Density Functional Theory Study of the Entangled Crystal, Magnetic, and Electronic Structures of PuGa3
利用密度泛函理论系统地研究了PuGa 3的晶体结构、磁性结构和电子结构，揭示了三种结构之间的纠缠性。磁结构对能量的影响比晶体结构更大。为了使DFT正确地将晶体结构排列成与实验一致，需要对5f态的电子相关进行特殊处理，这里以GGA+U方法为例。对于两种最不同的晶体结构，上部和下部哈伯德带以非常不同的方式随着U的增加而变化。结果表明，利用磁结构模拟关联效应的有效性取决于磁和晶体结构。
2013-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Predicting thermoelectric properties from crystal graphs and material descriptors - first application for functional materials
I2R, A*STAR（新加坡科技研究局资讯通信研究院）；IMRE, A*STAR（新加坡科技研究局材料研究与工程研究院）
我们介绍了使用晶体图卷积神经网络（CGCNN），全连接神经网络（FCNN）和XGBoost来预测热电性能。CGCNN的数据集不依赖于密度泛函理论（DFT），只依赖于晶体和原子的信息，而FCNN的数据集基于Materialsproject.org中丰富的属性列表。结果表明，优化后的FCNN具有三层深度，能够更好地预测与散射时间无关的热电功率因数（或XGBoost），这表明从部分从DFT获得的材料科学知识获知的键合和状态密度描述符对于预测功能性质是至关重要的。
2018-11-15 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.comp-ph
Towards a working density-functional theory for polymers: First-principles determination of the polyethylene crystal structure
平衡聚乙烯晶体结构、内聚能和弹性常数通过密度泛函理论计算，该理论与最近提出的用于一般几何形状的密度泛函（vdW-DF）一起应用[Phys.Rev.Lett. 92，246401（2004）]和赝势平面波方案。的vdw-DF与其帐户的长程范德华相互作用不仅给出了一个稳定的晶体结构，但也计算的晶格参数和弹性常数的值与实验数据相当吻合，给承诺成功应用到更广泛的聚合物。
2006-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Improving the Description of Nonmagnetic and Magnetic Molecular Crystals via the van der Waals Density Functional
我们已经推导并实现了应力张量公式的范德瓦尔斯密度泛函（vdW-DF）与自旋极化相关的梯度校正（GC）最近提出的作者[J。82，093701（2013）]并将其应用于环境条件下的磁性分子晶体和磁性分子晶体。我们发现，与使用局部密度和广义梯度近似得到的分子晶体的细胞参数相比，vdw-DF显示出全面的改善。特别地，原始的vdW-DF与GC相结合给出了α相固体氧的平衡结构参数，与实验符合得很好。
2015-01-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
VelCrys: Interactive web-based application to compute acoustic wave velocity in crystals and its magnetic corrections
IT4Innovations, V S B - Technical University of Ostrava（俄斯特拉发理工大学）；Material Physics Center (MPC) / Centro de Física de Materiales(CFM) CSIC-UPV/EHU（巴斯克大学/西班牙国家研究委员会材料物理中心）
VelCrys是一款交互式网页工具，用于计算晶体中声波速度及其磁性修正，通过弹性张量后处理和磁场影响分析展示其功能。
2024-05-23 cond-mat.mtrl-sci
On single crystal total scattering data reduction and correction protocols for analysis in direct space
我们探索数据减少和校正步骤和处理后的数据再现性在新兴的单晶全散射为基础的技术的三维微分原子对分布函数（3D- $Δ$ PDF）分析。使用CuIr $_2$ S $_4$示例晶体在配备有高能X射线束和平板区域检测器的设置中研究，详细概述了从样品测量到数据处理的所有步骤。计算开销，因为它涉及到数据采样和相关的数据处理步骤进行了讨论。最终3D- $Δ$ PDF再现性的各个方面通过改变数据处理顺序和包括的步骤以及通过进行晶体间数据比较来明确测试。我们确定了3D- $Δ$ PDF是稳健的情况，并对一些可能导致3D- $Δ$ PDF不一致的特殊情况提出了警告。虽然并非所有的方法适用于所有系统，和更深入的分析的一些数据处理步骤的影响可能仍然需要，收集的方法在这里代表了一个更系统的讨论数据处理和校正在这一领域的开始。
2021-07-20 cond-mat.mtrl-sci
Single Crystal Functional Oxides on Silicon
复合氧化物的单晶薄膜显示出丰富多样的功能特性，如铁电性、压电性、铁磁性和反铁磁性等，这些特性具有全新的电子应用潜力（1-2）。由于不同界面的基本晶体化学和机械不相容性，在Si上直接合成这种氧化物仍然具有挑战性（3-16）。在这里，我们报告集成薄（下至1个单元电池）单晶，复杂的氧化物薄膜到Si衬底上，在室温下通过外延转移。在一个场效应晶体管使用转移Pb0.2Zr0.8TiO3（PZT）层作为栅极绝缘体，我们证明了直接可逆控制的半导体沟道电荷与极化状态。这些结果代表了在硅上按需实现长期追求但尚未证明的单晶功能氧化物。
2015-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Free energy functionals for efficient phase field crystal modeling of structural phase transformations
相场晶体（PFC）方法已成为一种很有前途的技术，用于在介观时间尺度上模拟具有原子级分辨率的材料。该方法在数值上比经典的密度泛函理论（CDFT）更有效，但其单模自由能泛函只能导致具有三角形（2D）或BCC（3D）对称性的晶格。通过返回到一个更接近的近似的CDFT自由能功能，我们开发了一个系统的建设两个粒子的直接关联函数，允许广泛的一类晶体结构的研究。这种结构检查平面间距，晶格对称性，平面原子密度和晶格晶胞中的原子振动幅度，并提供温度和各向异性表面能的控制参数。这种新方法的力量是由两个结构相变的例子证明。
2010-02-16 cond-mat.mtrl-sci
The crystalline structure of orthorhombic SrRuO$_3$: Application of hybrid scheme to the density functionals revised for solids
采用混合密度泛函理论（DFT）方法，对基于固体计算的广义梯度近似（GGR）进行了计算，得到了基态正交SrRuO $_3$的晶体结构. Hartree-Fock（HF）交换能的量在$5-20\%$的范围内变化，以便系统地确定HF混合的最佳值，这又确保与实验测量的最佳对应。这样的调查允许扩展的工具，可用于有效的理论建模，例如，只有最近稳定的阶段SrRuO $_3$的工具集。
2016-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Neutron absorption correction and mean path length calculations for multiple samples with arbitrary shapes -- applications to highly absorbing samples on the Multi-Axis Crystal Spectrometer at NIST
本文检验并扩展了Wunch和Prewitt的有限体积吸收校正算法，将其应用于NIST多轴晶体谱仪上CeRhIn$_{5}$的中子非弹性散射测量，实现了多样品角度依赖吸收校正与实验规划。
2024-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Eighth-order phase-field-crystal model for two-dimensional crystallization
我们提出了最近提出的八阶相场晶体模型的推导[Jaatinen等人，E 80，031602（2009）]用于从过冷熔体结晶固体。用该模型研究了二维六方晶体的平面生长，并与Marconi和Tarazona的动力学密度泛函理论以及其他相场晶体模型的类似结果进行了比较.我们发现，在所研究的相场晶体模型中，八阶拟合方案的静态和动态性质与密度泛函理论的结果吻合得很好，表明它是密度泛函理论的一种精确且计算效率高的近似.
2010-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Posterior corrections for systematic distortions in atomic-resolution images from hexagonal crystals
Portland State University（波特兰州立大学）
本文提出基于信息论的后置修正方法，用于修复六方晶体原子分辨率图像中的系统失真问题。
2025-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Main physical characteristics of crystal, magnetic and electronic structures of Ce3+-based perovskites CeTmO3 [Tm3+ = Sc, Ti, V] investigated via the first-principles computational utilizing LDA, PBE-GGA and WC-GGA functionals
采用第一性原理计算方法，系统研究了铈基钙钛矿CeTmO 3 [Tm 3 + = Sc，Ti，V]的主要物理性质、晶体结构、磁性和电子结构.基于密度泛函理论，在Perdew-Burke-Ernzerh和Wu-Cohen的局域密度近似和广义梯度近似下，得到了全势线性缀加平面波。优化后的晶体参数表明，化合物的晶体属立方结构（空间群Pm-3 m，no.221），晶格常数与实验值吻合较好。计算的电子能带结构、态密度和电荷密度揭示了CeTmO 3的金属性质，除了[Tm 3 + = Sc]外，CeTmO 3表现出半金属特性。此外，所有的泛函提供了几乎相似的晶体结构的结果，DOS以及自旋磁矩确认CeTmO 3是铁磁（FM）金属。
2020-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Studies on the Structures and Physical Properties of Crystal Polymorphs for Poly(Vinylidene Fluoride) Based on the Density Functional Theory
利用CRYSTAL软件对聚偏氟乙烯（PVDF）的所有多晶型物的结构和电子态进行了不同水平的计算。PBE 0/cc-pVTZ体系的晶格常数计算值与实验值吻合较好。明确了PVDF的分子结构。导出的电子和声子色散密切对应的实验价X射线光电子和红外（IR）/拉曼光谱，分别。测定了极性晶体中的自发极化量，并讨论了长程库仑相互作用的影响。本报告中使用的计算方法被证实是精确的，并显示出检查铁电聚合物的承诺。
2014-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Towards superior van der Waals density functionals for molecular crystals
Skolkovo Institute of Science and Technology（斯科尔科沃科学技术研究所）；Mendeleev University of Chemical Technology of Russia（门捷列夫俄罗斯化工技术大学）
本文提出了一种结合DF1和DF2类型的vdW泛函计算方案，用于改进分子晶体和其他稀疏材料的理论描述和预测。
2025-11-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Hole Localization in Molecular Crystals From Hybrid Density Functional Theory
我们使用第一性原理计算方法来研究有机分子晶体中的空穴捕获。为了消除多电子自相互作用的误差，我们提出了一种基于混合密度泛函理论中精确交换分数调整的计算方案。与小的有机分子，我们表明，该方案给出了准确的描述电离和二聚体解离。我们证明了理想分子晶体中的过剩空穴形成自陷分子极化子。定域和离域空穴的绝对电离势的预测值与实验值一致。
2011-05-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Towards Hybrid Density Functional Calculations of Molecular Crystals via Fragment-Based Methods
我们介绍并采用两个QM：QM计划（嵌入到另一个量子力学方法的量子力学方法），并报告其性能的X23组分子晶体。此外，我们提出的理论来计算必要的分子晶体的优化细胞体积的计算应力张量，并比较所有的结果与各种密度泛函和更近似的方法得到的结果。我们的QM：QM计算PBE 0：PBE+D3，PBE 0：PBE+MBD，和B3LYP：BLYP+D3产生在一个降低的计算成本晶格能误差接近的父混合密度泛函方法，而对于细胞体积，QM：QM计划方法的误差是在GGA和混合泛函之间。
2018-09-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Magneto-Crystalline Anisotropy of Fe, Co and Ni slabs from Density Functional Theory and Tight-Binding models
我们报告的磁晶各向异性（MCA）计算的Fe，Co和Ni板的不同厚度和结晶取向的两个密度泛函理论代码的基础上的平面波或本地原子基组扩展和磁紧束缚方法。我们分析了MCA的演化与板的层数。MCA分解成原子位点的贡献有助于理解MCA随板厚的振荡行为，并突出了有限尺寸效应的作用。我们还确定了一些特定的系统与增强MCA。一个k空间以及带填充分析显示非常丰富的功能的MCA，可用于定制系统增强磁性能。最后，这项工作可以作为MCA计算的基准。
2019-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Wafer-scale growth of large arrays of perovskite microplate crystals for functional electronics and optoelectronics
甲基碘化铅铵钙钛矿因其广泛的光电应用而引起人们的广泛兴趣。然而，迄今为止的大多数研究都局限于块体薄膜，由于其与典型的光刻工艺不兼容，难以实现用于集成器件阵列。我们报告了用于功能电子学和光电子学的钙钛矿微板晶体的规则阵列的第一图案化生长。我们表明，大阵列的碘化铅微板可以从水溶液中生长通过接种生长过程，并可以进一步插入甲基碘化铵，以产生钙钛矿晶体。结构和光学表征表明，所得材料显示出优异的结晶质量和光学性能。我们进一步表明，钙钛矿晶体可以选择性地生长在预图案化的电极阵列上，以创建可独立寻址的光电探测器阵列和功能场效应晶体管。生长钙钛矿微板并将其精确放置在特定位置的能力为钙钛矿材料的电子和光学特性的基础研究提供了一个新材料平台，并为集成电子和光电系统开辟了一条道路。
2015-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Free-Energy Functional Approach to Inverse Problems for Self-Assembly of Three-Dimensional Crystals
在这项研究中，变分方法的反问题的自组装，即，将给定结构的粒子间相互作用势的重建应用于三维晶体。根据该方法，相互作用势导出为使单粒子和双粒子密度分布函数的自由能泛函最大化的函数。通过泛函的数值最大化得到了目标晶体的相互作用势，包括面心立方（fcc），体心立方（bcc）和简单六方（shx）晶格。对具有这些相互作用的粒子系统进行了蒙特卡罗模拟，证实了bcc和shx情况下目标晶体的自组装。然而，在具有预测的面心立方晶格相互作用的多粒子系统中，面心立方晶格不能自发形成，而是亚稳态的。
2021-01-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Incorporation of surface correction and anharmonic correction to vacancy formation energy for nickel and copper: bridging the gap between Density Functional Theory and experiment
用密度泛函理论（DFT）计算了镍（Ni）和铜（Cu）等过渡金属的空位形成焓（H_fv）。结果表明，对于这些金属，DFT大大低估了H_fv。本工作的目的是弥合DFT计算和实验的估计之间的差距。这种差异的来源被确定为有关的开放的表面一样的区域周围的空位，和温度引起的非谐贡献。对H_fv的表面相关修正已经通过最初由Mattsson等人[Phys.Rev.B73（2006）195123]提出并随后由Nandi等人[J.Phys.1996]修改的基于jelvis的模型来估计。Cond.马太福音22（2010）345501]。本文用密度泛函微扰理论估计了温度引起的非谐效应对H_fv的贡献。最后指出，将表面修正和非谐修正结合到Hfv中，能使计算结果与实验数据更好地吻合。
2011-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Machine-learning based interatomic potential for phonon transport in perfect crystalline Si and crystalline Si with vacancies
我们报道了单原子间相互作用势，利用高斯回归的密度泛函理论的计算数据，具有高的精度和灵活性，描述声子输运与从头算精度在两种不同的原子配置：完美的晶体硅和晶体硅与空位。从声子色散、Grüneisen参数、三声子散射率、声子-空位散射率和热导率等方面证明了Gaussian近似势（GAP）的二阶和三阶力常数的高精度，所有这些都与密度泛函理论计算的结果非常接近.我们还表明，广泛使用的经验电位（Stillinger-Weber和Tersoff）产生更大的误差相比，GAP。GAP的计算成本高于两种经验势，但比密度泛函理论计算低5个数量级。我们的工作表明，GAP可以提供一个新的机会，研究声子输运在部分无序的晶体相从头计算的高预测能力，但在一个可行的计算成本。
2019-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Nonvanishing quadrature derivatives in the analytical gradients of density functional energies in crystals and helices
它示出，在一些分析梯度的能量评估与多中心的径向-角度网格的正交导数不消失，即使在一个无限密集的网格的限制，造成严重的错误时被忽略。所讨论的梯度是相对于晶体的晶格常数或具有螺旋轴对称性的链的螺旋角的梯度。这与原子梯度中的正交导数相反，原子梯度可以通过网格扩展任意小。不同的行为被追踪到网格点是否依赖于能量的导数所取的坐标。而晶格常数梯度中的非零正交导数被确定为从扩展积分域产生的表面积分，螺旋角梯度中的非零正交导数的分析起源仍然未知。
2022-05-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Combining Density-Functional Theory with Low-Temperature, Polarized Terahertz Spectroscopy of Single Crystals Explicates the Fundamental Modes of L-Alanine
密度泛函理论可以用来预测分子晶体基本振荡的频率和偶极矩。在这些频率下适当偏振的光子激发这种振荡。因此，原则上，太赫兹光谱学可以证实氨基酸的计算基本模式。然而，迄今为止的报告有多个缺点：（a）使用的材料纯度和形态不确定，并在粘合剂材料中稀释;（b）因此，同时激发沿所有晶轴的振动;（c）数据限于室温，其中共振很宽，背景占主导地位;（d）与理论的比较不能令人满意（部分原因是理论假设为零温度）。在这里，我们克服了所有四个障碍，在报告详细的低温极化太赫兹光谱的单晶L-丙氨酸，分配振动模式使用密度泛函理论，并比较计算的偶极矩矢量方向的电场极化的测量光谱。我们的理论与实验的直接和详细的比较纠正了以前的模式分配L-丙氨酸，并揭示了未报告的模式，以前模糊的紧密间隔的光谱反射。从而确定了基本模式。
2022-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Van der Waals Density Functional for Molecular Crystals
针对vdW-DF3在分子晶体计算中精度受限的问题，研究提出适配三维分子晶体的vdW-DF3-mc泛函，通过可调交换增强因子与平滑核切换函数优化设计，在冰多晶型等测试中体积、内聚能误差仅约1%，表现优异。
2025-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Phase Stability of the Argon Crystal: A First-Principles Study Based on Random Phase Approximation plus Renormalized Single Excitation Corrections
采用第一性原理电子结构方法，在无规相近似（RPA）和重整化单激发（rSE）修正的基础上，研究了氩（Ar）晶体面心立方（FCC）和六方密排（HCP）结构之间的能量差异.通过平等对待两种结构（即，采用相同的计算超原胞和k网格采样），我们的RPA+rSE计算表明，在零温度下，FCC结构在宽的压力范围内的能量低于HCP结构。零点能（ZPE）的影响也进行了研究，它被发现，ZPE只起着次要的作用，在确定这两种结构的相对稳定性，而电子相关效应占主导地位。我们进一步研究了在高压区的状态方程，我们的RPA+rSE结果，补充声子的贡献，显示出良好的协议与现有的实验数据。最后，通过计算FCC和HCP在不同温度下的吉布斯自由能，我们能够生成Ar晶体的$T$ - $P$相图，揭示了每个相的压力-温度范围。计算结果表明，在一定的温度和压力条件下，FCC相的熵和体积略大于HCP相。
2021-11-30 cond-mat.mtrl-sci
$GW$ self-screening error and its correction using a local density functional
电子结构理论中的自屏蔽误差是自相互作用误差的一部分，如果使用精确的动态屏蔽库仑相互作用$W$，则该自相互作用误差将保持在$GW$近似内，从而导致每个电子人为地屏蔽其自身的存在。这将误差引入电子密度和电离势。我们提出了一个简单的，计算效率高的校正$GW$计算的形式的局部密度泛函，使用一系列有限的训练系统，在测试中，这消除了自屏蔽错误的电子密度和电离势。
2018-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Heterogeneous nucleation of/on nanoparticles: a density functional study using the phase-field crystal model
过饱和液体的结晶通常由异相成核开始。越来越多的证据表明，即使是在简单的液体中的均匀成核发生在两个步骤中，首先一个致密的无定形前体的形式，和结晶相出现通过异质成核中/上的前体集群。在这里，我们回顾了最近的结果，一个简单的动力学密度泛函理论，相场晶体模型，（超导体介导的）均匀和异质成核的纳米晶体。结果表明，成核晶体和基体的晶格常数之间的失配对确定接触角和成核势垒起着决定性的作用，这两个参数是晶格失配的非单调函数。时间依赖性的研究是必不可少的，因为基于平衡性质的研究通常不能确定优选的成核途径。这些现象的建模对于基于受控成核和/或纳米图案化设计材料是必不可少的。
2014-07-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Effect of surface chemistry on incorporation of nanoparticles within calcite single crystals
将添加剂引入到方解石晶体中，可以将非天然特性嵌入到无机基质中，从而获得新的功能材料。到目前为止，很少有参数被考虑到评估包含添加剂的效率。从自然界中获得灵感，我们在携带不同官能团的荧光二氧化硅纳米颗粒（PluS-X）的存在下生长方解石晶体，以研究表面化学对添加剂的影响。PluS-X使我们能够保持所有颗粒特性不变，包括尺寸，同时改变暴露的官能团，从而改变Zeta电位。用不同的显微镜技术对晶体形态、PluS-X在晶体内的负载和分布的影响进行了评价。我们的数据表明，羟基官能化的颗粒被更有效地捕获在方解石单晶内，而不扭曲晶体结构和抑制生长。
2019-12-29 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Long-Range Corrected Hybrid Density Functionals with Improved Dispersion Corrections
通过结合DFT-D3 [Grimme，S.;安东尼，J.;埃利希，S.;克里格，H。2010，132，154104]，提出了两种长程校正（LC）杂化密度泛函。我们得到的LC混合泛函，omegaM 06-D3和omegaB 97 X-D3，被证明是准确的非常广泛的应用，如热化学，动力学，非共价相互作用，前线轨道能量，基本的差距，和远程电荷转移激发，当与常见的全球和LC混合泛函相比。相对于omegaB 97 X-D [Chai，J. D.的;海德戈登，M。Phys.Chem.Chem.Phys.2008，10，6615]，ω B 97 X-D3（具有改进的色散校正的ω B 97 X-D的再优化）显示对于非键合相互作用是优越的，并且对于键合相互作用在性能上是类似的，而ω M06-D3显示对于一般应用是优越的。
2012-11-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Crystal Structures of Ni$_2$MnGa from Density Functional Calculations
用密度泛函理论计算了铁磁Ni $_2$ MnGa的不同晶体结构，重点研究了调制结构10 M和14 M.这些对于理解Ni $_2$ MnGa马氏体的稳定性及其作为形状记忆材料的功能是重要的。在计算中对调制结构进行了优化，并讨论了它们与无调制结构的关系。调制结构的出现与在Ni $_2$ MnGa中观察到的软TA $_2$声子模有关。后者与Ni $_2$ MnGa中费米面的特殊嵌套行为有关。调制结构的特定形状通过由Ga的\textit{p} -轨道和Ni的\textit{d} -轨道介导的共价相互作用来稳定。当考虑Ni $_2$ MnGa的声子色散谱时，这种相互作用的作用变得清晰可见，其中在Ni的声学振动模式和光学模式的耦合中发生一些特征异常。
2004-06-06 cond-mat.mtrl-sci
On the crystalline structure of orthorhombic SrRuO$_3$: A benchmark study of DFT functionals
通过研究基态正交SrRuO $_3$的晶体结构，我们提出了一个基准研究的一些最流行的密度泛函理论（DFT）的方法从局域密度近似（LDA），广义梯度近似（GGA），和混合功能的家庭。最近在室温下稳定SrRuO $_3$的四方相和单斜相的实验成功揭示了通过应用第一性原理计算精确描述这种材料的几何形状的能力。因此，我们的工作旨在分析不同的DFT泛函的性能，并提供一些建议，为未来的研究SrRuO $_3$。将所得结果与低温实验数据进行比较表明，修正的固体GGA具有较好的精度和较低的计算成本，是计算晶格常数和体积的最佳选择。然而，当倾斜和旋转角度出现在场景中时，修改的GGA与混合方案的组合成为最优选的选择。值得注意的是，LDA泛函的较差性能在某种程度上被其对SrRuO $_3$的电子和磁性结构的真实再现所补偿，如果还考虑物理特征，则使其成为强有力的竞争者。
2016-08-02 cond-mat.mtrl-sci
van der Waals density functional calculations of binding in molecular crystals
最近的论文[J.Chem.Phys.132，134705（2010）]说明了范德华密度泛函（vdW-DF）方法的潜力[Phys.Rev.Lett. 92，246401（2004）]用于分子晶体中结构和内聚的有效第一原理解释。从那时起，已经提出了对原始vdW-DF版本（标识为vdW-DF 1）的修改，并且在vdW-DF框架内还有一个称为vdW-DF 2的新版本[ArXiv 1003.5255]。在这里，我们调查的性能和性质的修改和一组简单的分子晶体的绑定的新版本：六胺，dodecahedrane，C60，和石墨。这些扩展的系统提供了处理稀疏物质的计算方法的基准。我们发现，以前记录的增强vdw-DF 1的非本地相关性的渐近原子为基础的帐户接近和几个A，超越绑定分离持续在vdw-DF 2。计算和分析分子晶体中的结合需要适当的计算工具。在本文中，我们还介绍了我们的vdw-DF相关的实空间并行实现的细节和用于生成渐近原子为基础的对电位的基础上vdw-DF的方法。
2010-07-19 cond-mat.mtrl-sci
NMR and NQR parameters of ethanol crystal
计算了乙醇稳定单斜晶相的电场梯度和化学屏蔽张量。采用周期平面波密度泛函理论中的投影增广波（PAW）和含规范投影增广波（GIPAW）模型。从X射线测量的晶体数据，以及结构，无论是所有原子，或只有氢原子的位置进行了优化，在密度泛函理论进行了分析。这些结构模型也进行了研究，包括半经验范德华修正的密度泛函理论。计算了这五种晶体模型的红外光谱。
2012-02-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nature and strength of bonding in a crystal of semiconducting nanotubes: van der Waals density functional calculations and analytical results
通过从头计算和解析近似，纳米管之间的色散相互作用进行了研究。范德华密度泛函（vdW-DF）[物理评论快报。92，246401（2004）]用于确定和比较一对纳米管以及纳米管晶体中的结合。为了分析相互作用并确定形态的重要性，我们还将从头算计算的结果与我们对一对分离良好的纳米管获得的简单分析结果进行了比较。与传统的密度泛函理论计算相反，vdW-DF研究预测了管间vdW键合的强度与最近观察到的石墨层间结合一致。它还产生了纳米管壁到壁的分离，这与实验非常一致。此外，我们发现，vdw-DF结果的纳米管晶体的结合能可以近似的纳米管对相互作用的总和时，这些计算在vdw-DF。这一观察结果提出了一个框架，用于有效地实现更一般的纳米管束，包括纳米管纱线和绳结构的CNT捆绑的量子物理建模。
2008-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Fabrication of functional 3D nanoarchitectures via atomic layer deposition on DNA origami crystals
本文提出一种通过原子层沉积（ALD）将功能性金属氧化物共形涂覆于DNA折纸晶体的3D纳米加工技术，实现了电催化水氧化性能的提升，为定制化3D纳米材料设计提供了新工具。
2024-10-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.bio-ph
Local Structure of Functional Solids
局域结构研究揭示了物理性质的重要方面，因为它与电子结构密切相关。基于空间群的标准晶体学分析未能观察到晶体结构中的无序。许多功能材料和工业材料具有无序性，这是由于晶体结构的优化修饰，例如元素的取代。掺杂元素不可避免地在基体中引起局部应变。从光记录材料到负热膨胀材料，再到莫特转变材料，对一些中子全散射结果进行了评述。
2019-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Efficacy of surface error corrections to density functional theory calculations of vacancy formation energy in transition metals
利用Kohn-Sham密度泛函理论计算了镍（Ni）、铁（Fe）和铬（Cr）的平衡晶格常数、体弹性模量和单空位形成能等性质。我们比较了局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）预测这些金属的物理性质的相对性能。我们还对两种不同风格的GGA交换相关泛函PW 91和PBE进行了相关性研究。这些计算表明，DFT计算与实验数据之间存在差异。为了理解空位形成能的计算中的这种差异，我们使用Mattsson等人[Phys.Rev.B73，195123（2006）]实施的方案引入了对应于交换相关泛函的表面固有误差的校正，并比较了Al和3d过渡金属的校正方案的有效性。
2011-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Pattern formation during nonequilibrium crystallization by classical-density-functional-based approach
非平衡结晶过程中的凝固形态是自然界和技术领域中最重要的微观结构之一。相场晶体（PFC）模型可以在原子尺度上模拟平衡结晶过程中的斑图形成，但由于缺乏合适的弹性弛豫时间尺度，不能很好地描述非平衡结晶过程。在这项工作中，我们提出了一个最小的经典密度泛函理论为基础的模型，晶体生长在过冷液体。生长前沿形核（GFN）和各种非平衡模式，包括小面生长，球晶，枝晶和柱状等轴转变（CET）等，在原子尺度上掌握。令人惊讶的是，除了过冷度和种子间距，种子分布是决定CET的关键因素。总体而言，两阶段的增长过程，即，扩散控制的生长和GFN主导的生长。但是，与第二阶段相比，第一阶段变得太短，在高过冷度下被注意到。第二阶段的显著特征是位错的急剧增加，这解释了过冷液体中的非晶形核前驱体。研究了不同过冷度下两个阶段之间的过渡时间。体心立方结构的晶体生长进一步证实了我们的结论。
2021-04-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Restoration of the Derivative Discontinuity in Kohn-Sham Density Functional Theory: An Efficient Scheme for Energy Gap Correction
从微扰理论的角度出发，提出了一种计算Kohn-Sham密度泛函理论（KS-DFT）中交换相关能泛函导数不连续性的系统方法，其中精确的导数不连续性原则上可以通过将所有微扰修正加到无穷阶得到.截断的扰动级数在低阶产生一个有效的计划，获得近似DD。虽然零阶理论产生消失的DD，但DD的一阶修正可以表示为基态密度和KS最低未占分子轨道密度的显式泛泛函，允许在标准KS方法中直接评估DD而无需额外的计算成本。基本缺口可以通过将估计的DD加到KS缺口来预测。该方案被证明是准确的预测各种各样的原子和分子的基本间隙。
2012-12-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Density functionals with asymptotic-potential corrections are required for the simulation of spectroscopic properties of materials
通过对密度泛函中渐近势误差的修正，确定了五种效应，它们显著地改善了涉及电荷转移性质的分子激发态的计算性质。新开发的材料科学计算方法用于演示这些效应如何在材料光谱学中表现出来。考虑叶绿素-a作为分子光谱学的范例，22种图标材料作为3D材料光谱学的范例，以及六方氮化硼中的VN-缺陷作为与纳米光子学有关的2D材料中的缺陷的光谱学的示例，进行连接。缺陷同样可以被认为是“分子”和“材料”的性质，因此桥梁领域的分子和材料光谱。它的结论是，密度泛函HSE 06，目前被认为是准确计算材料光谱的标准，应取代，在大多数情况下，由计算相似，但渐近校正的CAM-B3 LYP功能，与材料使用的一些特定的功能只提供进一步的改进。
2022-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Simple vertex correction improves GW band energies of bulk and two-dimensional crystals
GW自能方法长期以来被认为是固体准粒子（QP）计算的金标准，尽管忽略顶点修正和使用DFT起始点缺乏严格的理由。在这项工作中，我们补救这种情况，包括一个简单的顶点校正是一致的LDA的起点。我们分析的自能分裂成一个短距离和长距离的长期显示，分别治理的中心和带隙的大小的影响。顶点主要改善了短程关联，因此对带隙的影响很小，而它将带隙中心的能量向上移动了约0.5 eV，与实验结果吻合得很好。我们的分析还解释了不同维度的结构中的短程和长程相互作用的相对重要性如何反映在它们的QP能量中。包含顶点几乎没有额外的计算成本，甚至与GW相比提高了基集收敛性。因此，该方法提供了一个有效的和严格的改进GW近似，并设置了一个新的标准准粒子计算固体。
2017-11-08 cond-mat.mtrl-sci
Benchmarking Selected Density Functionals and Dispersion Corrections for MOF-5 and its Derivatives
本文以 MOF-5 及其三种计算预测衍生物为对象，系统基准测试多种 DFT 泛函与色散校正，发现显式处理范德华作用对结构和振动性质至关重要，并指出 R2SCAN 在精度与效率间取得最佳平衡，适合未来 MOFs 高通量筛选。
2025-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Li capacity in functionalized graphene: A first principle study with van der Waals correction
我们利用密度泛函理论研究了Li在氧化石墨烯上的吸附。我们展示了一种新的和简单的方法，以实现一个积极的锂化电位环氧和羟基官能化的石墨烯，相比，已被发现在prestine石墨烯的负锂化电位。为了更好地描述弱相互作用，我们在计算中加入了范德华修正。正的锂化电位表明Li在氧化石墨烯片上的有利吸附，这可以导致比容量的增加，这进而可以用作Li电池中的阳极材料。我们发现通过官能化石墨烯片的高比容量为~860 mAh/g。该容量高于先前报道的在具有高浓度的Stone-Wales（75%）和双空位（16%）缺陷的石墨烯上实现的容量。产生如此高密度的缺陷会使整个系统在能量上不稳定，而氧化石墨烯是一种天然存在的物质。
2015-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Van der Waals forces in density functional theory: perturbational long-range electron interaction corrections
远程交换和相关效应，负责目前使用的近似密度泛函在描述范德华力的失败，考虑到明确的分离后的电子-电子相互作用的哈密顿成短期和长期的组件。我们提出了一个“范围分离的混合”功能的基础上的局部密度近似的短程交换相关能，结合了长程精确的交换能。长程相关效应通过二阶微扰处理而增加。由此产生的方案是一般的，特别适合描述范德华络合物，如稀有气体二聚体。
2005-05-04 cond-mat.mtrl-sci
Asymptotic Correction Schemes for Semilocal Exchange-Correlation Functionals
针对传统的半局部交换相关密度泛函在有限系统中存在的不正确的渐近行为，提出了一种渐近修正方案，其中一个泛函导数具有正确的（-1/r）渐近点的交换密度泛函可以直接加到任何半局部密度泛函上.与半局域近似相比，我们得到的倒易空间中的交换核在q -> 0时表现出O（-1/q^2）型的理想奇异性，这是描述非金属固体中激子效应的必要特征。通过将该方案应用于流行的半局部密度泛函PBE [JP Perdew，K.伯克，和M。恩泽霍夫，《物理评论快报》77，3865（1996）]，对渐近线敏感的性质的预测显著提高，而对渐近线不敏感的性质的预测基本上保持与PBE相同。相对于流行的模型XC势方案，我们的计划是显着优越的基态能量和相关性质。此外，在不损失精度的情况下，开发了两个密切相关的计划，用于有效地处理大型系统。
2013-04-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Parametrization of the Tkatchenko-Scheffler dispersion correction scheme for popular exchange-correlation density functionals: effect on the description of liquid water
我们提出了一个优化的阻尼范围参数$s_R$的列表，用于Tkatchenko-Scheffler范德华色散校正方案[物理评论快报。102，073005（2009）]。对PBE、RPBE、revPBE、PBESol、BLYP、AM 05和PW 91等7种常用的广义梯度近似交换相关密度泛函，得到了最优的$s_R$.通过最小化S22测试集的平均绝对误差以标准方式进行优化，其中参考相互作用能取自耦合簇计算。与优化的范围参数，我们评估这些泛函的能力，以准确地描述液态水的结构和热力学性质的范德瓦尔斯修正的影响：径向分布函数，自扩散系数和标准摩尔熵。
2017-04-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystal field coefficients for yttrium analogues of rare-earth/transition-metal magnets using density-functional theory in the projector-augmented wave formalism
本文提出了一种用密度泛函理论计算稀土/过渡金属（RE-TM）磁体晶场系数的方法。该方法的主要思想是计算RE-TM磁体的钇类似物（“Y-类似物”）的晶体场电势，即镧系元素已被钇取代的材料。处理Y-类似物的优点是避免了在DFT中处理高度局域化的4f电子的方法和概念上的困难，同时保留了主要负责晶体场的名义价电子结构。为了正确地描述在原子的核心区域中的晶体场势，我们使用DFT的投影增广波形式主义，它允许重建的全电荷密度和静电势。的Y-模拟晶体场电位相结合的径向4f的电荷密度在自相互作用校正计算获得的镧系元素，以获得晶体场系数。我们证明了我们的方法，包括9 RE-TM磁铁和元素Tb的10种材料的测试集。我们表明，计算出的易磁化方向与实验观察，包括正确的描述内的Tb和NdCo $_5$的基面的各向异性。我们进一步表明，Y-模拟计算一般同意定量与以前的计算使用开芯近似处理4f电子，并认为我们的简单的方法可能是有用的大规模计算筛选新的磁性材料。
2019-04-15 cond-mat.mtrl-sci
Accurate approximations of density functional theory for large systems with applications to defects in crystalline solids
本章介绍了科恩-沙姆密度泛函理论（DFT），使非常大规模的模拟控制近似。这项工作的动机是研究晶体固体中的缺陷，尽管这些想法可以用于其他应用。其核心思想是将DFT表述为密度算子上的最小化问题，并将空间和谱离散化为系统收敛的近似。这使得有效的和自适应的算法，解决DFT方程，没有额外的建模，并达到所需的精度，非常大的系统，线性和次线性缩放。基于这种近似的各种方法，并通过选定的例子证明其数值性能。这些例子也提供了重要的洞察力的力学和物理缺陷的晶体固体。
2021-12-11 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.FA
Relativistic density functional theory with finite-light-speed correction for the Coulomb interaction: a non-relativistic-reduction based approach
在局域密度近似下的非相对论约化的密度泛函理论（DFT）中引入Breit修正，即对$ O \left( 1/ c^2 \right) $中电子-电子相互作用的库仑相互作用的有限光速修正.利用这种新发展的相对论密度泛函理论，发现镧原子最外层的电子可能是$ p $轨道而不是$ d $轨道，这与以前基于波函数理论的计算结果一致.对第一电离能的反常行为给出了可能的解释。该密度泛函方法为超重元素性质的研究提供了一种实用的计算方法。
2020-10-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.atom-ph
Hybrid-functional calculations with plane-wave basis sets: The effect of the singularity correction on total energies, energy eigenvalues, and defect energy levels
当通过平面波基组描述时，在混合泛函中包含精确的非局部交换会产生奇异性，这会减慢倒数空间中采样$k$点的密度的收敛。在这项工作中，我们调查到什么程度的治疗的奇异性，通过使用一个辅助功能是有效的$k$ -点采样有限的密度，在半局部密度泛函进行类似的计算相比。我们的分析适用于例如计算中，布里渊区采样的唯一$Γ$点，经常发生在表面，界面和缺陷的研究或分子动力学模拟。
2009-09-09 cond-mat.mtrl-sci
A single crystal beam bent in double slip
本文提出了具有两个主动滑移系的单晶梁的塑性弯曲理论。应用变分渐近方法，我们减少了能量泛函的梁的一维能量泛函承认对称滑移系统的解析解。得到了塑性屈服的临界值、位错密度以及弯矩-曲率曲线，并解决了一个考虑能量耗散的类似问题。
2015-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Optical properties of monolayer, multilayer, and bulk BiI$_3$ studied using time-dependent density functional theory
我们研究了单层和层状BiI $_3$的光学性质，发现激子只存在于单层晶体中。我们用含时密度泛函理论计算了介电函数的能谱。BiI $_3$块状晶体是一种原子层状半导体，其带隙对应于可见光的频率。对块体晶体的数值计算结果与实验结果一致，且不依赖于除单层外的层数。我们揭示了激子出现在与带间激发在单层晶体的共振峰以下。这种独特的光学性质可以在光吸收或微分反射光谱中直接观察到，并将单层晶体与堆叠的BiI $_3$区分开来。
2021-03-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Crystal structure optimisation using an auxiliary equation of state
局部晶体结构优化的标准程序涉及大量的能量和力计算。通常计算能量-体积曲线，拟合平衡单元体积周围的状态方程。这是一个计算密集的过程，特别是对于低对称性晶体结构，其中每个等容优化涉及许多自由度上的能量最小化。这样的程序可能是禁止的非本地交换相关泛函或其他“超越”密度泛函理论电子结构技术，特别是在分析梯度不可用。我们提出了一个简单的方法，有效的优化晶体结构的基础上一个已知的状态方程。平衡体积可以从一个单点计算中预测，如果需要，可以通过连续计算进行改进。该方法被验证为PbS，PbTe，ZnS和ZnTe使用9个密度泛函，并应用于四元半导体Cu $_{2}$ ZnSnS $_{4}$和磁性金属有机框架HKUST-1。
2015-10-12 cond-mat.mtrl-sci
