 physics.chem-ph quant-ph
Tracking the Ultraviolet Photochemistry of Thiophenone During and Beyond the Initial Ultrafast Ring Opening
光致异构化反应，包括开环反应，是自然界许多过程的核心。这种反应的机制是由耦合的电子和核动力学在飞秒尺度上展开的微妙相互作用决定的，然后是能量在不同振动自由度中的缓慢重新分配。在这里，我们应用时间分辨光电子能谱学与种子极紫外自由电子激光跟踪超快开环的气相噻吩分子在265 nm的光激发。当结合尖端的从头算电子结构和分子动力学计算的激发态和基态分子，结果提供了前所未有的见解电子和核动力学的这类基本的反应。初始的开环和非绝热耦合到电子基态示出由弹道SC键扩展驱动，并在350飞秒内完成。理论和实验也允许清晰的可视化丰富的基态动力学，包括形成和相互转换，几个开环异构体和改造的环状结构，和碎片（CO损失）在更长的时间尺度。
2020-03-14 physics.chem-ph
