Nonequilibrium dynamics of localized and delocalized excitons in colloidal quantum dot solids
自组装量子点（QD）固体是一类高度可调的材料，在固态电子学和光电子器件中具有广泛的应用。从这个角度来看，我们强调了这些材料中微观无序的存在如何影响它们的宏观光电特性。具体而言，我们认为在能量无序量子点固体的激子的动力学使用的理论模型框架，本地化和离域激子制度。在这两种情况下，我们强调充满活力的混乱，以促进非平衡弛豫动力学的趋势，并讨论这些非平衡效应的签名如何体现在随时间变化的光谱测量。此外，我们描述了材料内激子的微观动力学和材料特定参数的测量之间的联系，如发射线宽展宽和能量耗散率。
2018-07-01 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Optimization Schemes for Efficient Multiple Exciton Generation and Extraction in Colloidal Quantum Dots
多激子产生是其中每个吸收的光子产生多于一个电子空穴对的过程。它使我们能够提高太阳能收集的效率。实验研究表明，在孤立的胶体量子点中，多重激子产生产率为1.2。然而，实际的光电器件需要将电子空穴对提取到电接触。我们提供了一个系统的研究，相应的量子相干过程，包括提取和注入，并表明，一个适当的设计的提取和注入速率提高产量显着高达1.6左右的值。
2016-08-07 cond-mat.mes-hall
Influence of Morphology on Blinking Mechanisms and Excitonic Fine Structure of Single Colloidal Nanoplatelets
胶体半导体纳米片（NPL）具有量子阱的电子结构，是近年来新兴的光电应用材料。在这里，我们调查形态如何影响重要的光致发光（PL）性能的单个CdSe和核/壳CdSe/CdZnS纳米片。通过分析PL强度寿命相关性和二阶光子相关性的结果，我们表明，无论形态，俄歇复合不能负责PL闪烁的单个NPL。我们建议，热载流子捕获闪烁中起着重要的作用，并发现一个粗糙的壳诱导额外的非辐射通道，推测与缺陷或陷阱的不完美的壳。偏振分辨PL光谱分析揭示了激子精细结构分裂的数量级为几十meV的粗糙壳层NPLs在室温下，这是由于激子本地化和证实与理论计算考虑到NPL的形状和电子-空穴交换相互作用。
2018-03-21 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus physics.optics
Simultaneous Existence of Confined and Delocalized Vibrational Modes in Colloidal Quantum Dots
耦合到声子模是半导体中激子退相和能量损失的主要机制。然而，胶体量子点中的低能声子及其与激子的耦合却知之甚少，因为它们的实验特征很弱，而且通常被胶体量子点系综不可避免的不均匀加宽所掩盖。我们利用低温下的多维相干光谱技术研究了CdSe/CdZnS核/壳胶体量子点系综中激子的均匀非线性光学响应。比较模拟提供的证据表明，所观察到的线型产生的限制和离域振动模式，这两者都强烈耦合到激子在CdSe/CdZnS胶体量子点的共存。
2019-07-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Addressing the exciton fine structure in colloidal nanocrystals: the case of CdSe nanoplatelets
我们研究了带边激子精细结构，特别是它的亮暗分裂胶体半导体纳米晶体的四种不同的光学方法的基础上荧光线窄化和时间分辨测量在不同的温度下，到2 K。我们证明，所有这些方法提供了一致的分裂值，并讨论了他们的进步和局限性。选择厚度为3、4和5单层的胶体CdSe纳米片用于实验演示。激子的亮暗分裂从3.2到6.0 meV变化，并且与纳米片厚度成反比。实验和理论计算的亮-暗激子切割的尺寸依赖性之间取得了很好的一致性。用时间分辨技术测量了亮激子和暗激子的复合率以及亮到暗的弛豫率。
2017-09-28 cond-mat.mes-hall
Spin--flip Limited Exciton Dephasing in CdSe/ZnS Colloidal Quantum Dots
在CdSe/ZnS纤锌矿量子点中的最低亮激子的退相时间测量从5 K到170 K，并使用灵敏的三光束四波混频技术不受光谱扩散影响的激子精细结构内的密度动力学进行比较。纯退相通过声学声子占主导地位的初始动力学，其次是指数零声子线退相的109 ps在5 K，远快于10 ns激子辐射寿命。零声子线退相是由声子辅助的自旋翻转从最低亮态到暗激子态来解释的。这证实了激子寿命的温度依赖性和直接测量的亮暗激子弛豫。我们的研究结果给出了一个明确的证据，在这些纳米晶体的激子退相的物理起源。
2011-12-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical alignment and orientation of excitons in ensemble of core/shell CdSe/CdS colloidal nanoplatelets
我们报告的实验和理论研究的光学取向和光学取向的影响，在合奏的核/壳的CdSe/CdS胶体纳米片。在连续波共振激发激子光致发光的条件下，测量了法拉第几何中三个斯托克斯参量与外加磁场的关系。理论模型的发展，考虑到明亮和黑暗的激子状态的情况下，强烈的电子和空穴交换相互作用和随机的面内取向的纳米片系综。数据分析使我们能够估计亮激子和暗激子的时间和能量参数。即使在没有清晰的谱线分辨率的情况下，光学对准效应也能够识别激子和三价子对光致发光光谱的贡献。
2022-12-12 cond-mat.mes-hall
Sub-single exciton optical gain threshold in colloidal semiconductor quantum wells with gradient alloy shelling
胶体半导体量子阱已经成为一种有前途的材料平台，用于溶液可加工的光产生，包括胶体激光器。然而，依赖于它们的光学增益的应用由于常见的II-VI族半导体纳米晶体中的光放大的多激子性质而遭受基本的复杂性。由于快速的非辐射俄歇衰减，这不期望地增加了光增益阈值并缩短了净增益寿命。在这里，我们证明了亚单激子水平的光学增益阈值在特别设计的CdSe/CdS@CdZnS核心/冠@梯度合金壳胶体量子阱。这种子单激子系综平均增益阈值Ng = 0.80（每个粒子），由于阻碍俄歇复合以及量子阱的大吸收截面，使我们能够观察到放大的自发发射开始在800 nJ cm-2的低泵浦能量密度，至少三倍优于所有胶体半导体纳米晶体中先前最好的报道值。此外，实现了800 ps的长光增益寿命，伴随着模式增益系数为2,000 cm-1。最后，使用这些梯度壳量子阱，我们展示了一个垂直腔面发射胶体激光器工作在超低激光阈值为7.5微焦耳cm-2。这些结果代表了实现溶液可加工的电驱动胶体激光器的重要一步。
2019-06-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Strong exciton-photon coupling with colloidal nanoplatelets in an open microcavity
胶体半导体纳米片由于其仅几个单层的厚度而表现出量子尺寸效应，以及由大的横向延伸促进的强光学带边跃迁。在这篇文章中，我们展示了室温下强耦合的轻，重空穴激子跃迁的CdSe纳米片的光子模式的开放的平面微腔。真空拉比分裂的$66 \pm 1$ meV和$58 \pm 1$ meV分别观察到的重和轻空穴激子，连同极化激元介导的杂化的两个过渡。通过测量薄膜中血小板的浓度，我们计算出纳米血小板激子的跃迁偶极矩为$μ= (575 \pm 110)$ D。半导体纳米片的大的振子强度和荧光量子产率提供了一个新的光子器件的前景，结合极化激元和自旋光电子效应。
2016-08-18 cond-mat.mes-hall
Polaritonic Bottleneck in Colloidal Quantum Dots
本文研究光学腔中胶体量子点的激子非辐射弛豫，发现载流子多声子发射主导衰减并形成极化激元诱导的声子瓶颈，使弛豫较无腔情况慢数个数量级。
2023-11-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nonlinear light absorption in colloidal CdSe/CdS nanoplatelets
我们研究了CdSe/CdS纳米片在重空穴和轻空穴激子共振附近的非线性光学性质。采用双色泵浦-探测技术。第一个强脉冲产生非平衡激子布居，这被检测为探测光吸收的减少。我们观察到强烈的散射的激子之间的重和轻空穴激子状态。我们还研究了纳米片的吸收饱和实验。这些现象的理论描述使我们能够确定纳米片中的激子动力学参数。
2018-07-02 cond-mat.mes-hall
Correlations in the Binding Energy of Triexcitons and Biexcitons in Single CdSe/CdS Nanoplatelets Revealed by Heralded Spectroscopy
本文通过预示光谱研究单个CdSe/CdS纳米片的层激子发射，利用预示后选择技术解析级联弛豫，揭示双激子和层激子结合能的强相关性，为近简并光子三重态发射器开发奠定基础。
2025-08-24 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Cavity-Enhanced Activation of Radiatively Suppressed Light-Hole Exciton Emission in Colloidal Nanoplatelets
Indian Institute of Science（印度科学学院）；City College of New York（纽约市立学院）
本文提出利用分布式布拉格反射镜腔激活胶体CdSe-CdS纳米片的轻空穴激子发射，通过腔共振匹配实现低激发功率下的轻空穴耦合发射，建立了腔工程获取辐射抑制光学态的通用方法。
2026-08-21 cond-mat.mes-hall physics.optics
Magneto-optics of excitons interacting with magnetic ions in CdSe/CdMnS colloidal nanoplatelets
稀磁半导体中的激子是研究这些材料磁性的优良探针。各种磁光效应，这取决于与磁性离子的局部自旋的激子的交换相互作用的敏感性，可以用于探测。在这里，我们研究核/壳CdSe/（Cd，Mn）S胶体纳米片托管稀释的磁性半导体层。磁性Mn $^{2+}$离子的列入证明了三个磁光技术，使用高磁场高达15 T：偏振光致发光，光学检测的磁共振，和自旋翻转拉曼散射。特别地，关于CdS壳层中Mn $^{2+}$浓度的信息可以从Mn $^{2+}$自旋系统的自旋-晶格弛豫动力学获得。
2020-05-13 cond-mat.mes-hall
Understanding the Optoelectronic Processes in Colloidal 2D Multi-Layered MAPbBr3 Perovskite Nanosheets: Funneling, Recombination and Self-Trapped Excitons
本文利用飞秒瞬态吸收和时间分辨光致发光研究胶体二维MAPbBr3钙钛矿纳米片，揭示激子漏斗、俄歇复合与自陷激子机制，为LED和激光应用提供理论依据。
2024-09-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Excitonic Zeeman Splittings in Colloidal CdSe Quantum Dots Doped with Single Magnetic Impurities
仅用单个杂质原子掺杂半导体量子点就可以完全改变其物理性质。在这里，我们报告和分析的磁圆二色性（MCD）光谱的胶体CdSe量子点样品含有平均少于一个Mn 2+每量子点。即使在这种亚单掺杂剂水平下，低温低场数据也由掺杂剂-载流子sp-d交换引起的杂质诱导的塞曼分裂主导。然而，与更重掺杂的量子点不同的是，随着场强的增加，第一个CdSe激子处的MCD强度显示出场诱导的符号翻转，反映了sp-d交换和可比量级的固有塞曼分裂之间的竞争。最不寻常的是，这两种效应之间的竞争导致了一个大的明显的位移在第一MCD峰的最大值，我们发现这是由于第一和第二激子之间的固有激子g因子的符号的差异。最后，sp-d和本征贡献的激子塞曼分裂各自表现出独特的磁场和温度依赖性，允许MCD光谱的未掺杂，单掺杂，和双掺杂量子点子系综进行分析。
2017-05-15 cond-mat.mes-hall
Strong exciton-photon coupling with colloidal quantum dots in a tuneable microcavity
由于在光子学中的广泛应用，特别是在低阈值相干发射源的制造方面，最近已经广泛地研究了来自与各种发光体集成的光学腔的极化子发射。可调谐微腔允许广泛的调查物质的物理性质放置在腔内确定性地改变耦合强度和可控切换从弱到强和超强耦合制度。在这里，我们展示了室温下强耦合的激子跃迁的CdSe/ZnS/CdS/ZnS胶体量子点与可调的低模体积微腔的光学模式。强耦合证明了一个大的拉比分裂的光致发光光谱取决于微腔的失谐。已经实现了154 meV的耦合强度。量子点的高量子产率、优异的光稳定性和制造的可扩展性为基于胶体量子点的耦合系统在光子学、光电子学和传感器中的实际应用铺平了道路。
2021-02-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton spin dynamics of colloidal CdTe nanocrystals in magnetic field
利用时间分辨光致发光技术研究了低温和高磁场下胶体CdTe纳米晶中激子的复合和自旋动力学。复合衰减表现出非指数的时间行为，与最长的组件对应的暗激子具有260 ns的衰减时间在零磁场和4.2 K的温度。由于磁场诱导的亮和暗激子态的混合，这个长分量在15 T下缩短到150 ns。的自旋动力学，通过评估的光致发光的磁场诱导的圆偏振度的演变，具有短于1 ns的亮激子和5-10 ns的暗激子相关的慢组件的快速组件。后者随着磁场的增加而缩短，这是声子辅助自旋弛豫机制的特征。相关的磁场诱导的圆极化度的相对低的饱和度水平为~ 30%，这可以通过一个模型来解释，该模型表明CdTe NC构成了长扁形和扁球形NC的集合，两者都具有结构量子化轴。在建议的方法的框架内拟合实验数据评估的激子g因子为2.4-2.9，与CdTe NCs中暗激子的预期值吻合良好。
2013-12-20 cond-mat.mes-hall
Passivation-sensitive exciton finestructure produces excess Stokes shifts in colloidal quantum dots
胶体量子点（CQD）的激子精细结构由多种跃迁组成，其中只有最低的跃迁被填充并有助于光致发光。这导致发射相对于吸收的斯托克斯位移。在这里，我们实验表明，在铅和镉为基础的硫族化合物CQD的斯托克斯位移与表面钝化的程度，并开发一个模型，解释如何耦合到表面影响的核心电子状态。黑暗和明亮的过渡可以重新排序和分裂，增加斯托克斯位移，即使没有形成深陷阱。我们的研究结果解决了备受争议的话题过量的斯托克斯位移PbS纳米晶体由于宇称禁戒跃迁，而不是陷阱。我们预测PbS中的斯托克斯位移可以通过核心化学计量控制来消除，这是提高量子点太阳能电池中开路电压的关键一步。
2016-08-17 cond-mat.mes-hall
Interplay between multipole expansion of exchange interaction and Coulomb correlation of exciton in colloidal II-VI quantum dots
研究了库仑关联对锌基CdSe/ZnS核壳结构和纤锌矿ZnO量子点中基态激子发射特性的影响。我们验证了我们的理论模型通过比较计算的激子能量的CdSe/ZnS量子点的光致发光和扫描近场光学显微镜测量的结果。我们用它来估计量子点的直径，使用一个简单的模型的基础上无限深的量子阱和比较的结果与统计的CdSe/ZnS点的原子力显微镜扫描，获得良好的协议。在此基础上，我们计算了激子的能量精细结构，发现锌掺杂的CdSe/ZnS和纤锌矿结构的ZnO量子点的性质有很大的不同。前者的精细结构主要由交换作用的多极展开的偶极项决定，而后者的精细结构主要受库仑关联的影响。此外，相关性还对~ZnO量子点中激子的结合能和发光辐射率有很大的影响。
2021-12-10 cond-mat.mes-hall
Optical gain in colloidal quantum dots is limited by biexciton absorption, not biexciton recombination
McGill University（麦吉尔大学）
本文提出了一种基于爱因斯坦关系的光学增益理论，揭示了colloidal quantum dots的增益受限于Biexciton吸收而非Biexciton重组，并通过理论统一不同材料的增益现象。
2026-02-11 cond-mat.mes-hall physics.optics
Advancements and challenges in plasmon-exciton quantum emitters based on colloidal quantum dots
本文概述了基于发光半导体纳米晶体的等离激元-激子量子发射器的最新进展，强调利用光-物质耦合现象在不改变化学结构的情况下精确操控发射速率、强度和能量，为克服量子信息应用中的亮度与保真度等挑战提供了新途径。
2024-02-16 cond-mat.mes-hall physics.optics
Electron and hole g-factors and spin dynamics of negatively charged excitons in CdSe/CdS colloidal nanoplatelets with thick shells
我们解决自旋性质和自旋动力学的载流子和带电激子的CdSe/CdS胶体纳米片厚壳。在高达30 T的磁场中，利用时间分辨和偏振分辨光致发光、自旋翻转拉曼散射和皮秒泵浦-探测法拉第旋转等方法对磁光效应进行了研究。我们表明，在低温下的纳米片是带负电荷的，使它们的光致发光主要由带负电荷的激子（trions）的辐射复合。电子g因子为1.68，重空穴g因子随磁场的增加从-0.4变化到-0.7。空穴g因子的二维结构计算不同的空穴限制势的立方和纤锌矿晶格中的CdSe核心。这些计算扩展到各种量子点和纳米片的基础上的II-VI族半导体。我们开发了一种磁光技术的纳米片取向的定量评价系综。
2017-10-02 cond-mat.mes-hall
Electrical control of single-photon emission in highly-charged individual colloidal quantum dots
电子转移到单个量子点促进了带电激子的形成，其具有增强的复合途径和减少的寿命。已经观察到仅具有一个或两个额外电荷的激子，并将其用于非常有效的激光发射或单个量子点LED。在这里，通过对单个巨壳层CdSe/CdS量子点的室温时间分辨实验，我们展示了含有超过12个电子和1个空穴的高电荷激子的电化学形成。我们报告了对强度闪烁的控制，以及对量子点光动力学的确定性操纵，观察到衰变率增加了210倍，同时发射强度降低了12倍，同时保留了单光子发射特性。这些结果为基于胶体量子点的经典和量子通信技术的电荷状态的确定性控制和室温衰减率工程铺平了道路。
2020-10-07 cond-mat.mes-hall physics.optics
Förster energy transfer of dark excitons enhanced by a magnetic field in an ensemble of CdTe colloidal nanocrystals
我们提出了一个系统的实验研究，随着理论建模的能量转移在合奏的紧密包装的CdTe胶体纳米晶体确定为福斯特共振能量转移（FRET）。我们证明，在4.2 K的低温下，主要是地面暗激子状态在最初激发的小尺寸（供体）纳米晶体参与偶极-偶极FRET导致额外的激发的大尺寸（受体）纳米晶体。由于亮激子态与暗态的弱混合，FRET成为可能。这种混合甚至在零磁场中也发生，并允许暗激子的辐射复合。外部磁场显著增强了这种混合，从而在15 T的场中将能量转移速率增加了2-3倍，以及供体和受体纳米晶体中暗激子的辐射速率。理论建模使我们能够确定NC作为较大纳米晶体的供体的概率的光谱依赖性，以评估能量转移速率以及预测它们对磁场的依赖性，描述由于能量转移引起的光致发光最大值的光谱偏移，并再现实验观察到的光致发光复合动力学的光谱依赖性，磁场。
2015-12-21 cond-mat.mes-hall
Optical and electronic properties of colloidal CdSe Quantum Rings
发光胶体CdSe纳米环是一种新型的半导体结构，由于其非平凡的环形形状所产生的独特的物理潜力而引起了人们的兴趣。然而，这些具有复杂拓扑结构的材料的激子性质和动力学尚未得到很好的理解。在这里，我们使用飞秒振动光谱，温度分辨光致发光（PL）和单粒子测量的组合来研究这些材料。我们发现，在转变的CdSe纳米片的纳米环，通过穿孔的中心的血小板，发射寿命降低和发射光谱由于环的尺寸和厚度的系综变化加宽。与片晶（~30%）相比，纳米环（~10%）的降低的PL量子产率归因于：（i）在200 cm-1处的激子和CdSe LO-声子之间的增强的耦合，以及（ii）带负电荷的富硒陷阱，其给予纳米环高表面电荷（~-50mV）。这些弱发射陷阱网站的人口占主导地位的发射特性与增加陷阱发射在低温下相对于激子发射。我们的研究结果提供了一个详细的图片中的激子在纳米环的性质和声子和表面电荷的影响，解释了广泛的形状的PL光谱和PL量子产率损失的起源。此外，他们认为纳米环的激子性质不仅仅是环形形状的结果，也是刺穿血小板中心引入陷阱的结果。
2021-01-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Fluid photonic crystal from colloidal quantum dots
我们研究了作用在半导体量子点上的光学力以及力驱动量子点在胶体中的运动。在量子点激子跃迁的光谱范围内，当光子能量接近激子能量时，量子点的极化率急剧增加。它导致梯度和散射对光学力的贡献的共振增加，这使得能够有效地操纵点。我们发现，胶体的光栅导致形成的流体光子晶体的空间周期性循环通量和密度的点。半导体量子点的显著共振介电响应使得能够分离具有不同激子频率的量子点。
2017-10-17 cond-mat.mes-hall
Bright-exciton fine structures splittings in single perovskite nanocrystals
虽然外延量子点（QD）和胶体纳米晶体（NC）都是量子限制的半导体纳米结构，但到目前为止，它们在低温下表现出截然不同的激子精细结构分裂（FSS）。单量子点的光致发光（PL）主要是由亮激子的FSS，而它是亮和暗激子之间的能量分离，通常被称为在一个单一的NC的FSS。在这里，我们表明，在单一的钙钛矿CsPbI 3纳米碳合成的胶体方法，一个明亮的激子FSS高达数百μeV，可以解决两个正交和线性偏振的PL峰。当单个CsPbI 3 NC被光充电以消除电子-空穴交换相互作用时，这种PL双峰可以切换到单峰。上述研究结果为在可见光范围内探测半导体纳米结构的激子和自旋动力学提供了一个有效的平台，在纠缠光子对源和量子信息处理等方面具有广泛的应用前景。
2016-12-22 cond-mat.mes-hall quant-ph
Single-Exciton Gain and Stimulated Emission Across the Infrared Optical Telecom Band from Robust Heavily-doped PbS Colloidal Quantum Dots
本研究针对红外铅硫族胶体量子点光学增益阈值高的问题，采用稳定电子掺杂PbS胶体量子点，实现了室温光通信波段可调谐的红外受激发射，增益阈值达单激子区间，大幅降低阈值水平。
2019-08-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Polarons Explain Luminescence Behavior of Colloidal Quantum Dots at Low Temperature
胶体量子点的发光特性已在成像、光源和显示器中得到应用。尽管有广泛的兴趣，从这些量子点的一些实验观察，如微秒级的短寿命和低温光致发光光谱中的零纵向光学声子线，仍然无法解释现有的模型。在这里，我们提出了一个模型，包括固态环境对发光的影响，通过捕获相干和非相干的带边激子与声子模式的相互作用。我们的模型预测了通过激子与受限声学声子模的耦合形成修饰态，并解释了短寿命和光谱中零纵向光学声子线的存在。考虑到激子与体声子模的相互作用，该模型还解释了实验观察到的光致发光衰减动力学的温度依赖性和光致发光光谱的温度依赖性。
2017-09-03 cond-mat.mes-hall
Single and double electron spin-flip Raman scattering in CdSe colloidal nanoplatelets
在高达5 T的磁场中，用自旋翻转拉曼散射研究了CdSe胶体纳米片。我们发现明显的拉曼线从激发激光能量转移的电子塞曼分裂。他们的极化选择规则对应于预期的激子与居民电子相互作用介导的散射。令人惊讶的是，拉曼信号的两倍电子塞曼分裂移位也观察到。理论分析和实验依赖性表明，负责双翻转的机制涉及两个居民电子与光激发激子相互作用。分析了与系综中纳米片的各种取向和磁场的不同取向有关的效应。
2019-11-05 cond-mat.mes-hall
Nearly Blinking-Free, High-Purity Single-Photon Emission by Colloidal InP/ZnSe Quantum Dots
近年来，采用改进的合成方法制备出的InP/ZnSe胶体核壳量子点（QDs）作为单光子发射体，在生命科学、集成量子光子学和量子信息处理等领域具有巨大的应用潜力。单粒子光谱的10纳米量子点与3.2纳米的核心揭示了强大的光子反聚束归因于快速（70 ps）俄歇复合的多个激子。量子点在强光激发下表现出很好的光稳定性。我们证明了当量子点被激发到基本激子跃迁的饱和强度以上时，反聚束被保留。这一结果为它们在室温下用作高纯度按需单光子发射器铺平了道路。非常规地，尽管具有强俄歇阻断机制，但InP/ZnSe QD也显示出非常小的发光不稳定性（“闪烁”），具有简单的开/关闪烁模式。单粒子发光统计分析将这些InP/ZnSe量子点置于几乎无闪烁量子点的类别中，其发射稳定性与最先进的厚壳和合金界面的CdSe/CdS相当，但具有改进的单光子纯度。
2017-06-23 cond-mat.mes-hall quant-ph
Room-temperature cavity exciton-polariton condensation in perovskite quantum dots
IBM Research Europe – Zurich（IBM欧洲苏黎世研究中心）；ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）；Institute of Materials Science of Sevilla, Consejo Superior de Investigaciones Científicas − Universidad de Sevilla (CSIC-US)（塞维利亚材料科学研究所，西班牙国家研究委员会-塞维利亚大学）；Laboratory of Inorganic Chemistry, Department of Chemistry and Applied Biosciences, ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院化学与应用生物科学学院无机化学实验室）；Empa − Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology（瑞士联邦材料科学与技术研究院）
研究在室温下利用钙钛矿量子点实现极子凝聚，通过可调谐光学谐振腔中的Gaussian形变形势阱，展示了极子凝聚的超线性强度依赖性和其他特性，为极子器件开发奠定基础。
2024-08-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.other physics.optics
Trions Stimulate Electronic Coupling in Colloidal Quantum Dot Molecules
本文通过k·p理论与组态相互作用计算，提出利用正三激子恢复胶体CdSe/CdS量子点二聚体中的电子离域，从而增强电子耦合，并有望在室温下实现量子纠缠。
2024-08-13 cond-mat.mes-hall
Quantum Interference in a Single Perovskite Nanocrystal
在过去的几十年里，人们一直在积极地追求对单个半导体胶体晶体（NC）中激子波函数的相干操纵，但没有任何成功，这主要是由于光谱扩散和光致发光（PL）闪烁效应的麻烦存在。这种光学缺陷可以在新开发的钙钛矿CsPbI3的胶体NCs中自然避免，从而导致PL光谱在单粒子水平具有稳定的强度。同时，通过一阶光子相关测量，估算了单个CsPbI 3 NC中中性激子发射态的PL线宽小于20 μeV.此外，可以从对带电激子的吸收态的量子干涉测量中提取约10 ps的退相时间。这一相干光学特性的首次展示将推动单个胶体纳米粒子进入量子信息领域，开辟了一个超越其传统应用（如光电子器件和生物成像）的替代性但有前景的研究方向。
2019-01-07 cond-mat.mes-hall
Polariton assisted incoherent to coherent excitation energy transfer between colloidal nanocrystal quantum dots
本文研究光学微腔中两个纳米晶量子点间的能量转移，通过调节腔耦合强度实现从非相干Forster机制到相干机制的转变，并利用原子级计算与广义非马尔可夫量子Redfield方程揭示了极化激元辅助的相干能量转移动力学。
2024-09-30 cond-mat.mes-hall
Higher-order photon correlation as a tool to study exciton dynamics in quasi-2D nanoplatelets
胶体半导体纳米片，其中载流子仅沿一个维度被强烈限制，呈现出与量子点根本不同的激子性质，量子点支持在所有三个维度上的强限制。特别是，多个激子强烈限制在一个维度上，可以自由地在横向平面上重新排列，减少了多体碰撞的可能性。因此，虽然同时多光子发射通常在量子点中淬灭，但在纳米片中，其概率可以根据尺寸和形状进行调整。在这里，我们专注于分析多激子动力学在个人的各种尺寸的CdSe/CdS纳米片通过测量的第二，第三和第四阶光子相关性。这样，我们第一次可以直接在单能级上探测二、三和四激子态的动力学。值得注意的是，虽然高阶的相关性在合成产物中有很大的不同，但它们与二阶反聚束的值密切相关。高阶矩与反聚束度的比例表示出一个小而明显的偏差，从公认的模型的俄歇复合通过二进制碰撞。这种偏离表明，在三激子水平上已经存在多体贡献。这些发现突出了高阶光子相关光谱作为一种技术来研究胶体半导体纳米晶体中的多激子动力学的好处。
2019-08-22 cond-mat.mes-hall
Investigation of steady-state and time-dependent luminescence properties of colloidal InGaP quantum dots
量子点在新型光学和生物传感器件的开发中具有重要的应用前景。在这项研究中，我们研究了室温下溶液相中InGaP/ZnS核/壳胶体量子点的稳态和随时间变化的发光特性。稳态实验显示出在650 nm处的发射最大值，半峰全宽约为85 nm，以及在600 nm处的强第一激子吸收峰。时间分辨发光测量描绘了双指数衰减曲线，在发射最大值处，寿命τ1 \sim 47 ns和τ 2 \sim 142 ns。此外，由于量子点和吸收体之间的共振能量转移的发光猝灭和寿命减少被证明。我们的研究结果支持使用这些InGaP量子点作为高毒性的常规镉或铅为基础的胶体量子点的生物应用的有效替代品的可行性。
2012-07-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Photon Correlations in Colloidal Quantum Dot Molecules Controlled by the Neck Barrier
本研究通过控制颈部势垒调控胶体量子点分子的电子波函数杂化，揭示了弱耦合和强耦合两种极限状态对光子关联特性的显著影响，为人工分子与常规分子建立了类比。
2023-06-26 cond-mat.mes-hall
Bright-Dark Exciton Interplay Evidenced by Spin Polarization in CdSe/CdMnS Nanoplatelets
本研究通过测量CdSe/CdMnS纳米片在高达30 T磁场下的圆偏振光致发光，揭示了亮-暗激子复合竞争导致偏振度非单调变化，并建立了相应理论模型。
2024-07-02 cond-mat.mes-hall
Surface spin magnetism controls the polarized exciton emission from CdSe nanoplatelets
名义上抗磁性的胶体CdSe纳米片的表面可以表现出顺磁性，由于悬空键（DBS）的未补偿的自旋。我们发现，在高磁场高达15特斯拉的光学光谱使用激子自旋作为探针的表面磁性。激子发射的圆偏振的强非线性磁场依赖性由DBS和激子自旋极化以及暗激子的自旋相关复合决定。激子-DBS交换相互作用的符号可以通过纳米片生长条件来调节。
2019-09-30 cond-mat.mes-hall
Exciton Enhanced Giant Correlated Stoke AntiStokes Scattering of Multiorder Phonons in Semiconductor
本文通过半导体 ZnTe 纳米带中激子的红边带共振，在低功率连续激光激发下实现了巨相关多阶斯托克斯-反斯托克斯散射，其相关性比已报道结果高两到四个数量级，为研究多阶量子相关光子对开辟了新途径。
2024-11-13 cond-mat.mes-hall
Unraveling Exciton Trap Dynamics and Nonradiative Loss Pathways in Quantum Dots via Atomistic Simulations
该研究构建原子级模型哈密顿量，模拟含单硫空位型空穴陷阱的 CdSe/CdS 量子点，揭示缺陷态、极化子位移与激子-声子耦合对辐射和非辐射通道平衡的调控机制。
2025-05-12 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Excitons in InP, GaP, GaInP quantum dots: Insights from time-dependent density functional theory
III-V族的胶体量子点（QD）被认为是下一代环境友好发光器件的有希望的候选者，然而似乎对潜在的电子和激子性质的理解有限。采用大尺度密度泛函理论和含时密度泛函理论，计算了InP、GaP和GaInP量子点的结构、电子和激子光学性质.计算的InP量子点的光学带隙与现有的实验结果非常吻合，并且它与直径的倒数几乎呈线性关系。辐射激子的衰变寿命被发现，令人惊讶的线性增加与增加的点的大小。对于GaP量子点，我们预测了一个不寻常的电子状态交叉在直径约1.5 nm的最低未占分子轨道（LUMO）状态的性质切换其对称性从$Γ_{5}$ -在较大的直径$Γ_{1}$-在较小的直径。交叉后，带边激子态的吸收强度显著增强。最后，我们发现Vegard定律对于GaInP随机合金量子点非常适用，直到小于100个原子的超小尺寸。得到的能隙弯曲参数的这种常见的阳离子化合物在量子点制度出现积极的，尺寸依赖性和小得多，比它的本体母体。量子点能隙弯曲的主要原因是量子点的体积形变，其作用超过了电荷交换和结构弛豫效应。目前的工作提供了一个路线图的各种电子和光学性质的胶体量子点的III-V族，可以指导光谱研究。
2019-08-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Model of fluorescence intermittency of single colloidal semiconductor quantum dots using multiple recombination centers
我们提出了一个新的物理模型，解决了一个长期存在的谜团的幂律分布的单胶体量子点荧光闪烁时间。该模型考虑了激子通过多个复合中心的非辐射弛豫。每个中心被允许在两个准稳态之间切换。我们指出，传统的阈值分析方法用于提取的开时间和关时间的分布的指数有一个严重的缺陷：分布的定性性质强烈依赖于阈值选择分离的开和关状态。我们的新模型自然地解释了这种阈值依赖性，以及单个量子点荧光轨迹的其他关键实验特征，例如幂律功率谱（1/f噪声）。
2009-11-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Explaining Observed Stability of Excitons in Highly Excited CdSe Nanoplatelets
胶体半导体中的二维电子空穴气体有着广泛的应用。因此，对这些材料的物理理解是非常重要的。在本文中，我们提出了一个详细的理论分析，最近的实验结果托马尔等人，其显示了在高光激发密度下CdSe纳米片中激子的出乎意料的稳定性。包括由自由电荷的激子性质的屏蔽效应，我们的分析表明，CdSe纳米片的行为非常不同，从散装的CdSe，特别是不显示交叉的电子-空穴等离子体在实验研究的密度范围内，即使有大量的激子之间的重叠在最高密度实现。从我们的结果中，我们还得出结论，量子简并激子气体是在实验中实现的，这打开了在不久的将来观察超流性的CdSe纳米片的前景。
2019-07-18 cond-mat.mes-hall
Revealing the Exciton Fine Structure in PbSe Nanocrystal Quantum Dots
我们测量了PbSe胶体纳米晶（NC）中激子在低温（270 mK）和高磁场（15 T）下的光致发光（PL）寿命$τ$。对于所有的NC（1.3-2.3 nm半径），$τ$在低于10 K时急剧增加，但在500 mK时饱和。与通常分离的"亮”和"暗”激子态的图像相反（例如，在CdSe NC中），这些动力学非常好地适合于具有两个激子状态的系统，所述激子状态具有可比较的但小的振子强度，所述振子强度仅相隔300-900 $μ$ eV。重要的是，磁场使$τ$降低到10 K以下，这与两种状态之间的场诱导混合一致。磁性圆二色性研究揭示了2-5的激子g因子，并且磁性PL显示$>$ 10\%圆偏振发射。
2010-06-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Comparison between trion and exciton electronic properties in CdSe and PbS nanoplatelets
金属硫族化物胶体纳米片的光电性质通常用激子态来解释。然而，最近的光谱实验证据的存在trion状态，使这些结构中的缓慢俄歇复合。我们分析了如何在trions中的额外的电荷的存在下修改的发射能量和振子强度相比，中性激子。这些属性是非常敏感的介电约束和电子相关性，我们准确地描述使用图像电荷和变分量子蒙特卡罗方法在有效质量哈密顿。我们观察到中性激子的巨振子强度在trions中受到很大的抑制。负的和正的trions相对于激子红移，并且它们的发射能量随着血小板与其周围环境之间的介电失配的增加而增加，这是自能势的结果。我们的结果是一致的文献中的实验，并评估以前的理论近似的有效性。
2021-05-05 cond-mat.mes-hall
Probing Excitons in Ultrathin PbS Nanoplatelets with Enhanced Near-Infrared Emission
强量子限制的二维胶体PbS纳米片（NPL）是近红外光电应用中非常有趣的材料。在这里，我们使用超快瞬态光吸收光谱研究的特性和动力学的光激发激子在PbS NPL的立方（岩盐）结构。NPL在接近室温下由油酸铅和硫脲前体合成，并且显示在680 nm（1.8 eV）处的光吸收起始以及在720 nm（1.7 eV）处的光致发光。通过在合成后步骤中用CdCl 2处理PbS NPL，其光致发光量子产率从1.4%强烈增强到19.4%。表面处理导致结构中铅与硫的比率增加以及相关的非辐射复合减少。激子-声子相互作用在原始和氯化镉处理的PbS NPL在1.8和2.2太赫兹的频率是明显的相干振荡在测得的瞬态吸收光谱。这项研究是解开和控制IV-VI族半导体NPL的光学性质的重要一步。
2020-11-20 cond-mat.mes-hall physics.optics
Deciphering Charging Status, Absolute Quantum Efficiency, and Absorption Cross Section of MultiCarrier States in Single Colloidal Quantum Dot
在光激发或电激发下，胶体量子点（QD）由于多光子吸收和光充电而经常处于多载流子态。虽然这些多载流子状态中的许多在单点光谱中观察到，但由于随机充电/放电、发射强度不稳定性和单个QD的不受控制的表面缺陷，它们的性质没有得到很好的研究。在这里，我们报告原位破译的充电状态，并精确地评估吸收截面，并确定中性，带正电，带负电的单核/壳CdSe/CdS量子点的单激子和双激子状态的绝对发射量子产率。我们发现了单量子点中三种电荷态的不同光子统计，并明确地确定了它们的电荷符号以及它们的光致发光衰减动力学信息。然后，我们展示了它们独特的光致发光饱和行为，并评估了单激子和双激子的吸收截面和量子效率的绝对值。我们证明了在量子点中加入一个额外的空穴或电子不仅改变了它的发射性质，而且改变了它的吸收截面。
2017-11-30 cond-mat.mes-hall physics.optics
A simple variational quantum Monte Carlo-effective mass approach for excitons and trions in quantum dots
提出了一个计算半导体量子点中中性激子和带电激子的基态能量的计算模型。该模型是基于变分量子蒙特卡罗方法和有效质量哈密顿。通过迭代牛顿-拉普森过程，最小化局部能量，和（可选）随机游走器的并行化，可以在标准台式计算机中获得约束能和库仑结合能的快速和准确的估计。为了说明该模型的范围，我们提供了Fortran程序和说明性计算的胶体CdSe纳米片与大的横向尺寸和介电约束，其中电子相关性很强。计算结果与精确变分法计算结果进行了比较，在计算效率上大大优于组态相互作用计算结果。
2020-09-21 cond-mat.mes-hall
Two Biexciton Types Coexisting in Coupled Quantum Dot Molecules
Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所）；The Hebrew University of Jerusalem（耶路撒冷希伯来大学）
本文研究了耦合量子点分子中两种双激发子的共存与相互作用，揭示了强相互作用和弱相互作用双激发子的特性，为可调量子发射器设计提供支持。
2023-05-18 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Origin of Two Larmor Frequencies in the Coherent Spin Dynamics of Colloidal CdSe Quantum Dots Revealed by Controlled Charging
胶体CdSe量子点中的相干自旋动力学通常表现出两个具有不同拉莫尔频率的自旋分量，其起源是一个悬而未决的问题。我们利用光荷电的方法来确定它们的起源，并发现表面态在自旋信号的出现中起着关键作用。通过控制电子或空穴受体的光充电，我们表明，特定的自旋分量可以通过受体类型的选择增强。在核/壳结构的CdSe/ZnS量子点中，自旋信号明显较弱。我们的结果排除了中性激子作为自旋起源，并建议这两个拉莫尔频率相关的相干自旋旋进的光荷电量子点中的电子。较低的频率是由于电子被限制在量子点的中间，而较高的频率是由于电子另外被定位在表面附近。
2019-06-20 cond-mat.mes-hall
Spin-polarized Mn$^{2+}$ emission from Manganese-doped colloidal nanocrystals
本文报道了在Mn $^{2+}$掺杂的ZnSe/CdSe核/壳胶体纳米晶体中实现的强量子限制的“0-D”稀磁半导体（DMS）的磁光致发光研究。与它们的3-D（体）、2-D（量子阱）、1-D（量子线）和0-D（自组装量子点）DMS对应物形成鲜明对比，来自这些纳米晶体中Mn $^{2+}$离子的内部\emph{d-d}（$^4T_1 \rightarrow ^6A_1$）跃迁的普遍存在的黄色发射带在施加的磁场中被\emph{not}抑制，并且\emph{does}变为圆偏振。该极化跟踪Mn $^{2+}$磁化，并且伴随着右圆形发射分量和左圆形发射分量之间的相当大的能量分裂，该能量分裂与激子-Mn \emph{sp-d}耦合强度成比例（该耦合强度进而可随尺寸调节）。这些数据突出了强量子限制对DMS纳米材料中磁性离子的激发和发射机制的影响。
2011-07-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
