本文研究了由客体原子四重势阱诱导的I型笼型化合物Ba$_{\ m 8}$Ga$_{\ m 16}$Sn$_{\ m 30}$的强声子非谐性效应。利用基于第一性原理的自洽声子（SCP）理论，分析了包含相干支间分量的声子输运，该理论给出了随温度变化的谐和原子间力常数，并通过求解群速度算符的非对角分量进行了计算。通过同时考虑晶格和电子贡献，合理地重现了实验观测到的热导率。通过SCP理论分析，我们发现客体模式的硬化导致在低于框架主导的平坦模式频率（< 40 cm$^{\ m -1}$）的频段内晶格热导率增加，这最终导致总晶格热导率随温度升高呈现缓慢衰减和轻微增加。详细分析表明，低频下晶格热导率的增加归因于：(a) 位于平坦客体模式频率以下的声子模式群速度增加，以及(b) 随着温度升高，位于平坦客体模式与框架模式频率之间的声子模式寿命异常增加。从工程角度来看，这种效应可能导致一种有趣的现象，即在较高温度下，由于纳米结构化导致热导率出现更大的下降。
英文摘要：
Effects of strong phonon anharmonicity of a type-I clathrate Ba$_{\rm 8}$Ga$_{\rm 16}$Sn$_{\rm 30}$ induced by quadruple-well potential of guest atoms were investigated. Phonon transport including coherent interbranch component was analyzed using a first-principles-based self-consistent phonon (SCP) theory that gives temperature-dependent harmonic interatomic force constants and by solving off-diagonal components of group velocity operator. Experimentally observed thermal conductivities have been reasonably reproduced by considering both lattice and electron contributions. Through the analysis with the SCP theory, we found that hardening of guest modes leads to an increase in lattice thermal conductivity at frequencies below those of framework-dominant flat modes (< 40 cm$^{\rm -1}$), which finally results in the slow decay and slight increase in the total lattice thermal conductivity with increasing temperature. Detailed analyses revealed that the increase in lattice thermal conductivity at low frequency is attributed to (a) the increase in group velocities of phonon modes located at frequencies below that of the flat guest modes and (b) abnormal increase in lifetimes of phonon modes located between frequencies of the flat guest and framework modes with increasing temperature. From an engineering point of view, this effect may lead to an intriguing phenomenon, a larger decrease in thermal conductivity due to nanostructuring at higher temperatures.
Quartic Anharmonicity of Rattlers and Its Effect on Lattice Thermal Conductivity of Clathrates from First Principles
基于\textit{ab initio}自洽声子计算，研究了四次非谐性在I型包合物Ba $_{8}$ Ga $_{16}$ Ge $_{30}$晶格动力学和热输运中的作用.我们发现，强的四次非谐性的摇铃客人原子的原因硬化的振动频率的低-说谎的光学模式，从而影响计算的晶格热导率$κ_{L}$显着，导致在一个改进的协议与实验结果，包括偏离$κ_{L}\propto T^{-1}$在高温下。此外，我们的静态模拟与各种不同的细胞体积显示从晶体样的\textit{glasslike} $κ_{L}$的转变约20 K。我们的分析表明，观察到的$κ_{L}$在笼形物与大的客人自由空间的共振下降主要是由于随着存在较高频率的色散光学模式的声学模式的强烈Umklapp散射。
Anharmonic lattice dynamics and thermal transport in type-I inorganic clathrates
采用第一性原理计算，考虑温度依赖的势能面取样和四次声子重整化，计算了填充无机笼形物Ba_8 Ga_（16）Ge_（30）和Sr_8 Ga_（16）Ge_（30）的非谐声子性质.由于客体原子与主体晶格的弱结合，所获得的客体模式随温度经历强重整化，并且在室温下在Sr 8 Ga 16 Ge 30中变得更硬，最高可达50%。计算出的声子频率和相关的热均方位移与实验相比，尽管在笼形物的中心的客体原子。晶格热导率在50- 300 K的温度范围内，占三声子散射过程和多通道的热输运。相干输运通道的贡献是显着的，在室温下（13%和22%的Ba 8 Ga 16 Ge 30和Sr 8 Ga 16 Ge 30），但不足以解释实验观察到的玻璃状的热输运Sr 8 Ga 16 Ge 30。
Optical conductivity of rattling phonons in type-I clathrate Ba$_8$Ga$_{16}$Ge$_{30}$
利用太赫兹时域光谱技术在BaPDMATHABMM Ga $_{16}$ Ge $_{30}$中探测到一系列红外激活光学声子.在1.15和1.80 THz处具有最低峰的电导率谱被识别为所谓的摇铃声子，即，超大十面体笼中具有$T_{1u}$对称性的客体离子Ba的光学模式$^{2+}(2)$。从这些模式的光谱的温度依赖性是完全一致的计算的基础上的一维非谐势模型，随着温度的降低，形状变得不对称尖锐与软化的重量转移到较低的频率。这些温度依赖性是由非等间距能级非简谐声子光激发的玻色因子决定的，而不考虑相互作用的影响。
Phononic filter effect of rattling phonons in the thermoelectric clathrate Ba$_8$Ge$_{40+x}$Ni$_{6-x}$
良好热电材料的关键要求之一是低晶格热导率。在这里，我们提出了一个相结合的中子散射和理论研究的晶格动力学的第一型包合物系统Ba-Ge-Ni，满足这一要求。我们观察到的Ba客体原子的声子和声学声子的Ge-Ni主机结构的布里渊区的一个广泛的区域，这是在与孤立的Ba原子在Ge-Ni主机笼中经常采用的图片相反，强烈的杂交。它发生没有强烈的声学声子寿命的减少，这与通常假设的强非谐声子-声子散射过程相矛盾。在abintio密度泛函理论计算的框架内，我们解释这些杂交作为一个低通滤波器，防止声学声子的传播的一系列的一个ti交叉。为了突出这样的声子低通滤波器对热输运的影响，我们计算了声学声子对Ba $_8$ Ge $_{40}$ Ni $_{6}$的热导率的贡献，并将其与纯Ge和Ge $_{46}$空笼模型系统的热导率进行了比较。
Optical conductivity spectra of the rattling phonons and charge carriers in type-VIII clathrate Ba$_8$Ga$_{16}$Sn$_{30}$
利用太赫兹时域光谱仪（0.2，-1，2.5，THz）研究了具有VIII型笼形结构的$n$型和$p$型BaPDMATHABMOGa $_{16}$ Sn $_{30}$（$α$-BGS）在296，K到6，K温度范围内的电导率谱.由载流子贡献的连续光谱在该频率范围内是色散的，并且还依赖于温度和载流子类型。考虑载流子多重散射的Drude-Smith模型很好地再现了这些数据。$n$型载流子的弛豫速率比$p$型材料中的弛豫速率更急剧地降低，这表明在$n$型材料中可能存在比在$p$型材料中更强的电子-声子相互作用。另一方面，在1.3 ′，THz和1.7 ′，THz处观察到的局域红外激活模，被认为是Ba $^{2+}$离子准中心振动的振动声子，随着温度的降低，以及在I型BGS和BGG（Ba $_8$ Ga $_{16}$ Ge $_{30}$）包合物中观察到的，变得柔软和宽阔。在$n$型中的软化比在$p$型中的软化小约30%，而线宽加宽几乎相同，与载流子类型无关。软化的差异进行了讨论的情况下，摇铃声子与载体的相互作用可以修改的非谐势的客体离子。本文还用与声学笼声子强杂化的振鸣声子系统的杂质散射模型讨论了低温下的反常展宽。
Compressive sensing lattice dynamics. I. General formalism
{ \it Ab initio\}计算已经成功地用于在（准）谐波近似（即，假设非相互作用的声子具有无限的寿命），但是除了最简单的化合物之外，仍然难以处理所有化合物中的非谐性。我们详细介绍了一个系统的信息理论为基础的方法来推导{ \it从头算\}非谐力常数：压缩传感晶格动力学（CSLD）。通过最小化缩放的力常数的$\ell_1$范数（绝对值之和）来自动选择再现第一原理计算的原子间力所必需的不可忽略的项。通过使用有效的采样的配置空间，使用一个适度数量的原子配置与准随机位移，CSLD是非常适合于复杂的多组分化合物与大的单位细胞推导出准确的非谐势。通过计算I型硅包合物的声子寿命和热输运性质，我们展示了CSLD的能力和普遍性。
Hierarchical Characterization of Thermoelectric Performance in Copper-Based Chalcogenide CsCu$_3$S$_2$: Unveiling the role of Anharmonic Lattice Dynamics
Single-channel or multi-channel thermal transport? Effect of higher-order anharmonic corrections on the predicted phonon thermal transport properties of semiconductors
Determination of acoustic phonon anharmonicities via second-order Raman scattering in CuI
Universität Leipzig（莱比锡大学）；Friedrich-Schiller-Universität Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）；Federal Institute for Materials Research and Testing（联邦材料研究与测试研究所）；Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）
Accurate Prediction of the $α\to β$ Phase Transformation Temperature in Tin via Full Anharmonic Treatment
Institute of Physics of Materials, Czech Academy of Sciences（捷克科学院材料物理研究所）；Faculty of Mechanical Engineering, Brno University of Technology（布尔诺理工大学机械工程学院）；Interdisciplinary Centre for Advanced Materials Simulation (ICAMS), Ruhr-Universität Bochum（鲁尔大学跨学科先进材料模拟中心）
Full optimization of quasiharmonic free energy with anharmonic lattice model: Application to thermal expansion and pyroelectricity of wurtzite GaN and ZnO
High-throughput computational framework for lattice dynamics and thermal transport including high-order anharmonicity: an application to cubic and tetragonal inorganic compounds
Northwestern University（西北大学）；Portland State University（波特兰州立大学）
Anharmonic Phonon Renormalization and Defect Tolerance of the Thermoelectric Power Factor in Monolayer SnSe
Faculty of Physics and Physics Engineering, University of Science（物理与物理工程学院，科学大学）；Viet Nam National University Ho Chi Minh City（越南国立大学胡志明市分校）；Advanced Materials Technology Institute Vietnam National University Ho Chi Minh City（先进材料技术研究所，越南国立大学胡志明市分校）；University of Health Sciences (UHS), Viet Nam National University Ho Chi Minh City（卫生科学学院（UHS），越南国立大学胡志明市分校）；Frontier Research Institute for Interdisciplinary Sciences, Tohoku University（前沿跨学科学研究院，东北大学）
