Complex Dynamics of Correlated Electrons in Molecular Double Ionization by an Ultrashort Intense Laser Pulse
利用半经典准静态模型,研究了在双中心库仑势和强激光场共同作用下,两个关联电子的复杂动力学行为。该模型计算能够再现氮分子的实验数据为宽范围的激光强度从隧穿到过势垒制度,并预测一个显着的对齐效果的双离子产量的比率。经典的轨道分析可以揭示亚循环分子双电离动力学。
2007-05-31 physics.atm-clus
Classical Trajectory Perspective on Double Ionization Dynamics of Diatomic Molecules Irradiated by Ultrashort Intense Laser Pulses
本文提出了一个强激光脉冲作用下分子双电离的准静态半经典模型。利用该模型,我们深入研究了在双中心库仑势和强激光场的共同作用下,两个高度关联的价电子的动力学行为,揭示了分子排列对双离子产额与单离子产额之比的重要影响.对经典轨道的分析揭示了分子双电离的亚周期动力学。通过对经典轨道的反分析,揭示并解释了许多有趣的特征,如发射电子在平行动量平面的第一和第三象限的积累,关联动量随最近碰撞和电离时刻之间的时间延迟的规律.定量协议与实验数据在很宽的范围内的激光强度从隧穿到过势垒制度。
2007-08-16 physics.atm-clus
Ionization and charge migration through strong internal fields in clusters exposed to intense X-ray pulses
给出了强激光脉冲照射下有限样品中电荷迁移的一般情形。微观计算的强短脉冲下产生的X射线自由电子激光源的氖团簇证实了这种情况下,并点的强内场电离的突出作用。后者导致快速形成具有几乎静态的屏蔽离子核的核-壳系统,而外壳爆炸。用不同的材料(例如氦)代替壳离子作为牺牲层导致嵌入的团簇的衍射图像的实质性改善,从而减少相干衍射成像的辐射损伤的后果。
2009-02-23 physics.atm-clus
Structure determination of the tetracene dimer in helium nanodroplets using femtosecond strong-field ionization
并四苯分子的二聚体形成内部的氦纳米液滴,并通过来自飞秒激光诱导库仑爆炸的动力学并四苯阳离子的发射方向的协方差分析确定。接下来,二聚体在无场条件下通过非共振、中等强度的激光脉冲在一维或三维中排列。实验的角协方差图的并四苯离子的计算协方差图为7种不同的二聚体构象,并发现与其中4个是一致的。二聚体依赖于强场电离产率的额外测量将可能的构象缩小到滑动平行或平行轻微旋转的结构。根据我们的量子化学计算,这是两个最稳定的气相构象的二聚体,其中之一是有利于单重态裂变。
2019-07-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
Ionization of clusters in strong X-ray laser pulses
采用混合量子/经典方法研究了强X射线激光与氩团簇相互作用的效应。与单个原子相比,我们发现团簇的电离受到抑制,这与在强激光脉冲中观察到的稀有气体团簇的行为形成鲜明对比。我们已经确定了两个影响负责这种现象:一个高的空间电荷的集群结合一个小的振幅和离域的电子在集群中。我们阐明了不同的场强和集群大小的影响。
2002-06-21 physics.atm-clus
Heteronuclear Limit of Strong-Field Ionization: Fragmentation of HeH$^+$ by Intense Ultrashort Laser Pulses
使用不同波长和强度的氢化氦和同位素体离子束测量了这种最基本的极性分子HeH $^+$的激光诱导碎裂动力学。与强场碎裂的流行解释相反,在强场碎裂中,分子的拉伸主要来自激光诱导的电子激发,非电离解离、单电离和双电离的实验和理论都表明,直接振动激发在这里起着决定性的作用。我们能够重建碎片化途径,并确定每个电离步骤发生的时间以及电子去除前的键长演变。这种极不对称分子的动力学对比著名的对称系统,导致更一般的图片强场分子动力学和促进插值系统之间的两个极端的情况。
2018-08-20 physics.atm-clus physics.chem-ph
Visualizing intense laser field driven electron dynamics in a multielectron molecule: dynamic electron localization, bonding properties and multiple ionization bursts
本文研究了超强超快激光脉冲驱动下基态分子氮阳离子的电子动力学,揭示了由CREI机制引起的电离率振荡、多重电离爆发现象,并详细分析了激光对分子成键性质及电子局域化的瞬态影响。
2025-08-14 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Dynamical ionization ignition of clusters in intense and short laser pulses
用含时密度泛函理论研究了激光场中稀有气体团簇的电子动力学。揭示了早期内、外电离机制。在第一次去除少量电子密度后不久,观察到团簇内部电子波包的形成。通过与簇边界的碰撞,波包振荡被驱动成与激光场共振,因此导致激光能量的更高吸收。内电离增强是因为弹跳电子波包的电场与激光场相长相加。波包中速度最快的电子从团簇整体逃逸,从而也增加了外部电离。
2003-08-01 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Exploring photoelectron angular distributions emitted from molecular dimers by two delayed intense laser pulses
我们描述的实验和模拟的结果进行的目的是扩展光电子能谱学与强激光脉冲的情况下的分子化合物。用反应显微镜测量了N $_2$ -N $_2$和N $_2$ -O $_2$范德华二聚体在超短强激光脉冲下双电离产生的二聚体框架光电子角分布。为了研究第一个产生的分子离子对剩余中性分子的电离行为的影响,我们采用了两个脉冲序列,包括线性偏振和延迟的椭圆偏振激光脉冲,允许区分两个电离步骤。通过分析得到的电子动量分布,我们表明,散射的光电子在相邻的分子势导致的变形和旋转的光电子角分布相比,测量一个孤立的分子。基于这一结果,我们表明,在二聚体的情况下,电子动量空间可以被分离,允许从光电子角分布中提取有关电离路径的信息。我们的工作,当实施可变脉冲延迟,开辟了调查光诱导的电子动力学在分子二聚体使用角分辨光电子能谱学与强激光脉冲的可能性。
2020-11-04 physics.atm-clus physics.chem-ph
Ionization and expansion dynamics of atomic clusters irradiated with short intense VUV pulses
用动力学Boltzmann方程模拟了短强真空紫外脉冲辐照下氙团簇的电离和膨胀动力学。这个统一的模型包括占主导地位的相互作用,有助于集群动力学引起的这种辐射。团簇的大小,$N_{atoms}=20-90000$,和脉冲能量密度,$F=0.05-1.5$ J/cm $^2$,对应的范围内的强度,$10^{12}-10^{14}$ W/cm $^2$和照射时间,$\leq 50$ fs的演化动力学的依赖性进行了研究。与我们的模型得到的预测被发现是在良好的协议与实验数据。我们发现,在曝光的集群形成一个壳结构,包括一个带正电荷的外壳和净电荷等于零的核心。这些壳的宽度取决于簇的大小。带电的外壳在小团簇($N_{atoms}=20,70$)中很大,它的库仑爆炸驱动了这些团簇的膨胀。在大星系团($N_{atoms}=2500,90000$)中,中性核很大,在外壳库仑爆炸后,它以流体动力学的方式膨胀。核心内的高电荷离子与电子有效地复合。因此,我们观察到在核心内产生的大部分中性原子,其大小取决于簇的大小。
2008-10-21 hep-ph physics.atm-clus
Ionization and Coulomb explosion of Xenon clusters by intense, few-cycle laser pulses
用峰值强度为5 $\times$ 10 $^{14}$ W cm $^{-2}$的800 nm超短强脉冲激光(12 fs,$\sim$ 4个光周期)辐照气相电子轰击$_n$团簇($n$ =500- 25,000),以诱导多次电离和随后的库仑爆炸。爆炸离子的能量分布测量在几个周期的域,不允许足够的时间进行库仑驱动的膨胀的集群。这导致整体动态似乎与多周期制度中的动态有很大不同。一个表现是,测量到的最大离子能量比使用相同强度的较长脉冲时获得的能量低得多。离子产率是集群大小无关,但极化依赖于它们是显着更大的极化时,垂直于检测轴比沿it. This意想不到的行为是定性合理化的空间各向异性屏蔽效应引起的集群内的电子电荷云。
2010-06-09 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.optics
Ionization heating in rare-gas clusters under intense XUV laser pulses
用准经典分子动力学模拟研究了强极紫外激光脉冲($λ=32\rm\,nm$,$I=10^{11-14}$ \,W/cm $^2$)与小团簇(Ar $_{147}$)的相互作用.我们的分析支持一个非常一般的图片充电和加热动力学在有限的样品下的短波长辐射,是相关的自由电子激光的几个应用程序。首先,直到一定的光子通量,电离作为一系列直接光电发射事件进行,产生胶状团簇势和光电子谱中的特征平台,如在[Bostedt { \it et al.},物理修订版信函{ \bf 100},013401(2008)]。第二,除了光电子捕获的开始,纳米等离子体形成导致蒸发电子发射,在电子光谱中具有特征热尾。本文对这一转变进行了详细的分析。第三,与红外或低真空紫外范围内的行为相反,纳米等离子体能量捕获经由{ \it电离加热}进行,即,内光电离的本地化电子,而碰撞加热的传导电子是可以忽略不计的高激光强度。后者的一个直接后果是发射电子的平均能量作为激光强度的函数的令人惊讶的演变。
2010-06-14 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.comp-ph
Observation of anisotropic fragmentation in methane subjected to femtosecond radiation
我们目前的实验结果的电离/解离的甲烷在飞秒脉冲的辐射。角和强度依赖的单和双电荷物种的产量进行了测量,使用成像质谱仪。测量的数据表明,所有的碎片产量表现出一定程度的各向异性,作为它们被优选地平行于偏振方向喷射的结果。此外,还发现了CH2(2+)的垂直碎裂模式.我们发现了多种解离机制的证据,包括统计衰变,场助解离和库仑爆炸。
2013-12-02 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Probing the UV-Induced Photodissociation of CH$_\text{3}$I and C$_\text{6}$H$_\text{3}$F$_\text{2}$I with Femtosecond Time-Resolved Coulomb Explosion Imaging at FLASH
我们探讨了时间分辨库仑爆炸引起的强烈,极紫外(XUV)飞秒脉冲的闪光自由电子激光作为一种方法来图像光诱导分子动力学在两个分子,碘甲烷和2,6-二氟碘苯。在267 nm的激发波长下,两种分子的主要反应途径都是通过碳-碘键的断裂进行的中性解离。这使得调查的影响的分子环境的吸收强烈,飞秒XUV脉冲和随后的库仑爆炸过程。我们发现,XUV探测脉冲诱导解离碘甲烷中的原子碘的局部内壳层电离,与二氟碘苯中的所有光碎片的非选择性电离相反。结果表明,从甲基和苯基部分的多电荷碘离子的电子转移的证据。此外,超快电荷重排的苯基自由基的迹象被发现,这表明时间分辨库仑爆炸成像是敏感的扩展分子中的电荷的本地化。
2018-01-30 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph