Energy Landscape, Anti-Plasticization and Polydispersity Induced Crossover of Heterogeneity in Supercooled Polydisperse Liquids
发现多分散性对势能景观有显着影响;平均固有结构能量随温度的增加而降低。在固定体积分数下增加多分散性降低了玻璃化转变温度和玻璃形成的脆性，类似于在一些聚合物熔体中看到的抗增塑。一个有趣的温度依赖性交叉的异质性与多分散性在低温下观察到由于更快地建立动态异质性在较低的多分散性。
2008-10-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Predicting the long time dynamic heterogeneity in a supercooled liquid on the basis of short time heterogeneities
我们报道了在模拟的2D玻璃形成混合物中的局部Debye-Waller因子表现出显著的空间不均匀性，并且这些短时间波动提供了长时间动态倾向的空间分布的良好预测[Phys.Rev.Lett. 93，135701（2004）]。相反，固有结构的每个粒子的势能与空间分布的动力学不相关。
2005-12-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Translational Dynamics of Rod-like Particles in Supercooled Liquids: Probing Dynamic Heterogeneity and Amorphous Order
利用探针分子来提取复杂动力系统的局部动力学和结构特性是一种古老的技术，无论是在模拟还是实验中。通过这些局部测量可以获得许多不能从批量测量中立即获得的重要信息。尽管如此，探测粒子的动力学如何受到周围液体介质的影响的详细理解还不是很清楚，特别是在过冷温度范围内。这项工作显示了如何平移动力学的棒状粒子浸没在一个过冷液体可以给我们的相关长度尺度的增长与动力学的不均匀性和介质中的多体静态相关的信息。一个统一的标度理论合理化所有观察到的结果，导致一个新的，但简单的方法，是在实验中测量这些重要的长度尺度的分子玻璃形成液体的增长访问的发展。
2021-03-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Spatiotemporal heterogeneity of local free volumes in highly supercooled liquid
通过对不同粒径的二元混合物的二维分子动力学模拟，讨论了高度过冷液体中局域密度的时空行为及其与动力学不均匀性的关系。为了追踪具有较低局部密度的非均匀存在的空隙，该空隙随着结构弛豫而移动，我们在其宽度随着结构弛豫时间而设置的时间窗口中采用每个颗粒的最小局部密度。受自由体积约束的粒子对应于动力学不均匀性的组态重排区。动力学非均匀性的相关长度随温度的降低而增加，而最小局域密度分布的非均匀性的相关长度则不增加。这些结果与正常模式分析的比较表明，在自由体积上延伸的低频软模式的叠加表现出与断裂键的空间相关性。这一观察结果表明，长程振动模式促进自由体积所代表的脆弱区域之间的相互作用，以诱导在大尺度上的动力学相关性的可能性。
2013-11-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Signature of Dynamical Heterogeneity in Spatial Correlations of Particle Displacement and its Temporal Evolution in Supercooled Liquids
过冷液体动力学的不均匀性被认为是玻璃化转变的标志之一。在过去已经进行了深入的研究，以了解这种异质性的起源动力学和可能的长度尺度与之相关联。我们已经做了大量的分子动力学模拟的几个模型玻璃形成液体在三维理解的时间演化的动力学异质性和异质性长度尺度。我们发现，虽然动态异质性的强度是最大的接近特征$α$ -弛豫时间的系统的时间尺度，动态异质性本身是发达的时间尺度短的$β$ -弛豫时间和生存长达几十个$α$ -弛豫时间的时间尺度。此外，我们发现，温度依赖的异质长度保持相同的整个时间窗口，但其绝对值随时间的变化在一个非单调的方式。
2019-06-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Self-induced heterogeneity in deeply supercooled liquids
深度过冷液体的理论处理是困难的，因为它们的性质出现从空间的不均匀性，是自诱导的，瞬态的，和纳米级。我用计算机模拟来分析接近实验玻璃化转变的平衡系统中的自诱导静态和动态异质性。研究了基本介观系统中显著的动力学和热力学性质的样品间涨落。关于局部寿命和动态异质性分布的研究结果与最近的单分子研究非常一致。令人惊讶的广泛的热力学波动也被发现，这与动力学波动，从而提供了一个本地测试的热力学起源缓慢的动力学。
2021-08-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Rheology of a Supercooled Polymer Melt
采用分子动力学模拟对由短链组成的聚合物熔体在静态和剪切条件下进行了模拟。应力松弛函数$G(t)$在相对早期阶段呈现拉伸指数形式，在静态过冷状态下最终遵循Rouse函数。施加剪切后的瞬态应力演化对于小于0.1的应变服从线性增长$\int_0^t dt'G(t')$，然后饱和成非牛顿粘度。在稳定状态下，强烈的剪切稀化和延长链成椭球形被发现在非常小的剪切。在这些例子中，应力的玻璃态分量大大增强。
1999-06-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Flow of supercooled liquids under dipolar force field
本研究通过分子动力学模拟，发现动态异质性导致Navier-Stokes方程在描述过冷液体于偶极力场下的流动时显著失效，且该偏离随过冷程度和动态异质性增长而加剧。
2024-09-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamics of Rod like Particles in Supercooled Liquids -- Probing Dynamic Heterogeneity and Amorphous Order
几十年来，尽管人们对形成玻璃的过冷液体进行了广泛的研究，但探索其动态和静态相关性一直是一个挑战。动态相关性表现为动态异质性，它普遍存在于从分子玻璃形成液体、致密胶体系统到细胞集合的各种系统中。另一方面，在这些稠密的无序系统中，静态相关的概念仍然有些难以捉摸，它的存在仍然是积极的辩论。我们提出了一种新的方法来提取动态和静态相关使用棒状粒子作为探针。该方法可以在实验中的分子玻璃形成液体中以及在包括生物学相关系统的其它软物质系统中实施。我们还合理化观察到的对数正态分布的旋转去相关时间的细长探针分子在报告的实验研究，以及一种新的方法来提取动态和静态相关长度的实验中提出的建议。
2020-05-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical heterogeneity in a highly supercooled liquid: Consistent calculations of correlation length, intensity, and lifetime
我们用分子动力学模拟研究了三维高度过冷液体的动力学不均匀性。动态异质性可以用三个量来表征：相关长度$ξ_4$、强度$χ_4$和寿命$τ_{\text{hetero}}$。我们从单个序参量一致地评估了所有三个量。在以前的研究中（H。Mizuno和R. Yamamoto，Phys. Rev. E { \bf 82}，030501（R）（2010）），我们检查了在两个时间间隔$t=τ_α$和$τ_{\text{ngp}}$中的寿命$τ_{\text{hetero}}(t)$，其中$τ_α$是$α$ -弛豫时间，而$τ_{\text{ngp}}$是Van Hove自相关函数的非高斯参数最大化的时间。在本研究中，除了寿命$τ_{\text{hetero}}(t)$，我们评估的相关长度$ξ_4(t)$和强度$χ_4(t)$从相同的顺序参数用于寿命$τ_{\text{hetero}}(t)$。我们发现，随着温度的降低，寿命$τ_{\text{hetero}}(t)$显着增长，而相关长度$ξ_4(t)$和强度$χ_4(t)$增加缓慢相比，$τ_{\text{hetero}}(t)$或平台。此外，我们更详细地研究了寿命$τ_{\text{hetero}}(t)$。我们研究了寿命的时间间隔依赖性$τ_{\text{hetero}}(t)$，发现随着时间间隔$t$的增加，$τ_{\text{hetero…
2011-05-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Universal features of dynamic heterogeneity in supercooled liquids
几年前的研究表明，一些具有非常相似的局部结构的系统，如由对关联函数量化的，在过冷时表现出极大不同的慢化[L。Berthier和G. Tarjus，Phys. Rev. Lett. 103，170601（2009）; U.R.佩德森，T.B.施罗德和J.C. Dyre，Phys. Rev. Lett. 105，157801（2010）]。最近，一个更微妙的结构量，所谓的“点到集”长度，被发现与平均动态可靠地相关[G. M. Hocky，T.E.马克兰和D.R. Reichman，Phys. Rev. Lett. 108，225506（2012）]。在这里，我们使用计算机模拟来检查平均动态周围的波动行为，即，动态异质性我们研究了五种模型玻璃形成液体：三种模型液体在以前的作品和两个额外的模型液体有限范围的相互作用。其中一些系统具有非常相似的局部结构，但动力学却大不相同。我们发现，对于所有这些系统的空间范围和各向异性的动态异质性相关的平均动态非常好。
2013-10-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The dynamics of machine-learned "softness" in supercooled liquids describe dynamical heterogeneity
本文提出基于机器学习软度的模型，通过粒子重排概率与邻近软度变化描述过冷液体动力学异质性，并证明短程软度关联可产生长程动力学相关性。
2024-06-09 cond-mat.soft
Supercooled Liquids under Shear: Computational Approach
本文对二维软核混合物模型进行了过冷态的分子动力学模拟。该混合物在静态下表现出缓慢的结构弛豫，然而，在剪切状态下，弛豫大大增强。即使在比结构弛豫速率快$10^3$倍的极强剪切下，在相干和非相干密度关联函数中也观察到令人惊讶的小的各向异性。目前的模拟结果符合最近发展的模式耦合理论在剪切的预测。
2003-11-20 cond-mat.soft
Strain Heterogeneity in Sheared Colloids Revealed by Neutron Scattering
最近的计算和理论研究表明，胶体悬浮体在稳态剪切下的变形在颗粒水平上是高度不均匀的，并且对宏观变形行为具有关键影响。尽管其相关的各种工业应用的胶体悬浮液，散射的研究集中在解决非平衡胶体结构的异质性是稀缺的。在这里，我们报告的第一个实验结果，使用小角中子散射。从应变不均匀性的演变，我们得出结论，剪切诱导变形从近仿射行为在低剪切速率，塑性重排时，剪切速率是高的。
2017-10-16 cond-mat.soft
Connecting Shear Thinning and Dynamic Heterogeneity in Supercooled Liquids by Localized Elasticity
本研究通过二维和三维模型液体模拟，提出以弹性响应瞬态团簇表征的局域弹性连接剪切变稀与动态非均质性，并发现二者间的标度律。
2025-05-16 cond-mat.soft
Dynamic heterogeneity and non-Gaussian behavior in a model supercooled liquid
我们使用最近衍生的重新制定的扩散常数[Stillinger F H和Debenedetti PG 2005 J. Phys. Chem. B 109 6604]来研究二元Lennard-Jones混合物中的非均匀动力学和非高斯扩散。我们的工作集中在粒子的联合概率分布与速度v_0在时间t=0和最终的位移Δ x在时间t= Δ t。我们发现，这种分布达到一个独特的形状时，在最大的非高斯行为的过冷液体。通过执行两个高斯拟合的位移数据，我们得到，在一个非任意的方式，固有的过冷液体的两个扩散长度尺度，并使用它们来识别空间分离的区域的移动和不移动的粒子。
2005-06-23 cond-mat.soft
Supercritical density fluctuations and structural heterogeneity in supercooled water-glycerol microdroplets
本研究利用快速蒸发冷却和超快X射线散射技术，发现过冷甘油-水微滴的密度涨落和等温压缩率在冷却时增加，分子动力学模拟证实甘油使最大压缩率温度降低，揭示了水液-液相变与水溶液性质的相互作用及其对冷冻保存的意义。
2024-10-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
String-like Rearrangements Induce Mobility in Supercooled Liquids
本研究证实动力学促进是过冷液体动力学非均匀性的原因，揭示流动性由粒子卷入微弦（类弦重排）传播而非结构扰动，验证了长期未证实的观点。
2024-12-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Dynamic heterogeneity in two-dimensional supercooled liquids: comparison of bond-breaking and bond-orientational correlations
我们比较了在一个经历牛顿动力学的二维液体模型中键断裂事件和键取向弛豫的空间相关性。我们发现键断裂关联函数的弛豫时间比键取向关联函数和自中间散射函数的弛豫时间长得多。然而，随着温度的降低，键取向关联函数的弛豫时间比键断裂关联函数和自中间散射函数的弛豫时间增加得更快。此外，动态相关长度，表征相关的键取向弛豫的大小随温度的降低比动态相关长度，表征相关的键断裂事件的大小增长更快。我们还研究了系综依赖和系综独立的键断裂相关性和键取向相关性的动态相容性。我们发现，对于这两种相关性，系综依赖和系综独立的可扩展性几乎在同一时间表现出最大值，并且这个最大值发生在比动态相关长度的峰值位置稍短的时间。
2016-03-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Lifetime of dynamical heterogeneity in a highly supercooled liquid
我们通过分子动力学模拟数值研究了高度过冷三维液体中的动力学不均匀性。为了定义局部动力学，我们考虑两个时间间隔，$τ_α$和$τ_{\text{ngp}}$。$τ_α$是$α$弛豫时间，而$τ_{\text{ngp}}$是van Hove自关联函数的非高斯参数最大化的时间。我们通过计算粒子动力学的时间关联函数，即，四点关联函数。我们发现$τ_{\text{hetero}}(τ_α)$和$τ_{\text{hetero}}(τ_{\text{ngp}})$之间的差异随着温度的降低而增加。在低温下，$τ_{\text{hetero}}(τ_α)$比$τ_α$大得多，而$τ_{\text{hetero}}(τ_{\text{ngp}})$保持与$τ_α$相当。因此，异质动力学的寿命强烈地依赖于时间间隔。
2010-06-30 cond-mat.soft
Dynamic Heterogeneity in Crossover Spin Facilitated Model of Supercooled Liquid and Fractional Stokes-Einstein Relation
动力学约束模型（Kinetically Constrained Models，KCM）作为将过冷液体有趣的动力学性质归因于许多实验和数值模拟中揭示的动力学易化机制的模型而受到广泛关注。在这项工作中，我们研究了动态非均匀性的脆弱到强的液体通过Monte Carlo方法使用的模型，线性插值之间的强液体的行为和脆弱的液体的行为的不对称性参数b。当非对称性参数足够小时，在弛豫时间和扩散常数中观察到平滑的脆到强的转变。利用这些物理量，我们研究了在这个模型中观察到的分数斯托克斯-爱因斯坦关系。当b一定时，系统在温度变化下表现为常数幂律指数，其值介于FA模型和East模型之间。此外，我们研究了我们的系统的动态长度尺度，也发现了弛豫时间之间的交叉关系。我们把能量上有利的对称弛豫机制和熵上有利的非对称弛豫机制之间的竞争归因于从弱到强的交叉行为。
2015-10-21 cond-mat.soft
Localised soft modes and the supercooled liquid's irreversible passage through its configuration space
利用计算机模拟，我们表明，在一个过冷液体中的配置的本地化低频正常模式强烈相关的不可逆结构重组的粒子内的配置。建立这种相关性构成了确定后续运动的异质性的配置方面的识别。我们证明了软本地模式的总和的空间分布可以持续，尽管粒子重组，产生显着的变化，在个别模式。随着空间定位，软模式在粒子弛豫中的持续影响导致移动粒子在称为β弛豫的时间尺度上的位移的各向异性。
2009-07-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical Heterogeneity in Supercooled Water and its Spectroscopic Fingerprints
École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；SISSA – Scuola Internazionale Superiore di Studi Avanzati（国际高等研究学校）；Politecnico di Torino（都灵理工大学）；The Abdus Salam Centre for Theoretical Physics（阿卜杜斯·萨拉姆理论物理中心）；Consiglio Nazionale delle Ricerche – Istituto Officina dei Materiali, SISSA Unit（国家研究委员会-材料研究所，SISSA分部）
研究通过机器学习势能函数分析超冷却水两种相的动力学与光谱特性，揭示低密度液相分子运动缓慢异质，高密度液相运动快且均匀，红外光谱显示两者振动差异，为液-液转变检测提供新依据。
2025-10-11 cond-mat.soft
Spatio-temporal structures in sheared polymer systems
通过求解二维含时Ginzburg-Landau模型，研究了剪切聚合物体系的时空结构。(i)在共存曲线以上的聚合物溶液中，随着剪切速率的增加，发生从线性到非线性区域的交叉。在非线性区域的解决方案表现出大幅度的组成波动的混乱。一个特征的异质性长度计算在非线性政权。(ii)我们还研究了固定应力条件下蠕虫状胶束溶液中剪切能带结构的动力学。平均剪切速率表现出很大的时间波动与空间结构中的大扰动的发生。
2004-10-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Field-induced superdiffusion and dynamical heterogeneity
通过分析两个过冷液体的动力学约束模型，我们发现在过冷液体中观察到的被驱动示踪剂的反常输运是动力学不均匀现象的另一个方面。我们主要讨论Fredrickson-Andersen模型和Bertin-Bouchaud-Lequeux模型。通过数值模拟和分析论证，我们证明了违反斯托克斯-爱因斯坦关系和观察到的场诱导超扩散具有相同的物理起源：虽然一部分探针不移动，其他人跳重复，因为他们是接近本地移动区域。在存在拉力$ε$、$σ_x^2(t) = \langle x_ε^2(t) \rangle - \langle x_ε(t) \rangle^2 \sim t^{3/2}$的情况下观察到的不平衡的异常波动，伴随着非高斯参数从非平凡值到零的渐近衰减$α_ε(t)\sim t^{-1/2}$，是由于两个（移动和不移动）组中的探针群的分裂和动力学相关性，一种预期在过冷液体中一般发生的机制。
2016-04-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How do packing defects modify the cooperative motions in supercooled liquids ?
我们使用分子动力学模拟来研究在玻璃形成器中存在的填充缺陷和被称为动态异质性的自发合作运动之间的关系。为此，我们使用一个简单的双原子玻璃形成剂，并添加少量的较大或较小的双原子探针。稀释的探针修改局部的包装，诱导液体中的结构缺陷，而我们发现，缺陷的数量是足够小，不干扰的平均结构。我们发现，一个小的包装修改周围的几个分子可以深刻地影响整个液体的动力学，当过冷。当我们使用小探针分子时，动力学加速并且动力学不均匀性降低。相比之下，对于大的探针，动力学减慢并且动力学异质性增加。诱导的不均匀性和传输系数修改增加时，温度降低，消失的笼动力学的起始温度附近。
2017-02-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Correlations of plasticity in sheared glasses
在最近的一篇论文[S。Mandal等人，E 88，022129（2013）]，通过计算机模拟和实验解决了硬球玻璃中塑性的空间相关性的性质。结果发现，实验获得的相关性服从幂律，而从模拟的相关性更好地拟合指数衰减。我们在这里提供了直接的证据-通过模拟一个硬球玻璃在2D-这种差异是有限的系统尺寸在3D模拟的结果。通过将研究扩展到零温度下的二维软盘模型，强调了剪切非晶态固体中幂律衰减的鲁棒性。偏离幂律发生时，无论是减少包装分数对过冷制度的情况下，硬球或改变的耗散机制，从接触耗散的情况下，软盘的平均场型阻力。
2014-01-16 cond-mat.soft
Nonlinear dielectric susceptibilities in supercooled liquids: a toy model
用一组不对称双阱（ADW）唯象地模拟了过冷液体的介电响应，其中每个ADW包含一组动力学不均匀的$N_{corr}$分子.我们发现线性宏观极化率$χ_1$不依赖于$N_{corr}$，这与所有高阶极化率$χ_{2k+1}$相反.我们发现$χ_{2k+1}$与$N_{corr}$的$k^{th}$矩成正比，这可能为新的玻璃化转变实验铺平道路。特别地，如Bouchaud和Biroli基于一般理由[Phys. Rev. B，{ \bf 72}，064204（2005）]所预测的，我们发现$χ_3$与$N_{corr}$的平均值成比例。我们充分计算$χ_3$，并与合理的值的几个参数，我们的模型占的显着特点的实验行为的$χ_3$的过冷甘油。
2012-03-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Potential energy landscape picture of zero-temperature avalanche criticality governing dynamics in supercooled liquids
Toyota Central R&D Labs., Inc.（丰田中央研究所）；D3 Center, The University of Osaka（大阪大学D3中心）；Department of Physics, The University of Osaka（大阪大学物理系）；Department of Physics, Nagoya University（名古屋大学物理系）；Division of Chemical Engineering, Graduate School of Engineering Science, The University of Osaka（大阪大学工学研究科化学工程专攻）
通过分子动力学模拟，研究揭示了超冷却液体中非平凡慢动力学可通过零温度崩塌临界性图景描述，提出统一解释模式耦合转变附近现象的潜在能景观模型。
2026-04-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The central role of thermal collective strain in the relaxation of structure in a supercooled liquid
采用分子动力学模拟研究了二维二元混合物在过冷液体中结构弛豫的空间分布。它示出的空间异质性的松弛的时间尺度的松弛，而不是由粒子移动的距离π/2kBragg的频率，但由粒子可以实现持久的位移的频率。我们表明，这些持续的位移是通过局部重组和不可恢复的热应变的耦合作用。
2009-10-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
Effect of heavy impurities on the dynamics of supercooled liquids
研究了重杂质对过冷液体动力学的影响。当过冷液体中的一小部分颗粒变重时，它们表现出比原始颗粒更慢的动力学，并且也使整个系统更慢。如果我们用重叠关联函数来量化系统中的动力学，那么它对于重粒子和轻粒子有不同的行为。特别地，在整个系统的弛豫时间，由较重颗粒实现的弛豫程度平均小于由较轻颗粒实现的弛豫程度。然而，随着交叉温度$T_0$的交叉，弛豫的这种差异急剧下降。低于这个交叉温度，系统中的粒子具有相似的弛豫时间，而与它们的质量无关。这个交叉温度取决于重粒子的分数和它们的质量。接下来，我们隔离质量不均匀性对过冷液体动力学的影响，并发现其影响随温度单调增加。我们还看到，随着温度的降低，动力学不均匀性的发展是不显着的系统与杂质比纯系统。最后，重杂质的引入可以被看作是减少过冷液体的动力学脆性的一种方式。
2020-05-27 cond-mat.soft
Dynamic phase transition induced by active molecules simulating a facilitation mechanism in a supercooled liquid
通过在过冷液体中掺杂间歇性活性粒子模拟促进机制，发现激活可导致介质流化和动态异质性增强，并在特征时间匹配时引发伴随活性分子结构聚集的相变。
2023-02-19 cond-mat.soft
Dynamic Heterogeneity and Facilitation in Sheared Granular Materials: Insights from 3D Triaxial Testing
本研究通过三维三轴压缩试验结合X射线断层扫描，首次系统研究了颗粒材料中的动态异质性与动态促进，发现其强烈依赖于应变增量和变形区域，并关联于非晶固体的玻璃态动力学。
2025-09-25 cond-mat.soft physics.geo-ph
Time-dependent four-point density correlation functions in supercooled liquids
本文用含时的四阶密度关联函数研究了过冷液体中的动力学不均匀性以及扩散与结构弛豫的解耦。对应于该关联函数的广义磁化率$χ_4(t)$在中间时间$t_4^*$处具有最大值，并且$t_4^*$和$χ_4(t_4^*)$都随着温度的降低而强烈地生长。我们发现，主要贡献$χ_4(t)$来自暂时本地化（"笼“）粒子之间的空间相关性。我们比较$χ_4(t)$与广义磁化率$χ_M(t)$相关的平方粒子位移的关联函数，并表明，虽然$t_4^*$是大致成比例的$α$ -弛豫时间，$t_M^*$是成比例的自扩散系数的倒数。
1999-10-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local versus global stretched mechanical response in a supercooled liquid near the glass transition
非晶材料具有丰富的弛豫谱，通常用弛豫机制的层次来描述。在这项工作中，我们调查的局部动态模量谱在模型玻璃的玻璃化转变温度以上进行力学光谱分析与分子动力学模拟。我们发现，频谱，在本地以及在全球范围内，可以很好地描述的科尔-戴维森公式的频率范围内探索与模拟。令人惊讶的是，Cole-Davidson拉伸指数不随探测的局部区域的大小而改变。的局部弛豫时间显示一个广泛的分布，如预期的动态异质性概念的基础上，但得到的拉伸独立于此分布。我们发现，局部弛豫时间和模量的尺寸依赖性可以很好地解释的弹性推模型。
2019-02-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Structural signatures of mobility on intermediate time scales in a supercooled fluid
我们使用计算机模拟来探索的方式，在过冷流体中的中间时间尺度上的粒子位移相关的动态结构环境。我们研究的流体是硬球的二元混合物，表现出动态不均匀性的经典特征，包括分叉的单粒子位移分布（即，固定和移动粒子的亚群）。我们发现，不动的粒子，在他们的位移过程中，表现出更强的平均对相关性，他们的邻居比移动粒子，但不一定更高的平均配位数。我们讨论了结构和单粒子动力学之间的相关性如何取决于观测时间。
2010-04-06 cond-mat.soft
Avalanches and Dynamical Correlations in supercooled liquids
我们确定了二维玻璃形成液体的微观动力学弛豫模式。在短时间尺度上，不可逆粒子运动的爆发，称为笼跃，聚集成簇。在更大的时间尺度上，集群在空间和时间上都聚集成雪崩。这种传播的流动性，或动态促进，发生沿软区的系统，这已被确定通过计算isoconfigurational德拜-沃勒地图。我们的研究结果的特点，动力学的不均匀性在中度过冷液体的演变方式，并揭示它是一个致密的玻璃状颗粒介质中发现的非常相似。
2009-12-01 cond-mat.soft
Thirty milliseconds in the life of a supercooled liquid
我们结合交换Monte Carlo算法长多CPU分子动力学模拟分析模型过冷液体的平衡弛豫动力学的时间窗口覆盖10个数量级的温度下降到实验玻璃化转变温度$T_g$。通过对\rev{several}时间关联函数的分析，结合粒子运动的时空分辨，可以阐明深度过冷液体中平衡动力学的本质。我们发现，结构弛豫开始在早期罕见的本地化区域的特征在于由一个等待时间分布，开发附近的幂律$T_g$。在较长的时间内，随着接近$T_g$，弛豫事件在这些区域中以增加的概率累积。这种积累导致的幂律增长的线性扩展的松弛域随时间的一个大的，温度依赖的动态指数。超过平均弛豫时间，非弛豫域由于在其边界处发生的弛豫事件而随时间缓慢收缩。我们的研究结果提供了一个完整的微观描述的粒子运动负责玻璃动力学的关键实验签名，从形状和温度演变的弛豫谱的动态异质性的核心功能。他们还提供了一个微观的基础，以了解出现的动态促进深度过冷液体，并允许我们批判性地重新评估玻璃化转变的理论描述。
2022-12-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamics of Highly Supercooled Liquids:Heterogeneity, Rheology, and Diffusion
通过分子动力学模拟研究了具有软核势的过冷液体在静态和剪切条件下的二维和三维运动，由于对关联函数的第一个峰的尖锐性，我们可以明确地定义相邻粒子对之间的键。在结构重排时，它们以簇的形式集体断裂，簇的大小随着温度的降低而增加。键寿命时间$τ_b$取决于$T$和剪切速率$\gdot$，在弱剪切$\gdot τ_α \ll 1$中与通常的结构或$α$弛豫时间$τ_α$近似，而在强剪切$\gdotτ_α \gg 1$中由于剪切诱导的笼断裂，键寿命时间$τ_b$与$1/\gdot$近似。在一个时间间隔（$\sim 0.05τ_b$）内累积的断裂键非常类似于伊辛自旋系统的临界涨落。例如，它们的结构因子很好地拟合了Ornstein-Zernike形式，这产生了相关长度$ξ$，代表了由断裂键组成的簇的最大尺寸。我们还发现了一个动力学标度关系，$τ_b \sim ξ^{z}$，有效的任何$T$和$\gdot$与$z=4$在二维和$z=2$在三维。对于任何$T$和$\gdot$，粘度都是$τ_b$级，因此出现显著的剪切稀化行为。在较宽的剪切区域内，剪应力接近于极限应力。我们还研究了标记粒子在三维剪切运动。对于任意的$T$和$\gdot$，扩散常数都是$τ_b^{-ν}$和$ν=0.75 \sim 0.8$的量级，因此在强剪切作用下，扩散常数比零剪切作用下的扩散常数大得多。这表明爱因斯坦-斯托克斯关系的破裂…
1998-06-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The role of the attractive forces in a supercooled liquid
分子动力学模拟了Lennard-Jones粒子在不同吸引力范围的过冷液体中的结晶过程，结果表明，来自第一、第二和第三配位壳层的吸引力的引入增加了系统结晶的趋势。在过冷液体中的键序$Q_6$是不均匀分布的，对于过冷液体，具有相对高键序的颗粒簇，并且随着吸引力范围的增加，不均匀性的程度系统地增加。结晶开始出现在这样的集群，这共同解释了吸引力对结晶的影响。的均方位移和自扩散常数表现出相同的依赖性的吸引力的范围内的动态和显示，吸引力和力的范围起着重要的作用，键序，扩散和结晶。
2021-02-04 cond-mat.other cond-mat.soft
Localized elasticity governs the nonlinear rheology of colloidal supercooled liquids
我们提出了一个理解具有软排斥势的过冷液体非线性流变学的微观图像。基于布朗动力学模拟的过冷电荷稳定胶体悬浮液，我们的分析表明，在足够大的剪切速率（sr）下，粘度（eta）的剪切变稀（表示为eta~sr^（-lambda））源于局域弹性区（LER）的演化。LER是由参考粒子的前几个配位壳层组成的瞬态区域。为了响应外部剪切，LER内的颗粒在LER屈服之前经历近仿射位移。LER的特征应变（gamma）和尺寸（xi）分别由gamma~sr^（-nu）和xi~sr^（-nu）决定。三个指数lambda、nu和nu通过lambda=1-nu =4*nu相关。这个简单的关系将非线性流变学与系统的弹性性质和微观构型畸变联系起来。LER的弛豫是通过沿剪切几何形状的延伸方向的大步长非仿射颗粒位移来促进的，步长为0.4颗粒直径。流动中LER的弹性形变和松弛是普遍存在的，是控制体非线性粘弹性的基本过程。我们应用这个模型来分析剪切电荷稳定的胶体悬浮液的流变小角中子散射数据。可以看出，我们的模型很好地解释了中子能谱和流变数据。
2022-09-23 cond-mat.soft
Elastoplasticity Mediates Dynamical Heterogeneity Below the Mode-Coupling Temperature
当液体接近玻璃化转变温度时，动力学不均匀性成为其行为的重要普遍特征。动态易化，即局部运动触发附近的进一步运动，在这种现象中起着重要作用。在这里，我们表明，远程，弹性介导的促进出现低于模式耦合温度，添加到在所有温度下存在的短程组件。我们的研究结果表明，过冷液体和玻璃态之间有着深刻的联系，并为更深入地了解玻璃体系中的动力学不均匀性铺平了道路。
2021-03-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Nonequilibrium dynamics and fluctuation-dissipation relation in a sheared fluid
用分子动力学模拟研究了二元Lennard-Jones混合物在简单剪切流中的非平衡动力学行为。研究的温度范围涵盖了液体，过冷和玻璃态，而剪切速率涵盖了线性和非线性的流变学制度。结果可以解释的非平衡，示意模式耦合理论的背景下，最近开发的，这使得该理论适用于广泛的软玻璃材料。首先研究了粘度的行为。在非线性区域，得到强剪切稀化。研究了中间散射函数的标度性质。在这种非平衡状态下，因式分解和时间叠加的标准“模式耦合特性”成立。在剪切流中，波动耗散关系以与理论预测非常相似的方式被违反，允许定义流体的慢模式的有效温度Teff。Teff的温度和剪切速率的依赖性进行了研究，使用密度波动作为一个观察。Teff的可观察的依赖性也进行了研究。许多不同的观测量被发现，导致相同的值Teff，建议几个实验程序来访问Teff。有人提出，大质量的示踪粒子可能起到“有效温度计”的作用。当示踪剂的爱因斯坦频率变得小于流体的弛豫时间的倒数时，非平衡均分定理成立。这最后一个结果提供了强有力的支持Teff的热力学解释，并使它在实验上可以在一个非常直接的方式。
2002-01-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamics and correlation length scales of a glass-forming liquid in quiescent and sheared conditions
我们数值研究动态和相关长度尺度的胶体液体在静态和剪切条件下，以进一步了解缓慢的动力学和动态的玻璃形成系统的异质性的起源。模拟是在一个弱挫折的二维液体中进行的，其中允许局部优先顺序随着密度的增加而发展。四点密度相关性和键取向相关性，这已被频繁地用于捕获动态和静态的长度尺度$ξ$在静态条件下，可以很容易地扩展到一个系统下的稳定剪切在这种情况下。在没有剪切的情况下，我们证实了以前的研究结果，即动态减慢伴随着动态异质性的发展。动态和静态长度尺度随着$α$ -弛豫时间$τ_α$而增加，与$μ>0$呈幂律$ξ\simτ_α^μ$。在剪切的存在下，粘度和$τ_α$有显着的剪切稀化制度的剪切速率的幂律依赖。然而，相关长度的依赖性不能描述的幂律在同一制度。此外，长度尺度和动力学之间的关系$ξ\simτ_α^μ$适用于不太强的剪切，其中热波动和外力在确定稠密液体的性质方面都是重要的。因此，我们的研究结果表明，缓慢的动态和结构之间的联系，即使在非平衡条件下的玻璃形成液体。
2012-05-10 cond-mat.soft
Heterogeneous Diffusion in Highly Supercooled Liquids
通过3D分子动力学模拟，在高度过冷的液体中，标记颗粒的扩散率被证明在与$α$弛豫时间$τ_α$（$\cong$应力弛豫时间）相当或更短的时间尺度上是非常不均匀的。在相对活跃的区域中的粒子运动主要贡献于均方位移，从而引起扩散常数系统地大于爱因斯坦-斯托克斯值。van Hove自关联函数$G_s(r,t)$被示出为具有长距离尾部，其可以根据$t \ls 3τ_α$的$r/t^{1/2}$来缩放。它的存在表明在活性区的异质扩散。然而，扩散过程最终在比异质结构（$\sim 3 τ_α$）的寿命更长的时间尺度上变得均匀。
1998-07-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Quantifying Dynamical Heterogeneity Length Scales of Interface Water across Model Membrane Phase Transition
全原子分子动力学模拟的1，2-二肉豆蔻酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱脂膜揭示了一个膜相变决定急剧增长的界面水（IW）的异质性长度尺度。它作为一个替代探针捕获膜的波纹大小，并遵循激活的动态缩放与弛豫时间尺度仅在凝胶相。结果量化了生理和过冷条件下不同阶段的IW和膜的时空尺度之间的大多数未知的相关性
2022-12-13 cond-mat.soft
Dynamics of Highly Supercooled Liquids
标记颗粒的扩散率被证明是异质的时间尺度上的结构弛豫时间%发生在通过3D分子动力学模拟在一个高度过冷液体中的颗粒间的距离相当或更少。在相对活跃的区域中的粒子运动主要贡献于均方位移，从而引起扩散常数系统地大于斯托克斯-爱因斯坦值。van Hove自关联函数$G_s(r,t)$显示出具有大的$r$尾部，其可以根据$t \ls 3 τ_α$的$r/t^{1/2}$来缩放，其中$τ_α\cong$是应力松弛时间。它的存在表明在活性区的异质扩散。然而，扩散过程最终在比异质结构（$\sim 3 τ_α$）的寿命更长的时间尺度上变得均匀。
1998-10-31 cond-mat.soft
Crystallization and glass transition in supercooled binary Lennard-Jones liquids
经典的Kob-Andersen（KA）二元Lennard-Jones混合物是用来防止结晶的，在慢动力学模拟中得到了广泛的研究。虽然结晶可以发生，如果一个液体系统是缓慢冷却，到目前为止，KA模型还没有结晶。在这里，我们报告使用分子模拟观察晶体生长的过冷KA液体。在高于$T_g=0.40$的玻璃化转变温度的温度$T_c= 0.55$下观察到结晶的开始。我们进一步研究了单粒子位移的统计分布在结晶和接近玻璃化转变。结晶的位移分布呈现幂律衰减，而玻璃态弛豫的分布反映了高斯中心，终止于指数尾部（即动态不均匀性）。最后，我们预测为了结晶KA液体，冷却速率近似等于$10^{-22}$，其比典型的MD冷却速率低约15倍。
2017-03-09 cond-mat.soft
Time Scales of Fickian Diffusion and the Lifetime of Dynamic Heterogeneity
动力学不均匀性被认为是过冷液体动力学的标志之一，预计会影响包括液体的颗粒的扩散。我们已经进行了广泛的分子动力学模拟的两个模型的玻璃形成液体在三维研究的时间尺度上，菲克扩散定律开始设置。我们已经确定了两个不同的菲克时间尺度：一个是均方位移开始显示出对时间的线性依赖，另一个是粒子位移的分布成为高斯分布。这两个时间尺度被发现是非常不同的彼此和从$α$弛豫时间在两个系统。一个有趣的连接之间发现这些Fickian时间尺度和从键断裂关联函数得到的时间尺度。我们讨论了这些不同的时间尺度之间的关系，并将其连接到系统中的动态异质性。
2019-12-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Are supercooled liquids Fickian yet non Gaussian?
本文是对Rusciano等人关于二维玻璃形成体菲克非高斯扩散研究的评论，指出其报道的多尺度要么已有表征要么定义不明，质疑其菲克非高斯行为及对动态异质性研究价值的结论。
2023-10-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Self-organization of supercooled liquids confined inside nano-porous materials
大规模的分子动力学模拟被用来研究过冷水的结构和动力学修改时，被限制在一个亲水性纳米孔。然后，我们调查的最多和最少的流动分子（动力学的异质性和字符串合作运动）时，过冷水被限制的自动组织的演变。我们的计算使用最近的TIP5P水分子间的潜力。我们观察到一个强大的放缓时，液体被限制的动力学性质，虽然液体结构被发现保持不变时，从孔几何形状校正。然后，我们研究合作运动过冷承压水内相比，散装水。我们观察到强烈的修改时，液体被限制的合作运动。我们观察到，动力学的不均匀性和相关的相关长度的强烈增加，以及在封闭的液体弦状运动。这一结果，这是在反对的预期限制的相关长度的限制程序，可以解释（或解释）的动力学减慢。然而，在恒定的扩散系数的动力学不均匀性的比较表明，动力学的减慢是不足以解释的相关长度的增加。
2007-02-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
A quantitative approach to flowing supercooled liquids: From microscopic heterogeneities to rheology
Tsinghua University（清华大学）
基于两态范式提出过冷液体流动理论模型，通过平衡态参数定量预测稳态和启动剪切流变响应，同时捕捉分子动态异质性演化。
2026-06-11 cond-mat.soft
Static self-induced heterogeneity in glass-forming liquids: Overlap as a microscope
我们提出并数值实现了一个本地探头的静态自诱导的异质性特征玻璃形成液体。该方法依赖于在无约束边界的介观腔中测量的配置对之间的重叠的平衡统计。通过系统地改变探测腔的位置，我们直接检测重叠波动的空间变化。我们提供了一个详细的分析的统计数据的局部估计的构型熵，我们推断的无定形状态之间的表面张力的估计，成分都在随机的一阶过渡理论的基础上的玻璃形成。我们的研究结果代表了第一次直接尝试可视化和量化支撑玻璃形成热力学的自诱导异质性。他们铺平了道路，粗粒度的有效理论的发展和直接评估的作用，热力学的激活动力学的深度过冷液体。
2022-05-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Classification of mobile- and immobile-molecule timescales for the Stokes-Einstein and Stokes-Einstein-Debye relations in supercooled water
采用分子动力学模拟对TIP 4P/2005过冷水进行了模拟，研究了不同时间尺度下的分子扩散和剪切粘度，并对Stokes-Einstein（SE）和Stokes-Einstein-Debye（SED）关系进行了评价.为此，我们计算了各种时间关联函数，如均方位移、应力松弛函数、密度关联函数、氢键关联函数、分子取向的转动关联函数、非高斯参数和四点关联函数。我们的SE和SED关系的研究表明，使用这些时间关联函数获得的传输系数和时间尺度可以分为两个不同的类：那些由移动或不移动的分子，由于动力学的异质性。特别是，我们表明，应力弛豫时间，氢键寿命，和大角度旋转弛豫时间与平移扩散耦合，其特征在于由移动分子。与此相反，结构$α$ -弛豫时间，小角度旋转弛豫时间，和特征时间尺度的四点关联函数与平移扩散解耦，并由固定分子。这种解耦导致违反SE关系。这些结果表明，适当表征传输系数，如平移扩散常数和剪切粘度的时间尺度的识别，提供了一个深刻的洞察到违反的SE和SED的关系在玻璃形成液体。
2019-08-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
