Highly Integrated Organic-Inorganic Hybrid Architectures by Non-Covalent Exfoliation of Graphite and Assembly with Zinc Oxide Nanoparticles
在此，我们报告了一种简单，直接和通用的方法，通过非共价化学和改进的逐层组装来构建0D/2D混合纳米颗粒/石墨烯架构。采用三种水溶性二萘嵌苯二酰亚胺将原始石墨有效地剥离成带正电荷的少层和多层石墨烯薄片。这些阳离子结构单元与阴离子氧化锌纳米颗粒的进一步组合导致通过静电和范德华相互作用形成定制的杂化膜。这些超分子混合纳米结构通过UV/Vis和拉曼光谱、AFM以及电子显微镜进行了彻底的表征，显示出在厘米级的出色的长程均匀性和高完整性，在60 - 100 nm之间的均匀纳米厚度以及不同构建块之间的紧密接触。由于其简单的装配。这些架构可以被认为是许多先进应用的有前途的候选者，特别是在能量存储和转换领域。
2018-05-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Carbon mono and dioxide hydrogenation over pure and metal oxide decorated graphene oxide substrates: insight from DFT
基于第一性原理密度泛函理论计算，我们探索了氧化石墨烯表面上一氧化碳和二氧化碳转化为甲烷的能量学。类似于最近发现的各种有机物质在该催化剂上的水合，从氧化石墨烯的羟基转移氢原子提供了碳氧化物的逐步转化氢化。在室温下模拟的反应的估计产率为约0.01%的一氧化碳和二氧化碳。为了模拟氧化石墨烯/金属氧化物复合材料，计算了MO_2（M = V，Cr，Mn，Fe）存在下的氧化石墨烯/金属氧化物复合材料。这些计算的结果表明，显着降低的能量成本和反应产率增加到0.07%，这是相当的效率，这些反应在铂和铼基光催化剂。将温度增加到100 ℃的值应提供一氧化碳和二氧化碳的总转化率。
2013-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Competition between covalent bonding and charge transfer at complex-oxide interfaces
在这里，我们研究了铜酸盐/锰氧化物界面的电子性质。利用原子分辨电子显微镜和能谱技术，我们制作了一幅亚纳米尺度的过渡金属氧化态分布图，它位于高$T_c$超导体YBa $_2$ Cu $_3$ O $_{7-δ}$和巨磁电阻化合物（La，Ca）MnO $_3$之间的界面上.电子从锰氧化物到铜氧化物的净转移具有特殊的非单调电荷分布。模型计算合理化的配置文件之间的竞争标准的电荷转移趋势（由于带失配），强化学键合效应的界面，和Cu取代到Mn晶格，具有不同的特征长度尺度。
2014-06-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Iron Intercalation in Covalent-Organic Frameworks: A Promising Approach for Semiconductors
共价有机骨架（COFs）是设计功能分子材料的有趣平台。在这里，我们提出了一个计算研究的基础上，范德华色散校正的混合密度泛函理论（DFT-D）设计的环硼氧烷连接和三嗪连接的COFs插入Fe。保持原始COF（COF-Fe-0）的原始$P-6m2$对称性，我们通过在两个有机层之间插入Fe原子来计算设计七个新的COF。本文研究了COF材料的平衡结构和电子性质。我们预测，COFs的电子性质可以微调，通过添加Fe原子之间的两个有机层在其结构。我们的计算表明，这些新的插层COFs是有前途的半导体。Fe原子对电子能带结构和态密度（DOS）的影响也已使用上述DFT-D方法研究。Fe原子的$d$ -亚壳层电子密度的贡献在改善这些新材料的半导体性能方面起着重要的作用。这些插层COF提供了一种新的策略，以高度可控和可预测的方式在刚性多孔网络内产生半导体材料。
2017-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Predicting band gaps and band-edge positions of oxide perovskites using DFT and machine learning
局域或半局域密度近似下的密度泛函理论（DFT-LDA/GGA）已经成为固体电子结构理论中的主力，它在能量学和结构性质方面非常快速和可靠，但在预测半导体和绝缘体的带隙方面仍然非常不准确。使用第一性原理方法准确预测带隙是耗时的，需要混合泛函，准粒子GW，或量子蒙特卡罗方法。有效地校正DFT-LDA/GGA带隙并揭示这种校正中涉及的主要化学和结构因素对于在高通量计算中发现新材料是期望的。在这个方向上，我们使用DFT和机器学习技术来校正ABO 3钙钛矿氧化物的代表性子集的带隙和带边位置。依靠HSE 06混合泛函计算的结果作为带隙的目标值，我们发现这类材料的系统带隙校正为~1.5 eV，其中~1 eV来自向下移动价带，~0.5 eV来自提升导带。通过特征选择过程确定了决定带隙校正的主要化学和结构因素。
2022-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure and phase stability of oxide semiconductors: Performance of dielectric-dependent hybrid functional DFT, benchmarked against $GW$ band structure calculations and experiments
我们调查的带隙，平衡结构，和相稳定性的几个大块多晶型的宽禁带氧化物半导体ZnO，TiO 2，ZrO 2，和WO 3。我们特别关注的是评估混合泛函的性能与Hartree-Fock精确交换的分数从计算的材料的电子介电常数获得。我们提供了比较标准的密度泛函理论和GW方法。我们最后分析了TiO 2到Ti 2 O3的化学还原，涉及氧化物化学计量的变化。我们表明，介电依赖的混合功能一般是良好的再现基态（晶格常数，相稳定性序列，和反应能）和激发态（光电子能隙）的属性在一个单一的，完全从头算框架。
2015-08-11 cond-mat.mtrl-sci
The inequivalent substitution on Ca site of cubic CaTiO3 perovskite for transparent conductive oxides from USPEX and DFT
通用结构预测器USPEX基于遗传进化算法，辅助探索不同浓度下Na+取代Ca 2+的最稳定结构，适用于p型透明导电氧化物应用。研究发现，NaCa的2个原子保持八面体堆积和立方相，没有氧空位的存在，但费米能级的电子损失导致进入价带，实现p型TCO的特征。而另一些则由于氧空位的补偿而保持绝缘体特性。用Al ~（3+）取代Ca ~（2+），使费米能级进入n型TCO的导带，具有四方相的对称性。计算了p型Ca_（0.75）Na_（0.25）TiO_3和n型Ca_（0.75）Al_（0.25）TiO_3的输运性质，发现p型Ca_（0.75）Na_（0.25）TiO_3由于其边缘的弯曲，迁移率更高。
2019-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Defect calculations in semiconductors through a dielectric-dependent hybrid DFT functional: the case of oxygen vacancies in metal oxides
我们研究了三种不同的金属氧化物半导体（金红石型和金红石型TiO 2，单斜晶系WO 3，和四斜晶系ZrO 2）中的氧空位的行为，使用最近提出的混合密度泛函方法，其中确切的交换分数是材料依赖的，但在自洽方案中获得从头算。特别是，我们计算相对于氧空位缺陷的电荷跃迁能级，并将计算的光学和热激发/发射能量与现有的实验结果进行比较，从而揭示潜在的激发机制和相关材料特性。我们发现，这种新的方法是能够再现不仅基态性能和能带结构的完美的大块氧化物材料，但也提供了与相应的亚化学计量缺陷系统中观察到的光学和电学行为一致的结果。
2015-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Optical Anisotropy and Phase Matching in Non-Centrosymmetric Perovskite Oxides from DFT+U and DFT+U+V Functionals
Carnegie Mellon University（卡内基梅隆大学）
本研究检验DFT+U与DFT+U+V泛函预测非中心对称钙钛矿氧化物光学各向异性的准确性，发现DFT+U+V泛函可提升性能且成本低，还探究了掺杂BaTiO₃固溶体的应用潜力。
2026-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Efficacy of the DFT+U formalism for modeling hole polarons in perovskite oxides
采用密度泛函理论（DFT）结合局域势和杂化泛函方法研究了三种典型钙钛矿（SrTiO 3，BaTiO 3，PbTiO 3）中自陷空穴（STH）的形成.首先，我们构建了一个本地的校正电位极化配置SrTiO 3的应用通过DFT+U方法和混合计算相匹配的力量。然后，我们使用DFT+U势搜索配置空间，并找到最低能量的STH配置。结果表明，DFT+U势和混合泛函都产生了总能量对STH能级占据的分段线性依赖关系，这表明自相互作用效应已被适当去除。DFT+U模型被发现是可转移到钛酸钡和PbTiO 3，形成能DFT+U和混合计算是在所有三种材料的密切协议。STH的形成被认为是积极有利的SrTiO 3和BaTiO 3，但不是在PbTiO 3，这可以合理化，通过考虑对齐的价带边缘上的绝对能量尺度。在PbTiO 3的情况下，Pb 6s和O 2p状态之间的强耦合与SrTiO 3和BaTiO 3相比提升了价带最小值（VBM）。这减少了VBM和STH能级之间的分离，并使STH构型相对于离域（带空穴态）亚稳。我们期望，本方法可以适用于研究STH形成也具有不同的晶体结构和化学组成的氧化物。
2014-02-03 cond-mat.mtrl-sci
Cohesive energy and structural parameters of binary oxides of groups IIA and IIIB from diffusion quantum Monte Carlo
本文应用扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法计算了二元氧化物CaO，SrO，BaO，Sc_2O_3，Y_2O_3和La_2O_3的结合能和结构参数。我们计算的目的是系统地量化DMC方法研究这种类型的金属氧化物的准确性。DMC的结果进行了比较与本地，半本地和混合密度泛函理论（DFT）的近似，以及与实验测量。DMC方法产生的结合能与实验测量的平均绝对偏差为0.18（2）eV，而与本地，半本地和混合DFT近似的偏差分别为3.06，0.94和1.23 eV，这些氧化物。对于晶格常数，DMC、局部、半局部和混合DFT近似的平均绝对偏差分别为0.017（1）、0.07、0.05和0.04 μ m。DMC是一种高精度的方法，在描述这些二元氧化物的结合能和结构参数方面优于DFT近似。
2016-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Thermal Transport across the Interface between Charged Graphene Electrodes and Poly(ethylene oxide) Electrolytes by Non-covalent Functionalization
电极和聚合物电解质之间的界面热传递在固态锂离子电池（SLIB）的热管理中起着至关重要的作用。用功能分子修饰电极表面可以有效地增加电极和聚合物（例如，电解质、隔膜）;然而，它们如何影响充电/放电期间SLIB中的界面热传递仍然未知。在这项工作中，我们进行分子动力学（MD）模拟研究之间的ITC充电电极和固态聚合物电解质（SPE）与离子液体（IL）混合。我们发现，离子液体可以自组装在电极表面，并作为非共价功能分子，可以显着提高充电/放电过程中的界面热传输，因为在界面处形成一个密集的阳离子或阴离子层。虽然带电电极和离子液体离子之间的静电相互作用是形成这些致密界面层的原因，但ITC的增强主要是由带电电极和离子液体之间增加的Lennard-Jones（LJ）相互作用贡献的。这项工作可能会提供有益的见解，了解在充电/放电过程中的SLIBs的电极和电解质之间的界面热传输。
2021-07-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Vibrational Frequencies of Cerium Oxide-Bound CO: A Challenge for Conventional DFT Methods
在二氧化铈基催化剂中，催化剂颗粒的形状决定了暴露的晶面，深刻地影响其反应性。吸附的一氧化碳（CO）的振动频率可以被用来作为一个敏感的探针，以确定暴露的表面刻面，提供参考数据定义明确的单晶表面连同一个明确的理论分配存在。我们研究了CO在CeO 2（110）和（111）表面上的吸附，并通过与单晶CeO 2表面的最新红外光谱实验进行比较，表明通常应用的DFT（PBE）+U方法不能提供可靠的CO振动频率。良好的一致性需要混合DFT方法与HSE 06功能。传统的DFT的失败解释在其无法准确地描述方面和配置特定的捐赠和反馈效应，控制CO吸附后的C-O键长和CO力常数的变化。因此，我们的研究结果为实验的详细解释提供了理论基础，并开辟了表征更复杂场景的道路，包括氧空位和金属吸附原子。
2020-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Evaluating transition-metal oxides within DFT-SCAN and SCAN+U frameworks for solar thermochemical applications
使用强约束和适当的赋范（SCAN）和SCAN+U近似描述电子交换相关（XC）在密度泛函理论，我们调查的氧化能，晶格常数，和电子结构的二元铈，锰，铁氧化物，这是至关重要的成分，使用两步，氧化物为基础的，太阳能热化学反应器产生可再生燃料。与其他常见的XC泛函，我们发现，扫描不过度绑定的O2分子，其键能和强大的主族氧化物与实验计算的形成的结晶度之间的直接计算的基础上。然而，在过渡金属氧化物（TMO）的情况下，SCAN系统地高估（即，产生太负的）氧化势垒，这是由于在它们的基态电子结构的描述中剩余的自相互作用误差。添加一个哈伯德U项的过渡金属中心，其中U的大小是从实验氧化的结晶，显着提高了定性的协议，并略微提高了定量协议的SCAN+ U计算的电子结构和晶格参数，分别与实验。重要的是，SCAN预测了一些氧化物的错误基态结构，即Ce2O3，Mn2O3和Fe3O4，而SCAN+U预测了这项工作中考虑的所有系统的正确多晶型。因此，SCAN+U框架，与适当确定的U，将需要准确地描述基态性质，并产生定性一致的电子性质的大多数过渡金属和稀土氧化物。
2018-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Combining density functional theories to correctly describe the energy, lattice structure and electronic density of functional oxide perovskites
功能氧化物钙钛矿是尖端技术应用的支柱。密度泛函理论（DFT）模拟是理解和设计钙钛矿材料的理论方法。然而，由于缺乏严格的固体理论基准，对DFT描述氧化物钙钛矿基本性质的可靠性的测试很少并且大多定义不清。在这里，我们提出了一个量子Monte Carlo基准研究DFT的原型钙钛矿钛酸钡$_{3}$（BTO）。这表明，没有DFT近似可以同时再现BTO的能量，结构和电子密度。选择DFT近似的传统协议是经验性的，并且不能检测到这个缺点。结合两种不同的非经验DFT方案“SCAN”和“HSE06”的方法能够准确地整体描述BTO。因此，组合DFT方法应被视为模拟氧化物钙钛矿的标准方法的有前途的替代方案。
2020-05-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Covalent Organic Functionalization of Graphene Nanosheets and Reduced Graphene Oxide via 1,3-Dipolar Cycloaddition of Azomethine Ylide
通过偶氮甲亚胺叶立德在液相中的1，3-偶极环加成反应成功地实现了石墨烯的有机功能化。1-甲基-2-吡咯烷酮和N，N-二甲基甲酰胺作为分散剂溶剂之间的比较，以及超声和均质作为分散技术之间的比较，证明N，N-二甲基甲酰胺和均质是最有效的选择。石墨烯纳米片和还原的氧化石墨烯的官能化使用不同的技术确认。其中，能量色散X-射线光谱允许映射的吡咯烷环的甲亚胺叶立德的表面上的功能化的石墨烯，而显微拉曼光谱检测所产生的功能化，这是描述与从头计算分子动力学模拟获得的功率谱一致的新功能。此外，功能化石墨烯的X射线光电子能谱允许定量元素分析和表面覆盖率的估计，显示还原氧化石墨烯的更高程度的功能化。这种反应性更强的行为源于由于氧缺陷的存在而在其表面上局部化的部分电荷，如静电特征的模拟所示。使用1，3-偶极环加成的石墨烯的官能化被示出是朝向在纳米级的基于石墨烯的复杂结构和器件的受控合成的重要步骤。
2021-12-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Electronic, optical, and transport properties of alkali metal oxides (Cs2O): A DFT study
本文利用DFT结合GGA、LDA和GGA-mBJ方法研究Cs2O的电子、光学及热电性质，发现其为间接带隙p型半导体，并具有热电材料潜力。
2024-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Irradiation-induced amplification of electric fields at oxide interfaces as revealed by correlative DPC-STEM and DFT
Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）；University of California Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lehigh University（利哈伊大学）；Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
研究通过DFT和DPC-STEM技术揭示辐照诱导氧化物界面电场放大效应，展示如何通过控制氧化物结构来工程化防护层，以提升极端环境下的耐腐蚀性能。
2026-03-12 cond-mat.mtrl-sci
On the stability and existence of nitro-graphene, nitro-graphane, and nitro-graphene oxide
在这里，硝基石墨烯衍生物与未受干扰的石墨烯骨架的存在的可能性被认为是。基于第一性原理计算，它表明，虽然NO $_2$是无法形成共价键与裸石墨烯，它成为可能在某些结构的石墨烷，氟石墨烯，和氧化石墨烯。本文提出，除其他外，对C-NO $_2$键合强度的环境影响的分析。作者认为，这些材料的潜在前景和可能的合成路线的讨论，将有助于进一步研究石墨烯基材料。
2020-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Remarkably Enhanced Dynamic Oxygen Migration on Graphene Oxide Supported by Copper Substrate
氧化石墨烯（GO）的动态共价性质是广泛的科学领域和技术应用的基本兴趣。获得用于可逆地断裂/重整GO上的氧官能团的共价键的可行的动态反应仍然是一个挑战，尽管这些反应可以通过光子或机械途径诱导，或者通过吸附的水介导。利用密度泛函理论计算，我们证明了在铜衬底支撑的氧化石墨（GO@copper）上，氧的动态迁移过程明显增强，并伴随着相邻环氧基和羟基之间的C-O键断裂反应和质子转移.与GO上相比，GO@ Cu上氧迁移的能垒大大降低，其能垒小于或相当于热涨落，同时GO与铜衬底之间的晶体匹配诱导了GO@ Cu上新的氧迁移路径。这项工作有助于理解金属基底增强的GO动力学性质，并证明了调整二维界面氧基团活性以用于各种潜在应用的策略。
2022-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Open-tunneled oxides as intercalation host for multivalent ion (Ca and Al) batteries: A DFT study
锂离子电池（LIB）在日常应用中无处不在。然而，锂（Li）是地球上有限的资源，因此是不可持续的。作为锂的替代物，在电池系统中已经积极地研究了地球上丰富且更便宜的多价金属，例如铝（Al）和钙（Ca）。然而，迫切需要找到合适的多价离子电池的插层主体。开放隧道氧化物是一种特殊类别的微粒，其特征在于存在集成的一维通道或纳米孔。本论文主要研究了两种有前景的开放隧道氧化物：铌钨氧化物（NTO）和钼钒氧化物（MoVO）。我们发现，MoVO结构可以吸附更多的多价离子比NTO由于其更大的表面积和不同的形状。MoVO结构可以吸附Ca、Li和Al离子，吸附势约为4至5 eV。然而，六角通道的Al离子的吸附势下降到1.73 eV，因为较小的通道面积。NTO结构对于一种Li、Ca和Al分别具有4.4eV、3.4eV和0.9eV的插入/吸附电势。一般来说，在MoVO和NTO结构中，Ca离子比Al离子更易吸附。Bader电荷分析和电荷密度图揭示了电荷转移和离子尺寸对多价离子如Ca和Al插入MoVO和NTO体系的作用。我们的研究结果提供了一般的指导方针，探索其他多价离子的电池应用。
2023-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Data-driven Approach to Parameterize SCAN+U for an Accurate Description of 3d Transition Metal Oxide Thermochemistry
半局域DFT方法对过渡金属氧化物的相图存在明显的误差，这是由于对分子氧的描述不正确以及在具有强局域电子轨道的材料中存在较大的自相互作用误差造成的。基于DFT+U方法的经验和半经验修正可以减少这些误差，但修正项的参数化和验证仍然是一个持续的挑战。我们开发了一个系统的方法来确定的参数，并通过考虑跨一组过渡金属化合物的热化学数据的结果进行统计评估。我们考虑了三个相互关联的校正项：（1）恒定氧结合校正，（2）Hubbard-U校正，（3）DFT/DFT+U相容性校正。参数化表示为一个统一的优化问题。我们证明了这种方法的三维过渡金属氧化物，考虑一组目标的二元和三元氧化物。从文献中总共获得了37个测量的生成能量，通过系统枚举从生成能量导出的1，710个独特反应的反应能来增强数据集。为了确保可用数据的平衡数据集，使用聚类并适当加权，根据其相似性对反应进行分组。使用留一交叉验证（CV），一个标准的统计模型验证技术的参数化进行验证。我们将该方法应用于SCAN密度泛函。基于CV分数，二元（三元）氧化物形成能的误差减少了40%（75%）至0.10（0.03）eV/atom。这里展示的方法和工具可以应用于其他类型的材料或参数化校正，以优化DFT+U性能的其他目标物理特性。
2021-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Eliminating Delocalization Error to Improve Heterogeneous Catalysis Predictions with Molecular DFT+U
近似的半局域密度泛函理论（DFT）是已知的低估表面形成能，但矛盾的过度绑定吸附在催化过渡金属氧化物表面，由于离域误差。低成本的DFT+U方法仅提高了前过渡金属氧化物的表面形成能或后过渡金属氧化物的吸附能。在这项工作中，我们证明了这种无效性是由于传统的使用金属中心的原子轨道作为DFT+U中的投影仪。我们分析表面形成过程中的电子密度重排和金红石过渡金属氧化物上的O原子吸附，以强调当相应的密度重排在金属和氧位点高度离域时，标准的DFT+U校正无法调整性能。为了同时改善这两种表面性质，同时保持单位点DFT+U校正的简单性，我们系统地构建了DFT+U的多原子中心分子轨道类投影仪。我们展示了这种分子DFT+U方法，用于调整代表性早期（即，TiO 2）和后期（即，PtO2）过渡金属氧化物。分子DFT+U同时校正了金红石型TiO 2（110）和Pt O2（110）多层模型的吸附能和表面形成能，解决了半局域DFT对表面稳定性和表面反应性的矛盾描述。
2021-11-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bond-Strength-Based Understanding of Oxygen Vacancy Migration Barriers in Rutile Oxides
Inha University（仁荷大学）
本文通过结合DFT和键价模型，分析了rutile型3d过渡金属二氧化物中氧空位迁移势垒（E_B）的键强性贡献，提出基于S_c和S_i的平均值可有效估计DFT计算的E_B。
2026-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Molecular pillar approach to grow vertical covalent organic framework nanosheets on graphene: new hybrid materials for energy storage
制备了由垂直取向的共价有机框架（COFs）和石墨烯组成的杂化2D-2D材料，并测试了其储能应用。将共价连接到氧化石墨烯（GO）的二硼酸分子用作用于引导COF-1纳米片（v-COF-GO）垂直生长的成核位点。该杂化材料显示出相对于GO边缘取向的厚度为约3至15 nm的COF-1纳米片森林。在不存在分子柱的情况下进行的相同反应导致平行于GO表面的厚COF-1片晶的不可控生长。将v-COF-GO转化为导电碳材料，保留了前体的纳米结构，其中多孔碳纳米片以边缘取向接枝到石墨烯上。它被证明是超级电容器的高性能电极材料。分子柱方法可用于制备许多其他2D-2D材料，并控制它们的相对取向。
2018-04-25 cond-mat.mtrl-sci
A DFT study on the mechanical properties of hydrogenated and fluorinated germanene sheets
采用密度泛函理论研究了纯锗烯、全氢化锗烯、半氢化锗烯、全氟化锗烯和半氟化锗烯的力学性能，包括杨氏模量、体积模量和塑性。此外，电子性质，即平面平均电子差密度，被认为是评估纯锗和吸附锗烯的成键特性。结果表明，吸附作用降低了Ge原子间的电子积累，即减弱了Ge原子间的共价键。这种共价键的削弱导致杨氏模量和体积模量的降低，这是通过总能量与应变的二阶导数计算的。此外，据观察，全氟化锗烯的屈服应变保持不变，单轴载荷下相比，原始结构。双轴加载时锗烯的屈服应变增大，而完全加氢吸附对锗烯的屈服应变有影响。
2020-05-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Pt$_3$Zr(0001): A substrate for growing well-ordered ultrathin zirconia films by oxidation
我们用扫描隧道显微镜（STM）、俄歇电子显微镜（AES）和密度泛函理论（DFT）研究了Pt $_3$ Zr（0001）的表面。良好退火的合金表面显示出完美的长程化学有序。偶尔的畴界可能是由非化学计量引起的。Pt $_3$ Zr显示沿[0001]的ABAC堆叠; STM仅观察到A终止表面，与DFT结果一致，显示A终止的表面能较低。DFT进一步预测一个更强的向内松弛的表面Zr比Pt，尽管更大的原子尺寸的Zr。通过在400 $^\circ$ ℃下在$10^{-7}$ mbar O $_2$中氧化并在$\approx 800 ^\circ$ ℃下后退火获得封闭的ZrO $_2$膜。氧化物由O-Zr-O三层组成，相当于立方ZrO $_2$的萤石结构的（111）三层，但横向收缩。氧化物形成$(\sqrt{19} \times \sqrt{19})$ R23 $^\circ$超结构。基底的第一个单层由Pt组成并收缩，类似于纯Pt（111）的亚稳态重构。DFT计算表明，氧化物三层结合相当弱的衬底。尽管O-封端的氧化物，键合到基板上主要发生通过Zr原子的氧化物，强烈向下弯曲的Pt基板原子，如果靠近Pt的位置。根据DFT，氧化物具有带隙; STM表明导带最小值位于$E_\mathrm{F}$之上的$\approx 2.3$ eV处。
2018-04-12 cond-mat.mtrl-sci
Charge redistribution at metal-ZrO2 interfaces: A combined DFT and continuum electrostatic study
University of Wisconsin-Madison（威斯康星大学麦迪逊分校）；University of Central Florida（中佛罗里达大学）；FAMU–FSU College of Engineering, Florida State University（佛罗里达州立大学 FAMU-FSU 工程学院）
本研究通过DFT和连续建模分析金属-ZrO2界面处的电荷再分布，揭示短程和长程电荷再分布机制及其对载流子传输的影响。
2026-09-23 cond-mat.mtrl-sci
The different roles of Pu-oxide overlayers in the hydrogenation of Pu-metal: An ab initio molecular dynamics study based on vdW-DFT+U
基于vanderWaals密度泛函理论（vdW-DFT）+U方法，我们对H-$_{2}$碰撞化学计量的PuO-$_{2}$（111）、还原的PuO-$_{2}$（111）和化学计量的$α$ -Pu-$_{2}$ O-$_{3}$（111）表面的相互作用动力学进行了从头算分子动力学（AIMD）研究.采用vdW-DFT+ \textit{U}方案，得到了纯DFT+ \textit{U}方法不能捕获的氢分子物理吸附态.结果表明，除了弱的物理吸附外，PuO $_{2}$（111）表面是很难接近的，当初始动能不足时，几乎所有的H $_{2}$分子都将弹回真空.虽然H $_{2}$在PuO $_{2}$（111）表面上的解离吸附被发现是非常放热的，但H $_{2}$的碰撞诱导解离势垒被计算为分别与化学计量和还原PuO $_{2}$表面的$3.2$ eV和$2.0$ eV一样高。与PuO $_{2}$不同，我们的AIMD研究直接揭示了氢分子可以渗透到$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$（111）表面，并且由于$25$ \天然O空位位于$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$矩阵的$\langle $ 111 $\rangle $对角线上而容易扩散。通过考察H $_{2}$的温度效应和内部振动激发，我们详细地研究了H $_{2}$在$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$中的…
2014-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Mechanical properties of 2D metal-organic and covalent-organic frameworks with non trivial topological band dispersion
利用密度泛函理论研究了几种二维金属有机骨架（MOFs）和共价有机骨架（COFs）的力学性质。这些多孔材料由于其物理稳定性、独特的结构特征和大的表面积与体积比而成为一个非常吸引人的课题。这些框架固有的多孔性产生了许多迷人的，偶尔令人惊讶的现象，这使得它们成为技术应用的潜在候选者。为了使MOFs/COFs在功能纳米器件中得到可靠的应用和实际应用，研究其力学性能是非常必要的。因此，本文特别注意研究在应力对应变的线性依赖性的情况下具有非平凡拓扑带色散的少数2D MOF和COF的弹性形变。特别地，我们考虑了不同的变形类型，并从应力-应变曲线和能量-应变曲线中找到了弹性张量的所有分量。这些发现可以提供有用的信息，通过减少实验的数量来制造基于MOFs/COFs的器件。
2023-03-14 cond-mat.mtrl-sci
DFT modeling of the covalent functionalization of graphene: from ideal to realistic models
生产多种类型的石墨烯，例如独立式的、碳化硅和金属上的外延石墨烯、溶液中的石墨烯、化学生长的石墨烯样分子、各种石墨烯纳米带和具有不同还原水平和各种化学组成的氧化石墨烯，证明需要在石墨烯功能化的基本原理之外进行额外的研究，以避免预测之间偶尔出现矛盾从第一原理模拟和实验结果。在此，我们讨论了当前状态的建模不同类型的石墨烯使用密度泛函理论（DFT）的方法。我们专注于静态（基板，形状，曲率，应变和掺杂）和动态（功能化的起点，迁移障碍和配置的稳定性）方面，提供了一个更正确和选择性的各种化学物质的石墨烯支架上的化学吸附建模。基于最近对不同类型石墨烯的实验实现的功能化的建模，我们可以得出结论，在早期研究中讨论的均匀的单侧或双侧功能化石墨烯的形成是石墨烯化学的典型场景的例外。不同基质、缺陷和晶格畸变（如波纹和应变）的存在导致从官能团形成簇或线。已经发现石墨烯衬底上的化学物质的几种构型以理想模型存在，但仅对于在特殊条件下官能化的石墨烯是稳定的。技术参数的作用，如所采用的泛函和计算方法，以及各种类型的石墨烯的化学性质的建模的重要指导方针也进行了讨论。
2013-01-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Outstanding figure of merit at high temperature for DFT-based predicted double perovskite oxides, Ba2GaXO6 (X = V, Nb, Ta)
Chittagong University of Engineering and Technology (CUET)（吉大港工程技术大学）
本研究基于DFT计算预测了三种新型双钙钛矿氧化物Ba2GaXO6 (X = V, Nb, Ta)，发现其在1500 K高温下因超低晶格热导率而具有2.36、1.78和1.91的优异热电优值，在废热管理方面潜力巨大。
2025-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Electronic band structure and inter-atomic bonding in layered 1111-like Th-based pnictide oxides ThCuPO, ThCuAsO, ThAgPO, and ThAgAsO from first principles calculations
采用第一性原理FLAPW-GGA能带结构计算方法研究了四种类ZrCuSiAs Th基四元磷属元素氧化物ThCuPO、ThCuAsO、ThAgPO和ThAgAsO的结构、电子性质和化学键图像.这些化合物被发现是半金属，可以被视为超导和半导体1111相的两个主要同构群之间的“中间”系统。Th 5 f态积极参与价带的形成，而ThMPnO相的Th 5 f态是流动的且部分被占据。我们还发现，在ThMPnO相的键合图片可以被归类为一个高度各向异性的混合物的离子和共价的贡献：内[Th 2 O2]和[M2 Pn 2]块，混合的共价离子键发生，而相邻的[Th 2 O2]/[M2 Pn 2]块之间，离子键出现由于[Th 2 O2] \to [M2 Pn 2]电荷转移。
2011-04-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Helium Behavior in Oxide Nuclear Fuels: First Principles Modeling
UO2和（U，Pu）O2固溶体（所谓的MOX）目前在许多国家用作商业核燃料。在这些燃料的储存期间的安全问题之一与它们的自辐照有关，所述自辐照在其中产生并积累点缺陷和氦。采用密度泛函理论（DFT）计算了UO2、PuO2和MOX中He原子位于八面体间隙位置的情况.特别是，我们计算了基本的MOX属性和他的掺入能量的自旋极化，广义梯度近似（GGA）的DFT计算内的钚浓度的函数。我们还包括使用哈伯德模型的现场电子相关校正（在所谓的DFT+U方法的框架内）。我们发现，PuO2保持半导体与他在八面体的位置，而UO2需要一个特定的晶格畸变。这两种材料揭示了一个积极的能量，他的掺入，因此，这是一个放热过程。混合氧化物燃料中钚的浓度越高，氦的掺入能量越大。
2010-01-22 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput determination of Hubbard U and Hund J values for transition metal oxides via linear response formalism
本研究开发自动化atomate工作流，通过线性响应方法对2000多种过渡金属氧化物高通量计算Hubbard U和Hund J值，并验证了其对LiNiPO4磁结构和晶格参数计算的显著改进。
2022-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Improved electronic structure and magnetic exchange interactions in transition metal oxides
讨论了Agapito Curtarolo和Buongiorno Nardelli（ACBN 0）赝杂化Hubbard密度泛函在几种过渡金属氧化物中的应用。ACBN 0是传统DFT+ $U$和混合精确交换方法的快速、准确和无参数的替代方法。在ACBN 0中，DFT+ $U$的Hubbard能量是通过直接计算局部库仑积分和交换积分来计算的，其中裸库仑势的屏蔽是通过密度矩阵的重整化来计算的。我们证明了成功的ACBN 0方法的电子性能的一系列技术相关的单氧化物（MnO，CoO，NiO，FeO，在平衡和压力下）。我们还提出了两个混合价化合物，Co $_3$ O $_4$和Mn $_3$ O $_4$的结果。我们的结果，在一个标准的LDA/PBE计算的计算成本，是在很好的协议与混合泛函，GW近似和实验测量。
2017-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Shell DFT-1/2 method towards engineering accuracy for semiconductors: GGA versus LDA
针对DFT的LDA/GGA带隙与半导体基本带隙不匹配的工程需求，对比不同XC泛函下shDFT-1/2计算多种共价半导体带隙的精度，揭示了提升能带结构计算准确性的规律与相关参数影响。
2022-03-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Layered semiconducting electrides in p-block metal oxides
本文报道了双层SnO和PbO中一类基于p-block金属的层状半导体电子化合物，其价带和导带均具有电子化合物态，带隙高达2.5 eV且具备高载流子迁移率，是有前景的p型半导体材料。
2024-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Predicting the thermodynamic stability of perovskite oxides using machine learning models
过氧化物材料在许多技术相关的应用中已经变得普遍存在，范围从固体氧化物燃料电池中的催化剂到太阳能光电池中的光吸收层。热力学相稳定性是一个关键参数，其广泛地控制材料是否预期是可合成的，以及它是否可以在某些操作条件下降解。可以使用密度泛函理论（DFT）计算相稳定性，但是显著的计算成本使得当筛选大量可能的化合物时，这种计算潜在地是禁止的。在这项工作中，我们开发了机器学习模型，使用超过1900个DFT计算的钙钛矿氧化物能量的数据集来预测钙钛矿氧化物的热力学相稳定性。相稳定性使用凸包分析来确定，其中凸包上方的能量（Ehull）提供稳定性的直接度量。我们基于元素属性数据生成了一组791个特征，以与每种钙钛矿化合物的Ehull值相关联。对于分类，额外的树算法实现了最佳的预测精度0.93（+/- 0.02），F1得分为0.88（+/- 0.03）。对于回归，省去20%的交叉验证测试与核岭回归实现了交叉验证预测Ehull值和DFT计算之间的最小均方根误差（RMSE）为28.5（+/- 7.5）meV/atom，交叉验证能量的平均绝对误差（MAE）为16.7（+/- 2.3）meV/atom。我们通过预测训练集中不存在的化合物的稳定性进一步验证了我们的模型，并证明了我们的机器学习模型是一种快速有效的方法，可以获得广泛的钙钛矿氧化物稳定性的定性有用指导，可能会影响各种技术应用中的材料设计选择。
2018-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Closing the gap between theory and experiment for lithium manganese oxide spinels using a high-dimensional neural network potential
锂离子电池中的许多正极材料包括过渡金属，由于存在多个氧化态，过渡金属难以通过电子结构方法如密度泛函理论（DFT）描述。一个突出的例子是锂锰氧化物尖晶石Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$与$0\leq x\leq2$。虽然DFT，采用本地混合功能PBE 0 r，提供了一个可靠的描述，需要扩展的计算机模拟的大型结构模型仍然是一个重大的挑战。在这里，我们通过构建基于DFT的高维神经网络势（HDNNP）来缩小这一差距，以一小部分计算成本提供准确的能量和力。由于不同的氧化态和由此产生的Jahn-Teller畸变代表了HDNNPs的新的复杂程度，因此通过进行X射线衍射实验仔细验证了这种潜力。我们表明，HDNNP提供原子级的细节，并能够预测一系列的性能，如晶格参数和膨胀随着锂含量或温度的增加，正交立方过渡，锂扩散势垒，声子频率。我们表明，为了理解这些属性，访问大的时间和长度尺度，使HDNNP是必不可少的理论和实验之间的差距。
2020-10-02 cond-mat.mtrl-sci
The Schottky defect formation energy in MgO calculated by diffusion Monte Carlo
氧化物材料中点缺陷的能量学在确定其高温性能方面起着重要作用，但实验测量是困难的，并且基于密度泛函理论（DFT）的计算不一定可靠。本文报道了量子蒙特卡罗（QMC）方法对MgO中肖特基缺陷形成能$E_{\rm S}$的计算，证明了用这种方法克服密度泛函理论不足的可行性。为了研究系统尺寸误差，我们还报告了$E_{\rm S}$的DFT计算的重复细胞高达$\sim 1000$原子，这表明，QMC计算的系统只有54个原子应产生高精度。DFT计算还提供了用于变分和扩散蒙特卡罗计算的松弛结构。对于MgO，我们发现$E_{\rm S}$与DFT和模型相互作用势的结果非常一致，并且与分散的实验值一致。指出了将同样的方法应用于过渡金属氧化物如FeO的前景。
2005-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Group-I lead oxide X$_2$PbO$_3$ (X=Li, Na, K, Rb, and Cs) glass-like materials for energy applications: A hybrid-DFT study
本文采用杂化DFT与Boltzmann输运理论研究X$_2$PbO$_3$类玻璃材料，验证其稳定性并评估压电及热电性能，发现ZT可达0.3–0.63。
2025-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Gd-4f Exchange Splitting and Mo-4d Crystal-Field Redistribution in Gd/W Co-doped La2Mo2O9: A DFT+U Study
Advanced Materials Research Laboratory (AMRL)（先进材料研究实验室）；Department of Physics（物理系）；Rashtrasant Tukadoji Maharaj Nagpur University（拉什特拉桑特·图库吉·马哈拉杰纳格浦尔大学）
本研究通过DFT+U方法研究Gd/W共掺杂La2Mo2O9的电子结构，揭示其Gd-4f交换分裂与Mo-4d晶体场重新分布机制，为改善固体氧化物燃料电池材料提供设计原则。
2026-09-04 cond-mat.mtrl-sci
On the effect of charge self-consistency in DFT+DMFT calculations for complex transition metal oxides
我们调查的电荷自洽性（CSC）在密度泛函理论加上动力学平均场论（DFT+DMFT）计算的效果相比，更简单的“一次性”计算的材料，相互作用的影响，导致一个强大的重新分配的电子电荷之间的不同轨道或不同的网站。我们专注于两个系统接近的金属-绝缘体过渡，CSC的重要性目前还没有很好地理解。具体来说，我们分析了相关金属CaVO $_3$中的应变相关轨道极化和稀土镍酸盐LuNiO $_3$中的自发电子电荷极化。在这两种情况下，我们发现，CSC治疗减少了电荷重新分配相比，更便宜的一次计算。然而，尽管CaVO $_3$中的MIT由于降低的轨道极化而仅略微偏移，但LuNiO $_3$中的MIT上的位点极化的效果更微妙。此外，我们强调的双重计数校正CSC计算中包含不同的不等价网站的作用。
2020-02-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
New Ternary Superconducting Compound LaRu2As2: Physical Properties from DFT Calculations
在本文中，我们提出了密度泛函理论（DFT）的第一性原理赝势方法内进行的计算，研究新发现的超导体LaRu 2 As 2的物理性质的第一次。优化后的结构参数与实验结果吻合较好。计算的独立弹性常数确保了化合物的机械稳定性。计算的Cauchy压力、Pugh比和泊松比表明LaRu_2As_2是一种韧性材料。由于低德拜温度，LaRu2As2可以用作热障涂层（TBC）材料。新化合物应表现出金属性质，因为其价带与导带相当大地重叠。LaRu2As2由于其6.8Gpa的低硬度值，预计是一种软材料并且易于加工。在计算的费米面中观察到了多带性质。根据电荷密度计算，预期离子、共价和金属相互作用的高度各向异性组合。
2016-12-12 cond-mat.mtrl-sci
A Computational Investigation of the Catalytic Properties of Graphene Oxide: Exploring Mechanisms Using DFT Methods
在这里，我们描述了一个计算研究进行的努力，以阐明背后的实验观察到的氧化石墨烯氧化物（GO）催化的氧化和水合反应的反应机制。使用苯甲醇氧化成苯甲醛作为模型反应，密度泛函理论（DFT）计算表明，该反应性源于氢原子从有机分子转移到GO表面。特别是，相邻的环氧基团装饰GO的基面开环，导致二醇的形成，然后脱水。与实验观察到的这种化学对分子氧的依赖性一致，我们的计算表明，部分还原的催化剂能够被分子氧再充电，从而允许催化剂周转。计算出无官能团的碳材料（例如石墨）具有显著更高的反应势垒，表明GO的高化学势和丰富的官能度对于所观察到的反应性是必要的。
2012-04-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Rashba-like spin-orbit interaction and spin texture at the KTaO$_\text{3}$ (001) surface from DFT calculations
氧化物异质结构中的类Rashba自旋轨道相互作用在氧化物自旋电子学和自旋轨道电子学中是一个非常受欢迎的特征。KTaO $_3$（KTO）是可用于该目的的最佳衬底之一，这是由于其强的自旋-轨道相互作用和沿（001）方向交替的$+1|-1$带电层。采用密度泛函理论（DFT）中的第一性原理计算，并提出了一个可能的静电模型的电荷转移到KTO板的表面，我们全面分析Rashba的帮助下的三维能带色散，等能轮廓，和投影自旋纹理$-$所有直接从我们的DFT结果$-$在薄绝缘板和导电厚板的KTO自旋轨道相互作用。我们的研究结果揭示了合理强的线性Rashba相互作用，没有签名的Dresselhaus或高阶Rashba相互作用在这里考虑的系统。这里提出的严格的分析可能是至关重要的氧化物自旋电子学的未来发展。
2022-09-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Comparative Density Functional Theory and Density Functional Tight Binding Study of Arginine and Arginine-Rich Cell-Penetrating Peptide TAT Adsorption on Anatase TiO2
采用密度泛函理论和密度泛函紧束缚理论（DFTB）对精氨酸（Arg）、精氨酸在TiO 2表面的吸附构型、富含精氨酸的细胞穿透肽TAT及其在TiO 2表面的吸附进行了比较研究.两个DFTB参数化被认为是，mig-0-1/mio-1-1和matsci-0-3。虽然有很好的协议之间的DFT和DFTB的精氨酸和肽构象的结构和相对能量，吸附几何形状和能量是明显不同的精氨酸吸附在二氧化钛。mio-0-1/mio-1-1参数化的性能优于matsci-0-3。我们将这种差异与两种方法（DFT和DFTB）产生的电子结构的差异，特别是分子和氧化物之间的能带排列有关。我们表明，TAT和二氧化钛与DFTB建模的频带对齐是定性正确的，但与DFT使用PBE功能不是。这是特定于大分子的建模，其中HOMO接近氧化物的导带。因此，我们报告的情况下，近似DFT为基础的方法- DFTB（与正确的能带结构，可以有效地获得）-执行更好的DFT本身的功能近似可行的大型生物-无机界面，即GGA（相对于混合泛函，这是不切实际的，在这样的规模）的建模。我们的研究结果突出了实用的DFTB方法的生物无机界面的建模，不仅从CPU成本的角度来看，但也从精度的角度来看。
2016-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Trends in Metal Oxide Stability for Nanorods, Nanotubes, and Surfaces
纳米结构的形成能在决定其性质，包括催化活性方面起着重要作用。对于15种不同的金红石和8种不同的钙钛矿金属氧化物的情况下，我们发现，密度泛函理论（DFT）计算的（2，2）纳米棒，（3，3）纳米管，（110）和（100）表面的形成能可以半定量地描述的金属-氧键断裂的分数和键带中心的块状金属氧化物。
2010-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Concentration of Vacancies at Metal Oxide Surfaces: Case Study of MgO (100)
以MgO（100）为例，研究了掺杂对金属氧化物表面氧空位形成能和浓度的影响。我们的方法采用密度泛函理论，其中的交换相关功能的性能进行了仔细的分析，并根据DFT电离能的基本条件选择的功能。CCSD（T）计算嵌入式集群进一步验证了该方法的有效性。我们表明，在掺杂氧化物表面的氧空位的浓度在很大程度上是由一个宏观上扩展的空间电荷区域的形成。
2013-05-23 cond-mat.mtrl-sci
The energetics of water on oxide surfaces by quantum Monte Carlo
密度泛函理论（DFT）在表面科学中得到了广泛的应用，但对氧化物表面过程的计算精度很差，而高水平的量子化学方法很难在不损失基组质量的情况下应用。我们认为，量子Monte Carlo技术可以克服这些困难，我们目前的扩散Monte Carlo结果的MgO（001）表面的形成能和H $_2$ O在这个表面上的吸附能，使用周期性板几何形状。计算结果与实验结果吻合较好。我们注意到其他氧化物表面的问题，这些技术可以立即取得进展。
2006-04-13 cond-mat.mtrl-sci
On the crystalline environment of luminescent Tb$^{3+}$ ions embedded in indium tin oxide thin films: a DFT and Crystal field analysis assessment
该研究评估了嵌入方铁锰矿结构ITO基质中Tb³⁺离子的局域对称性与晶体环境，结合DFT计算与晶体场分析揭示其主要位于C₂对称位点及能级吻合性，为理解其发光激活机制及颜色调制潜力提供依据。
2025-02-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
First-principles electron-phonon interactions with self-consistent Hubbard interaction: an application to transparent conductive oxides
本文实现自洽确定 $U$ 的 DFPT+$U$ 方法，并用于 CdO 与 ZnO，显著提升电子-声子相互作用、迁移率及吸收谱的计算精度。
2025-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Bonding relay for room-temperature oxide plasticity like metals
本研究打破氧化物本质脆性的传统认知，发现沿特定滑移方向的电荷交替原子层可通过键合中继机制实现SrTiO3、MgO等氧化物的室温塑性，为设计韧性氧化物材料提供了新的结构设计原则。
2025-05-21 cond-mat.mtrl-sci
