Local environment-based machine learning for molecular adsorption energy prediction
研究提出一种局部环境框架，通过提取晶体结构的局部特征来预测分子吸附能，在多个ML模型上实现了高精度、低数据需求和高迁移性，适用于催化和传感器等领域。
2023-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Six-Dimensional Quantum Dynamics of Adsorption and Desorption of H_2 at Pd(100): No Need for a Molecular Precursor Adsorption State
采用从头计算势能面对H_2/Pd（100）体系的解离吸附和缔合脱附进行了六维量子动力学计算。我们专注于转向机制中的旋转效应，这是负责的粘附概率与动能的初始下降。此外，空间效应进行了简要讨论。
1996-03-05 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Adsorption and diffusion of H2O molecule on the Be(0001) surface: A density-functional theory study
采用第一性原理计算方法，系统地研究了单分子H $_{2}$ O在Be（0001）表面的吸附行为.我们发现，有利的分子吸附位是顶位，吸附能约为0.3 eV，连同详细的电子结构分析，表明H $_{2}$ O/Be（0001）表面的弱结合强度。吸附相互作用主要是由于顶层Be原子的$s$和$p_{z}$态与H $_{2}$ O的分子轨道1 $b_{1}$和3 $a_{1}$之间的重叠。H $_{2}$ O在表面扩散的活化能约为0.3 eV。同时，我们的研究表明H $_{2}$ O/Be（0001）表面不存在解离态.
2011-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Molecular adsorption in graphene with divacancy defects
我们从理论上研究了分子在具有双空位缺陷的石墨烯上的吸附。利用从头算密度泛函计算，我们发现O2，CO，N2，B2和H2O分子都与石墨烯层中的双空位强烈相互作用。随着分子-石墨烯键合的复杂几何形状，已经发现在CO和N2分子存在下石墨烯层的金属行为，在费米能级附近具有大的态密度，表明电导率增加。N2的吸附特别有趣，因为N原子在缺陷附近解离，并占据双空位中缺失的C原子曾经所在的位置。以这种方式，缺陷的石墨烯结构在几何上被修复，并且同时掺杂有电子状态。
2009-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Chlorine adsorption on the Cu(111) surface
采用全势能全电子密度泛函方法研究了氯离子在Cu（111）表面的吸附.氯在fcc中空部位的吸附略优于hcp中空部位。吸附几何是在良好的协议与电子衍射和离子散射数据。吸附能和表面扩散势垒与实验结果接近。
1999-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Energy of adsorption at semiconducting surfaces with Fermi level differently pinned -- ab initio study
结果表明，在半导体表面的吸附能关键取决于电荷转移到或从吸附物种。对于没有电荷转移的过程，如闭壳层体系的分子吸附，吸附能仅由成键决定。在涉及电荷转移的情况下，例如开壳层系统，如金属原子或解离分子，对于不同钉扎的费米能级，能量达到不同的值。对氨在氢覆盖的GAN（0001）上吸附的DFT模拟证实了这些预测：分子吸附与覆盖率无关，而解离过程能量变化几个电子伏。
2013-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Fundamental of CO2 Adsorption and Diffusion in Sub-nanoporous Materials: Application to CALF-20
提出基于统计力学和过渡态理论的方法，仅用一条CO2等温线提取参数，预测CALF-20中CO2的吸附热力学与自扩散，并与分子动力学验证。
2025-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Atomic and molecular adsorption on transition-metal carbide (111) surfaces from density-functional theory: A trend study of surface electronic factors
本研究以密度泛函理论探讨原子与分子在一系列前过渡金属碳化物（TMC）上的吸附。趋势研究进行周期表中的周期和组，选择基板Sc C，TiC，VC，ZrC，NbC，δ-MoC，TaC，和WC和吸附物H，B，C，N，O，F，NH，NH 2，和NH 3。吸附强度的趋势解释在表面电子因素方面，通过关联计算的吸附能值与计算的表面电子结构。使用协调耦合模型（CCM）使结果合理化，该模型先前已成功地应用于描述TiC（111）和TiN（111）表面上的吸附[Solid State Commun. 141，48（2007）]。首先，通过计算表面能、表面弛豫、Bader电荷和表面局域态密度（DOS）来表征干净的TMC（111）表面。表面和体DOS之间的详细比较揭示了在所有考虑的TMC（111）表面的赝隙中存在过渡金属局域SR（TMSR）和在上价带中存在几个C局域SR（CSR）。然后，原子和分子的吸附能，几何形状，和电荷转移。吸附引起的表面DOS的变化的分析揭示了存在的吸附质-TMSR和吸附质-CSR的相互作用，不同的强度取决于表面和吸附质。这些变化与吸附能的变化相关。的结果是用来概括的内容和应用程序，以前提出的CCM这一较大类的基板和吸附。其他类别的材料，催化，和其他表面处理的影响进行了讨论。
2010-05-04 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption-controlled growth of La-doped BaSnO3 by molecular-beam epitaxy
外延La掺杂BaSnO 3薄膜生长在吸附控制制度的分子束外延，其中过量的挥发性SnOx从膜表面解吸。在（001）DyScO 3衬底上生长的薄膜在室温下的迁移率为183 cm^2 V^-1 s^-1，在10 K下的迁移率为400 cm^2 V^-1 s^-1，尽管存在高浓度（1.2x10^11 cm^-2）的穿透位错。与其他报道相比，我们观察到一个低得多的浓度（BaO）2 Ruddlesden Popper晶体剪切断层。这表明，除了螺纹位错，其他缺陷可能（BaO）2晶体剪切缺陷或点缺陷显着降低电子迁移率。
2017-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo Benchmarking of Molecular Adsorption on Graphene-Supported Single Pt Atom
University of Illinois at Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；Konkuk University（建国大学）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
本研究通过量子蒙特卡洛方法评估了石墨烯支撑单个铂原子上分子吸附的计算性能，揭示了DFT与DMC在吸附能预测上的差异及CO中毒问题。
2025-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of benzene, phenol, propane and carbonic acid molecules on oxidized Al(111) and alpha-Al2O3(0001) surfaces: A first-principles study
我们提出的从头计算的结果描述了某些小的有机分子在清洁和氧化的Al（111）表面以及在α-Al 2 O 3（0001）表面的吸附。结果表明，苯在清洁和氧化的Al（111）表面上的吸附一般较弱，吸附能最大为-0.5eV/苯分子，且吸附在离表面相当远的地方。吸附能在不同的吸附位点和作为氧覆盖度的函数变化很弱。对于氧化铝表面，我们发现没有苯吸附在所有。我们还计算了铝和氧化铝表面上的苯酚分子，因为它与苯分子相似。结果表明，苯酚在氧化铝表面上有弱吸附，而在铝或氧化铝表面上没有吸附。对于丙烷分子，在氧化的铝或氧化铝表面上都没有吸附，而碳酸分子强烈地结合到氧化铝上，但不结合到铝表面上。
2009-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Activated molecular adsorption of CO on the Be (0001) surface: A density-functional theory study
采用第一性原理计算，系统地研究了CO分子在Be（0001）表面的吸附行为.通过对势能面的计算，发现CO分子在Be表面的吸附能垒很小。最稳定的吸附态是在表面fcc空心位的吸附态，而在表面顶位的吸附态是能垒最小的吸附态。基于电子结构分析，我们进一步揭示了在分子吸附过程中，CO的$5σ$键和$2π$反键轨道与Be的$s$和$p_z$电子态杂化，导致电子从CO转移到Be.
2009-05-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Adsorption of H2O, NH3, CO, NO2, and NO on graphene: A first-principles study
受最近实现的石墨烯传感器来检测单个气体分子的启发，我们使用第一性原理计算研究了H2O，NH3，CO，NO2和NO在石墨烯衬底上的吸附。确定了这些分子在石墨烯表面的最佳吸附位置和取向，并计算了吸附能。分子掺杂，即分子和石墨烯表面之间的电荷转移，根据态密度和吸附物的分子轨道进行了讨论。掺杂的不同分子的效率进行了测定和它们的磁矩的影响进行了讨论。
2007-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Fermi level influence on the adsorption at semiconductor surfaces - ab initio simulations
在半导体表面的物种的化学吸附进行了分析，显示存在两个贡献的吸附能：键的创建和电荷转移。结果表明，量子表面态的能量受表面电场的影响，但电子和原子核的势能贡献相互抵消。钉扎表面的电荷转移贡献与费米能级无关。因此，对于钉扎在表面的费米能级，吸附能与费米能无关，即与体中的掺杂无关。氢在清洁GAN（0001）和硅在SiC（0001）表面的吸附的DFT模拟证实了吸附能对体中掺杂的独立性。对于费米能级非钉扎表面，电荷贡献取决于费米能级在体中的位置。因此，吸附能对本体中的费米能的变化敏感，即掺杂。对氢原子在覆盖0.75 ML氢的GAN（0001）表面上吸附的DFT模拟证实，通过掺杂从n型到p型的改变，吸附能可以改变约2 eV。
2013-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Gallium adsorption on (0001) GaN surfaces
在吸附动力学模型和能量参数从头计算的框架下，结合实验镜面反射高能电子衍射和理论研究，研究了Ga在（0001）GAN表面的吸附行为.的Ga/GAN吸附等温线的测量允许的平衡Ga的表面覆盖率作为一个函数的冲击Ga通量的量化。的温度依赖性进行了讨论内的{ \em从头计算}为基础的生长模型的吸附考虑到Ga簇的成核。
2003-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and Diffusion of F2 molecules on Pristine Graphene
采用第一性原理计算研究了F2分子在石墨烯上的吸附和扩散。对于F2从气相中的分子状态扩散到石墨烯表面的解离吸附状态，确定了动力学势垒，这解释了石墨烯在室温下在分子F2中的惰性，以及在较高温度下与F2的反应性。研究了F2分子在石墨烯表面的扩散过程，确定了F2分子沿最佳扩散路径的能垒，有助于理解氟代石墨烯的高稳定性。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci
A van der Waals density functional study of adenine on graphite: Single molecular adsorption and overlayer binding
腺嘌呤分子在石墨烯上的吸附使用第一原理范德华泛函（vdW-DF）来研究[Dion等人，物理修订信函92，246401（2004）]。有序腺嘌呤覆盖层的内聚能也估计。对于单个分子的吸附，我们通过平移和旋转分子来确定最佳结合构型和吸附能。腺嘌呤的单分子的吸附能被发现是711毫电子伏，这是接近的计算吸附能的类似大小的萘。基于单分子结合构型，我们估算了二维有序覆盖层的结合能。我们发现一个显着更强的结合能的有序的覆盖层比单分子吸附。
2010-09-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
$Ab$ $initio$ study of the adsorption and dissociation of nitrogen molecule on Fe(111) surface
用密度泛函理论研究了氮分子在Fe（111）表面的吸附和解离。模拟结果表明，吸附和解离需要分子获得相对于表面的平行取向。此外，Fe（111）表面由于其形貌而比Fe（100）表面在解离N2方面更活跃。N2的反键分子轨道与表面Fe原子的部分填充$3d$轨道之间的相互作用可能是N2分子解离的关键。为了破坏N2的三键，表面上的电子密度需要部分转移到分子中，以填充氮分子的反键分子轨道。这一结果为分子在过渡金属表面上的解离机理提供了新的认识。
2014-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Atomistic simulations of surface reactions in ultra-high-temperature ceramics: O2, H2O and CO adsorption and dissociation on ZrB2 (0001) surfaces
了解表面反应性在许多领域都至关重要，从多相催化到材料氧化和腐蚀。为了研究航空航天零部件中ZrB 2在恶劣环境下的表面反应，采用密度泛函理论和轻推弹性带方法对Zr和B表面的化学活性进行了预测和比较。特别是O2，CO和H2O的吸附，解离和扩散进行了广泛的研究，通过计算表面吸附能和反应途径。我们发现，O2的解离吸附占主导地位的ZrB 2表面的反应性，而H2O和CO的解离是弱活性的Zr-表面上，甚至更少激活B-终止的。重要的是，我们发现O2和H2O的反应可以在B表面引发强的表面重构。因此，我们的工作提供了显着的见解不同的吸附和反应机制的ZrB 2表面。
2021-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Progress in structure recovery from low dose exposures: Mixed molecular adsorption, exploitation of symmetry and reconstruction from the minimum signal level
我们调查的恢复结构从大面积，低剂量的曝光，分布在许多相同的副本的一个对象的剂量。重建是通过极大似然方法完成的，该方法既不需要识别也不需要对齐单个粒子。我们还模拟了石墨烯上的小分子吸附物，并演示了从\add{large area and}极低剂量原始数据中检索原子分辨率的图像。如果利用支持膜的所有对称性（平移、旋转和镜像）来恢复单个吸附分子的结构，则低至5 $e^{-}/$/$^{2}$的剂量就足够了。我们比较了不同的优化方案，考虑了混合分子和吸附位点，以及对数据量的要求。我们进一步证明了极大似然方法只需要每个实体至少有三个独立的计数，最后，我们证明了该方法与真实的实验数据和畸变的存在。
2018-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Density-functional-theory calculations of molecular nitrogen on ruthenium cluster
用密度泛函理论计算了氮分子在钌表面的吸附。发现氮分子垂直于钌的三角形表面吸附。K原子的掺杂有利于分子氮的吸附。吸附能的计算也已进行铁和锇簇，这表明，钌吸附比铁或锇。发现原子态氮的势能比分子态氮的势能更深、更稳定，因此原子态氮在催化反应中起重要作用。
1999-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of ammonia at GaN(0001) surface in the mixed ammonia/hydrogen ambient - a summary of ab initio data
用从头计算方法研究了氨在NH3/NH2/H覆盖的GaN（0001）表面的吸附。NH_3/NH_2/H部分覆盖的GaN（0001）表面的整个位形空间被划分为不同的费米能级钉扎区：Ga断键态（主要裸露表面）（I区），VBM（NH_2和H覆盖表面）（II区）和CBM（NH_3覆盖表面）（III区）。广泛的从头计算表明，电子计数规则（ECR）的有效性，所有的混合覆盖，为接壤这三个区域。吸附进行了分析，使用新确定的依赖性的吸附能在表面上的电荷转移。对于区域I和II，氨以解离吸附，对于大部分空位，氨分解成H吸附原子和HN2自由基，而对于高覆盖度，氨吸附是分子吸附。根据最近发表的理论，解离吸附能强烈地依赖于表面（钉扎）和本体（未钉扎）的费米能级，而分子吸附能仅由与表面的键合决定。分子吸附由与表面共价键合的能量决定。氨吸附在区域III（费米能级钉扎在CBM）导致不稳定的配置，分子和解离这是解释的事实，镓断裂的键位点被双重占据的电子。吸附的氨将8个电子带到表面，需要将电子从Ga断裂键态转移到费米能级，这是能量昂贵的过程。氨在氢覆盖位点的吸附导致在表面产生NH2自由基和H2分子逃逸。过程能量接近0.12 eV，因此不大，但是由于氢分子的逃逸，逆过程是不可能的。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Predictive model of surface adsorption in dissolution on transition metals and alloys
表面吸附，这往往是与表面溶解，通常是不可预测的合金，由于复杂的合金化和溶解的影响。在这里，我们介绍了电子梯度和表面网站的凝聚力特性来表征合金化和溶解的影响。这使我们能够建立一个预测模型，用于定量测定溶解中的吸附能，这适用于过渡金属，近表面合金，二元合金和高熵合金。此外，该模型揭示了一个协同机制之间的d-带的上边缘比，d-带的宽度和s-带的深度在确定合金化和溶解的吸附效果。我们的研究不仅为合金表面吸附提供了基本的机理见解，而且为先进合金催化剂的设计提供了长期寻求的工具。
2021-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Benzene on the RuO2(110) Surface
碳氢摩擦聚合物是由于表面之间的摩擦而形成的一种聚合物，是开发用于工业应用的微和纳机电系统（MEMS/NEMS）器件的主要障碍。摩擦聚合物的积聚会阻止MEMS和NEMS形成或断开电接触。采用密度泛函理论研究了苯在RuO 2（110）表面的吸附行为.这种吸附是MEMS和NEMS器件上烃摩擦聚合物层形成机制中的重要初始步骤。通过考虑RuO 2（110）的三种氧覆盖度和所有可能的吸附位来研究吸附相互作用。苯在贫氧RuO 2（110）表面上的C-Ru键吸附强于在富氧RuO 2（110）表面上的H-O键吸附。为了深入研究吸附行为，我们包括范德华相互作用的整体调查。通过将热力学化学势的吸附模拟，我们描述了一个模型，可以为现实情况提供指导。
2016-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption-induced surface normal relaxation of a solid adsorbent
我们研究了气体在固体可变形吸附剂的平坦表面上的吸附，同时考虑到热波动，并详细分析了热波动对吸附剂变形的影响。本文导出了吸附粒子双态系统两态共存的条件。我们建立了由热涨落引起的吸附诱导表面法向弛豫的具体性质。在抛物近似和一般情况下，导出了该系统两个稳定状态之间的平均跃迁时间。
2016-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Bispropylurea bridged polysilsesquioxane: A microporous MOF-like material for molecular recognition
由聚倍半硅氧烷（POSS）结构单元组装的微孔有机硅是一种有前途的材料，但仍有待深入研究。在这里，我们研究的处理和分子结构的双丙基脲桥POSS（POSS-脲），通过酸缩合的1，3-双（3-（三乙氧基硅基）丙基）脲（BTPU）合成。在实验中，我们表明POSS-尿素具有优良的功能，对乙腈的分子识别与74 mmol/g的吸附水平，这是有利的MOFs和沸石相比，在挥发性有机化合物（VOC）的应用。乙腈吸附容量相对于甲苯吸附容量高132倍，这表明孔由于其尺寸和排列而对乙腈吸附具有高度选择性。理论上，我们的紧束缚密度泛函和分子动力学计算表明，这种基于BTPU的POSS是微孔的，具有不规则的孔的位置。结构研究证实最大孔径约为1 nm，POSS笼具有约3.16埃的近似边长
2021-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Density functional study of the adsorption of K on the Cu(111) surface
用全电子全势密度泛函方法模拟了钾在Cu（111）表面的2x2吸附.顶部的网站被认为是首选的吸附网站，与其他高度对称的吸附网站是近简并。从钾到最近的铜原子的键长计算为2.83埃。粒子数分析和态密度表明，没有证据表明共价键，使结合机制似乎是一个金属键。
2001-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and dissociation of H$_{2}$O monomer on ceria(111): Density functional theory calculations
采用密度泛函理论+ \emph{U}方法和\textit{ab initio}分子动力学模拟，研究了低覆盖度下H-\textit{ab initio}分子在化学计量和还原（表面氧空位）CeO 2（1111）表面的吸附性质.我们确定了这两种表面上最稳定的吸附构型，它们在水分子和氧化物表面之间形成两个氢键。电子结构表明，水分子轨道和表面层O-2 \emph{p}态的杂化主导了吸附质与底物之间的相互作用。水在化学计量表面上扩散的势垒为0.51 eV，这意味着水的惰性，除非达到600 K的高温，这是由分子动力学模拟证实的。对于还原表面，我们发现氧空位明显地增强了相互作用。此外，它有利于水解离成H和OH物质，形成羟基表面，而不是氧化还原的表面，产生氢气。此外，低温100 K下的分子动力学模拟证实了该解离过程.
2012-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Selective Adsorption of a Supramolecular Structure on Flat and Stepped Gold Surfaces
卤代芳香分子在表面上聚集形成氢键和卤键。尽管这些系统已经在平坦的金属表面上进行了深入的研究，但高指数邻位表面仍然具有挑战性，因为它们可能会诱导复杂的吸附物结构。用van der Waals修正的密度泛函理论研究了2，6-二溴蒽醌（2，6-DBAQ）在平坦和台阶状金表面上的吸附.系统地研究了各种不同吸附构型的平衡几何构型和相应的吸附能。结果表明，桥位和台阶边缘是单分子在平坦和台阶表面上的首选吸附位点。范德华相互作用，卤素键和氢键的作用进行了探索的单层覆盖的2，6-DBAQ分子，揭示了分子的灵活性和分子间的相互作用稳定的平面和阶梯表面上的二维网络。我们的结果提供了一个合理的实验观察过渡金属的高指数邻位表面上的分子地毯。
2017-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Competitive Adsorption in Polymer Nanocomposites: The Molecular Weight and End-Group Effect Revealed by SANS and MD Simulations
本研究通过实验和分子动力学模拟揭示双分散PEG熔体中短链因端羟基氢键作用优先吸附于纳米颗粒，强调端基功能对界面行为的关键影响，为调控纳米复合材料性能提供新见解。
2025-05-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A comparative study of CO adsorption on flat, stepped and kinked Au surfaces using density functional theory
我们的从头计算CO吸附能低米勒指数（111），（100），阶梯（211），和扭结（532）金表面显示出强烈的依赖于本地配位与减少Au原子配位导致更高的结合能。我们发现吸附能的趋势与其他金属表面的实验和计算结果相似。（532）表面提供了对这些趋势的洞察，因为有大量的扭结网站，自然具有最低的协调（6）的可用性。我们还发现，对于所有的表面，CO覆盖率的增加触发的吸附能的降低。CO吸附时的功函数的变化，以及CO振动模式的频率进行计算，并报告其覆盖依赖性。
2008-10-01 cond-mat.mtrl-sci
A Dataset of Equilibrium State Configurations of Adsorption in Zeolites
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）
该研究提出AdsZeo坐标解析数据集，包含191种沸石拓扑的甲烷吸附构型数据，可用于吸附分析及相关机器学习模型构建。
2026-08-11 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of CO and OH adsorption on In-doped ZnO surfaces
我们提出了一个第一性原理计算研究的非极性ZnO（10 $\bar{1}$ 0）表面掺杂铟。使用模型ZnO板进行计算。In掺杂剂的位置从深体状层到表面层变化。通过研究缺陷形成能以及表面能对In位置的依赖关系，确定In原子的优先位置在表面。在ZnO的表面上的吸附位点和CO分子和OH-物种的吸附能量被确定在连接到In掺杂。结果发现，OH具有较高的键能比CO的表面。在ZnO的表面的In原子的存在下，有利于CO的吸附，导致在C-O键的伸长和电荷转移到表面。CO和OH吸附的表面上的电子和导电性能的影响进行了评估。我们的结论是，在掺杂ZnO表面应提出一个更高的电子响应CO吸附后。
2018-09-28 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Study of Adsorption of $O_{2}$ on Al Surface with Hybrid Functionals
$O_{2}$分子在铝表面的吸附一直是第一性原理计算的一个难题。用杂化泛函方法研究了$O_{2}$分子在Al（111）表面的吸附.与以往的LDA/GGA方法相比，本文的杂化泛函计算成功地预测了$O_{2}$分子可以吸附在Al（111）表面，势垒约为0.2 $\thicksim$ 0.4 eV，这与实验结果吻合得很好.计算结果表明，$O_{2}$分子的LUMO高于Al（111）表面的Fermi能级，这是$O_{2}$吸附势垒的原因.
2011-11-07 cond-mat.mtrl-sci
Scaling relation for the adsorption energies at bimetallic magnetic surfaces: Role of surface magnetic moment and work-function
不同反应中间体的吸附能之间的标度关系在表面科学领域，特别是在预测新的催化材料方面具有巨大的影响。在过去的几十年里，这些标度律已经被许多研究小组广泛研究和解释，这使得它们几乎被普遍接受。利用密度泛函理论（DFT）计算了O和OH在过渡金属（TM）磁性表面上的吸附能，并对标度关系进行了研究.
2019-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Distinguishing strain, charge and molecular orbital induced effects on the electronic structure: graphene/ammonia system
二维材料表面的分子吸附对材料的能带结构和界面态的改变提出了许多问题，这些问题当然值得充分关注。与此一致，第一原理密度泛函理论被用于石墨烯/氨系统。我们确定的能带结构的影响，由于应变，电荷转移和存在的分子轨道（MO）的NH3的六个吸附配置。氨吸附引起的应变由于平移对称性的破坏而打开石墨烯的带隙（Eg），并移动平衡费米能（EF）。Eg和EF值和电荷密度分布取决于吸附构型，其中NH3的MO结构起着至关重要的作用。N或H -起源的MO的存在将石墨烯的未占据状态推向EF。NH3形成的界面占据状态起源于N2 p低于EF在1.6 - 2.2 eV的所有配置。这些发现增强了对石墨烯/NH3系统的基本理解。
2020-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Gas Adsorption and Diffusion Behaviors in Interfacial Systems Composed of a Polymer of Intrinsic Microporosity and Amorphous Silica: A Molecular Simulation Study
采用巨正则Monte Carlo（GCMC）和分子动力学（MD）模拟方法研究了CO2、CH 4和N2在聚合物（PIM-1）和无定形SiO2组成的界面体系中的吸附和扩散行为.我们建立模型系统的混合基质膜（MMM）与PIM-1链夹在二氧化硅表面之间。使用GCMC模拟的气体吸附分析表明，气体分子被优先吸附在分布在二氧化硅表面附近的微腔中，导致与散装PIM-1相比，CO2，CH 4和N2的溶解度系数增加。与此相反，从MD模拟获得的扩散系数，然后使用双模式吸附模型校准显示不同的趋势，这取决于气体种类：CO2的扩散率降低MMM相比，PIM-1，而CH 4和N2的扩散率增加。这些差异归因于二氧化硅表面的竞争效应：由于链堆积破坏而出现较大的孔，这增强了气体扩散，以及气体分子与二氧化硅表面羟基之间的四极-偶极相互作用，这阻碍了气体扩散。前者对CH 4和N2扩散系数的影响较大，而后者对CO2扩散系数的影响较大，这是由于CO2和表面羟基之间存在较强的四极-偶极相互作用。这些发现增加了我们对PIM-1/二氧化硅界面附近的气体吸附和扩散行为的理解，这在实验研究中是无法获得的。
2022-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Gas Adsorption Induced Carrier Transport Studies of Epitaxial Graphene using IR Reflection Spectroscopy
我们研究了在C面SiC衬底上生长的外延石墨烯上通过吸电子NO2和给电子NH3的分子吸附掺杂。安培测量显示在外延石墨烯上引入分子吸附剂后的电导变化。电导变化是载流子浓度和散射之间的权衡，并且在直流和光频率下表现出来。因此，我们调查的红外（IR）反射光谱的变化，以关联这两个频域，反射率的变化是由于外延石墨烯（EG）表面电导的变化。我们匹配理论与实验红外数据和提取的变化，由于气体吸附的载流子浓度和散射。最后，我们分离的带内和带间散射的气体吸附下的电子输运的贡献。结果表明，在气体吸附条件下，即使在直流条件下，带间散射的影响也不能忽略。
2012-01-23 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Role of Catalyst Support and Regioselectivity of Molecular Adsorption on a Metal Oxide Surface: NO Reduction on Cu/γ-alumina
研究了Cu/γ-Al_2O_3非均相催化剂上NO还原反应中催化剂载体和金属氧化物表面分子吸附区域选择性的作用。对于固体表面，基于分步氢终止（SSHT）方法构建了γ-氧化铝表面的计算模型。悬挂键是通过切割模型的晶体结构而出现的，它被H原子逐步终止，直到模型具有适当的能隙。所得到的SSHT模型具有真实的红外（IR）和紫外-可见（UV/Vis）光谱。用振动耦合密度（VCD）作为反应性指标，对Cu在γ-Al 2 O3上吸附的区域选择性和NO在Cu/γ-Al 2 O3上吸附的区域选择性进行了研究，以取代前线轨道理论不能给出明确结果的缺陷.我们发现，高分散的Cu原子被负载在γ-Al_2O_3表面的Lewis基氧原子上，这就是所谓的锚定效应，位于γ-Al_2O_3表面的四面体位置。γ-Al 2 O3载体的作用是提高Cu催化剂的前线轨道，从而使Cu/γ-Al 2 O3催化剂向NO提供电子反馈。此外，Cu/γ-Al 2 O3催化剂的VCD分布穿透到γ-Al 2 O3载体中，表明NO吸附还原后，多余的反应能消散到载体中。换句话说，支撑件起到热浴的作用。由于Cu-NO键比Cu-O2键强，因此在氧化性气氛中，Cu/γ-Al 2 O3催化剂上的NO还原仍能进行。
2020-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Sequential Design of Adsorption Simulations in Metal-Organic Frameworks
金属有机框架（MOFs）的大量可能结构及其无限的潜在应用促使分子建模者和研究人员开发有效评估MOFs性能的方法和模型。其中一些技术包括大规模高通量分子模拟和机器学习模型。尽管取得了这些进展，但可能使用的材料数量和潜在条件仍然对需要大量数据集的模型开发构成了巨大挑战。因此，显然需要一种算法，可以有效地探索空间，同时平衡模拟的数量与预测精度。在这里，我们介绍了如何主动学习可以顺序选择模拟条件的气体吸附，最终导致准确的吸附预测与数量级较少的模拟。我们模型吸附纯组分甲烷和二氧化碳在Cu-BTC。我们采用高斯过程回归（GPR），并使用由此产生的不确定性的预测，以指导下一个采样点的分子模拟。我们概述了该程序，并演示了该模型可以模拟吸附等温线在300 K从$10^{-6}$到300巴（甲烷）/100巴（二氧化碳）。我们还展示了这个程序如何可以用于预测吸附的温度-压力相空间的温度范围为100至300 K，和压力范围为$10^{-6}$至300巴（甲烷）/100巴（二氧化碳）
2021-09-30 cond-mat.mtrl-sci
pH-Responsive Glyphosate Adsorption on Hydroxylated Carbon Nanotubes: From Electronic Structure to Molecular Dynamics
Universidade Federal de Alfenas - UNIFAL-MG（阿尔芬纳斯联邦大学）；Instituto de Ciências Exatas - ICEx（理学院）；Laboratório de Modelagem Computacional - La Model（计算建模实验室）；Institute of Science and Tecnology - ICT（科学技术研究所）
研究通过计算方法探讨羟基化碳纳米管对草甘膦的吸附机制，揭示其在环境修复中的应用潜力。
2025-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and dissociation of O$_{2}$ at Be(0001): First-principles prediction of an energy barrier on the adiabatic potential energy surface
采用广义梯度近似下的密度泛函理论和超原胞方法研究了O $_{2}$分子在Be（0001）表面的吸附和解离.物理和化学吸附的分子前体状态被确定为沿平行和垂直的通道，分别。结果表明，HH-Z（定义见正文）通道是O $_{2}$分子化学吸附的最稳定通道。研究了这种最稳定的化学吸附分子态的电子和磁性，结果表明电子在自旋分辨反键$π^{\ast}$分子轨道和表面Be $sp$态之间来回转移.还示出了分子-金属键中的不同共价量。通过计算绝热势能面确定了O $_{2}$的解离过程，发现T-Y通道是O $_{2}$解离吸附的最稳定通道.值得注意的是，我们预测，不同于其他简单的$sp$金属表面，如Al（111）和Mg（0001），\textit{adiabatic}的解离过程中的O $_{2}$在Be（0001）是一个激活的类型与一个相当大的能量障碍。
2008-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Sugars on Al- and Ga-doped Boron Nitride Surfaces: A Computational Study
表面上的分子吸附是许多应用的关键要素，包括传感和催化。非侵入性糖感测由于其对糖尿病护理的重要性而一直是研究的活跃领域。糖在模板表面上的吸附研究是问题的核心。在这里，我们研究掺杂六方氮化硼片（$h$-BNNs）作为葡萄糖和葡萄糖胺的吸附和传感模板。使用第一性原理计算，我们发现，葡萄糖和氨基葡萄糖的吸附$h$-BNNs显着增强与Al和Ga的替代掺杂的片材。包括长程范德瓦尔斯修正给出约2eV的吸附能。除了发生在葡萄糖和Al/Ga掺杂的BN片之间的电荷转移之外，吸附改变了带隙的大小，从而允许对吸附进行光学检测。我们还发现Al掺杂的氮化硼片比Ga掺杂的氮化硼片更能提高葡萄糖和氨基葡萄糖的吸附能。我们的工作结果可以潜在地利用时，设计支持模板葡萄糖和氨基葡萄糖。
2015-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Correlating surface energy with adsorption energy by means of intrinsic characteristics of substrates
表面能是控制表面性质和表面驱动过程（如多相催化）的基础，吸附能也是如此。因此，建立一个有效的方案来确定表面能及其与吸附能的关系是至关重要的。在此，我们提出了一个基于体原子的周期数和基团数以及表面原子的价电子数、电负性和配位的模型来量化材料本征特征对材料相关性质和表面能各向异性的影响。我们的方案适用于固相和液相中的元素晶体、体心四面体金属间化合物、萤石结构金属间化合物、面心立方金属间化合物、Mg基表面合金和半导体化合物，这进一步确定了表面能和吸附能之间的定量关系，并合理化了第一原理方法在计算这两个量时的材料相关误差。该模型具有预测性，参数易于获取，因此可以快速筛选材料的目标属性。
2020-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Theory of Adsorption on Metal Substrates
内容包括：5.1引言5.2概念和定义5.3成键的紧束缚图5.4孤立吸附原子的吸附5.5碱金属吸附：传统的表面吸附图5.6置换吸附和表面合金的形成5.7 CO在过渡金属表面的吸附-简单分子吸附质的模型系统5.8共吸附[Ru（0001）上的CO加O的例子] 5.9金属表面的化学反应5.10 CO的催化氧化5.11要点概要
2000-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Effects of Molecular Adsorption on Optical Losses of the Ag (111) Surface
采用第一性原理密度泛函理论研究了分子吸附对银（111）表面光损耗的影响。在局域密度近似（LDA）下，采用总能量最小化方法计算了水、甲醇和乙醇分子在Ag（111）表面吸附的基态.在随机相位近似（RPA）方法内计算光学函数。通过计算Ag（111）裸表面的介电函数，研究了表面态对光损耗的贡献。在近红外和可见光谱区，由表面态和分子吸附引起的介电函数谱的实部和虚部的实质性修改，得到。与现有的实验数据进行了比较，结果进行了讨论。
2009-12-31 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Adsorption of a superoxo O2- species on the pure an Ca doped Sr3Ru2O7(001) surface
仅在最近，才报道了氧分子在清洁的无缺陷过渡金属氧化物表面上的活化，例如在Ruddelsden-Popper钙钛矿\crosurf的CaO封端的表面上。在这项工作中，我们表明，氧分子吸附作为一个激活的superoxo物种上的清洁的SrO-终止表面的\srosurf。在所有覆盖率下，激活分子的电子源自表面下的RuO $_2$层。在低覆盖率下，终止SrO层中的Ca掺杂剂的存在稍微增加了吸附能。在高覆盖度下，DFT预测了平坦的势能面和\oom \近表面阳离子的优先吸附。先进的多电子计算（RPA）预测吸附能量的$-0.99$ \，eV和$-0.49$ \，eV每\oom ~分子，分别为低和高覆盖率，并在后一种情况下形成线状结构的偏好。
2018-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and Diffusion of H Atoms on beta-PtO2 Surface: The Role of Nuclear Quantum Effects
用第一性原理计算研究了氢原子在β-PtO_2（001）表面的吸附和扩散。化学吸附的H原子被发现优先绑定在O原子的顶部网站，由于更大的吸附能量与吸附顶部的Pt原子相比。沿最佳扩散路径计算的能垒与H在Pt（111）上扩散的能垒相当。在WKB近似下，研究了沿扩散路径的核量子效应。事实证明，非量子效应对于室温下H的表面扩散具有重要意义，并且在低温条件下发挥主导作用。
2019-05-23 cond-mat.mtrl-sci
GaAs(111)A and B in hydrazine sulfide solutions : extreme polarity dependence of surface adsorption processes
用同步辐射光电子能谱研究了GaAs（111）经硫肼处理后形成的化学键。在B表面，顶部的砷原子被氮原子取代，而GaAs（111）A被硫覆盖，也与下面的镓键合，尽管硫化物的摩尔浓度比肼的摩尔浓度小103倍。这种极端依赖于表面极性解释竞争吸附过程的HS-和OH-阴离子和肼分子，在Ga-吸附网站，这有不同的配置上的A和B表面。
2009-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical study of the chlorine adsorption on the Ag(111) surface
采用全电势梯度校正的密度泛函方法研究了氯离子在Ag（111）表面的吸附.当考虑root 3 × root 3 R30度模式时，我们发现fcc中空是最有利的吸附位点。我们得到的Ag-Cl键长为2.62埃，这是两个有争议的实验结果之间的中间。讨论了不同吸附位的芯能级能量和态密度的差异。我们发现，氯银相互作用是更一致的离子，而不是共价键，图片的结合。此外，我们还计算了Ag块体和清洁Ag表面的能量和相关性质，并与局域密度近似和广义梯度近似进行了比较。
2001-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Combining Machine Learning and Many-Body Calculations: Coverage-Dependent Adsorption of CO on Rh(111)
一氧化碳（CO）在过渡金属表面的吸附是表面科学和催化领域的一个典型过程。尽管它很简单，但它对理论建模提出了巨大的挑战。几乎所有现有的密度泛函都不能同时准确地描述表面能、CO吸附位偏好以及吸附能。虽然无规相近似（RPA）治愈这些密度泛函理论的失败，其巨大的计算成本，使它禁止研究CO吸附的任何，但最简单的有序情况。在这里，我们通过开发一种机器学习力场（MLFF）来解决这些挑战，该力场具有接近RPA的精度，用于通过有效的动态主动学习程序和$Δ$ -机器学习方法来预测Rh（111）表面上CO的覆盖依赖性吸附。我们表明，RPA衍生的MLFF是能够准确地预测Rh（111）表面能，CO吸附位的偏好，以及在不同的覆盖度，都是在很好的协议与实验的吸附能。此外，覆盖度依赖的基态吸附模式和吸附饱和覆盖度被确定。
2023-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Influence of molecular vibrations on dissociative adsorption
用六维量子动力学方法研究了分子振动对解离吸附的影响。对于Pd（100）处的H_2体系，由于其非活化途径，我们发现存在大的振动效应，而不是如以前所认为的那样，是由于强烈弯曲的反应途径和延迟的阻碍解离的最小势垒。相反，它们是由解离过程中H-H振动频率的降低和势能面的多维性引起的。理论和实验之间仍然存在定量差异。
1996-07-10 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
NH3 adsorption on PtM (Fe, Co, Ni) surfaces: cooperating effects of charge transfer, magnetic ordering and lattice strain
用电负性小于氧（O）并直接与表面相互作用的原子吸附分子或基团与具有高活性的PtM（M= 3d-过渡金属）催化剂的开发非常相关。本文采用第一性原理密度泛函方法对NH3分子（N的电负性小于O）在PtM（Fe，Co，Ni）合金（111）表面的吸附进行了理论分析.我们发现，虽然NH_3-Pt相互作用强于NH_3与元素M表面的相互作用，但它弱于NH_3与PtM合金表面M位的相互作用。
2016-01-14 cond-mat.mtrl-sci
A transferable prediction model of molecular adsorption on metals based on adsorbate and substrate properties
表面吸附是催化、环境、能源、医药等领域的基础过程之一。发展一个能在几分钟内有效预测结合能的吸附模型一直是表面和界面科学的一个长期目标。该解决方案一直难以捉摸，因为识别各种组合物、结构和环境的吸附能的内在决定因素是不平凡的。我们介绍了一个新的和灵活的模型来预测吸附能的金属基板。该模型是基于容易计算，基板和吸附质的固有特性。它是使用基于探针分子的第一性原理计算的机器学习来参数化的（例如，H $_2$ O，CO $_2$，O $_2$，N $_2$）吸附到一系列纯金属基底上。该模型预测的计算解离吸附能的金属表面的相关系数为0.93和平均绝对误差为0.77 eV的大数据库的分子吸附能提供的\textit{Catalysis-Hub.org}，其中有一个范围为15 eV。由于该模型是基于预先计算的量，它提供了吸附能的近瞬时估计，它是足够准确的，以消除约90%的候选人在筛选研究的新的吸附质。该模型，因此，显着提高了目前的努力，以确定新的分子涂层在许多应用研究领域。
2022-05-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
