Photovoltage Bleaching in Bulk Heterojunction Solar Cells through Occupation of the Charge Transfer State
我们观察到一个强大的峰值在电容光电流的MDMO-PPV / PCBM体异质结太阳能电池的激发低于吸收阈值能量。在峰值能量下的照明阻止在其他波长下的电荷捕获，并导致光电压急剧下降。这些结果表明，新的峰是由于电荷转移状态，这提供了一个路径的电荷分离和光电流产生的太阳能电池。
2010-04-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Charge-transfer from Regularized Symmetry-Adapted Perturbation Theory
电荷转移（CT）与极化能量一起出现在二阶和高阶微扰理论（SAPT）中。目前，还没有一种理论上令人信服的方法来分离电荷转移能量，这种能量同时与基组无关，并适用于任意的分子间分离。我们认为，电荷转移可以解释为隧道效应，因此可以通过正则化SAPT定义。这导致了一个物理上令人信服的，独立于基础的电荷转移能量的定义，捕捉过程的微妙之处，如不对称的向前和向后的电荷转移，以及二次转移效应。有了电荷转移的定义，极化模型所需的阻尼就可以以迄今为止不可能的置信水平来确定。
2013-08-06 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Mobility-limited polyarylamine biscarbonate ester (PABC) /[6,6]-phenyl $C_{61}$ butyric acid methyl ester (PCBM) bulk heterojunction photovoltaic device
制备了由聚芳胺双碳酸酯（PABC）和[6，6]-苯基$C_{61}$丁酸甲酯（PCBM）的共混物制成的光伏（PV）器件并对其进行了表征。PABC是由N，N ′二苯基-N，N ′双（3-羟基苯基）1，1;联苯（4，4 ′二胺）、二甘醇双氯甲酸酯和三乙胺反应制备的空穴传输共聚物。通过改变共混物中的聚合物负载，对于由25重量% PABC组成的共混物，已经实现了约0.45重量%的最佳功率转换效率（PCE），这比45重量%共混物的PCE高一个数量级。活性空穴传输部分与电子传输部分的最佳比例为约0.44：0.56摩尔比。流动性研究的结果表明，具有较高PABC负载的共混物的效率受到“空穴”运输的限制。在较高PABC浓度下效率较低的原因还在于光学过滤。效率似乎不受深电荷俘获的限制。进行的密度泛函理论计算指出了前线轨道的强烈局部化，这可能为低PABC空穴迁移率提供了解释。计算的前沿轨道能级发现带隙与测量的$V_{OC}$一致。
2016-10-21 physics.chem-ph
Short to long-range charge-transfer excitations in the zincbacteriochlorin-bacteriochlorin complex: a Bethe-Salpeter study
我们使用Bethe-Salpeter公式研究了典型的光合复合物zincbacteriochlorinbacteriochlorin二分体的激发能。在与标准的含时密度泛函理论计算（半）本地内核的巨大对比，电荷转移激发正确地位于分子内Q带跃迁被发现与实验非常一致。此外，渐近库仑行为对真正的准粒子在长距离的电荷转移激发的间隙是正确的再现，表明本方案允许研究具有相同的精度在不同的空间范围和屏蔽环境中的分子内和电荷转移激发没有任何可调参数。
2012-04-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
QTPIE: Charge Transfer with Polarization Current Equalization. A fluctuating charge model with correct asymptotics
极化和电荷转移是很难用常规力场描述的重要效应。电荷平衡模型可以在大规模分子模拟中包括这两种效应。然而，当键断裂时，这些模型的行为不正确，使得难以在反作用力场的上下文中使用它们。本文提出了一种描述分子中电荷流的新方法--量子点积分方程（QTPIE）。QTPIE方法基于电荷转移变量（与原子电荷相反），并正确处理解离附近的渐近行为。它也能够提供一个现实的描述面内极化率。
2008-07-14 physics.chem-ph
Charge Transfer with a Spin. I: A Variational Constrained-CASSCF Framework for Investigating Charge Transfer in the Presence of Spin-Orbit Coupling
University of Pennsylvania（宾夕法尼亚大学）；University of Rhode Island（罗德岛大学）；Princeton University（普林斯顿大学）
本文提出了一种通用的CASSCF框架，用于研究存在自旋轨道耦合的电荷转移过程，通过复值自旋轨道函数和四个电子配置实现平滑的势能面和快速收敛。
2026-09-23 physics.chem-ph
Polarizable Water Model with Ab Initio Neural Network Dynamic Charges and Spontaneous Charge Transfer
本研究提出了一种基于神经网络预测动态电荷的可极化水模型，显式处理自发电荷转移，精确再现多相态水性质并揭示界面电场机制，为高精度大规模分子模拟奠定基础。
2025-03-04 physics.chem-ph
Generalised Marcus Theory for Multi-Molecular Delocalised Charge Transfer
虽然马库斯理论被广泛用于描述分子系统中的电荷转移，但在其通常形式下，它仅限于从一个分子转移到另一个分子。如果电荷在多个供体分子中离域，这种方法需要我们将整个供体聚集体视为一个统一的超分子，这可能导致昂贵的量子化学计算，并且更难以理解聚集体组分如何促进整体转移。在这里，我们表明，它是可能的描述组分子之间的电荷转移的组成分子和它们之间的耦合的性质，避免了昂贵的超分子计算的需要。我们使用由此产生的理论表明，无论是供体或受体聚集体分子之间的电荷离域可以通过一个过程，我们称之为超转移（或抑制它通过subtransfer）的电荷转移的速率。通过明智地调整能级和重组能量，也可以将速率提高到单个分子可能的水平以上。我们还描述了桥介导的离域分子聚集体之间的电荷转移。广义马库斯理论的方程是在封闭的形式，提供定性的洞察力的影响，离域电荷动力学的分子系统。
2018-02-13 physics.chem-ph
Charge-Transfer Matrix Elements by FMO-LCMO Approach: Hole Transfer in DNA with Parameter Tuned Range-Separated DFT
本文提出了一种计算电荷转移矩阵元的方法，它是用碎片分子轨道和“非经验调谐的距离分离”密度泛函的线性组合来计算的。它考虑了环境库仑场引起的自洽轨道弛豫和碎片对之间的交换相互作用。的准确性进行了确认数值上的基准系统的咪唑和呋喃同二聚体阳离子。应用于DNA核碱基对和$π$堆叠腺嘌呤八聚体中的空穴转移突出了轨道弛豫的影响。
2016-04-12 physics.chem-ph
Erratum to the article: Charge transfer to solvent identified using dark channel fluorescence-yield L-edge spectroscopy, NATURE CHEMISTRY 2 (2010) 853
文章勘误：使用暗通道荧光产率L边光谱法鉴定电荷转移至溶剂，NATURE CHEMISTRY 2（2010）853
2017-06-12 physics.chem-ph
Femtosecond Core-Level Charge Transfer
本文以乙烯为例，证明了由非绝热动力学和电子相干性驱动的超快内壳层电荷转移可在几飞秒内发生，与纯电子电荷迁移处于同一时间尺度。
2024-08-23 physics.chem-ph
Charge Transfer Database for Bio-molecule Tight Binding Model Derived from Thousands of Proteins
由于生物分子化学结构的高度复杂性，蛋白质中电荷转移反应的各向异性特征不容忽视。在这项工作中，我们通过计算所有20*20种可能的氨基酸侧链组合中的电荷转移耦合，首次对蛋白质复合物中的电荷转移偏好进行了大规模的定量评估，这些氨基酸侧链组合是从数千种蛋白质复合物的高质量结构中提取的。电荷转移数据库定量地显示了数百万个氨基酸侧链组合之间的电荷转移偶联的不同特征。电荷转移耦合的知识图表明，在现实蛋白质中，只有一个平均或代表性的结构不能被视为典型的电荷转移偏好。这种数据驱动的模型为我们提供了一种全面理解基于结构相似性的成对电荷转移耦合参数的替代途径，而不需要任何关于化学相互作用的化学直觉知识。
2018-02-22 cond-mat.soft physics.chem-ph
Charge-Transfer in Time-Dependent Density Functional Theory
电荷转移在物理、化学和生物化学中的许多过程中起着至关重要的作用。在许多应用中，所涉及的系统的大小要求时间相关的密度泛函理论（TDDFT）被用于其计算建模，由于其前所未有的平衡精度和效率。然而，虽然准确的原则上，在实践中，近似必须作出的交换相关功能在这个理论中，和标准的功能近似表现不佳的激发具有远程电荷转移组件。激烈的进展已经取得了发展更复杂的泛函这个问题，我们审查。我们指出了一个本质的区别之间的交换相关内核需要一个准确的描述开壳层片段之间的电荷转移和闭壳层片段。然后，我们转向电荷转移动力学，这与激发问题相反，是一个高度非平衡，非微扰的过程，涉及一个完整的电子在空间中的转移。这对TDDFT泛函来说是一个更具挑战性的问题。我们描述了动态的步骤和峰值功能的确切功能随着时间的推移而演变，目前使用的泛函中缺少的。后者低估了转移的电荷量，并在电荷转移共振位置上表现出虚假的位移。我们讨论一些明确的例子。
2017-07-25 physics.chem-ph
Can Charge Transfer Across C-H...O Hydrogen Bonds Stabilize Oil Droplets in Water?
针对油滴负电荷分子起源的争议，通过能量分解分析表明水到油的净电荷转移可忽略不计，无法稳定乳液，同时解释了C-H频率蓝移及电泳迁移率相关问题。
2025-11-12 physics.chem-ph
Charge-Transfer in Time-Dependent Density Functional Theory: Insights from the Asymmetric Hubbard Dimer
我们证明了非对称双费米子双格位哈伯德模型描述了实空间分子中长程电荷转移动力学的基本特征。我们施加一个共振场，将一个费米子从一个位置转移到另一个位置。通过约束搜索，我们找到了精确的基态交换相关泛函，并使用它来传播Kohn-Sham系统，给出了第一个时间分辨电荷转移的“绝热精确”计算。这种传播不能正确地转移电荷。我们通过比较精确势和绝热精确势来分析原因，并讨论导数不连续性的作用。对实空间分子的影响是，即使是最好的绝热近似，尽管捕获非本地步骤功能相关的解离和电荷转移激发，不能捕获完全时间分辨的电荷转移动力学。
2014-02-05 cond-mat.other physics.chem-ph
Unravelling the influence of quantum proton delocalization on electronic charge transfer through the hydrogen bond
在形成氢键后，电子电荷密度在供体和受体之间转移，影响从水合到光谱的过程。在这里，我们使用从头算路径积分模拟，以阐明核量子效应在确定的范围内的氢键物种在气相和液相中的电荷转移的作用。我们表明，原子核的量子化会引起电荷转移幅度及其温度依赖性的巨大变化。然后，我们解释了如何一个单一的几何参数确定通过氢键的电荷转移。因此，这些结果表明，核量子效应是至关重要的电荷转移的准确描述，并提供了一个物理透明的方式来理解氢键如何引起它。
2018-11-27 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Size-extensive polarizabilities with intermolecular charge transfer in a fluctuating-charge model
在分子力学方法中，涨落电荷模型已被用来模拟极化效应。然而，他们高估了大系统的极化率。以前的补救措施是以禁止分子间电荷转移为代价的。在这里，我们调查这种缺乏的尺寸扩展性，并表明，忽视的条款所产生的电荷守恒是部分负责，这些条款也是至关重要的保持正确的平移对称性的偶极矩和极化率，经典静电理论的要求。此外，QTPIE演示线性标度极化率耦合的外部电场的方式，将其潜在的原子电负性的扰动时。因此，第一次，我们有一个波动的电荷模型，预测尺寸广泛的偶极极化率，但允许分子间的电荷转移。
2008-12-08 physics.chem-ph physics.comp-ph
Fundamentals of Time-Resolved Charge-Transfer in Time-Dependent Density Functional Theory
结果表明，当电子在大间距的闭壳层分子碎片间转移时，含时密度泛函理论的精确关联势在成键区逐渐形成台阶和峰结构.这种结构在空间和时间上都具有非局域的密度依赖性，即使用精确的基态交换关联泛函也不能捕捉到这种结构.在开壳层碎片之间电荷转移的互补情况下，当达到电荷转移态时，初始台阶和峰值消失.在通常的近似中缺乏这些结构导致不准确的电荷转移动力学。在共振电荷转移的条件下，偶极矩中完全没有拉比振荡，这就戏剧性地说明了这一点。
2014-02-10 cond-mat.other physics.chem-ph
Crystal Growth of new charge-transfer salts based on $π$-conjugated molecules
通过物理气相输运法得到了以$π$共轭的芳香分子（菲和芘）为给体的新型电荷转移晶体。本文报道了以四氰基醌二甲烷（TCNQ-F $_x$，x=0，2，4）为受体材料的电荷转移盐的熔化行为、晶体生长的优化和晶体结构。晶体结构由单晶X射线衍射测定。在封闭的安瓿中的不同的蒸汽压的生长条件和晶体尺寸和质量的影响，这些起始条件的报告。通过晶体结构的几何分析和单晶的红外光谱研究了电荷转移过程。利用这三种不同的受体强度和两组供体材料，可以系统地研究电荷转移的分布。这有助于理解这类材料中的电荷转移过程与$π$共轭供体分子。
2016-05-24 cond-mat.soft physics.chem-ph
Electronic Structure Topology Associated Domain is Useful to Minimize the Uncertainty of QM/MM Boundary Charge Transfer Effects
电荷转移效应是真实蛋白质物理描述的重要组成部分。在混合量子力学-分子力学（QM/MM）模拟中，QM/MM边界之间的显著电荷转移会导致非常大的QM区域的缓慢收敛问题。在这项工作中，我们将讨论如何社区结构在复杂的网络（电子结构拓扑结构相关的域）可以用来衡量QM/MM边界效应，以及它如何可以提供一个不同的角度在现有的QM/MM模拟既定的概念。利用图论方法对QM/MM模拟中的核心活性位点和周围蛋白质环境之间的电荷转移区域进行了区分。根据复杂网络的社团检测算法，提出了电荷转移拓扑关联域（cttom），为系统地最小化QM/MM边界的电荷转移效应提供了一种新的工具.
2019-05-02 cond-mat.dis-nn physics.chem-ph
Charge Transfer in Cluster-Atom Collisions Studied with Non-Adiabatic Quantum Molecular Dynamics
在非绝热量子分子动力学的微观框架下，对Na_n^+团簇离子与Cs原子碰撞过程中的电荷转移进行了理论研究。竞争的反应通道和影响电荷转移（电子激发，碎裂，温度）的相关过程进行了描述。计算了Na_n^+（2.7 keV）+ Cs --> Na_n + Cs^+在4 <= n <= 11范围内的绝对电荷转移截面，再现了实验截面的尺寸依赖性。计算了n= 4，7，9时截面的能量依赖性。发现产生Cs^-的奇异电荷转移通道具有有限的概率。
1997-12-04 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Effects of partial charge-transfer solute -- solvent interactions in absorption spectra of aromatic hydrocarbons in aqueous and alcoholic solutions
本文提出了一种研究溶质分子与溶剂之间电荷转移相互作用的方法，即通过比较溶质分子在化学惰性溶剂中不同电子跃迁的光谱位移比来研究溶质分子与溶剂之间的电荷转移相互作用。该方法适用于激发时不改变其偶极矩的分子。作为一个例子，在较高的电子状态的芳烃（苯，菲，萘）溶解在水和醇的电荷转移相互作用的存在下被证明。
2013-03-03 cond-mat.soft physics.chem-ph
Mapping Charge-Transfer Excitations in Bacteriochlorophyll Dimers from First Principles
本文基于第一性原理数值模拟，以细菌叶绿体二聚体为模型，系统研究分子间耦合、距离、取向及振动对电荷转移激发的影响，为光活性分子设计提供规则并强调其在激发态模型中的重要性。
2023-04-09 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Coupled charge and energy transfer dynamics in light harvesting complexes from a hybrid hierarchical equations of motion approach
我们描述了一种方法来模拟激子动力学的蛋白质色素复合物，包括电荷转移以及荧光的影响。该方法结合了用于描述激子量子动力学的分层运动方程和用于描述较慢电荷转移过程的Nakajima-Zwanzig量子主方程。我们研究了捕光复合物II中的电荷转移猝灭，捕光复合物II是一种在许多植物中控制非光化学猝灭的蛋白质。使用我们的混合方法，我们发现我们的计算和实验测量的激发寿命之间的良好协议。此外，我们的计算表明，激子能量漏斗在确定淬灭效率中起着重要作用，我们希望将这一结论扩展到其他蛋白质进行保护性激发淬灭。这也突出了需要适当考虑激子动力学和电荷转移过程的相互作用的模拟方法。
2022-07-24 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
