Excited-state spin-resonance spectroscopy of V$_\text{B}^-$ defect centers in hexagonal boron nitride
最近发现的六方氮化硼（hBN）中的自旋活性硼空位（V $_\text{B}^-$）缺陷中心在室温下具有高对比度的光学检测磁共振（ODMR），其自旋三重态基态显示出作为量子传感器的前景。在这里，我们报告温度依赖的ODMR光谱探测轨道激发态内的自旋。我们的实验确定了激发态自旋哈密顿量，包括室温零场分裂为2.1 GHz和g因子类似的基态。我们确认，共振与自旋旋转在激发态使用脉冲ODMR测量，我们观察到塞曼介导的水平反交叉的轨道基态和激发态。我们观察到的一组激发态自旋三重态共振从10至300 K是一致的轨道单线态，这对理解这种缺陷的对称性的后果。此外，激发态ODMR具有强烈的对比度和横向各向异性分裂的温度依赖性，使有前途的途径量子传感。
2021-11-21 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Configurational instability at the excited impurity ions in alkaline earth fluorites
在离子晶体的阴离子亚晶格中，电离辐射导致的本征缺陷的形成，迄今为止只与自陷激子的不稳定性有关。本文提出了一种新的负离子亚晶格缺陷的形成机制，它与激发态的阳离子杂质附近的Janh-Teller不稳定性有关。当杂质离子的简并激发态局域在导带中时，不稳定性发生。我们认为，在这个过程中，分立杂质能级和基质连续谱之间的组态相互作用（Fano效应）起着重要的作用。
2012-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Constructing phase diagrams for defects by correlated atomic-scale characterization
本研究将块体材料相图概念拓展至缺陷，通过局部合金化与原子尺度表征结合建模，构建缺陷相图，为材料设计提供新范式。
2023-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Probing Photo-excited Charge Carrier Trapping and Defect Formation in Synergistic Doping of SrTiO3
钛酸锶（SrTiO3）由于其独特的带边排列而被广泛用作一种有前途的光催化剂，其相对于对应于析氧反应（OER）和析氢反应（HER）的氧化和还原电位。然而，可以设想通过有效控制氧空位状态来进一步增强这种材料的光催化活性。这可以在SrTiO 3中的元素官能化的影响下基本上调谐光激发的载流子捕获，对应于缺陷形成能量。SrTiO_3中的电荷俘获态通过在Ti位上用p区元素如铝（Al）相对于相对氧空位的替代掺杂而降低。借助基于密度泛函理论（DFT）的电子结构计算方法，从缺陷形成能、能带边缘排列和相应的载流子复合几率的角度探讨了Al和Ir掺杂对SrTiO 3光催化分解水过程的协同效应.我们还系统地研究了Ir：Al功能化对贫氧SrTiO 3中费米和导带之间的受主能级位置的比率效应，这支配了载流子复合，因此相应的光催化效率。
2021-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Excited state optimization for strongly correlated quantum defects using ensemble variational Monte Carlo
Anthony J. Leggett Institute for Condensed Matter Physics, Department of Physics, Grainger College of Engineering, University of Illinois at Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校格雷格工程学院物理系安东尼·J·雷格特凝聚态物理研究所）
该研究采用系综变分蒙特卡洛方法优化强关联量子缺陷的激发态波函数，发现PBE0轨道及目标泛函优化可显著影响激发能，强调需优化所有参数以获得准确结果。
2026-07-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Excited State Spectroscopy of Boron Vacancy Defects in Hexagonal Boron Nitride using Time-Resolved Optically Detected Magnetic Resonance
我们报告的光学检测磁共振（ODMR）测量的自旋-1负电荷的硼空位在六方氮化硼系综。光致发光的衰减速率是自旋相关的，与系统间的交叉率的$1.02~\mathrm{ns^{-1}}$和$2.03~\mathrm{ns^{-1}}$的$m_s=0$和$m_s=\pm 1$状态，分别。时间选通的光致发光增强了ODMR的对比度，通过区分不同的衰减率。这对于检测光激发态的自旋特别有效，其中测量$\vert D_{ES}\vert=2.09~\mathrm{GHz}$的零场分裂。时间门控光致发光的磁场依赖性表现出对应于基态（GSLAC）和激发态（ESLA C）反交叉的下降。还观察到对应于与附近自旋1/2寄生杂质的反交叉的额外下降。ESLAC倾角对外部磁场的角度敏感。与模型的比较表明，反交叉介导的核自旋的相互作用，并允许从单线态回到三重基态的$κ_0/κ_1=0.34$的自旋依赖的弛豫速率的比率的估计。这项工作提供了重要的光谱签名的硼空位，和信息的自旋泵和读出动力学。
2021-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Correlated defects, metal-insulator transition, and magnetic order in ferromagnetic semiconductors
从理论上研究了无序对铁磁III-V族半导体，特别是（Ga，Mn）As中输运和磁化强度的影响。我们表明，库仑引起的缺陷位置的相关性是至关重要的这些高度补偿材料的运输和磁性。我们采用蒙特卡罗模拟来获得相关的缺陷分布。精确对角化给出了合理的结果的价带空穴的光谱和金属-绝缘体的过渡，只有相关的障碍。最后，我们表明，平均场磁化强度也依赖于关键的缺陷相关性。
2002-09-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Role of excited states in Shockley-Read-Hall recombination in wide-band-gap semiconductors
缺陷辅助复合是限制光电子器件效率的重要因素。然而，由于非辐射捕获率随跃迁能量呈指数下降，这种复合在宽带隙材料中发生的机制尚不清楚。利用电子结构计算，我们揭示了电子激发态在非辐射复合过程中的关键作用。的影响是阐明与第三组氮化物，积累的实验证据表明，缺陷辅助重组限制效率的例子。我们的工作提供了新的见解的非辐射复合的物理，和机制建议是普遍存在的宽带隙半导体。
2016-05-18 cond-mat.mtrl-sci
Large-scale correlated study of excited state absorptions in naphthalene and anthracene
本文报道了萘和蒽的光诱导吸收光谱的理论计算，目的是了解线性光吸收中不可见的那些激发态。从$1B_{2u}^{+}$和$1B_{3u}^{+}$态计算了激发态的吸收光谱，并对光谱中各峰的贡献态的多体特征进行了详细的分析。计算使用Pariser-Parr-Pople（PPP）哈密顿量，以及全组态相互作用（FCI）技术。库仑参数中使用的PPP哈密顿量的作用进行检查，考虑标准的Ohno参数，以及一组筛选的参数。我们的计算结果进行了广泛的比较与实验数据，在可用的，并已获得非常好的协议。此外，我们的计算预测存在高强度的功能，据我们所知，还没有被探索过。我们还提出了具体的预测PA光谱的偏振特性，这可以在定向样品上进行的实验中得到验证。
2009-08-04 cond-mat.mtrl-sci
Excited-State Dynamics and Optically Detected Magnetic Resonance of Solid-State Spin Defects from First Principles
本研究提出基于第一性原理的固态自旋缺陷ODMR对比度计算方法，通过求解动力学主方程结合从头算速率，以金刚石氮空位中心验证，揭示多参考态等的关键作用，实现多参数依赖的可靠预测，构建了预测性计算平台。
2024-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Analytical Forces from the Bethe-Salpeter Equation for Large-Scale Excited-State Relaxation
Pritzker School of Molecular Engineering, University of Chicago（芝加哥大学普里茨克分子工程学院）；Initiative for Computational Catalysis, Flatiron Institute（平顿研究所计算催化倡议）；Materials Science Division, Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室材料科学部）；Department of Physics, Computer Science, and Mathematics, University of Modena and Reggio Emilia（摩德纳和雷焦艾米利亚大学物理、计算机和数学系）；Department of Chemistry, University of Chicago（芝加哥大学化学系）
该研究提出用于BSE描述的电子激发态的解析核力的高效平面波实现方法，结合密度矩阵微扰理论与拉格朗日方法及GPU加速，使计算可行，通过两个点缺陷验证，为非均匀凝聚系统相关研究建立可扩展框架。
2026-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Systematic study of defect-related quenching of NV luminescence in diamond with time correlated single photon counting spectroscopy
我们报告的光致发光（PL）寿命在NV-和NV 0中心在2 MeV H+注入Ib型金刚石样品的时间相关单光子计数（TCSPC）显微镜技术的系统表征。偶极-偶极共振能量转移模型被应用到解释实验结果，允许的浓度的定量相关性的原生（单取代氮原子）和离子诱导（孤立的空缺）PL淬灭缺陷与测得的PL寿命。TCSPC测量在正面（即激光束沿着先前注入离子的相同法线方向探测主样品表面）和侧面（即激光束相对于相同离子注入方向正交地探测侧面样品表面）几何结构中进行。特别是，后者的几何形状允许直接探测的中心寿命沿强烈的不均匀损伤的配置文件中的晶体中的MeV离子。经验准指数衰减参数的外推允许系统估计的平均量子效率的中心作为本征和离子诱导的缺陷浓度的函数，这是直接相关的，目前的研究使用的金刚石色心的光子应用。
2013-09-19 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Studies of Strongly Correlated States in Defect Spin Qubits in Diamond
利用最近发展起来的量子嵌入理论，我们对金刚石中自旋缺陷的强关联态进行了第一性原理计算。在这个理论中，有效的哈密顿量被构造出来，可以用经典计算机和量子计算机来求解;后者比前者保证了一个更有利的尺度作为系统大小的函数。特别地，我们报道了金刚石中的中性IV族空位复合物的研究，并讨论了它们的强关联自旋单重态和自旋三重态激发态。我们的研究结果提供了有价值的预测实验，旨在光学操纵这些缺陷的量子信息技术的应用。
2020-09-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Revealing multiple classes of stable quantum emitters in hexagonal boron nitride with correlated cathodoluminescence, photoluminescence, and strain mapping
固体中的单光子发射体（SPE）已经成为量子光子传感、通信和计算的有希望的候选者。六方氮化硼（hBN）中的缺陷表现出高亮度，室温量子发射，但其大的光谱可变性和未知的局部结构显着挑战其技术实用性。在这里，我们直接关联hBN量子发射与材料的局部应变使用光致发光（PL），阴极发光（CL）和纳米束电子衍射的组合。在40个发光体和15个样品中，我们观察到PL和CL中的零声子线（ZPL），范围从540-720 nm。CL映射揭示了位于光学衍射限制区域内的多个缺陷和不同的缺陷物种可以各自对所观察到的PL光谱做出贡献。局部应变图表明，应变是不需要激活发射器，并不是唯一负责观察到的ZPL光谱范围。相反，四个不同的缺陷类负责观察到的发射范围。一个缺陷类具有接近615 nm的ZPL，具有主要匹配的CL-PL响应;它不是另一个缺陷类的应变调谐版本，ZPL发射中心在580 nm。在650 nm处的第三种缺陷具有低可见频率CL发射;并且以705 nm为中心的第四种缺陷种类在其CL和PL峰之间具有小的~10 nm的位移。所有研究的缺陷都是稳定的电子和光学照射。我们的研究结果提供了一个重要的基础，原子尺度的光学表征色心，以及工程缺陷与精确的发射性能的基础。
2019-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Particle-Particle Random Phase Approximation for Predicting Correlated Excited States of Point Defects
本研究将 ppRPA 应用于粒子-粒子通道以预测点缺陷相关激发态，结合 B3LYP 泛函实现高精度（误差多小于 0.1 eV），并开发自然跃迁轨道方案揭示缺陷态多参考特性，确立了 ppRPA 为低成本准确方法。
2024-06-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Graphene-driven correlated electronic states in one dimensional defects within WS$_2$
本文通过多种纳米尺度表征手段研究石墨烯上缺陷工程化 WS$_2$ 中一维金属缺陷内 Tomonaga-Luttinger 液体的形成，揭示石墨烯向一维金属缺陷的电荷转移是 TLL 形成的关键。
2025-07-08 cond-mat.mtrl-sci
\emph{Ab initio} theory of $\text{N}_{2}\text{V}$ defect as quantum memory in diamond
金刚石中的$\text{N}_{2}\text{V}$缺陷通过依赖于密度泛函理论计算的哈伯德模型哈密顿量的参数的\emph{ab initio}方法来表征。结果表明，这种方法适当地描述了由这种缺陷引起的相关激发态的能级。通过确定其临界磁光参数，我们提出利用金刚石中的$\text{N}_{2}\text{V}$缺陷实现长寿命量子存储。
2017-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis-related nanoscale defects in Mo-based Janus monolayers revealed by cross-correlated AFM and TERS imaging
本研究通过交叉关联AFM和TERS成像，揭示了Mo基Janus单层中由双层纳米岛引起的纳米尺度缺陷，并阐明了基底和起始TMD对形貌的影响，为优化Janus转化过程提供了指导。
2025-03-28 cond-mat.mtrl-sci
A large-scale correlated study of linear optical absorption and low-lying excited states of polyacenes: Pariser-Parr-Pople Hamiltonian
本文用大规模关联方法计算了含七个苯环的并苯低聚物的线性光学吸收光谱。对于计算，我们使用了Pariser-Parr-Pople（P-P-P）哈密顿量，以及各种水平的组态相互作用（CI）技术，如全CI（FCI），四重CI（QCI）和多参考单双CI（MRSDCI）。考虑标准Ohno参数以及一组筛选参数，研究了库仑参数在P-P-P哈密顿量中的作用。对影响线性吸收的重要激发态的多体特性也进行了详细的分析。我们的计算结果已被广泛地与其他作者的理论工作，以及与实验。
2007-04-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Excited states of defect lines in silicon: A first-principles study based on hydrogen cluster analogues
体硅中单个施主的激发态已经基于有效质量理论得到了广泛的研究。然而，一个合适的理论描述的激发态的施主集团仍然是稀缺的。在这里，我们研究了单谷球带近似内的缺陷线的激发，从而将问题映射到一个缩放的氢原子阵列。一系列详细的全组态相互作用和时间依赖的混合密度泛函理论计算已经进行了了解线性集群多达10个捐助者。我们的研究说明了它们的激发态的一般特征，解决了施主间离子态和施主内原子激发态之间的竞争。在短的施主间距离下，施主分子的激发态占主导地位，在中等距离下离子态起重要作用，并且在长距离下施主内激发如预期的那样占主导地位。这里提出的计算强调施主电子之间的相关性的重要性，因此是补充最近的其他方法，包括有效质量各向异性和多谷效应。还估计了一个施主对和一个三施主阵列的相关激发态之间的交换分裂;在施主间距为10和20 nm之间的范围内，分裂远大于基态中的分裂。这为利用激发态交换相互作用实现硅中可控量子门操作奠定了坚实的理论基础。
2017-10-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Theoretical polarization of zero phonon lines in point defects
在量子技术中，半导体中的点缺陷变得越来越重要。了解零声子线的频率、强度和偏振是很重要的。最后两个属性是本文的主题。我提出了一种方法来计算这些属性，并显示使用波函数从地面和激发态的重要性。通过对4 H-SiC中双空位的分析，验证了该方法的有效性。在这里，计算出的极化和寿命与实验测量非常吻合。一般来说，这种方法可以帮助识别点缺陷并估计合适的应用。
2020-02-27 cond-mat.mtrl-sci
Bonding Character as a Descriptor for Huang-Rhys Factors in Optically Active Defects
University of North Texas（北德克萨斯大学）
本研究提出一种基于轨道的键合特征描述符，结合基态形变技术规避激发态弛豫与全声子计算，可高效估算缺陷HR因子，有望用于高通量筛选自旋量子比特和单光子发射器候选材料。
2025-10-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Point defect evolution under irradiation: finite size effects and spatio-temporal correlations
辐照下的点缺陷浓度的演变是由它们的扩散性质，并通过它们的形成和消除机制。后者包括空位和杂质的相互复合，以及汇点缺陷的消除。在这里，我们表明，这种演变的建模通过原子动力学蒙特卡罗（AKMC）模拟，必须使用小的系统尺寸，引入强烈的空间和时间之间的相关性的空缺和mattitials，这可能会强烈影响的重组率和点缺陷浓度。在这种情况下，标准速率理论模型无法预测实际的点缺陷浓度。当点缺陷的消除仅通过复合发生时，该效果特别强，但在存在汇的情况下仍然可以是显著的。我们提出了一个新的相关对理论，充分考虑到空位和间隙对之间的相关性，并预测点缺陷浓度与AKMC模拟吻合良好，即使在非常小的系统。相关对理论可用于修改AKMC模拟中的消除速率，以产生标准速率理论预测的点缺陷浓度，即代表大型系统，即使使用小型模拟箱也是如此。
2020-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Review of point defect structures in hexagonal close packed metals and across the Periodic Table
本文构建了六方密堆积金属点缺陷的从头算数据集，发现缺陷性质由元素周期表位置决定，并给出空位与自间隙缺陷弛豫体积的通用近似，补充了现有数据库。
2025-05-25 cond-mat.mtrl-sci
ADAQ: Automatic workflows for magneto-optical properties of point defects in semiconductors
自动缺陷分析和鉴定（ADAQ）是一个自动工作流程的集合，用于半导体中点缺陷磁光特性的高通量模拟。这些工作流程通过自动化过程来处理大量缺陷，以松弛主体材料的单位晶胞、构建超晶胞、创建点缺陷簇以及在电子基态和激发态中执行计算。主要的输出是磁光特性，包括零声子线，零场分裂，和超精细耦合参数。此外，还计算了形成能。我们证明了ADAQ的能力，通过执行一个完整的表征碳化硅中的硅空位的多型4 H（4 H-SiC）。
2021-08-09 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-Related Conversion Processes of Ge-Related Point Defects in Silica Triggered by UV Laser Irradiation
研究了4.7eV激光辐照非晶SiO_2中Ge相关点缺陷的转变过程。我们的研究主要集中在（= Ge-H）H（II）中心和双重配位Ge缺陷（= Ge）之间的相互作用。•••前者是在照射后阶段产生的，而后者则在照射过程中和照射后衰变。= Ge的辐照后衰变动力学被隔离，并发现是反相关的H（II）的增长，至少在短时间内。••从这一发现，它表明，这两个过程是由于在抗磁性缺陷网站的辐解H 0的捕获。此外，反关联行为在重复照射下也保持不变：4.7eV的光破坏已经形成的H（II）中心并恢复其前体= Ge。••这个过程导致重复性的照射后动力学的两个物种后，多次激光曝光。一个全面的计划，解释所观察到的照射后过程的化学反应，提出并测试对实验数据。
2005-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Luminescence properties of point defects in silica
本文综述了天然二氧化硅晶体中点缺陷的光学性质。两个发射峰在4.2 eV（$α_E$带）和3.1 eV（$β$带），在5.1 eV（$B_{2β}$）的吸收带，已在其温度依赖性和动力学衰减的基础上进行了实验研究。我们的研究结果可以表征这些发光带的激发途径，并明确的辐射弛豫速率和声子之间的竞争辅助系统间的交叉过程连接的单重态和三重态激发态从其中$α_E$和$β$，分别起源。最后，我们讨论了无序的玻璃体基质在影响缺陷的光学特性中所起的作用。
2002-03-13 cond-mat.mtrl-sci
Magnetically ordered state at correlated oxide interfaces: the role of random oxygen defects
使用一个有效的一个带哈伯德模型与无序，我们认为相关的氧化物界面的磁性状态，其中有效的空穴自掺杂和磁有序状态出现由于电子和离子重建。利用相干势近似，分析了随机氧空位对二维磁性的影响。我们发现，随机空位增强铁磁有序状态，并稳定一个强大的磁化强度高于约c=0.1的临界空位浓度。在强关联制度，我们也得到了一个非单调增加的磁化后，空位浓度的增加和磁矩的大幅增加，这可以实现在氧还原高Tc铜酸盐接口。
2012-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Dynamic Acidity in Defective UiO-66
金属有机骨架（MOF）材料UiO-66由于其热稳定性和化学稳定性以及催化应用潜力而成为最有前途的MOF材料之一。通常，合成后原样的UiO-66具有相对高浓度的缺失接头缺陷。这些缺陷的存在与催化活性相关，但缺陷结构的表征已被证明是难以捉摸的。我们使用静态和动态第一性原理方法改进了最近对缺陷结构的实验测定，这揭示了一个动态且不稳定的酸中心，可以针对催化中的功能应用进行定制。
2015-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Temperature Dependence of Wavelength Selectable Zero-Phonon Emission from Single Defects in Hexagonal Boron Nitride
我们研究了多层六方氮化硼（h-BN）薄片中基于缺陷的单光子源的尖锐零声子发射的分布和温度相关的光学性质。我们观察到尖锐的发射线分布在超过500毫电子伏的能量范围内的光学活性缺陷。光谱分辨光子相关测量验证单光子发射，即使当多个发射线同时激发在同一h-BN薄片。我们还提出了一个详细的研究的温度依赖性的线宽，光谱能量位移，和强度为中心的两个不同的零声子线在575 nm和682 nm，这揭示了一个几乎相同的温度依赖性，尽管在过渡能量有很大的差异。我们的温度依赖性的结果是最好的晶格振动模型，认为压电耦合到面内声子描述。最后，偏振光谱测量表明，而575 nm的发射线是直接激发的532 nm的激发，682 nm的线是间接激发。
2016-05-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Intrinsic Enhancement of Dielectric Permittivity in (Nb + In) co-doped TiO2 single crystals
超大介电常数介质材料的开发对于电子器件的小型化和高密度储能器件的制备具有重要意义。最近提出的电子钉扎缺陷偶极子（Nb + In）共掺杂TiO 2的介电常数提高到105。然而，后续的研究表明，热激发载流子的巨大介电常数的外在贡献。在此，我们证明了（Nb + In）共掺杂的TiO 2单晶在足够低的温度下的介电常数的显着增强，使得热激发载流子被冻结并且对介电响应不产生影响。结果表明，介电常数达到纯TiO 2的四倍。这一发现表明，电子钉扎缺陷偶极子添加一个额外的介电响应的二氧化钛主机矩阵。研究结果为通过在体材料中引入复杂缺陷来制备大介电常数功能介电材料提供了一种新的途径。
2016-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo assessment of embedding for for strongly correlated defects: interplay between mean-field starting point and interactions
University of Illinois at Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；University of California, Santa Barbara（加州大学圣塔芭芭拉分校）；Flatiron Institute（平顿研究所）；Bielefeld University（比勒费尔德大学）；Stony Brook University（石溪大学）
研究人员用量子蒙特卡洛评估量子嵌入技术对氮化铝中铁、铬缺陷的适用性，发现误差源于密度泛函理论的d轨道晶体场分裂，需多体波函数信息诊断误差。
2026-07-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Possible nanophotonics applications of the $V_N N_B$ defect in hexagonal boron nitride
六方氮化硼（h-BN）中的$V_N N_B$缺陷，包括邻近氮对硼取代的氮空位，就其在纳米光子器件中的可能有用性进行建模。建模是在一个简单的模型化合物和缺陷的2D周期性表示上进行的，考虑到其磁性和光谱特性。在$V_N N_B$激发态的电子分布是非常开壳层的性质，并处理这两个新的计算方法的开发：一个允许标准的密度泛函理论（DFT）的计算被用来评估状态能量，其他介绍所需的技术应用VASP计算包，这些和许多其他问题，涉及激发态。同样的一般用途，DFT计算的结果，然后校准对从头算方法，寻求强大的计算方案。这些创新允许考虑中性、+1和-1带电形式的缺陷的45种电子状态。带电形式的缺陷预测显示纳米光子学的潜在利益的属性。
2020-06-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Optical absorption and emission mechanisms of single defects in hexagonal boron nitride
我们研究了六方氮化硼（h-BN）中孤立缺陷的尖锐零声子线（ZPL）的极化选择规则，并将我们的研究结果与涉及两个电子态的组态坐标模型的预测进行了比较。我们的调查，其中跨越光谱范围~550-740 nm，揭示了，在不同意的两个能级模型，吸收和发射偶极子往往是错位。我们将偶极失准角（$Δθ$）与ZPL斯托克斯位移（$ΔE$）联系起来，发现当$ΔE$对应于一个允许的h-BN声子频率时，$Δθ\sim 0°$成立;当$ΔE$超过最大允许的h-BN声子频率时，$0°\leqΔθ\leq 90°$成立。因此，一个两级配置坐标模型成功地描述了一个光学声子的创建介导的激发，但未能描述需要创建多个声子的激发。我们建议，直接激发需要创建多个声子是低效的，由于低黄-里斯因素的h-BN和这些ZPL，而不是通过一个中间电子状态间接激发。这一假设是证实了一个单独的ZPL激发两个不同的波长，表明一个单一的ZPL可能是由多种机制激发的偏振测量。这些发现提供了新的洞察力的性质的光学周期的新型缺陷为基础的单光子源的h-BN。
2017-04-18 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
The mechanism of the irradiation synergistic effect of Silicon bipolar junction transistors explained by multiscale simulations of Monte Carlo and excited-state first-principle calculations
针对硅双极结型晶体管辐照协同效应机制不明确、现有模型缺陷反应假设未验证的问题，本研究开发多尺度模拟方法结合激发态第一性原理计算直接表征γ射线效应，验证了相关模型并提出ISE机制的扩散定性解释。
2023-07-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.comp-ph
Influence of photoexcitation depth on luminescence spectra of bulk GaAs single crystals: application to defect structure characterization
体GaAs光致发光的调查结果，提出了从近表面层的不同厚度的用于激发的光的波长接近，但一些大于激子吸收共振（所谓的“体”光激发）。只有激子和带边发光下看到的带间激发，而在“体”激发下，光谱是更多的信息。在本工作中研究的所有样品的带间激发光谱几乎是相同的，而体激发PL光谱是不同的样品和激发深度，并提供信息的深层次点缺陷组成的散装材料。
2011-06-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Correlated-electron description of the photophysics of thin films of $π$-conjugated polymers
我们扩展Mulliken的理论基态电荷转移的供体-受体复合物的激发态电荷转移对相同的$π$共轭低聚物之间，其中之一是在光学激发态和其他的基态，导致形成的电荷转移激子。在我们的理论中，从电荷转移激子的光激发应该包括一个低能量的分子间电荷转移激发，以及不同的分子内激发从中性离域激子组件和库仑束缚极化子对组件的电荷转移激子。我们报告高阶构型相互作用的计算对聚对苯撑乙烯（PPV）的低聚物，超越了我们以前的单一构型相互作用的计算，并找到所有五个激发态的预测使用启发式参数的基础上Mulliken的概念。我们计算的激发态吸收光谱表现出很强的定性协议与完整的波长依赖性的超快光诱导吸收膜的PPV衍生物，这表明，一个显着的部分光诱导吸收在这里是从电荷转移激子。我们做了详细的比较实验，和一个可测试的实验预测。
2009-01-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Variational Calculations of the Excited States of the Charged NV-center in Diamond Using a Hybrid Functional
Peking University（北京大学）；University of Iceland（冰岛大学）
本研究用HSE06杂化密度泛函与轨道变分优化计算金刚石带负电NV缺陷激发态，结合结构弛豫得到的结果与实验吻合度高，优于局域/半局域泛函结果，为量子技术缺陷体系筛选提供了有力工具。
2025-10-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Influence of Photoexcitation Depth on Luminescence Spectra of Bulk GaAs Single Crystals and Defect Structure Characterization
体GaAs光致发光的研究结果是从不同厚度的近表面层，用于激发光的波长接近，但一些大于激子吸收共振（所谓的体光激发）。在带间激发下，只观察到激子和带边发光，而在体激发下，光谱信息更多。在本工作中研究的所有样品的带间激发光谱几乎是相同的，而体激发PL光谱是不同的样品和激发深度，并提供信息的深层次点缺陷组成的散装材料。
2011-06-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Sensing the local magnetic environment through optically active defects in a layered magnetic semiconductor
范德华材料中的原子级缺陷是量子技术和量子传感应用的重要组成部分。层状磁性半导体CrSBr是一个优秀的候选人，探索光学活性缺陷，由于直接的差距，除了丰富的磁相图，包括最近假设的缺陷诱导的磁秩序在低温下。在这里，我们展示了CrSBr中的光学活性缺陷，这些缺陷是局部磁环境的探针。我们观察到光谱窄（1毫电子伏）的缺陷发射CrSBr与体磁秩序和一个额外的低温缺陷引起的磁秩序。我们阐明了本地和非本地交换耦合效应的背景下，这种磁秩序的起源。我们的工作建立了像CrSBr这样的vdW磁体作为一个特殊的平台，以光学研究与磁晶格相关的缺陷。我们预计，受控的缺陷创建允许量身定制的复杂的磁性纹理和相位与直接光学访问的独特成分。
2022-07-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical properties of a diamond NV color center from capped embedded multiconfigurational correlated wavefunction theory
Princeton Plasma Physics Laboratory（普林斯顿等离子体物理实验室）
研究通过帽式嵌入多配置相关波函数理论计算钻石中NV色心的电子激发能级，验证了该方法在预测三线态和单线态激发能级的准确性，误差小于0.1eV。
2025-05-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el quant-ph
Correlated disorder in a well relaxed model binary glass through a local SU(2) bonding topology
定量地理解松弛玻璃态结构的微观约束是发展非晶态固体结构演化和塑性的微观理论的关键。在这里，我们证明了这样一个理论的适用性的局部键合约束D。R. Nelson [Phys.Rev.B28，5515（1983）]，用于经历了跨越10微秒物理模拟时间的等温退火模拟的模型二元Lennard-Jones玻璃结构。通过引入一个修改后的自由基Voronoi镶嵌，消除了一些模糊性，在最近的邻居债券如何枚举，它被发现，一个大比例（$>95\%$）的本地原子环境遵循的连接规则的SU（2）拓扑结构的纳尔逊的工作，导致在一个密集的网络的向错线特征的缺陷债券。此外，它是数字显示，低能量玻璃结构对应于降低水平的键长挫折，从而最小缺陷的键缺陷网络。然后证明，这样的缺陷网络提供了一个框架，在其中分析热激活的结构激发，揭示那些高能量/低密度区域不遵循的连接性约束更有可能进行结构重排，往往会导致局部松弛，以创建新的SU（2）局部拓扑内容结束。
2020-07-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Assessing the defect tolerance of kesterite-inspired solar absorbers
在过去的几年中，已经合成、表征和理论研究了各种薄膜I $_2$ -II-IV-VI $_4$光伏吸收剂，其源自于锌黄锡矿Cu $_2$ ZnSn（S，Se）$_4$。这种均质材料数据集的可用性是一个机会，可以检查其缺陷特性的趋势，并确定在这个巨大的化学空间中找到新的缺陷容忍材料的标准。我们发现，在锌网站上的取代导致一个平稳的减少带拖尾的离子半径的取代阳离子的增加。不幸的是，这种替代策略不能确保抑制更深的缺陷和非辐射复合。整个数据集的趋势表明，在气晶石激发的半导体中，高斯和乌尔巴赫带尾是由两种不同的反位缺陷类型引起的两种不同的现象。深Urbach尾巴与计算的（2 I $_\mathrm{II}$ +IV $_\mathrm{II}$）缺陷簇引起的带隙变窄相关。浅高斯尾巴相关的锌黄锡矿和锡锡矿多晶型物之间的能量差，这指向的作用（I $_\mathrm{II}$ +II $_\mathrm{I}$）涉及IB族和IIB族原子交换跨\textit{different}阳离子平面的缺陷集群。这一发现可以解释为什么\textit{in-plane}阳离子无序和带尾在气钡石中是不相关的。我们的研究结果提供了定量标准，发现新的具有低能带拖尾的锡锡石启发的光伏材料。
2020-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Excited states from time-dependent density functional theory
含时密度泛函理论（TDDFT）作为一种提取电子激发态能量的有效工具，在量子化学中得到了广泛的应用。本文解释了什么是TDDFT，以及它与基态DFT的区别。我们展示了基本的形式主义，并用简单的例子说明。我们讨论了它的实现和可能的错误来源。我们讨论了该理论的许多主要成就和挑战，包括弱场，强场，连续态，双激发，电荷转移，高次谐波产生，多光子电离，电子量子控制，范德华相互作用，通过单分子，电流，量子缺陷和弹性电子原子散射的运输。
2007-03-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Electron dichotomy on the SrTiO$_3$ defect surface augmented by many-body effects
在一个共同的范例中，凝聚态物质的电子结构被分为弱相关化合物和强相关化合物。虽然传统的能带理论通常适用于前一类，但多体效应对后者至关重要。像熟悉的SrTiO $_3$化合物这样的材料，可以桥接甚至放弃这种表征方案，这是非常有趣的。本文用密度泛函理论和动力学平均场论相结合的方法证明，STO（001）表面上的氧空位导致了弱关联的$t_{2g}$低能准粒子和以$e_g$特征为主的局域“带隙”态的二分法。我们进一步联系最近的实验工作，研究了表面对磁序的不稳定性。
2016-03-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Stochastic Cluster Expansion for Excited State Energies
University of California, Santa Barbara（加州大学圣塔芭芭拉分校）；J. Heyrovský Institute of Physical Chemistry, Czech Academy of Sciences（捷克科学院J·海洛夫斯基物理化学研究所）
本文提出基于随机簇展开法的激发态能级计算方法，通过最小前线化学子空间和随机采样，有效计算激发能隙，避免大或预选活性空间，适用于强相关体系。
2026-05-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Intersystem Crossing and Exciton-Defect Coupling of Spin Defects in Hexagonal Boron Nitride
尽管二维（2D）系统被认为是单光子发射器或自旋量子位的新兴和可扩展的主体材料，但这些量子缺陷的不受控制和不确定的化学性质一直是进一步发展的障碍。利用外部缺陷的设计可以规避这些持续存在的问题，并提供最终的解决方案。在这里，我们建立了一个完整的理论框架，准确和系统地设计量子缺陷的宽带隙的二维系统。通过这种方法，基本的静态和动态性质被同等地考虑用于自旋量子比特的发现。特别是，多体相互作用，如缺陷激子耦合是至关重要的描述激发态的缺陷在二维系统的属性。同时，非辐射过程，如声子辅助衰变和系统间交叉率需要仔细评估，这与辐射过程一起竞争。从基于第一性原理计算的缺陷的彻底筛选，我们确定了有前途的单光子发射器，如SiVV和自旋量子位，如TiVV和MoVV在六方氮化硼。该工作为二维材料中的缺陷设计提供了一个完整的第一性原理理论框架。
2021-03-23 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Quantum point defects in 2D materials: The QPOD database
原子薄的二维（2D）材料是量子缺陷的理想宿主，因为与体系统相比，它们提供更容易的控制，操纵和读出缺陷态。在这里，我们介绍了量子点缺陷（QPOD）数据库的1900多个缺陷系统与503个独特的本征点缺陷（空位和反位）在82二维绝缘体。原子模拟配方（ASR）工作流程框架用于执行缺陷形成能、电荷跃迁能级、费米能级位置、平衡缺陷和载流子浓度、跃迁偶极矩、超精细耦合和零场分裂的密度泛函理论（DFT）计算。计算了所选高自旋缺陷的激发态和光致发光光谱。在本文中，我们描述了QPOD数据库背后的计算和工作流程，概述了其内容，并讨论了数据中的一些一般趋势和相关性。我们分析了缺陷容限的程度以及宿主材料的固有掺杂性，并确定了量子技术应用的有前途的缺陷。该数据库是免费提供的，可以通过与计算2D材料数据库（C2DB）互联的网络应用程序浏览。
2021-10-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Quantum Embedding Theory for Strongly-correlated States in Materials
量子嵌入理论是研究大尺度分子或凝聚态系统活性区强关联电子态的有效方法。值得注意的例子是半导体和绝缘体中的自旋缺陷。我们提出了一个详细的推导最近推出的量子嵌入理论，这是基于有效哈密顿量的定义。通过使用密度泛函理论评估的屏蔽库仑相互作用，考虑了环境对所选活性空间的影响。重要的是，随机相位近似是不需要的，虚拟电子轨道的评估是规避与以前开发的算法的背景下，基于多体微扰理论的计算。此外，我们将量子嵌入理论推广到由不是Kohn-Sham哈密顿本征态的轨道组成的活动空间。最后，我们报告半导体自旋缺陷的结果。
2021-02-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Electronic excitations of the charged nitrogen-vacancy center in diamond obtained using time-independent variational density functional calculations
本文用直接轨道优化的含时不变变分密度泛函计算金刚石NV⁻中心，准确获得低激发态能级次序与零声子线能量。
2023-07-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Green's function formulation of quantum defect embedding theory
我们提出了一个格林函数制定的量子缺陷嵌入理论（QDET）的双重计数计划是严格的$G_0 W_0$近似。然后，我们展示了我们的方法的鲁棒性，通过应用理论与新派生的计划，在钻石中的几个缺陷。此外，我们讨论了一种策略，以获得收敛的结果作为一个功能的大小和组成的活动空间。我们的研究结果表明，QDET是一种很有前途的方法来调查强关联状态的缺陷在固体中。
2022-04-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
