Nearly Blinking-Free, High-Purity Single-Photon Emission by Colloidal InP/ZnSe Quantum Dots
近年来，采用改进的合成方法制备出的InP/ZnSe胶体核壳量子点（QDs）作为单光子发射体，在生命科学、集成量子光子学和量子信息处理等领域具有巨大的应用潜力。单粒子光谱的10纳米量子点与3.2纳米的核心揭示了强大的光子反聚束归因于快速（70 ps）俄歇复合的多个激子。量子点在强光激发下表现出很好的光稳定性。我们证明了当量子点被激发到基本激子跃迁的饱和强度以上时，反聚束被保留。这一结果为它们在室温下用作高纯度按需单光子发射器铺平了道路。非常规地，尽管具有强俄歇阻断机制，但InP/ZnSe QD也显示出非常小的发光不稳定性（“闪烁”），具有简单的开/关闪烁模式。单粒子发光统计分析将这些InP/ZnSe量子点置于几乎无闪烁量子点的类别中，其发射稳定性与最先进的厚壳和合金界面的CdSe/CdS相当，但具有改进的单光子纯度。
2017-06-23 cond-mat.mes-hall quant-ph
Fluid photonic crystal from colloidal quantum dots
我们研究了作用在半导体量子点上的光学力以及力驱动量子点在胶体中的运动。在量子点激子跃迁的光谱范围内，当光子能量接近激子能量时，量子点的极化率急剧增加。它导致梯度和散射对光学力的贡献的共振增加，这使得能够有效地操纵点。我们发现，胶体的光栅导致形成的流体光子晶体的空间周期性循环通量和密度的点。半导体量子点的显著共振介电响应使得能够分离具有不同激子频率的量子点。
2017-10-17 cond-mat.mes-hall
Coherent Single Photon Emission from Colloidal Lead Halide Perovskite Quantum Dots
化学制备的胶体半导体量子点长期以来一直被提出作为量子光学中的可缩放和颜色可调的单发射器，但它们通常遭受禁止的非相干发射。我们现在证明，单个胶体卤化铅钙钛矿量子点（PQD）显示出高效的单光子发射，光学相干时间长达80 ps，这是其210 ps辐射寿命的一个可观的部分。这些测量结果表明，PQD应该被探索为不可区分的单光子和纠缠光子对源的构建模块。我们的研究结果为基于卤化铅钙钛矿的量子发射器的合理设计提供了一个起点，该量子发射器具有快速发射，宽光谱可调谐性，可扩展生产，并且受益于已被证明用于胶体材料的纳米光子组件的混合集成。
2018-12-31 cond-mat.mes-hall
Contribution of electron-phonon coupling to the luminescence spectra of single colloidal quantum dots
在氮气氛中，在室温以上较宽的温度范围内，实现了单胶体量子点CdSe/ZnS的荧光光谱实验。由于温度的变化，以及由于光谱扩散过程的光谱展宽和移位进行了检测和分析。发现谱线宽度的平方与谱线最大值的位置呈线性关系，并用一个考虑了电子-声子耦合强度缓慢变化的模型解释了这种关系。
2019-12-13 cond-mat.mes-hall
Carrier-Dopant Exchange Interactions in Mn-doped PbS Colloidal Quantum Dots
利用圆偏振磁光致发光研究了Mn掺杂PbS胶体量子点中载流子-掺杂剂交换作用。Mn替代掺杂导致低至5 K的顺磁行为。当未掺杂的量子点显示负圆极化时，Mn掺杂将其符号改变为正。在T=7 K和B=7特斯拉时，实现了40%的圆偏振值。结果被解释在塞曼分裂的带边状态中的载流子-掺杂剂交换相互作用的存在下，是定性不同的s，p-d交换相互作用在II-VI系统。
2012-08-03 cond-mat.mes-hall
Transport properties of mid-infrared colloidal quantum dot films
研究了HgTe胶体量子点薄膜在中红外波段的输运和热学性质。这种材料的截止波长可以在3-5 μm范围内调谐，这使其成为现有高成本探测器的有前途的替代品。研究了配体交换和原子层沉积等沉积后工艺作为提高载流子迁移率的一种方法。
2012-04-12 cond-mat.mes-hall physics.ins-det
Optimization Schemes for Efficient Multiple Exciton Generation and Extraction in Colloidal Quantum Dots
多激子产生是其中每个吸收的光子产生多于一个电子空穴对的过程。它使我们能够提高太阳能收集的效率。实验研究表明，在孤立的胶体量子点中，多重激子产生产率为1.2。然而，实际的光电器件需要将电子空穴对提取到电接触。我们提供了一个系统的研究，相应的量子相干过程，包括提取和注入，并表明，一个适当的设计的提取和注入速率提高产量显着高达1.6左右的值。
2016-08-07 cond-mat.mes-hall
Strain Influence on Optical Absorption of Giant Semiconductor Colloidal Quantum Dots
采用线性连续介质弹性力学方法模拟了球对称核壳结构的晶格失配应变场。分析了应变对核/壳/壳型大尺寸球形半导体量子点的能量结构和线性光吸收的影响。发现由涂层引起的光激发载流子的局域化在解释大的CdSe/CdS/ZnS和ZnTe/ZnSe/ZnS量子点的光学稳定性中起着重要作用。
2014-08-21 cond-mat.mes-hall physics.optics
Trions Stimulate Electronic Coupling in Colloidal Quantum Dot Molecules
本文通过k·p理论与组态相互作用计算，提出利用正三激子恢复胶体CdSe/CdS量子点二聚体中的电子离域，从而增强电子耦合，并有望在室温下实现量子纠缠。
2024-08-13 cond-mat.mes-hall
Passivation-sensitive exciton finestructure produces excess Stokes shifts in colloidal quantum dots
胶体量子点（CQD）的激子精细结构由多种跃迁组成，其中只有最低的跃迁被填充并有助于光致发光。这导致发射相对于吸收的斯托克斯位移。在这里，我们实验表明，在铅和镉为基础的硫族化合物CQD的斯托克斯位移与表面钝化的程度，并开发一个模型，解释如何耦合到表面影响的核心电子状态。黑暗和明亮的过渡可以重新排序和分裂，增加斯托克斯位移，即使没有形成深陷阱。我们的研究结果解决了备受争议的话题过量的斯托克斯位移PbS纳米晶体由于宇称禁戒跃迁，而不是陷阱。我们预测PbS中的斯托克斯位移可以通过核心化学计量控制来消除，这是提高量子点太阳能电池中开路电压的关键一步。
2016-08-17 cond-mat.mes-hall
Excitonic Zeeman Splittings in Colloidal CdSe Quantum Dots Doped with Single Magnetic Impurities
仅用单个杂质原子掺杂半导体量子点就可以完全改变其物理性质。在这里，我们报告和分析的磁圆二色性（MCD）光谱的胶体CdSe量子点样品含有平均少于一个Mn 2+每量子点。即使在这种亚单掺杂剂水平下，低温低场数据也由掺杂剂-载流子sp-d交换引起的杂质诱导的塞曼分裂主导。然而，与更重掺杂的量子点不同的是，随着场强的增加，第一个CdSe激子处的MCD强度显示出场诱导的符号翻转，反映了sp-d交换和可比量级的固有塞曼分裂之间的竞争。最不寻常的是，这两种效应之间的竞争导致了一个大的明显的位移在第一MCD峰的最大值，我们发现这是由于第一和第二激子之间的固有激子g因子的符号的差异。最后，sp-d和本征贡献的激子塞曼分裂各自表现出独特的磁场和温度依赖性，允许MCD光谱的未掺杂，单掺杂，和双掺杂量子点子系综进行分析。
2017-05-15 cond-mat.mes-hall
Electrical control of single-photon emission in highly-charged individual colloidal quantum dots
电子转移到单个量子点促进了带电激子的形成，其具有增强的复合途径和减少的寿命。已经观察到仅具有一个或两个额外电荷的激子，并将其用于非常有效的激光发射或单个量子点LED。在这里，通过对单个巨壳层CdSe/CdS量子点的室温时间分辨实验，我们展示了含有超过12个电子和1个空穴的高电荷激子的电化学形成。我们报告了对强度闪烁的控制，以及对量子点光动力学的确定性操纵，观察到衰变率增加了210倍，同时发射强度降低了12倍，同时保留了单光子发射特性。这些结果为基于胶体量子点的经典和量子通信技术的电荷状态的确定性控制和室温衰减率工程铺平了道路。
2020-10-07 cond-mat.mes-hall physics.optics
Polarons Explain Luminescence Behavior of Colloidal Quantum Dots at Low Temperature
胶体量子点的发光特性已在成像、光源和显示器中得到应用。尽管有广泛的兴趣，从这些量子点的一些实验观察，如微秒级的短寿命和低温光致发光光谱中的零纵向光学声子线，仍然无法解释现有的模型。在这里，我们提出了一个模型，包括固态环境对发光的影响，通过捕获相干和非相干的带边激子与声子模式的相互作用。我们的模型预测了通过激子与受限声学声子模的耦合形成修饰态，并解释了短寿命和光谱中零纵向光学声子线的存在。考虑到激子与体声子模的相互作用，该模型还解释了实验观察到的光致发光衰减动力学的温度依赖性和光致发光光谱的温度依赖性。
2017-09-03 cond-mat.mes-hall
Interplay between multipole expansion of exchange interaction and Coulomb correlation of exciton in colloidal II-VI quantum dots
研究了库仑关联对锌基CdSe/ZnS核壳结构和纤锌矿ZnO量子点中基态激子发射特性的影响。我们验证了我们的理论模型通过比较计算的激子能量的CdSe/ZnS量子点的光致发光和扫描近场光学显微镜测量的结果。我们用它来估计量子点的直径，使用一个简单的模型的基础上无限深的量子阱和比较的结果与统计的CdSe/ZnS点的原子力显微镜扫描，获得良好的协议。在此基础上，我们计算了激子的能量精细结构，发现锌掺杂的CdSe/ZnS和纤锌矿结构的ZnO量子点的性质有很大的不同。前者的精细结构主要由交换作用的多极展开的偶极项决定，而后者的精细结构主要受库仑关联的影响。此外，相关性还对~ZnO量子点中激子的结合能和发光辐射率有很大的影响。
2021-12-10 cond-mat.mes-hall
Realization of Universal Quantum Gates with Spin-Qudits in Colloidal Quantum Dots
我们利用量子点中单个Mn离子的超精细相互作用来创建量子点，即多能级量子比特系统，其具有良好定义的、可寻址的和鲁棒的自旋态集合，用于实现通用量子门。我们利用电子双共振探测核磁共振（EDNMR）技术，在选定的超精细能级对之间产生和探测任意叠加态。这使得拉比振荡的观察和实验实现的非和交换通用量子门是强大的对退相干。我们的协议的周期性准备，操作和读出的逻辑门提供了机会，可扩展的量子线路架构集成量子比特超越固态电子自旋量子比特。
2019-09-17 cond-mat.mes-hall
Investigation of steady-state and time-dependent luminescence properties of colloidal InGaP quantum dots
量子点在新型光学和生物传感器件的开发中具有重要的应用前景。在这项研究中，我们研究了室温下溶液相中InGaP/ZnS核/壳胶体量子点的稳态和随时间变化的发光特性。稳态实验显示出在650 nm处的发射最大值，半峰全宽约为85 nm，以及在600 nm处的强第一激子吸收峰。时间分辨发光测量描绘了双指数衰减曲线，在发射最大值处，寿命τ1 \sim 47 ns和τ 2 \sim 142 ns。此外，由于量子点和吸收体之间的共振能量转移的发光猝灭和寿命减少被证明。我们的研究结果支持使用这些InGaP量子点作为高毒性的常规镉或铅为基础的胶体量子点的生物应用的有效替代品的可行性。
2012-07-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Model of fluorescence intermittency of single colloidal semiconductor quantum dots using multiple recombination centers
我们提出了一个新的物理模型，解决了一个长期存在的谜团的幂律分布的单胶体量子点荧光闪烁时间。该模型考虑了激子通过多个复合中心的非辐射弛豫。每个中心被允许在两个准稳态之间切换。我们指出，传统的阈值分析方法用于提取的开时间和关时间的分布的指数有一个严重的缺陷：分布的定性性质强烈依赖于阈值选择分离的开和关状态。我们的新模型自然地解释了这种阈值依赖性，以及单个量子点荧光轨迹的其他关键实验特征，例如幂律功率谱（1/f噪声）。
2009-11-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Semiconductor Bowtie Nanoantenna from Coupled Colloidal Quantum Dot Molecules
自上而下制造的金属和介电材料的纳米天线架构表现出强大的功能，拉曼和荧光增强与单分子传感相关，同时诱导发色团发射的方向性与单光子源的影响。在这里，我们合成最小的蝴蝶结纳米天线通过选择性的尖端到尖端融合的两个四面体胶体量子点（CQD）形成二聚体。虽然四面体单体发射非偏振光，但蝴蝶结结构表现出沿蝴蝶结轴的增强发射偏振的纳米天线功能，如理论上预测的和通过单粒子光谱学揭示的。理论还预测在蝴蝶结震中形成电场热点。这被用于在该位置处的选择性光诱导的光催化金属生长，不同于在黑暗条件下在自由尖端上的生长，因此证明了蝴蝶结二聚体作为光化学反应中心的功能性。我们的研究结果为适用于光学、传感和微控制器的其他自下而上的蝴蝶结架构铺平了道路。
2022-06-22 cond-mat.mes-hall
Low-Frequency Electronic Noise in Superlattice and Random-Packed Thin Films of Colloidal Quantum Dots
我们报告的低频电子噪声的测量有序超晶格，弱有序和随机包装的薄膜的6.5 nm的PbSe量子点制备使用几种不同的配体化学。对于所有样品，暗电流的归一化噪声谱密度揭示了叠加在1/f背景（f是频率）上的洛伦兹分量，这让人想起产生-复合噪声。从噪声谱的温度依赖性中提取了0.3 eV的激活能。有序薄膜中的噪声水平低于弱有序和随机堆积薄膜中的噪声水平。在具有不同配体处理的样品中也观察到噪声谱密度的幅度的大的变化。所得结果对胶体量子点薄膜在光电探测器中的应用具有重要意义。
2019-08-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Origin of Two Larmor Frequencies in the Coherent Spin Dynamics of Colloidal CdSe Quantum Dots Revealed by Controlled Charging
胶体CdSe量子点中的相干自旋动力学通常表现出两个具有不同拉莫尔频率的自旋分量，其起源是一个悬而未决的问题。我们利用光荷电的方法来确定它们的起源，并发现表面态在自旋信号的出现中起着关键作用。通过控制电子或空穴受体的光充电，我们表明，特定的自旋分量可以通过受体类型的选择增强。在核/壳结构的CdSe/ZnS量子点中，自旋信号明显较弱。我们的结果排除了中性激子作为自旋起源，并建议这两个拉莫尔频率相关的相干自旋旋进的光荷电量子点中的电子。较低的频率是由于电子被限制在量子点的中间，而较高的频率是由于电子另外被定位在表面附近。
2019-06-20 cond-mat.mes-hall
Statistical model of charge transport in colloidal quantum dot array
提出了一种新的胶体量子点阵列中电荷输运的统计模型。它考虑了库仑阻塞对纳米晶多重占据的抑制作用和点间空间能量无序的影响。该模型解释了幂律电流瞬变和记忆效应的存在。从唯象的角度发现了欧姆阵列的欧姆定律的分数阶微分近似。该模型结合了其他作者认为相互冲突的想法：应用Scher-Montroll关于无序半导体局域态等待时间幂律分布的思想，考虑库仑阻塞，满足了Novikov关于导电沟道中成功电流脉冲之间时间间隔渐近幂律分布的条件，Ginger和Greenham预测的载流子注入阻塞发生。
2010-08-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall
Colloidal-quantum-dot spasers and plasmonic amplifiers
胶体量子点是目前用于照明、显示器和激光器的坚固、高效和可调谐的发射器。因此，当spaser（一种类似激光的表面等离子体激元源）首次被提出时，量子点被指定为理想的等离子体激元增益介质。然而，随后的spaser设计需要一种单一的材料来同时提供增益和定义等离子体腔，这种方法不适合量子点和其他胶体纳米材料。在这里，我们开发了一个更开放的架构，从腔体的增益介质，导致一个通用的类量子点为基础的spasers，允许控制的产生，提取和操纵等离子体激元。我们首先创建高品质因数、像差校正的Ag等离子体腔。然后，我们通过电流体动力学印刷18，19或滴铸结合量子点。在环境条件下的光激发产生高于阈值的单色等离子体激元。该信号被提取，通过集成放大器引导，并聚焦在附近的纳米级尖端，产生强烈的电磁场。这种spaser平台可以在不同的波长、尺寸尺度和几何形状下部署，可以实现更复杂的片上等离子体器件。
2016-11-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strong exciton-photon coupling with colloidal quantum dots in a tuneable microcavity
由于在光子学中的广泛应用，特别是在低阈值相干发射源的制造方面，最近已经广泛地研究了来自与各种发光体集成的光学腔的极化子发射。可调谐微腔允许广泛的调查物质的物理性质放置在腔内确定性地改变耦合强度和可控切换从弱到强和超强耦合制度。在这里，我们展示了室温下强耦合的激子跃迁的CdSe/ZnS/CdS/ZnS胶体量子点与可调的低模体积微腔的光学模式。强耦合证明了一个大的拉比分裂的光致发光光谱取决于微腔的失谐。已经实现了154 meV的耦合强度。量子点的高量子产率、优异的光稳定性和制造的可扩展性为基于胶体量子点的耦合系统在光子学、光电子学和传感器中的实际应用铺平了道路。
2021-02-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Polariton assisted incoherent to coherent excitation energy transfer between colloidal nanocrystal quantum dots
本文研究光学微腔中两个纳米晶量子点间的能量转移，通过调节腔耦合强度实现从非相干Forster机制到相干机制的转变，并利用原子级计算与广义非马尔可夫量子Redfield方程揭示了极化激元辅助的相干能量转移动力学。
2024-09-30 cond-mat.mes-hall
Heralded spectroscopy reveals exciton-exciton correlations in single colloidal quantum dots
半导体量子点中的多重激发态具有有趣的物理特性，并在纳米技术中发挥着至关重要的作用。虽然光致发光提供了一个自然的探针来研究这些状态，但到目前为止，由于单激发态和带电态的发射时间和光谱重叠，它们的发射的室温单粒子光谱已被证明是难以捉摸的。在这里，我们介绍双激子预示光谱，使单光子雪崩二极管阵列光谱仪。这使我们能够直接观察双激子-激子发射级联，并在室温下测量单量子点的双激子结合能，即使它远低于热展宽和光谱扩散的尺度。此外，我们发现迄今掩盖的合奏，双激子结合能与电荷载流子的限制和波动的本地静电势的相关性。预示光谱学有可能极大地扩展我们对多电子系统中电荷载流子动力学和量子光学协议并行化的理解。
2021-08-01 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Optical gain in colloidal quantum dots is limited by biexciton absorption, not biexciton recombination
McGill University（麦吉尔大学）
本文提出了一种基于爱因斯坦关系的光学增益理论，揭示了colloidal quantum dots的增益受限于Biexciton吸收而非Biexciton重组，并通过理论统一不同材料的增益现象。
2026-02-11 cond-mat.mes-hall physics.optics
Complete mapping of interacting charging states in single coupled colloidal quantum dot molecules
胶体量子点（CQD）是现代光电子器件的主要组成部分，迄今为止合成的CQD只有一个激子所在的发射中心。耦合胶体量子点分子（CQDM）的最新发展，其中两个核-壳CQD融合形成两个紧密接近的发射中心，允许探索一个CQD中的载流子如何影响另一个CQD中的载流子。低温单粒子光谱学揭示，虽然CQD单体表现出简单的发射光谱，其包括具有明确定义的声子边带的主发射峰，但CQDM表现出具有多个峰的复杂光谱，所述多个峰并非全部根据已知的声子频率间隔开。基于互补发射偏振和时间分辨分析，这被分配到两个耦合的发射中心的荧光。此外，复杂的峰结构示出了指示两个发射中心之间的耦合的相关光谱扩散。利用薛定谔-泊松自洽计算，我们直接映射的光谱行为，交替之间的中性和带电状态的CQDM。与带电发射中心和第二发射中心之间的静电相互作用有关的光谱位移因此被完全映射。此外，移动表面电荷的影响被确定，从而发射中心接近的电荷显示较大的位移。还确定了两个发射中心同时带负电荷的情况。充电状态的这种详细映射通过CQDM及其各向异性结构内的耦合来实现。这种对耦合相互作用的理解是基于CQDM的量子技术和传感应用的进步。
2022-06-20 cond-mat.mes-hall
Spin--flip Limited Exciton Dephasing in CdSe/ZnS Colloidal Quantum Dots
在CdSe/ZnS纤锌矿量子点中的最低亮激子的退相时间测量从5 K到170 K，并使用灵敏的三光束四波混频技术不受光谱扩散影响的激子精细结构内的密度动力学进行比较。纯退相通过声学声子占主导地位的初始动力学，其次是指数零声子线退相的109 ps在5 K，远快于10 ns激子辐射寿命。零声子线退相是由声子辅助的自旋翻转从最低亮态到暗激子态来解释的。这证实了激子寿命的温度依赖性和直接测量的亮暗激子弛豫。我们的研究结果给出了一个明确的证据，在这些纳米晶体的激子退相的物理起源。
2011-12-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Copper-Doped Colloidal Semiconductor Quantum Wells for Luminescent Solar Concentrators
体半导体的掺杂在光电子应用中已显示出广泛的成功。在过去的几十年里，人们已经为纳米级的掺杂做出了大量的努力。最近，由半导体纳米晶体制成的掺杂零维量子点已被证明是用于发光太阳能集中器（LSC）的有前途的材料，因为它们可以被设计用于在太阳光谱中提供斯托克斯位移的可调谐发射。然而，现有的掺杂胶体量子点具有适度低的量子效率和固有的小吸收截面，这两者一起从根本上限制了它们的有效使用。在这里，我们展示了第一个帐户的铜掺杂到二维原子平面的CdSe胶体量子阱。通过合成后部分阳离子交换将铜掺杂到3-5个单层的CdSe和CdSe/CdS核-壳胶体量子阱（CQW）中能够实现斯托克斯位移的、可调谐的掺杂剂诱导的高效光致发光发射，其具有高量子效率（>43%），伴随着比掺杂量子点的吸收截面高一个数量级的吸收截面。基于这些特殊的性质，我们展示了一个灵活的原型发光太阳能聚光器使用这些新合成的掺杂胶体量子阱。这些发现可能为在LSC中部署CQW以实现先进的太阳能集光技术开辟新的方向。
2016-06-21 cond-mat.mes-hall
Charge Trapping Dynamics in PbS Colloidal Quantum Dot Photovoltaic Devices
基于溶液处理的胶体量子点（QD）的太阳能电池的效率受到器件的活性层中的差的电荷传输的限制，这源于由QD表面缺陷提供的多个捕获位点。我们应用最近开发的超快电光技术，泵推光电流光谱，阐明PbS胶体量子点光伏器件在工作条件下的电荷捕获动力学。我们发现量子点在0.2-0.5 eV区域的红外光诱导吸收部分与不动电荷有关，这些电荷在我们的实验中可以被光学解陷。使用这种吸收作为探针，我们观察到，早期的捕获动力学强烈依赖于用于量子点钝化的配体的性质，而它仅轻微依赖于电子接受层的性质。我们发现，弱束缚态，具有0.2 eV的光子激活能，填充瞬间光激发。这表明光生态显示出固有的束缚态特征，可以说类似于有机光伏材料中的电荷转移态形成。在~0.1-10 ns的时间尺度上观察到较深陷阱（激活能0.3-0.5 eV）的顺序布居，表明大部分载流子捕获仅发生在大量电荷弛豫/传输之后。该研究揭示了纳米晶光电子器件对电荷俘获动力学的不同贡献，为量子点太阳能电池的开发提供了一个有用的工具。
2013-10-07 cond-mat.mes-hall
Deciphering Charging Status, Absolute Quantum Efficiency, and Absorption Cross Section of MultiCarrier States in Single Colloidal Quantum Dot
在光激发或电激发下，胶体量子点（QD）由于多光子吸收和光充电而经常处于多载流子态。虽然这些多载流子状态中的许多在单点光谱中观察到，但由于随机充电/放电、发射强度不稳定性和单个QD的不受控制的表面缺陷，它们的性质没有得到很好的研究。在这里，我们报告原位破译的充电状态，并精确地评估吸收截面，并确定中性，带正电，带负电的单核/壳CdSe/CdS量子点的单激子和双激子状态的绝对发射量子产率。我们发现了单量子点中三种电荷态的不同光子统计，并明确地确定了它们的电荷符号以及它们的光致发光衰减动力学信息。然后，我们展示了它们独特的光致发光饱和行为，并评估了单激子和双激子的吸收截面和量子效率的绝对值。我们证明了在量子点中加入一个额外的空穴或电子不仅改变了它的发射性质，而且改变了它的吸收截面。
2017-11-30 cond-mat.mes-hall physics.optics
Nonequilibrium dynamics of localized and delocalized excitons in colloidal quantum dot solids
自组装量子点（QD）固体是一类高度可调的材料，在固态电子学和光电子器件中具有广泛的应用。从这个角度来看，我们强调了这些材料中微观无序的存在如何影响它们的宏观光电特性。具体而言，我们认为在能量无序量子点固体的激子的动力学使用的理论模型框架，本地化和离域激子制度。在这两种情况下，我们强调充满活力的混乱，以促进非平衡弛豫动力学的趋势，并讨论这些非平衡效应的签名如何体现在随时间变化的光谱测量。此外，我们描述了材料内激子的微观动力学和材料特定参数的测量之间的联系，如发射线宽展宽和能量耗散率。
2018-07-01 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Electronic coupling in colloidal quantum dot molecules; The case of CdSe/CdS core/shell homodimers
由两个融合的CdSe/CdS核/壳球单体组成的耦合胶体量子点分子最近被提出。在融合时，势能景观改变成由预调谐势垒分离的两个量子点，其中能量学由核/壳半导体的传导和价带偏移决定，并且宽度由壳厚度和融合反应条件控制。在两个纳米晶体的附近，轨道杂化发生，形成类似于氢分子的成键和反键状态。在这项研究中，我们从理论上研究了这样的量子点二聚体的电子和光学签名相比，其单体核/壳积木。我们研究了不同的核心尺寸，势垒宽度，不同的带偏移和颈部尺寸的界面处的融合方面，系统的波函数和能量的影响。由于空穴的更高有效质量和大的价带偏移，空穴仍然基本上驻留在芯中的任一个中，也破坏了电子的电势的对称性。我们发现，二聚体签名是很好地表达在吸收和发射的带隙的红移，在较慢的辐射寿命和吸收截面，这是显着增强相对于单体的能量高于壳吸收开始，而基本上保持在相同的水平附近的带边。该研究为具有特定属性的耦合量子点分子的预设计提供了必要的指导，这些分子可用于各种新的光电应用。
2019-12-10 cond-mat.mes-hall
Heavy strain conditions in colloidal core-shell quantum dots and their consequences on the vibrational properties from \emph{Ab initio} calculations
我们采用大规模\emph{ab initio}密度泛函理论计算方法研究了具有上千个原子的胶体半导体核壳纳米团簇（半径达15.6 μ m）的晶格应变和振动性质。对于所研究的所有IV族、III-V族和II-VI族半导体，我们发现壳原子的原子位置似乎不受芯材料的影响。特别地，对于IV族核-壳簇，壳材料保持未应变，而核适应于大的晶格失配（压缩或拉伸应变）。对于InAs-InP和CdSe-CdS，核和壳都是压缩应变的，对应于高达20 GPa的压力。我们表明，这种压缩，这有助于一个大的蓝移的振动频率，是抵消，在一定程度上，由近表面壳，这有助于红移的振动模式的欠协调效应。这些发现导致最近的拉曼实验的频移的不同的解释，而他们证实了推测的界面性质的低频肩的高频拉曼峰。
2015-09-05 cond-mat.mes-hall
Perspective on Coupled Colloidal Quantum Dot Molecules
原子的电子耦合和杂化是自然界中无数分子库的基础。胶体量子点（Colloidal quantum dots，CQDs）表现出量子强约束，具有s和p能级的类原子特性，使CQDs作为人工原子的概念得到了推广。继续这个类比，当两个原子足够接近形成一个分子，使得它们的轨道开始重叠时，轨道的能量开始分裂成由杂化轨道组成的成键和反键状态。相同的概念也适用于紧密接近的两个熔合的核-壳纳米晶体。它们的带边态决定了发射的光子能量，开始杂化，改变它们的电子和光学性质。因此，人造分子的一个令人兴奋的方向出现了多种可能性，用于创建具有新颖光电特性的新混合纳米结构的库，其与包括量子技术在内的各种应用相关。在一个模型融合的核-壳同二聚体分子中，杂化能量与结构连续性的程度，激子波函数的离域，以及数值计算的势垒厚度密切相关。杂化影响发射的光子统计，表现出更快的辐射衰减速率，光子聚束效应，和修改的俄歇复合途径相比，单体人工原子。纳米晶体化学范式的未来前景突出。
2021-03-08 cond-mat.mes-hall
Electric-field fluctuations as the cause of spectral instabilities in colloidal quantum dots
本文通过低温高分辨率光谱分析，证实量子限制斯塔克效应导致的微观随机电场涨落是胶体量子点光谱扩散的原因，并发现通过外加电场补偿内禀偏置可将CdSe/CdS纳米棒的光谱扩散抑制至三分之一。
2023-10-14 cond-mat.mes-hall physics.optics
Electron tunneling from colloidal CdSe quantum dots to ZnO nanowires studied by time-resolved luminescence and photoconductivity experiments
将不同有机连接分子的CdSe量子点（QD）连接到ZnO纳米线（NW）上，通过时间分辨光致发光（PL）和光电导测量研究了量子点到纳米线的发光动力学和电子隧穿。量子点发光的PL瞬态表明两种不同的复合通道：量子点核内的直接复合和通过量子点表面缺陷态的复合。在将QD连接到ZnO NW表面之后，通过PL衰减时间的明显减少，从QD的激发态到纳米线的导带中的光致电子隧穿变得可见。有效的电子隧穿证实了通过功能化的纳米线，其中隧穿速率可以通过使用不同的有机连接分子控制的光电流的强烈增强。
2015-02-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electric field induced color switching in colloidal quantum dot molecules at room temperature
本研究利用具有双耦合发射中心的胶体量子点分子，实现了室温下电场诱导的无强度损失可逆颜色切换，为灵敏场感应和颜色可调设备开辟了新途径。
2023-05-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nonadiabatic to Adiabatic Transition of Electron Transfer in Colloidal Quantum Dot Molecules
通过改变胶体量子点二聚体的颈部尺寸或量子点大小来调节杂化能量，从而在单一体系中实现电子转移从非绝热 Marcus 区到相干绝热区的调控，并结合原子级模型与 Ehrenfest 方法揭示了电荷转移速率提升几个数量级及关键声学模式。
2022-12-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Advancements and challenges in plasmon-exciton quantum emitters based on colloidal quantum dots
本文概述了基于发光半导体纳米晶体的等离激元-激子量子发射器的最新进展，强调利用光-物质耦合现象在不改变化学结构的情况下精确操控发射速率、强度和能量，为克服量子信息应用中的亮度与保真度等挑战提供了新途径。
2024-02-16 cond-mat.mes-hall physics.optics
Single-Exciton Gain and Stimulated Emission Across the Infrared Optical Telecom Band from Robust Heavily-doped PbS Colloidal Quantum Dots
本研究针对红外铅硫族胶体量子点光学增益阈值高的问题，采用稳定电子掺杂PbS胶体量子点，实现了室温光通信波段可调谐的红外受激发射，增益阈值达单激子区间，大幅降低阈值水平。
2019-08-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Interplay of exchange and superexchange in triple quantum dots
最近的半导体量子点实验已经证明了利用大的量子点来介导超交换相互作用并在远距离自旋之间产生纠缠的能力。这为在更大的量子点网络中选择性地耦合远程自旋对开辟了一种可能的机制。利用这个机会需要更深入地了解如何控制这些系统中的超级交换交互。在这里，我们考虑一个三点系统安排在线性和三角形几何。我们使用组态相互作用计算调查的超交换和最近邻交换相互作用的位置，失谐，和电子数的调解点是不同的。我们发现，超交换过程强烈增强和增加的范围内的净自旋-自旋交换的点接近线性配置。此外，我们表明，交换相互作用的强度敏感地依赖于在介体中的电子数。我们的研究结果可以作为一个指导，以协助进一步的实验努力，扩大到更大的，二维量子点阵列。
2020-03-06 cond-mat.mes-hall quant-ph
Dephasing of Exchange-coupled Spins in Quantum Dots for Quantum Computing
半导体量子点中的自旋量子比特为量子信息处理带来了可扩展性和长相干时间的希望。一种重要的半导体量子比特系统是捕获两个电子或空穴的双量子点，其自旋态编码通过交换相互作用耦合的单重态-三重态量子比特或两个单自旋量子比特。本文报道了双量子点中两个交换耦合自旋的自旋退相研究进展。我们首先讨论了基于交换作用的门定义量子点或施主原子中的双量子比特门和量子比特编码方案。然后，我们报道了单重态-三重态量子比特和双量子比特门的自旋退相研究进展。进一步讨论了抑制自旋退相的方法。对自旋退相的理解可以为实现基于自旋的量子计算的高保真量子门提供见解。
2021-09-06 cond-mat.mes-hall quant-ph
Hybrid Exchange Measurement-Based Qubit Operations in Semiconductor Double Quantum Dot Qubits
基于测量的量子计算（MBQC）以物理量子比特的多项式增加为代价，承诺与量子纠错码的自然兼容性。MBQC提案主要集中在光子系统上，其中2量子比特门是困难的。另一方面，量子点中的半导体自旋量子比特通过交换相互作用提供快速的2量子比特门。在基于交换的量子计算中，与其他固态量子比特一样，泄漏到更高的状态是一个必须减轻的严重问题。在这里，提出了两种混合测量交换方案，其量化了MBQC对基于量子点的量子计算的益处。在单重态-三重态基础上测量双量子点编码的量子比特，以及量子比特间和量子比特内交换相互作用，用于执行一个和两个量子比特操作。这两种方案都抑制了单个量子位自旋态泄漏误差，提供了快速的门时间，并且只需要可控的交换耦合，直到已知的相位和泡利校正。
2023-01-24 cond-mat.mes-hall quant-ph
High-Q microcavity enhanced optical properties of CuInS$_{2}$/ZnS colloidal quantum dots towards non-photodegradation
本文报道了在不同大气条件下，滴注到SiO_2 $_{2}$ /Si衬底和高品质因数微盘上的CuInS $_{2}$ /ZnS胶体量子点的光致发光光谱的时间演化.在低激发功率下，观察到了光致发光的快速衰减、峰位蓝移和线宽展宽。随着激发功率的进一步增大，荧光峰位发生红移，线宽变窄，这归因于光致凝聚增强了不同量子点之间的F $\ddot{o}$ rster共振能量转移.氧在光致发光衰减中起着重要作用，真空中光漂白效应的减弱证实了这一点。将量子点滴注到微透镜上，由于泵浦光与腔模的耦合，极大地提高了激发效率，从而加速了微透镜的光氧化和光漂白。而当发射光子与腔模耦合时，由于MD的提取效率和Purcell效应的提高，室温下PL增强了20倍以上，20 K时增强了35倍。利用高品质因数腔的优点，可以在小激发功率下获得较强的光致发光强度，从而避免光漂白现象。CuInS $_{2}$量子点在室温下具有良好的光致发光性能，而光致降解一直是限制其应用的主要因素。
2017-01-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Exchange in a silicon-based quantum dot quantum computer architecture
在体硅中，谷间电子干涉已被证明会导致杂质电子波函数之间的交换耦合产生强烈振荡，这对拟议的量子计算机构成了严重的可制造性问题。在这里，我们表明，这个问题不会出现在建议的架构中使用Si/SiGe量子点，因为在Si量子阱中的大的面内应变连同强限制的潜力典型的异质结构。
2004-08-25 cond-mat.mes-hall quant-ph
Polaritonic Bottleneck in Colloidal Quantum Dots
本文研究光学腔中胶体量子点的激子非辐射弛豫，发现载流子多声子发射主导衰减并形成极化激元诱导的声子瓶颈，使弛豫较无腔情况慢数个数量级。
2023-11-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Proposal for a cavity-induced measurement of the exchange coupling in quantum dots
本文提出一种表征相邻量子点中电子间交换耦合的方案，通过理论研究耦合到含两个电子的三量子点的微波谐振器传输特性，表明其传输谱可直接揭示交换耦合强度，且磁梯度下仍可识别，能谷分裂会进一步修改传输谷。
2024-11-27 cond-mat.mes-hall quant-ph
Controlling Electron-Beam-Induced Charging in Colloidal Quantum Dots
University of Southern Denmark（南丹麦大学）；Ghent University（根特大学）；Imperial College London（伦敦帝国学院）
本研究以胶体量子点为对象，通过原位CL与PL测量明确其阴极荧光响应由电子束诱导带电主导，提出替换配体等策略实现双激子抑制，为稳定CL应用提供了可行路径。
2026-08-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.other
Protecting Quantum Information in Quantum Dot Spin Chains by Driving Exchange Interactions Periodically
最近的工作已经证明了一种新的途径，通过周期性地驱动门定义的量子点阵列中的最近邻交换相互作用，在量子自旋链中实现离散时间晶体物理[arXiv：2006.10913]。在这里，我们提出了一个详细的分析交换驱动的Floquet物理在GaAs量子点的小阵列，包括相图和额外的诊断。我们还表明，涌现的时间晶体行为可以有利于多自旋态的保护和操纵。对于GaAs中的核自旋噪声的典型水平，驱动和相互作用的组合保护自旋单重态超出了在没有交换相互作用的情况下可能达到的程度。我们进一步展示了如何在单重态-三重态量子比特之间构建具有高保真度的时间晶体启发的CZ门。这些结果表明，周期性地驱动交换耦合可以提高量子点自旋系统的性能，用于量子信息应用。
2020-09-17 cond-mat.mes-hall quant-ph
Controllable anisotropic exchange coupling between spin qubits in quantum dots
量子点自旋量子比特之间的交换耦合是各向同性的，这限制了可以形成的量子门的类型。在这里，我们提出了一种方法，用于控制自旋之间的各向异性相互作用安排在总线几何。对称性被外部磁场打破，导致XXZ型相互作用，可以有效地生成Greenberger-Horne-Zeilinger（GHZ）态或用于仅交换量子计算的通用门集。总线基态的分析提供了量子临界现象和通信能力之间的联系。
2011-11-14 cond-mat.mes-hall quant-ph
Anisotropic exchange coupling in a nanowire double quantum dot with strong spin-orbit coupling
自旋轨道量子位是包含量子点中电子的轨道自由度和自旋自由度的混合量子位。本文研究了具有强自旋轨道耦合（SOC）的纳米线双量子点（DQD）中两个自旋轨道量子比特之间的交换耦合。我们发现，虽然在DQD的总隧穿是无关的SOC，自旋守恒和自旋翻转隧穿是SOC依赖的，可以相互竞争，在强SOC制度。此外，电子之间的库仑排斥可以与SOC相关的隧穿相结合，从而在两个自旋轨道量子比特之间产生各向异性的交换耦合。此外，我们给出了一个明确的物理机制，这种各向异性交换耦合。
2014-07-11 cond-mat.mes-hall quant-ph
Coupled Colloidal Quantum Dot Molecules
原子的耦合是化学的基础，产生了分子的美丽和丰富。我们利用半导体纳米晶体作为人工原子来形成结构和电子耦合的半导体分子。将CdSe/CdS核/壳纳米晶体连接以形成二聚体，然后通过约束定向附着使二聚体融合。这种融合发生的可能的晶体小面进行了分析，揭示了可能的晶体融合方案的分布与原子的分辨率。相干耦合和波函数杂化表现为带隙的红移，与量子力学模拟一致。单纳米粒子光谱学揭示了与量子力学隧穿和能量转移机制的独特组合相关的耦合双聚体的属性。这为纳米晶体化学提供了一个平台，以产生由受控的核/壳结构单元构建的多种选择的偶联双金属分子。这些与显示、传感、生物标记和新兴量子技术中的许多应用直接相关。
2019-12-17 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Material Challenges for Colloidal Quantum Nanostructures in Next Generation Displays
最近的技术进步极大地提高了显示器的质量和分辨率。然而，像全色域表示和彩色发射器的持久耐用性的问题需要进一步的进展。胶体量子点表现出具有光学稳定性的固有窄光谱发射，结合各种化学加工性选项，这将允许它们集成在显示器应用中。除了它们的众多优势外，它们还为该领域的下一次技术飞跃提供了独特的机会。
2020-12-24 cond-mat.mes-hall
