Autoionization dynamics of He nanodroplets resonantly excited by intense XUV laser pulses
利用光电子能谱学研究了功率密度为10^9 <$10 ^{12} W/cm 2的飞秒极紫外(XUV)强脉冲辐照220 ~ 10^6 He原子的大尺度氦液滴的电离动力学过程.氦液滴在光子能量范围从~ 21 eV(对应于原子1 s2 s态)到~ 25 eV的原子电离势(IP)内被共振激发。作为液滴尺寸和XUV强度的函数的电子光谱的复杂的演变被观察到,范围从原子状窄峰由于二进制自电离,从纳米等离子体的电子发射的非结构化特征特性。实验结果进行了分析和解释的基础上考虑到各种过程,如多步电离,原子间库仑衰变(ICD),二次非弹性碰撞,电子激发原子的解吸,集体自电离(CAI)和进一步的弛豫过程的速率方程的数值模拟的帮助。
2019-02-14 physics.atm-clus
Visualizing intense laser field driven electron dynamics in a multielectron molecule: dynamic electron localization, bonding properties and multiple ionization bursts
本文研究了超强超快激光脉冲驱动下基态分子氮阳离子的电子动力学,揭示了由CREI机制引起的电离率振荡、多重电离爆发现象,并详细分析了激光对分子成键性质及电子局域化的瞬态影响。
2025-08-14 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Collective Autoionization in Multiply-Excited Systems: A novel ionization process observed in Helium Nanodroplets
自由电子激光(FEL)为研究反应动力学和对复杂系统结构成像提供了前所未有的能力。当多个光子在复杂系统中被吸收时,在飞秒时间尺度上许多原子被电离的情况下形成类等离子体状态。如果多光子吸收共振增强,系统成为电子激发等离子体形成之前,与随后的衰减路径,迄今为止几乎没有调查。在这里,我们使用氦纳米液滴作为一个例子,这些系统可以通过一种新型的过程,称为集体自电离衰变。此外,我们表明,这个过程是令人惊讶的效率,导致离子丰度远远大于直接单光子电离。这种新颖的集体电离过程预计在许多其他复杂系统中是重要的,例如暴露于高强度辐射场的大分子和纳米颗粒。
2013-11-29 physics.atm-clus
Dynamical ionization ignition of clusters in intense and short laser pulses
用含时密度泛函理论研究了激光场中稀有气体团簇的电子动力学。揭示了早期内、外电离机制。在第一次去除少量电子密度后不久,观察到团簇内部电子波包的形成。通过与簇边界的碰撞,波包振荡被驱动成与激光场共振,因此导致激光能量的更高吸收。内电离增强是因为弹跳电子波包的电场与激光场相长相加。波包中速度最快的电子从团簇整体逃逸,从而也增加了外部电离。
2003-08-01 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Collective enhancement of above threshold ionization by resonantly excited helium nanodroplets
团簇和纳米液滴由于其高局域密度而有望增强高阶非线性光学效应。然而,到目前为止,只有中度增强。在这里,我们报告的观测高能电子产生的阈上电离(ATI)的氦(He)纳米液滴,共振激发超短极紫外(XUV)自由电子激光脉冲,随后电离的近红外(NIR)或近紫外(UV)脉冲。与He原子相比,由于高阶ATI的电子发射增强了几个数量级。ATI强度与液滴中激发数的关键依赖关系表明局部集体增强效应。
2021-05-05 physics.atm-clus
Exploring photoelectron angular distributions emitted from molecular dimers by two delayed intense laser pulses
我们描述的实验和模拟的结果进行的目的是扩展光电子能谱学与强激光脉冲的情况下的分子化合物。用反应显微镜测量了N $_2$ -N $_2$和N $_2$ -O $_2$范德华二聚体在超短强激光脉冲下双电离产生的二聚体框架光电子角分布。为了研究第一个产生的分子离子对剩余中性分子的电离行为的影响,我们采用了两个脉冲序列,包括线性偏振和延迟的椭圆偏振激光脉冲,允许区分两个电离步骤。通过分析得到的电子动量分布,我们表明,散射的光电子在相邻的分子势导致的变形和旋转的光电子角分布相比,测量一个孤立的分子。基于这一结果,我们表明,在二聚体的情况下,电子动量空间可以被分离,允许从光电子角分布中提取有关电离路径的信息。我们的工作,当实施可变脉冲延迟,开辟了调查光诱导的电子动力学在分子二聚体使用角分辨光电子能谱学与强激光脉冲的可能性。
2020-11-04 physics.atm-clus physics.chem-ph
Ionization and Coulomb explosion of Xenon clusters by intense, few-cycle laser pulses
用峰值强度为5 $\times$ 10 $^{14}$ W cm $^{-2}$的800 nm超短强脉冲激光(12 fs,$\sim$ 4个光周期)辐照气相电子轰击$_n$团簇($n$ =500- 25,000),以诱导多次电离和随后的库仑爆炸。爆炸离子的能量分布测量在几个周期的域,不允许足够的时间进行库仑驱动的膨胀的集群。这导致整体动态似乎与多周期制度中的动态有很大不同。一个表现是,测量到的最大离子能量比使用相同强度的较长脉冲时获得的能量低得多。离子产率是集群大小无关,但极化依赖于它们是显着更大的极化时,垂直于检测轴比沿it. This意想不到的行为是定性合理化的空间各向异性屏蔽效应引起的集群内的电子电荷云。
2010-06-09 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Ionization heating in rare-gas clusters under intense XUV laser pulses
用准经典分子动力学模拟研究了强极紫外激光脉冲($λ=32\rm\,nm$,$I=10^{11-14}$ \,W/cm $^2$)与小团簇(Ar $_{147}$)的相互作用.我们的分析支持一个非常一般的图片充电和加热动力学在有限的样品下的短波长辐射,是相关的自由电子激光的几个应用程序。首先,直到一定的光子通量,电离作为一系列直接光电发射事件进行,产生胶状团簇势和光电子谱中的特征平台,如在[Bostedt { \it et al.},物理修订版信函{ \bf 100},013401(2008)]。第二,除了光电子捕获的开始,纳米等离子体形成导致蒸发电子发射,在电子光谱中具有特征热尾。本文对这一转变进行了详细的分析。第三,与红外或低真空紫外范围内的行为相反,纳米等离子体能量捕获经由{ \it电离加热}进行,即,内光电离的本地化电子,而碰撞加热的传导电子是可以忽略不计的高激光强度。后者的一个直接后果是发射电子的平均能量作为激光强度的函数的令人惊讶的演变。
2010-06-14 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.comp-ph
Ionization and expansion dynamics of atomic clusters irradiated with short intense VUV pulses
用动力学Boltzmann方程模拟了短强真空紫外脉冲辐照下氙团簇的电离和膨胀动力学。这个统一的模型包括占主导地位的相互作用,有助于集群动力学引起的这种辐射。团簇的大小,$N_{atoms}=20-90000$,和脉冲能量密度,$F=0.05-1.5$ J/cm $^2$,对应的范围内的强度,$10^{12}-10^{14}$ W/cm $^2$和照射时间,$\leq 50$ fs的演化动力学的依赖性进行了研究。与我们的模型得到的预测被发现是在良好的协议与实验数据。我们发现,在曝光的集群形成一个壳结构,包括一个带正电荷的外壳和净电荷等于零的核心。这些壳的宽度取决于簇的大小。带电的外壳在小团簇($N_{atoms}=20,70$)中很大,它的库仑爆炸驱动了这些团簇的膨胀。在大星系团($N_{atoms}=2500,90000$)中,中性核很大,在外壳库仑爆炸后,它以流体动力学的方式膨胀。核心内的高电荷离子与电子有效地复合。因此,我们观察到在核心内产生的大部分中性原子,其大小取决于簇的大小。
2008-10-21 hep-ph physics.atm-clus
Photoelectron circular dichroism in the multiphoton ionization by short laser pulses: II. Three- and four-photon ionization of fenchone and camphor
用含时单中心(TDSC)方法计算了短脉冲强激光作用下小茴香酮和樟脑分子的角分辨多光子电离。在此基础上,详细研究了这些分子在三光子共振增强电离和四光子阈上电离过程中的光电子圆二色性。计算结果是在一个令人满意的协议与现有的实验数据,测量随机取向的茴香酮和樟脑分子在不同波长的激发脉冲。我们预测一个显着增强的多光子PECD单轴取向的茴香酮和樟脑。
2018-05-18 physics.atm-clus
Enhanced ionization in small rare gas clusters
对稀有气体原子团簇在强短脉冲激光作用下的能量吸收机制进行了详细的理论研究,发现其能量吸收机制类似于首次在双原子分子中发现的{ \it增强电离}。这种现象在原子元素(氖、氩、氪、氙)、团簇中的原子数(已研究了16至30个原子)和激光脉冲的流畅度的变化下是鲁棒的。与分子相反,它不会因为圆偏振而消失。我们开发了一个分析模型,最大电离的脉冲长度的集群的特征参数。
2002-07-02 physics.atm-clus
Electron release of rare gas atom clusters under an intense laser pulse
计算原子团簇的能量吸收作为激光脉冲长度$T$的函数,我们发现临界$T^*$的最大值。我们表明,$T^*$可以链接到一个最佳的集群半径$R^*$。这个半径的存在可以归因于最初在双原子分子中发现的增强电离机制。我们的研究结果表明,增强电离应该是广泛的一类稀有气体团簇。从一个简单的库仑爆炸模型出发,导出了最大能量释放与适当比例的膨胀时间之间的解析关系式,该关系式可用脉冲长度$T^*$表示。
2002-06-19 physics.atm-clus physics.atom-ph
Dopant induced ignition of helium nanodroplets in intense few-cycle laser pulses
我们证明了稀有气体掺杂的He纳米液滴从强的几个周期(~10 fs)的激光脉冲的超快共振能量吸收。我们发现,少于10个掺杂剂原子"点燃"液滴,产生一个非球形的电子纳米等离子体,最终导致所有原子的完全电离和解体,虽然原始的He液滴是透明的激光强度应用。我们在这些强度下的计算表明,点火所需的最小脉冲长度约为9 fs。
2011-07-22 physics.atm-clus
The effect of chirped intense femtosecond laser pulses on the Argon cluster
利用纳米等离子体模型研究了强飞秒激光脉冲与氩原子团簇的相互作用。基于动力学模拟,研究了2 × 10 ~(17)Wcm ~(-2)飞秒激光脉冲辐照团簇后的电离、加热和膨胀过程。解析计算给出了不同机制下的电离率和不同脉冲形状下电子密度随时间的演化。在这种方法中,强啁啾激光脉冲的激光强度,脉冲宽度和激光形状的强烈依赖于电子能量,电子密度和团簇的大小。在此基础上,研究了啁啾激光脉冲对相互作用复杂动力学过程的影响。结果表明,与无啁啾和正啁啾脉冲相比,负啁啾脉冲的电子能量和团簇半径提高了20%。
2016-08-12 physics.atm-clus physics.plasm-ph
Augmented collisional ionization via excited states in XUV cluster interactions
通过一个详细的激光-团簇相互作用模型,研究了原子激发态对稀有气体团簇的影响。这表明了在激光-团簇相互作用中两步电离过程的潜力,由此产生的中间激发态允许产生高电荷态和激光脉冲能量的快速传播。这种激发机制的后果表明,通过模拟最近的实验在氩团簇与XUV辐射相互作用,在这两个步骤的过程中显示发挥主要作用,这是与我们的假设,即XUV-团簇相互作用提供了一个独特的窗口到激发原子态的作用,由于相对缺乏光电离和激光场驱动的现象。我们的分析表明,原子的激发态可能发挥了重要的作用,在各种波长的制度,包括拟议的单分子成像与强X射线的研究的潜在影响与材料的强辐射的相互作用。
2010-11-23 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.comp-ph
Laser-Cluster-Interaction in a Nanoplasma-Model with Inclusion of Lowered Ionization Energies
利用改进的纳米等离子体模型,对强激光场与银团簇和氩团簇的相互作用进行了理论研究。考虑了单脉冲和双脉冲激励。研究了稠密团簇环境对内电离过程的影响,包括电离能的降低。激光与团簇相互作用的动力学发生了很大的变化。特别是对于银团簇,电离能的降低导致高电荷离子产率的增加。
2008-09-18 physics.atm-clus physics.plasm-ph
Clusters in Intense XUV pulses: effects of cluster size on expansion dynamics and ionization
我们研究了Ar $_{55}$ -Ar $_{2057}$与强烈的极紫外(XUV)脉冲的相互作用上的集群大小的影响,使用的模型,我们开发的早期,包括通过碰撞激发电离作为中间步骤。我们发现,这些辐照集群的动力学是占主导地位的碰撞。较大的团簇具有更高的碰撞性,产生更高的电荷状态,并且比较小的团簇更快地这样做。发现通过碰撞产生的更高的电荷态减少了总的光子吸收,因为Ar $^{2+}$和更高的电荷态不再是光可及的。我们称这种机制为\textit{collisionally reduced photoabsorption},它使Ar $_{55}$和45% Ar $_{2057}$的有效团簇光吸收截面减少了30%以上。与相同原子数的气体靶相比。在激光相互作用后不久,对壳结构的研究显示了一个几乎均匀带电的核,其具有适度带电的外壳,该外壳通过碰撞演变为高度带电的外壳。这导致了外层正壳层的爆炸和核心的缓慢膨胀,正如在较短波长的混合团簇中观察到的那样[1]。电子动能分布的时间演化开始于(大部分)麦克斯韦分布。较大的团簇最初具有较高的温度,但在激光脉冲之后被较小的温度所取代。大团簇的电子速度分布很快变为各向同性,而小团簇则保持由光电离产生的固有各向异性.最后,将总电子动能分布积分到激光空间分布和团簇尺寸的对数正态分布上,与最近的实验[2]进行比较,发现符合得很好.
2010-11-23 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.plasm-ph
Many-electron dynamics triggered by massively parallel ionization
团簇或生物分子中多个原子的大规模平行电离被认为是一种新的光-物质相互作用现象,通过短而强的自由电子激光脉冲使其成为可能。几乎同时从被照射的目标发射的光电子可以具有如此高的密度,使得它们即使在光电离之后也基本上相互作用。这种相互作用的结果在一个特征的电子光谱,可以解释为卷积的平均场电子动力学和二进制电子-电子碰撞。我们证明,这个普遍的频谱可以得到分析总结合成两体库仑碰撞事件。此外,我们提出了一个实验与氢团簇观察大规模并行电离。
2011-11-29 physics.atm-clus physics.atom-ph
Deformation of an inner valence molecular orbital in ethanol by an intense laser field
价态分子轨道在化学反应中起着至关重要的作用。在这里,我们揭示了一个强激光场变形的内价轨道(10 a ')的乙醇分子。我们测量反冲帧光电子角分布(RFPAD),这对应于轨道的电离概率的取向依赖性,使用光电子-光离子符合动量成像与圆偏振激光脉冲。从头算模拟表明,轨道的变形强烈依赖于激光场的方向,而测量RFPAD不能不考虑轨道变形再现。我们的研究结果表明,在亚光周期时间尺度上,激光诱导的轨道变形发生在电子发射之前。
2018-11-19 physics.atm-clus physics.chem-ph