Temperature programed desorption of water ice from the surface of amorphous carbon and silicate grains as related to planet-forming disks
了解小天体的历史和演化，如尘埃颗粒和彗星，在行星形成盘是非常重要的，以揭示负责创建行星系统的建筑规律。这些在盘的寒冷区域的小物体通常被认为是尘埃粒子与分子冰的混合物，其中冰覆盖在尘核的表面或实际上与尘埃物理混合。虽然第一种情况，冰与尘埃，近几十年来一直在实验室中进行深入研究，但第二种情况，冰与尘埃混合，目前还没有涉足。这项工作是第一个实验室研究的程序升温脱附（TPD）的水冰混合无定形碳和硅酸盐颗粒。我们表明，H2O冰的解吸动力学强烈依赖于灰尘/冰的质量比，可能是由于从一个大的表面的分形簇组成的碳或硅酸盐颗粒的水分子的解吸。此外，它表明，水冰分子是不同的结合到硅酸盐颗粒相比，碳。这些结果提供了小型宇宙天体的结构和形态与其中包含的水冰解吸动力学之间的联系。
2018-08-02 astro-ph.GA
Neural-Network Assisted Study of Nitrogen Atom Dynamics on Amorphous Solid Water -- II. Diffusion
原子和自由基在星际尘埃颗粒上的扩散是预测天文环境中精确分子丰度的基本要素。扩散率和扩散势垒的定量值通常严重依赖于经验规则。在本文中，我们计算吸附氮原子的扩散系数相结合的机器学习原子间相互作用势，metadaptics，和动力学蒙特卡罗模拟。用这种方法，我们得到的氮原子在非晶态固体水的表面上的扩散系数仅为$(3.5 \pm 1.1)10^{-34}$ cm $^2$ s $^{-1}$在10 K的裸冰表面。因此，我们发现，氮，作为一个典型的情况下，轻和弱结合的吸附，是不能扩散的裸非晶态固体水在10 K。表面覆盖度对扩散系数有很强的影响，在10 K时，扩散系数的值可调节到9- 12个数量级，并能在特定条件下扩散。此外，我们还发现原子隧穿效应的影响可以忽略不计。势能面的平均扩散势垒（2.56 kJ mol $^{-1}$）与从裸表面的扩散系数（6.06 kJ mol $^{-1}$）获得的有效扩散势垒有很大不同，因此不适合用于扩散建模。我们的研究结果表明，N在水冰上的热扩散是一个高度依赖于冰的物理条件的过程。
2021-12-10 astro-ph.GA
Penetration of Non-energetic Hydrogen Atoms into Amorphous Solid Water and their Reaction with Embedded Benzene and Naphthalene
冰粒表面的化学过程对分子云的化学演化起着重要的作用。特别是，涉及非高能氢原子从气相中吸积的反应已被广泛研究。这些反应被认为只在冰粒的表面有效地进行;因此，嵌在冰幔中的分子不被认为与氢原子反应。最近，Tsuge等人（2020年）提出，即使在冰幔中，非高能氢原子也可以通过扩散氢化与CO分子反应。本研究将苯和萘分子嵌入非晶态固体水（ASW）中，发现这些分子中的一部分在天体物理环境中可以完全氢化。非能量氢原子进入多孔和无孔ASW的穿透深度分别用苯分子确定为>50和~10个单层（1个单层~ 0.3 nm）。
2022-05-30 astro-ph.GA
Dynamics of CO in Amorphous Water Ice Environments
采用非格点、动态、动力学蒙特卡罗模拟方法，研究了浓云条件下非晶水冰表面吸附一氧化碳的长时间尺度行为。结果发现，CO迁移率的强烈影响的冰基板的形态。表面上的纳米孔提供强结合位点，其可以在低覆盖度下有效地吸附被吸附物。随着覆盖度的增加，这些强结合位点逐渐被占据，留下许多具有在表面上扩散能力的吸附分子。结合能，和扩散的能量势垒提取各种覆盖。此外，从等温解吸实验确定CO的迁移率。合理的协议CO的扩散率与模拟。2152厘米$^{-1}$，极性CO带的分析支持的计算结果，在水冰中的孔提供最强的结合位点，并在低温下主导扩散。
2014-01-07 astro-ph.GA physics.chem-ph
Neural-Network Assisted Study of Nitrogen Atom Dynamics on Amorphous Solid Water. I. Adsorption & Desorption
采用分子动力学模拟研究了（4S）-N在非晶态固体水中的吸附和解吸动力学。底层的势能面由机器学习的原子间势提供。结合能证实了最新的理论和实验结果。氮粘附系数在粉尘温度为10 K时接近于1，但在更高温度下降低。在28 K下，解吸时间尺度为1 μs.估计的时间尺度允许由扩散介导的化学过程在解吸之前发生，即使在更高的温度下。我们发现，能量耗散过程后，粘附事件发生在皮秒的时间尺度上的尘埃温度为10 K，即使是高能量的传入吸附质。我们的方法允许在合理的时间尺度上以负担得起的计算成本和从头算精度模拟大型系统。此外，它是普遍适用于研究星际自由基在尘埃表面的吸附动力学。
2020-09-21 astro-ph.GA physics.comp-ph
Vacuum-UV photodesorption from compact Amorphous Solid Water : photon energy, isotopic and temperature effects
覆盖在星际颗粒上的富水冰幔的真空紫外（VUV）光脱附在恒星和行星形成区域的气冰比中起着重要的作用。水冰的定量光解吸产率对于天体化学模型至关重要。我们的目标是提供第一个定量的光子能量依赖的光脱附产率从水冰在真空紫外。这些信息对于理解光解吸机制和解释星际辐照条件下产率的变化是很重要的。实验已经在SOLEIL同步加速器上进行，提供可调谐的VUV光，使用SPICES（表面处理和ICES）设置的CORS光束线。紧凑的非晶态固体水冰（H $_2$ O和D $_2$ O）已被照射从7至13.5 eV。在15 K至100 K的样品温度范围内，通过质谱法在气相中检测获得了定量产率。H $_2$ O（D $_2$ O）、OH（OD）、H $_2$（D $_2$）和O $_2$的光解吸光谱在9-10 eV附近达到峰值，并在较高能量处降低。在7-13.5 eV范围内，在15 K下完整水的平均光解吸产率为5 $\times$ 10 $^{-4}$分子/光子（对于H $_2$ O）和5 $\times$ 10 $^{-5}$分子/光子（对于D $_2$ O）。强烈的同位素效应可以解释为OH（OD）和H（D）的光致碎片之间的差异化学复合，源于较低的动能的OH光致碎片时，直接水的光解和/或可能通过电子弛豫过程。预计它有助于水分馏期间的冰粒地幔在分子云中的建设和有利于OH-贫化学环境中的彗星形成区域的原行星盘。除O…
2021-03-29 astro-ph.EP astro-ph.GA physics.chem-ph
Adsorption of H$_2$ on Amorphous Solid Water Studied with Molecular Dynamics Simulations
我们研究了稠密云中气相的主要成分H $_2$与星际冰中最丰富的化学物种之一非晶态固体水（ASW）表面碰撞后的行为。我们开发了一个通用的框架来研究星际冰上轻物质的吸附动力学。我们提供的结合能和它们的分布，粘附概率的入射能量在1 meV和60 meV之间，和热粘附系数在10和300 K之间的表面温度从10到110 K。结果表明，粘附概率与吸附质的动能和表面温度密切相关，而与入射角关系不大。我们观察到有限的粘附概率高于热解吸温度。吸附和热解吸应被视为具有不同时间尺度的不同事件。这些物种的实验室结果表明，由于采用的实验技术不同，趋势上存在差距。我们的研究结果补充了观测结果并扩展了它们，增加了考虑中的气体温度范围。我们计划采用我们的方法来研究各种吸附物，包括自由基和带电物种。
2020-03-19 astro-ph.GA physics.chem-ph
Formation of the prebiotic molecule NH$_2$CHO on astronomical amorphous solid water surfaces: accurate tunneling rate calculations
研究甲酰胺在星际介质中的形成方式是天体化学领域的一个热门课题，这有助于我们对地球生命起源的理解。本文建立了一个QM/MM模型来模拟异氰酸在非晶态固体水面上加氢生成甲酰胺的反应。HNCO在ASW表面上的结合能在不同的结合位点之间变化显著，我们发现$\sim$ 0和100 kJ mol $^{-1}$之间的值。然而，氢化反应的势垒几乎与结合能无关。结合QM/MM和瞬子理论计算了H + HNCO $\rightarrow$ NH $_2$ CO体系在103 K以下的隧穿速率常数.在如此低的温度下，钨在反应中占主导地位。与气相反应相比，非晶态固体水表面几乎不加速隧穿反应，即使表面反应的活化能低于气相反应的活化能。在实际应用中，势垒的高度和宽度都会影响隧穿率。通过与D + HNCO $\rightarrow$ NHDCO的反应速率常数比较，观察到较强的动力学同位素效应。在103 K时，我们发现表面上的KIE为231，气相中为146。此外，我们研究了气相反应NH $_2$ + H $_2$ CO $\rightarrow$ NH $_2$ CHO + H，发现它不太可能在低温下发生。我们的隧道速率常数的数据预计将显着影响天体化学模型。
2016-10-10 astro-ph.GA physics.chem-ph
Diffusive hydrogenation reactions of CO embedded in amorphous solid water at elevated temperatures ~70 K
星际尘埃表面过程对分子云的化学演化有重要作用。冰表面上的氢化反应已经被广泛研究，并且已知在大多低于20 K的低温下进行。相比之下，缺乏有关冰幔内分子化学过程的信息。在这项工作中，我们研究了一氧化碳（CO）嵌入在非晶态固体水（ASW）作为一个模型的情况下，扩散加氢反应，发现CO的加氢有效地进行，甚至高于20 K时，CO埋在ASW下面产生H2 CO和CH 3OH。实验结果表明，氢原子通过ASW的裂纹扩散，并有足够的停留时间与嵌入的CO发生反应，甚至在~70 K的温度下发生加氢反应。裂纹在升高的温度下塌陷，但氢化反应的发生意味着裂纹不会完全消失并保持足够大以供氢原子穿透。考虑到氢原子在实验室和分子云中的注量，我们认为氢在冰幔中的渗透和反应发生在天体物理环境中。统一天文学
2020-07-31 astro-ph.GA physics.chem-ph
Adsorption energies of carbon, nitrogen, and oxygen atoms on the low-temperature amorphous water ice: A systematic estimation from quantum chemistry calculations
本文提出了一个新的计算模型来估算低温无定形水冰的原子和分子吸附能，并基于量子化学计算给出了碳（3 P）、氮（4S）和氧（3 P）原子的吸附能。碳、氮、氧的吸附能分别为14100 ± 420 K、400 ± 30 K和1440 ± 160 K。氧的吸附能与实验报道值吻合较好。我们发现氮原子的结合是纯粹的物理吸附，而碳原子的结合是化学吸附，其中与水分子的O原子形成化学键。氧原子的吸附具有物理吸附和化学吸附的双重性质。碳原子的化学吸附也意味着进一步的化学反应产生带有C-O键的分子的可能性，而它可能会通过碳原子的连续氢化阻碍甲烷在水冰上的形成。这将对星际环境中碳物种的化学演化产生重大影响。我们还研究了新计算的吸附能对冷致密分子云的化学成分的影响与援助的气体-冰天体化学模拟。我们发现，主要含氮分子，如N2和NH3的丰度，显着改变通过应用计算的吸附能，因为氮原子可以热扩散的表面上，即使在10 K。
2018-01-26 astro-ph.GA
Tunneling Rate Constants for H2CO+H on Amorphous Solid Water Surfaces
甲醛（H2 CO）是在覆盖星际颗粒的冰地幔中观测到的最丰富的分子之一。研究它的演化有助于我们理解复杂有机分子在各种星际环境中的形成。本文采用量子力学/分子力学（QM/MM）模型，研究了在非晶态固体水（ASW）表面上H2 CO加氢生成CH 3 O、CH 2 OH和抽氢生成H2+HCO的反应. H_2CO在ASW表面的结合能变化范围很大，从1000到9370 K。结合能与加氢反应活化能之间没有相关性。结合瞬子理论和QM/MM模型，我们计算了H+ H2 CO表面反应的三个产物通道的Langmuir Hinshelwood和Eley Rideal机制的速率常数，直到59 K。我们发现产生CH 2 OH的通道可以忽略，因为其高活化势垒导致比其他两个通道显著更低的速率。ASW表面影响反应活性，有利于形成CH 3 O（分支比80%），并阻碍H2 CO解离成H2+HCO。此外，动力学同位素效应在所有反应通道中都很强，并且在通道之间变化很大。最后，我们提供了适合的速率常数用于天体化学模型。
2020-09-09 astro-ph.GA
CO Diffusion on Interstellar Amorphous Solid Water: A Computational Study
Sapienza University of Rome（罗马第一大学）；Institute of the Study of Nanostructured Materials (ISMN-CNR)（纳米材料研究所（ISMN-CNR））
本文通过量子化学方法研究了CO在星际非晶固态水表面的扩散动力学，揭示了ASW表面的拓扑异质性，并指出星化学模型中关键参数需重新评估。
2026-01-21 astro-ph.GA
Quantifying the chemical desorption of H$_2$S and PH$_3$ from amorphous water ice surfaces
从冰冷的颗粒表面的分子的非热解吸是必要的，以解释在恒星形成区域的冷气体中的分子线观测。化学解吸是一种非热解吸过程，由化学反应释放的能量驱动。在放热表面反应之后，多余的能量在垂直于表面的方向上转移为产物的平移能，导致解吸。产品物种的解吸概率，特别是产品物种从水冰表面的解吸概率，还没有得到很好的理解。这种不确定性限制了我们对气相和冰表面化学之间相互作用的理解。在目前的工作中，我们约束的解吸概率H $_2$ S和PH $_3$每个反应事件多孔非晶态固体水（ASW）通过数值模拟以前的实验室实验。采用微观动力学Monte Carlo方法，我们发现在每次氢加成过程中，H $_2$ S和PH $_3$从多孔ASW上的脱附概率分别为$3 \pm 1.5$ %和$4 \pm 2$ %.如果反应释放的能量的$\sim$ 7%转移到产物的平移激发，则这些概率与文献中提出的化学解吸的理论模型一致。作为副产品，我们发现多孔ASW上约70%（40%）的原子H吸附位点的结合能应低于$\sim$ 300 K（$\sim$ 200 K）。我们的研究结果的天体化学意义进行了简要讨论。
2021-12-08 astro-ph.GA
Successive H-atom addition to solid OCS on compact amorphous solid water
羰基硫（OCS）是星际介质中含量丰富的含硫物质。它不仅存在于气相中，也存在于星际颗粒中作为固体;因此，外大陆架很可能在非常低的温度下在冰冷的表面上经历物理化学过程。本文通过实验和计算研究了低温下固态OCS与氢原子在非晶态固体水中的反应。结果表明，H与OCS的加成反应是通过量子隧穿进行的，进一步的加成反应生成一氧化碳（CO）、硫化氢（H2S）、甲醛（H2 CO）、甲醇（CH 3OH）和硫代甲酸（HC（O）SH）.这些实验结果解释了我们的量子化学计算，这表明，初始添加到OCS的S原子的H是最主要的，导致OCS-H自由基的形成。一旦形成的OCS-H自由基在冰上稳定，H进一步加成到S原子上产生CO和H2S，而加成到C原子上产生HC（O）SH。我们还证实，在一个单独的实验中，HC（O）SH形成的HCO与SH自由基的反应。目前的结果将有一个重要的意义最近检测HC（O）SH向G+0.693-0.027。
2021-12-01 astro-ph.GA
Sticking of molecules on non-porous amorphous water ice
要精确模拟星际介质的物理和化学过程，就需要详细了解原子和分子如何吸附在尘埃颗粒上。然而，粘附系数是一个介于0和1之间的数字，它测量粒子与表面相互作用的第一步，通常在ISM环境的模拟中假设为0.5或1。本文报道了H $_2$、D $_2$、N $_2$、O $_2$、CO、CH $_4$和CO $_2$在无孔非晶态固体水（np-ASW）上的粘附系数的测定。粘附系数的测量在很宽的表面温度范围内使用高度准直的分子束。我们发现，标准的方法测量的粘附系数-国王-威尔斯方法-导致低估的捕获事件，其中有不完全的能量调节的分子在表面上。使用脉冲分子束的表面散射实验，而不是用来测量粘附系数。基于实测的粘附系数值，我们提出了一个有用的粘附系数作为晶粒温度和分子表面结合能的函数的一般公式。我们使用这个公式在ISM气体-颗粒化学的模拟中找到粘附对颗粒和气相中关键分子丰度的影响。
2016-05-03 astro-ph.GA astro-ph.IM
Assessing realistic binding energies of some essential interstellar radicals with amorphous solid water. A fully quantum chemical approach
采用全量子化学方法估算七种双原子自由基与无定形固态水的结合能，发现CH存在化学吸附、CN存在半键合、NO结合能较低，为天体化学模型提供了关键数据并解释了热核中的观测比值。
2024-09-16 astro-ph.GA astro-ph.SR
Birefringent Rydberg Dark Matter from Cosmic Dust
水纳米团簇从大量的无定形水冰包裹的宇宙尘埃中喷射到太空中，被认为构成了里德伯重子暗物质。这个唯象模型现在得到了最近几个观测结果的定性支持：实验室产生的水纳米团簇从无定形水冰中喷出;星系NGC 1052-DF 2中没有暗物质;最近对遥远星系中暗物质的研究报告了暗物质与星系重子物质的直接相互作用;子弹团;以及宇宙微波背景的双折射。综述了里德伯暗物质和暗能量之间的联系及其与精粹的关系。建议使用詹姆斯·韦伯太空望远镜来进一步测试这个模型。
2022-10-04 astro-ph.GA cond-mat.mes-hall hep-ph
Thermal desorption of formamide and methylamine from graphite and amorphous water ice surfaces
甲酰胺（NH 2CHO）和甲胺（CH 3 NH 2）是许多天体物理环境中最丰富的含胺分子。这些分子在气相中的存在可能是由于星际冰的热解吸作用。这项工作的目的是确定甲酰胺和甲胺从类似物的星际尘埃颗粒表面的解吸能的值，并了解它们与水冰的相互作用。在40-240 K温度范围内，对甲酰胺和甲胺冰在石墨（HOPG）和无孔非晶态固体水冰表面进行了亚单层和单层TPD实验。用一组独立的Polanyi-Wigner方程计算了这两种分子的脱附能分布。甲酰胺从石墨和ASW冰表面的解吸的最大值发生在176 K后的H2O分子的解吸，而甲胺的解吸曲线强烈依赖于基板。低于100 K时，固态甲胺开始从石墨表面脱附。在120 K后，其从水冰表面的脱附开始，在150 K左右的水冰升华过程中，其脱附停止。在高于160 K的温度下，它继续从石墨表面脱附。超过95%的NH 2CHO通过水冰表面向石墨基底扩散，并释放到气相中，其解吸能量分布（7460-9380 K），用最佳拟合指前因子A=10^18 s-1测量。然而，甲胺从np-ASW冰面（3850-8420 K）上的解吸能分布的最佳拟合指前因子A=10^12 s-1。大约0.15的固体甲胺单层的一部分扩散通过水冰表面朝向HOPG基板。这少量的解吸后具有较高的结合能（5050-8420 K）。
2018-01-26 astro-ph.GA astro-ph.IM astro-ph.SR
Effect of Ice Charging on the Astrochemistry of Interstellar Sulfur Bearing Species on Amorphous Solid Water
University of Antwerp（安特卫普大学）；University of Montana（蒙大拿大学）
研究冰充电对非晶态固态水上星际含硫物种天体化学的影响，通过密度泛函理论计算束缚能分布，发现中性和带电ASW上含硫分子束缚能变化有不同情况，与分子性质相关。
2026-09-11 astro-ph.GA
Binding Energies and Vibrational Spectral Features of S$_n$ Species on Amorphous Water-ice Mantles: A Quantum Mechanical Study
本研究用量子力学计算无定形水冰表面 S$_n$（n=1–8）的结合能及红外、拉曼特征，发现其结合能低于以往假设、光谱位移很小且红外信号微弱。
2024-08-05 astro-ph.GA
Heavy ion irradiation of crystalline water ice
在宇宙辐射作用下，星际水冰幔向致密的无定形状态演化。结晶冰的非晶化以前主要是在千电子伏至数百千电子伏的离子能量监测。我们实验研究重离子辐照结晶冰的非晶化，在高能量接近真正的宇宙射线，并探讨水冰溅射产率。我们用GANIL加速器产生的MeV到GeV的快离子束照射薄的结晶冰膜。冰红外光谱演变作为一个功能的通量监测与原位红外光谱（诱导非晶化的初始结晶状态成一个紧凑的非晶相）。在不同温度下，在高电子截止功率范围内测量了结晶冰的非晶化截面。在大通量，冰溅射测量的红外光谱，和拟合的退火产率的依赖性，结合以前的测量，是二次超过三十年的电子阻止功率。通过红外光谱监测，多孔无定形和结晶冰的宇宙射线照射的最终状态是相同的，但在横截面上有很大的差异，因此在天体物理学背景下的时间尺度上也有很大的差异。宇宙射线水冰溅射率与文献中报道的紫外光解吸产率竞争。直接宇宙射线溅射超过宇宙射线诱导光子光解吸的普遍性可能对于与冰幔表面牢固结合的冰特别真实，例如氢键冰结构或更一般的所谓极地冰。
2015-03-09 astro-ph.EP astro-ph.GA
A Comprehensive Study of Hydrogen Adsorbing to Amorphous Water-Ice: Defining Adsorption in Classical Molecular Dynamics
在星际介质（ISM）中，气体颗粒反应和气相反应控制着分子的形成。气体-颗粒反应需要能够在其上发生反应的基底（例如灰尘或冰粒）。ISM中分子氢（H $_2$）的形成是气体-颗粒反应的典型例子。在这些反应中，一个氢原子会撞击表面，粘附在表面上，然后扩散穿过表面。当它遇到另一个吸附的氢原子时，两者可以反应形成分子氢，然后通过反应中释放的能量从表面喷射出来。我们进行深入的经典分子动力学（MD）模拟氢原子与无定形水冰表面的相互作用。本研究的重点是在形成过程中的第一步，氢原子的衬底上的粘附。我们发现，在处理卡钻事件定义上的模糊性时，必须给予认真的注意。卡钻事件的技术定义将影响计算出的卡钻概率和系数。在这里，使用我们的新定义的粘附事件，我们报告的粘附概率和粘附系数的九个不同的动能的氢原子[5 K - 400 K]在七个不同的温度的尘埃颗粒[10 K - 70 K]。我们发现，概率和系数的变化都作为一个函数的晶粒温度和入射动能在0.99 - 0.22的范围内。
2016-08-18 astro-ph.GA physics.chem-ph
Diffusion and Clustering of Carbon Dioxide on non-porous Amorphous Solid Water
ISO和斯皮策对年轻恒星物体（YSO）的观测表明，CO $_2$在覆盖尘埃颗粒的冰冷地幔中分离。冰混合物的热处理被认为是造成分离的原因。虽然一些实验室研究了热致偏析，一个令人满意的量化仍然缺乏。我们建议，扩散的CO $_2$沿孔隙内的水冰是量化分离的关键。采用程序升温脱附（TPD）和反射吸收光谱（RAIRS）相结合的方法研究了CO $_2$分子在无孔非晶态固体水（np-ASW）表面的相互作用。我们发现CO $_2$在高于65 K的温度下在np-ASW表面上发生了显著的扩散，并且在远低于一个单层的温度下形成了团簇。一个简单的速率方程模拟发现，在np-ASW上的CO $_2$的扩散能垒为2150 $\pm$ 50 K，假设扩散指前因子为10 $^{12}$ s $^{-1}$。该能量也应该应用于CO $_2$在孔壁上的扩散。CO $_2$团簇的CO $_2$和H $_2$ O冰的CO $_2$的结合能分别为$2415\pm20$和$2250\pm20$ ~K。CO $_2$ -CO $_2$相互作用比CO $_2$ -H $_2$ O相互作用强，这与CO $_2$不润湿np-ASW表面的实验结果一致.为了比较，我们在np-ASW上进行了CO的类似实验，发现CO-CO相互作用总是弱于CO-H $_2$ O。结果，CO润湿np-ASW表面。这一研究将有助于揭示尘埃颗粒冰幔上CO $_2$的…
2016-11-07 astro-ph.GA astro-ph.IM
In-Depth Exploration of Catalytic Sites on Amorphous Solid Water: I. The Astrosynthesis of Aminomethanol
本文利用密度泛函理论研究无定形固态水表面对氨与甲醛反应生成氨基甲醇的催化作用，识别出四类催化位点和14条反应路径，揭示了低能反应机理的关键在于表面悬挂OH键的存在。
2024-07-03 astro-ph.GA
Binding energies of interstellar molecules on crystalline and amorphous models of water ice by ab-initio calculations
在星际介质（ISM）的密度更大、温度更低（$\leq$ 20 K）的区域，近红外观测揭示了亚微米大小的尘埃颗粒的存在，这些尘埃颗粒被几层H \textsubscript{2} O为主的冰覆盖，并因其他挥发性物质的存在而变脏。一个分子是处于气相还是固相取决于它在冰面上的结合能（BE）。因此，BEs是天体化学模型的关键参数，旨在重现所观察到的ISM化学演化。一般来说，边界元可以从实验技术或理论计算中推断出来。在这项工作中，我们提出了一个可靠的计算方法来评估一个大的天体化学相关的物种集（21）的BE。我们考虑了不同的周期性表面模型的结晶和非晶性质来模仿星际水冰地幔。这两种模型都确保氢键协同性充分考虑到与小冰团模型的差异。采用B3 LYP-D3和M06-2X泛函的密度泛函理论预测了物种/冰的结构和它们的BE。正如从冰表面的复杂性所预期的那样，我们发现每个分子可以经历多个BE值，这取决于它在冰表面的结构和位置。我们的计算数据与文献数据的比较表明，在某些情况下，在其他（大）的差异协议。我们讨论了一些天体物理学的影响，显示计算BE的重要性，使用更现实的星际冰表面有可靠的值列入天体化学模型。
2020-09-21 astro-ph.GA
Theoretical determination of the binding energies of methanol and related species onto amorphous solid water ice
University of Leeds（利兹大学）；Universidad de Concepción（康塞普西翁大学）
采用色散校正密度泛函理论，通过BEEP平台计算甲醇及其光解产物在无定形固态水冰上的结合能，揭示氢键与色散作用对结合能分布的影响，并评估其对天体化学模型结果的影响。
2026-06-26 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
Experimental investigation of O2 diffusion and entrapment in interstellar amorphous solid water (ASW)
Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）；Leiden University（莱顿大学）；Harvard & Smithsonian（哈佛大学与史密森尼学会）
本研究通过实验测量了O2在星际非晶固态水中的表面扩散和捕获效率，发现其扩散能垒较低，表明高迁移性，并指出水冰可能保留了部分超易挥发物。
2025-12-05 astro-ph.GA
On the visible continuum and bands in the interstellar extinction curve II
化学结构的任何变形都会导致新的特征出现在结构的吸收光谱中，特别是在可见光和近紫外线（见论文I）。使用分子轨道理论的化学建模表明，在该范围内由弱新带积累产生的连续谱正确地模拟了在实验室中对纯合成硅酸盐测量的连续谱，在透明光谱范围内，以及在同一范围内的星际消光曲线。本论文探讨了更详细的强离散带出现的连续，由于扭曲。人们发现，不同类型的结构（线性或紧凑，碳或硅轴承）在不同的波长具有有限数量的强，特征，带。畸变只是丰富可见/紫外吸收光谱的"缺陷“的一个例子;其他的是：空位和空隙、取代、空隙中的夹杂物、杂质、悬挂键。这些物质的积累导致了一种"无定形“的结构状态。已知的非晶材料的几个例子，碳和硅轴承，已在实验室中进行了分析，并在理论上进行了模拟，如下所述，从而扩展了这项工作的范围。最后一节列出了几个天体物理学领域已经使用或可能使用无定形尘埃模型。
2020-01-08 astro-ph.GA
Infrared photoprocessing of porous amorphous solid water with a free electron laser
Radboud University（拉德堡德大学）；Aarhus University（奥胡斯大学）；Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY)（德国电子同步加速器研究所）
本研究利用HFML-FELIX实验室的红外自由电子激光，通过42次辐照实验探究多孔非晶固体水的重构与脱附规律，发现二者为独立过程，为相关天体物理研究提供了依据。
2026-08-27 astro-ph.GA
Binding energies of small interstellar molecules on neutral and charged amorphous solid water surfaces
本研究使用DFT计算了CO、CH4和NH3在中性和带电非晶固态水（ASW）表面上的结合能，发现表面电荷对三者结合能的影响各异：CO增加，CH4不变，NH3通常降低。
2025-06-02 astro-ph.GA
Structure of crystalline water ice formed through neon matrix sublimation under cryogenic and vacuum conditions
本研究利用低温RHEED技术，发现13 K下氖基质升华可形成堆叠无序度极低的立方冰Ic，揭示了其形成过程，为低温低压下立方冰的形成提供了新途径。
2024-07-10 astro-ph.EP astro-ph.GA cond-mat.mes-hall
Methanol formation through reaction of low energy $CH_{3}^{+}$ ions with an amorphous solid water surface at low temperature
本研究结合实验、从头算分子动力学和天体化学模型，证实低温ASW表面上低能 $CH_{3}^{+}$ 与水冰反应可生成甲醇，并评估其在分子云中的化学影响。
2023-04-26 astro-ph.GA astro-ph.IM
Comprehensive laboratory constraints on thermal desorption of interstellar ice analogues
本研究通过超高真空低温程序升温脱附实验系统测量了多种星际冰类似物的热脱附特性，揭示了致密非晶水冰对 Ar、CO、CO2、CH3OH 和 NH3 等分子的有限捕获能力，为改进天体化学模型提供了动力学和热力学基准。
2024-04-03 astro-ph.GA
Reaction dynamics on amorphous solid water surfaces using interatomic machine learned potentials. Microscopic energy partition revealed from the P + H -> PH reaction
本研究利用机器学习势的从头算分子动力学，研究非晶固态水上的P + H -> PH反应，揭示能量耗散与分配，发现平动能量占比低，对天体化学模型有重要影响。
2023-03-06 astro-ph.GA
Is water ice an efficient facilitator for dust coagulation?
在原行星盘的雪线之外和分子云的致密核心内，气体的温度足够低，水蒸气在预先存在的难熔尘埃颗粒表面凝结成无定形冰。最近的数值模拟和实验室实验表明，在这样的寒冷地区，凝结的蒸汽促进灰尘凝结。然而，在数值模拟中，耐火材料的凝聚力往往被低估，而在实验室实验中，水蒸气与表面的碰撞比真实条件更频繁。因此，为了重新审视水冰在粉尘凝聚中的作用，我们充分利用接触力学和摩擦学中的适当理论，对水冰颗粒凝聚的现有数据进行了系统的调查。我们发现，大多数的实验数据是合理的，很好地解释了润滑理论，由于准液体层（QLL）的存在。唯一的例外是粒子在低温下的动态碰撞结果，这与JKR理论是一致的，因为QLL太薄而不能耗散它们的动能。考虑到原行星盘和分子云中的真空条件，在耐火颗粒表面形成无定形水冰并不一定像目前预期的那样有助于它们的碰撞生长。虽然雪线周围但外部的水冰的结晶使覆冰颗粒的凝结变得容易，但雪线内部的水冰的升华被认为有助于裸露的耐火颗粒的凝结。
2020-10-15 astro-ph.EP astro-ph.GA cond-mat.soft
How Small is Large Enough? Determining Minimal Cluster Sizes for Molecule Adsorption on Interstellar Amorphous Ice
University of Antwerp（安特卫普大学）；University of Montana（蒙大拿大学）
本研究通过DFT计算不同尺寸冰团簇上CO、CO2和NH3的吸附能，发现至少需30-40个水分子才能获得可靠结合能，且团簇尺寸与泛函选择同等重要。
2026-09-17 astro-ph.GA
AstroBind: Machine learning prediction of binding energy distributions on interstellar water ice from geometric surface descriptors
School of Physics and Astronomy, University of Leeds（利兹大学物理与天文学院）
该研究开发了名为AstroBind的机器学习模型，用27个几何描述符预测星际非晶态水冰的结合能分布，在15个冰表面上$R^2$达0.90，可快速实现天体化学模型所需的相关参数化。
2026-08-25 astro-ph.GA astro-ph.IM
Experimental evidence for water formation via ozone hydrogenation on dust grains at 10 K
首次对臭氧与D原子反应生成水分子进行了实验研究。将臭氧沉积在无孔非晶态固体水冰（H2O）上，然后将D原子发送到保持在10 K的样品上。HDO分子在整个基质的解吸过程中被检测到，其中发生同位素混合，表明已经发生了水合成。通过臭氧氢化形成水的效率与涉及O原子或O2分子的反应的效率具有相同的数量级，并且没有表现出明显的活化势垒。这些实验验证了模型使用臭氧作为星际尘埃颗粒通过固态化学形成水的前体之一所做的假设。
2009-10-05 astro-ph.GA
IR Spectral Fingerprint of Carbon Monoxide in Interstellar Water Ice Models
一氧化碳（CO）是星际介质中第二丰富的气相分子。在密集的分子云中，它也以固相存在，作为覆盖尘埃颗粒的混合水为主的冰的成分。其在固相中的存在是从其红外（IR）信号推断的。在固体CO/水混合样品的实验观测中，其IR频率分裂成两个分量，产生蓝移和红移带。然而，在天文观测中，前者从未被观测到。已经进行了几次尝试来解释这种特殊的行为，但问题仍然悬而未决。在这项工作中，我们采用了纯量子力学模拟，以阐明这个问题。采用不同的周期性模型模拟了CO/H $_2$ O冰体系，如CO在水冰表面的单重吸附和多重吸附、CO在水笼中的捕获以及适当的CO：H $_2$ O混合冰。我们还模拟了纯固体CO。我们的数据的详细分析揭示了如何四极字符的CO和分散力与水冰确定的CO/H $_2$ O冰相互作用的能量，以及CO光谱行为。我们的数据表明，蓝移峰可以分配给CO相互作用{ \it via}的C原子与悬挂的H原子的水冰，而红移的一个实际上可以是CO参与不同的相互作用与水矩阵的结果。我们还提供了一个可能的解释，天文光谱中的蓝移峰的缺乏。我们的目的不是提供一个完整的帐户的各种星际冰，而是要阐明的敏感性的CO光谱特征不同的水冰环境。
2018-07-25 astro-ph.GA
