Crystal Nucleation in a Supercooled Liquid with Glassy Dynamics
在模拟过冷，高密度的液体二氧化硅，我们研究的温度范围T中，我们发现晶体成核，以及玻璃形成液体的特征动力学，包括故障的斯托克斯-爱因斯坦关系。我们发现，液体不能观察到低于均匀成核极限（HNL），在该液体结晶速度比它可以平衡。我们表明，HNL会发生在较低的T，也许不是在所有，如果遵守斯托克斯-爱因斯坦关系，因此，玻璃态动力学起着核心作用，在这种情况下，在设定的结晶极限的液体状态。我们还探讨了HNL的Kauzmann温度的关系，并测试附近的HNL的类旋节效应。
2009-10-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Orientational and Translational Hopping in Supercooled Liquids and Glasses : Correlated Dynamics in a Free Energy Landscape
采用NPT分子动力学模拟研究了玻璃态二元混合物中孤立椭球体在粘性玻璃态液体中的取向弛豫。在玻璃化转变附近，OR主要通过跳跃发生，涉及环状或隧道状运动，有几个相邻原子的参与。在玻璃态，跳跃被发现伴随着较大的波动的总能量和系统的体积。取向和平移跳跃被发现是{ \it门控}，主要由熵瓶颈限制，随着压力的增加，取向变得越来越慢，比翻译。OR是异质的，具有广泛的衰减时间分布。
2001-11-03 cond-mat.soft
Does fluid structure encode predictions of glassy dynamics?
本研究针对过冷液体中局部结构与动力学的关联问题，采用迁移学习方法，证明远高于起始温度时仍可训练分类器预测动力学活性，且其应用于过冷相的结果与softness方法的物理结论一致。
2023-08-21 cond-mat.soft
Inherent-State Melting and the Onset of Glassy Dynamics in Two-Dimensional Supercooled Liquids
本研究针对二维过冷液体起始温度$T_\ ext{o}$的微观起源不明问题，提出固有态熔化（偶极弹性激发束缚-非束缚转变）是过冷与高温区域的分界，理论结果与多种模型及实验模拟的Mermin-Wagner涨落观测一致。
2022-04-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Glassy dynamics and a growing structural length scale in supercooled nanoparticles
本文通过分子动力学模拟研究不同尺寸过冷二元 Lennard–Jones 纳米颗粒，发现玻璃化转变温度按 $N^{-1/3}$ 降低，且弛豫时间增长与局部有利结构团簇耦合，可用 RFOT 熵液滴模型描述但指数具有尺寸依赖性。
2025-05-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A quantitative approach to flowing supercooled liquids: From microscopic heterogeneities to rheology
Tsinghua University（清华大学）
基于两态范式提出过冷液体流动理论模型，通过平衡态参数定量预测稳态和启动剪切流变响应，同时捕捉分子动态异质性演化。
2026-06-11 cond-mat.soft
Global perspectives on the energy landscapes of liquids, supercooled liquids, and glassy systems: Geodesic pathways through the potential energy landscape
考虑一个复杂多体系统的势能景观有多有用，在很大程度上取决于这种联系与系统动力学的直接程度。在本文中，我们表明，在我们所谓的势能景观合奏，它是可能的景观的几何形状和系统，如过冷液体的长时间动力学行为之间的直接联系。我们表明，特别是，在这样的系统中的慢动力学的发病直接由他们的测地线的长度-通过他们的景观内的特殊合奏的最短路径。这些测地线越复杂、越复杂，动力学就越慢。在景观合奏测地线有足够的定义明确的特点，是直接搜索它们的数值，一个点，我们说明了计算的测地线长度为普通的原子液体和二元玻璃形成的原子混合物。我们发现，这些系统的扩散常数的温度依赖性，包括急剧下降的玻璃形成系统接近其模式耦合过渡，定量预测的测地线路径长度的增长。
2007-06-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Building a "trap model" of glassy dynamics from a local structural predictor of rearrangements
本文提出一种基于机器学习识别的局部结构变量“软度”的玻璃陷阱模型变体，将粒子软度与能量势垒视为独立演化，成功再现软度的定性特征并预测脆度对密度的依赖，同时揭示了需由关联性解释的动力学失效特征。
2023-08-15 cond-mat.soft
Molecular relaxations in supercooled liquid and glassy states of amorphous gambogic acid: dielectric spectroscopy, calorimetry and theoretical approach
从理论和实验两方面研究了过冷玻璃态藤黄酸的弛豫动力学和热力学性质。我们测量的弛豫时间的温度依赖性在三个多晶型（α-，β-和γ-形式）。为了深入了解弛豫过程，我们提出了一种理论方法来定量地理解这三个弛豫的性质。α-弛豫捕获分子的合作运动，而β-过程主要由单个分子在其最近邻居形成的笼子内的局部动力学控制。基于定量的理论和实验数据之间的协议，我们的计算清楚地表明，β-过程是结构松弛和分子内运动的前体是负责的γ-松弛。此外，该方法被用来研究加热过程对α弛豫的影响。我们发现，升温速率随Tg和1000/Tg的变化而变化。这些变化与许多先前的研究定性一致。
2020-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.bio-ph
Glassy phases of the Gaussian Core Model
本研究通过分子动力学模拟，揭示了高斯核心模型在低密度和高密度下存在两种不同的过冷动力学，分别是笼蔽机制和连续运动，它们是两种玻璃态的前驱体。
2023-09-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Emergent Facilitation and Glassy Dynamics in Supercooled Liquids
本研究提出解释过冷液体中动力学促进微观起源的理论，通过线弹性与马尔可夫过程建模，重现并预测了玻璃态动力学的多项关键特征，推导了声子与激发共同作用下的弛豫及扩散行为。
2023-10-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Aging in a free-energy landscape model for glassy relaxation
研究了过冷液体初级弛豫的简单自由能景观模型的老化特性。中间散射函数和旋转关联函数计算淬火从高温到低于玻璃化转变温度的一般情况。据发现，分子取向的重新平衡需要更长的时间比平移自由度。再平衡的时间尺度由作为模型的固有性质的主弛豫的时间尺度确定。
2005-08-19 cond-mat.soft
Avalanches and Dynamical Correlations in supercooled liquids
我们确定了二维玻璃形成液体的微观动力学弛豫模式。在短时间尺度上，不可逆粒子运动的爆发，称为笼跃，聚集成簇。在更大的时间尺度上，集群在空间和时间上都聚集成雪崩。这种传播的流动性，或动态促进，发生沿软区的系统，这已被确定通过计算isoconfigurational德拜-沃勒地图。我们的研究结果的特点，动力学的不均匀性在中度过冷液体的演变方式，并揭示它是一个致密的玻璃状颗粒介质中发现的非常相似。
2009-12-01 cond-mat.soft
Solidification fronts in supercooled liquids: how rapid fronts can lead to disordered glassy solids
我们确定的速度结晶（或更一般地说，固化）前，因为它前进到均匀的液相后，系统已淬火到结晶区的相图。我们通过假设系统的动力学密度泛函理论模型和应用边际稳定性准则来计算波前速度。我们的研究结果也适用于相场晶体（PFC）凝固模型。随着凝固前沿进入不稳定液相，前沿后面的密度分布产生密度调制，并且这些调制的波长是动态选择的量。对于浅猝灭，所选择的波长恰好是晶相的波长，因此形成了良好有序的晶态。然而，当系统被深度淬火时，我们发现这个波长可以与晶体的波长有很大的不同，这样凝固前沿自然会在系统中产生无序。随后必须发生显着的重排和老化的系统，以形成规则的有序晶体，对应于自由能最小值。每当一个锋从随机的初始条件发展起来时，就会引入额外的无序。我们说明这些发现与PFC获得的结果。
2012-09-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Structural and conformational dynamics of supercooled polymer melts: Insights from first-principles theory and simulations
我们报告的珠弹簧模型和模式耦合理论计算的结构和构象动力学的过冷，无缠结的聚合物熔体的模拟结果之间的定量比较。我们发现半定量的模拟和理论之间的协议，除了发生在中间长度尺度之间的压缩性高原和静态结构因子的无定形晕的过程。我们的研究结果表明，在玻璃形成的熔体中的缓慢松弛的发病可以描述的单体笼补充链连接。此外，一个统一的原子描述玻璃逮捕和构象波动（渐近）遵循劳斯模型，出现从我们的理论。
2007-12-05 cond-mat.soft
Universal and non-universal features of glassy relaxation in propylene carbonate
它表明，极化率光谱测量的过冷碳酸丙烯酯的去偏振光散射，介电损耗，和非相干准弹性中子散射光谱在GHz窗口内同时描述的解决方案的两个组件的示意性模型的模式耦合理论（MCT）的玻璃动力学的演变。结果表明，普遍的β-松弛-标度律，处理的MCT解决方案的渐近行为，描述计算的光谱的定性特征。但标度律的非普适修正使得仅用首阶渐近结果无法得到完整的定量描述。
2000-01-13 cond-mat.soft
Flexible confinement leads to multiple relaxation regimes in glassy colloidal liquids
理解过冷流体的弛豫是一个重大挑战，限制这样的系统可能会导致令人困惑的行为。在这里，我们利用光学限制胶体模型系统中，我们使用减少的压力作为控制参数。系统的动力学在低压和中等压力下是“Arrhenius”，但在高压下弛豫比预期的要快。我们将这种更快的松弛与由于柔性壁使系统中的局部有序而导致的邻近限制边界的密度降低相关联。
2020-11-08 cond-mat.soft
Anomalous Temperature Dependence of Heat Capacity During a Cooling-Heating Cycle in Glassy Systems
玻璃体系在冷热循环过程中热容的反常温度依赖性一直是一个难以理解的问题。在实验测量过冷液体热容时所观察到的大部分特征，在这里用一个一般模型作了充分的解释。我们提出的模型是基于景观范式的成功，将β弛豫描述为一组两能级系统，并将α弛豫视为双阱中β弛豫介导的合作跃迁.在加热过程中观察到的热容的异常急剧上升示出有动力学的起源，由于非平衡效应延迟的能量弛豫所造成的。
2003-06-30 cond-mat.soft
Universal collapse of the viscosity of supercooled fluids
自然界中的所有液体都可以过冷形成玻璃。令人惊讶的是，尽管这种现象已经被使用了几千年，但它仍然不被理解。也许过冷液体最令人困惑的特征是，当温度（$T$）降低时，它们的粘度急剧增加。这种急剧上升长期以来一直构成了一个基本的理论挑战。目前有许多方法试图解释这一现象。当数据崩溃出现时，它指出了科学各个分支中潜在的简单性。在这封信中，我们报告了所有已知类型的45种不同液体的粘度的16个十年数据崩溃。具体地，过冷液体的粘度由它们在各自的平衡熔融温度下的值（$η(T)/η(T_{melt}))$）缩放，对于所有温度$T<T_{melt}$，是$(T_{melt} - T)/(B T)$的通用函数，其中$B$是从一种液体到另一种液体不显著变化的常数。这种异常普通的行为暗示了在所有已知的过冷流体中玻璃态动力学和传统的平衡熔化转变之间的联系。
2016-07-28 cond-mat.soft
Dynamics in two-dimensional glassy systems of crowded Penrose kites
我们调查的平移和旋转弛豫动力学的拥挤的二维系统的单分散彭罗斯风筝，其中结晶，准结晶，并抑制有序，从低到高的面积分数沿亚稳遍历流体分支。首先，我们证明了平移和旋转扩散系数和弛豫时间之间的解耦：扩散系数不与弛豫时间成反比，无论是在低密度正常液体制度，也不是在高密度过冷制度。我们的模拟表明，这种反比打破正常的液体制度，由于Mermin-Wagner长波长波动和过冷制度，由于动力学的不均匀性。然后，我们表明，动力学的不均匀性主要是空间的平移自由度和时间的旋转的，有没有最大的平移和旋转位移的粒子之间的相关性，不同的动力学长度尺度特征的平移和旋转运动。因此，尽管平移和旋转玻璃化转变密度一致，根据模式耦合拟合，平移和旋转似乎通过不同的动力学过程去相关。
2019-12-10 cond-mat.soft
Universal Structural Relaxation in Supercooled Liquids
深度过冷液体中分子动力学的一个特点是弛豫函数的非指数性质。这一直是一个长期存在的问题，如果'普遍'的功能支配的线形玻璃动力学独立于任何特定的分子结构或相互作用。本文通过对深度过冷液体的退偏振光散射谱形和介电数据的综合比较，阐明了这一问题。非常不同的系统，例如氢键和范德华液体，但也离子系统的光散射光谱，几乎完美地重叠，并显示出一个通用的线形的结构弛豫，近似遵循高频幂律$ω^{-1/2}$。然而，介电损耗峰显示出更个别的形状。在低偶极矩的系统中的介电谱中也观察到通用的行为，而在强偶极液体中，额外的互相关贡献掩盖了通用的结构弛豫。
2020-08-03 cond-mat.soft
Hierarchical Dynamics and Time-Length Scale Superposition in Glassy Suspensions of Ultra-Low Crosslinked Microgels
Univ Montpellier（蒙彼利埃大学）；CNRS（法国国家科学研究中心）；Institut Charles Sadron UPR22, Université de Strasbourg（斯特拉斯堡大学查尔斯·萨德兰研究所）；Lund University（隆德大学）；RWTH Aachen University（亚琛工业大学）；Institute of Physical Chemistry, RWTH Aachen University（亚琛工业大学物理化学研究所）；Institut Universitaire de France（法兰西学院）
研究揭示了超低交联微凝胶在玻璃态区域的动力学行为，发现其弛豫时间可通过时间-长度尺度叠加原理解释，且结果适用于不同微凝胶系统。
2025-12-31 cond-mat.soft
Direct Test of Supercooled Liquid Scaling Relations
不同的材料类别表现出几乎相同的行为时，粘性冷却到玻璃化转变，这表明一个共同的理论基础。由于涉及的时间尺度范围非常大，已经提出来描述随温度演化的第一性原理标度律还没有得到适当的测试。我们使用了七种不同的测量方法，以确定在13个十年的时间范围内，在跨越液体到玻璃态的温度范围内的原型分子玻璃形成的结构弛豫动力学。对于所研究的材料，我们的研究结果包括一个全面的验证的两个标度关系，是中央的过冷液体动力学是否可以普遍描述的基本问题。所展示的超宽带力学测量在高分子科学、微物理、多功能材料等领域具有基础和实际应用。
2017-01-05 cond-mat.soft
Crystallization and glass transition in supercooled binary Lennard-Jones liquids
经典的Kob-Andersen（KA）二元Lennard-Jones混合物是用来防止结晶的，在慢动力学模拟中得到了广泛的研究。虽然结晶可以发生，如果一个液体系统是缓慢冷却，到目前为止，KA模型还没有结晶。在这里，我们报告使用分子模拟观察晶体生长的过冷KA液体。在高于$T_g=0.40$的玻璃化转变温度的温度$T_c= 0.55$下观察到结晶的开始。我们进一步研究了单粒子位移的统计分布在结晶和接近玻璃化转变。结晶的位移分布呈现幂律衰减，而玻璃态弛豫的分布反映了高斯中心，终止于指数尾部（即动态不均匀性）。最后，我们预测为了结晶KA液体，冷却速率近似等于$10^{-22}$，其比典型的MD冷却速率低约15倍。
2017-03-09 cond-mat.soft
Vapor-deposited non-crystalline phase vs ordinary glasses and supercooled liquids: evidence for significant thermodynamic and kinetic differences
分子在基材上的气相沉积通常导致高动力学稳定性和低焓的玻璃质材料。这种玻璃的非凡性能归因于样品沉积过程中的高表面扩散速率，这使得成分在典型的实验室时间尺度上找到能量低得多的配置成为可能1，2，7。由此产生的相的确切结构通常被认为与普通玻璃经过极长时间老化所获得的结构相同。使用快速扫描量热法技术，我们表明，平衡松弛动力学和可能的焓的气相沉积膜的甲苯，一个典型的脆弱的玻璃形成，是不同于那些普通的过冷相，即使当沉积发生在温度高于玻璃软化。这些观察结果提供了支持的猜想，气相沉积可能会导致形成非晶相的独特的结构，热力学和动力学性能。
2014-10-31 cond-mat.soft
Are there localized saddles behind the heterogeneous dynamics of supercooled liquids?
我们用数值方法研究了非均匀动力学与模型玻璃体系中势能面负弯曲区域性质之间的相互作用。我们发现鞍形和准鞍形的不稳定模在模耦合临界温度附近发生局域化转变。我们还发现了一个积极的空间相关性的证据具有大位移的粒子簇的不稳定模式和动力学的不均匀性。
2006-07-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Global perspectives on the energy landscapes of liquids, supercooled liquids, and glassy systems: The potential energy landscape ensemble
原则上，多体系统的所有动力学复杂性都被封装在原子运动的势能景观中--这一观察表明，动力学的本质应该由这些景观的几何形状决定。但是，控制长期动力学的主要几何特征是什么呢？我们认为，关键不在于当地的最小值和鞍的景观，但在一个更全球性的表面属性：其可访问的途径。为了使这个概念更精确，我们引入了两个想法：（1）切换到一个新的合奏，从问题中删除了潜在的障碍的概念，（2）在这个新的合奏找到最佳途径的方式。势能景观合奏，我们在目前的文件中描述的，认为最大的可访问的势能，而不是温度，作为一个控制变量。我们在这里表明，虽然这种方法在热力学上等效于正则系综，但它不仅回避了障碍的想法，而且使我们能够定量地了解景观的连通性。我们说明了这些想法与计算上一个简单的原子液体和Kob-Andersen模型的玻璃形成液体，显示，在这个过程中，景观的Kob-Anderson模型似乎有一个连接过渡的景观能量与其模式耦合过渡。在我们的配套论文中，我们转向通过势能景观找到最有效途径的问题。
2007-06-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How glassy are orientational dynamics of rodlike molecules near the isotropic-nematic transition?
为了定量描述最近观察到的液晶各向同性相和非晶相的慢动力学，我们在计算机模拟的一系列热致液晶模型系统中研究了棒状分子在各向同性-非晶转变过程中的单粒子取向动力学。玻璃态动力学的几个显着特点是显示，包括非指数松弛，动力学的异质性，和非阿氏温度依赖的取向弛豫时间。为了获得一个定量测量的玻璃态动力学与estbalished方法在过冷液体，我们构建了一个弛豫时间与缩放的逆温度图，并证明，人们确实可以定义一个“脆性指数”的热致液晶，这取决于密度和纵横比。脆性参数的值令人惊讶地在对于玻璃形成液体观察到的范围内。一个合理的能源景观功能和观察到的脆弱性之间的相关性进行了讨论。
2007-03-06 cond-mat.soft
Role of the unstable directions in the equilibrium and aging dynamics of supercooled liquids
通过计算瞬时简正模谱和详细分析位形空间中的不稳定方向，研究了过冷原子液体势能面的连通性.我们确认的假设，模式耦合的临界温度是$T$，在该动态跨越从自由到激活的探索配置空间。我们还报告了观察到的变化，在老化过程中采样的配置空间的局部连接，从液体到玻璃态的温度跳。
2000-07-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Generalized Fluctuation-Dissipation Relation and Effective Temperature upon Heating a Deeply Supercooled Liquid
我们表明，一个广义的波动耗散关系适用于瞬间增加的温度的深度过冷液体。这与冷却液体时发现的关系具有相同的两步形状，但具有相反的违反，表明有效温度低于浴温。我们表明，有效温度表现出一定的时间依赖性，它保留了它的连接与分区相空间访问老化。我们强调我们的数值计算结果的实验研究的波动耗散关系在玻璃系统中的潜在相关性。
2012-10-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Rheology of a Supercooled Polymer Melt
采用分子动力学模拟对由短链组成的聚合物熔体在静态和剪切条件下进行了模拟。应力松弛函数$G(t)$在相对早期阶段呈现拉伸指数形式，在静态过冷状态下最终遵循Rouse函数。施加剪切后的瞬态应力演化对于小于0.1的应变服从线性增长$\int_0^t dt'G(t')$，然后饱和成非牛顿粘度。在稳定状态下，强烈的剪切稀化和延长链成椭球形被发现在非常小的剪切。在这些例子中，应力的玻璃态分量大大增强。
1999-06-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Supercooled Water: Dynamics, Structure and Thermodynamics
水在过冷状态下的反常性质是众多的，也是众所周知的。特别引人注目的是动态特性的强烈变化，这些变化似乎在接近但超过实验或计算机模拟可达到的最低温度的温度下显示出分歧。最近的工作缓慢或玻璃动力学在水中建议类比以前没有认识到的简单液体，并在同一时间突出了一些方面仍然是水特有的。水与正常液体的行为，相对于其动态，热力学和结构的变化，在过冷制度的比较是通过分析，通过计算机模拟，由水在过冷温度和压力下采样的局部势能极小值的属性。
2000-01-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Influence of polydispersity on the relaxation mechanisms of glassy liquids
本文研究尺寸多分散性对深度过冷液体弛豫动力学的影响，发现跨越模式耦合温度后小粒子与大粒子出现动力学分离，小粒子的笼逃逸促进大粒子的结构弛豫，且不同尺寸粒子表现出不同的Stokes-Einstein关系破坏程度和活化能势垒，强调推广结果时须考虑粒子尺寸效应。
2023-08-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Comparing machine learning techniques for predicting glassy dynamics
为了理解结构和动力学如何在玻璃中联系起来，已经开发了许多基于机器学习的方法来预测过冷液体中的动力学。这些方法包括日益复杂的机器学习技术，以及用于描述粒子周围环境的日益复杂的描述符。在许多情况下，所选择的机器学习技术和结构描述符的选择同时变化，使得难以定量比较不同机器学习方法的性能。在这里，我们使用三种不同的机器学习算法-线性回归，神经网络和GNN-来预测玻璃二元硬球混合物的动态倾向，使用Boattini等人最近引入的序参量的递归集作为结构输入。127，088007（2021）]。正如我们所展示的，当使用这些高级描述符时，所有三种方法都以几乎相同的准确度预测动态。然而，线性回归比训练快几个数量级，使其成为迄今为止的首选方法。
2022-02-18 cond-mat.soft
Glassy Dynamics in Polyalcohols: Intermolecular Simplicity vs. Intramolecular Complexity
使用去偏振光散射，我们最近表明，结构弛豫在很宽的范围内的过冷液体如下，以良好的近似，一个通用的线的形状与高频幂律$ω^{-1/2}$。我们现在继续这项研究，研究了一系列系统的多元醇（PA），经常用作模型系统在玻璃科学，即，因为它们各自的介电损耗谱的宽度沿着该系列变化很大。我们的研究结果表明，所观察到的松弛行为的微观起源不同的PA之间的显着变化：而短链的PA如甘油旋转或多或少的刚性实体和他们的光散射光谱遵循通用的形状，长链的PA如山梨糖醇显示明显的分子内动态贡献的时间尺度上的结构松弛，导致系统偏离通用的形状。基于这些研究结果，我们讨论了一个重要的限制观察一般的形状在过冷液体：被探测的动力学需要反映分子间的动力学异质性，并不能叠加的影响，分子内的动力学异质性。
2022-05-10 cond-mat.soft physics.chem-ph
Frequency dependent heat capacity within a kinetic model of glassy dynamics
近年来，人们对过冷液体的比热随频率变化的研究重新引起了人们的兴趣，计算机模拟研究探索了整个弛豫频率范围。因此，模拟研究可以补充现有的实验结果，以提供一个深入了解能源景观动态。在这里，我们调查的动态热容量行为的景观范式内的合作动力学的动力学模型。在这幅图中，β过程被建模为一个热激活事件在一个两能级系统和α过程被描述为一个β弛豫介导的合作过渡在一个双阱。该模型提供了一个描述的能量景观中的激活跳跃的跳跃事件的合作性质密切相关。为了选择合适的参数，该模型预测了反映两步驰豫行为的频率相关热容量。虽然实验获得的过冷液体的比热谱到目前为止不能捕捉到的两步弛豫行为，这已被观察到在计算机模拟研究Scheidler等。等人[Phys.Rev.B63，104204（2001）]。由于α-弛豫，低频峰的位置的温度依赖性示出了如Birge和Nagel [Phys. Rev. Lett. 54，2674（1985）]。然而，发现α峰的形状与温度无关，与模拟结果一致。高频峰的振幅比α峰大得多。我们尝试一个合理的理由，这一观察结果是在对比的介电谱所揭示的一般功能。
2004-09-17 cond-mat.soft
Reinterpreting ultrafast experiments on supercooled water: Glass transition versus liquid-liquid criticality
The Abdus Salam International Centre for Theoretical Physics（阿卜杜斯·萨拉姆国际理论物理中心）
本研究通过机器学习势模拟和TNM模型，证明过冷水超快加热中的热容增加源于玻璃化转变的动力学效应，而非液体-液体临界点，为实验提供了新解释。
2026-09-23 cond-mat.soft
Multi-component generalized mode-coupling theory: Predicting dynamics from structure in glassy mixtures
在致密的无序系统中，玻璃态动力学和玻璃态转变的出现在理论上仍然没有完全理解。模式耦合理论（MCT）已被证明是有效的，在描述一些非平凡的玻璃形成的功能，但它不能解释完整的玻璃现象，由于它是基于强近似。广义模耦合理论（GMCT）是模耦合理论的一个层次性扩展，它通过在广义框架下细致地描述高阶关联的动力学过程，比模耦合理论更胜一筹。不幸的是，该理论迄今为止仅针对单组分体系开发，因此对于高度多分散的材料效果不佳。在本文中，我们解决了这个问题，通过开发GMCT多组分系统。我们用它来预测的二元Kob-Andersen Lennard-Jones混合物的玻璃态动力学，以及其纯粹的排斥Weeks-Chandler-Andersen模拟。我们的研究结果表明，GMCT层次结构的每一个额外的级别逐渐提高GMCT的预测能力超过其以前的限制。这意味着我们的理论能够从静态关联中获得更多的信息，从而能够从第一性原理的角度更好地理解吸引力在过冷液体中的作用。
2021-03-30 cond-mat.soft
Enhanced Phonon Peak in Four-point Dynamic Susceptibility in the Supercooled Active Glass-forming Liquids
活性玻璃态系统可以被认为是模仿复杂生物系统的简单模型系统。有时，估计这些生物系统中存在的活性量变得至关重要，例如预测癌细胞的进展速度或伤口的愈合时间。在这项工作中，我们研究了一个模型的活性玻璃系统，以了解一个可能的量化的程度，从集体的活动，在系统中的长程声子响应。我们发现，四点动态磁化率，$χ_4(t)$在声子时标，增长与活动的增加。然后，我们展示了如何可以估计在这样一个小的时间尺度的活动程度，通过测量的增长$χ_4(t)$与变化的活动。一个详细的有限尺寸分析，这种测量，表明，在这个声子时间尺度的峰值高度$χ_4(t)$强烈增加，增加系统的大小表明可能存在的内在的动态长度尺度，随着活动的增加而增长。最后，我们表明，这个峰高是一个独特的功能，有效的活动在所有系统的大小，作为一个可能的参数，用于表征系统中的活动程度。
2021-12-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Molecular motions in glass and supercooled states of clotrimazole studied by broadband dielectric spectroscopy
用宽带介电谱研究了克霉唑在宽温度和频率范围内的玻璃态和过冷液体态的分子迁移率。克霉唑在T $_{g}$以下的介电损耗数据未显示出良好分辨的弛豫。在T $_{g}$以上，介电损耗显示结构$α$-弛豫，由于二次弛豫，该结构在高频下被改造为肩状形状。$α$过程的弛豫时间$τ_α$符合Vogel-Fulcher-Tammann方程。从$α$-过程的热行为获得玻璃化转变温度$T_{g}$ = 296 K和脆性指数m = 50。在接近T $_{g}$的温度下，介电损耗具有Kohlrausch-Williams-Watts拉伸指数参数$β_{KWW}$ = 0.56。从耦合模型中得到的原始弛豫时间与克霉唑的二次弛豫时间一致。因此，二次弛豫被认为是Johari-Goldstein（JG）过程，其可以是前体$α$过程。指数$β_{KWW}$的值随温度的升高而增大，标度介电损耗没有形成单一的主曲线。讨论了氯利马唑的结构弛豫过程$α$-弛豫和JG $β$-弛豫过程及其影响。
2016-09-09 cond-mat.soft
Autonomously revealing hidden local structures in supercooled liquids
在凝聚态科学中，很少有问题像过冷液体和玻璃中的结构和动力学之间的相互作用一样难以解释。难题：接近玻璃化转变时，动力学显著减慢并变得不均匀，而结构似乎基本上未受扰动。然而，大部分未扰动的，是不一样的，许多研究都试图通过利用动力学信息来识别“慢”的局部结构。尽管如此，问题仍然悬而未决：缓慢动态的关键是否印刻在纯粹的结构信息中？如果是这样，有没有一种方法可以在没有任何动力学信息的情况下确定相关的结构？在这里，我们使用一个新开发的无监督机器学习（UML）算法，以确定结构的异质性在三个典型的玻璃成型。在每个系统中，UML方法自主地设计一个序参量纯粹基于结构变化在一个单一的快照。令人印象深刻的是，这个序参量与动力学不均匀性密切相关。此外，当我们远离玻璃化转变时，与慢粒子相关的结构特征消失了。我们的研究结果证明了机器学习技术在无序系统中检测结构模式的能力，并为揭示玻璃材料缓慢动力学的结构起源提供了一种新的方法。
2020-03-01 cond-mat.soft
Anomalous glassy relaxation near the isotropic-nematic phase transition
利用非高斯参数（NGP）随时间的演化，研究了Gay-Berne椭球系统在各向同性转变（I-N）附近以及Lennard-Jones球和Gay-Berne椭球等摩尔混合体在深过冷区的动力学不均匀性.在转动NGP中，在I-N转变附近出现第二个占主导地位的峰，这表明晶畴的增长。令人惊讶的是，在玻璃态二元混合物的平移NGP中反而观察到这样的第二峰。I-N转变附近的取向运动的本地化被认为是负责所观察到的异常取向弛豫。
2005-08-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A discrete model of water with two distinct glassy phases
我们调查的极小模型的非结晶水，定义在一个Husimi晶格。晶格的特殊无规-规则性质是为了解释无规4配位氢键网络的形成。该模型与在液态水和过冷液态水中观察到的大多数热力学异常是一致的。此外，该模型表现出两个不同密度的玻璃相，这可以共存于一级转变。发病的一个复杂的自由能景观，其特点是指数大量的亚稳态极小值，指出了腔的方法，在1步复本对称性破缺的水平。
2010-12-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
MFU-type metal-organic frameworks as host materials of confined supercooled liquids
在这项工作中，我们研究了使用金属有机框架（MOF）系统作为主体材料的玻璃态动力学的调查在受限的几何形状。我们研究了分子玻璃前体甘油在三种不同孔径的MFU型MOFs中的限制，并通过介电谱研究了限制液体的动力学。根据以前的报告限制玻璃成型，我们发现不同程度的偏差，从散装行为取决于孔径大小，表明MOFs是非常适合的主机系统的限制调查。
2015-08-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Microscopic dynamics of supercooled liquids from first principles
玻璃是固体材料，其组成原子以无序方式排列。从液体到玻璃的转变仍然是凝聚态物理学中理解最少的现象之一，并且仍然没有完全微观的理论可以在所有相关的时间尺度上以定量的方式描述过冷液体的动力学。在这里，我们提出了这样一个理论框架，产生近定量精度的依赖于时间的关联函数的过冷系统在很宽的密度范围。我们的方法仅需要简单的静态结构信息作为输入，并且完全基于第一原理。由于这种第一性原理的性质，该框架提供了一个独特的平台来研究玻璃形成物质的结构和动力学之间的关系，并铺平了道路，走向一个系统的可校正的，最终完全定量的微观玻璃动力学理论。
2015-11-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Predicting Structural Relaxation in Supercooled Small Molecules via Molecular Dynamics Simulations and Microscopic Theory
本文提出结合分子动力学模拟和ECNLE理论的理论框架，通过估算Tg预测小有机玻璃形成体的结构弛豫行为，数值结果与实验数据吻合良好，提供独立于实验的预测途径。
2025-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Theory of Aging in Structural Glasses
将过冷液体动力学的无规一级相变理论推广到非平衡结构玻璃中的老化现象。重新制定的“熵液滴”的想法，在图书馆的本地能源景观的介绍，以统一的方式对待的过冷液体（再现早期的结果）和玻璃态。由此产生的微观老化理论与Nayaranaswamy-Moynihan-Tool非线性松弛形式主义和Hodge-Scherer外推的亚当-吉布斯公式，但偏离这两种方法的预测和实验结果是一致的。玻璃弛豫的非线性被证明与液体脆性定量相关。解释了在淬火玻璃中观察到的弛豫的残余非阿克里乌斯温度依赖性。定量地预测了非平衡玻璃弛豫谱随温度降低而变宽的现象。该理论导致预测的空间波动虚构的温度在长时间的玻璃态，其中有非高斯统计。这可以在深度猝灭后引起系统中的“超慢”弛豫。
2004-04-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
A one parameter fit for glassy dynamics as a corollary of the equilibrium liquid to solid transition
我们应用微正则系综的考虑表明，无论何时它可能热化，一个一般的无序多体哈密顿量的一个典型的原子系统具有固体状的本征态在低能量和流体型（和气体，等离子体）本征态与能量密度超过那些存在于熔化（和，分别，更高的能量）过渡（S）。特别地，这种干净的多体原子系统的本征态经历非解析变化的最低能量密度是熔化（或凝固）跃迁的能量密度。我们引用这一观察来分析液体在过冷时的演变（即，足够快速地冷却以避免在凝固温度以下凝固）。将过冷液体的波函数扩展到多体哈密顿量的完整本征基中，只有较高能量的液体型本征态对可测量的流体动力学弛豫有显著贡献（例如，通过粘度探测的那些），而静态热力学可观测量变为固体和液体型本征态的加权平均值。因此，当外推到低温时，深度过冷液体（即，玻璃）可能看起来在几乎相同的温度下发散，在该温度下，过冷液体的外推熵变为固体的外推熵。在这个正式的量子框架中，过冷液体随着温度的降低而变得越来越缓慢（和空间不均匀）的动力学源于在低能固体型本征态中存在的平衡熔化转变处的清洁多体哈密顿量的本征态的单个非分析变化。我们推导出一个单一的（可能是可计算的）无量纲参数适合的粘度，并建议我们的方法的其他可测试的预测。
2016-12-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Scaling between Structural Relaxation and Particle Caging in a Model Colloidal Gel
在聚合物熔体和过冷液体中，玻璃态动力学的特征是单体或颗粒在它们的邻居形成的笼中的晃动。最近，在这样的系统中，描述了一个通用的标度形式，直接相关性，已经建立了晃动振幅和结构弛豫时间之间。在本文中，我们分析了玻璃态动力学出现的形成一个持久的网络模型胶体凝胶在非常低的密度。的凝胶网络的结构弛豫时间进行了比较，在短时间内，对应于本地化长度相关联的高能债券的存在下的均方位移。有趣的是，我们发现，相同类型的缩放为致密的玻璃系统举行。我们的研究结果很好地阐明了凝胶网络的协同重排和结构中的单粒子定位之间的强耦合。我们的研究结果进一步表明，标度捕捉玻璃动力学的基本物理元素。
2010-09-08 cond-mat.soft
Universal mechanism of shear thinning in supercooled liquids
本研究扩展 MCT，同时纳入平流与粒子构型微小畸变，证明畸变主导剪切变稀，并定量解释多种玻璃形成体中 $ν≈0.7$–0.8 的普遍幂律行为。
2024-07-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Assessment of elastic models in supercooled water: A molecular dynamics study with the TIP4P/2005f force field
玻璃形成体表现出粘弹性行为：在实验室时间尺度上，它们在低温下表现得像（玻璃状）固体，在高温下表现得像液体。基于这种观察，弹性模型将长时间过冷动力学与过冷液体的短时间弹性性质联系起来。在目前的工作中，我们评估的剪切粘度和$α$ -松弛时间的过冷水的弹性模型的有效性，使用分子动力学模拟的TIP 4P/2005 f力场在很宽的温度范围内。我们表明，弹性模型提供了一个很好的描述过冷水动力学。对于粘度，观察到两个不同的制度和交叉温度被发现是接近的斯托克斯-爱因斯坦关系开始被违反。我们的模拟表明，只有剪切性能是重要的有效流动活化能的特征。这项研究要求在低温下的水的高频弹性特性的实验测定。
2017-07-31 cond-mat.soft physics.chem-ph
Glassy Signatures in Water's Second Liquid
SISSA – Scuola Internazionale Superiore di Studi Avanzati（国际高等研究院）；The Abdus Salam Centre for Theoretical Physics（阿卜杜斯·萨拉姆理论物理中心）
研究通过分子动力学模拟揭示水在动力学冻结前出现的双态波动，表明其可能源于高密度液态向低密度玻璃转变，挑战了传统液-液转变理论。
2026-08-05 cond-mat.soft
AMDAT: An Open-Source Molecular Dynamics Analysis Toolkit for Supercooled Liquids, Glass-Forming Materials, and Complex Fluids
University of South Florida（南佛罗里达大学）；University of Pennsylvania（宾夕法尼亚大学）
AMDAT是一种开源工具包，用于高效分析非晶液体、玻璃形成材料和复杂流体的分子动力学轨迹。
2026-08-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Glassy transition and metastability in four-spin Ising model
利用蒙特卡罗模拟我们表明，三维伊辛模型与四个自旋（元格）相互作用具有一些特征的玻璃化功能。该模型动态地产生发散的能量障碍，从而在低温下产生缓慢的动力学。此外，在一定的温度范围内，该模型具有亚稳（过冷液体）相，这可能是由一定的熵垒支持。虽然非常强，亚稳态在我们的模型中只是一个有限尺寸的效果和足够大的液滴的稳定相转向演化的系统向稳定相。因此，在这个模型中的玻璃化转变是一个动态的转变，在比热明显的峰值之前。
1999-09-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech hep-lat
