Structural and Electronic Properties of Hybrid Perovskites for High-Efficiency Thin-Film Photovoltaics from First-Principles
钙钛矿太阳能电池的性能最近超过了15%的太阳能-电力转换效率，用于小面积设备。活性吸收层，即由混合金属和有机卤化物[ \textit{e.g.}（NH $_4$）PbI $_3$和（CH $_3$ NH $_3$）PbI $_3$ ]形成的混合有机-无机钙钛矿的基本性质在很大程度上是未知的。材料是在第一布里渊区的边界处具有直接带隙的半导体。计算的介电响应和带隙显示出取向依赖性，与有机阳离子的旋转的低势垒。由于甲基铵阳离子的电偶极子，可以获得光铁性效应，这可以增强载流子收集。
2013-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Modeling of Lead Halide Perovskites for Photovoltaic Applications
采用全势线性缀加平面波方法，对六种卤化铅半导体，即CH_3 NH_3 PbI_3，CH_3 NH_3 PbBr_3，CsPbX_3（X=Cl，Br，I）和RbPbI_3进行了第一性原理计算.交换模型采用修正的Becke-Johnson势。与一个适当的选择的参数，定义这种潜力，一个很好的协议之间获得的计算和实验的带隙的六个化合物。我们评论的可能性，立方相CsPbI 3，在静水压力下，可能是一个拓扑绝缘体。
2014-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical limit of power conversion efficiency for organic and hybrid halide perovskite photovoltaics
我们计算的最大功率转换效率作为有机光伏（PV）电池的光学带隙的函数，通过假设电荷分离伴随着所需的能量损失解离强烈结合的电荷对。解离能可以从开路电压（VOC）和光学带隙（Eg）之间的关系估计。通过分析已发表的VOC和Eg数据，可以估计解离能。这一结果对选择给体和受体材料具有指导意义。我们还研究了混合卤化物钙钛矿的功率转换效率的理论极限，通过考虑到从钙钛矿相到金属氧化物电荷传输层的载流子转移中涉及的能量损失。
2015-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Photo-physics of Hybrid Metal Halide Perovskite Semiconductor Thin Films: Application in Photovoltaic
本研究聚焦混合金属卤化物钙钛矿半导体薄膜的光物理特性，探究其在太阳能电池领域的应用，为相关光伏器件研发提供光物理层面的理论支撑。
2023-11-06 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Perovskite-perovskite tandem photovoltaics with optimized bandgaps
我们展示了四端和二端钙钛矿-钙钛矿叠层太阳能电池，具有理想匹配的带隙。我们开发了一种红外吸收1.2eV带隙钙钛矿，$FA_{0.75}Cs_{0.25}Sn_{0.5}Pb_{0.5}I_3$，可以提供14.8%的效率。通过将该材料与较宽带隙的$FA_{0.83}Cs_{0.17}Pb(I_{0.5}Br_{0.5})_3$材料组合，我们在超过1.65伏的开路电压下达到了17.0%的单片两端串联效率。我们还制造了机械堆叠的四端串联电池，并获得了20.3%的效率。至关重要的是，我们发现我们的红外吸收钙钛矿电池表现出优异的热稳定性和大气稳定性，这对于Sn基钙钛矿来说是前所未有的。这种器件架构和材料组合将使“全钙钛矿”薄膜太阳能电池能够以最低的成本长期达到最高的效率。
2017-01-20 cond-mat.mtrl-sci
Halide perovskites: third generation photovoltaic materials empowered by metavalent bonding
第三代光伏（PV）材料结合了许多有利的性质，包括高的光学吸收以及大的载流子迁移率，这由小的有效质量促进。卤化物钙钛矿（ABX 3，其中X为I、Br或Cl）是目前最有前途的第三代光伏材料。它们的光电性质由B-X键控制。量子化学键分析表明，这种键显着不同于离子，金属或共价键。相反，它更好地被视为间价，因为它在相邻原子之间共享大约一个p电子。所得的sigma键是半填充的，这导致明显的光吸收。电子转移和晶格畸变打开了适度的带隙，导致具有小有效质量的载流子。因此，间价键合解释了卤化物钙钛矿的有利PV性质。这在不同粘合类型的地图中进行了总结，为设计第三代光伏材料提供了蓝图。
2020-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Optically switched magnetism in photovoltaic perovskite CH$_3$NH$_3$(Mn:Pb)I$_3$
对信息存储密度和操作速度的不断增长的需求推动了对新磁性材料和控制磁性比特的新方法的强烈探索。在这里，我们报告的铁磁光伏CH $_3$ NH $_3$（Mn：Pb）I $_3$材料的合成，其中的光激发电子迅速熔化本地磁秩序通过Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida相互作用，而不加热的自旋系统。我们的发现提供了一种替代的，非常简单和有效的方式的光学自旋控制，并打开了一个途径，在低功耗，光控磁器件的应用。
2016-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Four-wave mixing in perovskite photovoltaic materials reveals long dephasing times and weaker many-body interactions than GaAs
钙钛矿半导体已经显示出低成本太阳能电池、激光器和光电探测器的前景，但它们的基本物理特性还没有得到很好的理解。最近观察到的低（$\sim$几meV）激子结合能和室温相中热声子效应的证据表明，钙钛矿比传统有机光致发光中的吸收层更接近无机半导体，表明需要实验来阐明在光电子学和光致发光中使用的半导体的光谱内钙钛矿材料的放置。在这里，我们使用四波混频（FWM）来对比CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$薄膜和晶体GaAs的相干光学响应。在与太阳能电池操作相关的载流子密度下，我们的结果表明，载流子通过钙钛矿中的库仑相互作用进行的相互作用非常弱，比无机半导体弱得多。这些弱的多体效应导致CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$ $\sim$的退相时间比GaAs长3倍。我们的研究结果还表明，强烈增强的激子FWM信号绑定到GaAs和其他III-V族半导体中的激子诱导退相不发生在钙钛矿由于弱激子载流子散射相互作用。
2016-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Ti-alloying of BaZrS3 chalcogenide perovskite for photovoltaics
BaZrS 3是一种典型的硫属钙钛矿，已被证明具有直接带隙，异常强的近带边光吸收和良好的载流子传输。由于其稳定性好，对地球上丰富的元素无毒，因此它是一种很有前途的薄膜太阳能电池。然而，其报道的1.7- 1.8eV范围内的带隙大于达到单结太阳能电池的Shockley-Queisser极限所需的最佳值。在这里，我们报告的Ba（Zr 1-xTix）S3钙钛矿化合物的合成具有降低的带隙。据发现，钛合金化是非常有效的BaZrS 3的带隙减少：仅4原子%的合金化降低带隙从1.78至1.51 eV，导致在理论上的最大功率转换效率为32%。较高的Ti合金化浓度被发现不稳定的扭曲的硫属钙钛矿相。
2020-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis, structural and photo physical properties of perovskite oxide (KNbO3)1-X+(La2NiMnO6)X for photovoltaic application
钙钛矿氧化物（KNbO_3）_（1-x）+（La_2NiMnO_6）_x（x=0，0.1，0.2，0.3）的固溶体具有不同的带隙（1.33- 3.6eV），是一种很有前途的光伏吸收体。利用X射线衍射（随后进行Rietveld精修）和拉曼实验对所制备的样品进行结构表征。随着固溶体中单斜相La 2NiMnO 6掺杂量的增加，基质KNbO 3的晶体结构由正交向立方对称转变。与纯KNbO 3相比，在固溶体中也观察到颗粒尺寸的大的减小。发现合成的固溶体x=0.1的带隙（~ 1.33eV）非常接近Shockley-Queisser带隙值1.34eV，这表明在这种材料中有希望的光伏可能性。光致发光（PL）发射光谱显示了较强的PL猝灭的固溶体相比，KNbO 3。整体结构和光学研究表明，在KNbO 3/La 2NiMnO 6固溶体的光伏的可能性。
2018-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Transformations in Perovskite Photovoltaics: Film Formation, Processing Conditions, and Recovery Outlook
本研究聚焦甲胺铅碘钙钛矿薄膜，探究甲胺蒸气处理等工艺对薄膜结构与性能的影响，测得一步/两步法器件最高PCE达19.5%/18.6%，为钙钛矿太阳能电池的性能优化与修复提供参考。
2025-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Large Bulk Photovoltaic Effect of Nitride Perovskite LaWN3 as Photocatalyst for Hydrogen Evolution Reaction: First Principles Calculation
本文通过第一性原理计算揭示 LaWN3 具有大介电常数、可切换位移电流和优异析氢光催化潜力，拓展了极性氮化物钙钛矿的应用。
2024-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Halide Composition on the Photochemical Stability of Perovskite Photovoltaic Materials
在使用集中阳光的加速应力下研究了具有一定范围的MAPb（I1-xBrx）3组合物（固溶体）的混合卤化物钙钛矿的封装膜的光化学稳定性。通过紫外-可见光谱和X射线衍射（XRD）分别记录了薄膜的光吸收和相应的结构变化。MAPbBr 3膜未表现出降解。在MAPbI 3和混合卤化物MAPb（I1-xBrx）3薄膜中，记录了钙钛矿材料的分解和无机PbI 2的结晶，以及相应的光吸收退化。溴的引入会使固溶体的结构受到应力，加速其降解。通过与户外阳光照射下的降解实验进行比较，证实了加速测试与太阳能电池标准操作条件的相关性。讨论了混合卤化物组合物稳定性降低的原因。
2016-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Exciton Bohr radius of lead halide perovskites for photovoltaic and light-emitting applications
本研究提出两种基于净激子能的理论方法，可同时测定卤化铅钙钛矿的激子玻尔半径与介电常数、以及激子结合能，揭示介电限域的影响并解释碘化物钙钛矿更适用于光伏器件的原因。
2025-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Strained BiFeO$_{3}$ perovskite structure for enhanced photovoltaic effect
BiFeO $_{3}$是一种空间群为Pbnm的多铁性材料，在应变力作用下表现出磁序和电序耦合。对于空间群为R3 c的结构，采用$\&$来分析带隙Tauc图外推法。介电函数$\varepsilon(ω)$表明，在通过BiFeO $_{3}$跃迁时，光能显示出与折射率变化不一致的下降模式，折射率的变化范围为13至8、8至5、5至3、$\&$ 3至1（按光子能量）。此外，非交叉简并能级和杂化自旋轨道相互作用导致线性色散关系，这是典型的光子学性质，零DM相互作用。因此，BiFeO $_{3}$在应变力作用下可以表现出光子学性质。由于$Dzyaloshinskii$ - $Moriya(DM)$和自旋轨道耦合作用，一般应变结构具有增强的光伏效应，具有较小的光学带隙。
2021-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Long Thermal Stability of Inverted Perovskite Photovoltaics Incorporating Fullerene-based Diffusion Blocking Layer
本文研究了p-i-n型钙钛矿太阳能电池在加速热寿命条件下（60 ℃、85 ℃和N2气氛）的稳定性。通过使用缓冲层工程，阻抗谱和其他表征技术的组合，我们提出了钙钛矿活性层与顶部Al金属电极通过扩散机制的相互作用，作为平面倒置钙钛矿光致发光材料（PV）在85 ℃热条件下的主要热降解途径。我们表明，通过使用厚的溶液处理的富勒烯缓冲层的钙钛矿活性层可以从顶部金属电极隔离，并提高在85 ℃下的倒置钙钛矿光致发光材料的寿命性能。最后，我们提出了一种优化的溶液处理的倒置钙钛矿光伏器件，使用厚的富勒烯基扩散阻挡层，在60 ℃下具有超过1000小时的加速热寿命性能。
2019-06-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Flexo-photovoltaic effect and above-bandgap photovoltage in halide perovskites
卤化物钙钛矿具有出色的光伏特性，其已通过界面工程进行了优化。然而，随着这些材料接近半导体结物理学所施加的限制，迫切需要探索替代方案，例如体光伏效应，其物理起源不同，不受相同限制的约束。在这种情况下，我们专注于柔性光伏效应，一种类型的体光伏效应，最近观察到的氧化物下的应变梯度。我们已经测量了弯曲下MAPbBr3和MAPbI3晶体的挠曲光伏效应，发现它比基准挠曲光伏氧化物SrTiO 3大几个数量级。对于足够大的应变梯度，可以产生大于带隙的光电压。体光伏效应是加性的，并且对于MAPbI3，挠曲光电压存在于滞后的原生体光电压之上，这与该材料的电可切换宏观偏振一致。结果表明，通过应变梯度工程利用挠曲光伏效应可以为卤化物钙钛矿提供功能性飞跃。
2023-01-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Gate-induced insulator to band-like transport transition in organolead halide perovskite
了解有机铅卤化物钙钛矿中的本征电荷输运对于开发高效光电子器件和其他光电子器件至关重要。尽管有机铅卤化物钙钛矿在光伏和光电应用中的快速发展，但这些材料中的本征载流子传输仍然难以捉摸，部分原因是制造电气器件和获得良好电接触的困难。在这里，我们报告的有机铅卤化物钙钛矿微板与单层石墨烯作为低势垒电接触的制造。一个系统的电荷输运研究揭示了绝缘体带状运输转变。我们的研究表明，从绝缘体到类能带的输运转变依赖于有机铅卤化物钙钛矿微片的正交到四方相变温度和缺陷密度。我们的研究结果不仅对电荷传输行为的基本理解很重要，而且还为基于有机铅卤化物钙钛矿的光电子学和光电应用提供了有价值的实际意义。
2016-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Dopant size effect on BiFeO$\rm_{3}$ perovskite structure for enhanced photovoltaic activity
本研究是使用第一性原理密度泛函理论计算在gpaw代码。分析和研究了单斜$P2_1/m$空间群Ba掺杂BiFeO $_3$（BFO）中Li、Cs或两者掺杂的原子尺寸效应。计算结果表明，Cs掺杂BFO的光电流密度明显提高，这可能是由于吸收峰展宽和双等离子体激元的产生。两个尺寸相差较大的原子共掺杂比单个小尺寸原子掺杂对等离子体激元的宽度和峰值有显著的影响。在10 eV量级的更高光子能量范围，折射率降低到$n(ω) \to 1$，这意味着光波可以隧穿原始的和掺杂的BFO而没有任何相变，因此表明其作为光子应用的有效候选者的潜力。此外，掺杂的BFO显示出丰富的光电流产生特性，这在太阳能电池和光伏应用中将是重要的。
2022-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Lead-free Magnetic Double Perovskites for Photovoltaic and Photocatalysis Applications
本文研究了一系列无铅磁性双钙钛矿Cs_{2}AgTX_{6}的磁光电性质，发现其在光伏和自旋电子学应用中具有潜力，磁光相互作用可引发反常光伏效应。
2023-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Design of new Mott multiferroics via complete charge transfer: promising candidates for bulk photovoltaics
诱导体光伏效应的最佳材料应缺乏反转对称性，并具有与可见光辐射能量相匹配的光学带隙。铁电钙钛矿氧化物如BaTiO $_3$和PbTiO $_3$表现出显著的极化和稳定性，但具有带隙过大的缺点。我们利用密度泛函理论和动力学平均场论设计了一类新的Mott多铁性材料--双钙钛矿氧化物$A_2$ VFeO $_6$（$A$ =Ba，Pb，etc）.虽然钙钛矿$A$ VO $_3$和$A$ FeO $_3$都不是铁电体，但在双钙钛矿$A_2$ VFeO $_6$中，从V到Fe的“完全”电荷转移导致非块状电荷配置--空的$d$壳和半填充的$d$壳，产生与铁电体$A$ TiO $_3$相当的极化。与纯$A$ TiO $_3$不同，新的双钙钛矿氧化物具有反铁磁基态，并且在室温附近是顺磁性莫特绝缘体。最重要的是，V $d^0$态显著降低了$A_2$ VFeO $_6$的带隙，使其小于$A$ TiO $_3$和BiFeO $_3$的带隙，并使新的多铁性材料成为诱导体光伏效应的有希望的候选者。
2017-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Optimizing Lead-Free Chalcogenide Perovskites for High-Efficiency Photovoltaics via Alloying Strategies
本研究通过在CaHfS$_{3}$中引入Ti和Se的靶向取代，结合前沿计算技术，显著改善了无铅硫族钙钛矿的光电性能，使富Ti硒基钙钛矿效率达28.06%，超越传统铅基卤化物钙钛矿。
2025-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Perovskite-Inspired Materials for Photovoltaics -- From Design to Devices
在过去的十年里，卤化铅钙钛矿在光伏发电中的功率转换效率方面表现出惊人的提高。最有效的钙钛矿器件现在优于行业标准的多晶硅太阳能电池，尽管钙钛矿通常使用简单的基于溶液的方法在低温下生长。然而，铅的毒性及其在水中的易溶性是广泛实施的问题。这些挑战，以及钙钛矿的许多成功，已经激励了多个学科的重大努力，以寻找无铅和稳定的替代品，这些替代品可以模仿钙钛矿的能力，以实现低温，简便的制造方法的高性能。本综述讨论了已采取的计算和实验方法来发现无铅钙钛矿启发的材料，以及最近的成功和挑战，在合成这些化合物。讨论了铅卤化物钙钛矿在光伏器件中表现出的非凡性能的原子起源，以及在替代的下一代材料中设计这种高性能的关键挑战。除了光电子学，这篇评论讨论了钙钛矿启发的材料的影响，在刺激努力应用新材料在其他光电应用，即发光二极管，光催化剂，辐射探测器，薄膜晶体管和忆阻器。最后，讨论了该领域在推进钙钛矿材料在商业设备中实现的发展方面所面临的前景和关键挑战。
2020-08-20 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
High-Throughput Photovoltaic Screening and Spacer-Dependent Shift Current in Two-Dimensional Hybrid Perovskites
Humboldt-Universität zu Berlin（柏林洪堡大学）；Institute of Materials Science, Technische Universität Darmstadt（达姆施塔特工业大学材料科学研究所）；North University of China（中北大学）；State Key Laboratory of Extreme Environment Optoelectronic Dynamic Measurement Technology and Instrument（极端环境光电动态测量技术与仪器国家重点实验室）；Materials Genome Institute, Shanghai University（上海大学材料基因组研究院）；Fujian Science & Technology Innovation Laboratory for Optoelectronic Information of China（福建省光电信息科技创新实验室）
通过高通量第一性原理筛选二维杂化钙钛矿，识别出多种高SLME和位移电流材料，并揭示间隔基化学对位移电流响应的显著影响。
2026-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Circularity in Perovskite-Based Tandem Photovoltaics for Terawatt-Scale Deployment
University of Toulouse, Toulouse INP, CNRS, LGC（图卢兹大学）；Inorganic Chemistry Laboratory, University of Oxford（牛津大学无机化学实验室）；Department of Mechanical Engineering, University of Bath（巴斯大学机械工程系）；Environment and Sustainability Institute, University of Exeter（埃克塞特大学环境与可持续发展研究所）；Department of Mechanical and Energy Engineering, College of Engineering, Imam Abdulrahman Bin Faisal University（伊玛姆阿卜杜勒拉赫曼·本·费萨尔大学工程学院机械与能源工程系）；Department of Materials, University of Oxford（牛津大学材料系）
本文探讨了钙钛矿基叠层光伏在实现循环经济中的关键挑战，包括原材料替代、可扩展回收协议、低成本分层剥离、安全铅回收及政策框架，旨在推动可持续商业化。
2026-05-13 cond-mat.mtrl-sci
SAM Molecular Stacking with Heterogeneous Orientationfor High-Performance Perovskite Photovoltaics
Soochow University（苏州大学）；Shanghai Advanced Research Institute, Shanghai Institute of Applied Physics Chinese Academy of Sciences（中国科学院上海应用物理研究所上海先进研究院）；Marmara University（马尔马拉大学）；S.U. Umarov Physical-Technical Institute of the National Academy of Sciences of Tajikistan（塔吉克斯坦国家科学院S.U.乌马罗夫物理技术研究所）
本研究通过热蒸发SAM薄膜实现异质分子取向，形成分子排列梯度，从而提升空穴传输效率，为高效率钙钛矿光伏器件商业化提供新路径。
2026-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Computational Study of Defect variant Perovskites A2BX6 for Photovoltaic Applications
采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对无铅钙钛矿的结构、电子和光学性质进行了全面的研究。对A2 BX 6型化合物进行了计算，其中A=Rb和Cs; B=Sn，Pd和Pt; X=Cl，Br和I。计算的结构参数（晶格常数和键长）与实验结果吻合良好。计算的带隙揭示了所有这些化合物的半导体分布，通过连续改变卤素离子从Cl到Br和Br到I，显示带隙能量的下降趋势。然而，对于B位阳离子的变化，带隙通过经由Sn将阳离子从Pd改变为Pt而增加。最有可能的化合物，Rb 2 PdBr 6和Cs2 PtI 6，表现出的最佳范围内的0.9-1.6 eV的单结光伏应用的带隙。的介电常数，光学电导率和吸收系数的最佳值方面的光学性质也进行了研究高达10 eV的光子能量。我们的研究结果表明，在改变卤素离子（氯由溴和溴由I）的光学性质显着改变。发现Rb_2PdI_6和Cs_2PtI_6具有最大的介电常数和较高的光吸收。A2 BX 6钙钛矿的独特光电性能，如理想的带隙，高介电常数和最佳吸收，可以有效地用于设计高性能的单结和多结钙钛矿太阳能电池。
2020-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Rashba Spin-Orbit Coupling Enhanced Carrier Lifetime in Organometal Halide Perovskites
有机金属卤化物钙钛矿是下一代光伏应用的有前途的太阳能电池材料。这些材料的长载流子寿命和扩散长度使得它们对于用于光吸收器和载流子传输器非常有吸引力。虽然有机金属卤化物钙钛矿的这些方面吸引了最多的关注，但由强自旋轨道耦合驱动的Rashba效应对这些材料的光伏特性的影响在很大程度上尚未探索。在这项工作中，以甲基铵碘化铅的电子结构为例，我们提出了一个内在的机制，提高载流子寿命的三维Rashba材料。基于第一性原理计算和Rashba自旋轨道模型，我们证明了自旋禁戒跃迁降低了复合速率。这些结果对于理解有机金属卤化物钙钛矿的基本物理性质以及优化和设计具有更好性能的材料具有重要意义。所提出的机制，包括自旋自由度提供了一个新的范例，使用三维Rashba材料的光伏应用。
2015-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Relativistic quasiparticle self-consistent electronic structure of hybrid halide perovskite photovoltaic absorbers
基于有机金属卤化物钙钛矿CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$的光吸收层的太阳能电池最近已经达到15%的转换效率，尽管这些材料如何工作仍然在很大程度上未知。在准粒子自洽GW近似下分析了电子结构和光学性质。虽然这种化合物与传统的sp半导体有一些相似之处，但它也显示出独特的特性。准粒子自洽性对于精确描述能带结构是必不可少的：带隙比局域密度近似（LDA）或基于LDA的GW预测的要大得多。价带色散以一种非常不寻常的方式被改变。此外，自旋轨道耦合强烈修改的能带结构，并引起非常规的色散关系和Dresselhaus分裂的带边。平均空穴质量很小，这是最近观察到的长扩散长度的原因。表面电离电位（功函数）计算为5.7 eV相对于真空水平，解释有效的载流子转移到TiO $_2$和Au电接触。
2014-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid Halide Perovskites: Fundamental Theory and Materials Design
混合有机-无机卤化物钙钛矿已经成为一种颠覆性的新材料，表现出广泛的光电应用，最值得注意的是光电子学的最佳性能。2012年，第一份关于高效有机-无机钙钛矿太阳能电池的报告标志着光伏研究的新时代，报告称其功率转换效率超过10%。在这一发现仅仅五年之后，钙钛矿光伏器件已经达到了22.7%的认证效率，使其成为第一个超越薄膜和多晶硅太阳能电池的可溶液加工技术。钙钛矿太阳能电池的显著发展归功于有机-无机铅卤化物钙钛矿理想的光电性能。原型化合物甲基铵碘化铅CH 3 NH3 PbI 3是一种直接带隙半导体，具有可见光带隙、高载流子迁移率、长扩散长度和低激子结合能。由于这些理想的性质，CH 3 NH3 PbI 3也引起了人们对光致发光以外的许多其他应用的兴趣，例如发光器件，激光器，光催化剂和晶体管。金属卤化物钙钛矿光电子学的持续发展不仅依赖于对该类材料的电子和光学特性的详细了解，还依赖于通过控制化学成分等参数来调整其特性的实用策略的开发。在这种情况下，从头计算模型可以发挥关键作用，提供一个物理解释的实验测量，并指导设计的新的卤化物钙钛矿定制性能。在本章中，我们将介绍我们的计算建模组对这一快速发展的研究领域的贡献。
2018-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Band Structure Modeling of Perovskite Materials with Quantum ESPRESSO for Multijunction Photovoltaic Cell Optimization
本研究针对钙钛矿多结光伏电池研究中晶体结构与计算建模交叉不足的问题，结合Schrodinger Material Science Maestro建模与优化后的Quantum ESPRESSO进行能带计算，实现高效电池快速筛选，测得一种钙钛矿效率达约46%。
2025-01-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
First-principles prediction into robust high-performance photovoltaic double perovskites A$_{2}$SiI$_{6}$ (A = K, Rb, Cs)
尽管在有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池中获得超过23%的光伏效率，但具有期望带隙的稳定材料是罕见的并且是高度期望的。借助第一性原理计算，我们预测了一类新的无毒无机双钙钛矿（DP），即硅基卤化物A $_{2}$ SiI $_{6}$（A = K，Rb，Cs; X = Cl，Br，I）.该家族含有地球上丰富的Si，可用于钙钛矿太阳能电池（PSC）。特别是A型$_{2}$ Si I $_{6}$具有优良的物理特性，包括0.84-1.15 eV的合适的带隙，分散的下导带，小的载流子有效质量，在可见光范围内的宽光子吸收。重要的是，在高温下的良好稳定性使它们成为有前途的太阳能电池的光吸收剂。
2020-02-20 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Nanoparticulate Metal Oxide Top Electrode Interface Modification Improves the Thermal Stability of Inverted Perovskite Photovoltaics
通过溶剂热胶体合成结合配体交换法制备的溶液处理的γ-Fe 2 O3纳米颗粒用于倒置钙钛矿太阳能电池的顶电极界面修饰。与更传统的顶部电极如PC（70）BM/Al和PC（70）BM/AZO/Al相比，我们表明，γ-Fe 2 O3的掺入提供了替代的溶液处理的顶部电极（PC（70）BM/γ-Fe 2 O3/Al），其不仅导致相当的功率转换效率，而且还改善了倒置钙钛矿光致发光材料的热稳定性。采用PC（70）BM/ γ-Fe_2O_3/Al的倒置钙钛矿太阳能电池在加速热寿命条件下稳定性提高的原因是γ-Fe_2O_3的酸性表面性质和PC（70）BM/ γ-Fe_2O_3/Al顶部电极界面内电荷捕获密度的降低。
2019-11-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Discovery of Ferroelectric Twin Boundaries in a Photoactive Halide Perovskite
Monash University（莫纳什大学）；University of Oxford（牛津大学）
在光活性卤化物钙钛矿中发现铁电双晶界，揭示其非极性晶格中隐藏的铁电功能，为提升导电性和光伏性能提供新途径。
2026-01-19 cond-mat.mtrl-sci
Ionization energy as a stability criterion for halide perovskites
杂化有机-无机卤化物钙钛矿的不稳定性阻碍了它们在光伏应用中的发展。第一性原理计算用于评估混合卤化物钙钛矿的分解反应焓，这与实验观察到的器件特性的退化有关。然而，缺乏用于预测卤化物钙钛矿的稳定性的简单标准，因为Goldschmidt的公差和八面体几何因子不能完全捕获那些钙钛矿的可成形性。在本文中，我们扩展了Born-Haber循环划分成晶格，电离和分子化能量组件的各种钙钛矿结构的反应焓。对反应焓的各种贡献的分析指出分子的电离能和笼作为预测混合卤化物钙钛矿稳定性的化学趋势的附加标准。讨论了寻找具有改进的化学稳定性的新的钙钛矿结构以用于光伏应用的前景。
2016-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic defects in photovoltaic perovskite variant Cs2SnI6
注：本文已发表在《物理化学化学物理》上，可在以下URL上查看：http://doi.org/10.1039/C5CP03102H Cs2 SnI 6是一种很少研究的钙钛矿变体材料，由于其无毒、空气稳定性和有希望的光伏特性，最近在光致发光领域引起了人们的极大兴趣。在这项工作中，我们使用第一性原理密度泛函理论计算Cs2 SnI 6中的本征缺陷。结果表明，碘空位和锡间隙是占主导地位的缺陷，负责本征n型导电的Cs2 SnI 6。由于Sn-I键中的强共价性，锡空位具有非常高的形成能（> 3.6eV），并且对于p型掺杂几乎不产生。Cs_2SnI_6中的所有主要缺陷在带隙中都具有深跃迁能级。有人建议，形成的深缺陷，可以通过采用一个富I的合成条件，这是不可避免的光伏和其他半导体应用显着抑制。
2015-06-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Machine-learning Based Screening of Lead-free Halide Double Perovskites for Photovoltaic Applications
无铅卤化物双钙钛矿在光化学领域是甲基碘化铵铅的有希望的稳定和无毒的替代物。在这种情况下，最常用的双钙钛矿是Cs $_2$ AgBiBr $_6$，这是由于其有利的电荷传输性质。然而，这种材料获得的最大功率转换效率不超过3%，作为其宽的间接带隙和其本征和非本征缺陷的结果。另一方面，由该结构的4个晶格位置中的不同元素的替代产生的材料空间很大，并且仍然大部分未被探索。在这项工作中，神经网络被用来预测从7056结构的初始空间的双钙钛矿的带隙，并选择适合于可见光吸收的候选人。连续的混合DFT计算用于评估所选化合物的热力学稳定性、功率转换效率和有效质量，并提出新的潜在的太阳能吸收剂。
2022-08-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Improvement of both performance and stability of photovoltaic devices by in situ formation of a sulfur-based 2D perovskite
具有优异性能的超导太阳能电池（PSC）已被公认为光伏技术的潜在候选者。然而，活性钙钛矿层中的缺陷诱导非辐射复合，这限制了PSC的性能和稳定性。基于噻吩的2D结构的构建是用于混合PSC的表面钝化的重要方法之一，其可以将2D钙钛矿的稳定性的益处与3D钙钛矿的高性能结合。在此，合成了富硫间隔基阳离子2-噻吩乙胺碘化物（TEAI）作为用于构建三维/二维（3D/2D）钙钛矿双层结构的钝化剂。TEAI处理的PSC具有比3D钙钛矿（MAFAPbI 3）器件（17.42%）高得多的效率（20.06%）。利用时间分辨光致发光（TRPL）和飞秒瞬态吸收（TA）光谱研究了表面钝化对三维钙钛矿结构载流子动力学的影响。此外，TEAl处理的钙钛矿装置的稳定性测试揭示了湿（RH ~ 56%）和热稳定性的显著改善，因为硫基2D（TEA）2 PbI 4材料在3D表面上自组装，使得钙钛矿表面疏水。我们的研究结果提供了一个可靠的方法，以提高器件的稳定性和性能，为PSC的产业化铺平了道路。
2022-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Impermeable Inorganic Walls Sandwiching Photoactive Layer toward Inverted Perovskite Solar and Indoor-Photovoltaic Devices
钙钛矿活性层和电荷传输层（CTL）之间的界面在卤化物-钙钛矿光致发光材料的效率和稳定性两者中起关键作用。其中一个主要的问题是，钙钛矿的表面缺陷可能会导致有害的非辐射复合和材料降解。在这项工作中，我们通过在三阳离子碘化铅钙钛矿层和两个CTL之间插入碱土金属氟化物（AF）膜来解决这个具有挑战性的问题。这种双侧无机壁策略利用了连续、均匀和紧凑的AF框架的物理阻挡和化学锚定功能：一方面，钙钛矿-AF界面均匀分布的碱碘配位有效抑制了整个钙钛矿薄膜表面和晶界碘空位缺陷的形成，从而减少了在钙钛矿-CTL界面处的陷阱辅助复合以及由此的开路电压损失;另一方面，即使在苛刻的工作条件下，不可渗透的AF缓冲层也有效地防止了在钙钛矿-CTL界面处的双向离子迁移。结果表明，低温处理的倒置平面钙钛矿太阳能电池的功率转换效率（PCE）为22.02%（认证效率20.4%），开路电压赤字（< 0.4V）较低。获得了优异的操作稳定性（500 h，ISO-L-2）和热稳定性（1000 h，ISO-D-2）。同时，使用优化的装置在昏暗光源（1000勒克斯白光LED光）下获得35.7%的PCE，这是钙钛矿室内光致发光的最佳记录之一。
2020-10-12 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Towards unification of perovskite stability and photovoltaic performance assessment
随着钙钛矿光伏材料（PV）的快速发展，进一步的挑战出现，以满足商业部署所需的最低标准。随着推动更高的效率，我们确定需要提高报告的研究数据的质量和一致性，并集中精力了解和克服操作过程中的故障。从这个角度来看，作为一个大型的和代表性的研究人员在这一领域的活跃联盟，我们讨论哪些方法需要特别注意，并发出一系列的建议，以改善研究实践和报告。
2020-04-27 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Tuning of the Thermoelectric Figure of Merit of CH$_3$NH$_3$MI$_3$ (M=Pb,Sn) Photovoltaic Perovskites
混合卤化物钙钛矿是光伏应用中非常有性能的化合物，具有大的Seebeck系数和低的热导率，使它们成为潜在的令人感兴趣的高品质因数（$ZT$）材料。为此，需要将这些半导体的电导率调整到更高的值。我们已经研究了原始形式的CH $_3$ NH $_3$ MI $_3$（M=Pb，Sn）样品，这两种材料都显示出非常低的$ZT$值;然而，光致掺杂（M=Pb）和化学掺杂（M=Sn）表明，通过进一步的掺杂优化，$ZT$可以朝向统一增强，并达到目前最有效的热电材料的性能水平。
2015-05-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
The Resource Demand of Terawatt-Scale Perovskite Tandem Photovoltaics
本研究分析太瓦级钙钛矿叠层光伏的资源需求，指出铯、铟可替代则供应无虞，但有机传输材料扩展受限，研究需兼顾可持续选材与回收设计。
2023-06-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Effect of the structure of lead iodine perovskites on the photovoltaic efficiencies
甲基铵碘化铅钙钛矿根据温度以不同的结构结晶：正交晶系、四方晶系和立方晶系。要考虑的一个重要点是不同结构的微观性质对光学和光伏性质的影响。利用第一性原理，我们得到的吸收系数，将决定太阳辐射的吸收。为了分析不同原子对吸收系数的贡献，我们将其分解为多组分展开。使用类似的方法，我们也分裂的效率作为一个多物种的扩展。它允许识别和量化原子种类对不同相的吸收系数和太阳能电池效率的贡献。此外，量化了单元厚度w的影响。
2021-05-13 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Composition Anisotropy Drives Large Bulk Photovoltaic Fields Along the Non-polar Vertical Direction in 2D Hybrid Perovskite Ferroelectrics
Heidelberg University（海德堡大学）；Universität Heidelberg（海德堡大学）；NTNU Norwegian University of Science and Technology（挪威科技大学）；Fujian Institute of Research on the Structure of Matter, Chinese Academy of Sciences（中国科学院福建物质结构研究所）；Technical University of Darmstadt（达姆施塔特工业大学）；Graz University of Technology（格拉茨工业大学）
研究二维混合钙钛矿铁电体中BPE行为，发现其EBPE沿垂直非极性方向比极性面内方向高两个数量级。源于独特耦合产生强BPE响应及不同行为，还开发公式描述光电压现象，适用于该新型铁电体家族等。
2026-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Effect of inorganic cation mixing on hybrid halide perovskites using density functional theory for application in single and multi junction photovoltaics
本工作旨在利用第一性原理密度泛函理论（DFT）方法研究混合阳离子（混合甲基铵+无机阳离子）卤化物钙钛矿，以寻找其在钙钛矿基光化学中的潜在应用。这是对作者之前关于混合卤化物和无机卤化物钙钛矿的高通量筛选的两项研究的补充。这项工作涉及将一定量的无机阳离子混合到有机部位（甲基铵），并研究所得物的电子结构。63个钙钛矿在其计算的稳定相进行了模拟，并预测了它们的带隙。带隙是预测的重要参数，因为这些表明它们有可能用作光电器件。从计算的带隙，37个钙钛矿被预测为适合于单结以及多结太阳能电池应用，7个不适合于单结或多结太阳能电池，其余21个适合于多结但不适合于单结太阳能电池。该研究还显示了有趣的过渡的性质的带隙从间接到直接，反之亦然，引起约50%的无机阳离子混合。
2021-10-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Origin of Pressure-Induced Structural Instability in CsPbX$_3$ Photovoltaic Perovskites
本文通过原位高压X射线衍射与原子级模拟，揭示CsPbBr₃在1.3 GPa下因Cs-Br键断裂发生一阶相变的原子机制，并提出通过高熵掺杂抑制结构不稳定性。
2024-12-29 cond-mat.mtrl-sci
Slow diffusion and long lifetime in metal halide perovskites for photovoltaics
金属卤化物钙钛矿具有优异的吸收、发射和载流子传输性能。因此，这些材料非常适合于人们越来越感兴趣的光化学应用。尽管如此，问题出现时，在不寻常的长载流子寿命，关于微米扩散长度，将意味着一个非常低的扩散系数相比，常用的光伏吸收剂。在本文中，我们提供了一个实验洞察到这种长寿命的载流子在慢动作。我们的方法依赖于一个改进的模型来分析时间分辨的光致发光衰减在多个注量水平，包括载流子运输，光子回收和陷阱动态。在不同的界面特性上对模型进行了验证。此外，我们研究了各种钙钛矿吸收剂，如具有铯含量的混合合金。对于我们分析的大多数基于钙钛矿的材料，带-带复合率保持接近辐射极限，导致预期的亚微秒寿命。观察到载流子的缓慢扩散，扩散系数D值约为5 × 10 -3 cm 2/s。尽管如此，功率转换效率仍然很高。观察结果可能与有争议的直接和间接带隙共存减慢复合过程有关。
2018-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Genome-Guided Interpretable Screening of Phase-Stable, Lead-Free Double Perovskite Absorbers for All-Inorganic Semiconductors, Sensors, and Photovoltaics with DFT-Validated Design Rules
Research and Analysis Institute, RAI Initiative Ltd（拉伊倡议有限公司研究与分析研究所）；Bangladesh University of Textiles（孟加拉国纺织大学）；Universiti Putra Malaysia（马来西亚博特拉大学）；Institute of Science Tokyo（东京科学大学）；University of Évora（埃武拉大学）；Daffodil International University（达富迪尔国际大学）；University of Idaho（爱达荷大学）；North Carolina A&T State University（北卡罗来纳州立农业技术大学）
提出一种基因组引导、物理信息驱动的框架，通过四个可解释描述符家族解码热力学稳定性和光电行为，结合机器学习与DFT验证，从13088种无铅组分中筛选出5种相稳定半导体。
2026-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Polarization-Magnetization Coupling in Visible Light Ferroelectric Double Perovskites
SRM Institute of Science and Technology（SRM科学技术学院）
本文提出KLaFeMoO₆和NaLaFeMoO₆两种A/A′有序双钙钛矿作为单相铁电光伏材料，通过第一性原理与AIMD模拟揭示其P2₁对称性、约1.8 eV可见光带隙及室温以上极化-磁化耦合翻转特性。
2025-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Inducing Spontaneous Electric Polarizations in Double Perovskite Iodide Superlattices for New Ferroelectric Photovoltaic Materials
在这项工作中，我们使用密度泛函理论计算来证明如何自发电极化的强度可以诱导\textit{via}一个混合不适当的铁电机制碘钙钛矿，一个家庭众所周知的显示太阳能最佳的带隙，创造新的材料的光铁性应用。我们首先使用中心对称的$AB$ I $_3$钙钛矿碘化物（其中$A$ = Cs、Rb、K和$B$ = Sn、Ge）组装三种化学上不同的（$A$ $A^{\prime}$）（$B$ $B^{\prime}$）I $_6$双钙钛矿。在每个超晶格中，我们研究了三种类型的$A$ -和$B$ -网站阳离子排序计划和三种不同的$B$ I $_6$八面体旋转模式的影响。在这27种组合中，我们发现有15种产生极性空间群，并显示范围从0.26到23.33 $μ$ C/cm $^2$的自发电极化的强度。此外，我们发现，一个分层的$A$ -网站/岩盐$B$ -网站的顺序，在存在的$a^0a^0c^+$旋转模式，产生手性的“涡旋状”$A$ -网站的位移模式。然后，我们研究了外延应变对这些系统之一，（CsRb）（SnGe）I $_6$，层状和岩盐有序配置的效果。在这两个阶段中，我们发现强烈的竞争之间的阳离子订购计划，以及在拉伸应变下的自发极化幅度的增强。最后，使用先进的功能，我们表明，这些化合物显示低的带隙范围从0.2至1.3 eV。这些结果表明，阳离子有序化和外延应变是诱导和控制技术上有用的材料家族中的新功能的有…
2018-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Ultra-stable 2D/3D hybrid perovskite photovoltaic module
混合钙钛矿太阳能电池的功率转换效率（PCE）超过22%，代表了未来能源发电的革命性概念。虽然被列为2016年十大新兴技术之一，但设备寿命是其在市场上真正普及的实际瓶颈。在这里，我们设计了一个超稳定的二维/三维（2D/3D）钙钛矿分子结。它由锚定在氧化物衬底上的2D（HOOC（CH2）2NH3）2PbI4组成，其模板高度有序的3D CH3NH3PbI3钙钛矿的生长，即使在室温下也稳定在正交相中。独特和卓越的2D/3D结构在具有Spiro-OMeCl2和Au的太阳能电池中产生14.6%的PCE，在无孔导体结构中产生12.9%的PCE。为了扩大这项技术的规模，我们通过低成本，完全可印刷的工业规模工艺实现了10x10 cm2大面积光伏模块，提供11.2%PCE。我们在PCE中展示了5，000小时的创纪录稳定性，为新一代无碳能源设定了方向。
2016-09-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optoelectronic Properties of Chalcogenide Perovskites by Many-Body Perturbation Theory
硫属钙钛矿已经成为无毒且稳定的光伏材料，充当具有类似光电性质的铅卤化物混合钙钛矿的替代物。本文采用密度泛函理论（DFT）和多体微扰理论（MBPT，即G $_0$ W $_0$和BSE）研究了硫系钙钛矿化合物AZrS $_3$（A=Ca，Sr，Ba）的电子和光学性质。本研究包括上述系统的激子分析。发现激子结合能（E $_\textrm{B}$）大于卤化物钙钛矿的激子结合能，因为在前者中离子对介电屏蔽的贡献可以忽略。我们还观察到一个更稳定的电荷分离极化态相比，束缚激子。最后，直接间隙和吸收系数的基础上，估计的光谱限制的最大效率（SLME）的太阳能电池是大的，并建议这些钙钛矿在photoelectronics的适用性。
2021-03-31 cond-mat.mtrl-sci
Design of Lead-Free Inorganic Halide Perovskites for Solar Cells via Cation-Transmutation
具有原型材料CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_{3}$的杂化有机-无机卤化物钙钛矿最近作为低成本和高性能的光伏吸收体引起了强烈的兴趣。尽管其太阳能电池实现了超过20%的高功率转换效率，但在大规模商业化之前需要解决两个关键问题-与其固有材料不稳定性相关的不良器件稳定性和由于水溶性Pb $^{2+}$引起的毒性。在这里，我们解决这些问题，利用阳离子嬗变的策略，设计稳定的无机无铅卤化物钙钛矿太阳能电池。该想法是将两个二价Pb $^{2+}$离子转化为一个单价M $^{+}$和一个三价M $^{3+}$离子，形成双钙钛矿结构的丰富的季卤化物类。通过第一性原理计算我们发现这类材料具有良好的抗分解相稳定性和宽范围可调的光电性能。与photophoric-functionality-directed材料筛选，我们确定了11个最佳的材料具有固有的热力学稳定性，合适的带隙，小的载流子有效质量，和低激子结合能作为有前途的候选人，以取代铅基光伏吸收剂在钙钛矿太阳能电池。还确定了此类材料的相稳定性和电子性质的化学趋势，为用它们制造的钙钛矿太阳能电池的开发提供了有用的指导。
2017-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Inter-Domain Charge Transfer as a Rationale for Superior Photovoltaic Performances of Mixed Halide Lead Perovskites
含有碘离子和溴离子的混合物的有机-无机卤化铅钙钛矿在供体-受体异质结太阳能电池中始终比标准的甲基铵三碘化铅材料表现得更好。这种观察是违反直觉的，因为对于光伏材料通常预期非均匀性和组成无序导致载流子扩散长度和转换效率降低。在这里，我们结合超快光致电吸收和宽带荧光上转换光谱测量，以仔细检查混合阳离子，混合卤化物铅钙钛矿薄膜的载流子动力学。我们的研究结果证明了电荷转移激子（CTE）的形成跨越各种卤化物组合物的域的边界。对光致瞬态Stark信号的全局分析表明，CTE在几十到几百皮秒的时间内从富Br区逐渐演化到富I区。而不是构成重组中心，不同卤化物组合物的域之间的边界似乎有利于载流子分离，通过驱动光生空穴沿着溴化物含量降低的通道。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
