Mapping of the dark exciton landscape in transition metal dichalcogenides
过渡金属二硫属化合物（TMD）表现出一种引人注目的激子物理性质，包括光学可及（亮）激子态以及自旋和动量禁戒（暗）激子态。到目前为止，暗激子景观还没有被揭示，特别是动量禁止暗态的光谱位置完全不清楚。这对TMD的技术应用潜力具有重大影响，因为能量最低状态的性质决定了材料是否是直接带隙半导体。在这里，我们展示了如何通过探测激子内1 s-2 p跃迁来实验揭示暗态。区分激发后不久（< 100 $\,$ fs）和激子热化后（> 1 $\,$ ps）的光学响应，使我们能够证明亮激子和暗激子的相对位置。我们发现，在理论和实验中的光学响应的一个明确的蓝移证明了第一次在单层WSe $_2$的明亮的激子到低位的动量和自旋禁止的暗激子态的过渡。
2017-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Excitons versus electron-hole plasma in monolayer transition metal dichalcogenide semiconductors
当电子-空穴对在半导体中被激发时，先验地不清楚它们是否形成未结合粒子的费米子等离子体或玻色子激子气体。通常，激子相与低温相关联。在原子薄的过渡金属二硫属化物半导体中，激子由于强库仑相互作用和大的激子态密度而即使在室温下也是特别重要的。使用国家的最先进的多体理论，包括动态屏蔽，我们表明，激子与等离子体的比例可以有效地调整介电基板屏蔽以及载流子掺杂。此外，我们预测莫特过渡从激子占主导地位的制度完全电离的电子-空穴等离子体之间的激发密度$3\times10^{12}$ cm $^{-2}$和$1\times10^{13}$ cm $^{-2}$取决于温度，载流子掺杂和介电环境。我们建议通过研究激子卫星光电子能谱和扫描隧道显微镜观察这些影响。
2017-05-18 cond-mat.mtrl-sci
Detuning dependence of high-order harmonic generation in monolayer transition metal dichalcogenides
从理论上研究了单层过渡金属二硫属化物（TMDC）中高次谐波产生的失谐效应。与传统材料中的HHG相比，TMDC显示出相对于入射电场的平行和垂直发射。我们发现这种反常发射可以通过入射电场的频率失谐来人为控制，即，平行和垂直的HHG可以被多光子共振强烈增强。这一独特的现象将为TMDCs中高次谐波的控制提供一条新的途径，并将促进新型光学器件的实现。
2017-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Proximity Effects in Transition-Metal Dichalcogenides: Converting Excitons
单层过渡金属二硫属化物（TMD）的二维特征和减少的屏蔽导致普遍存在的强激子的形成，其结合能比体半导体大几个数量级。专注于中性激子，束缚电子-空穴对，占主导地位的TMD的光学响应，它表明，它们可以提供指纹的磁性异质结构中的磁邻近效应。这些邻近效应不能用广泛使用的单粒子描述来描述，而是揭示了通过旋转磁性基底的磁化来在光学惰性和活性激子之间转换的可能性。随着最近在制造Mo和W基磁性TMD异质结构方面的突破，这种出现的光学响应可以直接在实验上进行测试。
2017-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Magnetism of Ta Dichalcogenide Monolayers Tuned by Strain and Hydrogenation
本文用密度泛函理论研究了应变和氢化对Ta基二硫属化合物（TaX_2; X = S，Se，Te）单分子膜的电磁性质的影响。我们预测了一个复杂的情况下，应变相关的磁相变涉及顺磁，铁磁，和调制反铁磁状态。用氢覆盖两个硫族化物表面之一，将反铁磁/反铁磁TaX 2单层转换为半导体。我们的研究为未来的光电子学和自旋电子学应用开辟了操纵磁特性的新途径。
2015-04-17 cond-mat.mtrl-sci
Enhancing Multifunctionalities of Transition Metal Dichalcogenide Monolayers via Intercalation of Molecules and Ions
过渡金属二硫属化物（TMDC）单分子膜是一种卓越的多功能材料，具有开发各种新型器件的潜力。然而，观察到的功能往往达不到预期，这阻碍了设备的发展。在这里，我们证明了TMDC单层的光学，催化和热功能都可以大大提高了高达几个数量级的水分子或小阳离子（H+和Li+）之间的单层和底层基板的嵌入。相反，吸附在单层顶部的相同分子或阳离子显示出可忽略的影响。我们还发现了两个主要的作用，插层物种的增强：掺杂的单分子膜和修改的单分子膜与基板的相互作用。这一结果为利用分子或离子的插入来增强TMDC单分子膜的功能性提供了一种通用而方便的策略。
2017-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Valley splitting in the transition-metal dichalcogenides monolayer via atoms adsorption
本文用第一性原理计算研究了过渡金属二硫属化物单分子膜的谷简并劈裂。当过渡金属原子被吸附到单层膜表面时，系统中引入了局域磁矩。过渡金属原子局域磁矩引起的塞曼效应提高了谷简并度。当我们只能激发一个谷的载流子时，由于谷分裂，可以获得反常电荷、自旋和谷霍尔效应。谷分裂取决于磁化方向，因此可以通过外部磁场连续调谐。这种可调谷分裂提供了一个实用的途径，探索基于自旋和谷自由度的设备范例。
2016-09-04 cond-mat.mtrl-sci
DFT+U Investigation of magnetocrystalline anisotropy of Mn-doped transition-metal dichalcogenides monolayers
掺杂的过渡金属二硫属化物单层膜表现出令人兴奋的磁性，有利于二维自旋电子器件。采用密度泛函理论（DFT）结合Hubbard型修正（DFT $+U$）来解释电子相关，研究了Mn掺杂MS $_2$（M=Mo，W）单分子膜的磁晶各向异性能（MAE）.在Mn掺杂WS $_2$（MoS $_2$）单层的情况下，单个隔离的Mn掺杂剂表现出35 meV（8 meV）的大的垂直磁各向异性。该值源于Mn面内轨道由于自旋-轨道耦合引起的简并提升。在成对掺杂中，与单一Mn掺杂相比，磁化易轴改变为具有弱MAE的面内方向。我们的研究结果表明，稀释的Mn掺杂MS $_2$单层，其中Mn掺杂剂被很好地分离，可能是一个潜在的候选人实现最终的纳米磁体单元。
2021-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Spinorial formulation of the GW-BSE equations and spin properties of excitons in 2D Transition Metal Dichalcogenides
在许多典型的材料中，如过渡金属二硫属化物，自旋自由度所起的作用与电子-电子相互作用所起的作用一样重要。因此，这两种效应及其相互作用的准确治疗是必要的，这些材料的光学和电子性质的准确和预测性的研究。尽管GW-BSE方法正确地解释了电子相关性，但自旋轨道耦合效应经常被忽略或微扰处理。最近，GW-BSE的旋量制剂已经在材料科学代码中以不同的风味提供。仍然缺少对不同方法的准确验证和比较。在这项工作中，我们通过推导非共线GW-BSE方法。将该方案应用于过渡金属二硫族化合物，并与微扰方法和全旋量方法进行了比较。我们的计算表明，暗-亮激子分裂一般改善时，自旋轨道耦合包括非微扰。发现在MoSe $_2$的情况下，A和B激子之间的交换驱动的谷内混合是极其重要的。最后，我们定义了激子自旋，并利用它对过渡金属二硫族化合物激子态的旋量性质进行了精确的分析。
2021-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Topologically stable bimerons and skyrmions in vanadium dichalcogenide Janus monolayers
我们从第一性原理出发研究了Janus构型的1 T-二硫属钒单分子膜（VSeTe、VSSe和VSTe）的磁相图。的磁交换，磁晶各向异性和Dzyaloshinskiii-Moriya相互作用（ZH）的计算使用密度泛函理论计算，而温度和场依赖的磁相图模拟使用大规模的原子自旋模型中存在的热涨落。通过平均拓扑电荷与磁化率及其导数的交叉分析，确定了磁性有序相和顺磁相之间的边界。我们发现，在这样的Janus单分子膜，ε是大到足以稳定非平凡的手性纹理。在VSeTe单层中，对于面内场配置，非对称双分子晶格态是稳定的，而对于面外场配置，则形成skyrmion晶格。在VSSe单层中，Skyrmion晶格对于面外场配置是稳定的。这项研究表明，非中心对称的范德华磁性单层膜可以支持接近室温的拓扑纹理。
2020-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Exciton fine structure in twisted transition metal dichalcogenide heterostructures
过渡金属二硫属化物（TMD）异质结构的莫尔超晶格中存在丰富的激子现象，这些现象与层间扭曲角和所涉及的量子态的诱导变化有关。这种系统中激子的理论计算通常基于模型莫尔势以减轻计算成本。然而，从头开始理解的电子-空穴耦合主导的激发是至关重要的，以实现扭曲诱导的光学选择规则的修改。本文利用多体微扰理论计算和分析了扭曲TMD异质结构中扭曲角与激子性质的关系。我们提出了一个一般的方法来展开激子态从莫尔布里渊区到布里渊区的分离层。将该方法应用于扭曲的MoS $_2$ /MoSe $_2$双层膜，发现其光激发谱主要由单层膜中不同动量的电子和空穴之间的混合跃迁所控制，导致层间和层内激子之间的非预期的和角度相关的杂化.我们的研究结果提供了一个设计途径，调谐激子层的本地化在TMD异质结作为扭转角的函数。
2022-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Exciton Radiative Lifetime in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
利用优化的时间分辨光致发光实验研究了过渡金属二硫属化物单层膜中激子的动力学行为。对于MoSe 2单层，我们测量$τ_{rad}=1.8\pm0.2$ ps，我们解释为固有的辐射复合时间。发现WSe2单层具有类似的值。我们的详细分析表明，以下情况：在低温（T $\leq$ 50 K），激子振子强度是如此之大，整个光可以发射之前所需的时间建立一个热化激子分布。对于更高的晶格温度，光致发光动力学的特征在于两个制度具有非常不同的特征时间。首先，由于激子-声子相互作用，激子从辐射窗口逃逸，导致PL强度随着皮秒范围内的衰减时间急剧下降。在此第一非热制度，热化的激子人口建立逐渐产生较长的光致发光衰减时间在纳秒范围内。激子有效辐射复合和包括激子-激子湮灭的非辐射复合通道两者控制后者。最后，测得的激子和三振子动力学的温度依赖性表明，这两个群体是不是在晶体平衡。
2016-03-03 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of mechanical and electronic properties of bent monolayer transition metal dichalcogenides
采用强约束和适当赋范（SCAN）的meta-GGA（MGGA）方法，通过第一性原理计算，研究了过渡族IV、VI和X的过渡金属二硫属化物（TMD）单分子膜在机械弯曲作用下的力学和电学性质. SCAN提供了TMD单层的相稳定性的准确描述。我们计算的晶格参数和其他结构参数与实验符合得很好。我们发现，弯曲刚度（或抗弯刚度）增加的过渡金属组从IV到X到VI，与PdTe $_2$的例外。讨论了力学性质（局部应变、物理厚度）和电子性质（局部电荷密度、能带结构）随弯曲曲率的变化。在机械弯曲下，这些TMD单层的局部应变分布是高度不均匀的。机械弯曲不仅调谐TMD单层的厚度，而且还调谐局部电荷分布以及能带结构，为这些材料添加更多的功能化选择。
2019-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Morphology Control of Epitaxial Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
为了推进过渡金属二硫属化物（TMD）单层膜的基本理解和最终应用，必须开发合成高质量单层样品的能力。然而，分子束外延（MBE），一种用于制造常规半导体的最高质量外延膜的领先技术，当应用于单层TMD的范德华生长时，通常仅产生小晶粒尺寸和次优形态。在这里，我们提出了一个系统的研究吸附原子的迁移率，生长速率，和金属：硫族元素通量的影响，NbSe 2，VSe 2和TiSe 2的生长使用MBE。通过这一点，我们确定的关键驱动程序和影响的吸附原子动力学控制的外延生长的TMD，实现四个不同的形态的生长的化合物。我们使用它来确定优化的生长条件，用于制造高质量的单层，最终实现迄今为止通过MBE生长实现的单层TMD的最大晶粒尺寸。
2019-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Orientation dependence of high-harmonic generation in monolayer transition metal dichalcogenides
从理论上研究了单层过渡金属二硫属化物（TMDC）中高次谐波产生（HHG）的取向依赖性。我们发现，不同于传统的固态和原子层状材料，如石墨烯，平行和垂直的发射相对于入射电场存在于TMDC。有趣的是，平行（垂直）发射主要只包含奇（偶）阶谐波。两个谐波在晶体学取向上显示出相同的周期性，但相位相反。这些特殊的行为可以理解的基础上的偶极矩在TMDC，它反映了原子轨道和晶格结构的对称性。我们的研究结果与最近的实验结果在定性上是一致的，并为固态材料的高次谐波光谱提供了可能性。
2017-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Dark excitons in transition metal dichalcogenides
单层过渡金属二硫属化物（TMD）表现出非常强的库仑相互作用，表现在紧密结合的激子。由于复杂的电子能带结构在导带和价带中表现出多个自旋分裂谷，可以形成暗激子态。由于所需的自旋翻转和/或动量转移，它们是不可接近的光。这些暗态相对于光学上可接近的亮激子的相对位置对这些材料的发射效率具有至关重要的影响，从而对它们的技术潜力具有至关重要的影响。基于Wannier方程的解，我们给出了研究最多的TMD材料的激子景观，包括动量和自旋禁戒激子态的光谱位置。我们表明，知识的电子色散不允许得出结论的性质的材料的带隙，因为激子效应可以引起显着的变化。此外，我们发现，指数降低的光致发光产率并不一定反映从直接到非直接的间隙材料的过渡，但在大多数情况下可以归因于明亮和黑暗的激子状态之间的相对光谱距离的变化。
2017-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Exciton Decomposition in Transition Metal Dichalcogenide Heterostructures
该研究针对层状过渡金属二硫族化合物异质结构的激子弛豫问题，提出第一性原理理论方法计算声子诱导激子分解，发现光激发后飞秒尺度内亮态光学活性降低等现象，揭示了此前未被探索的激子弛豫新起点。
2023-08-23 cond-mat.mtrl-sci
Theory and Ab Initio Computation of the Anisotropic Light Emission in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
过渡金属二硫属化合物（TMDC）是一种直接带隙半导体材料，具有独特的发光潜力。然而，它们的光致发光（PL）还没有完全被理解。我们计算了单层TMDC中的辐射复合率作为光子发射方向和偏振的函数，并使用从头算Bethe-Salpeter方程获得了不同激发情况下PL的极坐标图。我们发现，激子在量子叠加态的K和K'不等谷发光各向异性复合后。我们的结果可以解释最近实验中测得的PL各向异性和偏振依赖性，并预测新的发光机制。当平均超过发射角和激子动量，我们的新的治疗恢复的温度依赖的辐射寿命，我们以前得到的。我们的工作提供了一个第一性原理的方法来研究二维材料中的光发射。
2018-02-07 cond-mat.mtrl-sci
Structural, electronic, and magnetic properties of Vanadium-based Janus dichalcogenide monolayers: A first-principles study
利用第一性原理计算研究了VSSe，VSeTe，VSTe单分子膜在2 H和1 T相的结构、电子和磁性. 2 H相在VSSe和VSeTe中是能量有利的，而1 T相在VSTe中能量较低。对于2 H相的V基Janus单层膜，磁各向异性的计算显示出一个简单的平面的磁矩。因此，它们不应表现出铁磁相变，而是Berezinskii-Kosterlitz-无铁磁（BKT）相变。一个经典的XY模型与最近邻耦合估计临界温度（T $_{BKT}$）范围从106 K的VSSe到46 K的VSTe。
2020-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Microstructure and Elastic Constants of Transition Metal Dichalcogenide Monolayers from Friction and Shear Force Microscopy
化学气相沉积（CVD）法生长的二维过渡金属二硫属化合物（TMDC）的光学和电学性质在很大程度上取决于其微观结构。因此，空间结构变化的可视化对于未来的应用至关重要。在这里，我们展示了如何晶界，晶体取向和应变场可以明确地确定与组合的横向力显微镜（LFM）和横向剪切显微镜（TSM）的CVD生长的二硫化钨（WS2）单层，在长度尺度上是相关的光电应用。此外，角度相关的TSM测量使我们能够获得单层WS2的四阶弹性常数的实验。我们的研究结果有利于高通量和非破坏性的单层TMDC的微观结构可视化，洞察其弹性性能，从而提供了一个可访问的工具，以支持先进的光电子器件的发展，基于这样的二维半导体。
2019-08-21 cond-mat.mtrl-sci
Phosphorene and Transition Metal Dichalcogenide 2D Heterojunctions: Application in Excitonic Solar Cells
利用第一性原理GW-Bethe-Salpeter方程方法，研究了二维黑磷原子层磷烯的激发态性质，包括准粒子能带结构和光谱.单层磷烯的准粒子带隙为2.15 eV，光学带隙为1.6 eV，适合于激子薄膜太阳能电池的应用。接下来，这种潜在的应用进行了分析，考虑与单层磷烯和过渡金属二硫属化物（TMD）的II型异质结构。这些异质结具有高达12%的潜在最大功率转换效率，通过应变工程可以进一步提高到20%。研究结果表明，磷烯不仅是一种很有前途的纳米电子学新材料，而且在光电子学中也有着广阔的应用前景。
2015-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational and dielectric properties of monolayer transition metal dichalcogenides
二维过渡金属二硫属化合物的第一性原理研究对理解它们的介电、光学、弹性和振动性质有很大贡献。迄今为止，大多数作品都集中在单一的材料或物理属性上。在这里，我们使用一个单一的第一性原理方法论的整个家庭的系统，深入研究不同的物理性质之间的关系，潜在的对称性和这些材料的组成，并观察趋势。我们比较散装同行显示强的层间效应在三斜化合物。以前未观察到的这些单层化合物之间的关系变得明显。然后，这些趋势可以被材料科学、纳米科学和化学社区利用，以更好地设计用于特定功能的器件和异质结构。
2019-03-25 cond-mat.mtrl-sci
Quantized exciton-exciton annihilation in monolayer WS2 on SrTiO3 substrates with atomically flat terraces
单层材料受到其电势波动的强烈影响，该电势波动由衬底的固有电阻或表面粗糙度引起。我们比较了不同表面形貌的衬底上单层WS 2的有效激子-激子湮灭（EEA）速率常数。我们发现，单层WS 2的衬底上的原子级平坦的梯田显示小的有效EEA速率常数偏离整体趋势和多个激子衰减组件，这不能占传统的EEA模型。为了获得正确的描述，我们使用量化的EEA模型。本征EEA速率常数的平坦平台基板由这个新的模型确定的是可比的hBN封装的单层WS 2。
2020-10-15 cond-mat.mtrl-sci
Using in-plane anisotropy to engineer Janus monolayers of rhenium dichalcogenides
具有两个不同界面的Janus二维过渡金属二硫属化物由于其不同于典型二维材料的独特性质而受到越来越多的关注。在这里，我们表明，在平面各向异性的二维原子晶体，如ReS $_{2}$或ReSe $_{2}$，允许形成大量的不等价的Janus单层。我们使用第一性原理计算研究了29种不同的ReX $_{2-x}$ Y $_{x}$（$\mathrm{X,Y \in \{S,Se\}}$）结构的结构稳定性，这些结构可以通过在ReX $_{2}$单层中选择性交换暴露的硫属元素来获得。我们还研究了最稳定的Janus单层的电子性质和功函数，并表明大量的不等价结构提供了一种方法来工程师的电子带的自旋轨道分裂。我们发现，反演对称性的破缺导致相当大的自旋分裂和自发的diople时刻比那些在其他Janus dichalcogenides大。此外，我们的计算表明，Janus单分子膜的功函数可以通过改变取代硫族元素的含量来调节。我们的工作表明，面内各向异性提供了额外的灵活性，在子层工程的二维原子晶体。
2022-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Interaction between pentacene molecules and monolayer transition metal dichalcogenides
本研究基于密度泛函理论第一性原理计算，探究并五苯在四种常见单层过渡金属二硫族化合物上的吸附，分析体系结构、电子特性及异质结能带排列的影响因素，为相关柔性光电器件应用提供支撑。
2023-04-17 cond-mat.mtrl-sci
In-plane Propagation of Light in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers: Optical Selection Rules
通过偏振分辨光致发光实验，研究了WSe2、WS2和MoSe2过渡金属二硫属化合物单分子膜带间跃迁的光学选择规则.这些测量揭示了一个强烈的偏振依赖性的发射线。我们看到发射光的清晰特征，其中电场取向垂直于单层平面，对应于在标准光谱测量中使用的法向入射时禁止的带间光学跃迁。实验结果与从群论分析中推导出的光学选择规则一致，突出了自旋轨道相互作用分裂导带和价带的不同对称性所起的关键作用.这些研究产生的亮暗激子分裂，我们测量40 $\pm 1$ meV和55 $\pm 2$ meV的WSe 2和WS2单层，分别直接确定。
2017-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Exciton complexes in low dimensional transition metal dichalcogenides
本文利用分数维空间方法研究了低维过渡金属二硫属化合物（LTMDCs）层状结构的激子性质。分析了不同层数的LTMDCs中激子、三电子和双激子的结合能，并将其与维数参数$α$联系起来，从而提供了对材料系统的临界电光特性（相对振子强度、吸收光谱、激子-激子相互作用）的深入了解。$α$的有用性突出了它的物理机制的独立性的几何结构的约束效应。我们的估计的激子复合物的单层配置的过渡金属dichalcogenides的结合能建议一个非共线结构的trion和一个正电子素分子样的正方形结构的双激子。
2014-07-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic exciton states mixing and non-linear optical properties in transition metal dichalcogenide monolayers
过渡金属二硫属化物单分子膜的光学性质由Wannier-Mott激子控制，形成一系列的$1s$，$2s$，$2p$，.类氢态发展了激子激发态能谱精细结构理论。我们预测，$p$ -和$s$ -壳激子混合由于特定的$D_{3h}$点对称的过渡金属二硫属化物单层。因此，$s$ -和$p$ -壳层激子在单光子和双光子过程中都有活性，提供了有效的二次谐波产生机制。计算了相应的非线性极化率的贡献。
2017-01-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient light upconversion via resonant exciton-exciton annihilation of dark excitons in few-layer transition metal dichalcogenides
本文通过理论-实验联合研究，揭示了少层过渡金属二硫属化物中由动量相反暗激子对的共振激子-激子湮灭驱动的高效光上转换机制，并在MoS2、MoSe2、WS2和WSe2中实现了从绿光到紫外光的可调上转换发光。
2025-03-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Photoluminescence Saturation and Exciton Decay Dynamics in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
利用光致发光（PL）和瞬态反射光谱研究了过渡金属双硫族化合物（TMD）中的激子动力学。PL饱和在单层MoSe 2中发生的激发强度比在单层MoS 2中低两个数量级以上。瞬态反射表明，非线性激子-激子湮灭是占主导地位的激子衰减过程中的单层MoSe 2在以前报道的线性激子衰减单层MoS 2。此外，MoSe 2中的激子寿命> 125 ps，比MoS 2中的几ps激子寿命长一个数量级以上。我们发现MoSe_2和MoS_2单分子膜激子衰减机制和PL饱和行为的显著不同可以用激子寿命的差异来解释。
2014-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optically bright $p$-excitons indicating strong Coulomb coupling in transition-metal dichalcogenides
结果表明，本征悬浮半导体过渡金属二硫属化物中的强库仑耦合可以超过激子基态所需的临界值。偶极允许的光学激发则对应于激子内跃迁，使得狄拉克点附近的光学亮激子跃迁具有类$p$对称性，而类$s$态是偶极禁止的。大的本征耦合强度似乎是半导体过渡金属二硫属化物的一般性质，并且即使在像SiO $_2$这样的典型衬底上生长的样品中也可以观察到以光学选择规则形式的强库仑耦合签名。对于WS $_2$和WSe $_2$的例子，计算的激子共振能量与最近的实验表现出良好的协议。
2015-07-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Radiative Lifetimes of Excitons and Trions in Monolayers of Metal Dichalcogenide MoS2
我们目前的结果激子和trions在一个单层的金属二硫属化物二硫化钼的辐射寿命。小的激子半径和大的激子光振子强度导致具有小的面内动量并耦合到辐射的激子的辐射寿命在0.18-0.30 ps范围内。热分布激子的平均寿命线性地依赖于激子温度，并且在小温度下可以在几皮秒范围内，在室温附近可以超过一纳秒。定域激子的寿命在相同的范围内，并且寿命随着定域长度的减小而增加。氚子的辐射寿命在几百皮秒的范围内，并且随着氚子动量的增加而增加。热分布的trions的平均寿命增加的trions温度作为trions获得热能和更大的动量。我们希望我们的理论结果适用于大多数其他2D过渡金属二硫属化物。
2015-12-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-exciton interaction in transition metal dichalcogenide monolayers and van der Waals heterostructures
由于强库仑相互作用，激子在2D材料中主导激发动力学。虽然电子之间的库仑散射已经得到了很好的研究，但激子的相互作用更具挑战性，仍有待探索。激子作为由电子和空穴组成的中性复合玻色子，表现出非平凡的散射动力学。本文研究了过渡金属二硫族化合物及相关的范德华异质结中的微观基础激子-激子相互作用。我们表明，有效的散射的关键标准是一个大的电子/空穴质量不对称引起的内部电荷的不均匀性的激子，并强调其cobosonic子结构。此外，交换和直接激子-激子相互作用都通过增强激子玻尔半径来增强。我们还预测了一个意想不到的温度依赖性，通常与声子驱动的散射，我们揭示了一个数量级更强的相互作用的层间激子由于其永久的偶极矩。所发展的方法可以推广到任意材料系统，并将有助于研究强关联激子系统，如莫尔超晶格。
2021-01-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic magneto-optics in monolayer transition metal dichalcogenides: From nanoribbons to two-dimensional response
采用纳米尺度几何结构研究了单层过渡金属二硫属化物（TMD）的磁光响应，包括激子效应。我们计算了对角电导率和霍尔电导率。激子光学霍尔电导率在独立粒子近似中得到的结果进行比较，我们发现，当激子效应被包括在内的幅度对应于一个数量级的增加。霍尔电导率被用来计算法拉第旋转光谱MoS2和WSe2。最后，我们还计算了WSe_2激子态在不同介电环境中的抗磁位移。比较计算的抗磁位移最近的实验测量，我们发现两者之间有很好的协议。
2019-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Brightening of spin- and momentum-dark excitons in transition metal dichalcogenides
单层过渡金属二硫属化物（TMD）由于其由亮激子态和暗激子态组成的显著激子景观而成为当前研究的焦点。虽然暗激子在光谱中不可直接看到，但它们对激子动力学有很大的影响，因此对它们的理解对于潜在的基于TMD的应用至关重要。在这里，我们研究了暗激子通过与声子和面内磁场相互作用的增亮机制。我们在WS $_2$、WSe $_2$和MoS $_2$中发现了动量暗激子和自旋暗激子的清晰特征，而MoSe $_2$的光致发光仅由亮激子决定.特别是，我们揭示了背后的机制都是自旋\textit{and}动量暗态的MoS $_2$的亮度。我们的研究结果与最近的实验结果是一致的，有助于更好地微观理解的激子景观在TMD。
2020-05-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast exciton relaxation in monolayer transition metal dichalcogenides
我们研究了一种机制，激子进行超快弛豫在常见的单层过渡金属dichalcogenides。结果表明，在密度为$\approx$ 1 $\times$ 10 $^{11}$ cm $^{-2}$和温度为$ \le 60$ K时，在已知的单分子膜（MoS $_2$，MoSe $_2$，WS $_2$和WSe $_2$）中激子以点状无结构电子空穴准粒子的形式存在.我们评估激子能量弛豫的平均速率，由于声学声子通过变形势和压电耦合机制，并检查激子波函数的传播到垂直于单层平面的区域的效果。结果表明，激子弛豫速率随激子温度的升高而增大，随晶格温度的升高而减小。当计算外推到室温时，与现有的实验数据得到了很好的协议。一个统一的方法，考虑到变形势和压电耦合机制表明，激子弛豫引起的声子是显着的缺陷辅助散射和捕获激子的表面态在单层过渡金属二硫属化物。
2016-06-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Brightening odd-parity excitons in transition-metal dichalcogenides: Rashba spin-orbit interaction, skyrmions, and cavity polaritons
奇数角动量激子态在过渡金属二硫属化物单层中是暗到亮的，只能通过双光子探针来解决。此外，$2p$激子态预计会显示出精细的分裂，这是由材料的特殊电子能带结构引起的，其特征在于每个谷周围的有限Berry曲率。在这项工作中，我们详细研究了光子耦合到$p$激子态，我们发现，Rashba自旋轨道相互作用或Skyrmion在过渡金属dichalcogenide基板可以利用工程师有限的光学选择规则。基础机制依赖于激子角动量与Rashba自旋轨道相互作用或Skyrmion拓扑电荷的缠绕的匹配。在光子腔中，由于光子限制，耦合增强，并且所产生的极化激子分支获得与$2p^\pm$激子的混合，从而提供了检测激子精细分裂的有用工具，并且使得奇宇称暗激子能够新颖地使用。
2020-02-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Chirality of Valley Excitons in Monolayer Transition-Metal Dichalcogenides
通过控制过渡金属二硫属化物中的谷自由度，谷选择性圆二色性已经成为谷电子学中的关键概念。在这篇手稿中，我们表明，谷激子-束缚电子-空穴对形成在任何一个K或K'谷吸收圆偏振光-是手性准粒子的特点是一个有限的轨道角动量（OAM）。基于Bethe-Salpeter方程，我们进一步建立了谷选择性圆二色性和谷激子的从头算多体理论。除了控制与圆偏振光的相互作用之外，OAM赋予激子有限的磁化强度，其通过与外部磁场相互作用时的激子塞曼分裂来表现自身。我们的从头计算和最近的实验测量激子塞曼位移之间的良好协议证实了这一点。
2021-12-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Symmetry-dependent exciton-exciton interaction and intervalley biexciton in monolayer transition metal dichalcogenides
过渡金属二硫属化合物（TMD）单层膜的多谷能带结构产生谷内和谷间激子。人们已经对这些激子有了很多了解，但基本问题仍然存在，例如如何用它们的相关性在一个统一的图像中描述它们，来自不同谷的激子如何耦合形成谷间双激子？为了解决这个问题，我们从两个激子的组成载流子-费米子之间的相互关联导出激子哈密顿量。通过点对称群的不可约表示识别激子，我们发现它们的成对相互作用依赖于相互作用激子的对称性。除了来自不同谷的激子相互吸引形成谷间双激子的情况外，它通常是排斥的。我们建立了双激子结合能与激子质量和材料及周围环境的介电特性之间的半解析关系。总的来说，通过深入了解不同激子的性质及其相关性，我们的理论模型捕获了激子相互作用特性，允许对单层TMD中谷间双激子的结构和能量特征进行全面描述。
2021-12-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of spin-nonconserving exciton-phonon scattering in monolayer transition metal dichalcogenides
利用$\textit{ab initio}$方法研究了二维过渡金属二硫族化合物中激子与声子耦合的自旋非守恒弛豫通道。结合$\text{GW}$ -Bethe-Salpeter方程方法和密度泛函微扰理论，计算了单层WSe $_{\text{2}}$中自旋翻转散射的电子-声子和激子-声子耦合矩阵元，并进一步分析了影响这些散射强度的微观机制.我们发现声子可以产生有效的面内磁场，翻转激子的自旋，产生与自旋守恒弛豫互补的弛豫通道。最后，我们计算了自旋翻转激子-声子弛豫时间随温度的变化。我们的方法和分析可以推广到研究其他二维材料，并将刺激自旋翻转激子弛豫动力学的实验测量。
2022-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fine Structure and Lifetime of Dark Excitons in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
光学暗激子和亮激子之间的复杂相互作用决定了过渡金属二硫属化物单分子膜中的光-物质相互作用。我们在面外磁场Bz中用光谱法对WSe 2单分子膜中的“自旋禁戒”暗激子进行了详细的研究。与群论分析的理论预测一致，磁光致发光实验揭示了两个暗激子态之间的零场分裂$δ=0.6 \pm 0.1$ meV。低能态在Bz=0时是严格偶极禁戒的（完全暗），而高能态部分耦合到具有z偏振的光（“灰色”激子）。首次用时间分辨光致发光法测定了过渡金属二硫属化物单分子膜中的暗中性激子寿命$τ_D$。我们测量了灰色激子态的$τ_D \sim 110 \pm 10$ ps，即在T=12 K时比亮中性激子的辐射寿命长两个数量级。
2018-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-polariton mediated interaction between two nitrogen-vacancy color centers in diamond using two-dimensional transition metal dichalcogenides
本文从量子主方程出发，讨论了金刚石中两个带负电荷的氮空位色心通过激子-极化激元在金刚石晶体附近的二维过渡金属二硫族化物层中传播的相互作用。我们专注于光学1.945 eV跃迁和模型的氮空位色心作为两个层次的（人工）原子。我们发现，相互作用参数和能级重整化常数对氮空位中心到过渡金属二硫族化物层的距离非常敏感。得到了激子-极化激元谱和进入林德布拉德方程的阻尼常数的解析表达式。讨论了激子介导超辐射产生的条件。
2020-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon-assisted Photoluminescence from Dark Excitons in Monolayers of Transition Metal Dichalcogenides
过渡金属二硫属化合物（TMD）的光致发光（PL）光谱显示了亮激子线以下的大量发射峰，但尚未解释所有的发射峰。在这里，我们研究了声子辅助动量暗激子重组的发射轨迹。为此，我们发展了一个微观理论，描述同时激子，声子和光子相互作用，包括一致的多粒子退相。我们解释了由于亮态和暗态的不同配置，在钨基和钕基材料中亮激子下面的PL有很大不同。在良好的协议与实验中，我们表明，WSe $_2$表现出清晰可见的低温PL信号来自声子辅助动量暗激子的复合。
2019-04-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Moiré-Bose-Hubbard model for interlayer excitons in twisted transition metal dichalcogenide heterostructures
在半导体过渡金属二硫属化物的双层中，层之间的扭转角可以用于在与单位晶胞相比大的长度尺度上引入高度规则的周期性电势调制。在这样的结构中，可以出现相关态，其中异质结构中的激子由于激子-激子相互作用而强烈地局域化到电势最小值。我们探讨莫特和扩展激子相位之间的过渡的摩尔-玻色-哈伯德哈密顿量。跳跃和现场相互作用参数从层间激子波函数的Wannier表示获得，和非本地Rytova-Keldysh模型用于属性的二维材料中的激子的介电屏蔽。对于足够小的激子浓度和基板屏蔽我们的模型预测莫特绝缘状态的出现，建立扭曲的TMD异质结构作为可能的量子模拟玻色子多体系统。
2022-03-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fundamental Limits of Exciton-Exciton Annihilation for Light Emission in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
我们定量地说明了激子-激子湮灭（EEA）可能对单层过渡金属二硫属化物（TMDC）材料的光发射的基本限制。TMDC单层中的EEA显示出与基底的相互作用的依赖性，因为其速率从0.1 cm 2/s（0.05 cm 2/s）增加到0.3 cm 2/s（0.1 cm 2/s），对于WS 2（MoS 2）单层，移除基底。当激子密度超过1010 cm-2或1011 cm-2时，它成为激子衰减的主要途径，并主导发光效率。这为实现最佳发光效率设置了发光器件中注入电荷密度的上限。强EEA速率还规定了单层中粒子数反转的泵浦阈值为12-18 MW/cm 2（光学）或2.5- 4 × 105 A/cm 2（电学）。
2016-04-12 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Electrically switchable valley polarization, spin/valley filter, and valve effects in transition-metal dichalcogenide monolayers interfaced with two-dimensional ferromagnetic semiconductors
过渡金属二硫属化物单层中的电子谷驱动新的物理学，并允许设计多功能架构的应用。我们建议通过能带工程来操纵这些系统中的自旋/谷滤波器和阀器件的电子谷。在我们的策略中，电子谷直接耦合到二维铁磁体的自旋极化态，而不是在以前的研究中广泛使用的磁邻近效应。我们发现，这种耦合的结果在谷选择性的间隙开放，由于自旋动量锁定在过渡金属二硫属化物单层。这种物理现象引起了各种意想不到的电子性质和现象，包括半金属性，电可切换的谷极化，自旋/谷过滤器和阀效应的过渡金属二硫属化物单层。基于第一性原理计算，我们在MoTe $_2$/CoCl $_2$和CoCl $_2$/MoTe $_2$/CoCl $_2$ van der Waals异质结中进一步证明了我们的想法.因此，我们的研究提供了一种新概念器件的过渡金属二硫属化物单分子膜的电子谷工程的方法。
2021-11-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Splitting between Bright and Dark excitons in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
过渡金属二硫属化物单分子膜如二维半导体MoS $_2$和WSe $_2$的光学性质由激子、库仑束缚电子-空穴对主导。发光产率取决于电子-空穴跃迁是光学允许的（亮）还是禁止的（暗）。通过在密度泛函理论计算的$GW$波函数上求解Bethe Salpeter方程，我们确定了亮、暗激子态分裂的符号和振幅。我们评估了自旋轨道耦合对光谱的影响，清楚地表明了谷内库仑交换项对暗-亮激子精细结构分裂的强烈影响。
2016-01-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Dynamics in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
自从发现半导体单层过渡金属二硫属化物以来，已经进行了各种实验和理论研究，以寻求理解本征激子布居衰减和谷弛豫动力学。激子衰减时间的报告范围从数百飞秒到十纳秒，而谷去极化时间可以超过一纳秒。然而，目前，在激子辐射和非辐射复合的微观机制上缺乏共识。强激子振子强度导致单个单层的吸收高达20%，这表明超快辐射复合。然而，低的量子产率和大的变化，在报告的寿命表明，非辐射俄歇型过程掩盖了内在的激子辐射寿命。在任一情况下，电子-空穴交换相互作用在激子自旋和谷动力学中起重要作用。在这篇文章中，我们回顾了导致这些结论的实验和理论，并评论了未来的实验，可以补充我们目前的理解。
2016-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical properties of exciton in two-dimensional transition metal dichalcogenide nanobubbles
二维（2D）过渡金属二硫属化物（TMD）中的应变导致具有激发光学性质的局域态，特别是考虑到设计单光子源。沉积在hBN衬底上的自然形成的MoS 2单层导致应变区域中的带隙减小，从而产生纳米气泡。因此，光生粒子被限制在应变诱导势中。利用数值对角化方法，我们模拟了束缚激子态的光谱、振子强度和辐射寿命。我们表明，一个单一的状态的限制激子是光学活性的，这表明二硫化钼/hBN纳米气泡是一个很好的候选人实现单光子源。此外，由于限制效应，激子结合能、振子强度和辐射寿命都得到了提高。
2020-05-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Robust parity-mixed superconductivity in disordered monolayer transition metal dichalcogenides
单层NbSe $_2$在面内磁场超过泡利极限时是一种结状拓扑伊辛超导体，其节点严格位于布里渊区的高对称线上。在这里，我们使用相结合的数值和群论方法在实空间中的非常规超导状态的特点，在单层过渡金属二硫属化物。即使在传统的配对相互作用下，超导态本质上是宇称混合的，并且对现场无序具有鲁棒性。塞曼磁场、强自旋轨道相互作用和电子轨道含量之间的相互作用赋予了独特的超导和拓扑性质。讨论还延伸到强空穴掺杂的MoS $_2$及其相关物。
2018-10-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Transport Theory of Monolayer Transition-Metal Dichalcogenides through Symmetry
我们提出了一个理论，阐明了主要的动量和自旋弛豫过程的电子，空穴和热激子在单层过渡金属二硫属化物。我们扩大弯曲声子引起的自旋翻转，并表明自旋弛豫是超快的电子在独立的膜，而在支持膜减轻。由于与弯曲声子的相互作用，这种行为在尊重镜像对称的二维膜中是普遍的，并且它导致迁移率和自旋弛豫之间的违反直觉的逆关系。
2013-09-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Binding energies and spatial structures of small carrier complexes in monolayer transition metal dichalcogenides via diffusion Monte Carlo
采用基态扩散蒙特卡罗方法研究了二维过渡金属二硫属化物材料中激子、三激子和双激子的结合能和载流子几率分布。我们比较这些结果近似变分计算，以及类似的Monte Carlo计算与简化的载流子相互作用势。我们的研究结果突出了近似方法的成功和失败，以及确定单层过渡金属二硫属化物材料中的小载体络合物的稳定性的物理特征。最后，我们讨论了与最近的实验的协议和分歧点。
2015-08-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bright and dark singlet excitons via linear and two-photon spectroscopy in monolayer transition-metal dichalcogenides
讨论了单层过渡金属双硫族化合物中自旋单重态激子的线性和双光子光谱选择定则。我们的微观形式主义结合了一个完全$k$依赖的少轨道能带结构与多体Bethe-Salpeter方程处理的电子-空穴相互作用，使用模型介电函数。我们的分析和数值计算表明，单粒子，谷依赖的选择规则的激子效应的存在下保存。此外，我们明确地表明，明亮的（单光子允许）激子有$s$型方位角对称性和黑暗的$p$型激子可以通过双光子光谱探测。这些材料中的屏蔽库仑相互作用基本上偏离了$1/\varepsilon_0 r$形式;这打破了激子光谱中的“偶然”角动量简并，使得2 $p$激子具有比2 $s$激子低至少50 meV的能量。我们比较我们计算的双光子吸收光谱最近的实验测量。
2015-08-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exciton-polaritons in transition-metal dichalcogenides and their direct excitation via energy transfer
激子是电子-空穴复合准粒子，在许多半导体材料的光电现象中起着重要的作用。最近的实验和理论表明，新发现的单层过渡金属二硫属化物（TMD）的带隙光学是由紧密束缚的谷激子控制的。在这些二维系统中，激子与长程电磁场的强相互作用可以显著地影响它们的本征性质。在这里，我们开发了一个半经典的框架内固有激子极化激元在单层TMD，对待他们的色散和辐射衰减在同一个立足点，并可以将介电环境的影响。它演示了谷间和谷内长程相互作用如何影响极化激子本征态的色散和衰减。我们还表明，激子极化激元可以有效地激发通过共振能量转移从量子发射体，如量子点，这可能是有用的各种应用。
2015-02-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
