A Phase-field model for simulating hydrogen-induced pitting corrosion with solid-solid phase transformation in the metal
氢致孔蚀是一种常见的腐蚀现象，严重影响材料的完整性和耐久性。由于氢化物的生长机制非常复杂，特别是固-固相变和机械相互作用，导致氢化物的各向异性生长，并在金属表面产生凸起，因此其数值模拟仍然是一个挑战。本文提出了一种模拟氢致孔蚀的相场模型和数值方法，并将其应用于$α$ -铀体系。在我们的模型中，引入弹性应变能来近似金属和氢化物之间的机械相互作用引起的各向异性凹坑形态。在数值方法上，采用基于有限元法的自由边界条件来引入金属表面的凸起。通过应用我们的模型和数值计算技术，得到了与$α$ -铀的实验一致的金属表面各向异性凹坑形貌。此外，还发现了$α$ -铀的压缩和氢化物的膨胀，加深了对氢致孔蚀的认识。该模型有望应用于工业上金属氢致孔腐蚀的健康检测。
2022-03-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Anhamonic finite temperature effects on the Raman and Infrared spectra to determine the crystal structure phase III of solid molecular hydrogen
我们目前的拉曼光谱和红外光谱的理论计算，以及在零和有限的温度下的电子性质，以阐明固体分子氢的第III相的晶体结构。我们发现，非调和有限温度是特别重要的，定性地影响的主要结论。虽然P6 $_3$ /m在核基态是最有可能的第三相的候选者，在有限的温度下，C2/c结构似乎更合适。
2013-12-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.supr-con
Proton Quantum Effects on Electronic Excitation in Hydrogen-bonded Organic Solid: A First-Principles Green's Function Theory Study
University of North Carolina at Chapel Hill（北卡罗来纳大学教堂山分校）
本文通过第一性原理格林函数理论和核电子轨道方法，研究了质子量子效应对氢键有机固体中电子激发的影响，揭示了激子的结构依赖性和各向异性特性。
2026-02-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Prediction of a Mobile Solid State in Dense Hydrogen under High Pressures
固体的刚性和液体尺度的流动性被认为在元素物质中是不相容的。人们不可能有一种元素固体，它是长程位置有序的，其中原子像在液体中一样同时流动。唯一的例外可能是假设的4 He超固态。在这项工作中，我们证明了这种奇异的状态可以存在，即使在经典制度。利用从头算分子动力学（AIMD）和从头算路径积分分子动力学（AI-PIMD）方法，在1~1.5 TPa（1 TPa=10000000大气压）范围内，发现了一种同时具有长程空间有序性和液体尺度原子迁移率的稠密氢的新态.详细表征了其不同于一般固体和液体的特征，并对其稳定性和熔融行为进行了研究。广泛的AI-PIMD模拟进一步表明，即使在超低温下，这种状态也可能是（Meta）稳定的，这表明在致密金属氢中出现了一种替代类型的超固态。
2017-02-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Nature of the Metallization Transition in Solid Hydrogen
本文对高压下固态氢分子的静核电子能带隙进行了精确的研究。用固定节点扩散量子蒙特卡罗（DMC）方法计算了250、300和350 GPa压力下$C2/c$、$Pc$、$Pbcn$和$P6_3/m$结构的激子能隙和准粒子能隙.平均场和多体带隙之间的差异，在相同的密度被发现是几乎独立的系统的大小，因此可以作为一个修正的平均场间隙的无限系统，以获得估计的多体间隙在热力学极限。通过比较我们的静态核DMC能隙与现有的实验结果，我们证明了核量子效应在固体氢的电子结构中所起的重要作用。我们的DMC结果表明，高压固态氢的金属化发生通过结构相变，而不是带隙关闭。
2016-08-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Metallic solid-state hydrogen storage crystals achieved through chemical precompression under ambient conditions
Key Laboratory of Material Simulation Methods & Software of Ministry of Education, College of Physics, Jilin University（吉林大学物理学院教育部材料模拟方法与软件重点实验室）；Institute of Atomic and Molecular Physics, Jilin University（吉林大学原子与分子物理研究所）；Institute of Theoretical Chemistry, College of Chemistry, Jilin University（吉林大学化学学院理论化学研究所）
通过化学预压缩在常温下实现稳定的金属固态氢存储晶体，突破高密度氢存储难题。
2025-12-31 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Metastable Ultracondensed Solid Hydrogenous Materials
本文的主要目的是刺激理论预测如何保留亚稳含氢材料在高压P释放到周围环境。在140 GPa和有限温度T下，在流体中制备了超凝聚金属氢。这里的术语金属意味着量子力学简并。在5.5K下，在495GPa的估计压力下制备了超冷凝氢的单个样品。这个样品是固体还是液体还有待确定。这些结果意味着对金属氢的长期探索可能会在相对不久的将来结束。由于对金属氢的探索几十年来一直是高压研究的主要驱动力，因此一个合乎逻辑的问题是，未来高压研究中是否会出现另一个与该探索规模相当的研究方向。一种可能性是在将P和T释放到环境中时保留亚稳固体金属氢和其它含氢材料。如果含氢材料在释放时能够亚稳地保留在固体中，这些材料将成为科学研究和技术应用的一类新材料。本文简要回顾了金属氢的合成，亚稳固体金属H和其他含氢材料在室温下的潜在技术应用，并发表了实验和理论结果，作为过去亚稳相所取得的成就的一般背景，这表明了未来可能取得的成就。
2017-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen storage in carbon derived from solid endosperm of coconut
碳作为储氢材料由于其重量轻、吸氢动力学快和成本低而受到广泛研究。然而，这些材料的储氢容量低，特别是在室温下。本研究的目的是从天然生物前体开发碳基材料，其在室温下显示至少适度的储氢。为此，对椰子固体胚乳碳的加氢特性进行了研究。固体胚乳及其胚乳中的轻元素K（来自KCl）、Na、Mg等具有天然生长的分布。储氢测量表明，合成材料具有良好的吸放氢能力，且吸放氢动力学快。合成的材料吸附2.30 wt. %和8.00重量%。在液氮温度和70个大气压下。目前的工作可能会启动研究的自然轻金属轴承碳来自天然前体。
2014-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Unusual hydrogen atom display in solid acids
通过对碱金属硫酸氢盐和硒酸氢盐超质子相晶体结构的研究，发现了一个非常不寻常的现象。在相应的电子密度图中可以清楚地看到动态无序的低位置占据的氢原子。为了解释这一现象，提出了一种新的孪晶--动态孪晶的概念。
2009-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Spectroscopic Studies of the Vibrational and Electronic Properties of Solid Hydrogen to 285 GPa
本文报道了在85-140 K、285 GPa静压下固体氢的拉曼散射和可见-近红外吸收光谱。我们得到的振动子和声子模式的压力依赖性与先前确定的较低的压力。结果表明，有序的分子相III的最高压力达到的稳定性，并提供对绝缘体到金属的过渡压力的约束。
2001-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Stable solid molecular hydrogen above 900K from a machine-learned potential trained with diffusion Quantum Monte Carlo
我们调查的高压分子氢相图与路径积分分子动力学使用量子蒙特卡罗力和能量训练的机器学习的原子间势。除了HCP和C2/c-24相，我们发现了两个新的稳定相，都具有Fmmm-4结构的分子中心，由随温度的分子取向转变分开。高温各向同性的Fmmm-4相有一个凹入的熔点线，在比以前估计的更高的温度（1450 K，150 GPa）下具有最大值，并在1200 K和200 GPa附近穿过液-液转变线。
2023-02-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Equation of state of atomic solid hydrogen by stochastic many-body wave function methods
本文采用多种互补多体波函数方法对体心立方氢晶体的物态方程进行了数值研究。这些方法包括固定节点扩散和变分量子蒙特卡罗的连续随机方法，以及全组态相互作用量子蒙特卡罗的希尔伯特空间随机方法。此外，还采用了周期耦合簇方法。这些方法中的每一种都以不同的强度和近似值为基础，但是它们的组合为了执行可靠的外推到完整的基组和超晶胞尺寸限制，使最终结果具有信心。该方法被认为是在良好的协议平衡细胞体积的系统中的BCC相，与晶格参数为3.307玻尔。
2020-10-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Nuclear quantum effects in the thermal conductivity of solid hydrogen
University of Oxford（牛津大学）
该研究结合路径积分与晶格动力学方法，明确核量子效应等因素对固态仲氢热导率的关键作用，揭示低温下热输运由集体弛豫子模式主导，为量子晶体热输运研究提供了重要依据。
2026-09-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Quasi-molecular and atomic phases of dense solid hydrogen
固体氢的高压相是一个基本的兴趣，与巨行星的内部有关;然而，对这些相的了解还远远不够。粒子群优化（PSO）技术应用于结构搜索，在高达5 TPa的压力下产生了迄今为止意想不到的固体氢高压相。预测了具有两种分子内键的奇异准分子mC 24结构（空间群C2/c，稳定在0.47-0.59 TPa），提供了对固体氢中分子解离的更深入理解，这几十年来一直是一个谜。我们进一步预测了两个原子相的存在：（i）oC 12结构（空间群Cmcm，稳定在> 2.1 TPa），由平面H3团簇组成，和（ii）cI 16结构，先前在锂和钠中观察到，考虑零点能后稳定在3.5 TPa以上。这项工作清楚地修订了已知的固体氢的零温高压（>0.47 TPa）相图，并对巨行星的组成结构有影响。
2012-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Observation of the Wigner-Huntington Transition to Solid Metallic Hydrogen
我们已经研究了低温加压下的固态氢。随着压力的增加，我们观察到样品的变化，从透明到黑色，再到反射金属，后者在495 GPa的压力下进行了研究。我们测量了可见光谱中反射率与波长的函数关系，发现金属氢的反射率值高达0.90。我们已经使用Drude自由电子模型拟合了反射率，以确定T= 5.5 K时的等离子体频率为30.1 eV，相应的电子载流子密度为6.7 × 1023个粒子/cm 3，与理论估计一致。其性质是金属的性质。固体金属氢已在实验室中制得。
2016-10-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Prediction Of A Multi-Center Bonded Solid Boron Hydride for Hydrogen Storage
理想的车载储氢材料必须在实际温度和压力下释放氢气，并在类似温和的条件下有效再生。因此，氢化物材料必须在氢化/脱氢相边界附近的窄范围内。仅涉及常规结合机制的材料不太可能满足这些要求。相比之下，含有某些受抑键合的材料被设计成处于受抑诱导的相变的边缘，并且它们可能更适合于储氢。在这里，我们提出了一种新的层状固体硼氢化物，并显示其潜在的储氢。软声子模的存在证实了该结构的动力学稳定性。充电的结构显着软化氢相关的声子模式。与此相反，硼相关的声子要么硬化，要么不受电子掺杂的显着影响。这些结果表明，电化学充电可以促进氢的释放，而底层的硼网络保持完整，用于随后的再氢化。
2010-03-02 cond-mat.mtrl-sci
A comparative study using state-of-the-art electronic structure theories on solid hydrogen phases under high pressures
确定高压下固体氢的原子结构和性质是高压物理学的一个长期难题，在行星科学和材料科学中具有深远的意义。确定氢的压力-温度相图是具有挑战性的实验和理论，由于极端的条件和所需的精度在量子力学处理的组成电子和原子核，分别。在这里，我们明确地表明，耦合集群理论可以作为一个计算效率高的理论工具，预测固体氢相的高精度。我们提出了第一性原理研究的压力范围从100到450 GPa的固体氢相。计算的静态晶格常数进行比较，国家的最先进的扩散蒙特卡罗结果和密度泛函理论计算。我们的耦合团簇理论的最稳定的阶段，包括C2/c-24和P21/c-24的结果是在良好的协议与使用扩散蒙特卡罗，除了Cmca-4，这是预测显着不太稳定。我们讨论了所采用的方法的范围，以及它们如何作为有效和互补的理论工具来解决长期存在的理解高压下固体氢相的难题。
2020-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Topological surface states in dense solid hydrogen
最近已经确定，二维无质量石墨烯类系统和三维线节点拓扑半金属包括一类特殊的中心对称材料，其中拓扑性质的边缘/表面态不可避免地出现在一些k区域中。我们表明，在兆巴压力下产生的固体氢相可以是线节点拓扑半金属。在这样的相中，材料表现出拓扑表面状态，因此可以是不良的本体金属但良好的表面导体。这些结果可能有助于解释报道的致密氢的不一致高压实验数据，并为未来的测量提供预测，包括氢中可能的表面超导性。在包括简单金属在内的其他元素中形成的高压相中，可能会出现相关的拓扑行为。
2016-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Structural and electronic properties of solid molecular hydrogen from many-electron theories
我们使用精确的多电子理论研究了固体氢第三相的结构和电子性质，并与最先进的实验结果进行了比较。的原子结构的第三阶段建模的C2/C-24晶体完全优化的水平上的二阶微扰理论，表明以前采用的结构上的近似密度泛函的水平上优化表现出错误的H $_2$键长，导致显着差异的计算准粒子带隙和振动频率相比，实验。使用新优化的原子结构，我们研究了带隙闭合和振动频率随压力的变化。我们的研究结果与最近的实验观察结果是一致的，并可能被证明是有用的，在解决长期存在的金属化压力的实验估计之间的差异可能引起的不一致的压力校准。
2020-11-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Proton Transfer in Phase IV of Solid Hydrogen and Deuterium
最近发现的固体氢和氘的第四相由两层交替的石墨烯状三分子环和未结合的H2分子组成，引起了极大的兴趣。然而，第四阶段的振动性质仍然知之甚少。本文报道了在250 ~ 350 GPa和300 ~ 500 K的压力范围内，用从头算变元胞分子动力学模拟预测的第四相固体氢和氘的质子转移和三个分子环在类石墨烯层中的同时转动.这种质子转移与石墨烯类层中分子的特定伸长密切相关，并且在分子伸长较大的过程中，随着压力的增加，质子转移变得更加明显。由于质子转移的结果，氢分子在类石墨烯层中的寿命很短，并且氢的振动是强烈的非谐振动。我们的研究结果提供了直接的解释观察到的拉曼光谱宽度突然增加的形成阶段IV和它的大幅度增加与压力。
2012-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Phonon scattering in ortho-para hydrogen solid solutions (role of configurational relaxation)
在考虑邻位亚系统构型弛豫的弛豫时间模型的基础上，对邻位仲氢溶液的热导率实验数据进行了分析。利用声子的共振散射分析了构型弛豫对热导率的影响。
2003-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Producing High Concentrations of Hydrogen in Palladium via Electrochemical Insertion from Aqueous and Solid Electrolytes
金属氧化物是许多技术中的关键材料，包括储氢、气体分离和电催化。在这里，使用Pd-H作为模型金属氢化物，我们进行电化学插入氢通过液体和固态电解质在1大气压的环境压力下的研究，并实现H：Pd的比例接近统一，理论溶解度极限。我们表明，所实现的组合物的结果从氢插入和从Pd晶格的演变率之间的动态平衡，其中的组合动力学是足够快的操作性实验是必要的，以表征瞬时PdHx组合物。我们使用同时电化学插入和X射线衍射测量，结合晶格参数与氢浓度的新校准，使电化学合成的PdHx的组合物的准确定量。此外，我们表明，可实现的氢浓度受到严重限制的电化学机械损伤的钯和/或基板。在这些结果中体现的理解有助于建立新的设计规则，以实现高的氢浓度的金属陶瓷。
2018-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Coherent Electrodynamic Processes in Solid Molecular Hydrogen
固体氢的许多实验难题，似乎违背了普遍接受的凝聚态观点，被证明是一个相当直接的结果，一个新的方法来凝聚态物理，考虑到相干电动力学过程，预测的量子电动力学（QED），到目前为止一直被忽视。因此，需要对仅基于静电力的现有观点进行修正。
1998-01-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech hep-ph
Strong Isotopic Effect in Phase II of Dense Solid Hydrogen and Deuterium
采用第一性原理路径积分分子动力学方法研究了高压下固体H $_2$和D $_2$的量子核零点运动.分子取向在D $_2$的第II相中被很好地定义，而固体H $_2$在该相中表现出大的且非常不对称的角量子波动，在（bc）平面中可能有旋转，使得难以关联被很好地识别的单一经典结构。还描述了向第三阶段过渡的机制。现有的结构数据支持这种微观解释。
2012-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Noble-Gas Solubility in Solid and Fluid Metallic Hydrogen
Chulalongkorn University（朱拉隆功大学）；University of Edinburgh（爱丁堡大学）
研究了在500GPa压力下惰性气体在金属氢中的热力学稳定性，发现固态金属氢中惰性气体溶解度低，而液态氢中较重惰性气体可溶解，揭示了巨行星内部惰性气体分异的微观机制。
2026-04-03 cond-mat.mtrl-sci
Towards a Predictive First-Principles Description of Solid Molecular Hydrogen with Density-Functional Theory
我们研究了密度泛函理论描述的固体相的分子氢近解离的主要近似的影响。我们认为核量子效应对平衡性质的重要性，并发现它们强烈影响分子内的性质，如键的波动和稳定性。我们证明了热效应和量子效应的结合对分子固体的预测光学性质产生了剧烈的变化，这表明了对动力学的有限价值，例如，有限温度，基于经典离子和静态晶体的预测。我们还考虑了所选择的交换关联密度泛函对氢的预测性质的影响，特别是带隙和零点能的压力依赖性。最后，我们使用我们的模拟，使通常采用的近似计算的吉布斯自由能的固体，即准谐波近似固体的准确性进行评估。我们发现，虽然近似是能够产生自由能的精度为~10 meV，这是不够的，使可靠的预测的相图氢的第一原理，由于小的自由能之间的差异看到几个潜在的固体结构;直接的自由能计算量子质子，以作出明确的预测。
2013-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Robust Diffusive Proton Motions in Phase IV of Solid Hydrogen
系统的第一性原理分子动力学（MD）模拟与长的模拟时间（7-13 ps）的第四阶段的固体氢使用不同的超晶胞尺寸的96，288，576，和768个原子建立的扩散质子运动过程中的石墨烯类层是一个固有的属性和独立的模拟细胞的大小。本研究强调了在第一性原理计算中经常被忽视的一个问题，即长时间MD对于实现遍历性是必不可少的，而遍历性对于正确描述系统的动力学是强制性的。目前的结果与最近的工作[Phys.Rev.B87，174110（2013）]相矛盾，其中分析依赖于短时间片（1-3 ps）。
2013-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Solid molecular hydrogen: The Broken Symmetry Phase
通过恒压变胞从头算分子动力学模拟，我们发现在T=0和P =110 - 150 GPa下，固体H2的对称性破缺相（相II）具有四极正交结构，具有$Pca2_1$对称性.我们目前的状态方程，晶格参数和振动频率的结果，在非常好的协议与实验观察。利用H2和D2上的现有数据估计振动频率的非谐量子修正。我们将观察到的模式分配给特定的对称表示。
1997-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Influence of kinetic effects on terminal solid solubility of hydrogen in zirconium alloys
辐照后锆基核燃料包壳的完整性与氢的溶解度密切相关。综述了氢在锆合金中的溶解度测量技术的发展，并结合已建立的氢在锆合金中的溶解度模型，给出了最终固溶度的计算方法。结果往往允许与已建立的模型不同的解释。另一种定性的方法，提出了一种基于热历史，总氢含量和冷却速率的动力学模型取代固定的TSSp的沉淀的锆氧化物。从一个固定的TSSp到一个动力学限制的TSSd的模型的修改的影响进行了讨论相对于在长期存储的氢化物脆化过程的理解。
2018-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-doping mediated solid state thermal switch
本研究通过氢掺杂调控NdNiO₃薄膜热导率，证实高浓度氢可完全抑制电子热贡献并将声子贡献减半，为固态热开关等器件设计提供关键依据。
2024-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo study of the phase diagram of solid molecular hydrogen at extreme pressures
建立氢的相图是实验物理和理论物理的一个重大挑战。单靠实验无法建立高压下固态氢的原子结构，因为氢对X射线的散射很弱。相反，我们对原子结构的理解主要基于密度泛函理论（DFT）。通过比较拉曼光谱的低能量结构中发现的DFT搜索与实验光谱，候选原子结构已被确定为每个实验观察到的阶段。不幸的是，DFT预测金属结构在高达400 GPa的广泛压力范围内具有能量优势，其中实验已知氢是非金属的。在这里，我们表明，更先进的理论方法（扩散量子蒙特卡罗计算）发现金属结构是没有竞争力的，并预测相图与实验合理的协议。这大大加强了候选原子结构精确地模拟实验观察到的相的说法。
2015-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Anomalous melting behavior of solid hydrogen at high pressures
氢是宇宙中最丰富的元素，它在高温高压条件下的性质对于理解大型气态行星和其他天体的内部至关重要。在超高压下，固体氢由于其高零点运动而被预测转化为量子流体。在这里，我们报告的第一性原理两相共存和Z方法测定的熔点线的固体氢的压力范围从30到600 GPa。我们的结果表明，由经典分子动力学模拟得到的固态氢的熔点线在430 GPa附近达到最小值367 K，在更高的压力下，原子Cs IV相的熔点线恢复正斜率。考虑到氢气在如此低的温度下的量子效应的可能重要性，我们还采用费曼路径积分模拟确定了400，500，600 GPa压力下CsIV原子相的熔化温度。这些结果在一个向下移动的经典的熔点线约100 K，并暗示在一个可能的第二个最大值的熔点线在500和600 GPa之间的区域，证明了量子效应在这个系统中的重要性。结合起来，我们的结果意味着零温度量子液相的稳定场，如果它存在的话，只会发生在比以前认为的更高的压力下。
2013-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Structural Phase Transition at High Temperatures in Solid Molecular Hydrogen and Deuterium
本文用路径积分蒙特卡罗方法研究了1000K以下温度对稠密仲氢和正氘分子结构的影响。我们发现一个结构相变从取向无序的六方密堆积（hcp）的Cmca对称性的正交结构熔化前。这种转变基本上是由热涨落引起的，但质子（氘核）的量子涨落通过有效地硬化分子间相互作用在确定转变温度方面很重要。我们估计hcp和Cmca相之间的相线以及Cmca固体的熔点线。
2001-04-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Equation of state and Raman-active $E_{2g}$ lattice phonon in phases I, II, and III of solid hydrogen and deuterium
我们提出的$P-V$状态方程的晶格动力学计算的结果和拉曼活性$E_{2g}$晶格声子的压力依赖性$p-$ H $_2$和$o-$ D $_2$在一个宽的压力范围高达$\sim$ 2兆巴使用我们最近开发的半经验多体势，和密度泛函理论。与现有的实验和理论结果的比较表明，所采用的多体势是一个可靠的基础，高精度计算的第一，第二和第三阶段的固体氢。
2012-03-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Room-Temperature Structures of Solid Hydrogen at High Pressures
采用第一性原理的超自洽模拟，我们探讨了300 K结构的固体氢在压力范围150-300 GPa。在200 GPa下，我们发现环境压力下无序的六方密堆积（hcp）相转变为绝缘的部分有序hcp相（po-hcp），即有序的石墨烯状H2层和其他层弱耦合的无序H2分子的混合物。在该相内，氢保持在配对状态，并产生较短的分子内键，这是导致高于4000 cm-1的非常高的实验拉曼峰的原因。在275 GPa下，我们的模拟预测了从po-hcp到有序分子金属Cmca相（4个分子/细胞）的转变，该相先前被提出仅在400 GPa以上稳定。300 K下的吉布斯自由能计算证实了po-hcp和金属Cmca相分别在220-242 GPa和>242 GPa下在所有已知结构上的能量稳定性。我们的模拟强调了温度在调节相稳定性中所起的主要作用，并为在300 K下低于300 GPa的固体氢金属化提供了理论支持。
2012-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Dissociation of high-pressure solid molecular hydrogen: Quantum Monte Carlo and anharmonic vibrational study
本文对高压下固体氢的分子-原子跃迁进行了理论研究。我们使用扩散量子蒙特卡罗方法计算竞争相的静态晶格能和基于密度泛函理论的振动自洽场方法计算非谐振动性质。我们发现一个小的，但显着的贡献，从非谐振动能量。在374 GPa下发现了从分子Cmca-12直接到原子I4_1/amd相的转变。振动的贡献降低了91 GPa的转变压力。离解压力对同位素组成不太敏感。我们的结果表明，量子熔化发生在有限的温度。
2014-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of High Temperature Superconductivity in C2/c-24 Solid Hydrogen
最近在高压下富氢材料的实验发展使这类材料在室温超导性的竞争中领先于其他材料。由于它是这类材料的基础，因此确定纯固体氢在高压下的性质的努力仍然很激烈。最值得注意的是，最近对氢金属化的实验研究确定了固体的晶体相为C2/c-24分子相，高达~425 GPa。观察到的金属化可能是由能带结构效应引起的，而不是结构相变，并且材料在较高的压力下保持在该晶相。因此，确定C2/c-24相的超导性质是至关重要的。在这里，我们采用基于Wannier函数的稠密k点和q点采样来计算C2/c-24相氢分子的电子-声子耦合和超导性质。我们发现该材料在500 GPa下具有242 K的高超导转变温度。我们还发现，在400 - 500 GPa的范围内，转变温度迅速增加的压力。
2022-02-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Density functional theory study of phase IV of solid hydrogen
我们用密度泛函理论方法研究了300 GPa压力和350 K温度下的固体氢，发现了比以前预测的更稳定的“混合结构”。混合结构由强键合分子和弱键合石墨烯片的交替层组成。准简谐振动计算表明，混合结构是最稳定的，在室温下超过250-295 GPa的压力范围。这些结构是稳定的相对于强键合的分子相在室温下由所产生的较低频率的振动模式的存在下的石墨烯类片。我们对混合结构的研究结果与实验拉曼数据一致[M. I.我和埃克塞特。A.特洛伊人自然之母10 927（2011）和R. T. Howie等人，Phys. Rev. Lett. 108 125501（2012）]。我们发现，混合相是合理的结构模型相IV的氢。
2012-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Metal-Insulator Transition of Solid Hydrogen by the Antisymmetric Shadow Wave Function
Université Grenoble Alpes（格勒诺布尔阿尔卑斯大学）；Johannes Gutenberg-University（约翰内斯·古腾堡大学）；Graduate School of Excellence Materials Science in Mainz（美因茨材料科学卓越研究生院）；University of Paderborn（帕德博恩大学）
本研究通过改进阴影波函数形式体系的相关技术，利用基于反对称阴影波函数的变分量子蒙特卡罗模拟重新研究固态氢的压力诱导金属-绝缘体转变，发现更高的波函数精度会使转变压力显著升高。
2016-06-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Insulator-metal transition in solid hydrogen: Implication of electronic structure calculations for recent experiments
电子结构的计算压缩分子氢的实验观察到的现象的多样性提供更多的洞察。我们进行全电位LAPW计算和分析它们的分子紧束缚模型。我们发现，$σ_g$和$σ_u$带重叠发生在相当低的压力，而绝缘状态持续在特定的方向高达200 GPa，根据以前的工作，是由于开放的费米能级的杂化间隙。我们还提出了电子性质的计算，如等离子体频率和电子振子耦合。
1995-06-08 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Balancing Thermodynamics, Kinetics, and Reversibility in Ti-Doped MgB2H8: A First-Principles Assessment of a Practical Solid-State Hydrogen Storage Material
New Technologies Research Center, University of West Bohemia（新技研究中心，西波希米亚大学）；Department of Physics, Bacha Khan University（巴哈汗大学物理系）
研究通过首次原理计算分析Ti掺杂MgB2H8的氢存储性能，发现其在热力学、动力学和可逆性方面均有提升，为固态氢存储材料提供了新方向。
2026-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Picturing the Gap Between the Performance and US-DOE's Hydrogen Storage Target: A Data-Driven Model for MgH2 Dehydrogenation
针对从头算分析计算成本高的问题，开发了一种基于Mg-H键晶体哈密顿布居轨道和原子氢距离的数据驱动模型，可高效预测MgH2脱氢能垒，与实验结果高度一致，并为达到US-DOE储氢目标提供设计指南。
2024-04-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Hexagonal structure of phase III of solid hydrogen
计算出具有$P6_122$对称性的固体分子氢的六方结构在低于约200 GPa时比先前确定为相III的最佳候选者的单斜$C2/c$结构更稳定。我们发现，核量子和热振动的影响在$P6_122$的稳定中起着核心作用。$P6_122$和$C2/c$的结构非常相似，它们的拉曼光谱和红外光谱数据与实验符合得很好。然而，我们的计算表明，六方$P6_122$结构比$C2/c$结构在低于约200 GPa的压力下提供与可用的X射线衍射数据更好的一致性。我们认为，两个相III样的结构可能会在高压下形成，六方$P6_122$低于约200 GPa和单斜$C2/c$在较高的压力。
2016-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Towards an effective potential for the monomer, dimer, hexamer, solid and liquid forms of hydrogen fluoride
我们提出了一个尝试建立一个新的两体有效势氟化氢，拟合的理论和实验数据，不仅有关的气相和液相，但也晶体。该模型简单，可用于分子动力学和蒙特卡罗模拟。潜力包括：a）分子内贡献，允许分子长度的变化，加上b）分子间部分，在每个单体上具有三个带电位点和氟之间的白金汉“exp-6”相互作用。该模型是能够重现显着数量的可观的单体，二聚体，六聚体，固体和液体形式的HF。最后指出了模型的不足之处并讨论了可能的改进。
1999-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Candidate structure for the H$_2$-PRE phase of solid hydrogen
实验进展最终达到了金属固态氢相，这是维格纳和亨廷顿在80多年前预测的。然而，由于高压氢衍射实验的困难，相图中的不同结构仍然存在争议。极端条件下晶体结构的测定既是基本的凝聚态物理，也是行星科学中的一个重要问题：巨型气态行星（如木星、土星等）的行为。强烈地依赖于内部高压氢的性质。这项工作描述了新的可能的结构下出现的高压400 $\sim$ 600 GPa。我们应用结构搜索，使用粒子群优化与密度泛函理论（DFT），提出了几个候选结构。对于这些结构，我们进行了固定节点扩散蒙特卡罗模拟结合DFT零点能量校正，以确认它们的相对稳定性。我们发现$P2_{1}/c$ -8是H $_2$ -PRE相的有希望的候选结构。预测$P2_{1}/c$ -8在400和500 GPa下最稳定。$P2_{1}/c$-8定性重现了H $_2$ -PRE相中观察到的IR光谱峰。
2021-12-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.str-el
Structures of solid hydrogen at 300K
我们目前的结果预测实验可测量的结构量从氢的分子动力学研究。在这样做的过程中，我们提出了一个实验主义者的范式转变-从这样的计算预测应该被视为最有可能的假设。具体而言，实验结果应该旨在区分候选低能结构，而不是旨在解决与数据一致的最简单结构。我们表明，氢相I，III，IV和V的室温X射线衍射图案非常相似，只有小峰表示从hcp相I的结晶断裂。因为它们包含原子位移，所以由分子动力学计算所暗示的XRD图案与由结构搜索发现的静态最小焓结构所产生的图案非常不同。模拟还表明，在第一阶段的分子变得越来越局限于基面，并建议一个不寻常的临界点终止的第一-第三阶段的边界线的可能性。
2019-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Quadrupole Arrangements and the Ground State of Solid Hydrogen
电四极-四极（$\mathcal{E}_{qq}$）相互作用被认为在固态氢中从相I到相II的对称性破缺转变中起着重要作用。为了评估这一点，我们研究的结构采用纯经典的四极杆用马尔可夫链蒙特卡罗模拟的fcc和hcp四极晶格。两者都经历从旋转有序到无序结构的一阶相变，如由四极相互作用能（$\mathcal{E}_{qq}$）和其热容量的不连续性所指示的。冷却fcc可靠地诱导过渡到P $a3$结构，而冷却hcp给出不一致的，受挫的和$c/a$比率依赖的对称性破缺状态。使用模拟退火分析最低能量hcp态，我们发现了P $6_3/m$和P $ca2_1$结构，这些结构是之前在全电子结构计算中发现的最低能量结构。未观察到氢相III-V的候选结构。这表明$\mathcal{E}_{qq}$是决定第II阶段对称性破缺的主要相互作用。在hcp中的无序转变发生在比fcc低得多的温度下，表明$\mathcal{E}_{qq}$不能对基于hcp的氢相II负责。
2019-12-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Infrared Peak-Splitting from phonon localization in Solid Hydrogen
我们表明，同位素效应导致氢-氘混合物中的光谱信号完全不同，与具有相同晶体结构的纯元素相比。这对于分子振动来说尤其如此，分子振动是关于高压氢结构的主要信息来源。质量无序破坏了平移对称性，这意味着振动几乎局限于单个分子，而不是带中心声子。在混合物中，每个可观察到的IR峰对应于许多这样的分子振动的集合，其具有取决于局部环境的频率分布。此外，离散的环境组导致峰分裂。我们说明了这个问题，考虑的高压相III结构的氢，最近解释为显示新的同位素混合物相的红外光谱。我们计算了氢/氘混合物在$C2/c$和$Cmca$ -12结构中的红外光谱，表明同位素无序引起高频振子的模局域化.分子的局部配位导致离散的IR峰。频率的扩展随着压力的增加而增强，使得更多的峰在更高的压力下变得可分辨，这与最近的测量结果一致。
2017-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-induced decomposition of solid hydrogen sulfide
固体硫化氢是一种典型的分子晶体，但其在压力下的稳定性仍存在争议。特别地，Ehrts等人在H $_{2}$ S样品中发现了具有$T_{c}\approx$ 190 K的高压超导性[arXiv：1412.0460（2014）]，其与元素分解成H $_{3}$ S [Sci. Rep. 4，6968（2014）]。因此，H $_{2}$ S在什么样的压力下才能分解，分解产物是什么样的，是亟待解决的问题。本文采用$ab$ $initio$计算方法，对不同化学计量比的H-$_{n}$ S与${n> 1}$在高压下进行了广泛的结构研究。结果表明，H $_{2}$ S在50 GPa以下是稳定的，在高压下分解为H $_3$ S和硫，而H $_{3}$ S至少在300 GPa以下是稳定的.其它富氢的H $_{4}$ S、H $_{5}$ S和H $_{6}$ S在20 ~ 300 GPa的压力范围内不稳定。
2015-01-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Development of an eReaxFF Force Field for BZY20 Solid Oxide Electrocatalysis
本文开发了适用于BZY20固体氧化物的eReaxFF力场，通过拟合量子力学数据描述氧空位、水吸附与析氢过程，并利用零电压分子动力学模拟验证了其用于研究制氢界面机理的可行性。
2023-04-24 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Observation of a first order phase transition to metal hydrogen near 425 GPa
氢是原子和分子物理学发展中的基本元素。现在我们来看看致密氢的性质，它比维格纳和洪廷顿在他们的开创性论文《金属氢的预测》中所设想的要复杂得多2）：电子和质子彼此之间是强耦合的，最终必须被同等对待3）4）。确定分子固态氢如何以及何时转化为金属是全面理解致密氢的量子多体性质的垫脚石。对金属氢的探索推动了现代实验高压物理学的重大发展，但在过去的30年里，对它的观测的各种说法仍然存在争议5）6）7）。在这里，我们显示了一个一级相变附近425 GPa从绝缘体分子固体氢到金属氢。通过使用最近开发的环形金刚石砧室（T-DAC）8），可以实现超过400 GPa的压力。用同步辐射红外光谱研究了80 K下致密固体氢的结构和电子性质。连续的振子频率偏移和电子带隙闭合下降到0.5 eV，都随压力线性演变，指向绝缘体C2/c-24相的稳定性到金属过渡。在压力释放时，金属状态转变回C2/c-24相，几乎没有滞后，因此表明金属化通过分子固体内的结构转变进行，推测为Cmca-12结构。我们的结果与最近通过能够捕获多体电子关联的高级计算所揭示的情况非常一致9）。
2019-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Transformation of hydrogen bond network during the CO2 clathrate hydrate dissociation
本文研究了不同空穴占有率下二氧化碳CS-I水合物固-液一级相变-熔化的动力学过程。这项工作是在研究水分子局部结构的框架内完成的。其中包括在接近熔点的温度下短程有序随时间的变化以及与六方冰结构的比较。用分子动力学方法研究了体系的内能随加热时间的变化规律，发现在275-300 K范围内能的跃变表明发生了相变。氧-氧径向分布和氢-氧-氧相互取向角的研究在不超过3.2埃分离的分子之间允许找到所有分子的H-键配位数和全部H-键数，并显示所有分子的短程有序的瞬时（小于1纳秒）重组。对相邻水分子对的结构分析表明，熔融后氢键数目减少了约10-15个数量级，但所有水分子都形成了单一的长程氢键网络。氢键网络分析表明，在固液相变时氢键相互作用能变化不大。
2019-04-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
On the possibility to supercool molecular hydrogen down to superfluid transition
最近由Vorobev和Malyshenko（JETP Letters，71，39，2000）进行的计算表明，分子氢在$4\times 10^7 V/cm$量级的强电场中可以保持液态和超流态。我证明了强的局部电场类似的幅度存在于一个二维层的电子本地化的固体氢表面上的图像电位。如果固体氢晶体的表面或体积是静电带电的，则带电粒子（离子或电子）周围存在甚至更强的局部场。在7 - 13.8 K温度范围内测量了带正电荷或负电荷的固体氢表面上的二维电子层光谱中的$1 \to 2$光共振跃迁的频移，支持了电场诱导表面熔化的预测。估计了在超流转变温度下稳定分子氢液相所需的表面电荷密度的范围。
2000-03-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
A phase field model for elastic-gradient-plastic solids undergoing hydrogen embrittlement
我们提出了一个基于梯度的理论框架来预测弹塑性固体中的氢辅助断裂。该模型的新颖之处在于：（i）溶质物种的应力辅助扩散，（ii）应变梯度塑性，和（iii）氢敏感相场断裂配方的组合，灵感来自第一性原理计算。理论模型的数值实现使用混合有限元制剂和几个边界值问题得到解决，以获得物理洞察力和展示模型预测。结果揭示了塑性应变梯度的关键作用，在合理化decohesion为基础的参数，并捕捉到在富氢环境中观察到的脆性断裂的过渡。大裂纹尖端应力的预测，这反过来又提高了氢浓度，降低了断裂能。作为内聚强度的函数的稳态断裂韧性的计算表明，解理断裂可以预测在其他韧性金属使用敏感的值的材料参数和氢浓度。此外，我们计算裂纹扩展阻力曲线在各种各样的情况下，并证明该模型可以适当地捕捉的敏感性：塑性长度尺度，断裂长度尺度，加载速率和氢浓度。模型预测也进行了比较与现代超高强度钢，AerMet 100断裂实验。一个有前途的协议，观察与实验测量的阈值应力强度因子$K_{th}$在很宽的范围内施加的电位。
2020-07-14 cond-mat.mtrl-sci cs.CE cs.NA
