Ammoniated electron as a solvent stabilized multimer radical anion
液氨中的过量电子（“氨化电子”）通常被视为空穴电子，其中s型波函数填充6-9个氨分子之间的间隙空隙。在这里，我们研究了另一种模型，其中氨化电子被认为是一种溶剂稳定的多聚体自由基阴离子，如最初提出的西蒙斯[化学会评论1976年，5，337]。在这个模型中，大部分多余的电子密度驻留在形成溶剂化腔的氨分子中N原子的前线轨道中;该自旋密度的一部分被转移到第二溶剂化壳层中的分子。由于带负电荷的溶剂分子之间的排斥而形成空腔。用密度泛函理论计算气相中的小氨簇阴离子，结果表明，这些核阴离子可以半定量地解释NMR谱观察到的1-H和14-N原子核的Knight位移和红外光谱观察到的向下位移的伸缩和弯曲模式.据推测，在其他非质子溶剂（但不是在水和醇）中的过量电子可能是，在这方面，类似于氨化电子，大量转移的自旋密度到前线N和C轨道的甲基，氨基，和酰胺基团形成的溶剂化腔。
2005-09-27 physics.chem-ph
Deceleration and trapping of ammonia molecules in a traveling wave decelerator
我们最近已经证明了在减速器中静态捕获氨同位素体，该减速器由一系列环形电极组成，向其施加振荡高电压[Quintero-Pérez等人，物理修订信函110，133003（2013）]。在本文中，我们提供了进一步的细节，这行波减速器，并提出了新的实验数据，说明它提供的控制分子。我们分析了我们的设置在不同的减速条件下的性能，并展示了相空间操纵的被困分子样品。
2013-08-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
Trapping effects on the vibration-inversion-rotation motions of an ammonia molecule encapsulated in C$_{60}$ fullerene molecule
利用已成功应用于分析稀有气体中CO $_2$同位素的位包合模型，对纳米笼状C $_{60}$富勒烯分子中单个氨分子的红外棒谱进行了模拟.计算结果表明，NH $_3$可以在半径为0.184 $\textÅ$的球上围绕纳米笼的中心自由旋转，并围绕其C $_3$对称轴自由自旋.在笼内的静态场中，简并的$ν_3$和$ν_4$振动模发生蓝移和分裂.当考虑平移运动的动力学耦合时，$ν_2$模式的光谱特征被修改为具有更高的阻碍势垒（2451 cm $^{-1}$），有效减少了质量（6.569 g.mol $^{-1}$）和更长的隧穿时间与气相值（2047 cm $^{-1}$）、（2.563 g.mol $^{-1}$）和（20.85 ps）相比，基本能级的峰值为（55594 ps）。因此，该模式被红移。此外，模拟表明，后者模式的条形光谱的变化可以用来探测周围介质中观察到富勒烯的温度。
2011-03-29 physics.chem-ph
One-dimensionally confined ammonia molecules: A theoretical study
本研究通过分子动力学模拟和格子模型计算，探讨了碳纳米管内单链氨分子的行为，发现在低于100 K的中等温度下，氨偶极子会形成平行于管轴的取向准序。
2023-07-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Ammonia Inversion Energy Levels using Operator Algebra
氨分子的反转势近似为四次函数。因此，哈密顿量只包含p和x的偶数次幂，并建议用梯形算符a和a^+表示。出现在运营商的频率变量ω被引入作为一个自由参数，其值被确定，如优化协议与实验结果。使用已知的氨分子的结构参数，计算的哈密顿矩阵的10 × 10截断的本征值。两个最低本征值之间的分裂对应于氨脉泽频率24.87 GHz，该值通过适当选择Ω来再现。
2018-09-19 physics.chem-ph
Kinetic Expression for Optimal Catalyst Electronic Configuration: The Case of Ammonia Decomposition
提出了一种新的氨分解稳态动力学模型，并结合金属催化剂的电子性质进行了分析。该模型基于经典的Temkin-Ertl机理，并根据Wolkenstein电子理论进行了修正，通过引入催化剂的自由电子来改变吸附物种的化学性质。沃尔肯斯坦最初的理论只适用于半导体，但通过包括d带模型，电子理论可以扩展到金属。对于简化的和完整的反应机制，包括电子步骤，我们提出了一个稳态速率方程的费米能级的金属上的依赖创建一个火山形的依赖。根据动力学模型，增加催化剂的费米能级，接近与吸附的氮分子的反键状态，将增加中性氮分子的分数，并增强其脱附。同时，氨分子的强化学吸附通过在吸附物键中的额外的自由催化剂电子的参与而容易地进行。结果，反应速率提高并达到其最大值。接近与氨分子的反键状态的催化剂的进一步增加的费米能级将导致带负电荷的氨分子的更小部分和更少的脱氢。同时，中性氮分子的解吸发生而没有损害。结果，反应速率降低。详细的动力学模型进行了比较，最近的实验测量的氨分解铁，钴和CoFe催化剂。
2020-08-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Laser-induced electron diffraction of the ultrafast umbrella motion in ammonia
实时可视化分子转换需要一种具有飞秒空间和飞秒时间原子分辨率的结构检索方法。含氢分子的成像另外需要对氢核的原子位置敏感的成像方法，其中大多数方法对氢散射具有相对低的灵敏度。激光诱导电子衍射（LIED）是一种台式技术，可以以亚飞秒和飞秒时空分辨率对气相多原子分子的超快结构变化进行成像，同时对氢散射具有相对较高的灵敏度。在这里，我们形象的伞形运动的孤立氨分子（NH $_3$）后，其强场电离。在中性氨分子电离时，氨阳离子（NH $_3^+$）在约8飞秒内经历从金字塔（$Φ_{HNH} = 107 ^\circ$）到平面（$Φ_{HNH}=120^\circ$）结构的超快几何变换。使用LIED，我们检索近平面（$Φ_{HNH}=117 \pm 5^\circ$）场修饰的NH $_3^+$分子结构$7.8-9.8$飞秒电离后。我们测量的场修饰NH $_3^+$结构与我们使用量子化学从头计算的平衡场修饰结构非常一致。
2020-12-31 physics.chem-ph
Analytic description of inversion vibrational mode for ammonia molecule
利用角扁长球函数精确求解了具有对称三角双势阱的一维薛定谔方程。虽然它不如多维同行相比，其局限性是显而易见的，但它的解决方案是解析的，而不是常用的数值或近似半经典（WKB）的。这包括本工作的新颖性和优点。我们的精确解析描述的基态分裂可以很好地作为一个裁判点，在文献中建议的许多WKB公式的准确性进行比较。该方法相当适合氨分子$NH_3$的反转模式，从而产生一个新的理论工具，其描述。所得结果为$NH_3$的微波和红外光谱的相关实验数据提供了较好的定量描述。
2017-10-20 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Partial-wave approach to the Stark resonance problem of the water molecule
作为早期单中心方法的推广，发展了一种分波方法来处理由中心原子支配的小分子。特别是，一个模型的潜在的水分子的球谐函数的基础上扩展。采用有限元方法在有限范围内的径向变量的子区间产生局部多项式函数。系统的角部分由球谐函数表示。Stark共振问题的处理与外部复杂的标度方法，其中包括在标度半径的波函数不连续性。由此产生的非厄米矩阵本征值问题产生共振位置和宽度（衰减率）。我们提出了这些DC斯塔克位移和指数衰减率的价轨道$1b_1$，$3a_1$，和成键轨道$1b_2$。此外，总的分子衰变率和DC位移最近得到的Hartree-Fock和耦合簇的方法进行了比较。
2022-03-15 physics.chem-ph quant-ph
Non-monotonic dc Stark shifts in the rapidly ionizing orbitals of the water molecule
我们扩展了以前开发的水分子的斯塔克共振模型。该方法采用了使用球谐函数的单粒子轨道的分波展开。要找到的共振位置和衰减率，我们使用外部复杂的缩放方法，其中涉及到的径向变量的解析延续到复杂的平面，并产生一个非厄米哈密顿矩阵。本征值的实部提供谐振位置（并因此提供斯塔克位移），而虚部$-Γ/2$与衰减速率$Γ$相关，即，Breit-Wigner共振的半峰全宽。我们专注于三个最外层（价）轨道，因为它们主导电离过程。我们发现，在三个笛卡尔坐标方向的力，最快的电离轨道总是显示非单调斯塔克位移。对于沿分子轴的字段的情况下，我们也比较结果作为一个函数的球谐函数（$\ell_{\max}=3,4$）的数量。我们还比较了我们的结果，总的分子斯塔克位移的Hartree-Fock和耦合集群方法。
2022-03-19 physics.chem-ph quant-ph
State resolved investigation of Förster resonant energy transfer in collisions between polar molecules and Rydberg atoms
我们进行了全面的调查福斯特共振能量转移的氨分子和铷里德伯原子的室温热混合物。通过结合毫米波态转移和态选择场电离，实现了对里德伯原子布居的全态分辨测量。这允许的能量转移过程，如状态依赖性，氨压力的依赖性，并依赖于能量共振条件的方面进行详细研究。我们的结果为将来结合极性分子和里德伯原子的量子实验铺平了道路。
2018-09-03 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Molecular Structure, Dynamics, and Vibrational Spectroscopy of the Acetylene:Ammonia (1:1) Plastic Co-Crystal at Titan Conditions
土星卫星泰坦有一个厚厚的，富含有机物的大气层，预计小有机分子的凝聚相在其表面上是稳定的。特别重要的是有机物的结晶相，称为低温矿物，它可以在土卫六的表面化学和地质过程中发挥重要作用。这些低温矿物中的许多可以表现出富相行为，特别是多组分低温矿物，其组分分子具有多个固相。一种这样的低温矿物是乙炔：氨（1：1）共晶体，在这里我们使用基于密度泛函理论的从头算分子动力学模拟来量化其在泰坦条件下的结构和动力学。我们表明，乙炔：氨（1：1）共晶是一个塑料共晶（或旋转相）在泰坦条件下，因为氨分子取向无序。此外，该共晶内的氨分子在皮秒时间尺度上旋转，并且这种旋转伴随着氨氢和乙炔的π-系统之间的氢键的断裂和重新形成。我们的预测的鲁棒性是通过比较两个密度泛函近似的预测在不同的理论水平，以及通过预测的红外和拉曼光谱，同意与实验测量。我们预计，这些结果将有助于了解土卫六表面的地球化学。
2022-10-21 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Beyond the Limits of Conventional Stark Deceleration
斯塔克减速使冷和密集的分子束的生产与应用在捕获，碰撞研究和精密测量。提高斯塔克减速的效率，从而提高可实现的分子密度，是释放此类研究全部潜力的关键。斯塔克减速器的横向聚焦特性是主要的限制之一。我们介绍了一种新的操作策略，绕过这个限制，没有任何硬件修改，并通过实验验证我们的羟基自由基的结果。值得注意的是，改进的聚焦导致分子产率的显著增益，而增加的操作电压以前受到横向-纵向耦合的限制。在最终速度足够小的捕获，分子通量提高了四倍，并可能更多的增加电压。这种改进对于不太容易极化的物种更显着，从而扩大了斯塔克减速的候选分子类别。
2020-04-04 physics.chem-ph quant-ph
General variational approach to nuclear-quadrupole coupling in rovibrational spectra of polyatomic molecules
本文提出了一种计算多原子分子（NH $_3$）振转光谱中四极超精细效应的通用算法。该方法通过在描述核四极耦合的哈密顿量中添加额外的项来扩展一般变分方法TROVE，对分子中四极核的数量没有固有的限制。我们应用这种新方法计算了NH $_3$的振转光谱中的氮核四极超精细结构。这些结果非常符合最近的实验光谱数据的纯转动跃迁的基态振动和$ν_2$状态，以及在$ν_1$，$ν_3$，$2ν_4$，和$ν_1+ν_3$带的转振跃迁。计算得到的氨的超精细分辨振转谱将有助于实验振转谱的归属、星际空间氨的进一步探测以及质子-电子质量变化的研究。
2017-09-25 physics.chem-ph
Charge transfer from ammonia neutralizes propylene oxide cations: Implications for the astrochemistry of chiral molecules
University of Maryland（马里兰大学）
研究通过氨与环氧丙烷阳离子的电荷转移反应，测量其速率系数，发现该反应虽慢但氨的高丰度使其在天体化学模型中不可忽略，并推测许多手性分子可能以阳离子形式存在于星际介质中。
2026-06-24 astro-ph.GA physics.chem-ph
Elucidating the Nature of $π$-hydrogen Bonding in Liquid Water and Ammonia
本研究通过机器学习势增强的从头算路径积分分子动力学模拟，阐明了液态水和氨中苯周围π-氢键的结构、动力学及光谱特征，并揭示了水中特有的反协同效应，为经验力场描述提供了参考。
2024-03-19 physics.chem-ph
Stark resonance parameters for the $3a_{1}$ orbital of the water molecule
在球极坐标系下求解偏微分方程组，计算了H $_{2}$ O的$3a_{1}$分子轨道的Stark共振参数.计算的起点是从单中心扩展的Hartree-Fock轨道导出的该轨道的量子势。在应用外部复杂缩放技术来描述沿着与对称轴相关的两个不同的$\hat{z}$方向施加的外部场的电离状态后，获得了谐振位置和宽度。因此，该程序避免了计算多中心积分，但考虑到几何形状的一个简化的分子轨道在无场的情况下。
2017-06-23 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Cold collisions in a molecular synchrotron
我们研究了储存在直径为50 cm的同步加速器中的中性氘代氨分子（ND $_3$）与氩原子在同向传播超声光束中的碰撞。在碰撞研究中使用同步加速器的优点是双重的：（i）通过存储氨分子多次往返，碰撞的灵敏度大大提高;（ii）碰撞伙伴与存储的分子沿相同的方向移动，导致碰撞能量低。我们以三种不同的方式调整碰撞能量：通过改变存储的氨包的速度，通过改变释放氩原子的脉冲阀的温度，以及通过改变超音速氩束和存储的氨包之间的时间。这些给出了一致的结果。我们确定的相对，总的，积分截面为$\mathrm{ND}_3+\mathrm{Ar}$碰撞的能量范围为40-140厘米$^{-1}$，分辨率为5-10厘米$^{-1}$和7- 15%的不确定性。我们的测量结果与理论散射计算符合得很好。
2017-06-30 physics.chem-ph
Lighting the Landscape: Molecular Events Under Dynamic Stark Shifts
一个新的视角如何操纵分子的手段非常强大的激光脉冲是新兴的见解，从所谓的光致势，这是绝热的势能面的分子严重扭曲的影响，强场。不同的效果出现取决于激光频率如何调谐，到一定的电子跃迁，产生光诱导避免交叉，或非常非共振，产生斯塔克位移。在前一种情况下，当激光作用时，可以引起分子中电荷的几何形状和重新分布的急剧变化，并完全控制光解离反应以及其他光化学过程。从作者的工作中采取的几个理论建议进行了审查和分析，显示出独特的功能，强激光化学打开控制瞬态性能和分子的动力学。
2016-03-02 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Theoretical Investigation of The X-Ray Stark Effect in Small Molecules
本研究通过计算场依赖X射线吸收光谱，理论探究了小分子在软X射线区域的斯塔克效应，发现芯层与虚分子轨道互补贡献，凸显了X射线斯塔克光谱在亚分子尺度研究电子结构与环境扰动的潜力。
2022-11-27 physics.chem-ph
Testing the quasicentroid molecular dynamics method on gas-phase ammonia
准心分子动力学（QCMD）是一种在动力学模拟中近似核量子效应的路径积分方法，它对气相和凝相水的模拟有很好的结果。在这里，通过模拟气相氨的红外光谱，我们测试的QCMD扩展到水以外的可行性。总的来说，QCMD对氨和水一样有效，减少或消除了经典光谱的蓝移，而没有引入与其他时间路径积分方法相关的人工红移或加宽。然而，QCMD只给出了一个适度的改进，在经典的对称弯曲模式的位置，这是高度非谐（因为它与反转路径）的频谱。我们希望QCMD在其他分子中具有类似的大振幅自由度问题，但在其他方面与水一样有效。
2021-11-25 physics.chem-ph
Evolution of dipole-dipole dynamics in cold ammonia collisions
Radboud University, Institute for Molecules and Materials（拉德堡德大学，分子与材料研究所）
研究冷氨碰撞中偶极-偶极动力学演化，用新型束流合并器测量氨同位素分子态-态截面，发现低能下有效偶极矩可关闭，散射计算相符，还证明低能下偶极-偶极相互作用受抑制，为控制冷分子碰撞提供机会。
2026-07-28 physics.atom-ph physics.chem-ph
Stark Control of Electrons Across the Molecule-Semiconductor Interface
本文提出并验证了基于斯塔克效应的SCELI激光控制方案在分子-半导体界面的普遍适用性，证明其能突破能级排列限制实现超快界面电荷转移，且速率快于共振光激发。
2023-07-28 physics.chem-ph
Time-resolved THz Stark spectroscopy of molecules in water
Institute of Applied Physics, University of Bern（伯尔尼大学应用物理研究所）；École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）
该研究将时间分辨太赫兹斯塔克光谱学（TRTSS）扩展到室温水中溶解的分子，以孔雀绿和甲基橙为模型，证实其可在高极性氢键环境中观测斯塔克响应，且信号与TD-DFT计算相符，还发现构象效应会影响斯塔克参数。
2026-08-06 physics.app-ph physics.chem-ph physics.optics
Proposal for Chiral Detection by the AC Stark-Effect
最近，两个相关的三波混频实验已被证明，使用允许的旋转跃迁产生自由感应衰减信号的振幅线性成比例的手性分子的对映体过量。在目前的工作中，提出了一个正式的五波混频实验，将利用近共振AC斯塔克位移差分分裂一个分子的R和S版本的旋转过渡，从而将允许单独测量两个对映体的密度。
2015-01-21 physics.chem-ph
Rydberg-Stark deceleration of atoms and molecules
与原子和分子的高激发里德堡态相关的大电偶极矩使得处于这些状态的气相样品非常适合于使用非均匀电场进行减速和捕获。本文综述了可以实现这一目标的里德伯-斯塔克减速方法。利用这些技术，我们控制了原子和分子束以高达2500 m/s的速度作纵向运动，获得了高达$|ΔE_{\mathrm{kin}}|=1.3\times10^{-20}$ ~J（$|ΔE_{\mathrm{kin}}|/e=80$ ~meV或$|ΔE_{\mathrm{kin}}|/hc=650$ ~cm $^{-1}$）的动能变化，同时制备了数密度为$10^6$ -- $10^7$ ~cm $^{-3}$，平移温度为$\sim150$ ~mK的减速和俘获样品。这些样品在物理和物理化学之间的接口的研究领域的应用进行了讨论。
2016-03-14 physics.atom-ph physics.chem-ph
Internal Stark effect of single-molecule fluorescence
发色团的光学性质可以通过在其封闭环境中产生的静电场来有效地调谐，这种现象在生物体内的复杂功能的优化中起着核心作用，其中它被称为内部斯塔克效应（ISE）。在这里，我们实现了一个ISE实验在尽可能低的规模，通过监测斯塔克位移所产生的电荷限制在一个单一的发色团在其发射能量。为此，使用在低温下工作的扫描隧道显微镜（STM）来顺序地去除沉积在NaCl覆盖的Ag（111）表面上的游离碱酞菁发色团的两个中心质子。STM-诱导的荧光测量揭示了与去质子化后保留在发色团中的内部电荷产生的静电场相关的光谱位移。
2021-10-29 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Opposite effects of the rotational and translational energy on the rates of ion-molecule reactions near $0\,\text{K}$: the $\text{D}_2^++\text{NH}_3$ and $\text{D}_2^++\text{ND}_3$ reactions
该研究利用里德伯–Stark合束与转动绝热捕获模型，发现D₂⁺与NH₃/ND₃在近0 K反应中转动能提升速率而低碰撞平动能产生不同效应，并揭示逆动力学同位素效应来源。
2023-11-30 physics.chem-ph
Ammonia snow-lines and ammonium salts desorption
上下文行星系中的氮气储存是一个长期存在的问题。部分含氮分子可能在恒星演化的冷阶段被结合到冰体中，当冰被加热时，如在活跃的彗星中，可能逐渐释放到气相中。氮储库的化学性质应该会极大地影响氮如何、何时以及以何种形式返回气相，或者被纳入形成行星体的耐火材料中。目的。本文研究了两种铵盐：甲酸铵和乙酸铵从金表面和水冰基底上的热脱附。方法.采用程序升温脱附实验和傅里叶变换红外反射光谱研究了铵盐的脱附行为。结果铵盐是半挥发性物质，在高于水冰的热解吸温度的温度下，在解吸时释放中性物质作为主要组分，即氨和相应的有机酸（HCOOH和CH 3COOH）。它们的脱附遵循一阶Wigner-Polanyi定律。对甲酸铵和乙酸铵的一级动力学参数分别为A = 7.7 $\pm$ 0.6 $\times$ 10 $^{15}$ s $^{-1}$和E $_{bind}$ = 68.9 $\pm$ 0.1 kJ~mol $^{-1}$和A = 3.0 $\pm$ 0.4 $\times$ 10 $^{20}$ s $^{-1}$和E $_{bind}$ = 83.0 $\pm$ 0.2 kJ~mol $^{-1}$。水冰基质的存在不影响解吸动力学。锁定在盐中的氨分子在比以前预期的高得多的温度下作为中性分子解吸，这通常归因于耐火材料。结论.氨雪线的半径小于水雪线的半径。因此，太阳系天体中的NH3/H2O比率含量可以作为它…
2021-04-21 astro-ph.EP astro-ph.IM physics.chem-ph
From ab initio quantum chemistry to molecular dynamics: The delicate case of hydrogen bonding in ammonia
采用高水平从头算量子化学方法和密度泛函理论对氨二聚体（NH3）2进行了研究。重要同分异构体的结构和能量学可以在不借助实验的情况下获得前所未有的精确度。C_s对称性的全局极小值是由偏离线性约20度的显著弯曲的氢键表征的。另外，所谓的环状C_{2h}结构在整体平坦的势能面上能量极其接近。它表明，目前可用的（GGA，Meta-GGA，和混合）密度泛函令人满意地描述这种非线性氢键的结构和相对能量。我们提出了一种新的密度泛函，HCTH/407+，旨在描述这种氢键定量的二聚体的水平上，相反，例如，广泛使用的BLYP功能。将改进的泛函应用于液氨的Car-Parrinello从头算分子动力学模拟中，以判断其描述缔合液体的性能。无论是HCTH/407+和BLYP泛函描述的性质以及判断的径向分布函数，氢键结构和动力学，平移扩散，取向弛豫过程的分析液体。结果表明，氨分子在液相中的溶剂化壳层主要由空间堆积效应决定，而不是由定向氢键相互作用决定。此外，氨分子在液相中形成分叉和多分叉氢键的倾向被发现是可以忽略不计的小。
2003-06-20 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.comp-ph
Nonadiabatic nuclear dynamics of the ammonia cation studied by surface hopping classical trajectory calculations
应用Landau-Zener（LZ）型经典轨线表面跳跃算法，研究了基态中性分子光电离到阳离子激发态后氨阳离子的非绝热核动力学.该算法采用了最近提出的非绝热LZ跃迁几率公式，从绝热势能面导出。计算了基态和两个最低激发绝热态的布居数在200 fs范围内的演化。结果与基于相同势能面的前100 fs量子模拟结果吻合得很好。在4个不同的时间尺度上，我们观测到了原子核动力学：激发态之间的超快Jahn-Teller动力学（5 fs），激发态与基态之间的快速跃迁（20 fs），第一激发态布居到基态的相对缓慢的部分转换（100 fs），第二激发态布居到基态的相对缓慢的部分转换（100 fs）。并且由于所有三种状态之间的动态平衡，在大约120 fs之后几乎恒定的布居数。后者提供了一个可能的解释的实验证据，氨阳离子是非荧光。
2014-12-09 physics.chem-ph
Stark-selected beam of ground-state OCS molecules characterized by revivals of impulsive alignment
我们利用一个不均匀的静电偶极子场赋予量子态依赖偏转OCS分子的脉冲束，并表明，这些分子居住在绝对基态，$X ^1Σ^+$，$\ket{00^00}$，J=0，可以分离出通过选择最偏转的部分的分子束。通过偏转器，我们用线性偏振脉冲非共振激光束照射分子束，脉冲排列OCS分子。它们的对齐，通过速度图成像监测，测量作为时间的函数，和对齐的时间依赖性用于确定光束的量子态组成。我们发现显着增强的对齐（\costhetasqtd $= 0.84$）和状态纯度（$> 92$ %）的状态选择，偏转光束相比，未偏转光束。
2011-05-12 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
High-resolution 'magic'-field spectroscopy on trapped polyatomic molecules
在冷却和捕获分子的快速进展，使第一个实验的高分辨率光谱的捕获双原子分子，有希望前所未有的精度。将这项工作扩展到多原子分子提供了独特的机会，由于更复杂的几何形状和额外的内部自由度。在这里，这是通过结合一个磁场微结构的电陷阱，旋转过渡与最小的斯塔克加宽在“魔术”偏移电场，和光电西西弗斯冷却的分子到低毫开尔文温度制度。因此，我们减少斯塔克展宽的$J=5\leftarrow4$（$K=3$）过渡的甲醛在$364\,$ GHz远低于$1\,$ kHz，观察多普勒限制线宽下降到$3.8\,$ kHz，并确定“魔”场线位置的不确定性低于$100\,$ Hz。我们的方法为研究不同的多原子分子物种提供了多种可能性。
2021-10-21 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Control of photodissociation with dynamic Stark effect induced by Thz pulses
我们演示了如何动态斯塔克控制（DSC）可以实现对分子的光解离在偶极极限，使用单周期（FWHM）的激光脉冲在太赫兹（THz）制度。由于激光与分子的相互作用遵循通过永久偶极子的瞬时电场，分子势动态振荡，它们之间的交叉也是如此。本文考虑双原子分子的双振动（二维描述），揭示了分子的R振动和$θ$转动坐标所跨越的组态空间中的动态涨落交叉缝与离解波包之间的相互作用。我们展示的例子是广泛研究的氟化锂（LiF）分子，其中两个最低的$Σ$态在避免交叉（AC）处非排斥耦合，此外，一个低的纯排斥$Π$态在能量上接近。因此，在基态下的系统的光泵浦导致两个解离通道：一个经由AC的在基态$Σ$状态下的间接路径和一个在$Π$状态下的直接路径。我们表明，应用THz控制脉冲与特定的时间延迟相对于泵浦，可以显着改变的人口动态，以及，光碎片的动能和角分布。
2019-11-11 physics.chem-ph
Reactive molecular dynamics simulations of atenolol first steps degradation by 9CL6 ammonia monooxygenase
MS4ALL
本研究通过反应分子动力学模拟，利用ReaxFF力场探究阿替洛尔被9CL6氨单加氧酶降解的初始步骤，揭示了温度对降解速率、碎片形成及路径的影响，为药物污染物生物降解预测提供了计算方法。
2026-09-23 physics.chem-ph physics.comp-ph q-bio.QM
Stark Ionization of Atoms and Molecules within Density Functional Resonance Theory
我们表明，能量和有限的系统下的外电场的共振寿命可以捕获Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）内的形式主义的统一复杂的标度。共振的性质计算自洽的复杂的密度，潜力和波函数，使用适应版本的已知算法从DFT。我们说明了这种新的形式主义计算电离率使用复杂的标度的局部密度近似和精确的交换。我们考虑各种原子（H，He，Li和Be）以及氢分子。扩展进行了简要讨论。
2013-09-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Prospects for Quantum Computing with an Array of Ultracold Polar Paramagnetic Molecules
捕获的超冷分子阵列代表了实现通用量子计算机的有前途的平台。德米尔详细介绍了一个基于极性$^1Σ$分子斯塔克态作为量子比特的原型设计。在此，我们考虑极性$^2Σ$分子的阵列，此外，它们是固有顺磁性的，并且其Hund情况（b）自由转子状态是Bell状态。我们表明，通过使阵列同时均匀和不均匀的电场和磁场的组合，可以调谐阵列的斯塔克和塞曼状态的纠缠和量子位的网站地址。提出了两种实现光控CNOT门的方案，并讨论了它们在偶极-偶极耦合谱线展宽和电场、磁场不均匀性下的可行性。
2016-01-11 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Characterizing the Quantum Confined Stark Effect in Semiconductor Quantum Dots and Nanorods for Single-Molecule Electrophysiology
我们优化了量子限制斯塔克效应QCSE的电压纳米传感器的性能。开发了一种用于单颗粒QCSE表征的高通量方法，并用于筛选此类纳米传感器库。II型ZnSe CdS种子纳米棒被发现在这项工作中评估的不同的纳米传感器之间具有最好的性能。表征了外加电场下激子发光强度变化与光谱变化的相关程度。单个ZnSe CdS纳米棒对电压调制的时间响应的上限的特征在于使用新型光子计数相机的高通量、高时间分辨率强度测量。测量的3.5 us响应时间受到电压调制电子器件的限制，并且表示比记录神经元中的动作电位所需的带宽高约30倍的带宽。
2018-08-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Ultrafast cation-dication dynamics in ammonia borane: H-migration to roaming H2 and reduced H3+ formation under strong-field ionization
Michigan State University（密歇根州立大学）；University of Chile（智利大学）
研究揭示了氨硼烷在强场电离下氢迁移及H3+形成机制，通过计算发现游离H2解离抑制H3+生成。
2026-01-05 physics.chem-ph
Hyperfine collisional excitation of ammonia by molecular hydrogen
本文首次用重耦合方法计算了氨与氢分子碰撞的超精细激发速率系数，发现其与统计方法结果差异显著，并通过辐射传输模拟展示了新系数对谱线强度的影响。
2023-09-04 astro-ph.GA physics.chem-ph
CMISTARK: Python package for the Stark-effect calculation and symmetry classification of linear, symmetric and asymmetric top wavefunctions in dc electric fields
自由电子激光科学中心（CFEL）的受控分子成像组（CMI）开发了CMIstark软件，用于计算、查看和分析线性、对称顶部和非对称顶部分子的绝热斯塔克能量曲线的能级。该程序利用哈密顿量的对称性生成完全标记的绝热斯塔克能量曲线。CMIstark是用Python编写的，易于扩展，而核心数值计算使用机器优化的BLAS和LAPACK例程。计算出的能量存储在HDF5文件中，便于访问，并提供了提取ASCII数据或生成图形的程序。
2013-09-03 physics.atm-clus physics.chem-ph
Microwave Lens for Polar Molecules
我们在这里报告的中性极性分子的微波透镜适用于集中在低场寻求和高场寻求状态的分子的实施。利用12cm长圆柱对称微波谐振腔的TE_（11）m模，对斯塔克减速的氨分子进行了横向约束。我们研究了这种微波透镜的聚焦特性随分子速度、微波频率与分子共振频率的失谐以及微波功率的变化。这样的微波透镜可以被看作是朝着进一步的微波设备，如减速器和陷阱迈出的重要的第一步。
2010-06-16 physics.chem-ph
Rydberg atom-enabled spectroscopy of polar molecules via Förster resonance energy transfer
研究利用直流电场控制里德堡原子与极性分子间的非辐射能量转移，实现了分子的态分辨非破坏性探测与光谱学，为量子技术和化学反应研究提供了基础探测方法。
2022-05-09 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Collisional excitation of doubly deuterated ammonia NHD2 by para-H2
部分氘代分子的碰撞退激发率与完全氢化分子不同，这是由于对称性降低。我们计算了ND_2 H与基态para-H_2的碰撞（去）激发率，推广了前人对He-H_2的结果。本文描述了两个氘核的存在所引起的NH_3-H_2体系势能面的变化。截面计算内的全紧耦合approach和增强耦合状态的计算。碰撞速率系数在5至35 K之间，这是一个与寒冷的星际条件有关的温度范围。我们发现，ND 2 H与H2的碰撞速率比用He作微扰子得到的高一个数量级。这些结果是必不可少的辐射转移建模，并将允许解释毫米和亚毫米探测ND 2 H比以前更好的约束。
2010-12-28 astro-ph.GA physics.chem-ph
Slow decay processes of electrostatically trapped Rydberg NO molecules
一氧化氮（NO）分子最初以795 m/s的速度在脉冲超声束中传播，被光激发到长寿命的类氢Rydberg-Stark态，减速并静电捕获在低温冷却的芯片传输线Rydberg-Stark减速器中。通过脉冲电场电离检测减速和捕获的分子$in$ $situ$。减速器的操作是通过将实验数据与颗粒轨迹的数值计算结果进行比较来验证的。研究的时间尺度上的捕获分子的衰变高达1毫秒提供了新的见解的寿命，黑体辐射的影响，里德堡态的NO。
2020-09-18 physics.atom-ph physics.chem-ph
Prospects for high-resolution microwave spectroscopy of methanol in a Stark-deflected molecular beam
最近，甲醇中极其敏感的扭转-旋转跃迁已被用于对质子-电子质量比在宇宙学时间尺度上的可能变化设置严格的约束。为了改善这一制约因素，将需要更精确的实验室数据。在这里，我们探讨了在斯塔克偏转分子束中对甲醇进行高分辨率光谱分析的可能性。我们已经计算了较低的旋转水平在地面扭转振动状态的CH 3OH和CD 3OH分子的斯塔克位移，并使用它来模拟通过一个典型的分子束共振设置的轨迹。此外，我们已经确定了使用飞秒激光脉冲的甲醇分子的非共振多光子电离的效率。所描述的设置原则上适合于测量CH 3OH中的微波跃迁，精度低于10^{-8}。
2013-02-28 physics.atom-ph physics.chem-ph
Tunnelling splitting in the phosphine molecule
自光谱学早期以来，由于通过势能垒的隧穿而引起的分裂在分子光谱的研究中起着重要的作用。对氨双峰的观察导致了寻找膦类似物的尝试，但由于其相当高的势垒，这些尝试迄今为止都失败了。全维，变分核运动计算用于预测分裂作为激发能的函数。模拟光谱表明，这种分裂应该是可观察到的近红外线通过泛音的$ν_2$弯曲模式开始与$4ν_2$。
2016-09-20 physics.chem-ph
Water vapor at a translational temperature of one kelvin
我们报告创建一个有限的慢束重水（D2O）分子的平移温度约1开尔文。这是通过利用D2O的二次斯塔克位移从具有不均匀静态电场的热系综中过滤慢D2O来实现的。所有以前的演示电场操纵冷偶极分子依赖于一个主要的线性斯塔克位移。此外，我们认为，我们的D2O光束包含的基本分子性质和过滤技术的基础上，在只有几个振转态的分子。
2006-09-14 physics.chem-ph
Binary mixtures of chiral gases
众所周知的手性分子佯谬的一个可能的解决方案是基于自发对称性破缺的思想。在低压下，分子在给定分子势的两个最小值之间离域，而在较高压力下，由于分子间偶极-偶极相互作用，分子变得局域在一个最小值中。这种相变的证据提供了在不同的压力下的氨和氘代氨的反转光谱的测量。特别地，在大于临界值的压力下，没有观察到反转线。这些数据很好地占了以前开发的模型，最近扩展到混合物。本文讨论了二元混合物临界压力随组分分数的变化。
2015-05-21 cond-mat.stat-mech math-ph math.MP
Static trapping of polar molecules in a traveling wave decelerator
我们目前的实验减速和捕获氨分子使用的组合的斯塔克减速器和行波减速器。在行波减速器中，通过施加振荡高电压的一系列环形电极产生移动电势。通过降低施加电压的频率，限制在移动阱中的分子被减速并使其静止。由于分子被限制在一个真正的3D阱中，这种新型的减速几乎没有损失，从而大大改善了通常的斯塔克减速技术。通过使用快速HV放大器放大任意波发生器的输出来产生必要的电压，从而使我们能够对捕获的分子进行很好的控制。我们通过实验说明了这一点，在这些实验中，我们对被困的NH3和ND3分子进行了冷却，并共振激发了它们的运动。
2013-03-13 physics.atom-ph physics.chem-ph
Stark Field Modulated Microwave Detection of Molecular Chirality
Patterson，Schnell，\& Doyle，{ \it Nature} { \bf 497}，475（2013）介绍了一种微波实验，当手性分子在斯塔克场的存在下被共振激发时，该实验产生垂直偏振的分子发射，然后在观察到发射之前，斯塔克场被磁性地关闭。对于两种立体对映异构体，信号的符号相反，因此信号的大小给出样品的对映异构体过量。本文详细介绍了这背后的理论，并提供了表达式的绝对计算的预期信号强度为不同的过渡。
2015-01-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
A continuous source of translationally cold dipolar molecules
利用极性分子与非均匀电场的Stark相互作用，从室温储存器中选择慢分子，并将它们引导到可调真空室中。具有弯曲截面的线性静电四极选择具有小的横向和纵向速度的分子。用甲醛（H2 CO）和氘代氨（ND 3）测试该源。用H2 CO时，测得的连续通量约为10^9/s，纵向温度为几K。并与蒙特卡罗模拟的结果进行了比较。
2002-12-13 physics.chem-ph physics.gen-ph
Decelerating molecules with microwave fields
我们在这里报告的实验实现的微波减速器的中性极性分子，适合于减速和聚焦分子在高场寻求状态。多级减速器由一个圆柱形微波谐振腔组成，谐振腔的TE 11 n模沿对称轴有n=12个电场最大值。通过在适当的时间打开和关闭微波场，具有25 m/s的入射平均速度的状态选择的氨分子束被引导，同时在横向方向上空间聚焦并在向前方向上聚束。演示了从20.0 m/s到16.9 m/s的减速和从20.0 m/s到22.7 m/s的加速。
2012-04-18 physics.atom-ph physics.chem-ph
Spontaneous symmetry breaking and inversion-line spectroscopy in gas mixtures
本文将自发对称性破缺模型从单一气体扩展到气体混合物，发现临界压力取决于混合物组成，并推导出反转频率随压力变化的公式，为手性分子存在悖论提供可实验检验的理论预测。
2015-02-20 cond-mat.stat-mech math-ph math.MP
