SpectraPlot.com: Integrated Spectroscopic Modeling of Atomic and Molecular Gases
SpectraPlot是一个基于Web的应用程序，用于模拟原子和分子气体的光谱。在撰写本文时，SpectraPlot包括四个主要的计算工具：1）原子和分子吸收光谱，2）原子和分子发射光谱，3）跃迁线强度，4）黑体发射光谱。这些工具目前采用NIST ASD、HITRAN 2012和HITEMP 2010数据库来执行逐线光谱模拟。SpectraPlot采用模块化集成架构，可在单个交互式绘图窗口中可视化多个数据库和/或热力学条件的多个模拟。本文的主要目的是描述的架构和光谱模型所采用的SpectraPlot，以提供其用户所需的知识，了解使用SpectraPlot进行模拟的能力和局限性。此外，这份手稿讨论了几个潜在的近似用于减少计算时间，即使用远翼截止准则的准确性。
2017-09-19 physics.chem-ph
Collective excitations in Hydrogen across the pressure-induced transition from molecular to atomic fluid
本文利用 AIMD 模拟研究了流体氢在 T=2500 K 下分子到原子流体转变区的集体激发色散，发现声速密度依赖性存在平台，并验证了五变量热粘弹性模型在纯相的有效性及反应混合物动态模型的必要性。
2025-06-27 cond-mat.dis-nn physics.chem-ph
Additive atomic approximation for relativistic effects: a two-component Hamiltonian for molecular electronic structure calculations
本文导出了一种用于分子电子结构计算的近似相对论双分量哈密顿量，它是在非相对论哈密顿量上加上固定的原子心动力学算符和自旋轨道算符的总和。从著名的零阶正则近似开始，采取进一步的步骤来消除其在势中的非线性，最终得到一个简单的公式，具有易于计算的积分，可以与任何传统的电子结构方法无缝地工作。分子测试表明这种近似具有良好的精度。
2018-11-20 physics.chem-ph
Molecular ions in ultracold atomic gases: computed electronic interactions for \MgHion with Rb
采用多参考波函数的强关联\emph{ab initio}方法，在较宽的Jacobi坐标范围内，计算了MgH $^+$（X $^1Σ^+$）阳离子分子与Rb（$^2$ S）中性原子相互作用在低能区产生的势能面流形的电子结构.最低的五个表面的相对功能进行了分析，在可能的碰撞结果时，采用模型的离子分子合作伙伴的超冷动力学。
2007-10-30 physics.chem-ph
Editorial: Special Issue on the Atomic and Molecular Processes in the Ultracold Regime, the Chemical Regime, and Astrophysics
这篇社论介绍了J. Phys. B：原子，分子和光学物理学特刊“原子和分子过程中的超冷制度，化学制度和天体物理学”致力于教授亚历山大Dalgarno（1928-2015）。经过简短的传记审查，简短的摘要贡献的文件和他们的关系，一些教授Dalgarno的工作。
2017-08-02 astro-ph.GA physics.atom-ph physics.chem-ph
Atomic Structures of the Molecular Components in DNA and RNA based on Bond Lengths as Sums of Atomic Radii
作者近年来将键长解释为相关原子或离子半径的总和，在此已扩展到腺嘌呤、鸟嘌呤、胸腺嘧啶、胞嘧啶、尿嘧啶、核糖、脱氧核糖和磷酸的骨架结构中的键。在检查文献中的键长数据时，已经发现键长的平均值接近于碳、氮、氧、氢和磷的相应原子共价半径的总和。因此，在这里，常规的分子结构第一次被分解成可能的原子结构。
2007-11-09 physics.chem-ph physics.gen-ph
Optimization of atomic density-fitting basis functions for molecular two-electron integral approximations
原子密度拟合基函数的优化的一般程序的设计与准确性和数值稳定性之间的平衡。给定一个电子的波函数和能量，权重被分配给产品密度，建模他们的贡献的交换和二阶相关能量，和一个简单的加权误差测量最小化。对广义压缩高斯辅助基组进行优化以匹配波函数基组[D. N.莱科夫，西奥。138，40（2019）]在标量相对论近似中对所有102种元素[D. N. Laikov，J. Chem. Phys. 150，061102（2019）]。
2020-09-08 physics.chem-ph
Atomic basis functions for molecular electronic structure calculations
用于精确计算分子性质的电子结构方法具有随着问题大小急剧增长的高成本，因此，具有数量较少但质量较高的底层原子基函数是有帮助的。根据我们早期的工作[化学物理快报。416，116（2005）]其中对于任何原子，将一般相关一致基组定义为纯原子泛函最小化问题的解，并且其被示出对于分子中的化学键合很好地工作，我们在这里采取进一步的步骤并且定义一种新的原子极化泛函，其最小化产生附加的扩散函数组，其有助于计算更好的分子电子亲合势、极化率和分子间色散相互作用。本文在四分量Dirac-库仑理论及其标量相对论近似下，用广义压缩高斯函数的数值精度可达Microhartree级，对氢原子通过Nobbons的过程，以及氢原子通过氪原子的两分量非相对论过程，给出了解析表达式。研究了相关能随基组大小的收敛性，并给出了完全基组外推公式。
2018-08-16 physics.chem-ph
Rotational spectra of N$_2^+$: An advanced undergraduate laboratory in atomic and molecular spectroscopy
我们描述了一个廉价的教学实验，演示了旋转能级的双原子氮，使用发射带光谱的分子氮离子化的各种过程中，在商业AC毛细管放电管。简单的设置和分析程序被引入作为一系列教育实验的一部分，采用了先进的原子和分子光谱学的课程，其中旋转光谱的研究结合振动特性的分析，为多方面的图片的量子态的双原子分子。
2015-06-19 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.ed-ph
Fourier series of atomic radial distribution functions: A molecular fingerprint for machine learning models of quantum chemical properties
我们介绍了一个指纹表示的基础上的原子径向分布函数的傅立叶级数的分子。这个指纹是唯一的（除了手性），连续的，相对于原子坐标和核电荷可微的。它对于平移、旋转和原子核排列是不变的，并且不需要关于化学键、拓扑学或电子轨道的预先设想的知识。因此，它满足了良好分子表示的许多重要标准，这表明它对于在化合物空间中训练的分子特性的机器学习模型是有用的。为了评估这种新描述符的性能，我们已经训练了原子化分子结构的机器学习模型，用于训练多达10 k个有机分子的训练集，这些有机分子是从已公布的134 k个有机分子中随机抽取的。我们验证了134 k集合的所有剩余分子的描述符。对于5 k个分子的训练集，指纹描述符分别达到8.0 kcal/mol的平均绝对误差。这比使用库仑矩阵（另一种流行的替代方法）获得的性能略差，对于相同的训练和测试集，达到6.2 kcal/mol。
2015-03-17 physics.chem-ph
Formation of C$_{18}$H and C$_{18}$H$_2$ molecules by low energy irradiation with atomic and molecular hydrogen
我们研究了C $_{18}$ H和C $_{18}$ H $_2$的形成，通过在0.5-25 eV的范围内用原子和分子氢照射环[ $18$ ]碳分子。我们利用密度泛函紧束缚方法进行分子动力学模拟，模拟碳环与原子或分子氢碰撞时的相互作用。从我们的研究结果，形成的C $_{18}$ H分子很可能发生在照射H原子在$E < 10$ eV和H $_2$分子在$2 < E < 15$ eV的质心能量。仅在$E = 2$ eV附近观察到C $_{18}$ H $_2$分子的形成。结果表明，氢原子比氢分子更容易吸收。因此，我们发现对于具有$E < 5$ eV的原子射弹，物理吸收的几率可达80%，而对于分子射弹，物理吸收的几率仅为10%.我们的分析表明，由于氢键的碳环的变形产生从$sp$到$sp^2$杂化的转变。在所得环中靠近H键的位置处的碳原子之间的角度不是120 $^o$，而是110 $^o$度。未观察到C $_{18}$环的分子断裂。
2020-04-07 physics.chem-ph physics.comp-ph
Orbital Mixer: Using Atomic Orbital Features for Basis Dependent Prediction of Molecular Wavefunctions
大规模利用从头算数据使得机器学习模型的开发能够非常准确和快速地预测分子性质。许多以前的作品的一个中心范式集中在生成预测只有一个固定的属性集。最近的研究方向是通过分子波函数来明确地了解电子结构，从而可以直接导出其他量子化学性质。虽然以前的方法生成的预测作为一个功能的原子配置，在这项工作中，我们提出了一种替代方法，直接的目的基础依赖信息来预测分子的电子结构。我们的模型的主干Orbital Mixer在简单，直观和可扩展的架构中使用MLP Mixer层，并与最先进的技术相比，实现了具有竞争力的哈密顿量和分子轨道能量和系数预测精度。
2022-05-12 physics.chem-ph physics.comp-ph
Shannon Information Entropy in Position Space for Two-Electron Atomic Systems
熵测度提供了分析工具来帮助我们理解量子系统中的相关性。在我们以前的工作中，我们计算了类氦系统中基态和激发态的线性熵和冯诺伊曼熵作为纠缠度量。在这项工作中，我们采用另一种熵的措施，香农熵，探索相关效应的性质。除了计算了类氦系统（包括正电子素负离子、氢负离子、氦原子和锂正离子）单重态基态的Shannon熵外，还计算了核电荷在电离阈值附近的系统的Shannon熵.
2015-04-22 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Applications of the Optimized Effective Potential Method of Density Functional Theory to Atomic and Molecular Systems
使用优化的有效势方法结合半解析近似由于Krieger，李和Iafrate，我们已经进行了完全自洽的精确交换的双原子分子的密度泛函计算与完全数值的基组自由的分子代码。所得结果与Hartree Fock方法所得结果非常相似。此外，我们提出的正原子离子的基态的结果，包括在Colle和Salvetti近似的相关贡献。结果发现，该计划执行显着优于传统的Kohn-Sham计算。
1996-08-28 chem-ph physics.chem-ph
Multistate APLIP and VibLIP: From molecular bond extension to atomic transport
APLIP是一种使用类似STIRAP的三态配置的方法，具有两个激光脉冲，用于连续延伸分子键，于1998年引入。它是基于时间相关的光诱导势面（LIP）。在VibLIP中，人们将这个想法扩展到一种在改变电子态的同时调整振动态的方法，该方法于2000年推出。在这里，我将讨论这两种方法的扩展，涉及三个以上的电子状态的情况下，并注意到使用的微陷阱或等效结构之间的原子的绝热运输的方法的可能性。
2013-09-29 physics.atom-ph physics.chem-ph
Probing the link between residual entropy and viscosity of molecular fluids and model potentials
这项工作调查的基础上广泛的，高精度的实验和模拟数据的残余熵和粘度之间的联系。这一联系最初是由Rosenfeld在1977年提出的，并且表明，对于广泛的分子流体，这种标度导致剩余熵和比化粘度之间近似单变量的关系（氩气、甲烷、CO2、SF6、制冷剂R-134 a（1，1，1，2-四氟乙烷）、制冷剂R-125（五氟乙烷）、甲醇和水）以及一系列模型势（硬球、逆幂、Lennard-Jones和Weeks-Chandler-Andersen）。虽然罗森菲尔德提出的“通用”相关性被证明是远离普遍的，当使用适当的密度标度的分子流体，非缔合分子流体的粘度可以映射到模型的潜力。该映射产生与实验上可测量的液体体积值的立方根成比例的长度标度。
2018-09-15 cond-mat.soft physics.chem-ph
Dissipative dynamics of atomic and molecular Rydberg gases: Avalanche to ultracold plasma states of strong coupling
在亚稳态氙在磁光阱中被光电离后不久，欧洲和北美的研究小组发现，从状态选择的高主量子数里德堡气体中自发地演化出类似状态的电离气体。随后，对超音速冷却分子束中夹带的氙原子和一氧化氮分子的研究表明，从一系列的潘宁电离和电子碰撞雪崩到等离子体，最终状态大致相同，耦合速率方程模拟很好地描述了这一点。但是，在较长时间的测量中，发现分子超冷等离子体表现出非常长的寿命和非常低的表观电子温度的异常组合。本文综述了原子和分子里德伯气体形成的超冷等离子体的研究的早期发展，然后详细的观察，因为它们结合起来，一氧化氮分子超冷等离子体的特性，似乎需要一个超越传统的等离子体物理的解释。
2019-08-20 cond-mat.dis-nn physics.chem-ph physics.plasm-ph
Hilbert-space partitioning of the molecular one-electron density matrix with orthogonal projectors
用分子单电子密度矩阵的双原子划分来描述原子和键。所有的计算都在希尔伯特空间中进行。原子量函数的概念（熟悉的电子密度的赫希菲尔德分析）被扩展到原子量矩阵。这些被构造成原子子空间上的正交投影算子，这在解释键贡献方面具有显着的优势。与迭代赫什菲尔德过程非常相似，自洽性建立在原子电荷和占位性的水平上。该方法适用于约67个分子的测试集，代表各种类型的化学结合。观察到原子电荷和赫希Ⅰ原子电荷之间存在密切的相关性。
2011-11-03 physics.chem-ph quant-ph
Atomic scale friction of molecular adsorbates during diffusion
实验观察表明，分子吸附物表现出更大的摩擦系数比原子物种的可比质量，但这种增加的摩擦的起源还没有很好地理解。我们提出了一个研究摩擦的微观起源所经历的分子吸附在表面扩散。用氦原子自旋回波方法对铜（111）表面上的一系列五元芳族分子--环戊二烯（Cp）、吡咯和噻吩进行了测量，并与相应体系的分子动力学模拟进行了比较.吸附物与表面有不同的化学相互作用和不同的键合几何形状，但测量结果表明，所有这些分子的摩擦大于2 ps $^{-1}$。我们表明，这些吸附物物种的内部和外部的自由度是一个关键因素，在底层的微观过程和识别的旋转模式的贡献最大的总测量摩擦系数。
2013-05-21 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
A novel time-of-flight mass spectrometer using radial extraction from a linear quadrupole trap for atomic, molecular, and chemical physics
我们演示了一个简单的飞行时间（ToF）质谱仪与中等质量分辨率（$m/Δm\sim50$）面向原子，分子和化学物理实验的需求的实施。通过利用一种新的径向离子提取方案，从线性四极阱，具有大的陷阱容量和高的光学访问的设备实现，而不牺牲质量分辨率。在这里，我们描述了该设备的构造和实现，以及目前代表性的ToF光谱。最后，我们证明了该设备的灵活性与验证的原理实验，包括观察分子离子的光解离和测量捕获离子的化学反应速率。
2012-02-04 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.ins-det
Characterization of the continuous transition from atomic to molecular shape in the three-body Coulomb system
我们提出了一个替代的，univocular表征的连续过渡从原子到分子的形状在库仑系统由两个相同的粒子和第三个粒子与相反的电荷，作为粒子的质量比的变化。对变分优化的波函数应用边际条件精确因式分解，构造了一个非绝热的基态单粒子与全同粒子之间相对运动的势能面.这种转变是通过这种表面的地形和相关的边缘和条件分布的形状的质量比的演变。我们的方法统一和扩展到非绝热制度的玻恩-奥本海默和电荷分布图片的分子形状。
2021-12-24 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Comment on "Stimulated Raman adiabatic passage from an atomic to a molecular Bose-Einstein condensate"
从理论上研究了自由相互作用的~（87）Rb玻色-爱因斯坦凝聚体的集体双色光缔合，着重研究了从原子到稳定分子凝聚体的受激拉曼绝热通过（STIRAP）.特别地，Drummond等人[Phys.Rev.A65，063619（2002）; cond-mat/0110578]已经预测粒子-粒子相互作用可以限制集体原子-分子STIRAP的效率，并且优化激光参数可以部分地克服该限制。我们建议，可以进一步提高分子转化效率，通过处理的初始冷凝物密度作为一个优化参数。
2004-03-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.atom-ph
Multiple scattering of matter waves: an analytic model of the refractive index for atomic and molecular gases
本文提出了一个物质波在原子或分子气体中传播时折射率的解析模型。该模型结合了WKB处理的长程吸引力与Fraunhofer模型处理的短程排斥力，计算了折射率，与Jacquey等人最近的实验令人信服地一致。98，240405（2007）]关于Li原子物质波通过稀惰性气体的研究。我们表明，衍射的贡献，这是由一个二维的“硬核”的潜在的散射，是必不可少的获得正确的虚部的折射率。
2010-07-19 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Symmetries in nuclear, atomic and molecular spectroscopy
本文件讨论以下三个问题。(i)基团和基团链的结构是如何进入核、原子和分子光谱学的？(ii)在量子力学的框架下，如何利用这些结构来解决状态标记和（外部）对称性破缺的问题？(iii)如何将维格纳-拉卡代数与一个群或群链联系起来，使量子力学矩阵元的计算变得更容易？大量的例子说明了定性和定量应用于光谱学的哲学。
1997-11-08 cond-mat math-ph math.MP
A compact and highly collimated atomic/molecular beam source
本文提出一种基于注射器针头分段毛细管结构的紧凑高准直原子/分子束源，可产生7 mrad半高全宽氦束，并用于实时监测氧暴露Cu(110)表面覆盖度变化。
2023-01-31 physics.app-ph physics.atom-ph physics.chem-ph
