The inequivalent substitution on Ca site of cubic CaTiO3 perovskite for transparent conductive oxides from USPEX and DFT
通用结构预测器USPEX基于遗传进化算法，辅助探索不同浓度下Na+取代Ca 2+的最稳定结构，适用于p型透明导电氧化物应用。研究发现，NaCa的2个原子保持八面体堆积和立方相，没有氧空位的存在，但费米能级的电子损失导致进入价带，实现p型TCO的特征。而另一些则由于氧空位的补偿而保持绝缘体特性。用Al ~（3+）取代Ca ~（2+），使费米能级进入n型TCO的导带，具有四方相的对称性。计算了p型Ca_（0.75）Na_（0.25）TiO_3和n型Ca_（0.75）Al_（0.25）TiO_3的输运性质，发现p型Ca_（0.75）Na_（0.25）TiO_3由于其边缘的弯曲，迁移率更高。
2019-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Defect calculations in semiconductors through a dielectric-dependent hybrid DFT functional: the case of oxygen vacancies in metal oxides
我们研究了三种不同的金属氧化物半导体（金红石型和金红石型TiO 2，单斜晶系WO 3，和四斜晶系ZrO 2）中的氧空位的行为，使用最近提出的混合密度泛函方法，其中确切的交换分数是材料依赖的，但在自洽方案中获得从头算。特别是，我们计算相对于氧空位缺陷的电荷跃迁能级，并将计算的光学和热激发/发射能量与现有的实验结果进行比较，从而揭示潜在的激发机制和相关材料特性。我们发现，这种新的方法是能够再现不仅基态性能和能带结构的完美的大块氧化物材料，但也提供了与相应的亚化学计量缺陷系统中观察到的光学和电学行为一致的结果。
2015-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Optical Anisotropy and Phase Matching in Non-Centrosymmetric Perovskite Oxides from DFT+U and DFT+U+V Functionals
Carnegie Mellon University（卡内基梅隆大学）
本研究检验DFT+U与DFT+U+V泛函预测非中心对称钙钛矿氧化物光学各向异性的准确性，发现DFT+U+V泛函可提升性能且成本低，还探究了掺杂BaTiO₃固溶体的应用潜力。
2026-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Efficacy of the DFT+U formalism for modeling hole polarons in perovskite oxides
采用密度泛函理论（DFT）结合局域势和杂化泛函方法研究了三种典型钙钛矿（SrTiO 3，BaTiO 3，PbTiO 3）中自陷空穴（STH）的形成.首先，我们构建了一个本地的校正电位极化配置SrTiO 3的应用通过DFT+U方法和混合计算相匹配的力量。然后，我们使用DFT+U势搜索配置空间，并找到最低能量的STH配置。结果表明，DFT+U势和混合泛函都产生了总能量对STH能级占据的分段线性依赖关系，这表明自相互作用效应已被适当去除。DFT+U模型被发现是可转移到钛酸钡和PbTiO 3，形成能DFT+U和混合计算是在所有三种材料的密切协议。STH的形成被认为是积极有利的SrTiO 3和BaTiO 3，但不是在PbTiO 3，这可以合理化，通过考虑对齐的价带边缘上的绝对能量尺度。在PbTiO 3的情况下，Pb 6s和O 2p状态之间的强耦合与SrTiO 3和BaTiO 3相比提升了价带最小值（VBM）。这减少了VBM和STH能级之间的分离，并使STH构型相对于离域（带空穴态）亚稳。我们期望，本方法可以适用于研究STH形成也具有不同的晶体结构和化学组成的氧化物。
2014-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Cohesive energy and structural parameters of binary oxides of groups IIA and IIIB from diffusion quantum Monte Carlo
本文应用扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法计算了二元氧化物CaO，SrO，BaO，Sc_2O_3，Y_2O_3和La_2O_3的结合能和结构参数。我们计算的目的是系统地量化DMC方法研究这种类型的金属氧化物的准确性。DMC的结果进行了比较与本地，半本地和混合密度泛函理论（DFT）的近似，以及与实验测量。DMC方法产生的结合能与实验测量的平均绝对偏差为0.18（2）eV，而与本地，半本地和混合DFT近似的偏差分别为3.06，0.94和1.23 eV，这些氧化物。对于晶格常数，DMC、局部、半局部和混合DFT近似的平均绝对偏差分别为0.017（1）、0.07、0.05和0.04 μ m。DMC是一种高精度的方法，在描述这些二元氧化物的结合能和结构参数方面优于DFT近似。
2016-08-22 cond-mat.mtrl-sci
DFT+U+J with linear response parameters predicts non-magnetic oxide band gaps with hybrid-functional accuracy
本研究提出修正公式与非近似技术，可低成本同时计算非磁性体系的Hubbard U与洪特J参数，验证发现DFT+U+J的带隙精度可达HSE06水平，解决了ZnO等体系的DFT+U计算难题。
2025-06-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Vibrational Frequencies of Cerium Oxide-Bound CO: A Challenge for Conventional DFT Methods
在二氧化铈基催化剂中，催化剂颗粒的形状决定了暴露的晶面，深刻地影响其反应性。吸附的一氧化碳（CO）的振动频率可以被用来作为一个敏感的探针，以确定暴露的表面刻面，提供参考数据定义明确的单晶表面连同一个明确的理论分配存在。我们研究了CO在CeO 2（110）和（111）表面上的吸附，并通过与单晶CeO 2表面的最新红外光谱实验进行比较，表明通常应用的DFT（PBE）+U方法不能提供可靠的CO振动频率。良好的一致性需要混合DFT方法与HSE 06功能。传统的DFT的失败解释在其无法准确地描述方面和配置特定的捐赠和反馈效应，控制CO吸附后的C-O键长和CO力常数的变化。因此，我们的研究结果为实验的详细解释提供了理论基础，并开辟了表征更复杂场景的道路，包括氧空位和金属吸附原子。
2020-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Evaluating transition-metal oxides within DFT-SCAN and SCAN+U frameworks for solar thermochemical applications
使用强约束和适当的赋范（SCAN）和SCAN+U近似描述电子交换相关（XC）在密度泛函理论，我们调查的氧化能，晶格常数，和电子结构的二元铈，锰，铁氧化物，这是至关重要的成分，使用两步，氧化物为基础的，太阳能热化学反应器产生可再生燃料。与其他常见的XC泛函，我们发现，扫描不过度绑定的O2分子，其键能和强大的主族氧化物与实验计算的形成的结晶度之间的直接计算的基础上。然而，在过渡金属氧化物（TMO）的情况下，SCAN系统地高估（即，产生太负的）氧化势垒，这是由于在它们的基态电子结构的描述中剩余的自相互作用误差。添加一个哈伯德U项的过渡金属中心，其中U的大小是从实验氧化的结晶，显着提高了定性的协议，并略微提高了定量协议的SCAN+ U计算的电子结构和晶格参数，分别与实验。重要的是，SCAN预测了一些氧化物的错误基态结构，即Ce2O3，Mn2O3和Fe3O4，而SCAN+U预测了这项工作中考虑的所有系统的正确多晶型。因此，SCAN+U框架，与适当确定的U，将需要准确地描述基态性质，并产生定性一致的电子性质的大多数过渡金属和稀土氧化物。
2018-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Accelerated Dopant Screening in Oxide Semiconductors via Multi-Fidelity Contextual Bandits and a Three-Tier DFT Validation Funnel
National Institute of Electronics and Information Technology (NIELIT), India（印度国家电子与信息技术研究院（NIELIT））；Indian Institute of Information Technology, Allahabad (IIITA), Prayagraj, India（印度阿拉哈巴德信息技术学院（IIITA），普拉亚格拉杰，印度）
研究通过多保真度策略和三级DFT验证方法，高效筛选出具有可见光响应带隙的氧化锌掺杂体系，揭示掺杂性能由两个潜在化学维度决定，提供开放基准测试平台。
2026-04-11 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.comp-ph
Electronic, optical, and transport properties of alkali metal oxides (Cs2O): A DFT study
本文利用DFT结合GGA、LDA和GGA-mBJ方法研究Cs2O的电子、光学及热电性质，发现其为间接带隙p型半导体，并具有热电材料潜力。
2024-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Irradiation-induced amplification of electric fields at oxide interfaces as revealed by correlative DPC-STEM and DFT
Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）；University of California Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lehigh University（利哈伊大学）；Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
研究通过DFT和DPC-STEM技术揭示辐照诱导氧化物界面电场放大效应，展示如何通过控制氧化物结构来工程化防护层，以提升极端环境下的耐腐蚀性能。
2026-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Open-tunneled oxides as intercalation host for multivalent ion (Ca and Al) batteries: A DFT study
锂离子电池（LIB）在日常应用中无处不在。然而，锂（Li）是地球上有限的资源，因此是不可持续的。作为锂的替代物，在电池系统中已经积极地研究了地球上丰富且更便宜的多价金属，例如铝（Al）和钙（Ca）。然而，迫切需要找到合适的多价离子电池的插层主体。开放隧道氧化物是一种特殊类别的微粒，其特征在于存在集成的一维通道或纳米孔。本论文主要研究了两种有前景的开放隧道氧化物：铌钨氧化物（NTO）和钼钒氧化物（MoVO）。我们发现，MoVO结构可以吸附更多的多价离子比NTO由于其更大的表面积和不同的形状。MoVO结构可以吸附Ca、Li和Al离子，吸附势约为4至5 eV。然而，六角通道的Al离子的吸附势下降到1.73 eV，因为较小的通道面积。NTO结构对于一种Li、Ca和Al分别具有4.4eV、3.4eV和0.9eV的插入/吸附电势。一般来说，在MoVO和NTO结构中，Ca离子比Al离子更易吸附。Bader电荷分析和电荷密度图揭示了电荷转移和离子尺寸对多价离子如Ca和Al插入MoVO和NTO体系的作用。我们的研究结果提供了一般的指导方针，探索其他多价离子的电池应用。
2023-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Data-driven Approach to Parameterize SCAN+U for an Accurate Description of 3d Transition Metal Oxide Thermochemistry
半局域DFT方法对过渡金属氧化物的相图存在明显的误差，这是由于对分子氧的描述不正确以及在具有强局域电子轨道的材料中存在较大的自相互作用误差造成的。基于DFT+U方法的经验和半经验修正可以减少这些误差，但修正项的参数化和验证仍然是一个持续的挑战。我们开发了一个系统的方法来确定的参数，并通过考虑跨一组过渡金属化合物的热化学数据的结果进行统计评估。我们考虑了三个相互关联的校正项：（1）恒定氧结合校正，（2）Hubbard-U校正，（3）DFT/DFT+U相容性校正。参数化表示为一个统一的优化问题。我们证明了这种方法的三维过渡金属氧化物，考虑一组目标的二元和三元氧化物。从文献中总共获得了37个测量的生成能量，通过系统枚举从生成能量导出的1，710个独特反应的反应能来增强数据集。为了确保可用数据的平衡数据集，使用聚类并适当加权，根据其相似性对反应进行分组。使用留一交叉验证（CV），一个标准的统计模型验证技术的参数化进行验证。我们将该方法应用于SCAN密度泛函。基于CV分数，二元（三元）氧化物形成能的误差减少了40%（75%）至0.10（0.03）eV/atom。这里展示的方法和工具可以应用于其他类型的材料或参数化校正，以优化DFT+U性能的其他目标物理特性。
2021-09-13 cond-mat.mtrl-sci
A Computational Investigation of the Catalytic Properties of Graphene Oxide: Exploring Mechanisms Using DFT Methods
在这里，我们描述了一个计算研究进行的努力，以阐明背后的实验观察到的氧化石墨烯氧化物（GO）催化的氧化和水合反应的反应机制。使用苯甲醇氧化成苯甲醛作为模型反应，密度泛函理论（DFT）计算表明，该反应性源于氢原子从有机分子转移到GO表面。特别是，相邻的环氧基团装饰GO的基面开环，导致二醇的形成，然后脱水。与实验观察到的这种化学对分子氧的依赖性一致，我们的计算表明，部分还原的催化剂能够被分子氧再充电，从而允许催化剂周转。计算出无官能团的碳材料（例如石墨）具有显著更高的反应势垒，表明GO的高化学势和丰富的官能度对于所观察到的反应性是必要的。
2012-04-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bond-Strength-Based Understanding of Oxygen Vacancy Migration Barriers in Rutile Oxides
Inha University（仁荷大学）
本文通过结合DFT和键价模型，分析了rutile型3d过渡金属二氧化物中氧空位迁移势垒（E_B）的键强性贡献，提出基于S_c和S_i的平均值可有效估计DFT计算的E_B。
2026-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Pt$_3$Zr(0001): A substrate for growing well-ordered ultrathin zirconia films by oxidation
我们用扫描隧道显微镜（STM）、俄歇电子显微镜（AES）和密度泛函理论（DFT）研究了Pt $_3$ Zr（0001）的表面。良好退火的合金表面显示出完美的长程化学有序。偶尔的畴界可能是由非化学计量引起的。Pt $_3$ Zr显示沿[0001]的ABAC堆叠; STM仅观察到A终止表面，与DFT结果一致，显示A终止的表面能较低。DFT进一步预测一个更强的向内松弛的表面Zr比Pt，尽管更大的原子尺寸的Zr。通过在400 $^\circ$ ℃下在$10^{-7}$ mbar O $_2$中氧化并在$\approx 800 ^\circ$ ℃下后退火获得封闭的ZrO $_2$膜。氧化物由O-Zr-O三层组成，相当于立方ZrO $_2$的萤石结构的（111）三层，但横向收缩。氧化物形成$(\sqrt{19} \times \sqrt{19})$ R23 $^\circ$超结构。基底的第一个单层由Pt组成并收缩，类似于纯Pt（111）的亚稳态重构。DFT计算表明，氧化物三层结合相当弱的衬底。尽管O-封端的氧化物，键合到基板上主要发生通过Zr原子的氧化物，强烈向下弯曲的Pt基板原子，如果靠近Pt的位置。根据DFT，氧化物具有带隙; STM表明导带最小值位于$E_\mathrm{F}$之上的$\approx 2.3$ eV处。
2018-04-12 cond-mat.mtrl-sci
On the effect of charge self-consistency in DFT+DMFT calculations for complex transition metal oxides
我们调查的电荷自洽性（CSC）在密度泛函理论加上动力学平均场论（DFT+DMFT）计算的效果相比，更简单的“一次性”计算的材料，相互作用的影响，导致一个强大的重新分配的电子电荷之间的不同轨道或不同的网站。我们专注于两个系统接近的金属-绝缘体过渡，CSC的重要性目前还没有很好地理解。具体来说，我们分析了相关金属CaVO $_3$中的应变相关轨道极化和稀土镍酸盐LuNiO $_3$中的自发电子电荷极化。在这两种情况下，我们发现，CSC治疗减少了电荷重新分配相比，更便宜的一次计算。然而，尽管CaVO $_3$中的MIT由于降低的轨道极化而仅略微偏移，但LuNiO $_3$中的MIT上的位点极化的效果更微妙。此外，我们强调的双重计数校正CSC计算中包含不同的不等价网站的作用。
2020-02-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Charge redistribution at metal-ZrO2 interfaces: A combined DFT and continuum electrostatic study
University of Wisconsin-Madison（威斯康星大学麦迪逊分校）；University of Central Florida（中佛罗里达大学）；FAMU–FSU College of Engineering, Florida State University（佛罗里达州立大学 FAMU-FSU 工程学院）
本研究通过DFT和连续建模分析金属-ZrO2界面处的电荷再分布，揭示短程和长程电荷再分布机制及其对载流子传输的影响。
2026-09-23 cond-mat.mtrl-sci
The different roles of Pu-oxide overlayers in the hydrogenation of Pu-metal: An ab initio molecular dynamics study based on vdW-DFT+U
基于vanderWaals密度泛函理论（vdW-DFT）+U方法，我们对H-$_{2}$碰撞化学计量的PuO-$_{2}$（111）、还原的PuO-$_{2}$（111）和化学计量的$α$ -Pu-$_{2}$ O-$_{3}$（111）表面的相互作用动力学进行了从头算分子动力学（AIMD）研究.采用vdW-DFT+ \textit{U}方案，得到了纯DFT+ \textit{U}方法不能捕获的氢分子物理吸附态.结果表明，除了弱的物理吸附外，PuO $_{2}$（111）表面是很难接近的，当初始动能不足时，几乎所有的H $_{2}$分子都将弹回真空.虽然H $_{2}$在PuO $_{2}$（111）表面上的解离吸附被发现是非常放热的，但H $_{2}$的碰撞诱导解离势垒被计算为分别与化学计量和还原PuO $_{2}$表面的$3.2$ eV和$2.0$ eV一样高。与PuO $_{2}$不同，我们的AIMD研究直接揭示了氢分子可以渗透到$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$（111）表面，并且由于$25$ \天然O空位位于$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$矩阵的$\langle $ 111 $\rangle $对角线上而容易扩散。通过考察H $_{2}$的温度效应和内部振动激发，我们详细地研究了H $_{2}$在$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$中的…
2014-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Oxygen reduction activity on perovskite oxide surfaces: a comparative first-principle study of LaMnO$_3$, LaFeO$_3$ and LaCrO$_3$
了解钙钛矿氧化物表面上的氧还原反应（ORR）活性对于有前途的未来燃料电池应用至关重要。采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，对La $B$ O $_3$（$B$ =Mn，Fe，Cr）表面的ORR机理进行了比较研究.从不同的DFT方法，如广义梯度近似（GGA），GGA+ $U$和混合Hartree-Fock密度泛函方法得到的结果进行了比较。我们发现，从杂化泛函方法计算的结果表明，ORR活性的顺序为LaMnO $_3$ $>$ LaCrO $_3$ $>$ LaFeO $_3$，这与最近的实验结果（Suntivich \textit{et al.}，Nature Chemistry 3，546（2011））比使用GGA或GGA+ $U$方法的结果更一致。
2012-10-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Rashba-like spin-orbit interaction and spin texture at the KTaO$_\text{3}$ (001) surface from DFT calculations
氧化物异质结构中的类Rashba自旋轨道相互作用在氧化物自旋电子学和自旋轨道电子学中是一个非常受欢迎的特征。KTaO $_3$（KTO）是可用于该目的的最佳衬底之一，这是由于其强的自旋-轨道相互作用和沿（001）方向交替的$+1|-1$带电层。采用密度泛函理论（DFT）中的第一性原理计算，并提出了一个可能的静电模型的电荷转移到KTO板的表面，我们全面分析Rashba的帮助下的三维能带色散，等能轮廓，和投影自旋纹理$-$所有直接从我们的DFT结果$-$在薄绝缘板和导电厚板的KTO自旋轨道相互作用。我们的研究结果揭示了合理强的线性Rashba相互作用，没有签名的Dresselhaus或高阶Rashba相互作用在这里考虑的系统。这里提出的严格的分析可能是至关重要的氧化物自旋电子学的未来发展。
2022-09-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
The effects of intrinsic local distortions vs. dynamic thermal motions on the stability and band gaps of cubic oxide and halide perovskites
角共享ABX $_3$钙钛矿长期以来在固态化学和凝聚态物理中具有突出的特征。尽管如此，对它们的两个主要亚族卤化物和氧化物的共同理解还没有完全发展。实际上，与具有单个重复基序的化合物（“单晶”）的情况不同，某些立方钙钛矿可以表现出局部基序的非热分布（“多晶网络”）。这种固有变形可以包括位置自由度。与热运动不同，这种固有的畸变不会时间平均为零。本研究比较了氧化物和卤化物钙钛矿的电子结构特征，从内能的DFT最小化描述的本征多晶型网络开始，继续使用AIMD有限温度热无序。我们发现（i）不同的氧化物与卤化物ABX $_3$化合物采用不同的能量降低畸变模式。DFT计算的SrTiO $_3$的对分布函数（PDF）与最近测量的PDF一致。(ii)在氧化物和卤化物中，这种固有的畸变导致相对于单晶结构的带隙蓝移。(iii)对于氧化物钙钛矿，从多晶结构开始的高温AIMD模拟显示，热致畸变可导致带隙红移。(iv)相反，对于立方CsPbI $_3$，本征畸变和热畸变都有助于带隙蓝移，前者，本征效应占主导地位。(v)在氧化物SrTiO $_3$和CaTiO $_3$中（但不在卤化物中），八面体倾斜导致出现明显的$Γ$ - $Γ$直接带隙分量，作为公知的间接R- $Γ$带隙的第二谷最小值。理解氧化物与卤化物钙钛矿上的这种本征效应与热效应具有设计目标电子特性的潜力。
2021-08-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
On the crystalline environment of luminescent Tb$^{3+}$ ions embedded in indium tin oxide thin films: a DFT and Crystal field analysis assessment
该研究评估了嵌入方铁锰矿结构ITO基质中Tb³⁺离子的局域对称性与晶体环境，结合DFT计算与晶体场分析揭示其主要位于C₂对称位点及能级吻合性，为理解其发光激活机制及颜色调制潜力提供依据。
2025-02-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Outstanding figure of merit at high temperature for DFT-based predicted double perovskite oxides, Ba2GaXO6 (X = V, Nb, Ta)
本研究基于DFT计算预测了三种新型双钙钛矿氧化物Ba2GaXO6 (X = V, Nb, Ta)，发现其在1500 K高温下因超低晶格热导率而具有2.36、1.78和1.91的优异热电优值，在废热管理方面潜力巨大。
2025-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Cerium Oxides without $U$: The Role of Many-Electron Correlation
4f亚壳层中电子转移与占据的变化对量子化学中的定量预测提出了相当大的挑战。以氧化铈为例，我们确定了常见的依赖于参数的单电子方法，如密度泛函理论（DFT）与哈伯德校正，或混合泛函的主要不足之处。作为回应，我们提出了第一个基准的从头算多电子理论的电子转移能量和晶格参数下的周期性边界条件。我们表明，直接随机相位近似明显优于所有DFT的变化。在此基础上，我们进一步系统地改进。周期性二阶Møller-Plesset扰动理论同时设法恢复标准的混合函数值。使用这些方法来消除参数偏差，可以实现强相关材料的高精度基准，各种密度泛函的可靠评估，以及通过机器学习进行函数拟合。
2021-12-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Going for Gold(-Standard): Attaining Coupled Cluster Accuracy in Oxide-Supported Nanoclusters
针对氧化物负载金属纳米团簇结构模拟中标准DFT精度不足、CCSD(T)成本过高的问题，研究提出两种实现CCSD(T)精度的方法，并用实验验证的Au₂₀/MgO体系证明了其可靠性。
2024-05-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Helium Behavior in Oxide Nuclear Fuels: First Principles Modeling
UO2和（U，Pu）O2固溶体（所谓的MOX）目前在许多国家用作商业核燃料。在这些燃料的储存期间的安全问题之一与它们的自辐照有关，所述自辐照在其中产生并积累点缺陷和氦。采用密度泛函理论（DFT）计算了UO2、PuO2和MOX中He原子位于八面体间隙位置的情况.特别是，我们计算了基本的MOX属性和他的掺入能量的自旋极化，广义梯度近似（GGA）的DFT计算内的钚浓度的函数。我们还包括使用哈伯德模型的现场电子相关校正（在所谓的DFT+U方法的框架内）。我们发现，PuO2保持半导体与他在八面体的位置，而UO2需要一个特定的晶格畸变。这两种材料揭示了一个积极的能量，他的掺入，因此，这是一个放热过程。混合氧化物燃料中钚的浓度越高，氦的掺入能量越大。
2010-01-22 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput determination of Hubbard U and Hund J values for transition metal oxides via linear response formalism
本研究开发自动化atomate工作流，通过线性响应方法对2000多种过渡金属氧化物高通量计算Hubbard U和Hund J值，并验证了其对LiNiPO4磁结构和晶格参数计算的显著改进。
2022-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Improved electronic structure and magnetic exchange interactions in transition metal oxides
讨论了Agapito Curtarolo和Buongiorno Nardelli（ACBN 0）赝杂化Hubbard密度泛函在几种过渡金属氧化物中的应用。ACBN 0是传统DFT+ $U$和混合精确交换方法的快速、准确和无参数的替代方法。在ACBN 0中，DFT+ $U$的Hubbard能量是通过直接计算局部库仑积分和交换积分来计算的，其中裸库仑势的屏蔽是通过密度矩阵的重整化来计算的。我们证明了成功的ACBN 0方法的电子性能的一系列技术相关的单氧化物（MnO，CoO，NiO，FeO，在平衡和压力下）。我们还提出了两个混合价化合物，Co $_3$ O $_4$和Mn $_3$ O $_4$的结果。我们的结果，在一个标准的LDA/PBE计算的计算成本，是在很好的协议与混合泛函，GW近似和实验测量。
2017-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Equivariant generative diffusion learns and generalizes the structural ensemble of amorphous oxides
Northeastern University（东北大学）
提出SE(3)等变去噪扩散模型学习非晶氧化物构型分布，数据高效，可生成大规模结构并探索构型空间，实现能量引导生成。
2026-10-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
High-efficiency diphenylsulfon derivatives-based organic light-emitting diode exhibiting thermally activated delayed fluorescence
以二苯砜（DPS）为电子受体，3，6-二甲氧基咔唑（DMOC）和1，3，6，8-四甲基-9H-咔唑（TMC）为电子给体，对新型热激活延迟荧光（TADF）材料进行了理论研究.我们通过对基态进行密度泛函理论（DFT）和含时DFT（TD-DFT）计算，计算了TADF材料的第一单重态（S1）和第一三重态（T1）激发态的能量，使用TD-DFT的交换相关中的最佳Hartree-Fock百分比对电荷转移量的依赖性。TMC-DPS的ΔEST值（0.094 eV）小于DMOC-DPS（0.386 eV），这是因为供体和受体部分之间的二面角较大。我们表明，TMC-DPS将具有合适的蓝色OLED发射器，因为它具有大的二面角，在HOMO和LUMO之间产生小的空间重叠，因此，小的ΔEST和2.82 eV（439.9 nm）的发射波长。
2016-05-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Predicting the thermodynamic stability of perovskite oxides using machine learning models
过氧化物材料在许多技术相关的应用中已经变得普遍存在，范围从固体氧化物燃料电池中的催化剂到太阳能光电池中的光吸收层。热力学相稳定性是一个关键参数，其广泛地控制材料是否预期是可合成的，以及它是否可以在某些操作条件下降解。可以使用密度泛函理论（DFT）计算相稳定性，但是显著的计算成本使得当筛选大量可能的化合物时，这种计算潜在地是禁止的。在这项工作中，我们开发了机器学习模型，使用超过1900个DFT计算的钙钛矿氧化物能量的数据集来预测钙钛矿氧化物的热力学相稳定性。相稳定性使用凸包分析来确定，其中凸包上方的能量（Ehull）提供稳定性的直接度量。我们基于元素属性数据生成了一组791个特征，以与每种钙钛矿化合物的Ehull值相关联。对于分类，额外的树算法实现了最佳的预测精度0.93（+/- 0.02），F1得分为0.88（+/- 0.03）。对于回归，省去20%的交叉验证测试与核岭回归实现了交叉验证预测Ehull值和DFT计算之间的最小均方根误差（RMSE）为28.5（+/- 7.5）meV/atom，交叉验证能量的平均绝对误差（MAE）为16.7（+/- 2.3）meV/atom。我们通过预测训练集中不存在的化合物的稳定性进一步验证了我们的模型，并证明了我们的机器学习模型是一种快速有效的方法，可以获得广泛的钙钛矿氧化物稳定性的定性有用指导，可能会影响各种技术应用中的材料设计选择。
2018-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Closing the gap between theory and experiment for lithium manganese oxide spinels using a high-dimensional neural network potential
锂离子电池中的许多正极材料包括过渡金属，由于存在多个氧化态，过渡金属难以通过电子结构方法如密度泛函理论（DFT）描述。一个突出的例子是锂锰氧化物尖晶石Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$与$0\leq x\leq2$。虽然DFT，采用本地混合功能PBE 0 r，提供了一个可靠的描述，需要扩展的计算机模拟的大型结构模型仍然是一个重大的挑战。在这里，我们通过构建基于DFT的高维神经网络势（HDNNP）来缩小这一差距，以一小部分计算成本提供准确的能量和力。由于不同的氧化态和由此产生的Jahn-Teller畸变代表了HDNNPs的新的复杂程度，因此通过进行X射线衍射实验仔细验证了这种潜力。我们表明，HDNNP提供原子级的细节，并能够预测一系列的性能，如晶格参数和膨胀随着锂含量或温度的增加，正交立方过渡，锂扩散势垒，声子频率。我们表明，为了理解这些属性，访问大的时间和长度尺度，使HDNNP是必不可少的理论和实验之间的差距。
2020-10-02 cond-mat.mtrl-sci
The Schottky defect formation energy in MgO calculated by diffusion Monte Carlo
氧化物材料中点缺陷的能量学在确定其高温性能方面起着重要作用，但实验测量是困难的，并且基于密度泛函理论（DFT）的计算不一定可靠。本文报道了量子蒙特卡罗（QMC）方法对MgO中肖特基缺陷形成能$E_{\rm S}$的计算，证明了用这种方法克服密度泛函理论不足的可行性。为了研究系统尺寸误差，我们还报告了$E_{\rm S}$的DFT计算的重复细胞高达$\sim 1000$原子，这表明，QMC计算的系统只有54个原子应产生高精度。DFT计算还提供了用于变分和扩散蒙特卡罗计算的松弛结构。对于MgO，我们发现$E_{\rm S}$与DFT和模型相互作用势的结果非常一致，并且与分散的实验值一致。指出了将同样的方法应用于过渡金属氧化物如FeO的前景。
2005-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Group-I lead oxide X$_2$PbO$_3$ (X=Li, Na, K, Rb, and Cs) glass-like materials for energy applications: A hybrid-DFT study
本文采用杂化DFT与Boltzmann输运理论研究X$_2$PbO$_3$类玻璃材料，验证其稳定性并评估压电及热电性能，发现ZT可达0.3–0.63。
2025-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Gd-4f Exchange Splitting and Mo-4d Crystal-Field Redistribution in Gd/W Co-doped La2Mo2O9: A DFT+U Study
Advanced Materials Research Laboratory (AMRL)（先进材料研究实验室）；Department of Physics（物理系）；Rashtrasant Tukadoji Maharaj Nagpur University（拉什特拉桑特·图库吉·马哈拉杰纳格浦尔大学）
本研究通过DFT+U方法研究Gd/W共掺杂La2Mo2O9的电子结构，揭示其Gd-4f交换分裂与Mo-4d晶体场重新分布机制，为改善固体氧化物燃料电池材料提供设计原则。
2026-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Comparative Density Functional Theory and Density Functional Tight Binding Study of Arginine and Arginine-Rich Cell-Penetrating Peptide TAT Adsorption on Anatase TiO2
采用密度泛函理论和密度泛函紧束缚理论（DFTB）对精氨酸（Arg）、精氨酸在TiO 2表面的吸附构型、富含精氨酸的细胞穿透肽TAT及其在TiO 2表面的吸附进行了比较研究.两个DFTB参数化被认为是，mig-0-1/mio-1-1和matsci-0-3。虽然有很好的协议之间的DFT和DFTB的精氨酸和肽构象的结构和相对能量，吸附几何形状和能量是明显不同的精氨酸吸附在二氧化钛。mio-0-1/mio-1-1参数化的性能优于matsci-0-3。我们将这种差异与两种方法（DFT和DFTB）产生的电子结构的差异，特别是分子和氧化物之间的能带排列有关。我们表明，TAT和二氧化钛与DFTB建模的频带对齐是定性正确的，但与DFT使用PBE功能不是。这是特定于大分子的建模，其中HOMO接近氧化物的导带。因此，我们报告的情况下，近似DFT为基础的方法- DFTB（与正确的能带结构，可以有效地获得）-执行更好的DFT本身的功能近似可行的大型生物-无机界面，即GGA（相对于混合泛函，这是不切实际的，在这样的规模）的建模。我们的研究结果突出了实用的DFTB方法的生物无机界面的建模，不仅从CPU成本的角度来看，但也从精度的角度来看。
2016-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Trends in Metal Oxide Stability for Nanorods, Nanotubes, and Surfaces
纳米结构的形成能在决定其性质，包括催化活性方面起着重要作用。对于15种不同的金红石和8种不同的钙钛矿金属氧化物的情况下，我们发现，密度泛函理论（DFT）计算的（2，2）纳米棒，（3，3）纳米管，（110）和（100）表面的形成能可以半定量地描述的金属-氧键断裂的分数和键带中心的块状金属氧化物。
2010-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Revisiting LaMnO3: A density functional theory study
本文以LaMnO3为例系统比较了SDFT+U与CDFT+U两种方法，揭示Hund JH对交换劈裂和磁基态构型的决定性作用，并对比了超越DFT方法的磁交换相互作用结果。
2025-08-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Concentration of Vacancies at Metal Oxide Surfaces: Case Study of MgO (100)
以MgO（100）为例，研究了掺杂对金属氧化物表面氧空位形成能和浓度的影响。我们的方法采用密度泛函理论，其中的交换相关功能的性能进行了仔细的分析，并根据DFT电离能的基本条件选择的功能。CCSD（T）计算嵌入式集群进一步验证了该方法的有效性。我们表明，在掺杂氧化物表面的氧空位的浓度在很大程度上是由一个宏观上扩展的空间电荷区域的形成。
2013-05-23 cond-mat.mtrl-sci
Phase transitions of LaMnO$_3$ and SrRuO$_3$ from DFT + U based machine learning force fields simulations
本文结合 MLFF 与 DFT+U 分子动力学，模拟 LaMnO$_3$ 和 SrRuO$_3$ 的温度相关结构相变，并提出通过与实验结构对比确定合适的 $U$ 值。
2023-12-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
First-principles electron-phonon interactions with self-consistent Hubbard interaction: an application to transparent conductive oxides
本文实现自洽确定 $U$ 的 DFPT+$U$ 方法，并用于 CdO 与 ZnO，显著提升电子-声子相互作用、迁移率及吸收谱的计算精度。
2025-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Two-Dimensional Antimony Oxide
二维（2D）锑，即所谓的锑烯，在暴露于空气中时可以形成氧化锑烯。基于密度泛函理论计算，我们提出了不同类型的单层和少层锑氧化物结构。根据化学计量和键合类型，这些新型2D层具有不同的结构稳定性和电子特性，从拓扑绝缘体到直接和间接带隙在2.0和4.9 eV之间的半导体。我们讨论了它们的振动性质和拉曼光谱的实验鉴定的预测结构。
2020-03-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
High throughput thermal conductivity of high temperature solid phases: The case of oxide and fluoride perovskites
使用有限温度声子计算和机器学习方法，我们计算了大约400种具有立方钙钛矿结构的半导体氧化物和氟化物在0 K，300 K和1000 K下的机械稳定性。我们发现了92种在高温下机械稳定的化合物-包括迄今为止文献中未提及的36种-我们计算了热导率。我们证明，热导率一般是较小的氟化物比氧化物，主要是由于较低的离子电荷，并描述了简单的结构描述符，其幅度相关。此外，我们发现，大多数立方钙钛矿的热导率下降更慢，比通常的$T^{-1}$行为。在这一组中，我们还筛选显示负热膨胀的材料。最后，我们描述了一种策略，以加快发现机械稳定的化合物在高温下。
2016-06-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Insights into lithium manganese oxide-water interfaces using machine learning potentials
从多相催化到电池技术，揭示固液界面的原子和电子结构是设计新材料的关键。密度泛函理论（DFT）计算原则上可以提供对这样的界面的可靠描述，但是高计算成本严重限制了可访问的时间和长度尺度。在这里，我们报告了水和锂锰氧化物（Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$）之间各种界面的机器学习驱动模拟，锂锰氧化物是锂离子电池中的重要电极材料，也是析氧反应的催化剂。我们采用一个高维神经网络势（HDNNP）计算能量和力的几个数量级的速度比DFT没有损失的准确性。此外，一个高维神经网络自旋预测（HDNNS）被用来分析锰离子的电子结构。结合这些方法，我们用大尺度分子动力学研究了一系列界面。模拟使我们能够深入了解各种性质，如水分子的解离，质子转移过程，和氢键，以及固体表面的几何和电子结构，包括锰氧化态分布，Jahn-Teller扭曲和电子跳跃。
2022-01-21 cond-mat.mtrl-sci
General embedded cluster protocol for accurate modeling of oxygen vacancies in metal-oxides
O空位（Ov）形成能，$E_\textrm{Ov}$，是金属氧化物的重要性质，控制其在诸如燃料电池或多相催化的应用中的性能。这些缺陷通常用密度泛函理论（DFT）来研究。然而，众所周知，标准DFT公式（例如广义梯度近似）不足以对Ov进行建模，需要更高层次的理论。嵌入式簇方法提供了一个有前途的方法来计算$E_\textrm{Ov}$准确，所有的电子结构的方法。这种方法的核心是构建量子（机械处理）集群放置在合适的嵌入环境。不幸的是，目前构建量子簇的方法要么需要大的系统尺寸，阻止高级方法的应用，要么需要大量的手动输入，阻止同时研究多个系统。在这项工作中，我们提出了一个系统的和一般的量子团簇设计协议，可以确定小的收敛量子团簇，用于研究金属氧化物中的Ov与精确的方法，如本地耦合团簇与单，双和微扰三重激发[CCSD（T）]。我们应用该协议来研究在体和表面的金红石TiO 2和岩盐MgO平面的Ov，产生的第一个准确和良好收敛的测定$E_\textrm{Ov}$与此方法。这些参考值被用来衡量交换相关泛函在DFT中，我们发现，所有研究的泛函低估了$E_\textrm{Ov}$，随着雅各布阶梯的梯级的平均误差减少。该协议是自动化的高通量计算，并可以推广到研究其他点缺陷或吸附。
2022-03-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strain induced variations in transport and optical properties of SrVO$_3$: a DFT+U study
本研究基于DFT+U方法揭示了SrVO$_3$在应变下光学与输运性质的相互依赖机制，发现拉伸应变降低导电性而压缩应变增强金属态并缩小光学透明窗口，为其作为透明导体的应用提供了调控机制。
2022-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of crystallized phases of amorphous Ta$_2$O$_5$-based mixed oxide thin films using density functional theory calculations
本文利用DFT计算和Materials Project数据库构建混合氧化物相图，预测非晶Ta$_2$O$_5$基薄膜退火后的晶化相，实验验证了该方法的有效性，为加速非晶氧化物涂层材料发现提供了新途径。
2020-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Role of van der Waals bonding in layered oxide: Bulk vanadium pentoxide
稀疏物质的特征在于具有低电子密度的区域，并且其理解要求精确计算范德华（vdW）相互作用和其他键合的方法。在这里，我们提出了一个第一性原理密度泛函理论（DFT）研究的层状氧化物（V2 O 5）的散装结构，其中显示电荷空隙之间的层，我们强调的作用的VDW部队在建立材料的凝聚力。以前的第一性原理研究的结果涉及半局部近似的交换相关功能的DFT给出的结果与实验的两个面内晶格参数的晶胞，但高估了参数的堆叠方向。为了恢复第三个参数，我们通过vdW-DF方法包括非局部（色散）vdW相互作用[Dion等人，物理修订版信函92，246401（2004）]还测试交换风味的各种选择。我们发现，可转移的第一性原理vdw-DF计算稳定的散装结构。的vdw-DF方法给出的结果与实验的所有三个晶格参数相当好的协议。
2010-06-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Generative AI for Discovering Porous Oxide Materials for Next-Generation Energy Storage
本研究提出结合CDVAE与微调LLM的生成式AI框架，结合数据挖掘与机器学习筛选，经DFT和M3GNet验证，发现5种稳定性更优的过渡金属氧化物，为多价离子电池开放隧道氧化物材料探索提供高效新路径。
2024-10-09 cond-mat.mtrl-sci
A rock-salt type Li-based oxide, Li3Ni2RuO6, exhibiting a chaotic ferrimagnetism with cluster spin-glass dynamics and thermally frozen charge carriers
由于可充电电池的应用潜力，发现新的含锂材料并了解其物理性质的研究领域一直受到人们的关注。在这里，我们提出了一个锂化合物，Li 3 Ni 2 RuO 6，这被认为是一个亚铁磁体低于80 K的磁性研究结果。虽然我们的中子衍射（ND）和等温磁化（M）数据支持亚铁磁性，但更详细的磁性研究表明，这种亚铁磁性相具有类似于自旋玻璃的一些特征。此外，我们还发现了另一个磁化率在40-55 K附近的宽磁异常，这是由星系团自旋玻璃现象引起的。随着温度的降低，团簇自旋玻璃动力学逐渐占优势，冻结温度的明显扩展表明该化合物的亚铁磁性是混沌的。晶体材料没有独特的凝固温度是很有趣的。此外，热释电电流数据揭示了一个功能的范围内40-50 K，归因于热刺激去极化电流。我们希望这一发现能激发未来的工作，探索这种特征与自旋玻璃动力学之间是否存在任何有趣的相关性。我们将这些磁偶极和电偶极异常归因于该化合物固有的晶体学无序。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Interpretable machine learned predictions of adsorption energies at the metal--oxide interface
针对逆催化剂金属-氧化物界面吸附能DFT计算成本高的问题，提出ML加速工作流程，通过采样多样结合位点训练可解释与黑箱模型，揭示吸附调控因素，实现低成本外推预测，助力催化剂设计与微动力学建模。
2025-05-27 cond-mat.mtrl-sci
The effect of double counting, spin density, and Hund interaction in the different DFT+$U$ functionals
为了更好地理解DFT $+U$（密度泛函理论+ $U$）方法，进行了系统的比较研究。我们研究的效果，选择不同的双重计数和交换相关泛函。计算的能量分布和代表性构型的势能分布的$J$依赖性清楚地显示了每种DFT $+U$形式的不同行为。特别是，采用自旋相关的交换相关泛函可能会导致不希望的磁解决方案。我们的分析进一步突出了从绝缘氧化物（MnO和NiO）的金属磁性系统（SrRuO $_3$和BaFe $_2$作为$_2$）的实际材料的例子。本文的工作为理解DFT $+U$提供了新的思路，并为使用相关方法提供了指导。
2018-06-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Hybrid exchange-correlation functional for accurate prediction of the electronic and structural properties of ferroelectric oxides
采用原子轨道线性组合方法，系统地比较了不同的密度泛函理论和混合交换相关泛函理论对铁电氧化物电子和结构性质的预测.结果发现，没有一个可用的功能是能够提供，在同一时间，准确的电子和结构性能的立方相和四方相的BaTiO $_3$和PbTiO $_3$。一些，虽然不是全部，通常的DFT泛函预测的结构与可接受的精度，但总是低估了电子带隙。相反，常见的混合泛函产生的带隙的改进的描述，但高估的体积和原子扭曲相关的铁电性，从而导致一个不可接受的大$c/a$比率为两种化合物的四元相。发现这种超四边形性主要由对应于广义梯度近似（GGA）的交换能引起，并且在较小程度上由混合泛函的精确交换项引起。因此，我们提出了一个替代的功能，混合确切的交换与最近提出的GGA的吴和科恩[物理评论B 73，235116（2006）]，对于固体，改善了最常见的GGA的交换的处理。新的功能呈现一个准确的描述典型的铁电氧化物的结构和电子性质。
2008-05-06 cond-mat.mtrl-sci
