Local Molecular Dynamics with Coulombic Interaction
我们提出了一个局部的，O（N）的分子动力学算法模拟带电系统。长程库仑势是由服从修正的麦克斯韦方程组的传播电场产生的。耦合的电动力学方程的外部恒温器，我们表明，该算法产生了有效的库仑粒子之间的潜力。在退火的电动力学自由度的场配置收敛到泊松方程的解很像从头计算分子动力学中的电子自由度接近基态。
2004-11-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Prediction of the Atomization Energy of Molecules Using Coulomb Matrix and Atomic Composition in a Bayesian Regularized Neural Networks
分子电子性质的精确计算是智能化、合理化化合物和材料设计的基础。分子数据本质上的类图和非向量性质产生了一个独特且具有挑战性的机器学习问题。在本文中，我们拥抱从头开始学习的方法，分子的量子力学电子性质预测直接从原始分子几何形状，类似于最近的一些作品。但是，与这些以前的努力不同，我们的研究表明，将嵌入库仑矩阵的分子几何结构与分子的原子组成相结合是有益的。在贝叶斯正则化神经网络中使用新的组合特征，我们的结果将来自文献的关于QM 7数据集的众所周知的结果从3.51 kcal/mol的平均绝对误差提高到3.0 kcal/mol。
2019-04-23 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
The rotational temperature of polar molecular ions in Coulomb crystals
以MgH^+离子为例，我们研究了在线性Paul阱中被同感冷却到库仑晶体中的较小极性分子离子的旋转运动与离子系综的平移运动耦合的程度。通过比较从旋转状态选择共振增强的光解离实验获得的结果与从理论模拟的数据，我们得出结论，有效的旋转温度超过平移温度（< 100 mK）超过两个数量级，表明一个非常弱的耦合。实际上，实验结果与旋转温度在~300 K时与周围环境处于热平衡相一致。
2005-06-17 physics.chem-ph
Incoherent charge transport through molecular wires: interplay of Coulomb interaction and wire population
在非相干隧穿条件下，研究了库仑相互作用对分子导线中电子输运的影响。在强库仑排斥极限下，确定了无自旋电子的电流。结果表明，沿导线的电压分布至关重要地影响电流对导线长度的依赖性。当包含自旋自由度时，人们发现阻塞效应既取决于相互作用强度又取决于线的种群。对于有限库仑相互作用，阻塞的温度依赖性进行了研究，它表明，可能存在几个政权具有不同的阻塞强度。
2001-11-09 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Methods for accurate calculations of multi-center integrals of squared Coulomb potentials for lower bounds to energy levels of molecular systems
本文导出了平方库仑势和Slater型轨道多中心积分的计算方法。这些积分对于精确计算分子系统能级的下界是必要的。所有的多中心积分减少到基本积分使用的Gaunt系数和平移的STO。当势为通常的库仑势时，利用势的拉普拉斯展开式或诺依曼展开式，可以计算积分。然而，对于平方库仑势，这样的展开是未知的。对于带平方库仑势的单中心和双中心基本积分，用不需要这种展开的方法，导出了精确的解析表达式和解析函数的一维积分表达式。这些方法主要依赖于椭球坐标下的积分、傅立叶变换、霍布森定理和适合于计算的简单微分算子展开。给出了这些表达式的数值结果并进行了比较。
2022-02-09 physics.chem-ph
Localized Coulomb Descriptors for the Gaussian Approximation Potential
我们介绍了一类新的本地化原子环境表示，库仑矩阵的基础上。通过将这些函数与高斯近似势方法相结合，我们提出了LC-GAP，一个通过机器学习（ML）生成原子势的新系统。对QM7、QM7b和GDB9生物分子数据集的测试表明，LC-GAP产生的电势可以成功预测比用于训练化学准确性的分子更大的分子的原子化能量，并且（在QM7b的情况下）也可以用于预测一系列其他原子性质，其准确性与最近的文献一致。由于表现最好的表示在局部原子环境中的原子数量中仅具有线性维度，因此当考虑类似的基于库仑矩阵的方法时，这表示预测精度和计算成本都有所改善。
2016-12-06 physics.chem-ph stat.ML
Photoinduced Anomalous Coulomb Blockade and the Role of Triplet States in Electron Transport through an Irradiated Molecular Transistor II: Effects of Electron-Phonon Coupling and Vibrational Relaxation
我们推广我们以前的理论[纳米Lett。\textbf{18}，5015-5023（2018）]，以研究电子-声子（e-p）耦合和振动弛豫对光诱导的\textit{anomalous Coulomb blockade}的影响，其源于三重态和能级排列。我们推导了辐照分子晶体管的主方程，并通过Redfield理论而不是唯象费米黄金法则方法获得相关的速率。为了探讨e-p耦合和振动弛豫之间的相互作用，我们分析了电荷稳定性图和电流-电压特性（包括栅极电压和源极-漏极偏置电压）在不同的e-p耦合强度下的振动弛豫的两个极端限制（平衡和非平衡声子制度）。从能级排列的角度出发，选取了四种有代表性的情况，推导了平衡态下光生电流的解析公式。解析解揭示了一种新型的光电流，由于电子-p耦合，不需要完美的能级对准之间的带电状态和三重态。总的来说，我们的研究表明，光生电流和异常库仑阻塞引起的三重态应该是实验观察。
2019-06-03 physics.atom-ph physics.chem-ph
Optimal control with non-adiabatic Molecular Dynamics: application to the Coulomb explosion of Sodium clusters
我们提出了一个实施的第一性原理非绝热Escherichfest分子动力学模型，它描述了一个凝聚态系统，考虑经典的点粒子核，量子电子，在我们的情况下处理与时间相关的密度泛函理论。该方案通过优化小钠团簇的库仑爆炸来证明：该算法被设置为找到最佳的飞秒激光脉冲，对于给定的总脉冲持续时间，能量密度和截止频率，使团簇解体。我们描述的数值细节和困难的方法。
2017-02-24 physics.atm-clus physics.chem-ph
X-ray Coulomb explosion imaging reveals role of molecular structure in internal conversion
本研究利用X射线库仑爆炸成像直接观测硫代核碱基光弛豫中的分子几何变化，将去平面化与电子性质演化关联，为复杂分子时间分辨研究开辟新途径。
2024-05-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
Differentiating Three-Dimensional Molecular Structures using Laser-induced Coulomb Explosion Imaging
本研究将台式激光驱动的库仑爆炸成像拓展至三维分子结构区分，发现不同有机分子在三维碎片离子动量空间有特征图案，可通过经典模拟复现，为追踪超快结构变化提供新方法。
2024-08-15 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Ultrafast photodissociation dynamics of dichloromethane on three-dimensional potential energy surfaces and its Coulomb explosion signature
本文通过三维势能面分子动力学模拟研究了二氯甲烷的光解离与库仑爆炸过程，证明其分子内光异构化不太可能发生，并展示了库仑爆炸成像在探测时间分辨反应动力学中的有效性。
2025-01-13 physics.chem-ph
Neural Network Based Molecular Structure Retrieval from Coulomb Explosion Imaging Data
Kansas State University（堪萨斯州立大学）
本文提出利用神经网络从库仑爆炸成像数据中检索分子结构，实现了高精度的原子位置重建，为单分子结构分析提供了新方法。
2026-02-15 physics.chem-ph
Editorial: Special Issue on the Atomic and Molecular Processes in the Ultracold Regime, the Chemical Regime, and Astrophysics
这篇社论介绍了J. Phys. B：原子，分子和光学物理学特刊“原子和分子过程中的超冷制度，化学制度和天体物理学”致力于教授亚历山大Dalgarno（1928-2015）。经过简短的传记审查，简短的摘要贡献的文件和他们的关系，一些教授Dalgarno的工作。
2017-08-02 astro-ph.GA physics.atom-ph physics.chem-ph
Gauge symmetry, chirality and parity violation in four-particle systems: Coulomb's law as a universal molecular function
根据最近的工作，在寻找一个通用的功能（范Hooydonk，欧洲J Inorg化学，1999年，1617），我们测试对称电位再现分子势能曲线（PEC）。对于一个键，一个四粒子系统，电荷反转是一般解释这种形状的关键。一个宇称适应的哈密顿量从十项减少到两项。分析微扰库仑函数尺度吸引和排斥分支的13 PEC（HH，HF，LiH，KH，AuH，LiLi，LiF，KLi，NaCs，RbRb，RbCs，CsCs和II）在一条直线。以0.3%（0.007埃）的偏差再现转向点。在排斥侧，偏差为0.2%（0.003埃）。从头算零分子参数函数给出可接受质量的PEC，仅使用原子电离能。该函数可用作反演能级的模型势。这个理论可以用飞秒化学来检验。在不久的将来，氢和反氢之间的反应是可行的，可能会产生正常的HH。
2000-01-25 physics.chem-ph physics.gen-ph
Rotational spectra of N$_2^+$: An advanced undergraduate laboratory in atomic and molecular spectroscopy
我们描述了一个廉价的教学实验，演示了旋转能级的双原子氮，使用发射带光谱的分子氮离子化的各种过程中，在商业AC毛细管放电管。简单的设置和分析程序被引入作为一系列教育实验的一部分，采用了先进的原子和分子光谱学的课程，其中旋转光谱的研究结合振动特性的分析，为多方面的图片的量子态的双原子分子。
2015-06-19 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.ed-ph
Characterization of Coulomb Interactions in Electron Transport through a Single Hetero-Helicene Molecular Junction Using Scanning Tunneling Microscopy
本研究利用扫描隧道显微镜和第一性原理计算，发现B,N嵌入双杂[7]螺旋烯分子结中3.2 eV的电子输运能隙源于隧穿电子与分子间的库仑相互作用，揭示了绝缘解耦层导致的分子暂时电离现象。
2024-09-24 physics.chem-ph
Molecular electronic structure in one-dimensional Coulomb systems
根据两篇最近的论文[Phys.Chem.Chem.Phys.2015，\textbf{17}，3196; Mol. 2015，\textbf{113}，1843]，我们进行了一维（1D）化学结构的大规模研究。我们确定了一个广泛的，偶尔令人惊讶的，各种稳定的一维化合物（从双原子到四原子），以及稳定的聚合物结构的小集合。我们定义的排斥势，一个一维模拟的静电势，并表明，它可以用来合理化的性质，分子内的键合。这使我们能够构建一小套简单的规则，可以预测一个假定的1D分子是否应该是稳定的。
2017-01-09 physics.chem-ph physics.comp-ph
A New Efficient Method for Calculation of Frenkel Exciton Parameters in Molecular Aggregates
Frenkel激子哈密顿量是许多分子聚集体中激发能转移模拟的核心。它将聚集体分离成库仑偶联单体。在这里，它示出了相应的参数，即单体激发能和库仑耦合之间的跃迁密度，可以有效地使用依赖于时间的紧束缚为基础的密度泛函理论（TD-DFTB）计算。具体而言，库仑耦合表示在自洽确定的Mulliken过渡电荷。耦合符号的确定需要额外的超分子计算。该方法适用于两个二聚体系统。首先，甲醛肟的详细比较与标准DFT使用的B3 LYP和PBE功能。其次，库仑耦合的依赖于分子间的坐标进行了探讨？双酰亚胺二聚体。这为先前观察到的该染料的双相聚集行为提供了结构证据。
2013-12-22 physics.bio-ph physics.chem-ph
Role of Kinetic Exchange and Coulomb Interaction in Bonding of Hydrogen Molecular Systems and Excited States
本文使用 EDABI 方法系统分析 H2+、H2 与 H2- 中动能交换和有效库仑作用，揭示其成键、激发态及解离行为差异。
2024-06-11 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Rules for Minimal Atomic Multipole Expansion of Molecular Fields
非经验的最小原子多极展开（MAME）定义了原子电荷或更高的多极，这些多极再现了分子外部的静电势。MAME消除了与冗余和统计抽样相关的问题，并产生符合化学直觉的原子多极。
2003-11-20 physics.atm-clus physics.bio-ph physics.chem-ph
Generative Modeling Enables Molecular Structure Retrieval from Coulomb Explosion Imaging
Linac Coherent Light Source（线相干光源）；SLAC National Accelerator Laboratory（SLAC国家加速器实验室）；European XFEL（欧洲自由电子激光）；Max-Planck-Institut für Kernphysik（马克斯·普朗克核物理研究所）；Department of Computer Science（计算机科学系）；Sorbonne Université, CNRS（索邦大学，CNRS）；J. R. Macdonald Laboratory, Department of Physics（J.R. Macdonald实验室，物理系）；Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft（马克斯·普朗克学会弗里茨-哈伯研究所）；Stanford PULSE Institute（斯坦福PULSE研究所）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
本文利用生成模型解决分子结构从离子动量分布中非线性逆问题，实现亚埃精度的结构重建。
2026-04-14 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Manipulation of Diatomic Molecules with 'Oriented External Electric Fields': Linear Correlations in Atomic Properties Lead to Non-Linear Molecular Responses
“定向外电场（OEEF）”已被证明在能够提供从H2存储到分子机器的应用范围内的化学反应、催化和选择性的前所未有的控制方面具有巨大的潜力。我们报告了一项关于OEEF引起分子变化的原子起源的理论研究;了解OEEF诱导的原子和分子性质之间耦合的特征是全面了解强外场对分子结构、稳定性和反应性影响的重要一步。在分子中原子的量子理论（QTAIM）的背景下，我们着重研究了一组同原子（H2，N2，O2，F2，和Cl 2）和异双原子（HF，HCl，CO，和NO）分子在强外电场下的原子和分子（键）性质。结果表明，原子性质（原子电荷和能量，和本地化指数）与场强线性相关，但分子性质（键长，在键临界点的电子密度，键长，和电子离域指数）表现出非线性响应所施加的领域。特别是，在电子密度分布的变化改变的形状和位置的零通量表面，原子体积，原子电子布居，和本地化/离域指数。在分子水平上，分子静电势的形貌和拓扑发生了剧烈的变化。外场也扰动了所研究的化学键的共价-极性-离子特性，标志着电场对化合物的稳定性和反应性的影响。这些发现在分子中原子的量子理论的框架内得到了很好的合理化，并形成了对原型分子（如分子）中这些效应的连贯概念理解。
2020-04-07 physics.chem-ph
Analytical calculation of pressure for confined atomic and molecular systems using the eXtreme-Pressure Polarizable Continuum Model
我们表明，压力作用在原子和分子系统的超压极化连续介质方法的压缩腔中可以表示的电子密度的系统和Pauli排斥限制势。解析表达式适用于球形空腔以及由分子系统的构成原子的范德华球构造的空腔。
2018-05-30 physics.chem-ph
Collective excitations in Hydrogen across the pressure-induced transition from molecular to atomic fluid
本文利用 AIMD 模拟研究了流体氢在 T=2500 K 下分子到原子流体转变区的集体激发色散，发现声速密度依赖性存在平台，并验证了五变量热粘弹性模型在纯相的有效性及反应混合物动态模型的必要性。
2025-06-27 cond-mat.dis-nn physics.chem-ph
Atomic effective potentials for starting molecular electronic structure calculations
原子有效单电子势在一个紧凑的分析形式的几个高斯电荷分布的开发，通过Nobaltons氢，开始分子电子结构计算的一个简单的对角化。对于每个元素，所有的条款，但一个孤立的原子Hartree-Fock计算优化，最后一个参数化的一组分子。这个单参数原子模型为典型分子提供了一个很好的开始猜测，甚至可能是感兴趣的。
2020-01-06 physics.chem-ph
Fragmentation in Coulomb explosion of hydrocarbon molecules
本研究利用TDDFT模拟探究甲烷、乙烷、丙烷、丁烷的库仑爆炸碎裂动力学，揭示碎片类型、电荷态及最佳激光强度，明确各烃类碎裂模式与结构、电离势的关联，为实验和后续研究提供支撑。
2024-10-08 physics.chem-ph
Atomic Structures of the Molecular Components in DNA and RNA based on Bond Lengths as Sums of Atomic Radii
作者近年来将键长解释为相关原子或离子半径的总和，在此已扩展到腺嘌呤、鸟嘌呤、胸腺嘧啶、胞嘧啶、尿嘧啶、核糖、脱氧核糖和磷酸的骨架结构中的键。在检查文献中的键长数据时，已经发现键长的平均值接近于碳、氮、氧、氢和磷的相应原子共价半径的总和。因此，在这里，常规的分子结构第一次被分解成可能的原子结构。
2007-11-09 physics.chem-ph physics.gen-ph
Exploiting correlations in multi-coincidence Coulomb explosion patterns for differentiating molecular structures using machine learning
本研究提出一种结合机器学习的中等大小多原子分子库仑爆炸成像新方法，通过检测多达8个符合离子碎片并分析高维动量空间数据，实现分子结构可靠区分，以二氯乙烯异构体验证效果，为超快结构动力学通道特异性分析奠定基础。
2025-09-03 physics.chem-ph physics.comp-ph
Obtaining transferable chemical insight from solving machine-learning classification problems: Thermodynamical properties prediction, atomic composition as good as Coulomb matrix
机器学习（ML）可用于构建替代模型，以快速预测感兴趣的属性。因此，ML可以应用于化学项目，其中通常的实验或计算技术可能需要数小时或数天才能完成一个样本。通过这种方式，可以从广泛的数据库中提取最有希望的候选样本，并对其进行进一步的深入分析。尽管ML方法具有广泛的适用性，但将ML方法应用于给定的化学问题可能具有挑战性，因为必须做出大量的设计决策，例如使用的分子描述符或训练模型的优化器。在这里，我们提出了一个有意义的探索一个给定的分子问题，通过分类实验的方法。这种概念上简单的方法可以对所选问题产生可转移的见解，并可用作评估预测难度、测试和改进分子表示以及可以开展更精确或雄心勃勃的项目的平台。也可以获得物理化学的见解。通过使用多个分子描述符预测来自公共数据库QM9 [Ramakrishnan 2014]的133，885个有机分子的分子的焓、吉布斯自由能、零点振动能和定容热容来说明该方法。一个值得注意的结果是，对于我们提出的分类问题，低分辨率描述符“原子组成”[Tchagang 2019]可以达到几乎与高分辨率“排序库仑矩阵”[Rupp 2012，Montavon 2012，Hansen 2013]（$>90\%$）相当的分类率，前提是在训练期间使用适当的优化器。
2022-12-02 physics.chem-ph physics.comp-ph
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Quantum chemical roots of machine-learning molecular similarity descriptors
在这项工作中，我们探讨了分子相似性描述符的量子化学基础。这些描述符是机器学习遍历化合物空间的关键。我们的重点是库仑矩阵和原子位置的平滑重叠（SOAP）。我们采用了一个基本的框架，使我们能够连接两个描述符的电子结构理论。这个框架使我们能够定义两个与电子结构理论更密切相关的新描述符，我们称之为库仑列表和电子密度平滑重叠（SOED）。通过研究它们作为分子相似性描述符的有用性，我们获得了库仑矩阵和SOAP如何以及为什么工作的新见解。此外，库仑列表避免了库仑矩阵的有点神秘的对角化步骤，并可能提供一种直接的方法来提取子系统信息，可以在不同维度的玻恩-奥本海默表面上进行比较。对于电子密度，我们推导出必要的形式主义，以创建SOED措施密切类似于SOAP。由于这种形式主义是更多的参与比SOAP，我们审查的基本理论，但也引入了一组近似，最终使我们能够与SOED在相同的实现可用于评估SOAP。我们把我们的分析集中在基元反应步骤上，其中过渡态结构与反应物或产物结构比后两者彼此更相似。然而，由于多构型效应的影响，过渡态结构的电子能量的预测可能比稳定中间体的电子能量的预测更困难。问题是在多大程度上植根于电子结构理论的分子相似性描述符可以解决这些复杂的影响。
2022-10-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
