我们研究了磁性绝缘体Ba $_5$ CuIr $_3$ O $_{12}$的热力学和高磁场性质，它表明没有磁序下降到2 K与自旋液体基态一致。虽然磁化率和比热的温度依赖性只显示弱的反铁磁相关性，我们发现，磁化强度不饱和到59特斯拉的字段，导致一个明显的矛盾。我们证明了这个悖论是可以解决的，所有的实验数据都可以在随机单重态的框架内一致地描述。我们演示了一个通用的程序，从磁化测量得到的交换耦合分布$P(J)$，并使用它来表明，实验数据是符合幂律形式$P(J)\sim J^{-α}$与$α\approx 0.6 $。因此，我们发现，高磁场测量可以是必不可少的，以辨别量子自旋液体候选人从无序为主的状态，不表现出长程有序。
英文摘要：
We study the thermodynamic and high-magnetic-field properties of the magnetic insulator Ba$_5$CuIr$_3$O$_{12}$, which shows no magnetic order down to 2 K consistent with a spin liquid ground state. While the temperature dependence of the magnetic susceptibility and the specific heat shows only weak antiferromagnetic correlations, we find that the magnetization does not saturate up to a field of 59 Tesla, leading to an apparent contradiction. We demonstrate that the paradox can be resolved, and all of the experimental data can be consistently described within the framework of random singlet states. We demonstrate a generic procedure to derive the exchange coupling distribution $P(J)$ from the magnetization measurements and use it to show that the experimental data is consistent with the power-law form $P(J)\sim J^{-α}$ with $α\approx 0.6 $. Thus, we reveal that high-magnetic-field measurements can be essential to discern quantum spin liquid candidates from disorder dominated states that do not exhibit long-range order.
Spin-orbit coupling in octamers in a spinel sulfide CuIr$_2$S$_4$: Competition between spin-singlet and quadrupolar states, and its relevance to remnant paramagnetism
我们从理论上研究了尖晶石型化合物CuIr $_2$ S $_4$在低温阶段形成八位簇（八聚体）的磁性。八聚体态被认为是由Peierls不稳定性通过$d$轨道的强各向异性诱导的自旋单重态，即所谓的轨道Peierls态。我们重新审视这幅图片，考虑到自旋轨道耦合，这是在以前的研究中被忽略。从具有强自旋轨道耦合的多轨道哈伯德模型出发，在强关联极限下进行微扰展开，得到了八聚体中Ir $^{4+}$阳离子的$j_{\rm eff}=1/2$准自旋间的低能有效模型.有效的哈密顿量是Kitaev-Heisenberg模型的形式，但有一个额外的相互作用，一个对称的非对角交换相互作用，起源于包括d-d和d-p-d跳跃的微扰过程。通过严格对角化方法分析了八聚体和两个格位上的有效哈密顿量，发现自旋单重态和四极态之间存在竞争。前一个单重态是一个传统的单重态，与轨道-佩尔斯态有着密切的联系。另一方面，后者的四极状态是稳定的额外的相互作用，它包括一个线性组合的不同的总自旋动量沿自旋量子化轴。在竞争区，该模型表现出顺磁行为与重整化小的有效力矩在低温下。在没有附加相互作用的Kitaev-Heisenberg模型中，这种特殊的剩余顺磁性是得不到的。我们的结果更新了八聚体态的图像，并为最近在μ子自旋旋转实验中观察到的内禀顺磁行为提供了一个方案[K。M. Kojima等人，物理修订版信函112，087203（2014）]…
Anisotropic physical properties of PrRhAl$_4$Si$_2$ single crystal a non-magnetic singlet ground state compound
我们已经生长出PrRhAl $_4$ Si $_2$的单晶，其以四方晶体结构结晶。从低温物理性质的测量，如，磁化率，磁化强度，热容和电阻率，我们发现，该化合物不显示任何磁有序低至70 mK。通过对样品磁化率和比热测量的晶场计算表明，PrRhAl $_4$ Si $_2$中Pr原子的9重简并$(2J+1)$能级在123 K处分裂为7个能级，其中有一个单重态基态和一个分离良好的激发二重态，总能级分裂能为320 K.
Modeling Spin Dynamics in the Singlet Ground State Garnet Ho3Ga5O12
含有非Kramers磁性离子的材料可以显示出不寻常的量子激发，因为在横向磁场中，两个单重态晶体场基态到伊辛自旋的量子模型的精确映射。在这里，我们模型的磁激发光谱的石榴石结构的Ho3Ga5O 12，它具有一个双单重晶场基态。我们使用反应场近似来解释已发表的非弹性中子散射数据[Zhou et al.，Phys.Rev.B78，140406（R）（2008）]，使用包含磁偶极相互作用、双单态晶体场分裂和核超精细耦合的三参数模型。我们的研究澄清了Ho3Ga5O 12的磁哈密顿量，揭示了核超精细相互作用驱动该系统的磁有序，并提供了一个定量分析具有单重晶场基态的材料的磁激发谱的框架.
Electronic Order with Staggered Kondo and Crystalline Electric Field Singlets
新的电子秩序被发现在理论上的系统中，偶数个局域电子每个网站与传导电子耦合。对于精确的定量研究，近藤晶格模型的一个变种，采取与晶体电场（CEF）的单重态和三重态的每个网站。使用动态平均场论结合连续时间量子蒙特卡罗方法，一个交错的顺序与交替Kondo和CEF单线被确定的情况下，每个站点的一个导电电子分布在两个导带，每个导带是四分之一填充。这种电子秩序伴随着传导电子的电荷密度波（CDW），其在近藤单重态位点上比在CEF单重态位点上积累更多。可能的相关性，目前的秩序的标量秩序PrFe $_4$ P $_{12}$进行了讨论。
Magnetically Robust Non-Fermi Liquid Behavior in Heavy Fermion Systems with f^2-Configuration: Competition between Crystalline-Electric-Field and Kondo-Yosida Singlets
Magnetic Field Effect on Crossover Temperature from Non-Fermi Liquid to Fermi Liquid Behavior in f^2-Impurity Systems with Crystalline-Electric-Field Singlet State Competing with Kondo-Yosida Singlet State
Theory of Singlet Fission in Polyenes, Acene Crystals and Covalently Linked Acene Dimers
我们报告四重配置相互作用的计算扩展Pariser $-$帕尔$-$ PHilople哈密顿量的激发态的聚集体的多烯，结晶并苯，并苯分子的共价连接的二聚体。我们确定精确的能量排序和分析集团波函数，以达到在这些不同的家庭材料的单重态裂变的全面的物理理解。我们的计算方法使我们能够保留一个非常大的数量的基础状态，从而获得正确的相对能量排序的一个电子$-$一个空穴Frenkel和电荷转移激子与分子内和分子间的两个电子$-$两个空穴三重态$-$三重态激发态。我们表明，从能量排序，它是可以理解的发生在多烯和并苯晶体中的单线态裂变，以及它的共价连接的并苯二聚体几乎完全不存在。与并苯晶体一样，多烯中的单线态裂变是一种多发色团现象，众所周知的2-$^1$ A $_g^-$不起直接作用。分子间电荷转移是并苯和多烯单重态裂变的基本过程，但由于聚合态激发态的性质和排列顺序的细微差别，并苯和多烯的单重态裂变机制略有不同。因此，我们能够给出定性的物理推理的慢单线态裂变的多烯，相对于结晶并五苯。我们的工作也提供了新的见解复杂的激子动力学并四苯晶体，这一直是很难理解的理论。我们的大规模多体计算为我们提供了理解不同类别的$π$共轭材料之间的单线态裂变产额和速率的定性差异的能力。
Valence bond crystal in a pyrochlore antiferromagnet with orbital degeneracy
本文讨论了三重轨道简并$S=1/2$磁性离子的烧绿石晶格的基态。我们推导出一个有效的自旋轨道哈密顿量，并表明轨道自由度可以调制自旋交换，消除无限自旋简并烧绿石结构的特点。由此产生的状态是自旋单重态二聚体的集合，由于它们的相对取向而具有残余简并性。后者被磁弹性相互作用提升，在自旋单态相空间中诱导，迫使四重态畸变。这种理论为在B-尖晶石MgTi $_2$ O $_4$中观察到的螺旋自旋单态模式提供了解释。
Evidence for Dimer Crystal Melting in the Frustrated Spin-Ladder BiCu2PO6
在自旋梯化合物BiCu $_2$ PO $_6$中存在决定性的自旋激发动力学，我们使用非弹性光散射对其进行分类和表征。在（$aa$）、（$bb$）和（$cc$）光散射偏振中，我们观察到了从36 cm $^{-1}$到700 cm $^{-1}$的低能单重态和宽的三重态连续谱。虽然孤立的自旋梯物理可以粗略地解释在高能量下观察到的激发，但需要考虑挫折和梯间相互作用，以充分描述低能量和中等能量下的光谱分布和散射选择规则。更重要的是，在24 cm $^{-1}$处的梯间单重态束缚模式，位于连续区下方，在梯间（$ab$）偏振中显示出其最大的散射强度。与此相反，在62 cm $^{-1}$和108 cm $^{-1}$的能量可比的连续的两个梯子内的束缚态被观察到沿腿（$bb$）和横档（$cc$）的光偏振。我们属性丰富的单重态束缚模式的光谱熔化的二聚体晶体。我们的研究提供了证据Z $_2$量子相变从二聚体到共振价键状态驱动的单线态波动。
一个框架，提出了建模和理解磁激发局部化，中间耦合磁体之间的相互作用，自旋轨道耦合，磁交换，和晶体场效应是已知的创建一个复杂的景观的非常规磁行为和基态。一个自旋-轨道激子的方法来模拟这些激发的基础上，显式地将单离子晶体电场和自旋交换项的哈密顿量。然后利用这个框架来理解典型的Van Vleck $j\rm{_{eff}}=0$单重基态，其激发是耦合的自旋和晶体电场水平。具体而言，异常希格斯模式[Jain et al. Nat. Phys. 13，633（2017）]，自旋波[S. Kunkemöller et al. Phys. Rev. Lett. 115，247201（2015）]和轨道激发[L. Das et al. Phys. Rev. X 8，011048（2018）]在多轨道莫特绝缘体Ca $_2$ RuO $_4$中被捕获，并且与先前的中子和非弹性X射线光谱测量结果良好一致。此外，我们的研究结果说明了如何晶体电场诱导的单重态基态可以支持相干纵向，或振幅激发，和横向波动动力学。我们使用这种描述来讨论访问附近临界点的机制。
Quantum Spin Singlet Ground State with Large Excitation Gap in the S = 3/2 quasi-1D van der Waals materials MoX3 (X = I, Br)
University of California, Los Angeles（加州大学洛杉矶分校）；California NanoSystems Institute, University of California, Los Angeles（加州纳米系统研究所，加州大学洛杉矶分校）；University of California, Riverside（加州大学河滨分校）；Auburn University（奥本大学）；University of Georgia（佐治亚大学）；Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）
本研究发现 MoX3 (X = I, Br) 晶体同时具有量子自旋单态基态和经典 Néel 有序，通过实验与理论计算证实了其一维链内与三维链间耦合的相互作用，为探索原子链极限下的量子磁性提供了独特平台。
Singlet Ground State and Spin Gap in S=1/2 Kagome Antiferromagnet Rb$_2$Cu$_3$SnF$_{12}$
本文研究了Rb $_2$ Cu $_3$ SnF $_{12}$的晶体结构和磁性。该化合物由角共享的CuF $_{6}$八面体的可果美层组成，与适当的可果美层相比，具有2a x 2a的放大单元。Rb $_2$ Cu $_3$ SnF $_{12}$在磁性上被描述为具有四种相邻交换作用的$S$ =1/2修正的可果美反铁磁体。从磁化率和高场磁化强度测量，它被发现，基态是一个无序的单重态与自旋间隙，从最近的理论预测。精确对角化的12个站点的可果美集群进行分析的磁化率，和个人的交换相互作用进行了评估。
Ferromagnetically coupled Shastry-Sutherland quantum spin singlets in (CuCl)LaNb$_2$O$_7$
利用非弹性中子散射、X射线、中子衍射和第一性原理计算技术，我们证明了二维量子自旋系统（CuCl）$_2$的晶体结构是正交的，具有$Pbam$对称性，其中$_4$八面体从它们的高对称位置倾斜，Cu $^{2+} (s = 1/2)$离子形成畸变的正方形晶格.主要的磁相互作用是第四近邻反铁磁相互作用，具有Cu-Cl--Cl-Cu交换路径，这导致自旋单线态的形成。单态之间的两个最强相互作用是铁磁性的，这使得（CuCl）LaNb $_2$ O $_7$成为第一个铁磁耦合Shastry-Sutherland量子自旋单态系统。
Non-Fermi Liquid Behavior of U-impurity with $f^2$-Singlet Ground State
用Wilson的数值重整化群方法证明，即使对于具有$f^2$单重态基态的U杂质，也会出现非费米液体（NFL）行为，并据此解释了R $_{1-x}$ U $_x$ Ru $_2$ Si $_2$（R=Th，Y和La，$x\le 0.07$）的所有令人困惑的行为.由于近藤单重态和晶体电场单重态基态之间的平衡，存在一个不稳定的NFL不动点。在参数空间的宽范围内，系统的NFL行为表现为实验所能达到的温度范围内的瞬态现象。结果的电阻率，磁化率和索末菲系数的温度依赖性与磁场和无磁场再现的行为观察到的Th $_{1-x}$ U $_x$ Ru $_2$ Si $_2$。R $_{1-x}$ U $_x$ Ru $_2$ Si $_2$（R=Y和La）的不太反常的性质可以沿着相同的方案理解，只要这些化合物具有不同的参数组。
Quadrupolar Singlet Ground State of Praseodymium in a Modulated Pyrochlore
用中子散射和EXAFS研究了Pr $_{2-x}$ Bi $_x$ Ru $_2$ O $_7$的结构和磁性. Pr的基态近似为二重态，第一激发态为单重态。该整体晶场能级方案类似于本文也报道的金属Pr $_2$ Ir $_2$ O $_7$。虽然B位（Ru）是完全有序的，但A位（Pr/Bi）的情况并非如此。Pr-O2键长的分布表明Pr环境即使对于$x=0$也是不均匀的。表面上由于Bi $^{3+}$上的6s孤对，Bi环境高度无序。相应地，我们发现非Kramers双重基态简并，否则预计Pr的烧绿石结构被解除，从而产生一个四极单基态与空间变化的能隙。对于$x=0$，低于T $_N$，Ru亚晶格反铁磁有序，传播矢量\textbf{k} =（0，0，0），对于Y $_2$ Ru $_2$ O $_7$。没有秩序与Pr子晶格观察到下降到100 mK。Pr $_{2-x}$ Bi $_x$ Ru $_2$ O $_7$的低能磁响应具有与Pr准二重态基态的不均匀分裂相关的宽谱磁激发。对于$x=0$（$x=0.97$），光谱与温度相关（无关）。看来与Bi合金化相关的无序增强了不均匀Pr晶场能级分裂，使得位间相互作用对于$x=0.97$变得无关。A位的结构复杂性可以反映在B位钌在Néel相中的滞后均匀磁化中。
Valence-Bond Crystal, and Lattice Distortions in a Pyrochlore Antiferromagnet with Orbital Degeneracy
讨论了高阻挫烧绿石晶格上自旋为1/2的三重$t_{2g}$轨道简并磁性离子的基态性质，如B-尖晶石MgTi $_2$ O $_4$中的Ti $^{3+}$离子.在Hund耦合为零的情况下，我们构造了一个有效的自旋轨道哈密顿量，并通过构造几个精确的本征态研究了它的低能区。我们发现，轨道自由度调制的自旋交换能，释放烧绿石结构的无限自旋简并，并驱动系统到一个非磁性的自旋单重态流形。后者是自旋单重态二聚体的集合，然而，相对于二聚体取向高度简并。这种"定向“简并性随后被磁弹性相互作用提升，磁弹性相互作用通过在合适的方向上扭曲键并导致四元相来优化先前的能量增益。以这种方式，通过二聚体沿着围绕四角轴延伸的螺旋链的缩合形成价键晶体状态，如在MgTi $_2$ O $_4$中实际观察到的。在二聚相的轨道有序模式被预测为铁型沿螺旋和反铁型之间。最后，通过分析的考虑以及数值从头算模拟，我们预测一个可能的实验工具，通过共振X射线散射观察这样的轨道排序。
