Adsorption of H2O, NH3, CO, NO2, and NO on graphene: A first-principles study
受最近实现的石墨烯传感器来检测单个气体分子的启发，我们使用第一性原理计算研究了H2O，NH3，CO，NO2和NO在石墨烯衬底上的吸附。确定了这些分子在石墨烯表面的最佳吸附位置和取向，并计算了吸附能。分子掺杂，即分子和石墨烯表面之间的电荷转移，根据态密度和吸附物的分子轨道进行了讨论。掺杂的不同分子的效率进行了测定和它们的磁矩的影响进行了讨论。
2007-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption on boron doped graphene: an {\it ab initio} study
用{ \it ab initio}方法研究了硼掺杂石墨烯片的电子和结构性质，以及氢原子在硼掺杂石墨烯片上的化学吸附过程.
2007-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and Diffusion of F2 molecules on Pristine Graphene
采用第一性原理计算研究了F2分子在石墨烯上的吸附和扩散。对于F2从气相中的分子状态扩散到石墨烯表面的解离吸附状态，确定了动力学势垒，这解释了石墨烯在室温下在分子F2中的惰性，以及在较高温度下与F2的反应性。研究了F2分子在石墨烯表面的扩散过程，确定了F2分子沿最佳扩散路径的能垒，有助于理解氟代石墨烯的高稳定性。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Ozone adsorption on graphene: ab initio study and experimental validation
采用从头计算密度泛函理论方法研究了臭氧在石墨烯上的吸附行为。臭氧分子吸附在石墨烯基面上，结合能为0.25 eV，物理吸附的分子可以与石墨烯发生化学反应，形成环氧基团和氧分子。从物理吸附到化学吸附的活化能势垒为0.72 eV，化学吸附态的结合能为0.33 eV。结合能和能垒表明臭氧在石墨烯上的吸附是温和的、可逆的。在臭氧处理的石墨上的原子层沉积实验已经证实了在石墨烯基面上存在均匀的亲水基团。这一发现可以应用于石墨烯基面的各种化学功能化。
2009-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Effect of encapsulated graphene oxide on alginate-based bead adsorption to remove acridine orange from aqueous solutions
制备了环境友好的高性能氧化石墨烯（GO）/海藻酸盐吸附剂，用于去除典型染料吖啶橙。表征表明GO被很好地包裹，并且其促进了结构上的孔形成。动力学研究表明，GO的加入缩短了吸附平衡时间，提高了初始速率和吸附容量。等温线研究表明，吸附行为符合Langmuir型，并在GO的存在下获得较高的最大容量。吸附对pH值从酸性到弱碱性的增加有积极的响应。在低pH条件下，GO对吸附起主导作用，而海藻酸钠组分对吸附起抑制作用。
2013-06-30 cond-mat.mtrl-sci
First-principles DFT study for the structural stability of Hydrogen passivated graphene (H-graphene) and atomic adsorption of oxygen on H-graphene with different schemes
采用第一性原理密度泛函方法研究了氢钝化石墨烯团簇的结构稳定性和电子性质。研究了两种不同形状的团簇，矩形和圆形，由6至160个碳原子和氢终止在锯齿形边界边缘组成。由96个碳原子组成的矩形团簇的相对稳定性比由相同碳原子数组成的圆形团簇的相对稳定性高1.5%。在比较含相同碳原子数的圆形团簇和矩形团簇时，前者的HOMO-LUMO能隙为2.159 eV，后者的HOMO-LUMO能隙为0.346 eV。采用第一性原理密度泛函方法，以四种不同的氢型石墨烯团簇为例，系统研究了氧原子在氢型石墨烯上的吸附行为，包括单面吸附、双面吸附和高浓度吸附。
2014-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of gas molecules on graphene nanoribbons and its implication for nano-scale molecule sensor
我们利用第一性原理方法研究了气体分子（CO、NO、NO2、O2、N2、CO2和NH3）在石墨烯纳米带（GNRs）上的吸附。得到了吸附几何构型、吸附能、电荷转移和电子能带结构。研究发现，扶手椅型GNR的电子性质和输运性质对NH3的吸附敏感，且在NH3吸附后表现出n型半导体行为.其他气体分子对GNRs的电导的改变几乎没有影响。量子输运计算进一步表明，基于GNR的传感器可以从这些气体分子中检测到NH3分子。
2008-03-11 cond-mat.mtrl-sci
Graphing and Grafting Graphene: Classifying Finite Topological Defects
石墨烯中的有限面积拓扑缺陷的结构被描述为直接蜂窝晶格和它的对偶三角晶格。这种缺陷相当于切掉一片石墨烯，用具有相同悬挂键数量的不同片取代它。这些缺陷中的一个重要子集，由交替的5元和7元碳环的闭环约束，解释了实验观察到的大多数有限面积拓扑缺陷。在SiC上生长的石墨烯的扫描隧道显微镜（STM）图像中看到的先前未识别的缺陷被识别为孤立的双空位或双空位簇。
2011-11-16 cond-mat.mtrl-sci
A van der Waals density functional study of chloroform and bromoform on graphene
计算研究了三卤甲烷、氯仿和溴仿在石墨烯上的吸附行为。该研究使用范德华密度泛函方法vdw-DF获得的吸附能和吸附结构的这些分子的环境问题。在这项研究中，发现氯仿吸附的H原子指向远离石墨烯，吸附能为357 meV（34.4 kJ/mol）。对于溴仿，计算的吸附能为404 meV（39.0 kJ/mol）。通过氯仿观察到的石墨烯的吸收率小，沿着石墨烯平面的吸附能的差异小于6meV。
2012-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Diffusion Monte Carlo Study of the O$_2$ Adsorption on a Single Layer Graphene
扩散蒙特卡罗（DMC）计算进行了一个准确的描述的性质的O $_2$吸附在单层石墨烯。我们研究了O $_2$在特定吸附位点的稳定取向以及平衡吸附能。在平衡吸附距离下，发现O $_2$分子优选水平取向，其中O-O键平行于石墨烯表面，而不是垂直取向。然而，在O $_2$ -石墨烯距离小于平衡距离时，垂直取向是有利的，这可以通过O和C原子之间的空间排斥来理解。与以前的DFT计算相反，我们的DMC计算表明，C-C键的中点（桥位）是O $_2$吸附到六边形环的中心（空心位）的能量优选。最低的DMC吸附能出现在空心和桥位之间的中间点，O $_2$的吸附能估计为-0.142（4）eV，这与最近报道的实验值非常吻合。最后，我们已经发现，O $_2$是非常扩散的石墨烯表面上的扩散势垒沿桥-空心-桥路径小至~ 11 meV。
2019-05-30 cond-mat.mtrl-sci
DFT calculation for adatom adsorption on graphene sheet as a prototype of carbon nano tube functionalization
以碳纳米管（CNT）为模板，研究了石墨烯片上各种原子物种的密度泛函（DFT）计算。我们使用DFT计算作为CNT的原型，计算了许多原子物种（包括过渡金属、贵金属、氮和氧）在石墨烯片上的吸附能和吸附位点。从这些结果中可以选择合适的原子种类作为每个应用。计算结果表明，Mo和Ru在石墨烯片上的键结很强，具有很大的扩散势垒能。另一方面，一些原子种类具有大的结合能和小的扩散势垒能
2007-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Preserving the 7x7 surface reconstruction of clean Si(111) by graphene adsorption
我们采用室温超高真空扫描隧道显微镜（UHV STM）和{ \em ab-initio}计算来研究吸附在Si（111）$-$ 7 $\times$ 7表面上的石墨烯薄片。该半导体衬底的特征7 $\times$ 7重构可以在所有扫描偏压下通过石墨烯解析，因此表明半导体衬底的原子构型在石墨烯吸附时不改变。大规模的{ \em ab-initio}计算证实了这些实验观察结果，并指出界面石墨烯和硅原子之间缺乏化学键合。我们的工作为石墨烯和高活性表面之间的原子级化学提供了深入了解，指导了石墨烯基异质结构中未来的钝化和化学相互作用工作。
2015-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Water on Fluorinated Graphene
本文采用密度泛函理论（DFT）框架下的第一性原理方法研究了水单体在氟化石墨烯上的吸附。采用四种不同的方法来描述水和碳表面之间的相互作用：传统的广义梯度近似（GGA）下的DFT计算，以及三种类型的计算，分别使用半经验DFT-D2方法，原始的van der Waals密度泛函（vdW-DF）方法，和它的一个变体。与原始石墨烯上的吸附相比，水在氟化石墨烯上的吸附能显着增加，水分子偶极矩的取向发生显着变化。发现最稳定的构型位于与F键合的C原子的顶位正上方，水分子的偶极矩沿表面法线自发排列。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Monolayer Adsorption of Noble Gases on Graphene
我们报告了我们的研究结果上的惰性气体，如氩，氪和氙的石墨烯片上的吸附，使用大正则蒙特卡罗（GCMC）模拟。我们计算了每个吸附质的二维气液临界温度，导致公平的协议与理论预测和实验值的气体在石墨上。我们确定了单分子膜的不同相，并绘制了相图。我们发现了氪，氩和氙的二维无公度固相，氪的二维公度固相。
2016-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Tunable bandgap and magnetic ordering by adsorption of molecules on graphene
我们研究了石墨烯的电子和磁性以及由于吸附水和其他气体分子而引起的改性。吸附在纳米级石墨烯上的水和气体分子被发现扮演缺陷的角色，这有助于带隙的可调谐性，并使我们能够控制边缘局域态的磁有序。吸附的分子将对应于石墨烯的$α$ -自旋（向上）和$β$ -自旋（向下）状态的波函数推到相对（Z字形）边缘。这打破了亚晶格和分子点群对称性，导致大带隙的开放。波函数位移的效率强烈地依赖于吸附的分子的类型
2009-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Large Bandgap Opening Between Graphene Dirac Cones Induced by Na Adsorption onto an Ir Superlattice
利用角分辨光电子能谱和扫描隧道显微镜研究了Na的吸附对Ir（111）上裸露和Ir团簇超晶格覆盖的外延石墨烯电子结构的影响。在Na饱和覆盖下，从钠原子到石墨烯的大量电荷迁移使石墨烯费米能级相对于其中性点提高约1.4eV。我们发现，Na吸附在石墨烯层的顶部，当共吸附到Ir簇超晶格上时，它导致与Ge的带隙相当的Δ = 740 meV的大带隙的开放，并且保留了载流子的高群速度。
2011-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Reply to "Comment on `Theory of Phonon-Assisted Adsorption in Graphene: Many-Body Infrared Dynamics' "
基于原子-声子相互作用的新自能，前面的评论讨论了独立玻色子模型（IBM）中的数学技术在研究石墨烯膜中的物理吸附方面的不足。在这篇回复中，我们表明评论中报道的新的自能是一个近似于2-声子过程的微扰膨胀，对于大于100 nm的膜尺寸和其当前的数学形式严重发散，不适合研究石墨烯微膜中的物理吸附物理。此外，我们提供了IBM内吸附率的进一步证据，进一步加强了Phys. Rev. B 100，075429（2019）中报告的数学技术的物理可靠性。
2020-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Gold in graphene: in-plane adsorption and diffusion
利用密度泛函理论研究了Au在石墨烯空位中的成键和扩散。能量学表明，Au优选地吸附到双空位，稳定地与石墨烯共面。双空位Au复合物的扩散势垒均在4eV以上，而大空位Au复合物的扩散势垒均在2eV以下。我们的研究结果支持了最近实验的主要结果[GAN等人，Small 4，587（2008）]，但表明观察到的扩散机制不是热激活的，而是辐射增强的。
2008-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Defect-induced oxygen adsorption on graphene films
尽管石墨烯上的缺陷可以降低电子输运及其用作保护层的能力，但它们也可以有助于定制局部性质或激活特定吸附物的新位点。这里，使用低能Ar $^+$轰击在Ru（0001）上的石墨烯膜中形成碳空位缺陷，然后使材料在室温下与氧（O $_2$）反应。氦低能离子散射表明，没有氧附着到完整的石墨烯层。当存在孤立的单碳空位缺陷时，氧分子吸附在缺陷位点处，并在600 K下后退火后插入石墨烯覆盖层下方。当缺陷大到足以由裸露衬底的开放区域组成时，氧解离地化学吸附到Ru。这项工作表明，吸附取决于表面空位的大小，并且当将其用作保护层时，具有无缺陷的石墨烯是重要的。
2018-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Realization of Quantum Anomalous Hall Effect in Graphene from \textit{n}-\textit{p} Codoping Induced Stable Atomic-Adsorption
利用第一性原理计算方法，研究了通过电荷补偿的\textit{n} - \textit{p}共掺杂方案，从稳定的3 \textit{d} -原子吸附在石墨烯中实现量子反常霍尔效应的可能性.作为具体的例子，我们表明，长程铁磁性可以建立共掺杂3 \textit{d}过渡金属和硼原子，但只有镍共掺杂剂可以打开一个全球的整体差距，以窝藏量子反常霍尔效应。我们估计的铁磁居里转变温度可以达到超过10开尔文的各种共掺杂浓度。
2017-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Ripple-assisted adsorption of noble gases on graphene at room temperature
本研究针对室温常压下惰性气体难以吸附的难题，通过理论与实验实现了高波纹度石墨烯上多种惰性气体的稳定可控吸附与脱附，该机制可推广至其他层状材料，有望推动气体吸附相关理论与应用发展。
2025-11-14 cond-mat.mtrl-sci
Substrate-induced structures of bismuth adsorption on graphene: a first principle study
采用第一性原理计算研究了强基底效应富集的Bi吸附单层石墨烯的几何和电子性质。六层衬底、波纹缓冲层和轻微变形的单层石墨烯都被模拟。通过分析不同吸附原子高度、吸附原子间距、吸附位置和六方位置的基态能量、铋吸附能和Bi-Bi相互作用能，对吸附原子排列进行了深入研究。Bi原子的六边形阵列由缓冲层和单层石墨烯之间的相互作用主导。温度的增加可以克服$\sim 50$ meV的能量障碍，并诱导三角形和矩形纳米团簇。最稳定和亚稳态结构与扫描隧道显微镜测量结果一致。态密度在费米能级处呈现有限值，在$\sim -0.2$ eV处呈现下降，在$\sim -0.6$ eV处呈现峰值，如在隧穿电导的实验测量中所观察到的。
2016-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Free energy landscape of dissociative adsorption of methane on ideal and defected graphene from ab initio simulations
我们研究了甲烷在石墨烯表面的解离吸附。自由能分布，其中包括不同步骤的反应的活化能，计算从约束从头分子动力学。在300 K时，反应势垒远低于实验测得的气态甲烷的键离解能，表明石墨烯表面对甲烷的分解起催化作用.另一方面，势垒仍然比镍表面高得多。因此，甲烷解离在镍上以比在石墨烯上更高的速率发生。该反应是从前体气体生长石墨烯的先决条件。因此，第一单层的生长应该是快速和有效的过程，而随后的层以减小的速率和更可控的方式生长。缺陷也可能影响反应能量学。这是显而易见的，从我们的结果，其中简单的缺陷（斯通-威尔士缺陷和氮取代）导致不同的自由能景观在解离和吸附的过程中的步骤。
2018-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Understanding adsorption of hydrogen atoms on graphene
采用基于平面波的周期性密度泛函理论，通过第一性原理电子结构方法研究了氢原子在单层石墨（石墨烯）上的吸附.一个相当大的5 × 5表面晶胞已被用来研究单和多个吸附的H原子。结合能和势垒连续粘贴已计算出一些配置涉及吸附在碳原子上。我们发现，每个原子的结合能范围从~0.8 eV到~1.9 eV，与障碍坚持在0.0-0.2 eV的范围内。此外，根据吸附的氢原子的数量和位置，我们发现，磁结构可能会形成自旋密度定位在一个$\sqrt{3}{x}\sqrt{3}{R}30^{\circ}$子晶格，并为顺序吸附的结合（势垒）能增加（减少）与网站集成磁化线性。这些结果可以合理化的平面$π$共轭系统的价键共振理论的帮助下，并建议，由于无势垒吸附的优先粘附是有限的氢对的形成。
2008-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Lithium Adsorption on Zigzag Graphene Nanoribbons
我们通过密度泛函理论计算研究了锂原子在石墨烯纳米带（锯齿形和扶手椅形）、石墨烯和富勒烯中空位点的吸附。扶手椅型纳米带上的Li原子的结合能（对于LSDA为约1.70eV，对于PBE为约1.20eV）与石墨烯中的相应值（对于LSDA和PBE分别为1.55和1.04eV）相当。值得注意的是，Li和锯齿形纳米带之间的相互作用要强得多。在锯齿形纳米带的边缘处的Li的结合能比在石墨烯中的结合能强约50%。虽然锂吸附原子和锯齿形纳米晶之间的电荷转移显着影响后者的磁性能提供了一个额外的相互作用机制，是不存在于二维石墨烯或扶手椅纳米带，我们发现，边缘的形态，而不是磁性，是负责增强锂纳米晶相互作用。
2009-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Water on Pristine Graphene: A van der Waals Density Functional Study with the vdW-C09 Approach
Universidade Federal da Bahia（巴伊亚联邦大学）；Universidade Federal de Minas Gerais（米纳斯吉拉斯联邦大学）
本研究利用vdW-C09方法研究了水分子在石墨烯上的吸附行为，揭示了吸附能和构型特征，证实了纯石墨烯的非反应性和疏水性。
2026-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Gas Adsorption and Dynamics in Pillared Graphene Frameworks
柱撑石墨烯框架是由有机间隔物分隔的石墨烯片制成的一类新型微孔材料。它们的主要特征之一是可以选择柱类型和密度来调整材料特性。在这项工作中，我们提出了一个计算机模拟研究的吸附和动力学的H $_{4}$，CH $_{2}$，CO $_{2}$，N $_{2}$和O $_{2}$及其二元混合物，在柱撑石墨烯框架与含氮有机间隔。在一般情况下，我们发现，柱密度起着最重要的作用，在确定气体吸附。在低压区（< 10巴），吸附的气体量是柱密度的递增函数。在较高的压力下，观察到相反的趋势。考虑到框架的灵活性，这是必不可少的，在评估吸附气体的动力学性质的代表性结构的扩散系数进行了计算。发现CH $_{4}$ /H $_{2}$、CO $_{2}$ /H $_{2}$和CO $_{2}$ /N $_{2}$混合物具有良好的气体分离性能，其值与金属有机骨架和沸石的那些相当。
2017-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Extraordinary water adsorption characteristics of graphene oxide
氧化石墨烯（GO）的层压结构赋予了与水分子的独特相互作用，这可以用于需要具有可调吸湿性的材料的一系列应用中。到目前为止，GO层压板中可膨胀层间距和官能团的精确作用还没有完全理解。在这里，我们报告的实验和理论研究的吸附和解吸行为的GO层压板作为相对压力的函数的水。我们已经观察到，GO赋予高达0.58克水/克GO（g g-1）的优异吸水能力，这比常规干燥剂材料硅胶高得多。更有趣的是，GO的吸附和解吸动力学比硅胶高一个数量级。观察到的异常吸附/解吸速率可归因于GO层压体中的高毛细管压力以及位于表面处的微米尺寸的隧道状褶皱。
2017-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Hydrogen in Graphene without Band Gap Opening at the Dirac Point
研究了氢掺杂石墨烯的带隙。通过紧束缚模型（TB）发现，对于某些周期性，这里称为NGP（非能隙周期性），在狄拉克点没有能隙打开。这一结果得到了密度泛函理论（DFT）计算的证实。DFT结果表明，一个微小的差距是开放的NGP由于交换效应，没有考虑在TB模型。然而，这个微小的差距是一个或两个数量级的差距比其他周期不同的NGP打开。这一发现为石墨烯的带隙工程实验开辟了新的途径。
2010-07-26 cond-mat.mtrl-sci
O2 Adsorption on Defective Penta-Graphene Lattices
University of Brasília（巴西利亚大学）
本研究利用密度泛函理论和改进的Lennard-Jones势，探究缺陷型五边形石墨烯晶格与氧分子的相互作用，发现类sp³单原子空位的晶格吸附能更高且对分子取向有带隙调控的选择性，为其气敏应用提供理论支撑。
2020-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Mechanisms of adsorbing hydrogen gas on metal decorated graphene
针对石墨烯等二维材料储氢结合力弱的问题，本研究通过第一性原理筛选碱金属/碱土金属修饰石墨烯的氢吸附性能，揭示三种吸附机制，并发现Kubas吸附可被外电场调控，为高效储氢材料设计提供依据。
2022-08-23 cond-mat.mtrl-sci
Approaching ideal graphene: The structure of hydrogen-intercalated graphene on 6H-SiC(0001)
采用正入射X射线驻波技术测量了氢嵌入的准自由单层石墨烯在6 H碳化硅（0001）面上的吸附高度。基于范德华校正的交换相关泛函，对全（$6 \sqrt{3} \times 6 \sqrt{3}$）-R30 $^\circ$晶胞的密度泛函计算发现与实验非常一致的纯物理吸附高度、石墨烯层的非常低的屈曲、界面处的非常均匀的电子密度以及石墨烯在任何衬底上的最低已知的每原子吸附能。与其他石墨烯的结构比较表明，6 H-SiC（0001）上的氢插层石墨烯接近理想石墨烯。
2014-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Chemical doping-induced gap opening and spin polarization in graphene
通过第一性原理计算，我们报道了一种化学掺杂诱导的石墨烯带隙。采用基于密度泛函理论的从头算方法，计算了CrO $_3$与石墨烯层相互作用的结构和电子性质. CrO $_3$充当电子受体，通过化学吸附改变石墨烯表面的原始电子和磁性。在电子性质中引起的变化强烈依赖于CrO $_3$吸附位点，并且对于某些位点，有可能在电子能带结构中打开间隙。自旋极化效应也预测了一些吸附配置。
2007-11-07 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo Benchmarking of Molecular Adsorption on Graphene-Supported Single Pt Atom
本研究通过量子蒙特卡洛方法评估了石墨烯支撑单个铂原子上分子吸附的计算性能，揭示了DFT与DMC在吸附能预测上的差异及CO中毒问题。
2025-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Highly Fluorinated Graphene
我们给出了具有广泛变化的氟吸附的石墨烯的密度泛函计算结果。我们给出了一个系统的分析的吸附能，晶格常数，体积模量，带隙开口，和磁性。我们发现，一些不同的吸附几何形状和一系列的物理性质，可以发生每个吸附覆盖。我们发现这些系统从金属到半导体都有，并且带隙变化很大，并且发现了许多有趣的磁相，我们期望这些结构中的许多可能会出现在实际的材料系统中。此外，这里发现的属性列表可能有助于确定实验产生的氟化石墨烯。
2014-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Selective adsorption of Carbon Dioxide from Mixed Vapors by Blockage of Methane in Graphene Nanoribbons
我们数值研究了CO $_2$和CH $_4$的混合物在石墨烯纳米带（NR）覆盖的石墨衬底上的吸附。NR是平的，平行于石墨表面，距离从6微米到14微米不等。我们表明，NR的石墨基板作为一个有效的CO $_2$过滤器。我们的研究是基于分子动力学（MD）模拟。甲烷被认为是球形分子，二氧化碳被表示为线性刚体。石墨被建模为连续材料，而NR原子地接近。我们观察到，当NR被放置在石墨表面上方6度处时，甲烷被阻挡在外，而CO $_2$分子可以扩散并被收集在NR和石墨表面之间。因此，CO $_2$的选择性极高。我们还观察到CO $_2$的初始吸附速率远高于CH $_4$。总体而言，我们表明，过滤器可以通过控制NR和NR-石墨分离之间的间隙来优化。
2020-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Methanol adsorption on graphene
从第一性原理密度泛函计算确定了甲醇在石墨烯上的吸附能和取向。我们采用经过良好测试的vdw-DF方法，该方法无缝地包括色散相互作用与所有更近距离的相互作用，这些相互作用导致共价键和氢键等键。在不同覆盖率下，研究了单个甲醇分子和小团簇在石墨烯上的吸附。发现在簇中或在高覆盖率（小于单层）下的吸附是优选的，其中甲醇C-O轴近似平行于石墨烯的平面。与vdW-DF计算的吸附能相比，与以前的DFT-D和MP2为基础的计算单甲醇吸附在薄片的石墨烯（多环芳烃）。对于高覆盖吸附能，我们也发现相当好的协议与以前的解吸测量。
2013-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Distinguishing strain, charge and molecular orbital induced effects on the electronic structure: graphene/ammonia system
二维材料表面的分子吸附对材料的能带结构和界面态的改变提出了许多问题，这些问题当然值得充分关注。与此一致，第一原理密度泛函理论被用于石墨烯/氨系统。我们确定的能带结构的影响，由于应变，电荷转移和存在的分子轨道（MO）的NH3的六个吸附配置。氨吸附引起的应变由于平移对称性的破坏而打开石墨烯的带隙（Eg），并移动平衡费米能（EF）。Eg和EF值和电荷密度分布取决于吸附构型，其中NH3的MO结构起着至关重要的作用。N或H -起源的MO的存在将石墨烯的未占据状态推向EF。NH3形成的界面占据状态起源于N2 p低于EF在1.6 - 2.2 eV的所有配置。这些发现增强了对石墨烯/NH3系统的基本理解。
2020-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Chlorine Adsorption on Graphene: Chlorographene
我们基于密度泛函理论，通过第一性原理结构优化、声子频率和有限温度分子动力学计算，研究了氯原子与石墨烯的相互作用，预测了可能存在的氯化石墨烯衍生物。单个氯原子的键合是通过电荷从石墨烯转移到氯吸附原子而离子化的，并且在下面的平面石墨烯中引起可忽略的局部变形。与氢和氟吸附原子不同，单个氯吸附原子在石墨烯表面的迁移几乎没有障碍。然而，由于强的Cl-Cl相互作用导致通过形成Cl $_2$分子的脱附，用Cl吸附原子装饰石墨烯的一个表面导致各种构象不能持续。相反，完全氯化的石墨烯，氯化石墨烯CCl，其中单个氯原子以$sp^3$型共价键交替地从石墨烯的不同侧键合到每个碳原子，是弯曲的。我们发现这种结构是稳定的，是一种直接带隙半导体，其带隙可以通过施加均匀的应变来调节。讨论了氯代石墨烯的声子色散关系和四种拉曼激活模式。
2012-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of titanium and titanium dioxide on graphene: n and p-type doping
采用密度泛函理论的从头计算方法研究了吸附在石墨烯表面的钛和钛白单层膜的基态、电荷掺杂和电子性质.本文报道了一种新的钛原子单层吸附在石墨烯上的基态结构，该结构在500 K以下是稳定的。由于较低和较高的Ti吸附原子覆盖的影响进行了研究。我们发现，吸附的Ti提供了一个强的n型掺杂，支持最近的实验观察。另一方面，TiO_2可以在碳单层中诱导p型和n型掺杂，这取决于氧原子或钛原子是否最接近衬底。我们确定的结构，负责实验观察到的自动补偿机制，导致吸附钛氧化后的吸附质的效果逆转。
2013-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Lithium Mediated Benzene Adsorption on Graphene and Graphene Nanoribbons
研究了苯分子在石墨烯及其纳米带表面锂吸附位点上的锚定。揭示了吸附质密度、特定吸附位置和自旋态对底层石墨烯衍生物的结构稳定性和电子性质的影响。在足够高的密度下，由于电荷从吸附原子转移到π电子系统，裸锂吸附使扶手椅型石墨烯纳米带变成金属，而它们的锯齿形对应物变成半金属。在苯吸附时，锂阳离子遇到两个π系统，从而将电荷拉回到苯分子。这又导致可测量的带隙的开放，其尺寸和特性对吸附物密度敏感，从而表明可以设计基于锂吸附石墨烯的化学检测器。因此，我们的研究结果有望支持新型石墨烯基传感和开关器件的设计。
2013-06-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
FePc Adsorption on the Moiré Superstructure of Graphene Intercalated with a Co Layer
生长在金属上的石墨烯的莫尔超结构可以驱动分子结构的组装，如铁酞菁（FePc）分子，允许产生人工分子构型。详细分析的Gr/Co相互作用时嵌入（包括所得到的莫尔图案的建模）在这里进行的密度泛函理论，它提供了一个准确的描述作为一个函数的模板的参数。理论计算结果为描述FePc分子在Gr/Co体系上吸附的相互作用过程奠定了基础。核心水平的光电子能谱和吸收光谱已被用来控制的优先吸附区域的FePc上的石墨烯云纹超结构和中心的Fe离子与底层的Co的相互作用。我们的结果表明，在分子吸附时，C原子的距离Co模板主要驱动分子-衬底相互作用的强度，从而允许波纹状界面内的局部不同的电子特性。
2018-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Defective graphene as promising anode material for Na-ion battery and Ca-ion battery
我们研究了Na和Ca在具有双空位（DV）和Stone-Wales（SW）缺陷的石墨烯上的吸附。我们的研究结果表明，吸附是不可能的原始石墨烯。然而，它们在有缺陷的片材上的吸附在能量上是有利的。增强的吸附可以归因于吸附原子和下面的缺陷片之间的电荷转移增加。随着缺陷密度的增加直到某个可能的极限，最大吸附百分比也增加，从而得到更高的电池容量。对于最大可能的DV缺陷，我们可以实现Na离子电池（NIB）的1459 mAh/g和Ca离子电池（CIB）的2900 mAh/g的最大容量。对于完全SW缺陷的石墨烯，我们发现NIB和CIB的最大容量分别为1071 mAh/g和2142 mAh/g。我们的研究结果将有助于为NIB和CIB创造更好的阳极材料，具有更高的容量和更好的循环性能。
2013-09-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Graphene oxide adsorptive power from better to more via an enhanced route in perspective
吸附是水净化的重要方法之一，炭是常用的高效吸附剂。不同形态和结构的碳通常表现出不同的吸附型净化能力。氧化石墨烯被认为是石墨烯的氧化衍生物，在保持其二维形貌特征结构的同时，在两侧上位置依赖地固定有大量的各种含氧功能基团。独立的氧化石墨烯倾向于在水中完全展开，并表现为类似大分子的布朗运动。因此，高性能吸附发生在与大量山梨酸酯相互作用的过程中，在此过程中，由于官能团与山梨酸酯相互作用机制的差异以及基团的固有位置规格，目标物质的有效吸附位点分布不均匀。因此，定向操纵表面活性剂的功能部分和它们的位置分布是潜在的一种方式，以进一步提高吸附性能，这可能会更好，如果考虑结合吸附和原位操作在同一时间。
2017-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of common solvent molecules on graphene and MoS$_2$ from first-principles
溶剂是二维（2D）材料生产和加工中的重要元素。例如，层状材料的液相剥离需要溶剂以防止所得单层再聚集，而功能原子和分子的溶液通常用于改变层的性质。一般认为，这些溶剂不会与涂层发生强烈的相互作用，因此它们的影响可以忽略不计。然而，实验证据表明，溶剂和层状材料之间明确的原子尺度相互作用可能在剥离中起着至关重要的作用，并导致层中意外的电子变化。关于溶剂分子和2D层之间相互作用的精确性质知之甚少。在这里，我们使用密度泛函理论计算，以确定各种常见的溶剂分子的吸附配置和结合能，极性和非极性，在两个最流行的二维材料，即石墨烯和MoS $_2$。我们表明，这些分子是物理吸附在表面上，它们之间的电荷转移可以忽略不计。我们发现不同分子的吸附强度与溶剂的极性无关。然而，我们发现，分子诱导一个显着的电荷重排吸附后，由于在分子中的极性键在界面处。
2018-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Li capacity in functionalized graphene: A first principle study with van der Waals correction
我们利用密度泛函理论研究了Li在氧化石墨烯上的吸附。我们展示了一种新的和简单的方法，以实现一个积极的锂化电位环氧和羟基官能化的石墨烯，相比，已被发现在prestine石墨烯的负锂化电位。为了更好地描述弱相互作用，我们在计算中加入了范德华修正。正的锂化电位表明Li在氧化石墨烯片上的有利吸附，这可以导致比容量的增加，这进而可以用作Li电池中的阳极材料。我们发现通过官能化石墨烯片的高比容量为~860 mAh/g。该容量高于先前报道的在具有高浓度的Stone-Wales（75%）和双空位（16%）缺陷的石墨烯上实现的容量。产生如此高密度的缺陷会使整个系统在能量上不稳定，而氧化石墨烯是一种天然存在的物质。
2015-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Evolution of graphene growth on Cu and Ni studied by carbon isotope labeling
大面积石墨烯是一种新材料，其特性使其成为先进的电子设备的理想材料1。最近，石墨烯和使用碳氢化合物在金属基底（如Ni和Cu）上的少层石墨烯的化学气相沉积（CVD）已被证明是一种有前途的技术2 -5。在最近的出版物中已经提出，Ni上的石墨烯生长通过C偏析2或沉淀3发生，而Cu上的石墨烯生长通过表面吸附5发生。在这封信中，我们使用了碳同位素标记技术来阐明生长动力学，并明确地表明，石墨烯生长在铜是通过表面吸附，而在镍是通过偏析沉淀。需要理解石墨烯生长的演变以及因此生长机制以获得均匀的石墨烯膜。这封信中给出的结果清楚地表明，表面吸附优于沉淀来生长石墨烯，因为它是一个自限制过程，因此是可制造的。
2009-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Adsorption of Back Side of Graphene
采用经典的分子动力学模拟和改进的Brenner REBO势研究了单个氢原子与单个石墨烯的相互作用。观察到三种相互作用，即吸附、反射和穿透。悬垂结构出现并在石墨烯的背面上产生吸附位点。据认为，背侧吸附发生在两个条件下，即入射的氢原子应具有大于石墨烯的六边形孔的势垒的入射能量，以及在氢原子穿过石墨烯之后，其不保持其动能被吸附位点捕获。该条件解释了随着入射能量的增加，背侧吸附的入射点在模拟中移动到石墨烯的六边形孔的外围。此外，当石墨烯的六边形孔通过氢原子入射到六边形孔的外围而扩展时，其势垒降低。
2007-10-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
The electric field as a novel switch for uptake/release of hydrogen storage in nitrogen doped graphene
氮掺杂石墨烯最近被合成，并且据报道是在垂直施加的电场（F）下用于氢解离吸附的催化剂。本文利用密度泛函理论研究了在垂直电场存在和不存在的情况下，H原子在N掺杂石墨烯上的扩散.我们证明，外加电场可以显着促进氮掺杂石墨烯上的氢分子的结合，通过解离吸附和表面上的扩散。通过去除外加场，可以有效地释放被吸收的H原子。我们的理论计算表明，N掺杂石墨烯是一种很有前途的储氢材料，具有可逆的氢吸附/脱附，其中施加的电场可以作为摄取/释放过程的开关。
2011-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Gate Tunable Asymmetric Ozone Adsorption on Graphene
该研究利用超高灵敏度石墨烯在低温下检测臭氧吸附，发现显著空穴掺杂及随正、负栅极电压变化的不对称吸附，为调控器件和构建氧化物量子材料提供新思路。
2024-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Platinum-Decorated Graphene: Experimental Insight into Growth Mechanisms and Hydrogen Adsorption Properties
本研究利用扫描隧道显微镜和热脱附光谱分析铂在外延石墨烯上的团簇生长机制及氢吸附行为，证明铂功能化石墨烯可在室温相关条件下稳定储氢。
2023-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced adsorption of Xe and Kr on boron doped graphene sheet decorated with transition metals (Fe, Ni, Cu and Zn)
在商业和核工业中，有效吸附和分离Kr和Kr气体是非常重要的。系统的从头计算结果表明，过渡金属（TM）修饰的硼掺杂石墨烯（BDG-TM）片可以作为一个有效的衬底吸附捕获的氘和氪（吸附原子）。在BDG-TM基底上，吸附能（E_ads）显著提高，其变化规律为BDG-Cu > BDG-Ni > BDG-Fe > BDG-Zn。这种改进是原始BDG的大约四倍，是传统金属基底的两倍。Badar电荷分析和电荷密度差图表明，TM修饰改变了基底-吸附原子界面的电荷分布，从而使吸附原子的极化发生显著变化，导致Eads的显著提高。吸附原子的极化变化与电荷转移过程是相互联系的，通过计算吸附原子的有效电荷来衡量，它们遵循相同的E_ads序列，因此相互印证。偏态密度分析表明，Fe、Ni和Cu修饰体系在费米能级附近的Xe-p轨道与TM-d轨道发生了分裂和强杂化，揭示了强吸附。进一步，采用基于第一性原理的遗传算法分析了Cu原子的聚集和分散对Eads的影响，结果表明Cu原子的聚集会使Cu和Kr的Eads恶化.因此，对于实验实现，BDG片均匀分散的细Cu颗粒被提议作为基板。
2021-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Atomic adsorption on graphene with a single vacancy: systematic DFT study through the Periodic Table of Elements
石墨烯中的空位提供了改变化学反应性的位点，并打开了通过缺陷工程调整石墨烯性质的可能性。了解这些缺陷的化学反应性对于在先进技术中成功实施碳材料至关重要。我们报告了一个系统的DFT研究的原子吸附在石墨烯上的元素周期表（PTE）的第1至6行的元素，不包括镧系元素的单空位的结果。计算使用PBE，长程色散相互作用校正的PBE（PBE+D2和PBE+D3）和非本地vdW-DF 2功能。我们发现，大多数元素强烈绑定到空位，除了第11和12族的元素，和稀有气体，其中的色散相互作用的贡献是最显着的。与空位的相互作用的强度与元素在其稳定相中的结合能相关：结合能越高，可以预期与空位的结合越强。由于大多数原子可以被困在SV网站，我们已经计算了溶解的潜力，发现在大多数情况下，吸附在空位的金属是更“贵”比他们在相应的稳定相。
2017-12-01 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of hydrogen adatoms on uniaxially strained graphene
我们对氢原子在单轴应变石墨烯上的吸附模式进行了第一性原理研究。模拟结果表明，吸附原子的吸附能对应变敏感。锯齿形应变石墨烯上的氢吸附原子倾向于形成垂直于应变方向的链状吸附模式，而扶手椅式应变石墨烯上的氢吸附原子则不能形成任何长程链状吸附模式。我们解释我们的结果在紧束缚模型和应变石墨烯的电子结构。单轴应变下的这些各向异性吸附行为表明获得规则的吸附模式和定制石墨烯的电子结构的方法。
2011-12-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
