Plane wave/pseudopotential implementation of excited state gradients in density functional linear response theory: a new route via implicit differentiation
本文介绍了基于平面波基组的密度泛函线性响应理论（TDDFT）中激发态核力的计算方法。本文发展了一种隐式微分技术，用于计算Kohn-Sham分子轨道波函数和轨道能量梯度之间的非绝热耦合，并将其用于计算激发态核力。该算法已实现在一个平面波/赝势代码只考虑到一个减少的活性子空间的分子轨道。对于H $_2$和N $_2$分子，当分子轨道的活性子空间接近完全时，分析梯度迅速收敛到精确力。
2005-07-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Effect of Semicore Orbitals on the Electronic Band Gaps of Si, Ge, and GaAs within the GW Approximation
本文研究了半核心态对硅、锗和砷化镓的自能修正和电子能隙的影响。自能效应计算内GW的方法，和电子状态扩展在平面波的基础上。对于这些材料，我们产生{ \it ab initio}赝势处理的原子轨道的最外层的两个壳层的价态，而不是在传统的赝势计算的最外层的价壳层。由此产生的直接和间接的能隙进行比较与实验测量和以前的计算的基础上赝势和“全电子”的方法。我们的研究结果表明，与最近的说法相反，由于半核态的带隙的自能效应可以很好地占在标准的价赝势形式主义。
2003-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Predictive GW calculations using plane waves and pseudopotentials
我们表明，准粒子（QP）的能量计算在$GW$近似收敛到错误的值使用投影增广波（PAW）方法，因为占据轨道和高能量，平面波轨道之间的重叠积分，是不正确的描述。误差被证明是有关的部分波基组内的原子球的不完整性。它可以通过采用范数守恒分波来避免，如具有高动能的未占据轨道贡献的解析表达式所示。此外，$G_0W_0$结果的基础上范数守恒PAW电位的半导体和绝缘体的一个大的集合。详细讨论了无限基集极限和无限k点极限的精确外推方法。
2014-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Optimized norm-conserving Hartree-Fock pseudopotentials for plane-wave calculations
我们报告Hartree-Fock（HF）为基础的赝势适合于平面波计算。与典型的有效核势不同，目前的赝势在原点是有限的，并且在平面波基础上表现出快速收敛;优化赝势方法[A. M.拉佩等等人，Phys.Rev.B411227 - 30（1990）]改进了平面波会聚。规范守恒HF赝势被发现发展长程非库仑行为，不衰减速度超过1/r，是非本地的。这种行为，这源于非局部性的交换潜力，是补救使用最近开发的自洽程序[J。Trail和R. J. Needs，J. Chem. Phys. 122，014112（2005）]。由此产生的赝势稍微违反了核心电荷的范数守恒。我们用这些赝势计算了几种原子性质，结果与全电子HF值符合得很好。用这些HF赝势和平面波得到的几个二聚体的离解能，平衡键长和振动频率也与全电子结果吻合得很好。
2007-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Orbital-Free Density Functional Theory: Kinetic Potentials and Ab-Initio Local Pseudopotentials
在Kohn和Sham的密度泛函（DF）理论中，利用一组轨道计算了一般外场中无相互作用电子系统的基态的动能。无轨道方法试图通过近似普遍但未知的动能密度泛函，直接从电子密度计算出这一点。然而，简单的局部近似是不准确的，它已被证明是非常困难的设计一般准确的非局部近似。相反，我们关注的是动能势，即动能DF的函数导数，它出现在电子密度的欧拉方程中。我们认为，在许多相关的情况下，动能势是更本地和更容易受到简单的物理动机的近似，并描述了两个途径，通过该途径的值的动能可以有效地计算。我们提出了两个非局部轨道自由动能势，减少到已知的精确形式缓慢变化和快速变化的扰动，也重现精确结果的线性响应的均匀系统的密度小扰动。本文提出了一种简单而系统的方法来产生精确而弱的从头算局部赝势，它能产生一个平滑的缓慢变化的电子密度的价分量，用于分子和固体的轨道自由DF计算。这些局部赝势的使用进一步最小化了来自动力学势的可能误差。我们的理论产生的结果的总能量和电离能的原子，并为壳结构的原子径向密度分布是在非常好的协议与计算使用完整的Kohn-Sham理论。
2007-04-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Local exact exchange potentials within the all-electron FLAPW method and a comparison with pseudopotential results
我们提出了一个一般的数值方法来构建本地Kohn-Sham势的轨道依赖的泛函内的全电子全势线性增广平面波（FLAPW）方法，其中核心和价电子被平等对待。作为一个实际的例子，我们提出了一个处理的轨道依赖的确切交换（EXX）的能量和潜力。一个配方的混合产品的基础上，这是从产品构造的LAPW基函数，使一个解决方案的优化有效势（OEP）方程与标准的数值代数工具，没有形状近似的潜在。我们发现，混合产品和LAPW基组必须得到适当的平衡，以获得光滑和收敛的EXXpotential没有虚假振荡。对钻石交换势的构造和收敛性进行了详细的分析。我们对C、Si、SiC、Ge、GaAs半导体以及Ne和Ar惰性气体固体的全电子计算结果与平面波赝势计算结果非常吻合。这证实了EXX-OEP形式主义中赝势近似的充分性，并澄清了FLAPW和赝势结果之间的矛盾。
2011-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Efficient Bethe-Salpeter Equation Calculations Based on Numerical Atomic Orbitals and Norm-Conserving Pseudopotentials: Dual-${\boldsymbol k}$-Mesh Strategy
Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学）；HEDPS, CAPT, School of Physics and College of Engineering, Peking University（北京大学物理学院与工程学院极端条件物理中心、理论物理中心）；The NOMAD Laboratory at the Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft（马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所NOMAD实验室）；Institute of Artificial Intelligence, Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心人工智能研究院）；Institute of Molecular Physical Science, ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院分子物理科学研究所）；Department of Chemistry, University of North Carolina at Chapel Hill（北卡罗来纳大学教堂山分校化学系）
该研究在ABACUS+LibRPA框架下，基于数值原子轨道和守恒规范赝势实现高效贝叶斯-萨尔皮特方程计算。利用局部单位分解技术形成双\(\boldsymbol{k}\)-网格工作流程，系统研究相关收敛性，经基准计算验证方法准确性及策略可靠性。
2026-07-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Constructing optimal local pseudopotentials from first principles
局域赝势（LPP）是轨道自由密度泛函理论（OF-DFT）的一个重要组成部分，是一种很有前途的大尺度模拟方法，仍然可以保持材料中电子态的信息。目前，LPP通常是从固态DFT计算中提取的。目前还不清楚如何评估其可转移性，同时适用于一个非常不同的化学环境。在这里，我们揭示了第一原理范数守恒PP（NCPP）和LPP之间的基本关系。使用优化的有效势的方法开发的交换功能，我们证明了LPP可以构造最佳的NCPP为大量的元素。我们的理论还表明，LPP的存在是内在的元素，无论用于建设的参数。我们的方法提供了一个统一的方法，在第一性原理赝势的框架内构建和评估LPP。
2015-03-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Relativistic nuclear magnetic resonance J-coupling with ultrasoft pseudopotentials and the zeroth-order regular approximation
我们提出了一种方法的第一性原理计算的核磁共振（NMR）J-耦合在扩展系统中使用最先进的超软赝势和包括标量相对论效应。超软赝势的使用是允许通过扩展投影仪增广波（PAW）的方法乔伊斯等。等人[J. Chem.Phys.127，204107（2007）]。我们基准它对现有的本地轨道量子化学计算和实验的小分子含有轻元素，具有良好的协议。标量相对论效应包括在零阶正则近似（ZORA）水平的理论和基准对现有的本地轨道量子化学计算和实验的一些小分子含有重行六元素W，Pt，Hg，Tl，和Pb，具有良好的协议。最后，1 J（P-Ag）和2 J（P-Ag-P）耦合计算在一些较大的分子晶体，并与固态NMR实验进行比较。对如何提高等离子体波偶极子微扰的数值稳定性也作了一些评论。
2014-03-03 cond-mat.mtrl-sci
$G^0W^0$ implementation based on the pseudopotential and numerical-atomic-orbital basis-set framework: Algorithms and benchmarks
Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学物理科学学院）；The NOMAD Laboratory at the FHI of the Max Planck Society（马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所NOMAD实验室）；Institute of Artificial Intelligence, Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心人工智能研究院）；CAS Key Laboratory of Quantum Information, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学量子信息重点实验室）
本文提出一种基于数值原子轨道和伪势的高效$G^0W^0$计算框架，通过结合ABACUS和LibRPA，改进计算效率和稳定性，并通过系统性基准测试验证其准确性与效率。
2026-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Non-parametric Local Pseudopotentials with Machine Learning: a Tin Pseudopotential Built Using Gaussian Process Regression
提出了一种基于高斯过程回归（GPR）的局部赝势（PP）的非参数表示方法。使用无轨道密度泛函理论（OF-DFT）进行材料模拟需要局部赝势以降低计算成本并且允许动能泛函（KEF）仅应用于价密度。此外，局部PP对于OF-DFT的精确KEF的发展是重要的，因为它们仅可用于有限数量的元素。利用GP回归优化Sn的局域PP，重现了基于半局域PP的Kohn-Sham密度泛函理论计算的α-和\b{eta} -Sn的晶格常数、能量差、电子结构和电荷密度分布.使用非参数的基于GPR的PP表示避免了与使用参数化函数相关的困难，并有可能构建一个独立于先前假设的最佳局部PP。基于GPR的Sn局部PP导致α-和\b{eta} -锡的良好再现的体性质，以及与半局部PP获得的电子价密度类似的电子价密度。
2020-06-24 cond-mat.mtrl-sci
The pseudopotential approach within density-functional theory: the case of atomic metallic hydrogen
计算了金属氢原子的内能、声子谱、声子色散曲线和超导电性。将密度泛函理论中的赝势与全库仑势全电子线性Muffin-tin轨道计算进行了比较。就内能而言，定量地得到了类似的结果.发现相变压力的差异较大，足以影响相图。电子-声子谱函数$α^2 F(ω)$也有显著差异。与预期相反，在$500$ GPa下第一原子金属相I4 $_{1}$ /amd（Cs-IV）的估计超导临界温度T $_{c}$实际上更高。
2019-12-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Projected Augmented Waves (PAW) motivated mixed basis sets for small molecules
本文受PAW赝势方法启发，提出将局域轨道LO/lo与高斯型轨道GTO或Slater型轨道STO结合，构建适用于小分子的新型混合基组，并给出全电子重构的理论依据。
2025-04-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Density functional description of long-range electron Coulomb interactions in bulk SnS
提出高通量基准测试技术评估不同泛函与赝势在块体SnS中的表现，发现半局域梯度泛函优于局域密度近似，并基于动力学Born有效电荷提出学习交换关联泛函的新策略。
2023-05-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Trail-Needs pseudopotentials in quantum Monte Carlo calculations with plane-wave/blip basis sets
我们报告了一个系统的分析性能的一组广泛使用的狄拉克-福克赝势量子蒙特卡罗（QMC）计算。我们研究了元素周期表中的每个原子，从氢（Z=1）到汞（Z=80），除了4f元素（57 <= Z <= 70）。我们表明，鬼状态是一个潜在的严重问题时，平面波基组用于密度泛函理论（DFT）轨道生成计算，但这个问题几乎可以完全消除选择的s通道是本地的DFT计算，然后可以选择d通道是本地在随后的QMC计算，这通常会导致更准确的结果。我们调查每个电子的可实现的能量方差与不同水平的审判波函数，我们确定适当的平面波截止能量DFT计算每个赝势。我们证明了所谓的“T-move”计划在扩散蒙特卡罗是必不可少的许多元素。研究了QMC计算中赝势投影球积分规则的最佳选择。这里报告的信息将被证明是至关重要的规划和执行QMC项目涉及超越第一行元素。
2016-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Nonlocal Kinetic Energy Density Functionals for Isolated Systems via Local Density Approximation Kernels
尽管有大量的非局部动能密度泛函（KEDFs）可用于大规模计算，但大多数为扩展系统设计的非局部KEDFs不能直接应用于孤立系。在这篇论文中，我们提出了一个广义的计划，通过局域密度近似核来构建非局域KEDFs，并构建了一个家庭的KEDFs的模拟的孤立系的轨道自由密度泛函理论。KEDF的性能已经通过包含Mg、Si和GaAs的几个簇来证明。结果表明，所构造的KEDFs对随机团簇具有较高的数值精度和稳定性，从而使无轨道密度泛函理论更适合于孤立系的实际模拟.
2020-05-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Investigation of nonlocal transport associated with the orbital Hall effect in Ti
Keio University（庆应义塾大学）
研究单层钛霍尔条的非局域输运，探讨由轨道霍尔效应驱动的轨道电流输运特征，发现非局域电阻与中央通道宽度有关，排除欧姆旁路贡献后，推测存在由轨道霍尔效应驱动的非局域输运。
2026-05-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Machine learning based nonlocal kinetic energy density functional for simple metals and alloys
针对无轨道密度泛函理论中动能密度泛函精度不足的问题，提出满足精确物理约束的基于机器学习的非局域MPN KEDF，在ABACUS中实现并在简单金属与合金上验证，显著提升了准确性、可转移性与稳定性。
2024-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Basis Functions for Linear-Scaling First-Principles Calculations
在最近报道的密度泛函赝势计算的线性标度方法的框架中，我们研究了使用局部基函数进行此类工作。我们提出了一个基组，其中每个本地轨道表示在一个网格的点上的一个阵列的“光点功能”。我们分析了blip-function基组和标准赝势方法中使用的平面波基础之间的关系，推导出两者近似等价的标准，并描述了这些标准的实际测试。提出了在线性标度计算中使用blip函数基组的技术，并报道了使用局部和非局部赝势对Si晶体进行的这些技术的数值测试。我们发现快速收敛的总能量的值由标准的平面波计算的线性尺度局域轨道的半径增加。
1996-09-20 chem-ph cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Noncollinear DFT+$U$ and Hubbard parameters with fully-relativistic ultrasoft pseudopotentials
该研究将Dudarev的DFT+$U$方法推广至全相对论超软赝势，实现非共线磁性体系的能量、力、应力及Hubbard $U$参数计算，并应用于EuX和Cd$_2$Os$_2$O$_7$验证。
2023-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Fast and stable tight-binding framework for nonlocal kinetic energy density functional reconstruction in orbital-free density functional calculations
针对无轨道密度泛函理论中非局域动能密度泛函计算成本高的问题，提出结合密度泛函紧束缚方法的重构框架，通过简化能量泛函并减少重复计算，实现效率数量级提升且保持高精度与稳定性。
2024-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Current-density implementation for calculating flexoelectric coefficients
挠曲电效应是指当施加应变梯度时在绝缘体中引起的极化。我们已经开发了一种基于密度泛函微扰理论的第一性原理方法来计算散装，钳位离子挠曲电张量的元素。为了直接从单胞计算中确定横向和剪切分量，我们计算了长波长声学声子的绝热原子位移引起的电流密度。以前基于电荷密度响应的实现需要超级电池来捕获这些组件。我们的密度泛函理论的实现需要发展的电流密度的表达式，是有效的情况下的非本地赝势，和长波长的声子扰动。我们基准我们的方法简单系统的孤立的惰性气体原子，并将其应用于计算各种技术上重要的立方氧化物的钳位离子挠曲电常数。我们还讨论了一些技术问题，在非局部赝势的背景下，与电流密度的定义，以及它们的相关性的晶体的宏观响应特性的计算。
2018-09-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Orbital-Free DFT Correctly Models Quantum Dots When Asymptotics, Nonlocality and Nonhomogeneity Are Accounted For
原则上，使用无轨道密度泛函理论（OF-DFT）进行百万原子量子模拟是可行的，因为该算法仅需要相对于电子密度函数的简单函数最小化。在这方面，OF-DFT已被用于模拟温暖的致密物质，等离子体，冷金属和合金。不幸的是，像量子点和团簇这样重要的系统（具有高度不均匀的电子密度）仍然落在OF-DFT的适用范围之外。在这项工作中，我们解决这个世纪的老问题，通过设计和实施一个准确的，可转移的和通用的家庭的非本地动能密度泛函，具有正确的渐近性，可以处理高度不均匀的电子密度。到目前为止，我们第一次表明，OF-DFT实现了接近化学准确的电子能量和再现的电子密度约5%的基准半导体量子点和金属簇。因此，这项工作表明，OF-DFT不再局限于模拟具有几乎均匀的电子密度的系统，而是可以冒险模拟团簇和量子点，适用于新材料的合理设计。
2018-12-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
Plane-wave Density Functional Theory Study of the Electronic and Structural Properties of Ionized and Neutral Small Gold Clusters
利用平面波赝势方法研究了电离态和中性态Au团簇的结构和电子性质。除阴离子七聚体外，所有七聚体都倾向于一维锯齿形结构或二维三角形排列。HOMO-LUMO（最高占据分子轨道-最低未占据分子轨道）带隙、电离能和电子亲合能表现出作为簇大小的函数的奇偶变化。
2016-02-16 cond-mat.mtrl-sci
Role of spin-orbit coupling effects in rare-earth metallic tetra-borides : a first principle study
本文采用第一性原理电子结构方法（DFT），在量子浓缩机（QE）上对稀土四硼化物$\textrm{RB}_{4}$的电子结构进行了研究。在这篇文章中，我们研究了heather-to-negligible强自旋轨道耦合（SOC）效应对这些系统在非磁性基态的电子结构的影响。在GGA和GGA + SO近似下，使用超软赝势和完全相对论性超软赝势（对于SOC情况）进行计算。使用了在QE中实现的线性化平面波（LAPW）方法内的Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似（PBE-GGA）交换相关泛函。投影态密度由远低于费米能的3个不同的谱峰组成，并与费米能周围的连续态密度分开。由于稀土$s$-轨道、稀土$p$ + B $p$和B $p$-轨道而出现离散峰，而由于杂化B $p$、稀土$d$轨道而出现连续峰。在包含SOC时，由于稀土$p$轨道而产生的峰分裂成对应于$j=0.5$和$j=1.5$构型的两个峰。在$\textrm{LaB}_{4}$的情况下，在SOC存在的情况下，自旋分裂$4f$轨道有助于费米能级处的态密度，而费米能级处的态密度对于所考虑的所有其他材料基本上保持不受影响。
2022-08-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Conjugate-Gradient Optimization Method for Orbital-free Density Functional Calculations
无轨道密度泛函理论作为传统的量子力学理论的一种扩展，由于其在更精确的动能泛函和高效的数值计算方法上的发展，在过去的十年里引起了人们的极大兴趣。本文结合Kohn-Sham计算中的一些技巧，发展了一种新的共轭梯度法来数值求解自旋相关的扩展的P-Fermi方程。新方法的关键是一个近似的线搜索方案和集体处理的情况下，自旋相关的ETF问题的两个自旋密度。对一个四次二维量子点系统和一个三维钠团簇$\mr{Na}_{216}$的计算结果表明，该方法是准确有效的。
2004-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Nonlocal Orbital-Free Kinetic Energy Functional from the Jellium-with-Gap Model for Finite Systems
National Institute of Science Education and Research, An OCC of Homi Bhabha National Institute（印度国家科学教育与研究中心，霍米·巴巴国立大学附属机构）
针对有限系统（如分子团簇）缺乏精确动能密度泛函的问题，提出基于间隙凝胶模型线性响应核的非局域动能泛函，通过基准计算和Pauli势分析证明其精度优于现有方法，并成功预测光学性质。
2026-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Nonempirical Time-Dependent Density Functional Theory Framework for Nonlocal Exchange--Correlation Potentials
Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR)（德累斯顿-罗斯多夫亥姆霍兹中心）；Rutgers University（罗格斯大学）
针对非局域交换关联势导致光谱计算失真的问题，提出非经验加性修正动态XC核，强制f求和规则，在不增加计算成本下显著改善等离激元等光谱性质，并开源实现。
2026-09-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Embedded-Cluster Calculations in a Numeric Atomic Orbital Density-Functional Theory Framework
我们将全电子电子结构代码FHI-aims集成到通用ChemShell软件包中进行固态嵌入（QM/MM）计算。在这个集成的一个主要任务是赝势功能到FHI的实施，目的是描述阳离子在QM/MM边界通过有效的核心电位，从而防止虚假的电子密度过极化。基于数值原子轨道基组，FHI-aims提供了特别有效的访问精确交换和二阶微扰理论，使建立的QM/MM设置的混合和双混合水平DFT计算的固体系统的理想工具。我们通过计算Fe取代的ZSM-5沸石骨架中Fe的还原电位和TiO 2（110）上（光）催化水氧化的反应能曲线来说明这种能力。
2014-04-08 cond-mat.mtrl-sci
ATLAS: A Real-Space Finite-Difference Implementation of Orbital-Free Density Functional Theory
无轨道密度泛函理论（OF-DFT）是一种很有前途的大规模量子力学模拟方法，它在计算精度和计算成本之间提供了很好的平衡。它的适用性，大规模的模拟一直在建设动能泛函和本地赝势的进展有所帮助。然而，OF-DFT的广泛采用需要进一步提高其效率和稳健实现的软件。在这里，我们开发了一个实空间有限差分方法的数值解OF-DFT周期系统。本文采用一种能量最小化方法代替传统的自洽方法求解欧拉-拉格朗日方程。我们的方法从事的OF-DFT计算的实空间有限差分法和直接能量最小化计划。将该方法编码到ATLAS软件包中，并使用固体Mg、Al和Al $_{3}$ Mg的周期系统进行基准测试。测试结果表明，我们的实现可以实现高精度，高效率和数值稳定性的大规模模拟。
2015-07-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
On the calculation of the stress tensor in real-space Kohn-Sham Density Functional Theory
我们提出了一个准确和有效的公式的应力张量实空间科恩-沙姆密度泛函理论（DFT）计算。具体而言，同时采用当地制定的静电，我们推导出的应力张量，适用于模拟与任意对称，半局部交换相关泛函，和布里渊区积分的单位细胞的线性缩放表达式。特别是，我们重写的贡献所产生的自能和非局部赝势能，使他们服从的实空间有限差分离散，实现了三个数量级的提高计算应力的准确性。使用静态和动态计算代表的例子，我们验证了所提出的配方的准确性和效率。特别是，我们表现出高速度的收敛与空间离散化，计算的能量和应力张量之间的一致性，和非常好的协议与参考平面波的结果。
2018-09-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
First principle calculations of conductance within plane wave basis set via nonorthogonal Wannier-type atomic orbitals
我们提出了一个平面波/赝势实现的方法来计算纳米结构的电子输运性质。电导率是通过格林函数形式体系中的Landauer公式计算的。非正交的Wannier型原子轨道是通过虚轨道和占据的Kohn-Sham轨道的连续幺正旋转得到的，然后是两步变分定域。我们使用这些非正交的Wannier型原子轨道划分Kohn-Sham哈密顿到电极接触电极子矩阵。系统的电极部分由两个金属团簇与额外的离散能级的洛伦兹展宽。我们研究了我们的实现通过建模的Na原子线的传输特性。我们的研究结果表明，与适当的水平加宽的小集团模型的接触再现奇-偶振荡的电导作为纳米线长度的函数。
2005-07-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Theory of Orbital Magnetization in Solids
在这篇评论文章中，我们调查了相对较新的理论轨道磁化在固体中，通常被称为“现代理论的轨道磁化”及其应用。令人惊讶的是，虽然在有限系统（如原子和分子）中轨道磁化的计算是直接的，但在扩展系统或固体中，由于位置算子在这种情况下定义不清，因此长期以来一直无法计算。克服这个问题的方法，首先在2005年开发，在本次审查的第一部分，我们提出的主要思想达到从Wannier函数的方法，半经典和有限温度形式主义。在第二部分中，我们描述了计算轨道磁化强度的实际方面，如采取k-空间导数，赝势的形式主义，一个单一的k点推导，Wannier插值方案，和DFT的具体方面。然后，我们显示最近的计算结果，铁，钴和镍。在本文的最后一部分，我们重点介绍了轨道磁化的直接应用。特别是，我们将审查如何属性，如核磁共振屏蔽张量和电子顺磁共振g张量可以优雅地计算在轨道磁化的导数。
2011-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Combining the Maximum Overlap Method with Multiwavelets for Core-Ionisation Energy Calculations
提出一种结合多小波与最大重叠法的分子核心电离能计算协议，基于ΔSCF方法实现全电子计算，解决原子轨道相关问题，结果精度优于原子轨道计算且与多小波+赝势计算一致，可应用于大尺寸分子。
2025-04-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Simple formalism for efficient derivatives and multi-determinant expansions in quantum Monte Carlo
我们提出了一个简单和通用的形式主义，有效地计算多行列式Jastrow-Slater波函数的衍生物，当地的能量，原子间的力量，和类似的量子蒙特卡罗所需的量。通过对占据轨道和虚轨道上的矩阵进行简单的操作，我们在计算原子间力和优化轨道参数方面获得了与算法微分相当的效率。此外，对于大的多行列式展开，最近报道的用于计算波函数的显着计算增益在这里得到了改进，并扩展到全电子和赝势计算中的所有局部性质。
2016-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast THz probing of nonlocal orbital current in transverse multilayer metallic heterostructures
该研究利用飞秒光激发产生的太赫兹发射，探测金属多层异质结构中的非局域轨道电流及轨道—电荷电流转换，并通过温度依赖测量区分轨道与自旋贡献。
2023-11-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Contour integral method for obtaining the self-energy matrices of electrodes in electron transport calculations
我们提出了一种有效的计算方法来评估电极的自能矩阵，以研究纳米系统中的弹道电子输运性质。为了减少大型系统中的高计算成本，基于Sakurai-Sugiura方法结合移位双共轭梯度法的轮廓积分特征值求解器被开发用于求解复波矢量的指数型特征值问题。该算法的一个显著特点是数值计算过程与传统的能带结构计算过程非常相似。我们实现了开发的方法的框架下的实空间高阶有限差分格式与非局部赝势。各种材料的数值试验验证了所提出的方法的鲁棒性，准确性和效率。作为该方法的一个例子，我们提出了电子输运性质的独立硅烯与线缺陷起源于反向屈曲相。
2018-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Charge Density Wave Ordering in NdNiO$_2$: Effects of Multiorbital Nonlocal Correlations
本研究通过高级多体计算探讨了无限层NdNiO$_2$中的电荷密度波有序，发现电荷密度波与磁不稳定性分别源于Ni-$d_{z^2}$和Ni-$d_{x^2-y^2}$轨道，且关联效应导致的谱函数重整化可通过空穴掺杂诱导。
2024-04-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Spin polarized diamond neutral vacancy
在密度泛函理论框架下，采用电子-离子相互作用的原子轨道基和原子赝势，计算了具有中性空位的C_（70）H_（84）自旋极化金刚石团簇。已发现的带隙为1.70 eV。所选择的团簇包括取决于其自旋类型的电子性质。它可以用作数据传输器。计算的带隙，态密度和自旋性质说明了它在自旋电子器件中的好处。
2012-02-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Calculation of Band Structure Using Local Sampling and Green's Functions
基于格林函数理论和局域采样，提出了一种计算能带结构的新方法。薛定谔方程的哈密顿量中的势能近似于一系列采样的狄拉克δ函数，并通过适当的因子进行加权。这些因素是从晶格中原子势的多极展开中找到的，并考虑了屏蔽等效应。然后应用傅里叶变换描述倒易空间中的波函数。采样在整个空间中可以是均匀的或不均匀的;但是速率和间隔优化是必不可少的。分别对硅、锗和石墨烯片进行了理论计算，并将计算结果与从头算非局域赝势（AINLPS）方法进行了比较。同样对于硅，采用无轨道密度泛函理论（OF-DFT）中使用的赝势作为合适的采样源。分析了色散公式的相位变化，引入了自适应参数以改善与从头算结果的兼容性。在实空间中使用低阶截断的局部分析，减少了执行时间，同时给出了可接受的结果。
2010-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nonlocal Machine-Learned Exchange Functional for Molecules and Solids
本研究结合机器学习与物理约束，设计出兼具轨道依赖性和非局部性的低成本交换泛函，兼顾分子与固体体系的计算精度与效率，突破传统DFT的成本-精度权衡限制。
2024-08-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Extending Nonlocal Kinetic Energy Density Functionals to Isolated Systems via a Density-Functional-Dependent Kernel
HEDPS, CAPT, School of Physics and School of Mechanics and Engineering Science, Peking University（北京大学物理学院与工程力学系）
本文通过构建密度泛函依赖的核，解决了非本地动能密度泛函在孤立系统中的不稳定性问题，提升了计算效率和精度。
2026-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Fast hybrid density-functional computations using plane-wave basis sets
一个新的，非常快的，执行的确切（Fock）交换运营商的电子结构计算内的平面波赝势方法详细描述了分子和周期性的系统，并仔细验证。我们的方法结合了最近提出的自适应压缩交换方法，以减少在自洽循环中评估交换的次数，并采用轨道定位程序，该程序减少了每次评估时计算的交换积分的数量，并可能减少了每个交换积分的计算时间。新的实现已经在Quantum ESTERO发行版中可用，根据各种现实的基准计算，它的加速比永远不会小于3 - 4倍，并且会随着系统的大小而增加。
2018-12-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Plane-wave based electronic structure calculations for correlated materials using dynamical mean-field theory and projected local orbitals
通过局域密度近似下的密度泛函理论和动力学平均场论的结合，近年来强关联系统的描述得到了很大的发展。这种LDA+DMFT方法能够处理强相关的绝缘体和金属。LDA和DMFT之间的几个接口已经被使用，例如（N阶）线性Muffin Tin轨道或最大局部化Wannier函数。然而，这样的方案在使用中是复杂的或者经常执行附加的简化（即，原子球近似（Atomic sphere approximation）。我们提出了LDA+DMFT的另一种实现，它保持了Wannier实现的精度，但更轻。它依赖于局部轨道到一组受限的Kohn-Sham状态的投影来定义相关子空间。该方法在投影增强波（PAW）和混合基赝势（MBPP）框架内实现。这为LDA+DMFT中更复杂结构的电子结构计算开辟了道路，具有全电子方法的精度。我们提出了一个应用程序，两个相关的系统，即SrVO 3和β-NiS（电荷转移材料），包括配体状态的基础设置。计算结果进行了比较，与最大局域化的Wannier函数，并讨论了出现在轨道分辨谱函数的物理特征。
2008-01-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Nonlocal Kinetic Energy Functionals By Functional Integration
Since the seminal works of Thomas and Fermi, researchers in the Density-Functional Theory (DFT) community are searching for accurate electron density functionals. Arguably, the toughest functional to approximate is the noninteracting Kinetic Energy , $T_s[ρ]$ , the subject of this work. The typical paradigm is to first approximate the energy functional, and then take its functional derivative, $\frac{δT_s[ρ]}{δρ(r)}$ , yielding a potential that can be used in orbital-free DFT, or subsystem DFT simulations. Here, this paradigm is challenged by constructing the potential from the second-function…
2018-02-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Nonlocal torque operators in ab initio theory of the Gilbert damping in random ferromagnetic alloys
本文提出了一种替代无序铁磁合金中Gilbert阻尼的从头算理论。该理论依赖于引入非局部扭矩，取代传统的本地扭矩运营商在著名的扭矩相关公式，并可以制定内的原子球近似。在一个简单的紧束缚模型中给出了该体系的形式，并在相对论紧束缚线性Muffin-tin轨道（TB-LMTO）方法和相干势近似（CPA）下进行了详细计算。由此产生的非局部扭矩表示的非随机，非网站对角和自旋无关的矩阵，这简化了配置平均。CPA-顶点修正对理论的内部一致性以及与基于随机局部力矩的第一性原理方法的等价性起着至关重要的作用。这种等价性也说明了计算吉尔伯特阻尼参数的二元NiFe和FeCo随机合金，为纯铁与模型原子级的障碍，和化学计量的FePt合金与不同程度的L10原子长程序。
2015-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of molybdenene from first principles
本文利用密度泛函理论，在超软赝势方法下研究了钼烯单层六方和三斜相的电子结构与晶格稳定性，发现两相均为金属且晶格不稳定。
2025-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Consequences of local gauge symmetry in empirical tight-binding theory
从局域规范对称性原理出发，导出了一种将电磁场引入经验紧束缚理论的方法。规范不变性被证明是不相容的经验紧束缚理论，除非存在一个表示，其中的坐标算子是对角线。本方法以此为基础，并利用群论来构造离散坐标本征值的对称线性组合。这就产生了正交的类原子“轨道”，可以作为紧束缚的基础。后者的坐标矩阵包括同一原子上不同轨道之间的原子内矩阵元。格点规范理论然后被用来定义离散的电磁场和它们与电子的相互作用。局部规范对称性施加强烈的限制，限制范围内的坐标基础上的哈密顿量。该理论被应用到半导体锗和硅，它表明，每原子15个轨道的基础上提供了一个令人满意的描述的价带和最低导带。介电函数的计算表明，该模型产生一个准确的联合态密度，但低估了约20%的振子强度相比，一个非本地的经验赝势计算。
2002-04-22 cond-mat.mtrl-sci
On-site approximation for spin-orbit coupling in LCAO density functional methods
我们提出了一种计算方法，大大简化了包含自旋轨道相互作用的密度泛函理论实施局部原子轨道基组。我们的方法是基于一个众所周知的程序获得赝势从原子相对论的从头计算和现场近似的自旋轨道矩阵元素。我们已经实现了SIESTA代码中的技术，我们表明，它提供了准确的结果，为整体能带结构和分裂的第IV和III-IV族半导体以及5D金属。
2007-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen dissociation on the Mg(0001) surface from quantum Monte Carlo calculations
我们用扩散蒙特卡罗（DMC）模拟方法计算了H $_2$在Mg（0001）表面解离的能垒。计算采用赝势和系统可改进的B样条基组来扩展用于构建试验波函数的单粒子轨道。对系统尺寸、时间步长和其他误差源进行的广泛测试表明，所有这些误差加在一起可以减少到$\sim 0.03$ eV。DMC解离势垒计算为$1.18 \pm 0.03$ eV，并与使用各种交换相关泛函的密度泛函理论获得的那些进行比较，其值在0.44和1.07 eV之间。
2008-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Valence and core excitons in solids from velocity-gauge real-time TDDFT with range-separated hybrid functionals: An LCAO approach
提出了一种原子轨道基组框架，用于在周期系统中采用距离分离混合泛函进行速度规范实时含时密度泛函理论（TDDFT）模拟。本文研究了含时Kohn-Sham方程在体硅、氟化锂和单层六方氮化硼等典型固体材料中的线性光学响应。此外，在单层六方BN在B和N K-边缘的核心激发进行了研究和远程和短程非局域交换捕获价和核心激子效应的作用进行了讨论。使用这个时域原子轨道基组框架得到的结果与文献中的等效频域平面波结果一致。讨论的发展导致一个时域广义Kohn-Sham TDDFT实现的核心和价电子动力学和轻物质的相互作用在周期性的固态系统的治疗。
2018-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Orbital-Free Density Functional Theory: Linear Scaling Methods for Kinetic Potentials, and Applications to Solid Al and S
在无轨道密度泛函理论中，动能势（KP），即动能密度泛函的函数导数，出现在电子密度的欧拉方程中，并且可能更适合于简单的近似。我们研究了两个固态系统，铝和硅，使用两个非局部KP原子，得到了很好的结果。非常准确的结果被发现为铝，但结果为硅是不太令人满意的，说明一般需要更好地处理扩展共价体系。一个不同的整合途径，在KP形式主义可能证明是有用的，在攻击这个根本问题。
2009-03-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Pulay forces in density-functional theory with extended Hubbard functionals: From nonorthogonalized to orthogonalized manifolds
我们提出了一个推导的精确表达式Pulay力的密度泛函理论计算增强扩展的哈伯德泛函，并产生于使用正交化的原子轨道作为投影仪的哈伯德流形。轨道重叠矩阵的平方根倒数的导数作为相关的李雅普诺夫（西尔维斯特）方程的封闭形式的解决方案。在超软赝势和投影增广波方法的框架内，并使用平面波基组的力的所产生的贡献的表达式。我们已经基准的情况下，NiO的总能量的有限差异，找到很好的协议，目前的实施。由于Hubbard校正的密度泛函理论计算的准确性-提供的Hubbard参数计算的考虑中的歧管-目前的工作铺平了道路，系统的研究固态和分子过渡金属和稀土化合物。
2022-05-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
