Engineering charge ordering into multiferroicity
多铁性材料引起了人们极大的兴趣，但在自然界中是罕见的。在许多过渡金属氧化物中，电荷有序和磁性有序共存，因此将电荷有序材料工程化为铁电材料的方法将导致一大类多铁性材料。我们提出了一种设计新的铁电甚至多铁性材料的策略，通过在每两层电荷有序材料中插入一个间隔层，人工制造超晶格。在此演示的模型的一个实例是钙钛矿（LaFeO $_3$）$_2$ /LaTiO $_3$（111）超晶格，其中LaTiO $_3$层充当施主和间隔层，并且LaFeO $_3$层是半掺杂的并且执行电荷排序。电荷有序化和间隔层的协同作用打破了空间反转对称性，导致了大的铁电极化。由于电荷有序也导致亚铁磁结构，因此（LaFeO $_3$）$_2$ /LaTiO $_3$是多铁性的。预计这项工作可以鼓励设计和实验实现一个大类的多铁性结构与新的性能。
2016-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Charge state of the O$_{2}$ molecule during silicon oxidation through hybrid functional calculations
通过杂化泛函计算研究了扩散态O $_2$分子在硅氧化过程中的电荷态。我们计算了O $_2$在体SiO $_2$中的电荷跃迁能级，并使用理论能带偏移来对准这些能级相对于Si能带边缘。为了克服半局域密度泛函的带隙问题，我们采用混合泛函与预定义的和经验调整的混合系数。我们发现，在体硅$_2$的电荷跃迁能级$ε^{0/-}$发生在$\sim$ 1.1 eV以上的硅导带边，这意味着O $_2$分子扩散通过氧化物中的中性电荷状态。虽然界面效应一致降低电荷跃迁水平，我们的估计表明，中性电荷状态持续到硅氧化。
2008-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Deep Learning and Density Functional Theory
我们表明，深度神经网络可以集成到或完全取代Kohn-Sham密度泛函理论方案，用于简谐振子和随机外部势中的多电子系统，而无需特征工程。我们首先表明，用不同的交换相关泛函计算的自洽电荷密度可以用作广泛的深度神经网络的输入，以同时预测相关性，交换，外部，动能和总能量。此外，我们还表明，人们也可以作出所有相同的预测与外部的潜力，而不是自洽的电荷密度，这使得人们可以绕过科恩-沙姆计划完全。然后，我们表明，自洽的电荷密度发现从非本地交换相关功能可以用来使半本地交换相关功能的能量预测。最后，我们使用深度卷积逆图形网络来预测给定不同交换相关泛函的外部电势的电荷密度，并评估预测电荷密度的可行性。这项工作表明，考虑到势能的可变性（最大总能量范围$\approx100$ Ha），广泛的深度神经网络是可推广和可转移的，因为它们不需要特征工程，并且因为它们可以以$\mathcal{O}(N)$计算成本扩展到任意系统大小。
2021-02-24 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Density functional analysis of the simultaneous charge/spin order and the associated Cu-Fe intersite charge transfer in LaCu3Fe4O12
LaCu_3Fe_4 O_（12）在393 K发生相变，相变中Fe位的自旋序（SO）和电荷序（CO）同时发生，导致Cu-Fe位间电荷转移。基于密度泛函理论计算，我们证明了这种同时存在的CO/SO现象是两种电子效应的结果，即Fe-Fe和Fe-Cu反铁磁自旋交换之间的竞争和Fe d区带宽度对Fe原子SO的依赖性.
2009-04-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Fractional charge perspective on the band-gap in density-functional theory
通过考虑能量随电子数的变化关系，研究了用密度泛函理论（DFT）方法计算带隙的方法。研究发现，用最近似泛函对带隙的预测不正确，主要是由于描述分数电荷系统时的错误。相对于电子数的能量导数的公式推导出澄清的作用，在预测的带隙优化的有效电位。计算与最近的功能，有很大的改善行为的分数电荷给出了一个很好的预测的能隙，也$ε_{\rm homo}\simeq-I$有限系统。我们的研究结果表明，在DFT中，有可能有一个功能，其特征值或衍生物准确地预测带隙。
2007-08-23 cond-mat.mtrl-sci
Charge Distributions in Metallic Alloys: a Charge Excess Functional theory approach
本文从变分原理导出了金属合金中局域电荷过剩（DLC）的分布。一个现象学的电荷过剩功能（CEF）理论，这是由三个浓度依赖性，材料的具体，参数，可以从{ \it从头计算}计算。该理论需要适度的计算工作，并再现具有良好的精度的DLC和静电能量的有序，取代无序或隔离金属合金，因此，可以被认为是一种有效的方法替代传统的电子结构计算。计算时间的大幅减少为理解金属系统及其力学性能开辟了新的视角。
2003-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid density functional study of electronic and optical properties of phase change memory material: $\mathrm{Ge_{2}Sb_{2}Te_{5}}$
本文采用杂化密度泛函方法（HSE 06）研究了相变存储材料$\mathrm{Ge_{2}Sb_{2}Te_{5}}$的晶体结构、电子结构和光学性质。我们计算了该材料的三种稳定结构的结构参数、带隙和介电函数。我们还分析了电子的电荷分布使用贝德的电荷分析理论。我们发现杂化密度泛函稍微高估了C参数的值。然而，总的来说，我们的计算结果与使用混合密度泛函（HSE06）是非常接近可用的实验值比使用PBE功能计算。具体地说，用HSE06计算的这种材料的电子带隙值与文献中可用的实验数据吻合得很好。此外，我们进行了电荷分析，发现朴素离子模型不能解释组成原子之间的电荷分布，显示了该化合物的复杂性。
2012-06-01 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Undoing static correlation: Long-range charge transfer in time-dependent density functional theory
在含时密度泛函理论（TDDFT）中，长程电荷转移激发态被严重低估。我们解决了如何{ \it精确} TDDFT捕获开壳层物种之间的电荷转移：特别是在基态电位的步骤的作用，和严重的频率依赖性的交换相关内核。后者的表达式推导出来，这成为准确的限制，电荷转移激发以及从其他激发分离。交换相关核的任务是消除由步骤引入的基态中的静态相关，以便准确地恢复物理电荷转移状态。
2005-02-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Attraction between like-charged colloidal particles induced by a surface a density - functional analysis
我们发现，第一个非线性校正的线性泊松-玻尔兹曼n（或DLVO）理论的有效对电荷稳定，胶体粒子附近的带电壁之间的相互作用导致一个有吸引力的组成部分entro pic起源。电势的位置和深度与最近的实验测量结果相比是有利的
1998-09-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Band Alignment of 2D Semiconductors for Designing Heterostructures with Momentum Space Matching
我们提出了一个全面的二维（2D）半导体材料的能带排列的研究，并强调形成动量匹配的I，II和III型异质结的可能性;一个诱人的可能性是原子异质结构的构成单层在区域中心的带边。我们的研究，其中包括第IV和III-V族化合物单层材料，第V族元素单层材料，过渡金属二硫属化物（TMD）和过渡金属三硫属化物（TMT）揭示了几乎一半的这些材料具有导电和/或价带边缘驻留在区中心。使用第一性原理密度泛函计算，我们提出了这些2D材料的903种不同的可能组合的异质结的类型，建立了异质结的周期表。
2016-03-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Designing Workflows for Materials Characterization
实验科学通过合成、成像和功能表征的结合而得以实现。新材料的合成之后通常是一组表征方法，旨在为优化提供反馈或发现基本机制。然而，合成和表征方法的顺序及其解释，或研究工作流程，传统上由人类直觉驱动，并且具有高度的领域特异性。在这里，我们探讨了科学工作流程的概念，出现在理论，表征和成像之间的接口。我们讨论的标准，这些工作流程可以构建多分辨率结构成像和结构和功能表征的特殊情况下。理论实验工作流程的一些考虑。我们进一步提出，用户设施和云实验室的出现破坏了工作流开发的构思，编排和执行阶段的经典进展，并有必要开发通用的工作流设计框架，包括描述实验室操作的通用超语言，奖励功能及其域之间的集成，以及工作流优化的策略开发。这些工具将使基于知识的工作流程优化，使横向仪器网络，顺序和并行编排不同设施之间的表征，并授权分布式研究。
2023-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Uncertainty Quantification in Multiscale Models of Charge Transport in Organic Semiconductors: Influence of the Exhange-Correlation Functional
本研究通过混合泛函和蒙特卡洛采样，量化了有机半导体电荷传输多尺度模型中交换关联泛函选择的影响，发现位点能量变化是传输性质不确定性的主要来源，强调了精确参数确定对提升模型可靠性的关键作用。
2025-03-28 cond-mat.mtrl-sci
Coarse Grained Density Functional Theories for Metallic Alloys: Generalized Coherent Potential Approximations and Charge Excess Functional Theory
在多重散射理论中引入广义相干势近似（GCPA）到密度泛函理论（DFT）中，用于处理有序或无序的金属合金。所有的GCPA理论都基于Hohenberg-Kohn泛函的动力学部分的一个共同的解析，并且该类的每个理论都由关于潜在重建的外部模型指定。GCPA密度泛函由边缘耦合的局部贡献组成，不依赖于电荷密度的细节，并且可以精确地重写为与每个晶格位点相关联的适当电荷多极矩的函数。一个通用的程序的基础上的集成的“qV”法律的描述，允许明确建设相同的功能。GCPA密度泛函的粗粒度性质意味着巨大的计算优势，并且与GCPA算法的O（N）可扩展性有关。此外，它表明，一个方便的截断级数展开的GCPA泛函导致电荷过剩泛函（CEF）理论[E。布鲁诺湖Zingales和Y. Wang，Phys. Rev. Lett. { \bf 91}，166401（2003）]，其在此以包括多极相互作用的广义版本提供。CEF和GCPA的数值结果进行了比较与62，体心立方和面心立方为基础的，有序的CuZn合金，在所有的浓度范围内的最先进的LAPW全电位密度泛函计算的状态。这些广泛的测试表明，GCPA和CEF之间的差异总是在计算的数值精度范围内，无论是对网站的电荷和总能量。此外，GCPA和CEF非常仔细地再现LAPW网站的电荷和总能量的趋势。
2007-08-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Charge density functional plus $U$ theory of LaMnO$_3$: Phase diagram, electronic structure, and magnetic interaction
我们对LaMnO $_3$进行了电荷密度泛函理论和$U$计算。虽然以前的计算都是基于自旋密度泛函，我们的结果和分析表明，使用自旋非极化的电荷密度是至关重要的，正确地描述相图，电子结构和磁性。使用磁力线性响应计算，澄清了一个长期存在的问题，关于第二个邻居的面外相互作用强度。我们还估计了轨道分辨的磁耦合。值得注意的是，轨道间的$e_g$ - $t_{2g}$相互作用是相当显着的，由于Jahn-Teller失真和轨道排序。
2018-03-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Designing Strain-less Electrode Materials: Computational Analysis of Volume Variations in Li-ion and Na-ion Batteries
本文通过密度泛函理论计算将锂/钠电池电极材料的体积变化分解为电子、离子和结构贡献，并提出通过化学取代、掺杂及多晶型策略设计无应变电极。
2024-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Structure and Born effective charge determination for planar-zigzag <beta>-poly(vinylidene fluoride) using density-functional theory
在文献中已经提出了用于铁电聚合物聚（偏二氟乙烯）（b-PVDF）的b相的两种结构;平面锯齿形和交替偏转形式。利用密度泛函理论，我们发现平面-锯齿形结构是优选的形式，并且当原子弛豫时，交替偏转结构获得与平面-锯齿形结构非常相似的结构。为了更好地理解b-PVDF中铁电性的原子起源，我们首次使用Berry相位方法确定了平面-锯齿形结构的动态Born有效电荷（Z*）。当与它们的标称离子值相比时，Z* 显示出异常差异。使用这些有效的电荷，我们描述的极性与b-PVDF的债券，并显示原子运动引起的（或动态）的电荷转移在这种铁电材料的程度。此外，由于静态和动态电荷之间的固有差异，我们的有效电荷与先前确定的Mulliken电荷不同。
2005-08-23 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Functional Groups on Charge Transport in Molecular Junctions
利用密度泛函理论（DFT）研究了NO2、OCH 3、CH 3、CCl 3和I等5类官能团对1，4-苯二硫醇盐（BDT）和1，4-苯二胺（BDA）分子与金电极形成的结的输运性质的影响.我们的分析展示了来自官能团化学的想法如何可用于工程化分子的传输性质，如实验所示并使用BDA的半经验模型[Nano Lett. 7，502（2007）]。特别是，我们表明，由于一个给定的官能团的电导的定性变化可以预测从其已知的电子效应（无论是π/西格玛捐赠/撤回）。然而，官能团对分子电导的影响非常微弱，正如在BDA实验中所发现的那样。BDA物种的DFT计算电导比实验值大5倍，但在校正自相互作用和图像电荷效应后，得到了良好的一致性。
2008-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Connection between charge transfer and alloying core-level shifts based on density-functional calculations
合金化芯能级结合能（CLBE）位移的测量已被用来给出一个精确的含义的基本概念的电荷转移。在这里，从头计算的金属间化合物MgAu的密度泛函计算被用来调查模型，试图使核心之间的联系水平的变化和电荷转移。计算出的CLBE位移与实验吻合良好，并允许明确的分离成初始状态和筛选的贡献。有趣的是，筛选贡献很大，在任何合理的描述中都不能忽略。计算结果与简单模型的预测结果比较表明，这些模型不足以描述实际情况。从积极的一面来看，密度泛函计算的准确性表明，实验与这种计算的结合是研究未知系统的有力工具。
2000-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Understanding and Designing the Spin-Driven Thermoelectrics
虽然基于电子和声子特性工程的热电材料进展达到了一个平台，但增加自旋自由度有可能为替代热电材料开辟新的前景。在这里，我们提出的概念，目前的理解，和设计自旋驱动热电的指导方针。我们发现，自旋和热流之间的相互作用在熵输运通过载流子可以提供一个战略路径，以提高电子的热电势。经典的反铁磁半导体碲化锰（MnTe）被选为案例研究，由于其显着的自旋介导的热电性能。我们发现，虽然自旋无序散射降低了磁性材料中的载流子迁移率，自旋熵，磁振子，顺磁振子载流子阻力可以占主导地位，并显着提高热电功率因数，因此ZT。最后，根据目前的认识，提出了设计高性能自旋驱动热电材料的几点指导原则。
2021-10-17 cond-mat.mtrl-sci
On the accuracy of the HSE hybrid functional to describe many-electron interactions and charge localization in semiconductors
杂化泛函是将Hartree-Fock（HF）交换与局域或半局域交换相结合的泛函，在量子化学和计算材料科学中越来越受到人们的欢迎。在这里，我们评估的准确性的Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）的混合功能来描述许多电子的相互作用和半导体中的电荷本地化。我们利用扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法精确计算了金刚石中带负电荷的（SiV）$^-$和中性的（SiV）$^0$的基态自旋密度，我们将我们的DMC结果与HSE泛函的结果进行了比较，发现两种方法对（SiV）$^-$和（SiV）$^0$，而具有额外电子的3C-SiC的正确描述关键取决于泛函中包括的HF交换量。此外，我们研究的情况下，中性镉空位在碲化镉，我们评估HSE对多体\emph{GW}近似的带隙中的缺陷态的位置的描述的性能。
2018-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Designing rigid carbon foams
我们使用从头算密度泛函方法研究了具有负高斯曲率的sp2碳极小表面的稳定性、弹性性质和电子结构。我们专注于两个系统的立方晶胞含有152和200个碳原子，这是金属和非常刚性。多孔的施瓦锌矿结构允许通过电子供体和受体进行有效和可逆的掺杂，使其成为下一代碱离子电池的有希望的候选者。我们确定了作为相互连接的量子自旋点阵列或掺杂时成为磁性的施瓦茨结构。我们介绍了两种互穿的施瓦济结构，可能会发现它们的用途作为最终的超级电容器。
2009-12-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Double and Charge-Transfer Excitations in Time-Dependent Density Functional Theory
含时密度泛函理论已经成为计算物理、化学和生物学中光谱和响应性质的首选方法，其系统尺寸缩放使系统的计算比其他方法大得多。虽然越来越复杂和有趣的系统已经成功地解决了相对简单的功能近似，也有越来越多的认识，这些功能往往失败的某些类的近似。我回顾的基本挑战的近似泛函在描述双激发和电荷转移激发，这是两个最常见的障碍，理论应用在一个黑盒子的方式。在同一时间，我描述了近几十年来取得的进展，在开发功能的近似，这些激励提供有用的预测。
2021-07-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The electrostatic interaction of an external charged system with a metal surface: a simplified density functional theory approach
为了解决用密度泛函理论（DFT）计算吸附在金属衬底上的超薄绝缘膜上的原子和分子的电子结构和带电态总能量的问题，我们发展了一个新的简化的DFT方法，该方法只描述了外部带电体系与金属表面的静电相互作用.这种纯粹的静电相互作用是从两个片段（带电系统和金属表面）的电子密度是不重叠的假设，并忽略非本地交换相关效应，如两个片段之间的范德华相互作用。此外，金属表面的静电势从带电系统的响应被处理成线性顺序，而带电系统内的DFT处理完全。特别是，我们认为经典的完美导体（PC）模型的金属响应，虽然我们的形式主义并不限于这种近似。这种新的方法和PC模型的成功的计算实施例示的情况下，Na $^{+}$阳离子外的金属表面。
2013-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Charge self-consistent density functional theory plus ghost rotationally-invariant slave-boson theory for correlated materials
本研究提出结合幻影旋转不变奴隶玻色子的电荷自洽密度泛函理论DFT+gRISB，应用于SrVO₃和NiO两种典型关联材料，在平衡体积、有效质量、能带描述等方面均提升精度，结果与实验吻合良好。
2024-06-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Non-linear density functional theory: A direct method to calculate many-electron charge densities
我们建议在密度泛函理论的电子势中明确地包含电子电荷密度，而不是通过交换关联泛函隐含地包含。该方法的优点是概念和数字。从概念上讲，它可以为量子力学系统的发展制定一个物理原理：它是能量平衡原理，因为在这种情况下，能量原理不仅适用于全球，而且适用于局部水平。该方法是一个顺序$N$方法，与原子数线性缩放。它被用来计算金属表面的电子基态，在那里我们发现与实验值很好的协议。
2005-10-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Density-Functional Theory and Triply-Periodic Minimal Surfaces
针对点电荷分布零势面与三重周期极小曲面（TPMS）的相似性，本文从玻尔兹曼方程出发证明零电荷密度曲面为极小曲面，并通过Na、Cu、Al的密度泛函计算验证其收敛于对应TPMS，为该唯象比较提供理论依据。
2025-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Equivalence of charged and neutral density functional formulations for correcting the many-body self-interaction of polarons
Lawrence Livermore National Laboratory（劳伦斯利弗莫尔国家实验室）；Robert Bosch LLC Research and Technology Center（罗伯特博世有限责任公司研究与技术中心）
本文证明了带电与中性密度泛函表述在处理极化子多体自相互作用时等价，二者导出相同的自相互作用校正能量表达式，且在多种典型极化子基态性质计算中结果高度一致。
2025-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Charge Localization and Ordering in A$_2$Mn$_8$O$_{16}$ Hollandite Group Oxides: Impact of Density Functional Theory Approaches
A $_2$ Mn $_8$ O $_{16}$ Hollandite族氧化物的相来自于离子相互作用、Jahn-Teller效应、电荷有序和磁相互作用之间的竞争。他们的平衡处理与可行的计算方法可以是具有挑战性的常用近似密度泛函理论。三个例子（A = Ag，Li和K）进行了研究与一系列不同的近似交换相关泛函。从广义梯度近似（GGA），扩展到包括范德华相互作用和最近提出的元GGA被认为是。然后用DFT+ $U$方法更明确地考虑Mn $3d$电子的局域库仑相互作用。最后选取混合函数方法的结果提供参考。的A物种在母体氧化物的结合能的结果突出了范德华相互作用的作用。使用低$U$和高$U$方法可以获得相对准确的插入能量结果。在低$U$的情况下，材料被描述为具有高对称性的带金属，四元晶体结构。在高$U$的情况下，由A捐赠的电子导致形成局部Mn $^{3+}$中心和相应的Jahn-Teller畸变，其特征在于局部序参数。所产生的单斜畸变程度取决于所形成的相中的电荷有序性和磁相互作用。参考混合泛函结果显示电荷定位和有序化。与相关化合物的低温实验的比较表明，电荷局部化是物理上正确的结果，这里研究的氢氧化钙族氧化物。. . .
2017-09-05 cond-mat.mtrl-sci
Stability of charged sulfur vacancies in 2D and bulk MoS$_2$ from plane-wave density functional theory with electrostatic corrections
二维半导体过渡金属二硫属化合物（如MoS $_2$）在光电子学、自旋电子学、光电子学和催化等领域有着广泛的应用前景。为了利用这些材料的电子器件的潜力，需要更好地了解缺陷如何控制载流子浓度，特性和迁移率。利用Freysoldt和Neugebauer开发的修正方案，以确保适当的静电边界条件，在二维材料中的带电缺陷，我们进行密度泛函理论计算的形成能和电荷跃迁能级与硫空位在单层和层状块状二硫化钼$_2$。我们调查的收敛性，这些缺陷的性质相对于真空间距，面内超晶胞尺寸，和不同层次的理论。我们还分析了不同电荷状态下缺陷的电子结构，以深入了解缺陷对成键和磁性的影响。我们预测，这两个空缺结构进行Jahn-Teller扭曲，这有助于稳定的硫空位在$-1$带电状态。
2020-04-07 cond-mat.mtrl-sci
A variational polaron self-interaction corrected total-energy functional for charge excitations in wide-band gap insulators
我们在密度泛函理论（DFT）中对交换相关（XC）泛函的标准近似中的极化子自相互作用（pSI）误差进行了详细的研究。pSI导致极化子波函数和能量中的离域误差，如从极化子的本征电荷状态中的Kohn-Sham（KS）电势计算的。这就构成了DFT描述能带绝缘体中极化子形成的系统失败的根源。结果表明，在这些系统中的离域误差，但是，在很大程度上不存在的封闭壳层中性电荷状态的KS电位。这导致DFT总能量泛函的修改，其校正XC泛函中的pSI。所得到的pSIC-DFT方法构成了一个精确的无参数{ \it ab initio}方法，用于计算极化子在绝缘体中的性能，计算成本是数量级小于混合XC泛函。与依赖于参数化定域势的方法（如DFT+ $U$）不同，pSIC-DFT方法正确地捕获了位点和键中心极化子构型。这是通过研究碱金属卤化物中自陷空穴的形成和迁移（键心）以及钾长石化合物中自陷电子的形成和迁移（位心）来证明的。pSIC-DFT方法一致地再现了由DFT+ $G_0W_0$计算参数化的混合XC泛函所获得的结果。最后，我们推广的pSIC方法的混合泛函，并表明，在形成鲜明对比的极化子能量的传统混合计算，pSIC混合方法是不敏感的混合XC功能的参数化。在此基础上，我们进一步合理化的pSIC-DFT方法的成功。
2015-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Benchmarking the performance of Density Functional Theory and Point Charge Force Fields in their Description of sI Methane Hydrate against Diffusion Monte Carlo
高质量的参考数据，从扩散蒙特卡罗计算散装SI甲烷水合物，复杂的晶体表现出氢键和分散为主的相互作用。评价了几种常用的交换关联泛函和全原子点电荷力场的性能。我们的研究结果表明，没有一个测试的交换相关泛函是足够的能量和结构的甲烷水合物准确地描述，而点电荷力场表现不好，在他们的描述的结合能，但公平以及解离能量。通过比较冰Ih，我们表明，一个很好的预测水合物的体积和内聚能主要依赖于一个准确的描述的氢键水框架，但要正确地预测水合物的稳定性相对于解离冰Ih和甲烷气体，准确的水-甲烷相互作用也是必需的。我们的结果突出了密度泛函理论在描述氢键水框架和分散束缚甲烷时所面临的困难。
2014-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Joint Density-Functional Theory of the Electrode-Electrolyte Interface: Application to Fixed Electrode Potentials, Interfacial Capacitances, and Potentials of Zero Charge
这项工作探讨了使用联合密度泛函理论，一种新形式的密度泛函理论的从头计算描述的电子系统的热力学平衡与液体环境，描述电化学系统。在回顾了基本电化学概念的物理学之后，我们确定了通常测量的电化学可观测量和微观可计算量之间的映射，原则上，精确的理论框架。然后，我们引入一个简单的，计算效率高的近似功能，我们发现是相当成功的先验基本电化学现象，包括电容斯特恩和扩散的古伊查普曼地区的电化学双层，定量值的界面电容，和电化学电位的零电荷的一系列金属。我们探索表面充电与施加的电位，并能够把我们的从头计算结果直接与标准氢电极（SHE）的规模。最后，我们提供了明确的细节，在标准的密度泛函理论软件包内进行的标准计算在真空环境中可以忽略不计的计算成本。
2012-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Time Dependent Density Functional Theory calculations of the optical properties of charge-transfer complexes
本研究利用含时密度泛函理论（TD-DFT）计算苝-TCNQ等电荷转移复合物的能级，发现计算与光吸收光谱实验吻合，并揭示了低能CT吸收带在共晶二聚体/四聚体阶段出现及不同化学计量比下的电荷转移程度。
2024-06-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Designing a fully-compensated half-metallic ferrimagnet
最近的实验工作表明，Mn 2 RuxGa具有作为补偿亚铁磁半金属（CFHM）的潜力.在这里，我们提出了一套高通量的从头计算密度泛函理论计算和详细的实验表征，使我们能够正确地描述标称Mn 2 RuxGa薄膜，特别是关于位置无序和缺陷.然后，我们构建模型，准确地捕捉所有的关键功能的Mn-Ru-Ga系统，包括磁补偿和自旋隙在费米能级。我们发现，电子掺杂是必要的，这是实现与Mn/Ga比小于2。我们的研究表明，如何组合物和衬底诱导的双轴应变可以结合起来，设计第一个室温CFHM。
2015-11-26 cond-mat.mtrl-sci
Interfacial charge rearrangement and intermolecular interactions: Density-functional theory study of free-base porphine adsorbed on Ag(111) and Cu(111)
采用色散校正的密度泛函理论研究了四吡咯2 H-卟啉（2 H-P）在Cu（111）和Ag（111）表面的吸附.系统地提取了吸附物-基底和吸附物-吸附物相互作用的各种贡献，以分析这种基本构建块到卟啉基金属有机纳米结构的自组装行为。这种分析揭示了一个令人惊讶的重要性，基板介导的范德华相互作用之间的2 H-P分子，在可忽略不计的直接分散的相互作用。由此产生的净排斥相互作用合理的实验观察到的单分子吸附的趋势。
2015-12-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Designing Disorder into Crystalline Materials
晶体是以周期性顺序为特征的物质状态。然而，晶体材料可以以许多形式隐藏无序，例如组成、原子位移、键合排列、分子取向、构象、电荷状态、轨道占位或磁性结构的非重复变化。疾病有时可能是随机的，但更常见的是相关的。对无序晶体的前沿研究现在试图控制和利用这些相关无序状态中持续存在的不寻常模式，以获得常规晶体无法获得的功能反应。在这篇评论中，我们调查的核心设计原则，在材料化学家的处置，允许有针对性的控制相关的障碍。我们展示了这些原则-通常由长期研究的统计力学模型提供信息-可以应用于出乎意料的广泛材料，包括有机物，超分子组装，氧化物陶瓷和金属-有机框架。最后，我们与一个前瞻性的讨论令人兴奋的链接功能在响应媒体，热电，拓扑阶段，和信息存储。
2019-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Poisoning of magnetism in silicon doped with Re, caused by a charge transfer from interstitials to substitutionals, by means of the self-interaction corrected density-functional approach
用自相互作用修正的密度泛函方法计算了硅中的Re杂质及其对。铼离子在主晶体中形成不太紧密的对，杂质被一个Si原子或接近两个硅键的距离分开。比较各种对的替代品的形成能，mixed-site杂质，mixed-site杂质有利于最后一种类型。电子从间隙向替代杂质的转移使两个Re位都恢复磁性，但p型和n型共掺杂再次恢复磁性，后者更有效。
2012-07-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Spin-density functional theories and their $+U$ and $+J$ extensions: a comparative study of transition metals and transition metal oxides
以前的工作交换相关的功能，取决于电荷和自旋密度的物理内容扩展到元素过渡金属和更广泛的钙钛矿过渡金属氧化物。使用交换相关泛函计算的光谱和磁矩的比较取决于仅电荷密度或电荷和自旋密度，以及这些方法的$+U$和$+J$扩展证实了以前的结论，即自旋相关的部分交换相关泛函提供了有效的Hund相互作用的过渡金属$d$轨道。对于局域自旋密度近似和自旋相关的Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似，有效的Hund交换被发现大于1 eV。结果表明，至少就过渡金属及其氧化物的应用而言，密度泛函理论的$+U$、$+J$和+动力学平均场论扩展应该只基于电荷密度的交换关联泛函.
2015-11-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Functional surfaces through the creation of adhesion and charged patterns on azopolymer surface relief gratings
我们发现，偶氮聚合物可以用来创建一个超分子结构在一个平行的过程中与图案化的表面性能。通过用干涉图案照明，我们创建了反映分子有序性的粘附和电荷图案。我们研究了两种极限情况下的记录过程。当双折射占主导地位的质量传输，粘附图案记录，即使在没有表面浮雕光栅（SRG）。当质量传输占主导地位时，我们测量到更高频率的附着力和浮雕图案的SRG顶部。我们测量了增加的负电荷的区域中，分子预计将平行排列在transconformational状态。
2019-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.optics
Density-functional calculations of the electronic structure and lattice dynamics of superconducting LaO$_{0.5}$F$_{0.5}$BiS$_{2}$: Evidence for an electron-phonon interaction near the charge-density-wave instability
本文用密度泛函方法研究了新发现的超导体LaO $_{0.5}$ F $_{0.5}$ BiS $_{2}$的电子结构、晶格动力学和电子-声子相互作用.在$\mathbf{k}$ =（$π$，$π$，0）处的一个强费米面嵌套表明接近电荷密度波不稳定性，并导致在这个与S原子面内位移相关的$\mathbf{k}$点处的虚谐声子。总能量分析只解决了一个浅的双势阱，防止出现静态长程有序。谐波和非谐波贡献的电子-声子耦合的评估，并给出了一个总的耦合常数$λ\simeq 0.85$提示这种材料是一个传统的超导体相反，结构相似的FeAs材料。
2012-10-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Density functional theory study of the structure and energetics of negatively charged pyrrole oligomers
采用第一性原理计算研究了n= 2 ~ 18的中性和带负电荷的n-吡咯齐聚物的电子性质。中性低聚物的链被弯曲，而带负电荷的低聚物由于在末端单体处积累负电荷而变得几乎平坦。短寡聚体的几种异构体（n < 5）显示负电子亲和力，尽管它们在能量上是稳定的。对于n > 5的较长寡聚体，电子亲和力变为正，随着寡聚体长度增加。12-吡咯与锂原子的掺杂进行了研究，表明负氧化态是可能的，由于电荷转移从掺杂剂到低聚物在靠近掺杂剂的位置。这些分子区域支持额外的负电荷，并在C-C骨架共轭中表现出从苯型到醌型的局部结构变化。中性和掺杂的聚吡咯的额外的计算进行显示，掺杂的无限聚合物链显示的能带隙和外观的掺杂剂为基础的带隙的大幅减少。
2009-12-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The discontinuous nature of the exchange-correlation functional -- critical for strongly correlated systems
交换相关泛函的标准近似在分数电荷的线性条件下会产生很大的误差，导致离域误差，而分数自旋的恒定条件会产生静态相关误差。对于分数电荷和分数自旋的状态，这两个条件现在是统一的：精确的能量泛函是一个平面，沿着分数电荷坐标是线性的，沿着分数自旋坐标是常数，在整数处有一条不连续的线。这揭示了导数不连续性的本质，并要求密度或轨道的显式不连续泛函超越目前使用的光滑近似。这是DFT应用于强关联系统的关键。
2008-09-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Efficient periodic density functional theory calculations of charged molecules and surfaces using Coulomb kernel truncation
本文通过库仑核截断方法在VASP中实现0D和2D周期性边界条件，并结合高效填充策略消除真空非物理电势，从而高效计算带电分子和表面，并在NaCl表面氯缺陷形成能及金（211）|水界面分子动力学模拟中验证了计算效率。
2025-01-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
