Phonon-Mediated Attractive Interactions between Excitons in Lead-Halide-Perovskites
了解铅卤钙钛矿（LHP）中电子-声子耦合的起源是解释和利用其光学和电子性质的关键。在这里，我们进行飞秒分辨，光泵，电子衍射探针测量，以量化的晶格重组发生在LHP纳米晶体的光激发的结果。发现光激发驱动铅卤化物八面体的倾斜和扭曲的晶格中，变形势耦合到低能量光学声子的结果减少。我们的研究结果表明FAPbBr 3中的耦合特别强，CsPbBr 3中的耦合弱得多，突出了LHP中控制电子-声子耦合的主导机制的差异。我们将FAPbBr 3中增强的耦合归因于其无序的晶体结构，其持续到低温。我们发现重组诱导的每个激子在一个多激子状态建设性地干扰，产生的耦合强度的规模与激子数的平方。这种超线性标度诱导声子介导的吸引力之间的相互作用激发LHP。
2022-03-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin-phonon coupling in Gd(Co1/2Mn1/2)O3 perovskite
研究了Gd（Co_（1/2）Mn_（1/2））O_3钙钛矿陶瓷在40 ~ 300 K温度范围内的拉曼激活声子和磁性。样品在正交畸变的简单钙钛矿中结晶，其对称性属于Pnma空间群。数据揭示了在120 K左右发生的铁磁相变附近的自旋-声子耦合。拉曼和磁化强度数据的相关性表明，结构的顺序影响的自旋-声子耦合的大小。
2013-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Interplay of phonon directionality and emission polarization in two-dimensional layered metal halide perovskites
本研究通过偏振与角分辨拉曼光谱等手段，揭示二维层状金属卤化物钙钛矿中低频声子的高度方向性，证明发射过程涉及多个声子带，且有机阳离子类型会调控材料的光学与振动特性。
2024-08-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Determining ultrafast carrier dynamics of hybrid perovskites at various stages of nucleation and growth kinetics
随着混合有机-无机钙钛矿增加其技术范围，从光致发光太阳能电池到发光器件，再到纳米级晶体管，建立微结构在决定载流子动力学如何决定器件效率方面的作用至关重要。在这里，我们报告的超快动力学的载流子在混合钙钛矿在成核和生长动力学的各个阶段。一种溶液处理的制造技术，其中旋涂条件被优化以控制中间相的成核密度，在温度梯度退火时转化为混合钙钛矿。这一策略使最终导致大晶粒薄膜的成核和生长步骤变得复杂，使我们能够探测电子和载流子动力学差异。我们发现，令人惊讶的是，成核微晶已经显示出混合钙钛矿的电子性质，并共享类似的飞秒到纳秒的动力学作为大晶粒混合钙钛矿薄膜。
2022-01-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin-Phonon coupling in Y$_2$NiMnO$_6$ double perovskite probed by Raman spectroscopy
我们在10 K到850 K的温度变化下进行拉曼光谱测量，以探测Y $_2$ NiMnO $_6$中的声子-自旋耦合。自旋-声子耦合被观察为伸缩模的软化，表明该声子稳定了磁相互作用。结果表明，Re $_2$ NiMnO $_6$双钙钛矿中稀土离子半径不是影响自旋耦合强度的唯一参数。
2013-04-28 cond-mat.mtrl-sci
The Effect of Overdamped Phonons on the Fundamental Band Gap of Perovskites
本文通过增强随机蒙特卡罗方法研究过阻尼声子对钙钛矿带隙的影响，发现过阻尼声子引起电子能级缓慢动态涨落，为理论计算中捕捉非谐效应提供指导。
2024-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Topological phonons in oxide perovskites controlled by light
过氧化氢氧化物表现出丰富多样的结构相，具有产生多种技术应用的不同物理现象。我们发现，拓扑声子，即，节环、节线和Weyl点在氧化物钙钛矿的结构（四方晶系、斜方晶系和菱形）、化合物（BaTiO 3、PbTiO 3和SrTiO 3）和外部条件（光激发、应变和温度）方面是普遍存在的。特别是，在这些化合物的四元相，所有类型的拓扑声子可以同时出现时，稳定的光激发，而稳定的四元相的热波动只托管一组更有限的拓扑声子状态。此外，我们发现，光激发载流子浓度可以用来调整拓扑声子态，诱导拓扑跃迁，即使没有相关的结构相变。总的来说，我们提出氧化物钙钛矿作为一个多功能的平台，在其中研究拓扑声子和他们的操纵与光。
2020-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Electronic origin of spin-phonon coupling effect in transition-metal perovskites
利用基于Wannier的扩展Kugel-Khomskii模型，通过第一性原理计算和电子结构分析，研究了过渡金属钙钛矿中的自旋-声子耦合效应.我们证明了我们的方法的成功应用SrMnO $_3$和BiFeO $_3$。我们表明，电子轨道下的晶体场分裂和电子的配置，应考虑到为了理解各种声子模式之间以及在不同的材料中的自旋-声子耦合效应的大的变化。
2016-12-11 cond-mat.mtrl-sci
A Unified Description of Electron-Phonon Coupling and Ion Migration in Metal Halide Perovskites
Nanjing University of Posts and Telecommunications（南京邮电大学）；The University of Queensland（昆士兰大学）；University of Cambridge（剑桥大学）；Université catholique de Louvain（天主教鲁汶大学）；Xi’an Jiaotong University（西安交通大学）；Southeast University（东南大学）
该研究开发通用描述将晶格动力学、电子-声子耦合与卤ide离子迁移关联，揭示金属卤化物钙钛矿的两类特性源于共同电子结构框架，为优化软半导体的电荷与离子输运提供了通用微观机制。
2026-08-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hyperspectral nanoscale mapping of hybrid perovskite photophysics at the single grain level
在过去的几年中，杂化有机-无机钙钛矿在光电子学中的应用引起了极大的兴趣。尽管在理解钙钛矿的物理过程方面取得了快速进展，但仍然需要改进对微结构对钙钛矿物理过程的影响的理解。在这里，我们结合了无监督机器学习和阴极发光显微镜的原型混合钙钛矿薄膜解码的物理过程，否则与传统的高斯图像处理丢失。高光谱图解码与非负矩阵分解，揭示组件有关的主要带边发射，光子回收，和缺陷发射。盲谱非负矩阵分解过程提供了对电子束暴露下中间钙钛矿相的变化的额外理解，并说明了传统高斯技术如何隐藏对环境稳健的钙钛矿器件的开发至关重要的相关发射特征。
2022-01-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Highly confined phonon polaritons in monolayers of oxide perovskites
二维（2D）材料能够强限制与原子的集体激发杂交的光，从而实现电场增强和新颖的光谱应用。最近，已经合成了氧化物钙钛矿的独立单分子膜，其具有高度红外活性的声子模式和竞争相互作用的复杂相互作用。在这项研究中，我们评估的声子极化激元的中心品质因数的四方相的二维钙钛矿SrTiO $_3$，KTaO $_3$，和铌酸锂$_3$，使用密度泛函理论计算。具体来说，我们计算的二维声子极化激元色散，传播质量，限制，和减速因素，我们表明，它们是在原型的二维介电六方氮化硼中发现的。我们的研究结果表明，氧化物钙钛矿的单层是在太赫兹光谱范围内，使possibilites通过强烈增强的电磁场来控制复杂的物质相的极化子平台的有前途的候选人。
2021-03-11 cond-mat.mtrl-sci
Infrared optical absorption of Frohlich polaron in metal halide perovskites
金属卤化物钙钛矿材料中Frohlich极化子的形成是由于载流子与纵光学（LO）声子的耦合，这一现象被用来解释其特殊的性质，但如何有效地识别这些材料中的极化子仍然是一个挑战性的任务。本文基于Huang-Rhys模型，从理论上研究了Frohlich极化子的红外光学吸收。我们发现当入射光子的能量与多个LO声子相匹配时，会出现多声子泛音，其中极化子的平均声子数可以直接用最强泛音的阶数来计算。这些多声子结构敏感地依赖于基态电子分布的尺度和钙钛矿材料的维数，这为有效调控极化子形成和载流子冷却之间的竞争过程提供了启示。此外，最强泛音的顺序随着温度的升高而向更高的顺序移动，这为载流子迁移率受LO声子散射影响提供了潜在的证据。该模型不仅提供了验证Frohlich极化子的直接方法，而且丰富了对金属卤化物钙钛矿中极化子性质的理解。
2022-01-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic electron-phonon coupling in ultrasoft and locally disordered perovskites
针对钙钛矿中非谐性与局域无序的电子-声子耦合缺乏第一性原理解释的问题，研究基于特殊位移法开发统一处理方法，揭示多晶型对卤化物钙钛矿振动动力学与带隙的影响，明确多种带隙修正的必要性，为相关技术应用问题提供关键思路。
2023-08-29 cond-mat.mtrl-sci
Spinodal Decomposition-Enabled Halide Perovskite Double Heterostructure with Reduced Fröhlich Electron-Phonon Coupling
外延III-V族半导体异质结构是现代微电子学、电光学和光电子学中的关键部件。卤化物钙钛矿材料具有优异的半导体性能，是相干异质结构器件的有前途的候选者。在这篇报告中，提出并实验实现了在卤化物钙钛矿体系中制备外延双异质结构的亚稳分解。采用化学气相沉积法，通过范德华外延制备了纯的混合卤化物钙钛矿外延棒和薄膜。在室温下，应用光子作为旋钮来调节亚稳分解和经典粗化的动力学。通过这种方法，卤化物钙钛矿双异质结构被创建携带外延界面和突出的光学性能。在共格卤化物双异质结构中发现了减少的Fröhlich电子-声子耦合，这被假设归因于广泛存在于III-V族双异质结构中的经典声子限制效应。在卤化物钙钛矿中开发相干双异质结构的能力为探索用于高性能和低成本光电子学、电光学和微电子学的基于卤化物钙钛矿的量子阱和超晶格铺平了道路。
2016-08-21 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Raman scattering of RCrO3 perovskites (R = Y, La, Pr, Sm, Gd, Dy, Ho, Yb, Lu)
本文报道了正交钙钛矿型RCrO_3粉末样品对9种不同稀土R_3 ~+离子（R = Y，La，Pr，Sm，Gd，Dy，Ho，Yb，Lu）的拉曼散射光谱的系统研究。室温拉曼光谱和声子模归属为RCrO 3系列正铬酸盐的结构研究和声子从头计算提供了参考数据。分配的铬铁矿光谱和拉曼数据的比较，其他斜方晶系钙钛矿允许相关的声子模式与RCrO 3系列中的结构畸变。特别是，两个Ag模式被确定为八面体旋转软模式，因为它们的位置与CrO 6八面体的八面体倾斜角成线性比例。
2011-12-15 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Small Phonon Energies on the Charge-Carrier Lifetimes in Metal-Halide Perovskites
基于金属卤化物钙钛矿吸收层的太阳能电池已经产生了具有长非辐射寿命的出色光伏器件，这是实现高效率的关键特征。如果电子-空穴对的能量到振动能量的转移是缓慢的，则发生长的非辐射寿命，这是由于例如，低密度的缺陷、弱的电子-声子耦合或单个跃迁所需的大量声子的释放。在这里，我们讨论了金属卤化物钙钛矿的已知材料特性（如折射率，声子能量和有效质量）的影响，并将其与极性半导体中的电子-声子耦合和多声子跃迁率的基本模型相结合。我们发现，低声子能量的MAPbI $_3$导致一个强烈的依赖于陷阱位置的复合率，这可以很容易地推断出从底层的物理效应确定非辐射跃迁。在这里，我们表明，这是重要的非辐射复合动力学的金属卤化物钙钛矿，因为它意味着这些系统是相当不敏感的缺陷，不是在midgap能量。这可以导致长寿命，这表明低声子能量可能是具有金属卤化物钙钛矿的光电子器件的高性能的重要因素。
2018-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Raman scattering of perovskite LaNiO3 thin films
我们报告了钙钛矿型LaNiO3薄膜的拉曼散射在两个不同的散射配置和作为温度的函数的调查。的室温拉曼光谱和相关的声子模式分配提供参考数据的声子计算和使用拉曼散射的结构调查的LaNiO 3，即应变的影响，在薄膜或异质结构。从80至900 K的温度依赖的拉曼光谱的特征在于软化的旋转A1g模式，这表明随着温度的升高，减少菱面体畸变向理想的立方结构。
2010-06-01 cond-mat.mtrl-sci
Role of rare-earth ionic radii on the spin-phonon coupling in multiferroic ordered double perovskites
本文利用拉曼光谱研究了稀土离子半径对RE_2NiMnO_6双钙钛矿中自旋-声子耦合的影响。用低温拉曼光谱研究了致密Nd_2NiMnO_6和Gd_2NiMnO_6陶瓷中的自旋-声子。与其他同构化合物相比，观察到的耦合的幅度表明，它是不受稀土离子半径的影响，以及在铁磁相的伸缩声子的位置与非谐贡献的偏差遵循幂律。
2014-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Investigation of phonon dynamics of perovskite multiferroic manganites: RMnO3 (R=Tb, Dy, Ho)
用壳层模型研究了多铁性锰氧化物RMnO_3（R= Tb，Dy，Ho）的声子动力学。计算的声子动力学性质、晶体结构、拉曼频率和比热与实验数据符合得很好。此外，还计算了声子态密度、弹性常数和沿高对称性方向（σ、δ和λ）的声子色散曲线。在这些声子色散曲线中揭示了一个区心虚Au模，这表明钙钛矿相的亚稳性的发生。正交相的吉布斯自由能值与六方相的吉布斯自由能值相比，表明在环境条件下这两种多铁性锰氧化物可能共存。
2010-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Phonon transport in perovskite SrTiO3 from first principles
采用第一性原理分子动力学和非简谐晶格动力学方法研究了在相变温度（~105 K）以上稳定的钙钛矿型钛酸锶（SrTiO 3）的声子输运.与传统的基态为基础的微扰方法，给出虚声子频率，目前的计算再现稳定的声子色散关系在实验中观察到的。我们发现光学声子对晶格热导率的贡献大于60%，这与通常的声子占主导地位的情况有明显的不同。模式和赝势依赖性分析表明，声学声子输运的强烈衰减源于与横向极化铁电模式的强非谐耦合。
2015-06-08 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Origin of the "Waterfall" Effect in Phonon Dispersion of Relaxor Perovskites
钙钛矿弛豫铁电体PZN：8%PT的非弹性中子散射研究阐明了先前报道的低频横向声子色散曲线上的不寻常扭结（称为“瀑布”效应）的起源。我们表明，它的位置取决于布里渊区的选择，其位置的极性纳米区域的大小的关系是非常不可能的。观察解释的框架中的一个简单的模型耦合阻尼谐振子代表的声学和光学声子分支。
2003-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Response to Comment on "Low-frequency lattice phonons in halide perovskites explain high defect tolerance toward electron-hole recombination"
最近，我们提出混合钙钛矿中的缺陷容限是由于它们的特征低频晶格声子模式，其降低了非绝热耦合并削弱了自由载流子和缺陷态之间的重叠[Sci. Adv.67，eaaw7453（2020）]。Kim和Walsh不同意这种解释，并认为我们采用的方法存在缺陷。在这里，我们解决他们的关注，并表明他们的结论是无效的，由于非绝热转变的误解。
2020-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Comment on "Low-frequency lattice phonons in halide perovskites explain high defect tolerance toward electron-hole recombination"
卤化物钙钛矿在照射时表现出慢的非辐射电子-空穴复合速率。Chu等人[Sci. Adv. 6 7，eaaw 7453（2020）]使用第一原理模拟的结果来论证这是由晶体振动的性质引起的，并导致Shockley-Read-Hall理论的崩溃。我们强调他们的方法和分析缺陷的载体捕获晶体半导体中的点缺陷。
2020-03-11 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure, Phonons and Dielectric Anomaly in Ferromagnetic Insulating Double Perovskite La2NiMnO6
采用第一性原理密度泛函方法，研究了具有磁场敏感性的铁磁绝缘双钙钛矿化合物La2NiMnO6的电子和磁性.我们的研究揭示了存在非常软的红外活性声子，通过修改超交换相互作用，在Ni和Mn的网站强烈耦合与自旋。我们认为，这些模式的起源观察到的介电异常La2NiMnO6。
2008-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Phonon scattering limited mobility in the representative cubic perovskite semiconductors SrGeO$_3$, BaSnO$_3$ and SrTiO$_3$
立方钙钛矿氧化物是新兴的高迁移率透明导电氧化物（TCO），但是直到亚稳立方SrGeO $_3$的发现才知道Ge基TCO。采用高压助熔剂法成功地合成了立方SrGeO $_3$钙钛矿的$0.5 \times 0.4 \times 0.2$ -mm $^3$大单晶。声子谱由红外光学反射率和拉曼散射分析确定，以评估由光学声子散射支配的电子输运。计算的室温迁移率的顺序为$3.9 \times 10^2$ cm $^2$ V $^{-1}$ s $^{-1}$，确定立方SrGeO $_3$作为最有前途的TCO之一。采用经典声子理论和实验-理论相结合的方法，基于光学活性声子的极化强度和本征频率，对立方钙钛矿半导体SrGeO $_3$，BaSnO $_3$，SrTiO $_3$的本征电子迁移率进行了全面的分析.
2020-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Defect-mediated electron-phonon coupling in halide double perovskite
本文通过拉曼光谱和光致发光研究Cs2AgInCl6与Cs2NaInCl6双钙钛矿中缺陷介导的电子-声子耦合，揭示Fano异常与缺陷态发光带随温度演化的关联。
2024-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Thermal Conductivity of Hybrid Perovskites through Halide Alloying
本研究提出通过卤化物合金化与结构扭曲调控混合钙钛矿热导率的策略，实验与模拟表明该方法可大幅调节热导率并揭示其声子散射与受限扩散机制，为相关应用提供指导。
2024-01-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Short-range antiferromagnetic interaction and spin-phonon coupling in La2CoMnO6 double perovskite
通过拉曼光谱监测自旋-声子耦合，研究了铁磁（FM）部分有序La 2CoMnO 6（LCMO）中的弱反铁磁（AF）相互作用.由于拉曼光谱对探测短程无序和晶格变化的敏感性，拉曼光谱被证明是一个有用的工具，以指示在LCMO化合物中不太明显的磁性转变。除了预期的自旋-声子耦合由于长程FM超交换（Tc~230 K），声子参数指出了一个额外的自旋-声子耦合有关的短程AF相互作用在Tc~135 K，这是没有检测到的磁体响应。这些结果加强了拉曼光谱作为一种强大的技术来检测反位无序到A2 B 'B“O 6磁性双钙钛矿，其磁性能是由超交换相互作用驱动。
2022-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Anisotropic electron-phonon interactions in 2D lead-halide perovskites
本研究通过太赫兹测量和费曼极化子理论，揭示了二维铅卤钙钛矿中电子-声子相互作用的各向异性，导致平面内光电导率沿特定方向降低10%。
2024-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of phonon spectra in ATiO3 perovskite crystals (A = Ca, Sr, Ba, Ra, Cd, Zn, Mg, Ge, Sn, Pb)
用密度泛函理论的第一性原理计算了钙钛矿结构的钛酸钙、钛酸锶、钛酸钡、钛酸镭、钛酸镉、钛酸锌、钛酸镁、钛酸锗、钛酸锡和钛酸铅的声子谱。通过分析声子谱中的不稳定模，确定了可能的晶格畸变，并计算了相应相的能量。从声子谱、力常数和TO声子本征矢的分析，得出晶体铁电性的起源。结果表明，决定A位原子可能偏心的主要因素是这些原子的几何尺寸和电子构型。
2013-05-01 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} lattice thermal conductivity of MgSiO$_3$ across perovskite-postperovskite phase transition
采用声子准粒子方法，结合\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学模拟，研究了MgSiO $_3$后钙钛矿（MgPPv）在地球下地幔高温高压条件下的晶格热导率（$κ_{lat}$）.声子寿命从声子准粒子计算中提取，声子群速度从非谐声子色散计算，原则上捕获完整的非谐性。研究发现，在整个地幔最下部，包括D”区，MgPPv的$κ_{lat}$比MgSiO $_3$钙钛矿（MgPv）的大约25%，这主要是由于MgPPv具有较高的声子速度。两相之间声子速度的这种差异起源于MgPPv相对较小的原始细胞。系统地研究了MgPPv和MgPv的$κ_{lat}$的温度和压力依赖性。
2021-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Multiple structural transitions driven by spin-phonon couplings in a perovskite oxide
自旋-声子相互作用是许多有趣现象的核心，从超导到磁电效应。然而，它们被认为对大多数材料的结构行为具有可忽略的影响。例如，磁性钙钛矿氧化物经常经历伴随着磁性特征的结构转变，其微小性表明潜在的自旋-声子耦合在很大程度上是无关紧要的。在这里，我们提出了一个例外，这条规则，表明新的效果可以发生的后果。我们的第一性原理计算表明，自旋-声子相互作用是必不可少的再现磁电多铁性BiCoO $_{3}$的相图上的实验观察。此外，我们预测，在压缩下，这些耦合导致前所未有的温度驱动的双重入序列的铁电转变。我们提出了如何修改BiCoO $_{3}$通过化学掺杂重现这种惊人的效果在环境条件下，从而产生有用的多功能性。
2016-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-phonon Coupling Controls Exciton-polaron Formation and Hot Carrier Relaxation in Rigid Dion-Jacobson Type Two-Dimensional Perovskites
本研究结合超快光谱与电子结构计算，揭示刚性Dion-Jacobson型二维钙钛矿中激子的极化子特性，发现定向配体修饰可调控激子-声子耦合等过程，为定制性能的混合半导体开发提供依据。
2023-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Optical Phonons in Methylammonium Lead Halide Perovskites and Implications for Charge Transport
卤化铅钙钛矿是一种很有前途的光电子材料。最近的报道表明，它们的力学和电子性能受到晶格振动的强烈影响。本文报道了CH $_{3}$ NH $_{3}$ Pb（I/Br/Cl）$_{3}$薄膜和单晶在室温下的远红外光谱测量和光谱的详细定量分析。我们发现所有三种卤化物钙钛矿的晶格振动的强加宽和非谐性，这表明在室温下的铅卤化物笼的动态无序。我们确定的横向和纵向光学声子的频率，并使用它们来计算，通过适当的模型，静态介电常数，极化子质量，电子-声子耦合常数，和上限的声子散射有限的载流子迁移率。在所用模型的限制内，我们可以将MAPbI $_{3}$单晶中室温载流子迁移率的上限设为200 $\,$ cm $^{2}$ V $^{-1}$ s $^{-1}$。我们的研究结果对于理解金属卤化物钙钛矿中的电荷传输过程和机械性能具有重要意义。
2016-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Ordering and phonons in Ba$_3$CaNb$_{2}$O$_9$ complex perovskite
本文对\bcn钙钛矿结构的有序化进行了详细的研究。通过改变烧结温度和烧结时间，得到了不同有序度的样品。基于部分无序模型，通过拉曼光谱探测了序参量。为了正确使用部分无序模型，我们在\bcn中进行了{ \it ab initio}计算来指定光学声子。结果表明，烧结温度对有序化的促进作用较大，而烧结时间对有序化的促进作用不大。
2013-04-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
The Structure and Low-Energy Phonons of the Nonferroelectric Mixed Perovskite: BaMg1/3Ta2/3O3
用X射线散射法研究了BaMg_（1/3）Ta_（2/3）O_3（BMT）的结构。声子的测量结果与其它钙钛矿结构材料如PbMg_（1/3）Nb_（2/3）O_3（PMN）的结果相似。声学和最低能量的光学分支被测量，但不可能测量更高能量的分支，这可能是因为它们主要由氧运动组成。高分辨率的非弹性测量也表明，漫散射是严格的弹性和声子谱没有直接关系。在布里渊区中的（H \pm 1/2，K \pm 1/2，L \pm 1/2）点附近的BMT中观察到漫散射，并且这具有特征立方体形状。这是由BMT中B位离子的有序化引起的。另外的实验揭示了BMT中的漫散射，其形状类似于在形式为（H \pm 1/3，K \pm 1/3，L \pm 1/3）的波矢量处的布拉格反射。Lufaso [Chem. Matt. 16（2004）2148]，并且提出BMT的这种结构由三角结构的4个不同取向的域组成，并且由B位离子与负责在（H \pm 1/2，K \pm 1/2，L \pm 1/2）点处散射的离子的不同排序引起。结果使我们认为，对于BMT单晶体的本体具有立方钙钛矿的性质，而表面可能有很大不同的结构从本体。这种差异类似于立方弛豫像PMN和PMN掺杂的PbTiO 3，其中显着的表面效应已被报道的行为。
2012-04-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Role of Polar Phonons in the Photo Excited State of Metal Halide Perovskites
高效钙钛矿太阳能电池的发展引发了对这些材料光学特性的大量测量。对于研究最多的甲基铵（MA）PbI $_3$钙钛矿，已经通过各种实验报道了大范围（6-55 meV）的激子结合能。激子在室温下是否存在还不清楚。对于MAPb $X_3$钙钛矿，我们报告相对论$GW$ -BSE计算。该方法能够直接从第一性原理计算激子性质。在低温下，它预测激子结合能与报告的“大”值。对于MAPbI $_3$，在此频率范围内存在的声子模式对离子屏蔽的贡献可以忽略不计。通过从有限温度分子动力学计算极化时间，我们表明，在室温下，这不会改变。因此，我们排除离子屏蔽作为实验观察到的激子结合能在室温下减少的解释。
2016-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Optical spectroscopy of two-dimensional layered $(C_{6}H_{5}C_{2}H_{4}-NH_{3})_{2}-PbI_{4}$ perovskite
我们报告了$(C_{6}H_{5}C_{2}H_{4}-NH_{3})_{2}PbI_{4}$钙钛矿二维自组织层的光谱学（光致发光和光致发光激发）。温度和激发功率依赖性的光学光谱给出了一个新的洞察这种混合有机/无机半导体的激子和声子性质。特别是，激子-声子相互作用被发现是一个以上的数量级高于GaAs量子阱。因此，光致发光发射线必须在极化子模型的框架内解释。
2009-08-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dielectric properties and spin-phonon coupling in multiferroic double perovskite Bi$_2$CoMnO$_6$
采用广义梯度近似加Hubbard U方法对双钙钛矿结构Bi $_2$ CoMnO $_6$在非中心对称极性态下的电子结构进行了第一性原理计算.我们发现当Co处于高自旋态时，Mn处于中间自旋态。计算的动力学电荷张量是各向异性的，反映了化合物的低对称性结构。磁结构相关的声子频率表明自旋-声子耦合的存在。利用Berry相方法，我们得到了5.88 $μC/cm^2$的自发电子极化率，这接近于类似化合物Bi $_2$ NiMnO $_6$的实验值。
2010-10-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Long Exciton Dephasing Time and Coherent Phonon Coupling in CsPbBr$_{2}$Cl Perovskite Nanocrystals
本文利用瞬态共振三脉冲四波混频技术研究CsPbBr₂Cl钙钛矿纳米晶的激子动力学，测得5 K下退相干时间为24.5 ps，并发现激子与3.45 meV声子模式的相干耦合。
2018-08-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phase formation, phonon behavior, and magnetic properties of novel ferromagnetic La3BAlMnO9 (B = Co or Ni) triple perovskites
为了寻找新型的磁电材料，我们生长、稳定并研究了La_3BAlMnO_9（B = Co或Mn）薄膜的性质。在本文中，我们报告的影响的生长参数，促进B/Al/Mn有序的伪立方晶胞和它们可能对磁性和多铁性的影响。磁化强度的温度依赖性表明，La3CoAlMnO9是铁磁性高达190 K，而La3NiAlMnO9显示的TC为130 K。这些薄膜的行为进行了比较，并与相关的La2BMnO6双钙钛矿。结果表明，在CoO6和MnO6之间插入AlO6八面体后，CoO6和MnO6的超交换作用、自旋-声子耦合和自旋-极性耦合的强度明显降低.
2010-02-23 cond-mat.mtrl-sci
Spin-phonon coupling suppressing the structural transition in perovskite-like oxide
本研究通过理论和实验分析，发现自旋-声子耦合抑制了Ba2NiTeO6中声子非简谐性，从而阻止了R-3m到C2/m的结构相变，展示了自旋-声子耦合在调控结构相变中的新机制。
2023-11-14 cond-mat.mtrl-sci
On the role of the electron-phonon interaction in the temperature dependence of the gap of lead halide perovskites
卤化铅钙钛矿引起了光化学范式的变化。在其他特性中，这些钙钛矿表现出基本光学间隙的非典型温度依赖性：它的能量随着温度的降低而降低。到目前为止的报告归因于一个特别强的电子-声子重整化的带隙，完全忽略了热膨胀效应的贡献。然而，例如，在原型钙钛矿MAPbI $_3$上进行的高压实验，其中MA代表甲基铵，产生了四氢呋喃室温相的间隙的负压力系数，这与由于热膨胀而导致的间隙偏移可忽略的假设相矛盾。在高压实验结果的基础上，我们发现对于MAPbI $_3$，由于电子-声子相互作用引起的温度诱导能隙重整化只能占总能量移动的40%左右，这意味着热膨胀是主导项.此外，这一结果具有普遍的有效性，也适用于在环境条件下稳定的其他卤化物钙钛矿对应物的四方相或立方相。
2019-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Unravelling Ultralow Thermal Conductivity in Double Perovskite Cs2AgBiBr6: Dominant Wave-like Phonon Tunnelling, Strong Quartic Anharmonicity and Lattice Instability
本研究从第一性原理揭示Cs2AgBiBr6超低热导率源于强非谐性及类波声子隧穿，并指出四声子散射对隧穿主导性的关键作用。
2023-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Charge Transport in Hybrid Halide Perovskites
电荷传输对混合卤化物钙钛矿太阳能电池的性能至关重要。提出了一个基于大极化子的理论模型来解释钙钛矿中的电荷输运性质。关键的新的物理见解被纳入模型，包括acoustic声子，而不是光学声子的极化子的散射负责的解释，这些声学声子被充分激发由于“软”的钙钛矿，和温度依赖性介电函数的基础上的温度依赖性的载流子迁移率。这项工作解决了文献中的关键争议，并形成了一个起点，更严格的第一性原理预测的电荷传输。
2017-10-25 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ anharmonic thermodynamic properties of cubic CaSiO$_3$ perovskite
本文采用$\textit{ab initio}$方法研究了立方相钙钛矿结构CaSiO $_3$（CaPv）在下地幔压力和温度范围内的热力学性质。我们计算整个布里渊区的非谐声子色散利用声子准粒子的方法，其特征在于声子频率的固有温度依赖性，并在原则上，捕获完整的非谐性。这种温度依赖性的声子色散被用来计算$\textit{ab initio}$自由能的热力学极限（$N \rightarrow \infty$）内的声子气体模型的框架。精确的自由能计算使我们能够研究立方CaPv的热力学性质和热状态方程，其中非谐效应被证明。本方法为探索高温高压下强非谐材料的相界、热力学和热弹性性质提供了一种重要的理论方法。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Electron-Phonon Scattering in the Presence of Soft Modes and Electron Mobility in SrTiO$_{3}$ Perovskite from First Principles
结构相变和软声子模是计算强非谐晶体中电子-声子相互作用的一个长期挑战。在这里，我们发展了一个第一性原理方法来计算具有非谐晶格动力学的材料中的e-ph散射和电荷输运。我们的方法采用重整化声子来计算所有声子模的温度依赖的e-ph耦合，包括与铁电性和相变相关的软模。结果表明，室温下SrTiO $_{3}$中的电子迁移率受纵向光学声子的散射控制，在200 K以下受铁电软声子的散射控制.我们的计算可以准确地预测SrTiO $_{3}$中电子迁移率在150 $-$ 300~K之间的温度依赖关系，并揭示了其大致$T^{-3}$趋势的微观起源。我们的方法使第一性原理计算的e-ph相互作用和电荷输运的相变和强非谐声子的晶体的广泛类别。
2018-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Operando Raman probing of mode selective electron phonon coupling in two dimensional halide perovskites
Institut national de la recherche scientifique（国家科学研究学院）；Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；CNR NANOTEC, c/o Department of Chemistry, University of Bari（巴里大学化学系附属意大利国家研究委员会纳米技术研究所）；Faculty of Science and Technology and MESA+ Institute for Nanotechnology, University of Twente（特温特大学科学与技术学院及MESA+纳米技术研究所）
本研究结合原位偏压拉曼光谱与DFT计算，揭示二维卤化物钙钛矿中载流子与特定晶格振动的选择性电声耦合，发现氟化及样品结构有序性对声子响应的调控作用。
2026-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon couplings inherent in polarons drive exciton dynamics in two-dimensional metal-halide perovskites
我们报告的激子形成和弛豫动力学光载流子注入后，在一个单层的二维碘化铅钙钛矿。我们用时间分辨光致发光和瞬态吸收光谱研究了四种不同激子共振的时间演化，发现在5，K时，在$\lesssim$ 1-ps时间尺度上形成一个激子子集，这些激子随后在$\sim$ 5- 10，ps弛豫为低能激子，并在$<$ 100，K以上有明显的温度依赖性.我们实现了模式投影分析，确定所有观察到的声子与频率$\leq$ 50\，cm $^{-1}$激子间非绝热耦合，这反过来又决定了激子弛豫率的相对贡献。这种分析排名的声子，参与极化晶格畸变的激子相互转换动力学的相对贡献，从而建立它们的作用在激子状态的非绝热混合，这在激子弛豫速率。
2019-08-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Origin of the large phonon band-gap in SrTiO3 and the vibrational signatures of ferroelectricity in ATiO3 perovskite: First principles lattice dynamics and inelastic neutron scattering of PbTiO3, BaTiO3 and SrTiO3
我们报告的第一性原理密度泛函微扰理论计算和非弹性中子散射测量的声子态密度，色散关系和机电响应的PbTiO 3，BaTiO 3和SrTiO 3。量子顺电SrTiO_3的声子态密度与铁电PbTiO_3和BaTiO_3的声子态密度基本不同，具有70-90 meV的声子带隙。PbTiO 3的声子色散和机电响应表现出巨大的各向异性。共价键和铁电性的相互作用强烈地调制了机电响应，并在声子谱中产生了壮观的签名。计算的电荷密度已被用来研究这些钙钛矿的键合。铁电相和顺电相的独特键合特性产生了壮观的振动特征。虽然ATiO 3钙钛矿中的大声子带隙似乎是量子顺电体的特征，但声子谱的各向异性与铁电强度很好地相关。声子谱和铁电性之间的这些相关性，可以指导未来的努力，在定制设计更有效的压电应用。这些结果表明，振动光谱可以帮助设计新材料。
2008-03-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
First-Principles Phonon Quasiparticle Theory Applied to a Strongly Anharmonic Halide Perovskite
理解和预测强非谐晶体中的晶格动力学是凝聚态物理中长期存在的挑战之一。在这里，我们提出了一个第一性原理方法，给出了准确的准粒子（QP）峰的声子谱与强非谐加宽。在传统的一阶自洽声子（SC 1）动力学矩阵的顶部，所提出的方法纳入频率重整化效应的气泡自能内QP近似。我们将所开发的方法应用于强非谐$α$ -CsPbBr $_3$，它在整个布里渊区的谐波近似内显示声子不稳定性。虽然SC 1理论大大低估了从α到β的相变温度（\tc）超过50%，但我们发现我们的方法得到了\tc = 404- 423 K，与实验值403 K非常吻合.我们还表明，QP峰的准确测定是至关重要的声子线宽的定量预测和说明。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Screening of Excitons in Semiconductors: Halide Perovskites and Beyond
从头算Bethe-Salpeter方程（BSE）方法是研究材料中激子的一种既定方法，通常在仅捕获电子静态屏蔽的限制下求解。在这里，我们推广这个框架，也包括动力学屏蔽声子在最低阶的电子-声子相互作用。我们将这种广义BSE方法应用于一系列无机卤化铅钙钛矿CsPbX 3，其中X = Cl，Br和I。我们发现，包括屏蔽声子显着降低了计算的激子结合能这些系统。通过推导一个简单的表达式声子屏蔽效应，我们揭示了一般的趋势，声子屏蔽效应的重要性，在半导体和绝缘体，基于类氢激子模型。我们证明，在各向同性材料中的声子屏蔽校正的幅度可以可靠地预测使用四种材料的具体参数：约化的有效质量，静态和光学介电常数，和最强耦合的LO声子模式的声子频率。这个框架有助于阐明声子屏蔽的重要性及其与半导体中激子性质的关系。
2021-06-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Phonon Directionality Impacts Electron-Phonon Coupling and Polarization of the Band-Edge Emission in Two-Dimensional Metal Halide Perovskites
本研究利用角分辨偏振光谱探究了二维碘化铅微晶，发现具有非正交方向性的低频声子带对带边发射有贡献，揭示了声子方向性对电子-声子耦合和发射偏振的复杂影响，为预测热展宽和设计偏振特性提供了依据。
2024-07-24 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Efficient launch of shear phonons in photostrictive halide perovskites
Laboratoire d’Acoustique de l’Universit\'e du Mans (LAUM), UMR CNRS 6613, Institut d’Acoustique-Graduate School (IA-GS), Le Mans Universit\'e, Le Mans, France；Research Center Future Energy Materials
本文揭示了四方相卤化物钙钛矿Cs2AgBiBr6中各向异性光致伸缩可高效产生横向相干声子，并通过时域布里渊光谱验证了其与纵向声子振幅相当，为主动超声速控制提供了新自由度。
2025-06-06 cond-mat.mtrl-sci
