Polymer-embedded molecular junctions between graphene sheets: A Molecular Dynamics study
聚合物纳米复合材料中的热传导取决于几个参数，包括纳米颗粒的热导率和几何特征、颗粒负载、它们的分散程度和分散网络的形成。为了提高独立式导电纳米颗粒之间的热接触效率，先前提出了。这项工作首次报告了石墨烯聚合物纳米复合材料内的分子结的研究。采用分子动力学模拟研究了聚合物紧密接触时分子结的热传输效率，定量分析了聚二甲基硅氧烷（PDMS）包围石墨烯和分子结时分子结的贡献.在PDMS/石墨烯模型的热导率的一个很强的依赖性被发现，与短的和构象刚性的分子结获得最好的性能。
2021-01-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Spin State of Single Molecular Magnet (SMM) Creating Long Range Ordering on Ferromagnetic Layers of Magnetic Tunnel Junction -A Monte Carlo Study
单分子磁体（SMM）类顺磁分子与磁性隧道结（MTJ）的铁磁电极相互作用产生了一种新的系统，该系统与孤立分子和铁磁体的性质有显着不同。然而，对于不同水平的分子自旋状态，顺磁性分子和铁磁体相互作用的影响可以在铁磁电极中行进多远是未知的。我们先前的实验研究表明，两种类型的顺磁性SMM，六核Mn 6和八核Fe-Ni分子络合物，共价键合到铁磁体产生前所未有的强反铁磁耦合两个铁磁体在室温下导致一些有趣的观察。在本文中，我们报告的蒙特卡罗模拟（MCS）研究的重点是分子自旋状态的影响，交叉结形状的MTJ为基础的分子自旋电子学器件（MTJMSD）。我们的MCS研究集中在MTJMSD的海森堡模型，并研究了各种分子耦合强度，热能和分子自旋状态的影响。为了测量分子自旋状态对铁磁电极区域的影响，我们研究了分子-铁磁关联相的空间分布。我们的MCS研究表明，在强耦合制度下，分子自旋状态应该是铁磁电极原子自旋的约30%，以创建长程相关相位。
2021-05-25 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Transport Junctions: Propensity Rules for Inelastic Electron Tunneling Spectra
我们发展了一系列解释单分子输运结的非弹性电子隧穿（IET）谱的倾向规则。IETS没有选择规则，例如在光学，红外和拉曼光谱中看到的那些，因为IETS特征不是从表征这些其他光谱的场偶极相互作用中产生的，而是从电子能级的振动修改中产生的。将Landauer-Imry公式在分子法向坐标系中展开成Taylor级数，给出了计算IETS谱的频率和强度的一个方便、精确的微扰型公式。扩展在一个戴森样的形式允许推导的倾向性规则，无论是基于几何和路径推导，允许相关的结构和耦合几何与IETS光谱。这些倾向规则的工作非常好的计算光谱的四个典型的分子桥。
2006-02-27 cond-mat.mtrl-sci
Study of transport properties of a molecular junction as a function of distance between the leads
我们考虑了一个由BDT（苯二硫醇）分子捕获在两个Au（100）引线之间的分子结模型。使用在SIESTA软件包中实现的从头算方法，我们寻找分子的最佳配置作为引线之间的距离的函数。我们发现，对于足够长的距离，当分子不对称地结合时，即化学吸附到其中一个引线上时，系统的能量最小化，而对于短于12 μ m的距离，位于引线中间的分子的能量最小化。我们讨论了可能的后果，上述研究结果的交界处的传输特性。
2006-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Edge-Grafted Molecular Junctions between Graphene Nanoplatelets: Applied Chemistry to Enhance Heat Transfer in Nanomaterials
石墨烯纳米片（GNP）的边缘功能化利用重氮化学进行，旨在合成边缘装饰的纳米颗粒，其用作制备用于增强传热的工程纳米结构材料的构建块。事实上，苯酚官能化和二苯胺桥接的GNP（分别为GnP-OH和E-GNP）都组装在纳米纸中，分别利用非共价和共价分子连接的形成。分子动力学允许估计两种不同类型的分子结的热导率，表明共价结与非共价结的电导率之间的因子为6。此外，观察到化学官能化将纳米片的自组织驱动到纳米纸中，导致GnP-OH和E-GNP的热导率提高20%，而在E-GNP的情况下，交叉平面热导率提高了150%。因此，将化学功能化应用于纳米颗粒网络中的接触电阻工程被验证为提高纳米颗粒网络的热交换效率的迷人途径，在低温热交换和回收应用中具有巨大的潜在影响
2018-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Optoelectronic switching of addressable molecular crossbar junctions
这封信报道了在用聚合物压印方法制造的可寻址分子交叉杆结中观察到的光电开关。在结中的活性介质是一个分子自组装单层软夹在金电极之间。在高真空条件下，通过变温（95 ~ 300 K）的电流-电压测量研究了分子结.在95 K时，最高的开/关比为3个数量级，显示出可逆的光电开关。开关行为与光波长和分子结构无关，但强烈依赖于温度。初步分析表明，分子/电极界面的独特结合性质在开关性能中起主导作用。
2006-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Aromatic molecular junctions between graphene sheets: a molecular dynamics screening for enhanced thermal conductance
适当的设计和合成的分子结的目的，建立导电纳米粒子的导电网络代表了一个机会，开发更有效的导热纳米复合材料，在热管理的几个潜在的应用。在这项工作中，理论经典的分子动力学模拟进行设计和评估的各种分子作为石墨烯纳米片之间的热桥的热导率。广泛的分子结进行了研究，重点是在实验室规模合成可行的化学结构。热导率与化学结的长度和机械刚度相关。分子结的模拟拉伸变形揭示了机械响应对化学结构的微小差异非常敏感。振动态密度的分析提供了对界面振动性质的深入了解。提出了一种知识驱动的分子结结构设计方法，旨在控制纳米材料中的界面热输运。这种方法可以允许在纳米器件中设计更有效的热管理，包括柔性散热器、体换热器和热存储器件。
2019-10-30 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
First-Principles Simulations of Inelastic Electron Tunneling Spectroscopyof Molecular Junctions
发展了一种广义格林函数理论，用于模拟分子结的非弹性电子隧穿谱。结合混合密度泛函理论计算，它已被应用到一个现实的分子结与octanedithiolate嵌入在两个金触点之间。计算的光谱与最近的实验结果非常一致。强的温度依赖性的实验IETS光谱也再现。结果表明，IETS是非常敏感的分子内构象和分子-金属接触的几何形状。
2005-02-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
On optical spectroscopy of molecular junctions
我们比较了用于描述分子结中的光学响应的理论技术，以及它们在此类系统中模拟拉曼光谱的应用。希尔伯特与刘维空间的强和弱侧，以及准粒子与多体状态，公式进行了讨论。确定了不同配方中使用的方法和不同近似值的共同起源。
2015-03-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecular nanoplasmonics: self-consistent electrodynamics in current carrying junctions
我们考虑了外加含时电磁场作用下的偏置分子结。我们讨论了局部场的形成，由于表面等离子体激元激发的接触和分子的响应。采用现实的参数，我们证明，这种自洽的治疗是至关重要的适当描述的交界处的输运特性。
2012-10-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dipole-moment induced capacitance in nanoscale molecular junctions
纳米级分子结是著名的纳米电子器件，用于模仿几种电子功能，包括整流器，传感器，电线，开关，晶体管和存储器，但电容行为几乎未被探索。电容器是以电荷的形式存储能量的关键能量存储设备。电容器利用由介电材料分隔的两个电导体。然而，许多基于氧化物的电容器被充分研究用于集成电容器，然而，由薄膜分子层组成的电容器没有被充分研究。本工作描述了电化学接枝的苯并咪唑（BENZ）的薄膜上生长图案化的ITO电极上的50 nm的Al沉积，以制造大规模（500 × 500微米2）的分子结。含氮和硫的分子结ITO/BENZ/Al作为平行板电容器，最大电容为~59.6至4.79 microFcm-2。本系统可以是用于未来能量应用的分子电荷存储的优良平台。
2023-03-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Linear optical response of current-carrying molecular junction: A NEGF-TDDFT approach
本文提出了一种计算载流分子结的线性光学响应的方法，即当电子隧穿结的速度远快于外激光场的特征时间时，计算载流分子结的线性光学响应。讨论了非平衡格林函数（NEGF）和含时密度泛函理论（TDDFT）方法之间的关系，推导了NEGF-TDDFT方案下的光学响应和线性极化率的表达式。当忽略与接触的耦合时，相应的孤立分子的结果，来自TDDFT方法以前，被复制。
2007-12-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Non-linear response of molecular junctions: The polaron model revisited
提出极化子模型作为非线性电导的可能机制[Galperin M，Ratner MA，and Nitzan A 2005 Nano Lett. 5 125-30]，重点放在弱和强分子-铅耦合情况之间的差异。在一个分子水平的模型，我们提出了一个近似的电子格林函数的表达式对应于非弹性传输的情况下，在适当的限制减少到以前提出的表达式孤立的分子和分子结耦合到一个缓慢的振动（静态限制）。的相关性的考虑的基础上孤立的分子的限制，以了解性能的分子结进行了讨论。
2008-01-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin-dependent transport in molecular tunnel junctions
我们目前的测量磁性隧道结使用自组装单层分子势垒。以纳米孔几何形状制造Ni/辛烷基硫醇/Ni样品。当两个电极中的磁矩之间的角度变化时，器件的电阻会发生显著变化，这表明低能电子可以穿过分子势垒，同时保持自旋相干性。的电压和温度依赖性的数据的分析表明，自旋相干传输信号可以通过分子势垒中的局域态退化。
2004-04-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tuning the conductance of molecular junctions: transparent versus tunneling regimes
我们提出了一个理论研究的分子结的输运特性，其中第一行双原子分子连接到（001）金和铂电极。我们发现，所有这些结的电导是电导量子单位$G_0$的顺序，说明它们属于透明制度。我们进一步发现，透射系数显示宽平台作为能量的函数，而不是通常的尖锐的共振信号中的隧穿制度的分子水平。我们使用Caroli的模型表明，这是一个相当通用的属性的透明制度的结，这是由一个强大的有效耦合之间的离域分子水平和导电通道在电极驱动。我们分析了金/苯和金/苯-二硫酚（BDT）结的透射系数和化学键合，以理解为什么后者显示出大的电阻，而前者是高导电性的。
2008-10-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Thermal rectification in carbon nanotube intramolecular junctions: Molecular dynamics calculations
用分子动力学方法研究了（n，0）/（2n，0）分子内结中的热传导。研究发现，热传导是不对称的，即热传输优选地在一个方向上。这种现象也称为热整流。整流对连接部分的详细结构依赖性较弱，但对温度梯度依赖性较强。我们还研究了管半径和分子内结长度对整流的影响。我们的研究表明，拉应力可以增加矫正。解释了整流的物理机制。
2007-07-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Conductance statistics from a large array of sub-10 nm molecular junctions
由少量分子组成的器件构成了无机和有机电子器件都渴望达到的小型化极限。然而，数百万个分子结的集成，每个分子少于100个，这是一个长期的技术挑战，需要良好控制的纳米电极。在这里，我们报告了在大型亚10 nm单晶Au纳米点电极阵列上制造的分子结，这是一种新方法，使我们能够在单个导电原子力显微镜（C-AFM）图像中测量多达100万个结的电导。我们观察到两个峰的电导烷基硫醇分子。烷硫醇的半衰期衰减常数（β）与以前的研究在相同的范围内。通过瞬态电压谱获得的分子轨道的能量位置从峰到峰变化，与电导值相关。
2012-05-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecular circuits based on graphene nano-ribbon junctions
石墨烯纳米带结的电子器件提出了这封信。非平衡格林函数计算表明，从单层石墨烯定制的具有不同边缘形状和宽度的纳米带结可以充当金属-半导体结，并且可以实现量子点。凭借单层石墨烯图案化到原子精度的可能性，这些结构与先前报道的二维块状石墨烯或碳纳米管器件完全不同，预计将用作未来纳米电子学的构建块。
2007-04-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Impact of Casimir Force in Molecular Electronic Switching Junctions
尽管在合成几种新分子和许多有前途的单器件演示方面取得了重大进展，但分子电子学作为CMOS技术的替代品的广泛接受不仅受到分子器件操作的争议理论的阻碍，例如开关机制，而且我们无法可重复地制造大型器件阵列。在本文中，我们调查的Casimir力的作用，作为一个潜在的来源之一的广泛的差异，在报告的电气特性和高速率的器件短路的分子电子开关结通过在一对平面金属电极之间的分子单层的制造。
2008-01-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Thermal bridging of graphene nanosheets via covalent molecular junctions. a Non-Equilibrium Green Functions Density Functional Tight-Binding study
尽管石墨烯独特的高热导率是众所周知的，但是石墨烯到导热纳米材料和器件中的开发受到单个纳米片之间的热接触的低效率的限制。增强石墨烯纳米片之间接触处的热导率的一个迷人但具有实验挑战性的途径是通过分子结，允许共价连接纳米片，否则仅通过弱范德华力相互作用。除了共价连接的裸露存在之外，要用作热结的分子结构的选择应该由它们的振动性质来指导，就通过分子结的声子转移而言。本文采用密度泛函紧束缚结合格林函数方法计算了几种不同的脂肪族和芳香族分子在石墨烯纳米片之间的连接的热导和声子谱。详细研究了分子结长、构象、芳香性等因素的影响，并与声子隧穿谱进行了关联。这项工作提供的理论见解可以指导未来的实验研究，以选择合适的分子结，以便通过抑制界面热阻来增强热传输，这对各种系统特别有吸引力，包括石墨烯纳米纸和石墨烯聚合物纳米复合材料以及相关设备。从更广泛的角度来看，设计分子结来控制声子输运的可能性目前似乎是生产声子器件和控制纳米结构中的热管理的有效方法。
2019-02-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Conductance of a molecular junction mediated by unconventional metal-induced gap states
分子结的电导通常由电荷转移掺杂（其中实现费米能量与分子能级的对准）或通过最高占据和最低未占据分子轨道间隙内的分子共振的尾部的隧穿来确定。在这里，我们提出了另一种机制，其中电子输运是由电极表面状态为主。它们引起分子桥的金属化和额外的显著的电导共振，从而允许通过例如栅极电压对其电子性质进行实质性定制。这是证明在两个金属碳纳米管之间的富勒烯桥的场效应几何。
2003-01-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Disorder and dephasing effect on electron transport through conjugated molecular wires in molecular junctions
了解分子导线中的电子输运过程是分子电子学领域的一个中心焦点。尤其是引起隧穿-跳跃跃迁的退相效应，无论从应用还是从基本的角度来看都具有重要意义。我们分析了相干和非相干电子通过共轭分子线的D 'Amato-Pastawski模型内的密度泛函紧束缚理论的装置。我们的方法可以明确地研究结构/输运关系的分子结在一个退相环境条件下，使用单一的退相参数。我们研究了长度依赖性和热涨落对输运的影响，并再现了著名的隧穿跳跃转变。这种方法将是一个强有力的工具，最近的电导测量的分子导线的解释。
2012-04-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Interplay of Electron-Electron and Electron-Phonon Interactions in Molecular Junctions
在这项工作中，我们考虑了载流分子结的电子-声子和电子-电子相互作用考虑。在进行了Lang-Firsov变换和考虑了与电子引线弱耦合的马尔可夫近似后，我们得到了控制结约化密度矩阵随时间演化的主方程。稳态的密度矩阵可以用来获得在几个制度的相互作用的强度的结的I-V特性。我们的研究结果表明，该系统可以显示负微分电导（即，通过增加所施加的偏置电压的电流减小）在某些制度之间的相互作用的电子-声子和库仑相互作用。
2019-05-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Time-Dependent Transport Through Molecular Junctions
我们调查两种类型的偏压下的分子结的输运性质-一个短时间脉冲或AC偏压-通过结合解决方案的格林函数在时域与电子结构信息来自从头算密度泛函计算。我们发现，短时间响应依赖于铅结构，偏置电压，和势垒高度都在分子铅接触和分子内。在低频AC偏压下，电子流根据结是否完全导电而跟踪或引导偏压信号（电容性或电阻性响应）。对于高频，由于动态电感，电流滞后于偏置信号。跃迁频率是结的固有特性。
2010-02-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantitative Current-Voltage Characteristics in Molecular Junctions from First Principles
使用自能量校正的密度泛函理论（DFT）和相干散射态的方法，我们解释了四个吡啶-金和胺-金连接的分子结的电流-电压（IV）测量与定量的准确性。无参数的多电子自能修正DFT Kohn-Sham本征值被证明导致在有限偏置下与实验的极好的一致性，改进了用标准DFT方法获得的电流的数量级误差。我们进一步提出了一个近似的路线预测的定量IV特性的对称和不对称的分子结的基础上的线性响应理论和知识的斯塔克位移的结共振能量。我们的工作表明，一个定量的，计算成本低廉的描述分子结中的相干传输是容易实现的，使新的理解和控制的电荷传输特性的分子尺度的接口在大的偏置电压。
2012-11-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Improved tunneling magnetoresistance at low temperature in manganite junctions grown by molecular beam epitaxy
我们报道了分子束外延生长的La0.65Sr0.35MnO3/SrTiO 3/La0.65Sr0.35MnO3隧道结的电阻随磁场的变化，表明在低温下具有极高的隧穿磁电阻（TMR）的大磁场窗口。通过360^/circ扫描面内外加场取向，TMR显示出4重对称性，即双轴各向异性，与晶轴对齐，但不与结几何长轴对齐。TMR在4K下达到~ 1900%，对应于假设相同界面的> 95%的界面自旋极化。这些结果表明，单轴各向异性是不必要的大TMR，并奠定了未来的改善在锰氧化物结的TMR。
2011-04-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Correlation of interfacial bonding mechanism and equilibrium conductance of molecular junctions
我们报道了分子线中界面键合机制及其结构对量子输运的作用的理论研究。通过从头计算确定了Au（111）/1，4-苯二硫醇（BDT）/Au（111）结中Au-S键的两种成键机制，并通过最近的实验证实了这一点，我们发现，这两种成键机制对电荷传导起着关键性的控制作用.结果表明，对于Au/ BDT/Au结，氢原子通过配价键与硫原子结合，在界面形成后，氢原子在能量上是不离解的。H-非解离Au/BDT/Au器件的电导和结击穿力的计算值与实验值一致，而H-解离器件，与典型的共价键的界面，给出电导大于一个数量级。通过研究穿过结的散射态，我们发现结的力学和电学性质与成键构型有很强的相关性。这项工作清楚地表明，界面的细节，而不是以前认为的多体效应，是至关重要的正确预测平衡电导的分子结;并表明，界面接触必须仔细了解研究量子输运性质的分子纳米电子学。
2014-11-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Redox-controlled conductance of polyoxometalate molecular junctions
我们证明了可逆的原位光还原的分子结的磷钼酸盐[PMo 12 O 40]3-单层自组装在平面的金电极，连接的导电原子力显微镜的尖端。单电子还原的[PMo_（12）O_（40）]~ 4-分子结的电导增加了约10%。10，这种开壳状态在室温下在空气中的结中是稳定的。通过无监督机器学习和聚类算法对大的电流-电压数据集的分析揭示了原始磷钼酸盐结中的电子输运导致对称的电流-电压曲线，其由在费米能量以上0.6 - 0.7 eV处的最低未占分子轨道（LUMO）控制，其中约0.5 eV的电子输运由最低未占分子轨道（LUMO）控制。25%的结与电极的电子耦合比数据集的主要部分更好。这一分析还表明，一小部分（约。18%的数据集）的分子已经减少。紫外光原位光还原的磷钼酸盐结系统地表现出轻微的非对称电流-电压行为，这归因于电子输运由与电极费米能级近共振的单占据分子轨道（SOMO）和与电极费米能级近共振的单未占据分子轨道（SUMO）介导。0.3 eV以上的SOMO与弱电子耦合到电极（约。50%的数据集）或在ca。0.4 eV，但具有更好的电极耦合（ca.数据集的50%）。这些结果揭示了可逆可切换氧化还原聚氧乙烯酸盐的电子性质，这是在纳米电子器件中潜在应用的关键点。
2022-09-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecule-Electrode Interface Energetics in Molecular Junction: a Transition Voltage Spectroscopy Study
我们评估的性能的过渡电压谱（TVS）的方法来确定参与电子输运通过分子结的分子轨道的能量。研究了大量由不同化学结构的烷基链构成的分子结。在分子结的情况下，清洁，未氧化的电极-分子界面，即烷基硫醇和烯烃直接接枝在Au和氢化Si，分别，我们测量的过渡电压在0.9 - 1.4 V的范围内。我们得出结论，TVS方法允许估计的LUMO态密度的尾部的开始，在能量位于1.0 - 1.2 eV以上的电极费米能量。对于氧化界面（例如，用Hg或eGaIn液滴测量的相同单层，或在轻微氧化的硅衬底上形成的单层），系统地测量较低的转变电压（0.1 - 0.6 V）。这些值被解释的存在下的氧化物相关的态密度的能量低于HOMO-LUMO的分子。因此，TVS方法是评估分子结中分子-电极界面质量的有用技术。
2012-08-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Large-Scale Atomistic Simulations of Environmental Effects on the Formation and Properties of Molecular Junctions
使用更新的模拟工具，我们检查分子结组成的苯-1，4-二硫代硫酸盐之间的金纳米尖键合，重点是环境因素和电极间距离的重要性上的桥接分子的形成和结构。我们研究了单层密度和尖端分离之间的复杂关系，发现在低单层密度下有利于多分子结的形成，而在高密度下有利于单分子结。我们表明，尖端的几何形状和单层相互作用，这两个因素往往被忽视的模拟，影响成键的几何形状和倾斜角的桥接分子。我们进一步表明，在298和77 K的桥接分子的结构是相似的。
2012-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Raman scattering in current carrying molecular junctions. A preliminary account
本文是载流分子结喇曼散射理论的初步计算。该方法结合了非平衡格林函数（NEGF）的非平衡结的广义散射理论制定评估的光散射信号的描述。这概括了我们以前的研究（物理评论快报。95，206802（2005）; J.Chem.Phys.124，234709（2006）），通过包括分子振动和开发用于在NEGF形式体系内计算态-态（拉曼散射）通量的机器来实现结光谱学。对于足够大的电压偏置，我们发现，光散射信号包含，除了正常的信号与分子的基态电子状态，也从激发的分子状态以及干涉成分起源的逆过程的贡献。耦合到电极和施加的偏压上的总的拉曼散射，以及它的组件的效果进行了讨论。我们的结果减少到标准的表达在孤立的分子的情况下，即在没有耦合到电极的拉曼散射。利用该理论讨论了吸附在金属表面的分子的电荷转移对表面增强拉曼散射的贡献及其在偏压结中的表现。
2008-08-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Transport properties of molecular junctions from many-body perturbation theory
单分子结的电导计算使用Landauer方法结合多体微扰理论（MBPT）来解释电子关联。仅仅是修正的密度泛函理论本征值，这是准粒子计算的标准程序内MBPT，被发现不影响显着的零偏压电导。为了减少它，从而提高与实验的一致性，波函数也需要通过包括自能算子的非对角元素来更新。
2011-02-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Carbon tips as electrodes for single-molecule junctions
我们研究了通过单分子结的电子输运，所述单分子结由与巯基锚定基团键合到金电极和与碳尖端相反的甲基端基的辛烷乙撑分子形成。利用基于断裂结技术的扫描隧道显微镜，我们测量了这种分子结的电导。我们观察到的存在下，定义良好的电导平台在拉伸的分子桥，这是一个分子结的形成的签名。
2011-11-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Inelastic effects in molecular junction transport: Scattering and self-consistent calculations for the Seebeck coefficient
在一个简单的模型内研究了分子振动对Seebeck系数的影响。一个散射理论的方法的结果进行了比较，一个完整的自洽非平衡格林函数计划。我们表明，对于一个合理的参数选择，非弹性效应产生的塞贝克系数的结有不可忽略的影响。我们注意到，散射理论的方法可能会失败定量和定性。合理参数的计算结果与最近的测量结果吻合良好[P.Reddy等人，Science 315，1568（2007）]
2007-09-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Origin of negative differential resistance in molecular junctions of Rose Bengal
在原子平面金（111）表面上，在电子上不同的虎红二聚体和三聚体的结处调谐负微分电阻（NDR）。分离的分子未显示任何NDR。但在室温下，通过电脉冲对其相邻的材料进行可重复充电，可使其呈现出峰谷比较大的双负阻效应（1.8~3.1）。在结的某些部分，通过施加脉冲，可以破坏这种现象或通过STM对分子的操纵使其再生。NDR也是独立的极化性质。对于阳离子NDR（在二聚体中）可以写入位1和0，对于双阴离子NDR（三聚体）可以写入位00、01、10、11，这在原子尺度结中产生2/4位存储器，显示结电子学在未来的分子电子学中的重要性。
2006-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nature of well-defined conductance of amine anchored molecular junctions
胺封端的分子在扫描隧道显微镜的实验测量中表现出良好的电导。我们进行了基于密度泛函理论的电子输运计算来解释这种现象的性质。我们发现胺只能吸附在顶点Au原子上，而硫醇基团可以同样很好地连接到欠配位和清洁的Au表面。我们的计算表明，只有一个吸附几何是空间和能量可能的胺锚定结，而三种不同的吸附几何形状具有非常不同的传输特性几乎同样可能的硫醇锚定结。我们计算的电导作为一个函数的结拉伸时，分子被拉的扫描隧道显微镜针尖从金电极。我们的计算表明，在其形成过程中的硫醇锚定结的拉伸是伴随着显着的电极几何畸变。胺锚定的结表现出非常不同的行为--当扫描隧道显微镜尖端拉伸结时，电极保持完整。
2007-02-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantifying the relative molecular orbital alignment for molecular junctions with similar chemical linkage to electrodes
估计的前沿分子轨道之间的相对对齐，占主导地位的电荷传输通过单分子结的理论是一个挑战。这就需要超越密度泛函理论所提供的广泛使用的框架的方法，在该框架中，科恩-沙姆“轨道”被视为真正的分子轨道，而事实并非如此。在本文中，我们报告了通过量子化学计算获得的结果，包括EOM-CCSD（运动方程耦合簇单和双），这是最先进的量子化学中等大小的分子，如这里考虑的。这些理论结果与从基于4，4 '-联吡啶和1，4-二氰基苯的结的实验中提取的相对于电极费米能的分子轨道能量偏移的数据进行了验证。
2015-09-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Molecular junctions in the Coulomb blockade regime: rectification and nesting
通过单分子的量子输运对分子-电极接触的强度非常敏感。在这里，我们调查的情况下，充电效应发挥重要作用（库仑阻塞制度）的模型分子结弱耦合到外部电极的行为。作为一个极小模型，我们考虑一个具有两个空间分离的施主和受主位置的分子结。根据它们与电极的相互耦合，所得到的传输观测值显示出定义良好的特征，例如I-V特性中的整流效应和稳定性图的嵌套。为了能够完成这些结果，我们已经开发出一种理论，允许探索充电制度通过非平衡格林函数形式主义平行于广泛使用的主方程技术。我们的研究结果，超出了他们的实验相关性，提供了一个透明的框架，系统和模块化的包含更丰富的物理现象学。
2007-07-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Negative differential resistance in molecular junctions: The effect of the electrodes electronic structure
计算了金属纳米团簇作为电极时，电子输运通过金属-分子-金属结的情况。我们发现，负微分电阻峰可以出现在电流-电压曲线。峰的出现是由于金属团簇的电子态密度的窄特征。建议的分析是基于从头计算的相关波函数和能量的密度泛函理论的框架内使用NRLMOL软件包。
2008-10-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Structural Origins of Conductance Fluctuations in Gold-Thiolate Molecular Transport Junctions
我们报告详细的原子模拟结合高保真度的电导计算，以探测热演化Au-苯-1，4-二硫代苯酚-Au结的电导波动的结构起源。我们比较结构上理想的交界处（电极与平面）的行为，结构上现实的，实验上有代表性的交界处产生的断裂结模拟。在结构上逼真的结中，金属原子的迁移率增强导致电导波动的幅度和起源发生显着变化。与理想结相比，实际结中的波动大2-3倍。此外，在结与高度变形的电极，电导波动主要是从Au的几何形状的变化，在与非变形的电极，其中的电导波动是由分子几何形状的变化占主导地位的结的结果相反。这些结果提供了重要的指导实验开发策略，以控制分子电导的设备应用程序，并调用简化的结构模型的结，以预测其行为的理论家。
2013-03-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Energy flow and thermo-electricity in atomic and molecular junctions
纳米系统的制造和表征方面的进展现在允许更深入地了解科学和技术中最基本的问题之一：微观层面的能量流动。在这次讨论会上，我们调查最近的进展和目前的理解的物理机制的能量传输的纳米结构，主要集中在分子结和原子线。我们研究的基本问题，如热导率，热电，局部温度和加热，以及能量电流密度和温度梯度之间的关系-称为傅立叶定律。我们批判性地报告在每个这些问题的理论和实验进展，并讨论该领域未来的研究机会。
2010-10-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The effect of dephasing on thermoelectric efficiency of molecular junctions
在这项工作中，我们报告的热环境对分子结的热电效率的影响的理论分析结果。环境由与保持在不同温度下的电极相关联的两个热声子浴表示。进行分析，使用Buttiker模型内的散射矩阵形式主义计算电子传输通过系统。进一步发展了这种方法，使退相参数用包括热能、分子桥与电极间耦合强度和电子-声子相互作用特征能在内的相关能量来表示。它示出，后者显着影响热电效率通过所考虑的系统破坏的电子输运的相干性。
2014-06-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Synthesis and electrical properties of fullerene-based molecular junctions on silicon substrate
本文报道了在硅衬底上制备富勒烯基分子结的方法和电学性质。在硅衬底上，高π共轭分子C60（π量子阱）通过烷基链（σ隧道势垒）与电极隔离。首先，Si/SiO2/ \sigmaC 60结构通过顺序合成（3种不同路线）或通过直接接枝预合成的C60-σ-Si（OEt）3分子来制备。我们描述了这些路线的化学合成和分子单分子膜的物理化学性质。然后，在Si/SiO2/σC60结上用硫醇化的悬汞电极添加第二个σ隧道势垒。我们比较了Si/SiO2/σC60//Hg和Si/SiO2/σC60// \sigmaHg分子结的电子输运性质，并通过跃迁电压谱证明了通过改变C60核与Hg金属电极之间的烷基链长度（即C60核与Hg金属电极之间的烷基链长度），可以将富勒烯LUMO -金属费米能级偏移从~ 0.2 eV调整到~ 1 eV。e.从直接C60//Hg接触到14个碳原子隧道势垒）。
2010-03-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Stretching of BDT-gold molecular junctions: thiol or thiolate termination?
通常认为，当Au-苯-1，4-二硫醇-Au结形成时，苯-1，4-二硫醇的硫醇基团中的氢原子解离。我们证明，通过稳定性和输运性质的计算，这一假设不能。结果表明，甲硫醇和苯-1，4-二硫醇分子在平坦的Au（111）表面上的解离吸附在能量上是不利的，该反应的活化能垒高达1 eV.对于分子在结中，我们的研究结果表明，对于所有的电极几何形状的研究，硫醇交界处是积极的更稳定的硫醇盐比他们的同行。由于局域密度近似（LDA）下的密度泛函理论（DFT）低估了最低未占分子轨道和最高已占分子轨道之间的能量差，并且没有捕获由于镜像电荷效应引起的能级的重整化，从而高估了Au-苯-1，4-二硫醇-Au结的电导.在考虑到由于图像电荷效应的约束DFT计算和静电经典模型的修正后，我们应用一个DFT的能级的位置，并计算作为电极间距的函数的硫醇和硫醇盐分子结的输运性质。
2014-10-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Selective Fermi-Level Pinning: A Design Strategy for Giant Rectification in Molecular Junctions
Key Laboratory for Liquid-Solid Structural Evolution and Processing of Materials, Ministry of Education, Shandong University（液体-固体结构演化与材料加工教育部重点实验室，山东大学）
提出基于选择性费米能级钉扎的整流器设计策略，通过分子前线轨道与电极的钉扎相互作用打破输运对称性，在环[n]碳分子结中实现超过10^3的巨大整流比，并保持结构鲁棒性。
2026-05-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Conductance Properties of Carbon-Based Molecular Junctions
我们提出了一个全面的研究石墨电极之间的低聚物纳米结的非共振电导谱的性质。通过采用基于第一性原理的方法和量子传输的Landauer方法，我们确定了分子结组件的电子结构如何反映在这些系统的电子输运中。对于几乎所有的能量内的相应的理想化的聚合物链的导电间隙，我们表明：a）的隧穿电导的逆衰减长度本质上是由复杂的能带结构的分子线，尽管超短的低聚物长度的几个单体单元，和b）的接触电导至关重要地取决于在金属侧和实现的界面接触的局部态密度。
2004-03-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exact analytic formula for conductance predicting a tunable Sommerfeld-Arrhenius thermal transition within a single-step tunneling mechanism in molecular junctions subject to mechanical stretching
我们表明，电导$G$的分子隧道结中的电荷传输是由一个单一的能级可以表示在封闭的解析形式，这是准确和有效的，在任意温度$T$和模型参数值。在此基础上，我们表明，单步隧穿机制是兼容的连续的热转变，从弱$T$依赖的$G$在低$T$（索末菲制度），以近指数$1/T$依赖的$G$在高$T$（类Arrhenius制度）。我们预测，这种Sommerd-Arrhenius转变可以在真实的分子结中观察到（例如，基于二萘嵌苯二酰亚胺），并且可以连续调节，例如，通过机械拉伸。
2022-10-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dichotomy between Level Broadening and Level Coupling to Electrodes in Large Area EGaIn Molecular Junctions
本研究以金表面氟封端低聚苯SAM为例，验证单能级模型可复现大面积EGaIn分子结的I-V曲线，并揭示分子轨道-电极耦合与轨道展宽的二分性，且展宽与SAM覆盖度及轨道倾角相关。
2024-02-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electron-vibration effects on the thermoelectric efficiency of molecular junctions
在室温下的线性制度的非平衡绝热方法内的热电性能的分子结模型，适合于大分子，如富勒烯，进行了研究。一个自洽的计算实现电子和声子的热导表明，两者都增加与列入电子振动耦合。此外，我们表明，从Wiedemann-Franz定律的偏差逐渐减少时，增加电子和振动自由度之间的相互作用。因此，结热电效率由于电子-振动耦合而大大降低。即使如此，对于实际的参数值，热电优值仍然可以具有单位数量级的峰值。最后，在非共振电子制度，我们的结果进行了比较，这是准确的低分子电子密度的方法。我们给出的证据表明，在这种情况下，额外的量子效应，不包括在本工作的第一部分，不影响显着的结热电性能在任何温度制度。
2014-06-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Stochastic Simulation of Nonequilibrium Heat Conduction in Extended Molecule Junctions
了解分子结中的声子热输运过程是纳米热传导和操纵领域的核心问题。在这里，我们提出了一个随机非均衡分子动力学模拟框架，研究热传输过程中的分子结和超越线性响应制度。我们使用扩展的分子模型过滤马尔可夫热库通过中间基板区域，提供一个现实的和可控的有效浴光谱密度。在频域上，对连接金基底的烷烃二醇分子的计算结果与以前的非平衡格林函数计算结果一致，并与最近的实验测量结果相符（例如，对于单分子结中的烷二硫醇，热导率约为20 pW/K）比较了使用全分子力场的经典MD模拟和基于相同力场的谐波部分的量子Landauer型计算，计算结果的相似性表明，在低频范围内，热输运是由模态主导的。不同长度的多炔的热传导模拟阐明了分子共轭对热输运的影响。
2019-08-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Can tunneling current in molecular junctions be so strongly temperature dependent to challenge a hopping mechanism? Analytical formulas answer this question and provide important insight into large area junctions
本文推导任意偏压与温度下单一能级介导的分子结隧穿电流解析公式，揭示隧穿电流也可呈强温度依赖，并据此估算大面积 EGaIn 结中有效载流分子比例。
2023-11-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Unraveling the Interplay between Quantum Transport and Geometrical Conformations in Monocyclic Hydrocarbons Molecular Junctions
在分子电子学领域，特别是在量子输运研究中，分子的取向起着至关重要的作用。相对于电极的这种取向可以通过环形单环烃分子的空腔来限定。在这篇手稿中，我们揭示了这些分子的几何构象时，他们被困在两个原子尖锐的电极之间，通过结合动力学模拟，电子输运计算的基础上密度泛函理论，并在室内条件下断开结实验。此外，我们提出了一个新的标准，用于确定苯，甲苯，（芳香族）和环己烷（脂肪族）溶剂的分子取向。我们的研究结果用于识别金金属纳米接触及其相关传输特性的分子取向，可以提高对使用更复杂的环烃的分子电子学的理解。
2023-02-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
