Trail-Needs pseudopotentials in quantum Monte Carlo calculations with plane-wave/blip basis sets
我们报告了一个系统的分析性能的一组广泛使用的狄拉克-福克赝势量子蒙特卡罗（QMC）计算。我们研究了元素周期表中的每个原子，从氢（Z=1）到汞（Z=80），除了4f元素（57 <= Z <= 70）。我们表明，鬼状态是一个潜在的严重问题时，平面波基组用于密度泛函理论（DFT）轨道生成计算，但这个问题几乎可以完全消除选择的s通道是本地的DFT计算，然后可以选择d通道是本地在随后的QMC计算，这通常会导致更准确的结果。我们调查每个电子的可实现的能量方差与不同水平的审判波函数，我们确定适当的平面波截止能量DFT计算每个赝势。我们证明了所谓的“T-move”计划在扩散蒙特卡罗是必不可少的许多元素。研究了QMC计算中赝势投影球积分规则的最佳选择。这里报告的信息将被证明是至关重要的规划和执行QMC项目涉及超越第一行元素。
2016-10-20 cond-mat.mtrl-sci
Optimized norm-conserving Vanderbilt pseudopotentials
完全非局部的两个投影仪范数守恒赝势被证明是兼容的一个系统的方法来优化收敛的大小的平面波的基础。一个新的配方的优化开发，包括将其应用到正能量原子散射态的能力，并强制执行更大的连续性的赝势。本文回顾了范数守恒在多投影机上的推广，并为本文的目的进行了改写。全电子和一个和两个投影仪范数守恒赝势计算的晶格常数和体积模量的结果之间的比较是一组固体选择代表各种类型的键合和周期表的采样。
2013-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Auxiliary-field quantum Monte Carlo calculations with multiple-projector pseudopotentials
我们已经实现了最近开发的多投影赝势到平面波为基础的非线性场量子Monte Carlo（AFQMC）方法。多投影赝势可以产生更小的平面波截止，同时保持或改善可转移性。这降低了EST-AFQMC的计算成本，增加了其对更大和更复杂系统的影响。我们讨论了可分离的Kleinman-Bylander形式中的非局部赝势的使用，以及Hamann的多投影优化范数守恒赝势ONCVPSP在EST-AFQMC中的实现。首先证明了该方法的准确性的状态方程的计算的离子绝缘体氯化钠和更强烈的相关金属铜。然后，该方法被应用于校准最近发现的高温高压超导硫氢化物系统的相稳定性的密度泛函理论（DFT）预测的准确性。我们发现，由于不同结构之间的电子-电子相关效应几乎抵消，DFT结果与EST-AFQMC结果吻合得很好。
2016-10-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Diamond -> beta-tin phase transition in Si within diffusion quantum Monte Carlo
用扩散量子蒙特卡罗方法研究了Si中金刚石→ β-TiN的相变。Slater-Jastrow-回流试验波函数给出的DMC能量比Slater-Jastrow的低，并且回流稍微有利于β-锡相相对于金刚石相。我们已经研究了状态方程的变化，结果从使用不同的赝势，包括零点运动或有限温度的振动，和有限尺寸效应的修正的应用。我们的实验表明赝势的选择对物态方程有很大的影响。使用Dirac-Fock赝势会导致过渡压力的高估，但设计用于相关计算的经验赝势给出了与实验相当吻合的过渡压力。
2010-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Optimized effective potential forces with the plane-wave and pseudopotential method
本研究在平面波与赝势框架下推导OEP方法的解析离子作用力，补充非局域赝势下Hellmann-Feynman表达式的额外项，验证其精度与可靠性，为用轨道泛函开展晶格动力学研究开辟路径。
2024-09-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Size-consistent variational approaches to non-local pseudopotentials: standard and lattice regularized diffusion Monte Carlo methods revisited
我们提出了改进版本的标准扩散蒙特卡罗（DMC）和晶格正则化扩散蒙特卡罗（LRDMC）算法。对于DMC方法，我们改进了最近设计的一个计划，以处理非局部赝势变分的方式。我们表明，这样的计划-当应用到足够大的系统-保持其有效性，只有在相应的足够小的时间步长，我们提出了两个简单的升级的方法，保证变分性质的大小一致的方式。对于LRDMC方法，这是大小一致的和变分的建设，我们提高了计算效率，通过引入（i）一个改进的定义的有效晶格哈密顿量，保持大小一致，并需要一个小的晶格空间误差与一个已知的领导项，和（ii）一个新的随机化方法的位置的晶格结，需要一个单一的晶格空间。
2010-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Towards a systematic assessment of errors in diffusion Monte Carlo calculations of semiconductors: case study of zinc selenide and zinc oxide
固定节点扩散蒙特卡罗（DMC）方法作为一种高精度计算固体材料性质的方法，近年来引起了人们的兴趣。然而，用于计算诸如总能量、原子化能量和激发态能量等性质的框架尚未完全建立。几个悬而未决的问题仍然是赝势的影响，固定节点的错误的大小，和超原胞有限尺寸效应的大小。在这里，我们详细考虑了半导体ZnSe和ZnO，并进行了系统的研究，以评估DMC中受控和非受控近似所产生的能量差的大小。前者包括时间步长误差和超原胞有限尺寸效应的基态和光学激发态，后者包括赝势，赝势局域化近似，和固定节点近似。我们发现，对于这些化合物，使用现代计算资源的误差可以被控制到很好的精度，并且使用Dirac-Fock赝势的量子Monte Carlo计算可以提供这些系统的内聚能和间隙的良好估计。然而，我们观察到不同的赝势时产生的计算光学间隙的差异。
2015-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Optimized norm-conserving Hartree-Fock pseudopotentials for plane-wave calculations
我们报告Hartree-Fock（HF）为基础的赝势适合于平面波计算。与典型的有效核势不同，目前的赝势在原点是有限的，并且在平面波基础上表现出快速收敛;优化赝势方法[A. M.拉佩等等人，Phys.Rev.B411227 - 30（1990）]改进了平面波会聚。规范守恒HF赝势被发现发展长程非库仑行为，不衰减速度超过1/r，是非本地的。这种行为，这源于非局部性的交换潜力，是补救使用最近开发的自洽程序[J。Trail和R. J. Needs，J. Chem. Phys. 122，014112（2005）]。由此产生的赝势稍微违反了核心电荷的范数守恒。我们用这些赝势计算了几种原子性质，结果与全电子HF值符合得很好。用这些HF赝势和平面波得到的几个二聚体的离解能，平衡键长和振动频率也与全电子结果吻合得很好。
2007-12-11 cond-mat.mtrl-sci
A new scheme for fixed node diffusion quantum Monte Carlo with pseudopotentials: improving reproducibility and reducing the trial-wave-function bias
固定节点扩散量子蒙特卡罗（FN-DMC）是一种越来越多地使用的计算方法，用于以可控的精度研究分子，固体和表面的电子结构。它在同样精确的电子结构方法中脱颖而出，因为它具有良好的立方尺度与系统尺寸，这通常使FN-DMC成为具有超过100个原子的大型凝聚相系统中唯一计算负担得起的高质量方法。在这样的系统中，FN-DMC部署赝势，以大大提高效率。为了处理赝势的非局部项，FN-DMC算法必须使用额外的近似，导致所谓的定位误差。然而，两个可用的近似，局域近似（LA）和T-move近似（TM），有一定的缺点，并可能使DMC计算难以重现。在这里，我们介绍第三种方法，称为行列式局部化近似（DLA）。DLA消除了再现性问题，并系统地提供了高质量的结果和稳定的模拟，比LA和TM效率略高。当计算能量差时--例如相互作用能和电离能-- DLA也比LA和TM方法更准确。我们相信DLA为FN-DMC的自动化及其在大型系统中更容易的应用铺平了道路。
2019-09-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Phaseless auxiliary-field quantum Monte Carlo calculations with planewaves and pseudopotentials--applications to atoms and molecules
无相位相干场量子蒙特卡罗（AF QMC）方法[S. Zhang和H. Krakauer，Phys. Rev. Lett. 90，136401（2003）]对第二行3A-7A族原子和二聚体Al，Si，P，S，Cl的离解能和电离能进行了系统的研究。此外，将P_2二聚体与第三行As_2二聚体进行比较，As_2二聚体也是三硫键。该方法利用Slater行列式空间中的重要抽样随机游动来投影多体基态。由于电子-电子库仑相互作用的Monte Carlo相位问题，通过无相近似控制，具有试验波函数|Psi_T>。与前面的计算一样，使用平均场单个斯莱特行列式作为|Psi_T>。该方法是制定在希尔伯特空间定义的任何选择的单粒子基础。目前的计算使用的平面波基础上定期边界条件下的范数守恒赝势。平面波AF QMC方法的计算细节。这里选择的孤立系允许系统地研究各种算法问题。我们显示的平面波方法的准确性，并讨论其收敛性的参数，如超晶胞的大小和平面波截止。在多体AF QMC框架中使用标准范数守恒赝势进行检查。
2007-02-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Diamond and $β$-tin structures of Si studied with quantum Monte Carlo calculations
我们用扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法研究了硅中金刚石到$β$ -tin结构的压致相变。计算采用赝势技术和系统改进的B样条基组。我们表明，为了实现1 GPa的精度在过渡压力的非抵消误差的能量的两种结构必须减少到30毫电子伏/原子。对系统尺寸误差、非局部赝势误差、基集不完整性误差和其他误差源的广泛测试表明，所有这些误差加在一起可以降低到远低于30 meV/atom。计算出的DMC转变压力比公认的实验值范围高出约3-4 GPa，我们认为这种差异可能是由于DMC技术中固有的固定节点误差。
2004-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Fundamental high pressure calibration from all-electron quantum Monte Carlo calculations
我们开发了一种不依赖于赝势的固体全电子量子蒙特卡罗（QMC）方法，并使用它来构建基于立方氮化硼（c-BN）状态方程的初级超高压校准。我们计算的静态贡献的自由能与QMC，并获得声子贡献的密度泛函理论，产生一个高精度的校准高达900 GPa可直接在实验中使用。此外，我们计算的非谐波拉曼频移与QMC作为压力和温度的函数，允许在桌面实验中的光学压力校准。与目前的实验方法相比，理论状态方程中的小系统误差不随压力增加，并且不需要外推。这种全电子方法一般适用于第一排固体，并可用于从头计算固体和基准赝势精度提供一个新的参考。
2010-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo Compton profiles of solid and liquid lithium
我们用量子蒙特卡罗（QMC）方法计算了固体和液体锂的康普顿分布，并与最近的实验测量结果进行了比较，获得了很好的一致性。重要的是，我们发现至关重要的是要考虑到适当的核心价正交化，并解决密度差异与实验相比。为了解释无序效应，我们使用分子动力学（MD）对有限温度配置进行采样，然后对每个配置进行扩散蒙特卡罗（DMC）模拟。我们使用Slater Jastrow波函数和巨正则扭转平均边界条件。一个QMC赝势校正，来自一个完整的晶体的全电子DMC模拟。我们的计算提供了第一个全电子QMC基准的康普顿轮廓的锂晶体和赝势校正的QMC康普顿轮廓的液体和固体。
2019-12-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
Computation of forces and stresses in solids: Towards accurate structural optimization with auxiliary-field quantum Monte Carlo
本文提出利用辅助场量子蒙特卡洛结合反向传播、平面波基组和模守恒赝势，消除力与应力计算中的技术障碍，实现固体块体材料的精确几何优化并为声子谱多体计算奠定基础。
2023-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Locality Error Free Effective Core Potentials for 3d Transition Metal Elements Developed for the Diffusion Monte Carlo Method
针对DMC方法在过渡金属材料中的局域误差问题，本文开发了Cr到Zn的无局域误差赝哈密顿量OPH23，其可转移性误差与最佳半局域赝势相当，有望提升复杂材料多体第一性原理计算的精度。
2023-10-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
Simple formalism for efficient derivatives and multi-determinant expansions in quantum Monte Carlo
我们提出了一个简单和通用的形式主义，有效地计算多行列式Jastrow-Slater波函数的衍生物，当地的能量，原子间的力量，和类似的量子蒙特卡罗所需的量。通过对占据轨道和虚轨道上的矩阵进行简单的操作，我们在计算原子间力和优化轨道参数方面获得了与算法微分相当的效率。此外，对于大的多行列式展开，最近报道的用于计算波函数的显着计算增益在这里得到了改进，并扩展到全电子和赝势计算中的所有局部性质。
2016-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Compact and Flexible Basis Functions for Quantum Monte Carlo Calculations
量子蒙特卡罗中的分子计算经常使用由压缩高斯函数和原始高斯函数组成的混合基。虽然不同的大小和精度的标准基组可在文献中，我们证明，重新优化的原始函数指数在量子蒙特卡罗产生更紧凑的基组给定的精度。对于高激发态实现了特别大的增益。对于需要非发散赝势的计算，我们引入高斯-斯莱特基函数，其在短距离处表现为高斯，在长距离处表现为斯莱特。这些基函数进一步改善了给定基尺寸的能量和局部能量的波动。通过指数优化和高斯-斯莱特基础的使用实现的增益的例子计算的基态的碳，最低的激发态的碳与$^5S^o$，$^3P^o$，$^1D^o$，$^3F^o$对称性，碳二聚体，和萘。基尺寸的减小使得能够以高精度对较大分子进行量子蒙特卡罗处理。
2010-01-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Phaseless auxiliary-field quantum Monte Carlo method with spin-orbit coupling
The Center for Advanced Quantum Studies and School of Physics and Astronomy, Beijing Normal University（北京师范大学量子高级研究中心与物理天文学院）；Key Laboratory of Multiscale Spin Physics (Ministry of Education), Beijing Normal University（北京师范大学多尺度自旋物理教育部重点实验室）；Center for Computational Quantum Physics, Flatiron Institute（Flatiron研究所计算量子物理中心）
本文提出一种结合自旋轨道耦合的无相位辅助场量子蒙特卡洛方法，用于研究包含重原子的系统，通过计算I₂和Pb的性质验证了方法的准确性，并确定了InP的相变压力。
2026-02-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Hydrogen dissociation on the Mg(0001) surface from quantum Monte Carlo calculations
我们用扩散蒙特卡罗（DMC）模拟方法计算了H $_2$在Mg（0001）表面解离的能垒。计算采用赝势和系统可改进的B样条基组来扩展用于构建试验波函数的单粒子轨道。对系统尺寸、时间步长和其他误差源进行的广泛测试表明，所有这些误差加在一起可以减少到$\sim 0.03$ eV。DMC解离势垒计算为$1.18 \pm 0.03$ eV，并与使用各种交换相关泛函的密度泛函理论获得的那些进行比较，其值在0.44和1.07 eV之间。
2008-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Fixed-node errors in quantum Monte Carlo: interplay of electron density and node nonlinearities
我们阐明了量子蒙特卡罗计算中单组态试验波函数的第一与第二行系统之间固定节点误差的巨大差异（两倍或更多）的起源。在一组原子，分子，也Si，C固体晶体中的固定节点的偏差的这种显着差异进行了研究。分析是在价等电子系统，共享相似的相关能，键模式，几何形状，基态，和对称性。我们发现，影响固定节点的错误的关键功能是在电子密度和节点的非线性程度的差异。这些发现揭示了量子蒙特卡罗的准确性如何在各种系统中变化，为分子和凝聚态系统电子结构计算中固定节点偏差的起源提供了新的观点，并对重元素赝势结构产生了影响。
2013-10-29 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Continuum variational and diffusion quantum Monte Carlo calculations
这篇专题综述介绍了连续变分和扩散量子蒙特卡罗计算的方法。这些随机方法是基于多体波函数，并能够实现非常高的精度。该算法本质上是并行的，非常适合千万亿次计算机，计算成本的规模作为一个多项式的粒子数。已经使用这些方法进行了调查的系统和主题的指南。大部分的文章是专门概述的基本量子蒙特卡罗方法，形式和优化的波函数，执行计算周期性边界条件内，使用赝势，激发态计算，计算不准确的来源，并计算能量差和部队。
2010-02-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Quantum Monte Carlo study of the Ne atom and the Ne+ ion
我们报告的全电子和赝势计算的基态能量的中性Ne原子和Ne+离子使用变分和扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法。我们调查不同层次的斯莱特-杰斯特罗试验波函数：（i）使用哈特里-福克轨道，（ii）使用轨道优化内的蒙特卡罗程序中的杰斯特罗因子的存在下，（iii）包括回流相关的波函数。通过优化轨道获得了总能量的小的减少，而通过结合回流相关性获得了更显着的减少。我们研究了DMC能量中的有限时间步长和固定节点偏差，并表明当计算第一电离势（IP）时，这些误差有很强的消除趋势。DMC给出了在我们所考虑的试验波函数的所有水平上Ne的IP的高度精确的值。
2008-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo calculations in solids with downfolded Hamiltonians
我们提出了一个系统的向下折叠多体方法的扩展系统。多体计算在一个更简单的哈密顿算子上进行，该哈密顿算子保留了材料的特定性质。该哈密顿量是系统地改进，并允许拨号，在原则上，最简单的模型和原来的哈密顿量之间。作为一个副产品，赝势误差基本上消除了使用冻结的核心处理。在不牺牲精度的情况下，显著降低了多体计算的计算成本。我们使用非线性场量子蒙特卡罗（AFQMC）方法来求解下折的哈密顿量。对于各种固体，包括半导体、离子绝缘体和金属，都能实现出色的精度。我们进一步测试的方法，通过确定在NiO，一个具有挑战性的原型材料与强电子相关效应的自旋间隙。这种方法极大地扩展了材料中一般从头计算多体计算的范围。
2014-12-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Equation of state of metallic hydrogen from Coupled Electron-Ion Monte Carlo simulations
本文用耦合电子-离子蒙特卡罗方法研究了压力高于分子离解的氢。这些计算使用精确的Reptation量子蒙特卡罗方法来估计电子能量和压力，同时对质子进行蒙特卡罗模拟。除了提出模拟结果的状态方程在一个大区域的相空间，我们报告的自由能得到的热力学积分。我们发现非常好的协议与DFT计算的压力超过600 GPa和密度以上$ρ=1.4 g/cm^3$。热力学性质和结构性质都通过DFT计算准确地再现。该协议提供了一个强有力的支持，在DFT中采用的不同的近似，特别是近似的交换相关势和赝势的使用范围内的密度考虑。我们发现不同意化学模型，这表明重新调查的行星模型，以前使用的Saumon-Chabrier-Van Horn状态方程。
2009-06-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Many-body electronic structure of LaScO$_3$ by real space quantum Monte Carlo
我们提出了真正的空间量子蒙特卡罗（QMC）计算scandate LaScO $_3$，被证明是具有挑战性的传统的电子结构的方法，由于强大的相关效应导致不准确的带隙从DFT和$GW$方法相比，与现有的实验数据。除了计算一个准确的QMC带隙校正超晶胞尺寸偏差，并与大量的实验一致，我们还预测的结合能的晶体使用标准的固定节点QMC没有任何经验或非变分参数。我们发现，促进（光学）间隙和基本间隙同意彼此说明一个明显的理想晶体中没有显着的激子效应。我们在采用不同基组的两个独立轨道上获得了完全一致的结果（平面波与局部高斯），不同的代码产生轨道（\textsc{Quantum Espresso}与\textsc{Crystal}），不同的QMC代码（\textsc{Qmcpack}与\textsc{Qwalk}）和不同的高精度伪电位（ccECP与Troullier-Martins）展示了QMC方法和工具在强相关问题研究中的成熟度和一致性。
2020-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo calculations of the structural properties and the B1-B2 phase transition of MgO
我们报告扩散蒙特卡罗（DMC）计算MgO在岩盐和氯化铯结构。计算是基于Hartree-Fock赝势，与单粒子轨道进入相关的波函数被表示为一个系统收敛的插值样条基。系统的测试系统尺寸误差使用周期性重复细胞高达600多个原子。用DMC方法计算得到的岩盐结构的平衡点阵参数与Hartree-Fock方法的结果基本一致，与实验值接近。体弹性模量的DMC结果也与实验值吻合较好。B1-B2的转变压力（岩盐和CsCl结构之间）被预测为略低于600 GPa，这是超出了实验可达到的范围，与其他预测的基础上Hartree-Fock和密度泛函理论。
2005-02-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab initio electronic density in solids by many-body plane-wave auxiliary-field quantum Monte Carlo calculations
我们提出了精确的多体结果的电子密度在几种固体材料，包括Si，NaCl，和Cu。这些结果是使用从头算场量子蒙特卡罗（AFQMC）方法在一个平面波的基础上与范数守恒，多投影赝势工作。AFQMC已被证明是一个优秀的多体总能量方法。除了基态能量之外的观测量和关联函数的计算需要反向传播，本文讨论了反向传播在平面波基AFQMC框架下的适应性和实现。这一发展使我们能够计算关联函数，电子密度和原子间力，铺平了道路的几何优化和计算的热力学性质的固体。有限的超晶胞尺寸效应在多体框架中比在独立电子计算中要微妙得多。我们分析了电子密度的收敛性，并得到了热力学极限的最佳估计。从几个典型的密度泛函的密度基准对我们的近精确的结果。我们得到的电子密度也可以用来帮助构造改进的密度泛函。
2021-02-22 cond-mat.mtrl-sci
One-electron bands, quantum Monte Carlo, and real superconductors
我们使用掺杂富勒烯作为一个例子，如何现实的系统可以描述简单的模型。从能带结构出发，建立了描述t_{1u}导带的紧束缚模型。加上相关项，我们得到了一个广义哈伯德哈密顿量，我们用量子蒙特卡罗处理。为了解决掺杂富勒烯的超导电性问题，我们研究了点电荷的屏蔽。我们发现令人惊讶的高效金属屏蔽，即使强相关性，几乎到莫特过渡，并讨论了对超导性的影响，特别是有效的屏蔽对库仑赝势和电子-声子耦合的影响。
1999-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
A study of H+H$_2$ and several H-bonded molecules by phaseless auxiliary-field quantum Monte Carlo with planewave and Gaussian basis sets
本文采用无相量子场（AF）量子蒙特卡罗（QMC）方法对几种氢键体系的基态进行了计算。这些系统被选择来测试和基准新的无相位AF QMC方法的不同方面。它们包括H+H $_2$在平衡几何结构附近和范德华极限的过渡态，以及H $_2$ O、OH和H $_2$ O $_2$分子。这些系统中的大多数对传统的独立粒子电子结构方法提出了重大挑战，并且许多系统也有精确的结果。无相位AF QMC方法使用赝势平面波基或全电子高斯基组。对于某些系统，计算都做了比较和表征的性能AF QMC在不同的基组和不同的Hubbard-Stratonovich分解。作为输入单斯莱特行列式波函数从独立粒子计算得到了很好的结果。与精确全位形的高斯基AF QMC结果的比较表明，无相近似控制相位问题的误差很小。在大的基础尺寸的限制，AF QMC结果使用两种类型的基组是在良好的协议彼此和实验值。
2007-02-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Variational quantum Monte Carlo calculations for solid surfaces
量子蒙特卡罗方法已被证明可以高精度地预测轻元素和非轻元素的原子和体性质。在这里，我们报告的第一个变分量子蒙特卡罗（VMC）计算固体表面。从有限层几何形状的模拟的边界条件，哈密顿量，包括一个非局部赝势，被铸造在一个层解决的形式和评价与二维Ewald求和技术。确保了对哈密尔顿算子的所有Jelvis贡献的精确消除。多体试验波函数包括一个斯莱特行列式与参数化的本地化轨道和一个Jastrow因子与一个共同的两体项加上一个新的限制项表示进一步的变分自由，以考虑到表面的存在。我们目前的结果为砷化镓的理想（110）表面不同的系统尺寸。利用优化后的试探波函数，我们确定了与固体表面有关的一些性质，以说明VMC技术在充分考虑固体表面多体效应的情况下提供了标准结果。
2000-09-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Quantum Monte Carlo with Variable Spins
我们研究了电子结构量子蒙特卡罗中包含的可变自旋，重点是扩散蒙特卡罗与哈密顿，包括自旋轨道相互作用。继我们以前介绍的固定相位自旋轨道扩散蒙特卡罗（FPSODMC），我们彻底讨论了该方法的细节，并阐述其技术细节。我们提出了一个证明复杂的非局部运营商的上限属性，它允许实施的T-移动，以确保变分属性。我们讨论的时间步长偏差与我们的特定选择的自旋表示。该方法的应用也被提出用于原子和分子系统。我们计算了PbH和Sn $_2$分子的结合能和几何构型，以及6个$p$行元素的电子亲合势，与实验结果非常吻合。
2016-04-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Bulk and surface energetics of lithium hydride crystal: benchmarks from quantum Monte Carlo and quantum chemistry
我们展示了如何准确的基准值的结晶氢化锂的表面形成能的量子蒙特卡罗（QMC）和基于波函数的分子量子化学的互补技术可以计算。为了证明QMC技术的高精度，我们提出了一个详细的研究散装LiH晶体的能量，使用赝势和全电子方法。我们表明，平衡晶格参数同意与实验在0.03%，这是周围的实验不确定性，和内聚能同意在10毫电子伏左右每公式单位。利用周期板几何中的QMC方法计算了LiH（001）面的形成能，结果表明，该方法可以精确地收敛于板厚和其它工艺参数。量子化学计算建立在最近开发的用于高精度计算晶体相关能的分级方案上。我们表明，分层方案允许精确计算的表面形成能，我们提出的结果是收敛相对于基组和相对于相关处理的水平。表面形成能的QMC和分级结果在约1%内一致。
2010-07-22 cond-mat.mtrl-sci
A structural optimization algorithm with stochastic forces and stresses
我们提出了一个算法的优化梯度包含随机噪声。例如，在结构优化中，当力和应力的计算依赖于涉及Monte Carlo采样的方法（例如量子Monte Carlo或神经网络状态）或在具有固有噪声的量子设备上执行时，就会出现这种情况。我们所提出的算法是基于两个关键成分的组合：来自最速下降法的更新规则，和目标的统计误差和步长的分阶段调度，位置平均。我们将其与常用算法进行比较，包括一些最新的机器学习优化方法，并表明该算法在现实条件下始终有效且稳健。应用该算法，我们实现了全度优化固体使用从头计算多体计算，通过量子场量子Monte Carlo与平面波和赝势。在混合几何和晶格弛豫模拟中发现了一种新的硅亚稳结构。除了在材料的结构优化，我们的算法可能是有用的，在其他问题中，在不同的领域，优化与噪声梯度是必要的。
2022-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Structural properties and enthalpy of formation of magnesium hydride from quantum Monte Carlo calculations
采用扩散蒙特卡罗（DMC）方法研究了氢化镁（MgH $_2$）的结构性质，包括压力-体积状态方程、结合能和氢的生成焓。计算采用赝势和B-样条基组来扩展用于构建试验波函数的单粒子轨道。系统大小，时间步长，和其他来源的错误，进行周期性重复系统高达1050个原子，广泛的测试表明，所有这些错误一起可以减少到低于10毫电子伏每公式单位。我们发现与实验的Mg和MgH $_2$晶体的平衡体积非常一致。测得Mg晶体的结合能为1.51（1）eV，与实验值1.51 eV完全一致。由Mg本体和H-$_2$气体生成MgH-$_2$的焓为$0.85 \pm 0.01$ eV/分子式单位，或$82 \pm 1$ kJ/mole，与实验值$76.1 \pm 1$ kJ/mole仅相差6 kJ/mole。这表明DMC在该系统上几乎可以达到化学精度（1千卡/摩尔）。密度泛函理论的错误被证明是大得多，并强烈依赖于所采用的功能。
2008-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Efficient perturbations for basin hopping in amorphous glasses
Cuthbertson High School（卡斯伯特森高中）；Department of Chemistry, Kenan Laboratory, UNC Chapel Hill（北卡罗来纳大学教堂山分校凯南实验室化学系）
本文以非晶态Al₂O₃为模型，提出弛豫辅助的非局域扰动方法，可减少非晶材料势能面采样的试探移动次数，提升结构搜索与反向蒙特卡洛的采样效率。
2026-08-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio calculations for the beta-tin diamond transition in Silicon: comparing theories with experiments
利用量子蒙特卡罗（QMC）和密度泛函理论（DFT）方法研究了体硅中金刚石到β-锡的压力诱导金属-绝缘体相变。我们表明，它是可以有效地描述多体效应，使用变分波函数与优化的Jastrow因子和斯莱特行列式。变分的结果得到了一个小的计算成本，并通过执行扩散蒙特卡罗计算和明确的优化分子轨道的行列式得到进一步改善。通过在DFT水平上计算两相中的声子色散，考虑了有限温度修正和零点运动效应。我们的结果表明，理论的QMC（DFT）的转变压力是显着大于（小于）比公认的实验值。我们讨论了DFT方法的限制，由于选择的交换和相关泛函和困难，以确定一致的赝势内的QMC框架，限制，可能会显着影响该技术的准确性。
2010-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo Analysis of Exchange and Correlation in the Strongly Inhomogeneous Electron Gas
我们用变分量子蒙特卡罗方法计算了几个电子气系统的密度泛函交换关联空穴n_{xc}、交换关联能量密度e_{xc}和总交换关联能E_{xc}，在这些系统中，强密度不均匀性是由余弦波势引起的.我们将所得结果与局部密度近似和广义梯度近似进行了比较。据发现，非本地的贡献e_{xc}包含一个积极的重要组成部分，其大小，形状和符号是由电子密度的拉普拉斯控制。
2000-08-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Embedded Nonlocal Operator Regression (ENOR): Quantifying model error in learning nonlocal operators
Lehigh University（利哈伊大学）；Sandia National Laboratories（桑迪亚国家实验室）；Stanford University（斯坦福大学）
本文提出嵌入式非局部算子回归 ENOR，在 NOR 核学习中引入结构化模型误差并结合 MLDA-MCMC 贝叶斯推断，以量化长期均匀化模拟中的模型误差与预测不确定性。
2024-10-27 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Effects of strain on electronic and magnetic properties of Co/WS$_2$ junction: a density functional and Monte Carlo study
在这项工作中，密度泛函计算和蒙特卡罗模拟进行调查的结构，电子，磁性和热力学性质的Co/WS $_2$结，半导体WS $_2$单层覆盖的铁磁钴单层。除了传统的半局域交换相关功能，三个非局域功能，包括新的ACBN 0计划，被应用到获得可靠的电子和磁性。ACBN 0方案是Co/WS $_2$结的第一性原理描述的有效方法。所获得的电子结构的证据是一个值得信赖的半金属间隙在大多数自旋通道的最低能量配置的结，有前途的自旋电子学应用。从蒙特卡罗模拟获得的磁热力学性质预测居里温度约为110 K，这对于该结的器件应用来说是非常小的。计算了在不同压应变和拉应变下体系的电子和磁性，结果表明，约4%的拉应变可以有效地提高Co/WS $_2$结半金属铁磁性的热稳定性.
2018-12-22 cond-mat.mtrl-sci
