Connecting Shear Thinning and Dynamic Heterogeneity in Supercooled Liquids by Localized Elasticity
本研究通过二维和三维模型液体模拟，提出以弹性响应瞬态团簇表征的局域弹性连接剪切变稀与动态非均质性，并发现二者间的标度律。
2025-05-16 cond-mat.soft
Supercooled Liquids Under Shear: Theory and Simulation
本文从理论和数值两方面分析了过冷流体在剪切作用下的行为。在理论上，我们将过冷流体的模式耦合理论推广到定常剪切流下的系统。我们的出发点是一组广义脉动流体动力学方程的对流项。构造了中间散射函数的非线性积分微分方程。这一理论适用于一个二维的胶体悬浮液。分析了中间散射函数和剪切粘度对剪切速率的依赖性。我们还进行了广泛的数值模拟的二维二元液体软核相互作用附近，但以上，玻璃化转变温度。理论和数值计算结果表明：（1）由于剪切作用，结构弛豫时间和剪切粘度急剧减小。结构弛豫时间和粘度均以$\dotγ^{-ν}$的形式降低，其指数为$ν\leq 1$，其中$\dotγ$为剪切速率。(ii)几乎各向同性的动力学，与各向异性剪切流的强度无关。
2004-04-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Flow heterogeneities in supercooled liquids and glasses under shear
利用非平衡分子动力学模拟，我们研究了剪切作用下二元Lennard-Jones混合物的玻璃形成过程。考虑了过冷液体和玻璃。我们的重点是表征不均匀的流动模式，如剪切带出现作为一个瞬态响应的外部剪切。对于过冷液体，我们分析了随着剪切速率的增加，从牛顿流体到非牛顿流体的过渡行为$\dotγ$。在临界剪切速率$\dotγ_c$以上，非牛顿响应开始，瞬态动力学与短寿命垂直剪切带的出现相关，即垂直于流动方向形成的高流动性带。在玻璃态，长寿命的水平剪切带，即带的高流动性平行于流动方向，除了垂直的观察。剪切带系统的特点是流动性地图，应力-应变关系，均方位移，和（当地）势能。水平剪切带的初始形成提供了有效的应力释放，对应于势能的局部最小值，并且随后是朝向稳态中的均匀流动流体的带的缓慢加宽。无论是水平或垂直剪切带的形式不能预测从初始未变形的样品。此外，我们表明，随着系统的大小增加的概率发生水平剪切带的增加。
2020-04-06 cond-mat.soft
The Origin of Persistent Shear Stress in Supercooled Liquids
我们表明，剪切应力自相关的长时间尾巴，其增长在大的过冷是负责的剪切粘度的明显分歧，是一个直接的结果，在与当地潜在的最小值的结构中的残余剪切应力。我们认为，所经历的液体冷却的基本机械过渡发生在远高于玻璃化转变温度的温度，并对应于交叉从高温液体的粘性液体，后者的特点是由残余应力为主的应力松弛。从这一观察结果，随着密度的降低，局部电位最小值变得无法维持任何持久的应力（因此，支持玻璃化转变），其方式可以明确地连接到原子之间的相互作用。报道的交叉意味着在液体中的耗散机制的相关变化，因此，提出了一个连贯的微观处理的非线性流变学和自扩散和粘度之间的关系在过冷液体的前景。
2012-05-27 cond-mat.soft
Probing Local Structure in Glass by the Application of Shear
玻璃化转变仍然是当代凝聚态物理最大的未解之谜之一。当通过快速冷却绕过结晶时，产生保留无定形颗粒的过冷液体。过冷液体的物理现象既广泛又有趣。最重要的是，过冷液体的粘度在很窄的温度范围内显示出令人难以置信的增加。最终，过冷液体停止流动，变成玻璃，并获得刚性和类似固体的行为。了解是什么支撑了粘度的巨大增长，以及在没有长程序的情况下刚性是如何产生的是一个长期追求的目标。许多关于玻璃态减速的理论都要求与结构有关的静态长度尺度随温度的降低而增长。为此，我们提出了一个新的，自然的长度尺度-“剪切穿透深度”。该长度尺度量化了过冷液体的结构连通性。剪切穿透深度被定义为施加到边界的剪切扰动传播到液体中的距离。我们提供的数值数据，基于$NiZr_2$的模拟，说明这种长度尺度表现出显着的增长和最终的分歧接近玻璃化转变。我们进一步讨论了这方面的联系，包括结构连接性和玻璃化转变的新理论。
2016-02-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.comp-ph
A Dramatically Growing Shear Rigidity Length Scale in a Supercooled Glass Former ($NiZr_2$)
寻找一个适当增长的长度尺度，增加与巨大的粘性减速的过冷液体是一个开放的问题与玻璃化转变。在这里，我们定义并证明存在一个这样的长度尺度，这可能是实验验证。这是当接近玻璃化转变时外部剪切扰动明显渗透到液体中的长度尺度。我们提供了基于模拟的证据，它的存在，它的增长至少一个数量级，通过使用分子动力学模拟NiZr 2，一个很好的脆弱的玻璃形成。在探测的时间尺度上，在从上面接近玻璃化转变温度时，这种长度尺度，也显示出与Ising样标度一致。此外，我们证明了可能的缩放的温度下，超阿耳忒弥斯增长的粘度，并显着增长的渗透深度集。我们的模拟结果表明，在过冷，显着的初始增加的剪切穿透深度在流体中可能会发生在串联的斯托克斯-爱因斯坦关系的故障。
2016-04-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Microscopic Structural Relaxation in a Sheared Supercooled Colloidal Liquid
在大的剪切应变下致密的非晶材料的流变学还没有完全理解，部分原因是由于难以直接观察这种材料的微观细节。我们使用胶体悬浮液来模拟非晶材料，并利用快速共聚焦显微镜来研究剪切诱导的结构弛豫。我们以几种方式量化颗粒的塑性重排。每一个这些措施的可塑性揭示了空间异质动力学，与局部区域，许多粒子强烈重排这些措施。我们检查这些区域的形状，发现它们基本上是各向同性的，没有任何特定方向的对齐。此外，除了应变施加的总体偏置之外，单个粒子同样可能在任何方向上移动。
2009-12-17 cond-mat.soft
Rheology of a Supercooled Polymer Melt
采用分子动力学模拟对由短链组成的聚合物熔体在静态和剪切条件下进行了模拟。应力松弛函数$G(t)$在相对早期阶段呈现拉伸指数形式，在静态过冷状态下最终遵循Rouse函数。施加剪切后的瞬态应力演化对于小于0.1的应变服从线性增长$\int_0^t dt'G(t')$，然后饱和成非牛顿粘度。在稳定状态下，强烈的剪切稀化和延长链成椭球形被发现在非常小的剪切。在这些例子中，应力的玻璃态分量大大增强。
1999-06-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical Heterogeneity in a Highly Supercooled Liquid under a Sheared Situation
在本研究中，我们进行了分子动力学模拟和研究动态不均匀性下的稳定剪切流的过冷液体。动态异质性可以用三个量来表征：相关长度$ξ_4(t)$、强度$χ_4(t)$和寿命$τ_\text{hetero}(t)$。我们通过粒子动力学的相关函数量化了所有三个量，即，四点相关函数，并推广到剪切条件。这里，为了定义局部动力学，我们使用两个时间间隔$t=τ_α$和$τ_{\text{ngp}}$ ; $τ_α$是$α$ -弛豫时间，而$τ_{\text{ngp}}$是Van Hove自相关函数的非高斯参数最大化的时间。我们发现，所有三个量（$ξ_4(t)$，$χ_4(t)$，和$τ_\text{hetero}(t)$）减少的剪切速率$\dotγ$的稳定剪切流的增加。对于时间间隔$t=τ_α$，获得缩放$ξ_4(τ_α) \sim \dotγ^{-0.08}$、$χ_4(τ_α) \sim \dotγ^{-0.26}$和$τ_\text{hetero}(τ_α) \sim \dotγ^{-0.88}$。定常剪切流抑制了非均匀结构，同时也抑制了动力学非均匀性的寿命。此外，我们的研究结果表明，$α$ -弛豫时间$τ_α$依赖的三个量符合那些在平衡。这意味着所有三个数量的动力学不均匀性可以映射到那些在平衡状态通过$τ_α$。
2011-11-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structure in Sheared Supercooled Liquids: Dynamical Rearrangements of an Effective System of Icosahedra
我们考虑一个二元的Lennard-Jones玻璃形成，其超Arbellius动力学与简单稳态剪切下组织成二十面体的粒子的形成相关。我们将该玻璃形成体重塑为有效的二十面体系统[Pinney等人，J.Chem.Phys.143 244507（2015）]。从观察到的人口在每个稳定状态的二十面体，我们得到一个有效的温度，这是线性依赖于剪切速率的范围内考虑。剪切带形成后，体系分为高剪切速率区和低剪切速率区。在每种情况下获得的有效温度表明，低剪切区域对应于比高剪切区域显著更低的温度。取这些区域的有效温度的加权平均值（权重由区域大小确定）产生有效温度的估计值，该估计值与基于整个系统的全局中群集人口的有效温度相比很好。
2016-11-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Model for the alpha and beta shear-mechanical properties of supercooled liquids and its comparison to squalane data
本文提供了过冷角鲨烷的频率依赖性剪切模量的数据，覆盖频率从10 mHz到30 kHz，温度从168 K到190 K;测量还报告了玻璃相低至146 K。这些数据揭示了一个强大的机械β过程。本文提出了一个过冷液体剪切响应模型。该模型是一个电气等效电路，其特征在于由α和β过程的动态剪切顺应性的可加性。α和β过程的非平凡部分由“Cole-Cole延迟元件”表示，从而产生了众所周知的Cole-Cole顺应性函数。该模型假设α剪切柔度损失的高频衰减随角频率变化为$ω^{-1/2}$，有7个参数。分别假设α和β过程的时间-温度叠加，随温度变化的参数的数量减少到四个。从最佳拟合模型参数的温度依赖性得出以下结论：1）α弛豫时间符合推压模型，2）β弛豫损耗峰频率几乎与温度无关，3）α柔量在模型中等于瞬时剪切模量的倒数，仅弱地依赖于温度; 4）在所研究的温度范围内冷却时，β柔量减小三倍。最后简要介绍了在172 K ~ 200 K温度范围内，频率为10 mHz ~ 10 kHz的动态绝热体积模量的测量结果。通过具有显著的β过程，数据在定性上类似于剪切数据。一个单一的顺序参数的框架，建议合理化这些相似之处。
2017-02-28 cond-mat.soft
Unique Dynamic Correlation Length in Supercooled Liquids
我们提出了一个直接比较的动态相关分子的数量在剪切机械和介电松弛的以下七个过冷有机液体：三苯乙烯，四甲基-四苯基-三硅氧烷，聚苯醚，全氢角鲨烯，聚丁二烯，十氢异喹啉，和三丙二醇。对于每一种液体，我们观察到，在剪切和介电弛豫中的动态相关分子的数量是成比例的。我们发现，这种比例可以解释的剪切和介电弛豫时间的去耦指数的恒定性与时间-温度叠加。此外，该比例常数的值与剪切响应函数和介电响应函数的拉伸差异有关。最显着的偏差，从统一的这个常数被发现在液体与强氢键和聚合物。
2010-03-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Localized elasticity governs the nonlinear rheology of colloidal supercooled liquids
我们提出了一个理解具有软排斥势的过冷液体非线性流变学的微观图像。基于布朗动力学模拟的过冷电荷稳定胶体悬浮液，我们的分析表明，在足够大的剪切速率（sr）下，粘度（eta）的剪切变稀（表示为eta~sr^（-lambda））源于局域弹性区（LER）的演化。LER是由参考粒子的前几个配位壳层组成的瞬态区域。为了响应外部剪切，LER内的颗粒在LER屈服之前经历近仿射位移。LER的特征应变（gamma）和尺寸（xi）分别由gamma~sr^（-nu）和xi~sr^（-nu）决定。三个指数lambda、nu和nu通过lambda=1-nu =4*nu相关。这个简单的关系将非线性流变学与系统的弹性性质和微观构型畸变联系起来。LER的弛豫是通过沿剪切几何形状的延伸方向的大步长非仿射颗粒位移来促进的，步长为0.4颗粒直径。流动中LER的弹性形变和松弛是普遍存在的，是控制体非线性粘弹性的基本过程。我们应用这个模型来分析剪切电荷稳定的胶体悬浮液的流变小角中子散射数据。可以看出，我们的模型很好地解释了中子能谱和流变数据。
2022-09-23 cond-mat.soft
Non-Newtonian flow effects in supercooled water
过冷水的粘度一直是深入研究的主题，特别是关于其温度依赖性。然而，关于动力学效应对过冷状态下粘度的影响，人们知之甚少。在这里，我们解决这个问题的第一次，使用分子动力学模拟研究剪切速率依赖的粘度的过冷水所描述的TIP 4P/冰模型。我们表明存在一个明显的交叉从牛顿到非牛顿的行为，其特征在于幂律剪切稀化制度。粘度降低是由于氢键网络的连接性降低。此外，剪切稀化加剧的程度过冷度的增加，而交叉流率近似成反比的牛顿粘度。这些结果激发了对这些非平衡效应与过冷水的准静态牛顿粘度行为之间可能的基本关系的进一步研究。
2020-03-13 cond-mat.other cond-mat.soft physics.comp-ph
Understanding Flow Behaviors of Supercooled Liquids by Embodying Solid-Liquid Duality at Particle Level
通过在粒子层面引入固-液二元性，研究过冷液体的流动行为，揭示了剪切稀化和瞬态响应的机制。
2025-08-21 cond-mat.soft
Universal mechanism of shear thinning in supercooled liquids
本研究扩展 MCT，同时纳入平流与粒子构型微小畸变，证明畸变主导剪切变稀，并定量解释多种玻璃形成体中 $ν≈0.7$–0.8 的普遍幂律行为。
2024-07-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Strain pattern in supercooled liquids
在玻璃化转变的应变相关性的调查揭示了意想不到的现象。剪切应变波动显示出Eshelby应变模式（$\,\sim \cos{(4θ)}/r^2\,$），这是弹性响应的特征，即使在液体中也是如此[1]。我们解决这个问题，使用模式耦合理论的应变波动在过冷液体和数据，视频显微镜的二维胶体玻璃形成器和模拟布朗硬盘。我们表明，长距离和长寿命的应变签名遵循的标度律有效接近玻璃化转变。对于足够大的粘度，Eshelby应变模式是可见的，即使在时间尺度上长于结构弛豫时间$τ$和剪切模量后已放松到零。
2016-08-05 cond-mat.soft
Dynamics of Highly Supercooled Liquids:Heterogeneity, Rheology, and Diffusion
通过分子动力学模拟研究了具有软核势的过冷液体在静态和剪切条件下的二维和三维运动，由于对关联函数的第一个峰的尖锐性，我们可以明确地定义相邻粒子对之间的键。在结构重排时，它们以簇的形式集体断裂，簇的大小随着温度的降低而增加。键寿命时间$τ_b$取决于$T$和剪切速率$\gdot$，在弱剪切$\gdot τ_α \ll 1$中与通常的结构或$α$弛豫时间$τ_α$近似，而在强剪切$\gdotτ_α \gg 1$中由于剪切诱导的笼断裂，键寿命时间$τ_b$与$1/\gdot$近似。在一个时间间隔（$\sim 0.05τ_b$）内累积的断裂键非常类似于伊辛自旋系统的临界涨落。例如，它们的结构因子很好地拟合了Ornstein-Zernike形式，这产生了相关长度$ξ$，代表了由断裂键组成的簇的最大尺寸。我们还发现了一个动力学标度关系，$τ_b \sim ξ^{z}$，有效的任何$T$和$\gdot$与$z=4$在二维和$z=2$在三维。对于任何$T$和$\gdot$，粘度都是$τ_b$级，因此出现显著的剪切稀化行为。在较宽的剪切区域内，剪应力接近于极限应力。我们还研究了标记粒子在三维剪切运动。对于任意的$T$和$\gdot$，扩散常数都是$τ_b^{-ν}$和$ν=0.75 \sim 0.8$的量级，因此在强剪切作用下，扩散常数比零剪切作用下的扩散常数大得多。这表明爱因斯坦-斯托克斯关系的破裂…
1998-06-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Brittle yielding in supercooled liquids below the critical temperature of mode coupling theory
采用分子动力学（MD）方法模拟了剪切作用下的多分散软球模型。这些模拟的起点是远低于模式耦合理论的临界温度$T_c$的深度过冷样品。这些样品完全平衡的帮助下，交换蒙特卡罗技术。对于低于$T_c$的状态，我们确定了一个寿命$τ_{\rm lt}$，它测量了系统可以被认为是非晶态固体的时间尺度。$τ_{\rm lt}$的温度依赖性可以很好地用阿耳忒修斯定律描述。低于$T_c$的瞬态非晶态固体的存在与脆性屈服的可能性相关，如应力-应变关系中的急剧应力下降和剪切带所示。我们表明，脆性屈服一方面需要低的剪切速率，另一方面，对应于逆剪切速率的时间尺度必须更小或$τ_{\rm lt}$的顺序。这两个条件只能满足长寿命$τ_{\rm lt}$，即~对于远低于$T_c$的州。
2022-02-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Local versus global stretched mechanical response in a supercooled liquid near the glass transition
非晶材料具有丰富的弛豫谱，通常用弛豫机制的层次来描述。在这项工作中，我们调查的局部动态模量谱在模型玻璃的玻璃化转变温度以上进行力学光谱分析与分子动力学模拟。我们发现，频谱，在本地以及在全球范围内，可以很好地描述的科尔-戴维森公式的频率范围内探索与模拟。令人惊讶的是，Cole-Davidson拉伸指数不随探测的局部区域的大小而改变。的局部弛豫时间显示一个广泛的分布，如预期的动态异质性概念的基础上，但得到的拉伸独立于此分布。我们发现，局部弛豫时间和模量的尺寸依赖性可以很好地解释的弹性推模型。
2019-02-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Assessment of elastic models in supercooled water: A molecular dynamics study with the TIP4P/2005f force field
玻璃形成体表现出粘弹性行为：在实验室时间尺度上，它们在低温下表现得像（玻璃状）固体，在高温下表现得像液体。基于这种观察，弹性模型将长时间过冷动力学与过冷液体的短时间弹性性质联系起来。在目前的工作中，我们评估的剪切粘度和$α$ -松弛时间的过冷水的弹性模型的有效性，使用分子动力学模拟的TIP 4P/2005 f力场在很宽的温度范围内。我们表明，弹性模型提供了一个很好的描述过冷水动力学。对于粘度，观察到两个不同的制度和交叉温度被发现是接近的斯托克斯-爱因斯坦关系开始被违反。我们的模拟表明，只有剪切性能是重要的有效流动活化能的特征。这项研究要求在低温下的水的高频弹性特性的实验测定。
2017-07-31 cond-mat.soft physics.chem-ph
Dynamic mechanical analysis of supercooled water in nanoporous confinement
采用动态力学分析（DMA）（f=0.2 - 100 Hz）研究了在T=80 - 300 K温度范围内，Gelsil（2.6 nm和5 nm孔）和Vycor（10 nm）中承压水的动力学行为。将水限制在纳米孔中部分地抑制了结晶，并允许我们在235 K以下，即在水的所谓的“无人区”中，在部分孔中进行过冷水的测量。Gelsil 2.6 nm和Gelsil 5 nm在0.2 Hz时在T1 = 145 K（P1）和T2 = 205 K（P2）附近观察到两个明显的弛豫峰。这两个峰随着孔径d的增加而向更高的T移动，并且以系统的方式随f变化，这是相应弛豫时间的典型Arrhenius行为。对于P1，我们得到的平均活化能Ea=0.47 eV，与文献值吻合良好。有人建议，P1对应于过冷水的玻璃化转变远离孔壁，而P2反映了水分子的动态附近的孔隙表面。在165 K附近（对于Gelsil 2.6 nm，0.2 Hz）的杨氏模量的显著软化的观察与P1附近的玻璃-液体转变一致。此外，我们发现一个明确的1= d-依赖的计算玻璃化转变温度外推到Tg（1/d=0）=136 K，即水的传统值。
2020-05-20 cond-mat.soft
Fragility and elastic behavior of a supercooled liquid
考虑了过冷液体的类固体性质，建立了一个过冷液体的模型。我们专注于如何长时间的动力学的影响，由于缓慢衰减的密度波动和局部位移变量之间的耦合在冻结液体。我们的模型的结果与Novikov和Sokolov [Nature（London）{ \bf 431}，961（2004）]最近的观察一致，即玻璃形成材料的脆性指数$m$与体积模量和剪切模量的相应比率$K/G$线性相关。
2008-01-09 cond-mat.soft
A quantitative approach to flowing supercooled liquids: From microscopic heterogeneities to rheology
Tsinghua University（清华大学）
基于两态范式提出过冷液体流动理论模型，通过平衡态参数定量预测稳态和启动剪切流变响应，同时捕捉分子动态异质性演化。
2026-06-11 cond-mat.soft
Effect of concentration on the thermodynamics of sodium chloride aqueous solutions in the supercooled regime
分子动力学模拟进行了两个氯化钠溶液在TIP 4P水与浓度c=1.36 mol/kg和c=2.10 mol/kg过冷。计算了等温线和等流面。通过对热力学平面的分析，得到了最大密度线的温度和力学稳定极限线。结果的比较表明，对于密度远高于机械稳定性的极限，等温线和等容线的氯化钠水溶液移动到较低的压力时，增加浓度，而机械稳定性的极限是非常相似的散装水的两个浓度。我们还发现，随着浓度的增加，最大密度线的温度向较低的压力和温度移动。的存在ofa液-液共存的迹象被发现这两个浓度。
2009-03-23 cond-mat.soft
Dynamic rheology of a supercooled polymer melt in non-uniform oscillating flows in rapidly oscillating plates
采用分子动力学和计算流体动力学的混合模拟方法，研究了快速振动板之间由十个珠粒组成的短链聚合物熔体在不同振动频率下的动态流变学。在快速振荡板中，由于流体的惯性，在板上产生不均匀的边界层流动，并且熔体的局部流变特性根据局部流场而在空间上变化。远离板，局部应变随着振荡频率的增加而减小，使得动态流变学在低振荡频率而不是高振荡频率下偏离线性模量。相反，在板附近，局部应变率随着振荡频率的增加而增加，从而在高振荡频率下增强剪切稀化。在板附近，动态粘度主要是独立的振荡频率，剪切稀化行为变得类似于在稳定的剪切流中观察到的。通过频谱分析和Lissajous-Bowditch曲线对非线性流变特性进行了研究。研究发现，由于振动板上的非滑移边界，高次谐波相对于线性谐波的分数幅值在边界层内被抑制。我们还发现，熔体在不同位置之间表现出循环间剪切变稀，但在板块附近的固定位置表现出循环内剪切变稠。
2011-08-19 cond-mat.soft physics.flu-dyn
On Mechanical Response of Macro- and Microfiller-Reinforced Polymer: Young Modulus and Shear Wave Velocity
我们最近研究了铁弹-介电型微复合材料的有效剪切模量和体积模量、有效泊松比和有效介电响应问题。最近，一位M。Hudak等对EVA材料的静态力学性能进行了理论和实验研究。我们将我们所提到的铁弹性-弹性体型微复合材料的力学响应的研究扩展到杨氏模量和剪切波速度的研究。
2017-03-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Unexpected Effect of Internal Degrees of Freedom on Transverse Phonons in Supercooled Liquids
实验表明，在由具有内自由度的分子组成的过冷液体中，内模对频率依赖的剪切粘度和横向声子阻尼有贡献，从而导致横向布里渊谱线的额外展宽.早先，只有内部模式对频率依赖的纵向声子的体粘度和阻尼的影响被观察到，并在内部自由度与平移运动的弱耦合的限制下从理论上解释。需要一个新的理论来描述这种新的效应。我们还证明，结构弛豫和内部过程的布里渊谱线的宽度的贡献可以分离的测量下的高压。
2005-08-01 cond-mat.soft
A Theory of Localized Excitations in Supercooled Liquids
提出了玻璃形成液体中结构和动力学之间的新联系。我们展示了如何从基于结构的框架中理解由动力学促进（DF）理论定义的空间局域化激发的起源。这个框架是通过将DF理论中的激发事件与势能景观（PEL）中能量最小值之间的跳跃事件相关联来构建的。通过将PEL简化为等能阱的形式并应用谐波近似，我们发展了一个场论来描述关于固有态的弹性涨落，这些固有态是PEL的能量最小化构型。我们模拟的激励作为一个剪切转换区（STZ）诱导到一个固有的状态的本地化纯剪切变形。我们将STZ连接到T1过渡事件，这些事件打破了保持固有状态的局部结构的弹性键。得到了激发能垒的计算公式，记作$J_σ$，它是固有弹性模量和径向分布函数的函数。从目前的理论的能量势垒进行比较，由DF理论预测，发现在各种二维连续的多分散原子模型的玻璃形成良好的协议。这些结果加强了结构和弹性的作用，通过创建和放松本地化的激发驱动玻璃动力学。
2021-09-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Understanding the Nonlinear Dynamics of Driven Particles in Supercooled Liquids in Terms of an Effective Temperature
在主动微观流变学中，通过添加探针颗粒来测试材料的机械性能，所述探针颗粒被外力拉动。在过冷液体的情况下，强强制导致主体材料变薄，这随着系统接近玻璃化转变而变得更加明显。在这项工作中，我们提供了一个定量的理论描述的基础上的势能景观（PEL）的模型玻璃形成的属性，这种变薄行为。一个关键的作用是PEL的陷阱性质。我们发现，在强驱动系统中的机械性能表现相同的静态系统在一个增强的温度，引起一个良好的特征有效温度。此外，该有效温度与所选择的可观测量无关，并单独显示在系统的热力学和动力学性质中。基于这种基本的理论理解，我们可以通过静态系统的PEL性质来估计其对温度和力的依赖性。此外，我们批判性地讨论了相关的有效温度的标度关系的描述出平衡的情况。
2015-11-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Direct Test of Supercooled Liquid Scaling Relations
不同的材料类别表现出几乎相同的行为时，粘性冷却到玻璃化转变，这表明一个共同的理论基础。由于涉及的时间尺度范围非常大，已经提出来描述随温度演化的第一性原理标度律还没有得到适当的测试。我们使用了七种不同的测量方法，以确定在13个十年的时间范围内，在跨越液体到玻璃态的温度范围内的原型分子玻璃形成的结构弛豫动力学。对于所研究的材料，我们的研究结果包括一个全面的验证的两个标度关系，是中央的过冷液体动力学是否可以普遍描述的基本问题。所展示的超宽带力学测量在高分子科学、微物理、多功能材料等领域具有基础和实际应用。
2017-01-05 cond-mat.soft
$α$-Scale Decoupling of the Mechanical Relaxation and Diverging Shear Wave Propagation Lengthscale in Triphenylphosphite
我们在$\sim$ 10 - 500 MHz频率范围内进行了去极化脉冲受激散射实验，观察了过冷亚磷酸三苯酯（TPP）中的剪切声学声子。这些测量，在串联与先前进行的纵向和剪切测量，允许进一步分析的模式耦合理论（MCT）的框架内的TPP的弛豫动力学。我们的研究结果提供了证据$α$耦合之间的剪切和纵向自由度的去耦温度$T_c$ = 231 K。液体中剪切波传播的下限长度尺度验证了理论预测的退耦温度附近的指数。
2011-04-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
A maximum-entropy approach to the adiabatic freezing of a supercooled liquid
我采用Baus及其同事的范德华理论来分析过冷液体在封闭容器中的快速绝热衰变，固化过程通常是从该容器开始的。通过对系统体积或压力施加进一步的约束，我使用最大熵方法来量化液体转化为固体的分数，作为过冷度和试管中可能存在的外来气体量的函数。在寻找在液体内形成固体液滴的能量成本的热绝缘和机械绝缘的影响，我确定一种情况下，不可避免地发生在与浴接触的壁附近的凝固的开始。
2013-04-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Soft modes and non-affine rearrangements in the inherent structures of supercooled liquids
我们发现，在一个模型过冷液体的势能景观的层次组织可以与软正常模式的空间分布的变化。对于附近的最小值，快速松弛过程之间通常发生，软模式的本地化是非常相似的。软区域的空间分布的变化，而不是，最小值之间的过渡相关的结构松弛发生。这可能是软模式能够预测动力学中的空间不均匀性的原因。然而，非常软的模式与动力学不均匀性仅弱相关，而是与局部极小值中的区域显示出更高的统计重叠，如果受到剪切变形，则这些区域将经历非仿射重排。过冷液体的这一特征使人联想到非晶态固体中的非仿射变形行为，其中非常软的模式识别塑性不稳定性的{ \it轨迹}。
2014-02-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Disorder-induced stress-flow misalignment in soft glassy materials revealed using multi-directional shear
本研究通过多轴剪切实验和弹塑性模型，揭示软玻璃材料中剪切历史导致应力-流动错位及各向异性屈服面，源于局部力学无序，为探测局部屈服应力提供新方法。
2025-08-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Time-resolved thermal lens spectroscopy of glassy dynamics in supercooled liquids: theory and experiments
比热和线性热膨胀系数是热力学的基础，是研究玻璃化转变和玻璃态的重要弛豫量。然而，由于有限的光谱带宽，与机械和介电兼容性相比，它们的可能性被利用得少得多。这项工作报告的同时光谱的两个利用超快时间分辨热透镜（TL）光谱。详细的热弹性瞬态的弛豫系统进行超短激光加热的建模来描述TL响应。该模型已被应用于分析一组实验记录的TL波形，允许从sub-KHz到sub-100 MHz和从200-280 K的宽温度范围内的弛豫强度和弛豫频率的确定。
2021-03-12 cond-mat.soft
Thermal Shear Waves induced in Mesoscopic Liquids at Low Frequency Mechanical Deformation
我们表明，两个低导热表面（Al2O3）之间的粘性液体发出的热响应施加低频（Hz）的剪切激发。在大气压和室温下，在施加机械振荡剪切应变时，在100微米至340微米范围内的各种厚度的聚丙二醇层中原位观察到热和冷热波。所观察到的热效应，同步的机械激励，是不一致的均匀粘性流。这表明介观液体在非平衡热力学状态下能够（部分）转换机械剪切能。在固体材料中，这种效应被称为热弹性。对机械剪切变形的热耦合的观察加强了弹性相关液体分子的假设。热弹性波的振幅通过增加剪切应变振幅线性地增加，直到过渡到非线性热行为，类似于弹性到塑性状态的应变行为。热弹性效应通过应力测量是不可检测的，因此表现为补充的液体动力学特性。
2022-03-14 cond-mat.soft
Anomalies in bulk supercooled water at negative pressure
水是最常见的液体，也可以说是最复杂的液体。几十年来，人们一直在测量过冷水的异常现象，并提出了相互竞争的解释。然而，决定性的实验仍然难以捉摸，因为不可避免的结晶成冰。我们研究了水的状态，即过冷和机械张力下，或负压。负压下的液体可以在植物或矿物中的流体包裹体中找到。利用石英中的这种水包裹体，我们首次测量了低至$-15^\circ\mathrm{C}$和$-100\,\mathrm{MPa}$左右的双亚稳水。我们观察到的声速异常，可以再现定量与分子动力学模拟。这些结果排除了一个水异常的拟议方案，并对其余的进一步限制。
2013-11-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
A phase space approach to supercooled liquids and a universal collapse of their viscosity
对过冷液体现象背后的机制的广泛的基本理解仍然是难以捉摸的，尽管几十年的激烈探索。当过冷到其特征熔化温度以下时，液体的粘度在很窄的温度范围内急剧上升，最终在实验室时间尺度上冻结。解释这种粘度的巨大增加是凝聚态物理学家的主要目标之一。为此，已经提出了许多理论框架来解释和再现过冷液体粘度的温度依赖性。这些框架中的每一个似乎仅适用于特定类别的玻璃成型机，并且每一个都具有许多可变参数。在这里，我们描述了一个经典的框架来解释过冷液体的动力学行为的统计力学的考虑的基础上，只有一个单一的变量参数。该参数在不同液体之间变化很小。此外，正如这个新的经典理论及其早期的量子对应物所预测的那样，我们发现借助于一个大小从$\sim 0.05-0.12$变化的小的无量纲常数，粘度数据作为温度的函数的普遍（16十年）崩溃。崩溃出现在所有已知类型的玻璃形成过冷液体（硅酸盐，金属合金，有机系统，硫属化物，糖，和水）。
2016-11-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.flu-dyn
Nanomechanics of Shear Rate-Dependent Stiffening in Micellar Electrically Conductive Polymers
本研究通过多尺度粗粒化模拟，揭示了PAMPSA-PANI导电聚合物在低、高剪切速率下分别通过胶束聚结致密化和核心解离形成取向纤维两种机制，实现跨三个数量级剪切速率的可逆机械刚化，为设计速率自适应固态聚合物提供了分子级框架。
2025-10-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Evidence of ferroelectric features in low-density supercooled water from ab initio deep neural-network simulations
本研究通过深度神经网络力场的分子动力学模拟，发现过冷水低密度液相存在自发极化的铁电特征，揭示了液-液相转变的集体动力学机制，为寻找第二临界点的介电探针提供了新思路。
2024-07-10 cond-mat.soft
Mechanical annealing of model glasses: Effects of strain amplitude and temperature
利用分子动力学模拟研究了有限温度下非晶态固体对振荡剪切的动态响应。收集的数据从退火不良的二元玻璃，这是在弹性制度在几百个剪切周期性变形。我们发现，所需的特征时间达到一个最小的势能的稳定状态是在较高的温度和较大的应变振幅较长。随着应变振幅的减小，势能的渐近值增加，但它仍然低于静态样品。势能的瞬态衰减与具有大的非仿射位移的原子所占据的体积逐渐减小密切相关。相比之下，当系统的大部分开始可逆变形时，剪切应力振荡的最大振幅相对较快地达到。
2017-07-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Investigation of the shear-mechanical and dielectric relaxation processes in two mono-alcohols close to the glass transition
对两种一元醇类分子玻璃形成剂2-乙基-1-己醇和2-丁醇在玻璃化转变温度附近的剪切力学和介电性能进行了测量。使用压电剪切模量计方法获得剪切力学数据，覆盖频率从1 mHz到10 kHz。剪切-机械松弛谱显示两个过程，其遵循结构（α）松弛和额外（Johari-Goldstein）β松弛的典型情形。介电弛豫谱主要由德拜型峰与一个额外的非德拜峰可见。这种德拜型弛豫是一元醇特有的共同特征。非德拜介电弛豫过程的时间尺度被示出为对应于机械结构（α）弛豫。玻璃化转变温度和脆弱性的基础上的机械α松弛和介电德拜型过程，显示两个玻璃化转变温度相差约10 K和德拜型过程的基础上的脆弱性是一个因素的两个小于结构的脆弱性。如果在这些液体中存在德拜型弛豫的机械特征，则其弛豫强度分别至多为2-丁醇和2-乙基-1-己醇的全弛豫强度的1%和3%。这些研究结果支持的概念，这是非德拜介电弛豫过程，对应于在液体中的结构α弛豫。
2008-10-03 cond-mat.soft
Identifying time scales for violation/preservation of Stokes-Einstein relation in supercooled water
在温度$T$下，剪切粘度$η$与平移扩散常数$D$之间的Stokes-Einstein（SE）关系$D\sim (η/T)^{-1}$的破坏对于表征过冷水的反常动力学具有重要意义.在没有测量$η$的情况下，确定哪些时间尺度在SE违反中起关键作用仍然是难以捉摸的。在这里，我们提供了全面的模拟结果，涉及$η$和$D$在TIP 4P/2005过冷水的动态特性。这使得能够彻底识别SE关系$Dη/T$的适当时间尺度。特别是，它表明，与结构松弛，氢键断裂，应力松弛，和动态不均匀性的各种时间尺度的温度依赖性可以肯定地分为只有两类。也就是说，我们提出了广义SE关系，表现出“违反”或“保存”。分类取决于与扩散耦合或解耦的所检查的时间尺度。分类的基础上，我们解释了违反的平台模量和应力松弛的非指数性的增加方面的物理起源。这意味着SE破坏的机制归因于过冷时获得的固体度，这与非高斯性和空间非均匀动力学的增长相一致。
2017-08-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Supramolecular structures in monohydroxy alcohols: Insights from shear-mechanical studies of a systematic series of octanol structural isomers
最近的一项研究[Gainaru等人，PRL.，112，098301（2014）]显示，德拜峰（迄今为止主要在电响应中观察到）也具有机械特征。在这项工作中，我们应用宽带剪切力学光谱的辛醇结构异构体，x-甲基-3-庚醇（与x范围从2到6）的系统系列。我们发现，机械签名的特性总体上遵循介电谱中观察到的系统行为。然而，分子结构的影响在力学上是惊人的小（相比之下，介电强度大约增加了100倍），一种异构体显然不符合一般的顺序。最后，力学数据令人惊讶地表明，在该系列中，导致德拜过程的超分子结构的尺寸几乎没有变化。
2014-09-11 cond-mat.soft
Mechanically Interlocked Polymers in Dilute Solution under Shear and Extensional Flows: A Brownian Dynamics Study
Wayne State University（韦恩州立大学）
本研究通过布朗动力学模拟，探讨了机械互锁聚合物在剪切和拉伸流中的流变学特性，揭示了机械键对流体响应的影响。
2025-12-18 cond-mat.soft
Mechanical properties of jammed packings of frictionless spheres under applied shear stress
通过最小化一个类似的潜在的，我们无偏采样的势能景观软和无摩擦球恒定剪切应力下。我们得到零温度堵塞状态下所需的剪切应力，并研究其作为剪切应力的函数的机械性能。作为比较，我们也得到了堵塞状态，从准静态剪切采样，其中的剪切应力没有得到很好的控制。虽然两次取样确定的屈服应力与从点$J$开始的压缩具有相同的幂律标度，即~对于有限尺寸体系，准静态剪切取样导致较低的屈服应力和较高的临界体积分数点$J$。堵塞固体的剪切模量随着剪切应力的增加而减小。然而，剪切模量在屈服时不会衰减到零。剪切模量的这种不连续的变化意味着在非零剪切应力下的非堵塞过渡的不连续性，这进一步验证了从堵塞的固体剪切流的压力的不连续跳跃的观察。压力跃变在减压时减小，并且在类临界点$J$处接近零，类似于在外场下众所周知的相变。对堵塞固体中的力网络分析表明，在$J$点附近，力的分布对剪应力的增加更为敏感。力网络各向异性随剪应力的增大而增大。平均力附近和大剪应力下的弱颗粒接触表现出不对称的角度分布。
2015-02-03 cond-mat.soft
Microalloying and the mechanical properties of amorphous solids
在金属玻璃等非晶态固体中加入少量杂质元素（低至0.1%），可以显著改变其力学性能。玻璃形成能力、塑性、屈服应力和弹性模量都受到很大的影响。本文提出了理论上的考虑，目的是解释这些变化的幅度，在涉及的小浓度。该理论是建立在实验证据的基础上的，即微合金化元素在它们周围组织了一个与不存在额外元素的材料的结晶相和玻璃相都不同的邻域。这些区域作为{ \em各向同性}缺陷，在无应力系统中修饰剪切模量。当应变时，这些缺陷与初始的塑性响应相互作用，这些塑性响应在性质上是四极的。它将被证明，这种相互作用干扰创建系统跨越剪切带，并增加屈服应变。我们提供实验测试的纳米剪切带的长度在存在的额外的元素的估计。
2016-04-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Yielding and microstructure in a 2D jammed material under shear deformation
无序材料的微观结构如何转化为宏观力学响应的问题是理解和设计糊状物、泡沫和金属玻璃等材料的核心。在这里，我们研究了循环剪切下的2D软堵塞材料，对约50，000个颗粒的结构进行成像。在一定的应变幅度之下，结构在很长一段时间内变得保守，而在应变幅度之上，它不断地重新排列。我们确定这些制度之间的边界作为屈服应变，定义没有流变测量。它的值是一致的，同时，但独立的测量屈服应力控制的体积流变仪。虽然在低于屈服的稳态下几乎没有不可逆的重排，但我们发现了一个基本稳定的塑性重排群体，每个周期都是反向的。这些结果指出了循环变形下的力学性能的微观观点。
2013-05-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Replica theory of the rigidity of structural glasses
我们提出了一个第一性原理方案来计算刚度，即。e.利用结合了复型理论和液体理论的克隆液体理论计算了有限温度下结构玻璃的剪切模量。借助于复制方法，使解开的热波动在液体中的状态内和状态间的波动，我们提取的刚性亚稳非晶态固体状态的过冷液体和玻璃相。结果可以直观地理解，而无需复制。作为一个测试案例，我们应用该计划的过冷和玻璃态的二元混合物的软球。结果与以前的分子动力学模拟得到的剪切模量。亚稳态的刚性相对于瞬时刚性（即玻恩项）显著降低，这是由于在低至T=0的所有温度下笼内粒子的位移引起的非仿射响应。在Kauzmann温度T_K以下，它几乎与温度无关。在较高的温度下，在过冷液体状态，非仿射校正的刚度变得更强，这表明熔化的亚稳态固体状态。静态响应的状态间部分意味着在细观尺度上具有静态屈服模拟的急动、间歇性应力-应变曲线。
2012-06-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Viscoelastic shear stress relaxation in two-dimensional glass forming liquids
二维玻璃形成流体的平移动力学强烈地受到由D。Mermin和H.瓦格纳作为这些波动的结果，玻璃态动力学的特征，如平台的均方位移和自中间散射函数，是不存在的两个维度。与此相反，Mermin-Wagner波动不影响取向弛豫和发达的高原观察取向关联函数。有人建议，通过监测粒子相对于其邻居的平移运动，可以恢复玻璃态动力学的特征，从而从二维玻璃化转变中解开Mermin-Wagner波动。在这里，我们使用分子动力学模拟研究粘弹性松弛在二维和三维。我们发现不同的行为的动态模量低于发病缓慢的动态（由取向或笼相对关联函数）在二维和三维。二维过冷流体的动态模量比三维过冷流体更拉伸，它不表现出平台，这意味着没有玻璃粘弹性松弛。在较低的温度下，二维动态模量开始表现出一个中间的时间平台和衰减类似的三维动态模量。二维和三维玻璃形成流体的玻璃化行为的差异平行于二维和三维有序方案的差异。
2018-08-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Shear-induced gelation of self-yielding active networks
分子马达产生的主动应力驱动细胞骨架远离平衡，赋予其可调的机械特性，这些特性对于细胞分裂和运动等多种功能至关重要[1-5]。设计类似的仿生系统是创造能够模拟细胞功能的活性物质的关键先决条件[6-7]。这些长期目标需要了解电机产生的应力如何调整丝状网络的机制[8-11]。在基于微管的活性物质中，驱动蛋白马达产生可伸展运动，导致网络链接的持续断裂和重组[12]。我们研究了这种微观动力学如何改变网络的机械性能，揭示了网络粘度首先随着施加的剪切速率而增加，然后过渡回低粘度状态。通过调节分子马达的速度，可以控制非单调的剪切依赖粘度。一个两状态的唯象模型，结合液体和固体样元素定量相关的非单调剪切速率依赖的粘度，局部测量流量。这些研究表明，可伸展网络的流变学不同于先前研究的活性凝胶[13]，其中收缩性增强了机械刚度。此外，流体动力学相互作用的游泳者的连续模型没有捕获流动诱导的凝胶化[14-21]。活性相关的粘弹性的观察需要发展的软活性固体，其内在的活性应力的屈服或屈服的网络模型。
2020-04-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Mechanical Properties and Pore Size Distribution in Athermal Shear-Strained Porous Glasses
本文采用三维分子动力学模型研究了多孔玻璃在准静态剪切作用下的力学性能和孔结构。玻璃质样品通过从高温熔融状态快速热淬火来制备。孔结构通过固-气相分离形成。静态样品表现出广泛的孔隙形貌，从相互连接的孔隙网络随机分布的致密孔隙取决于材料密度。我们发现剪切模量强烈地依赖于密度和孔隙度。在机械载荷下，孔结构重新排列，这反映在孔径分布函数中。我们的研究结果表明，随着应变的增加，分布变宽，相邻的孔合并，形成更大的孔。我们还提出了一个通用的比例律的孔径分布函数，它提供了良好的数据崩溃高度多孔材料在未变形的情况下。从数据缩放，我们确定了一个临界密度，这可以归因于从多孔型到散装型材料的过渡点。分析了有限变形下标度律的有效性。
2021-06-07 cond-mat.soft
Driven Odd Elasticity in Passive Mechanical Metamaterials
Boston University（波士顿大学）
研究利用手性齿轮和方形晶格超材料等被动机械部件，以非互易方式耦合拉伸和剪切来实现驱动奇弹性，产生奇剪切模量，能进行非保守功并实现非厄米趋肤效应，证明无源元件可在机械结构中实现奇弹性。
2026-07-16 cond-mat.soft
