Role of attractive forces in the relaxation dynamics of supercooled liquids
分子间相互作用的吸引尾对液体的结构性质影响很小，而对动力学性质影响很大。通过在三维和二维空间中对不易于结晶的模型系统进行数值模拟，我们证明了吸引力的非微扰动力学效应相当于通过玻璃化转变温度$T_g$重新调整活化能：如果在相同的$T/T_g$值下进行比较，仅在吸引相互作用方面不同的系统具有相同的结构和动力学性质.
2020-01-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Assessment of elastic models in supercooled water: A molecular dynamics study with the TIP4P/2005f force field
玻璃形成体表现出粘弹性行为：在实验室时间尺度上，它们在低温下表现得像（玻璃状）固体，在高温下表现得像液体。基于这种观察，弹性模型将长时间过冷动力学与过冷液体的短时间弹性性质联系起来。在目前的工作中，我们评估的剪切粘度和$α$ -松弛时间的过冷水的弹性模型的有效性，使用分子动力学模拟的TIP 4P/2005 f力场在很宽的温度范围内。我们表明，弹性模型提供了一个很好的描述过冷水动力学。对于粘度，观察到两个不同的制度和交叉温度被发现是接近的斯托克斯-爱因斯坦关系开始被违反。我们的模拟表明，只有剪切性能是重要的有效流动活化能的特征。这项研究要求在低温下的水的高频弹性特性的实验测定。
2017-07-31 cond-mat.soft physics.chem-ph
Dynamic phase transition induced by active molecules simulating a facilitation mechanism in a supercooled liquid
通过在过冷液体中掺杂间歇性活性粒子模拟促进机制，发现激活可导致介质流化和动态异质性增强，并在特征时间匹配时引发伴随活性分子结构聚集的相变。
2023-02-19 cond-mat.soft
A universal origin for secondary relaxations in supercooled liquids and structural glasses
几乎所有的玻璃形成液体显示二次弛豫，动力学模式似乎不同于主要的α弛豫。我们表明，占驱动力的波动和随机一阶跃迁理论中的重组形状的多样性产生一个低自由能的尾巴上的激活势垒分布的份额归因于二次弛豫的许多功能。虽然初级弛豫发生通过激活事件涉及紧凑的区域，二级弛豫对应的尾巴是由更多的分歧，字符串，或类似的粒子簇。这些二次弛豫合并的主要弛豫峰成为主导附近的动态交叉温度$T_c$，在那里他们平滑的模式耦合理论和激活事件所描述的连续动态之间的过渡。
2009-05-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A Microscopic Theory of Softness in Supercooled Liquids
本文引入了一种新的液体结构的度量，即我们以前提出的平均场势的软度。我们发现，这种柔软度对结构的微小变化很敏感。然后，我们研究了它与过冷液体动力学的相关性。该研究涉及广泛的液体（脆弱的，强大的，有吸引力的，排斥的和活跃的），并预测了一些普遍的行为，如柔软度与温度成线性比例，与系统相关比例常数的动力学的激活势垒成反比。我们写下一个主方程之间的动力学和柔软度参数，并表明，确实的动态时，缩放的温度和系统相关的参数显示数据崩溃时，对柔软度绘制。脆性液体的动力学表现出很强的软度依赖性，而强液体的动力学表现出弱得多的软度依赖性。我们还将本研究与早期涉及机器学习（ML）的软度研究联系起来，从而为理解ML结果提供了一个理论框架。
2021-04-21 cond-mat.soft
Understanding Flow Behaviors of Supercooled Liquids by Embodying Solid-Liquid Duality at Particle Level
通过在粒子层面引入固-液二元性，研究过冷液体的流动行为，揭示了剪切稀化和瞬态响应的机制。
2025-08-21 cond-mat.soft
Unique dynamic crossover in supercooled x,3-dihydroxypropyl acrylate (x = 1, 2) isomers mixture
利用宽带介电谱（BDS）测试了玻璃形成单体单丙烯酸甘油酯（GMA）的玻璃化前动力学。测量结果表明，在温度$T_B = 254$ K和时间尺度$τ(T_B) = 5.4$ ns的主要（结构）弛豫时间的明确的动态交叉，并没有标志的交叉直流电导率$σ_{DC}$。该结果通过基于导数和畸变敏感性分析$dln{H_{a}}/d(1/T)$与$1/T$得到，其中$H_a$表示表观活化能。随后对分数Debye-Stokes-Einsten关系$σ_{DC}(τ_α)^S = const$的检验表明，交叉与$S = 1$（对于$T>T_B$）-> $S = 0.84$（对于$T<T_B$）相关。交叉是与二次β松弛的出现，顺利深入发展到固体非晶相低于玻璃化温度$T_g$。
2018-03-09 cond-mat.soft
Energy Barriers and Activated Dynamics in a Supercooled Lennard-Jones Liquid
本文研究了Lennard-Jones型小模型玻璃成形器的势能面（PEL）形貌与弛豫动力学的关系。研究中的机制是PEL mimima的超结构之间的跳跃，称为metabasins（MB）。从访问MB的平均持续时间$\tauphi$，我们得到这些对象的有效深度的关系$\Eapp=\d\ln\tauphi/\dβ$，其中$β=1/\kB T$。由于表观活化能$\Eapp$是纯动力学的起源，我们寻找一个定量关系的PEL结构。MB的粗糙性质的结果是从MB的逃逸不是PEL最小值之间的单跳，而是复杂的多最小值序列。我们引入返回概率的概念，以判断是否离开MB的吸引范围的底部。然后，我们计算出被克服的能量障碍。这些结果与从动力学计算的有效深度$\Eapp$非常一致。障碍识别的帮助下，一种新的方法，准确地执行下降沿脊之间的两个最小值。与另一种方法进行了比较。我们分析人口之间的过渡区极小值，称为盆地边界。没有迹象表明的扩散机制改变周围的模式耦合transition. We讨论的问题是否连接两个极小值的一维反应路径是相关的反应速率的计算在所研究的温度下。
2002-09-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dynamic mechanical analysis of supercooled water in nanoporous confinement
采用动态力学分析（DMA）（f=0.2 - 100 Hz）研究了在T=80 - 300 K温度范围内，Gelsil（2.6 nm和5 nm孔）和Vycor（10 nm）中承压水的动力学行为。将水限制在纳米孔中部分地抑制了结晶，并允许我们在235 K以下，即在水的所谓的“无人区”中，在部分孔中进行过冷水的测量。Gelsil 2.6 nm和Gelsil 5 nm在0.2 Hz时在T1 = 145 K（P1）和T2 = 205 K（P2）附近观察到两个明显的弛豫峰。这两个峰随着孔径d的增加而向更高的T移动，并且以系统的方式随f变化，这是相应弛豫时间的典型Arrhenius行为。对于P1，我们得到的平均活化能Ea=0.47 eV，与文献值吻合良好。有人建议，P1对应于过冷水的玻璃化转变远离孔壁，而P2反映了水分子的动态附近的孔隙表面。在165 K附近（对于Gelsil 2.6 nm，0.2 Hz）的杨氏模量的显著软化的观察与P1附近的玻璃-液体转变一致。此外，我们发现一个明确的1= d-依赖的计算玻璃化转变温度外推到Tg（1/d=0）=136 K，即水的传统值。
2020-05-20 cond-mat.soft
Activation Volume in the Density Scaling Regime: Equation of State and Its Test by Using Experimental and Simulation Data
本文提出了一种非晶形成材料激活体积的计算方法。的等温状态方程的激活体积的制定，这是扩展到一个广义的状态方程，描述了作为温度和压力的函数的激活体积。这两个状态方程是非常成功的验证，通过使用实验和模拟数据收集的过冷Kob-Andersen二元Lennard-Jones液体和材料从各种材料组，如范德华液体，聚合物，质子离子液体，和强氢键液体。基于这些状态方程的活化体积的一些预测也非常令人满意地验证的情况下，每一个考虑系统，特别是一种活化体积标度与标度指数，也构成了预期的线性压力依赖性的斜率的等温体积模量的活化体积被确认。直到最近意想不到的负值的斜率的情况下，遵守热力学标度定律至少有一个很好的近似解释。
2012-10-17 cond-mat.soft
Revisiting the fragile-to-strong crossover in metallic glass-forming liquids: application to Cu$_x$Zr$_x$Al$_{100-2x}$
这种从脆弱到强大的转变似乎是金属玻璃形成液体的一般特征。本文采用分子动力学模拟研究了Cu $_\text{x}$ Zr $_\text{x}$ Al $_{\text{100-2x}}$合金的剪切粘度、扩散系数和振动态密度的行为。结果表明，随着铝含量的增加，脆强转变温度（T $_\text{fs}$）和玻璃化转变温度（T $_\text{g}$）增加。作为温度的函数的扩散系数的倒数在T $_\text{g}$附近表现出动态交叉，在比几乎所有以前的研究预测的温度低得多的温度。在动力学交叉发生的温度下，由扩散系数的倒数确定，我们发现在低频率下的振动态过剩，类似于强液体的特征的振动态密度降低的明显峰值。最后，剪切粘度作为约化温度的函数（T $_\text{g}$ /T）的行为也表明，除了在T $_\text{g}$附近的脆到强的交叉，另一个动力学交叉附近的过冷制度。
2019-07-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Relaxation in the glass-former acetyl salicylic acid studied by deuteron magnetic resonance and dielectric spectroscopy
用介电谱和氘弛豫法在宽温度范围内研究了过冷液体和玻璃态乙酰水杨酸。过冷液体的特征在于与热激活行为的重大偏差。在玻璃中，二次弛豫表现出Johari-Goldstein过程的典型特征。通过测量自旋-晶格弛豫时间，选择性氘代甲基被用作其局部环境的灵敏探针。玻璃中的平均活化能与结晶乙酰水杨酸中的平均活化能存在很大差异。这可以通过考虑玻璃中的宽能垒分布来理解。
2006-04-09 cond-mat.soft
Emergence of cooperatively reorganizing cluster and super-Arrhenius dynamics of fragile supercooled liquids
本文发展了一个计算脆性过冷液体结构弛豫时间τ α的理论。利用组态熵和结构的信息，我们计算了一个中心粒子周围的动态自由，亚稳态和稳定邻居的数量。在过冷液体中，稳定的近邻粒子与中心粒子形成稳定的非化学键，形成协同重组团簇。为了使弛豫事件发生，这些键必须不可逆地重组;过程中涉及的能量是弛豫的有效活化能。该理论提出了一个温度Ta和一个与温度有关的参数τ（T），它表征了冷却过程中动力学的减慢。结果表明，当T > Ta时，ε（T）等于1，表明弛豫的微观机制是由熵驱动的过程控制的，而当T <Ta时，ε（T）随冷却而减小，表明能量驱动的过程出现.从高温到低温的这种τ（T）的交叉解释了在τ α中看到的交叉。具有相似静态结构但动力学性质非常不同的系统的动力学性质可以用Δ T（T）来理解。我们给出了三种密度下Kob-Anderson模型的计算结果，并表明τ α的计算值与所有密度下的模拟值都非常吻合.我们还证明了当τ（T），τ α和其他量作为T /Ta（或Ta/T）的函数绘制时，数据在主曲线上崩溃。
2020-11-18 cond-mat.soft
A macroscopic model that connects the molar excess entropy of a deeply supercooled liquid near its glass transition temperature to its viscosity
对于接近玻璃化转变温度的深度过冷液体，我们提出了一种可能的方法，通过建立一个宏观模型，将其摩尔过剩熵与粘度的温度依赖性联系起来，其中深度过冷液体被假定为类固体和类液体微区的混合物.在该模型中，我们假设当液体的温度T降低并外推到温度Tg* 时，液体状微区域的摩尔分数x趋于零，我们假设该温度Tg * 低于但接近液体以最慢的可能冷却速率可达到的最低玻璃化转变温度Tg。在不涉及固体状和液体状微区域的任何特定微观性质的情况下，我们还假设在Tg附近，固体状微区域的摩尔焓低于液体状微区域的摩尔焓。然后，我们表明，温度依赖性的x是直接相关的摩尔过剩熵。接近Tg时，我们假设固体状微区的活化运动控制粘度，并且该活化运动是涉及几乎所有固体状微区的集体运动，使得活化运动的摩尔活化自由能与固体状微区的摩尔分数1-x成比例。因此，粘度的温度依赖性通过摩尔分数x的温度依赖性与摩尔过量熵的温度依赖性相关联。作为一个例子，我们将我们的模型应用于一类玻璃形成剂，其在接近Tg的温度下的摩尔过量熵与1-T/TK成比例，其中TK < Tg \sim Tg*，并且发现它们的粘度在非常接近Tg的温度下很好地近似于Vogel-Fulcher-Tamman方程。我们估计在我们的模型中的三个参数的值在这个类中的三个玻璃形成者。
2012-10-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Influence of polydispersity on the relaxation mechanisms of glassy liquids
本文研究尺寸多分散性对深度过冷液体弛豫动力学的影响，发现跨越模式耦合温度后小粒子与大粒子出现动力学分离，小粒子的笼逃逸促进大粒子的结构弛豫，且不同尺寸粒子表现出不同的Stokes-Einstein关系破坏程度和活化能势垒，强调推广结果时须考虑粒子尺寸效应。
2023-08-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
An Ising model for the thermal and dynamic properties of supercooled liquids and the glass transition
我们描述了一个伊辛模型与正交动力学的行为，在同一个蒙特卡罗（MC）步骤中，能量的变化和对齐的变化从来没有发生。这种正交伊辛模型（OIM）允许能量守恒和动量守恒在它们自己的优选时间尺度上独立地进行。MC模拟的OIM模拟二十多个不同的特点，通常发现以上和以下的玻璃化温度，Tg。实例包括在Tg附近具有滞后的比热、表现出主要和次要峰值的异相损耗、α响应时间的超阿耳忒弥斯T依赖性以及随着系统尺寸（N）增加而增加的脆性。平均场论的能量波动的OIM产生了一个新的表达式的超阿克里乌斯发散。因为这种发散让人想起Vogel-Fulcher-Tammann（VFT）定律的平方，我们称之为VFT 2定律。一个修改后的Stickel图，线性化的VFT 2法，给出了定性一致的协议与测量的主要响应（从文献）上的五个玻璃形成液体。与OIM的这种一致性表明，过冷液体具有几个基本特征。液体凝固成玻璃涉及到一个潜在的二阶转变，该转变因有限尺寸效应而变宽。VFT 2定律来自于能量波动，它通过熵瓶颈增强了路径，而不是激活了能量障碍。初级响应时间随逆N呈指数变化，与从测量中推导出的弛豫时间分布一致。通过T依赖的主要响应发现系统的大小是类似的独立弛豫区域的大小通过核磁共振测量的简单分子玻璃形成液体。OIM为更详细的液态玻璃行为模型提供了广泛的基础。
2022-09-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Supercooled Liquid Dynamics Studied via Shear-Mechanical Spectroscopy
我们报告动态剪切模量测量五个玻璃形成液体（五苯基三甲基三硅氧烷，邻苯二甲酸二乙酯，邻苯二甲酸二乙酯，1，2-丙二醇，和间甲苯）。剪切力学谱是由压电剪切模量计（PSG）方法获得的。该技术允许在1 mHz至10 kHz的频率范围内测量液体的剪切模量（$10^{5} -10^{10}$ Pa）。我们分析的频率依赖的响应函数，以调查是否遵守时间-温度叠加（TTS）。研究了剪切模量损失峰值的位置及其高频部分。有人提出，当应用TTS时，介电响应的虚部的高频侧像具有指数-1/2的频率的幂律那样减小。根据剪切力学数据对这一猜想进行了分析。我们发现五苯基三甲基三硅氧烷和1，2-丙二醇遵守TTS，而在其余的液体中的机械$β$过程的证据被发现，虽然高频幂律行为的$ω^{-α}$的剪切损失可能会接近一个极限值$α=0.5$时，降低温度，我们发现，指数系统地位于此值以上（约0.4）。对于两种无β弛豫的液体（五苯基三甲基三硅氧烷和1，2-丙二醇），我们还检验了推压模型预测，根据推压模型预测，弛豫时间活化能与瞬时剪切模量成正比。我们发现，该模型很好地描述了数据。
2008-10-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
In search of invariants for viscous liquids in the density scaling regime: Investigations of dynamic and thermodynamic moduli
在本文中，我们报告的非平凡的结果，我们的调查的动力学和热力学模量在寻找不变量的粘性液体的密度标度制度，使用选定的过冷范德华液体作为代表材料。以前，动态模量$M_{p-T}$（在压力-温度表示中由等压活化能和活化体积的比率定义）以及比率$B_{T}/M_{p-T}$（其中$B_T$是定义为逆等温压缩率的热力学模量）已经被建议为某种材料常数。我们已经确定，他们是无效的，在探索广泛的温度范围$T$超过几十年的结构弛豫时间$τ$。$M_{p-T}$和$B_T/M_{p-T}$的温度依赖性已经通过与众所周知的温度和密度波动对接近玻璃化转变的分子动力学的相对贡献的测量进行比较而阐明，即，等容和等压活化能之比，$E^{act}_{V}/E^{act}_{p}$。然后，我们实现了一种思想，将动态模量$M_{p-T}$的定义从p-T表示转换为V-T表示。这个想法依赖于在等压参数中涉及的组合温度和密度波动的解纠缠，导致在密度标度制度中找到粘性液体的不变量，这是热力学和动力学模量的比率，$B_{T}/M_{V-T}$。这样，我们就建立了热力学和分子动力学的一个特征，对于给定的物质，该特征在过冷液体下保持不变，其分子动力学服从功率密度标度律。
2017-02-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Pressure Effects in Supercooled Water: Comparison between a 2D Model of Water and Experiments for Surface Water on a Protein
在大量水中的实验证实了具有不同密度的水分子的两种局部排列的存在，但是，由于在低温$T$下不可避免的冻结，不能确定这两种排列是否在两个阶段中分离。为了避免冻结，新的实验测量了蛋白质表面上低$T$时的水动力学，发现了从高$T$时的非阿耳忒弥斯状态到低$T$时近似阿耳忒弥斯状态的交叉。受这些实验的启发，Kumar等人[Phys. Rev. Lett. 100，105701（2008）]通过Monte Carlo模拟和平均场计算，研究了在水的细胞模型中动态交叉与两个液相共存的关系，并预测：（i）动态交叉是等时的，即交叉时间$τ_{\rm L}$的值近似与压力$P$无关;（ii）低- $T$状态的Arrhenius活化能$E_{\rm A}(P)$随着$P$的增加而降低;（iii）$τ$达到固定宏观时间$τ^*\geq τ_{\rm L}$时的温度$T^*(P)$随着$P$的增加而降低;特别地，这对于$τ=τ_{\rm L}$达到固定宏观时间时的交叉温度$T_{\rm L}(P)$也是如此。在这里，我们将这些预测与最近的准弹性中子散射（QENS）实验进行比较。Q. Chu { \it等}在不同的$P$值下对水合蛋白质的影响。我们发现，实验与这三个预测一致。
2008-10-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Activation energy spectrum for relaxation and polyamorphism in an ultra-viscous metallic glass former
许多玻璃形成体在两种不同的液态之间表现出相变。对于某些金属玻璃形成体，在熔点和玻璃化转变温度Tg之间的中间温度下，在过冷液体中实验发现液-液转变。我们在这里报告的液体-液体过渡的超粘性金属玻璃形成，在长时间退火期间访问。该研究是在液-液转变温度略低于Tg的Au49Cu26.9Si16.3Ag5.5Pd2.3组合物上进行的。其结果是，高温动力学脆性液体在常规加工过程中冻结到玻璃中，因此在低于Tg的退火过程中，系统获得了潜在的液-液转变。在再加热时，通过量热法观察到逆转变。这一结论得到了广泛收集的补充实验室和同步加速器为基础的技术，如差示和快速扫描量热法，和X射线光子相关光谱。我们的研究结果支持了安吉尔提出的大图景，即具有不同脆性的液体占据了潜在的有序-无序转变的不同侧面。此外，我们的多尺度分析揭示了存在的多重衰减的焓恢复，这是反映在观察到的微观有序和老化机制的玻璃通过不同的固定制度互连的突然的动态老化制度。
2017-06-08 cond-mat.soft
A characteristic energy scale in glasses
玻璃的弛豫时间和激活能分布较宽，没有明显的特征尺度。同时，宏观量，如牛顿粘度和非线性塑性形变，解释的特征能量尺度，例如，一个有效的温度依赖的激活能在阿克里欧斯关系。然而，尽管其根本的重要性，这样一个特征的能量尺度还没有被有力地确定。灵感的积累的证据软准本地化激发在玻璃动力学中发挥的关键作用，我们建议，玻璃响应本地化力偶极子的体积平均定义这样一个特征的能量尺度。我们表明，这种特征玻璃能量标度具有显着的属性：$(i)$它随着平衡过冷态温度的降低而急剧增加，显著超过剪切模量的相应增加，它随退火和系统尺寸的变化在大小和形式上与能量的变化非常相似，的最软的非声子振动模式，从而建立一个罕见的玻璃波动和体积平均$(iii)$它表现出显着的依赖于空间维度和系统的大小，由于与准局域化，这被推测为在二维玻璃化转变的特性相关的长程场。此外，我们确定了一个真正的静态增长lengthscale与特征玻璃态能量尺度，并讨论了可能的连接之间的这种能量尺度的增加和玻璃化转变温度附近的动力学减慢。开放的问题和未来的方向进行了讨论。
2018-08-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Emergence of a Hump in the Cubic Dielectric Response of Glycerol
通过MD模拟直接测定甘油的三次介电谱，发现三次模量中隆起的涌现与增长与集体效应相关，其演化遵循动力学相关性和弛豫时间活化能，且与实验观测一致，验证了该方法在理解非线性介电谱复杂效应中的有效性。
2025-06-02 cond-mat.soft
Qualitative change in structural dynamics of some glass-forming systems
对过冷液体结构弛豫时间随温度变化的分析揭示了一个性质上明显的特征--在其对数的二阶导数上有一个尖锐的尖状最大值。这表明，在最高温度以下，玻璃形成液体的结构弛豫时间的超Arrhenius行为最终过渡到Arrhenius行为，并且在非零温度下，弛豫时间没有发散。最大值的位置可以高于或低于玻璃化转变温度，这取决于结构弛豫时间对密度变化的敏感性。这些结果可能会把玻璃化转变的讨论转向新的途径-在低温下结构弛豫的极限活化能的起源。
2015-10-19 cond-mat.soft
Translational diffusion in supercooled water at and near the glass transition temperature -- 136 K
通过红外光谱研究纳米水膜扩散混合，发现水在玻璃化转变温度136 K附近发生平动扩散，活化能40.8 kJ/mol，表明其为强液体。
2025-02-26 cond-mat.soft
Elastically Collective Nonlinear Langevin Equation Theory of Dynamics in Glass-Forming Liquids: Transient Localization, Thermodynamic Mapping and Cooperativity
我们分析了多个新的问题，在玻璃状硬球流体和分子和聚合物液体的基础上的弹性集体非线性朗之万方程（ECNLE）理论的激活弛豫。通过调用一个高温参考状态，一个近的普遍性的表观动态本地化长度尺度预测的液体的广泛变化的脆弱性，结果是相关的最近的模拟研究和准弹性中子散射测量。相比之下，在相同的格式强烈的非通用行为被发现的激活障碍，控制长时间的放松。分析了ECNLE理论中的两种协同性测度。与α弛豫事件相关联的粒子级总位移被发现仅为1-2个粒子直径的顺序，并且随着冷却而弱地增加。与此相反，另一种协同长度被定义为恢复完整的障碍和散装阿尔法时间所需的空间尺度。这个长度尺度随着冷却而强烈增长，这是由于在深度过冷制度中出现了允许局部跳跃所需的集体长程弹性波动。当接近实验室Tg时，它变得非常大，尽管在分子动力学模拟可获得的过冷度下相对适中。阿尔法时间被发现是指数关系到这个协同长度在一个巨大的几十年的弛豫时间，跨越轻度到深度过冷制度。此外，有效势垒高度几乎线性增加的合作长度尺度的增长。一个替代的计算的集体弹性屏障的基础上的文字连续介质力学的方法，导致在很小的变化的理论结果的散装性能，但导致一个小得多，温度敏感的协同长度尺度。
2018-06-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
MD Simulations of Charged Binary Mixtures Reveal a Generic Relation Between High- and Low-Temperature Behavior
分子液体玻璃化减速的实验研究表明，玻璃化液体的高温活化能$E_{\infty}$与其玻璃化转变温度$T_{\text{g}}$直接相关。为了进一步研究这种可能的关系，在玻璃形成液体的高温和低温动力学，我们分析了二元混合物的玻璃态动力学使用分子动力学（MD）模拟。我们考虑了带电Lennard-Jones粒子的二元混合物，并改变粒子的部分电荷，从而改变系统的高温活化能和玻璃化转变温度。基于以前的结果，我们引入了一个唯象模型描述弛豫时间在整个温度制度，从高温到温度内的过冷制度。通过研究这两种粒子物种的分子和扩散长度尺度上的动力学沿等容和等压途径，我们发现一个二次电荷依赖的$E_{\infty}$和$T_{\text{g}}$，导致在一个近似恒定的比例，这两个数量独立的基本观察，热力学系综，和粒子物种，这一结果是强大的对$T_{\text{g}}$的实际定义。活化能和玻璃化转变温度之间的这种通用关系表明，高温动力学和玻璃化减速是相关的现象，和$E_{\infty}$的知识可以允许近似预测$T_{\text{g}}$。
2021-03-01 cond-mat.soft
Thermal stability of vapor-deposited stable glasses of an organic semiconductor
University of Wisconsin – Madison（威斯康星大学麦迪逊分校）；Arizona State University（亚利桑那州立大学）
研究气相沉积有机半导体TPD稳定玻璃通过传播前沿转变，发现前沿速度随基底温度变化一个数量级，活化能恒定，液体迁移率和玻璃结构独立影响热稳定性。
2026-06-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
NMR Studies on the Temperature-Dependent Dynamics of Confined Water
我们使用$^2$ H NMR研究过冷水在不同直径的二氧化硅孔中的旋转运动，特别是在MCM-41材料C10，C12和C14中。结合自旋晶格弛豫，线形，和受激回波分析，使我们能够在很宽的时间和温度范围内确定相关时间。对于所研究的孔径，2.1-2.9 nm，我们发现两个交叉的温度依赖的相关时间的液体水冷却后。在220-230 K，第一个扭结的温度依赖性是伴随着一部分的承压水的固化，这意味着所观察到的交叉是由于从散装的界面为主的水动力学的变化，而不是一个液-液相变。此外，结果提供的证据表明，$α$类过程的动力学是探测以上的交叉温度，而$β$类过程的动力学观察到以下。在180-190 K，我们发现第二个变化的温度依赖性，这类似于在玻璃化转变过程中的过冷液体的$β$过程的报告，这表明一个值的$T_g\!\approx\!185$ K界面影响的液态水。在高温范围内，$T\!>\!225$ K，水重新取向的温度依赖性在较小的C10孔中比在较大的C12和C14孔中更弱，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更大，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更大，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更弱，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更大，在较大的C12和C14孔中，水重新取向的温度依赖性更大，这表明在前2.1 nm限制中二氧化硅限制对水的$α$过程…
2014-07-16 cond-mat.soft
Unraveling the success and failure of mode coupling theory from consideration of entropy
我们分析了模型过冷液体的动力学在一个温度制度的模式耦合理论（MCT）的预测是有效的定性。在这个政权，亚当吉布斯（AG）的关系，基于激活图片的动态也描述了令人满意的动态，我们探讨这些描述的相互一致性和相互关系。虽然熵和动力学是通过唯象理论联系在一起的，但MCT和熵之间的联系还没有被争论过。在这项工作中，我们探索这种联系，并提供了微观的现象学罗森菲尔德理论的推导。在低温下，MCT幂律制度和AG关系之间的重叠意味着AG关系预测在$T_c$避免发散，其起源可以追溯到对构型熵的消失，我们发现这发生在相同的温度。我们还表明，剩余多粒子熵在描述弛豫时间中起着重要的作用
2015-07-01 cond-mat.soft
Elastically Cooperative Activated Barrier Hopping Theory of Relaxation in Viscous Fluids. II. Thermal Liquids
基于弹性集体非线性朗之万方程理论的硬球在前面的文件I，我们提出并实现了一个准通用的理论的基础上映射到一个有效的硬球流体通过无量纲压缩性的热液体的α松弛。其结果是零可调参数理论，可以定量地解决在一个统一的方式超过14个或更多的几十年的α弛豫时间。该理论在零开尔文以上没有奇点，并且在平衡低温极限中的弛豫被预测为大致的Arrhenius形式。两个障碍（本地笼和远程集体弹性）的描述结果在一个丰富的动态行为，包括明显的Arrhenius，窄交叉和深过冷制度，和多个特征或交叉时间和温度的明确的物理意义。应用该理论的非极性分子，醇，稀有气体和液体金属进行。总的来说，与实验的协议是相当好的α时间，平台剪切模量和玻色子样峰频率的范德华液体的温度依赖性，虽然不那么氢键分子。该理论预测多个增长的长度尺度冷却后，这反映了耦合的本地跳跃和合作的弹性物理的不同方面。计算的激活体积的增长与冷却，这是相关的动态协同性的措施，同意定量与实验。与弹性，熵危机，动态促进和其他方法进行比较，并建立了一个基本的基础上，交叉温度的自动提取。目前的工作为解决聚合物熔体中独特的玻璃化现象和强约束下的各种液体奠定了基础。
2014-02-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Correlation between Fragility and the Arrhenius Crossover Phenomenon in Metallic, Molecular, and Network Liquids
我们报告的动态脆性指数$m$和减少Arrhenius交叉温度$θ_A = T_A/T_g$在各种玻璃形成液体之间的一个明显的相关性的观察，确定三个可区分的组。特别是，对于11种玻璃形成金属液体，我们普遍观察到平均扩散系数从高温Arrhenius到低温超Arrhenius行为的交叉，大约在稳定液相中的$θ_A \approx 2$。相反，对于易碎的分子液体，这种交叉发生在低得多的$θ_A \approx 1.4$，通常在其过冷状态。强网络液体的$θ_A$值跨越高于2的宽范围。有趣的是，高温活化屏障$E_\infty$被普遍发现是$\sim 11\ k_B T_g$，并且与金属和分子液体的脆性或降低的交叉温度$θ_A$无关。这些观测结果提供了一种从高温液体量（$E_\infty$和$θ_A$）估计低温玻璃态特性（$T_g$和$m$）的方法。
2016-12-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Correlation between Macroscopic and Microscopic Relaxation Dynamics of Water: Evidence for Two Liquid Forms
该研究利用高精度太赫兹光谱测量水从过冷到近沸点的介电响应，揭示了宏观与微观弛豫动力学的直接关联，并为水中存在两种具有不同转变温度和热激活能的液态形式提供了证据。
2023-05-31 cond-mat.soft physics.chem-ph
Theories of the Glass Transition Based on Local Excitations
Nanyang Technological University（南洋理工大学）；Consiglio Nazionale delle Ricerche（意大利国家研究委员会）；Roskilde University（罗斯基勒大学）；University of Amsterdam（阿姆斯特丹大学）；Johns Hopkins University（约翰斯·霍普金斯大学）；EPFL（洛桑联邦理工学院）
本文提出基于局部激发及其弹性相互作用的玻璃转变理论，通过分析激发谱的热演化和动力学异质性，构建了一个可实验验证的定量框架。
2026-03-05 cond-mat.soft
