Pair potentials for warm dense matter and their application to x-ray Thomson scattering in aluminum and beryllium
超快激光实验产生了越来越可靠的关于温暖致密物质的数据，但它们的解释需要理论模型。我们采用了一个有效的密度泛函中性赝原子超网链（NPA-HNC）模型的准确性相媲美从头计算模拟，并提供了第一性原理赝势和对势的温暖致密的物质。它避免了使用（i）特别核心排斥模型和（ii）“汤川屏蔽”，和（iii）不需要假设离子电子热平衡。计算的X射线汤姆逊散射（XRTS）光谱的铝和铍进行了比较，最近的实验和密度泛函理论分子动力学（DFT-MD）模拟。NPA-HNC的结构因子、压缩系数、声子和电导率与DFT-MD结果吻合较好，而Yukawa屏蔽给出了误导性的结果。两个实验的XRTS数据的分析，使用两个温度的准平衡模型，支持计算其温度弛豫时间。
2016-12-01 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Equation of State Database for Warm Dense Matter Computation
我们把第一性原理状态方程（FPEOS）数据库的物质在极端条件下，结合从路径积分蒙特卡罗和密度泛函分子动力学模拟的结果，元素H，He，B，C，N，O，Ne，Na，Mg，Al和Si以及化合物LiF，B4 C，BN，CH 4，CH 2，C2 H3，CH，C2 H，MgO和MgSiO 3。对于所有这些材料，我们提供的压力和内能的密度-温度范围从~0.5到50 g/cc和~10^4到10^9 K，这是基于~5000个不同的第一性原理模拟。我们计算了L和K壳层电离区的等压线、等压线和冲击Hugoniot曲线。本文利用线性混合近似，研究了高密度和高温度下混合物的性质。我们推导出水和氧化铝以及碳-氧，氦-氖，CH-硅混合物的Hugoniot曲线。我们预测H2O，H2 O2，Al 2 O3，CO和CO2的最大冲击压缩比分别为4.61，4.64，4.64，4.89和4.83。最后，我们使用FPEOS数据库来确定所有可用的二元混合物的最大冲击压缩点。我们确定的混合物，达到更高的冲击压缩比他们的端元。我们讨论的趋势共同的压力温度和粒子激波速度空间的所有混合物。在补充材料中，我们提供了所有的FPEOS表以及用于插值、Hugoniot计算和各种热力学函数图的计算机代码。
2020-12-13 cond-mat.mtrl-sci
The Free-Free Opacity in Warm, Dense, and Weakly Ionized Helium
我们研究了冷白矮星大气中温暖稠密氦的电离和不透明度。我们特别感兴趣的是密度高达$\rm 3 g/cm^{3}$和温度从1000 K到10000 K。对于这些物理条件，电离平衡建模的各种方法预测不同数量级的电离分数。此外，氦压力电离时的密度估计值从$\rm 0.3$到$\rm 14 g/cm^{3}$不等。在这种情况下，电子-原子逆韧致辐射吸收的值是高度不确定的。我们提出了新的结果，从非理想化学模型的电离平衡，从量子分子动力学（QMD）模拟，并从实验数据的分析，以更好地了解在弱电离极限的流体氦的电离分数。
2005-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Fully Consistent Density Functional Theory Determination of the Insulator-Metal Transition Boundary in Warm Dense Hydrogen
利用概念上和程序上一致的密度泛函理论（DFT）计算和先进的元GGA交换关联泛函的从头计算分子动力学模拟，我们确定了50 ~ 300 GPa压力范围内的热稠密流体氢的绝缘体-金属转变（IMT）.通过路径积分分子动力学（PIMD）的核量子效应的列入锐化的金属过渡，并降低过渡温度相对于Born-Oppenheimer（BO）MD的结果。BOMD本身给出了改进的协议与实验结果相比，以前的DFT预测。检查的离子对关联函数的上下文中的突然电导率增加在过渡确认金属过渡由于解离的分子氢，符合突然的带隙闭合。PIMD和BOMD结果的直接比较清楚地表明了同位素对IMT的影响。不同于随机模拟，这些结果不依赖于任何特设的基态和有限T方法的组合。
2020-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Non-adiabatic effects and exciton-like states during insulator-to-metal transition in warm dense hydrogen
随着温度和压力的升高，氢分子向原子电离态的转变是实验方法和理论上尚未解决的问题。在这里，我们分析了这种转变的动力学，并显示其非平衡非绝热特性在解释实验数据和理论模型中被忽视。非绝热机制解释了最近报道的强同位素效应[Zaghoo，Husband和Silvera，Phys. Rev. B 98，104102（2018）]和大潜热[Houtput，Tempere和Silvera，Phys. Rev. B 100，134106（2019）]。我们证明了在加热分子氢时形成中间激子样分子态的可能性，这可以解释绝缘体到金属过渡期间反射率和电导率的令人困惑的实验数据。
2020-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Multistep transition of diamond to warm dense matter state revealed by femtosecond X-ray diffraction
本文从理论上研究了自由电子激光脉冲能量为6100 eV，脉宽为5 fs，辐照剂量为$\sim 19-25$ eV/原子吸收剂量的金刚石块体到致密态的升温过程。我们的混合代码XTANT的模拟显示在100 fs以下的时间尺度上的无序，衍射峰（220）比峰（111）消失得更快。热致密物质的形成是金刚石的非热损伤，带隙坍塌引发原子无序。在（220）峰消失和（111）峰消失之间的几飞秒内，发现了短寿命类石墨态。得到的结果进行了比较，从最近的实验在SACLA的数据，显示定性协议。仍然存在的挑战，为准确建模的固体温暖的致密物质状态的过渡和补充测量的建议进行了详细讨论。
2017-11-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
First-Principles Calculation of Principal Hugoniot and K-Shell X-ray Absorption Spectra for Warm Dense KCl
用第一性原理分子动力学方法计算了温密KCl的主Hugoniot和K壳层X射线吸收谱。计算结果说明了电子结构的演化以及第一性原理方法中电离近似描述对压强的影响（由于导带和价带之间的能隙估计不足而引起的）。压力电离和热涂抹是防止压力偏离沿Hugoniot的全球积累的主要因素。此外，电子动能压力和维里压力之间的抵消进一步减小了偏差。X射线吸收谱的计算结果表明，Cl和K的$3p$电子在低能下发生压离后，KCl的带隙仍然存在，这对热致密物质的电子结构演化提供了详细的认识.
2015-03-02 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Electrical Conductivity of Warm Dense Hydrogen from Ohm's Law and Time-Dependent Density Functional Theory
针对温稠密氢电导率的研究需求，提出结合欧姆定律连续形式与实时含时密度泛函理论的计算方法，解决有限尺寸误差问题，在30,000 K及0.02-0.98 g/cc条件下获得可靠结果，为基础物理及相关应用提供支持。
2024-09-23 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Thermal PBE in warm dense matter: Does it matter and is it accurate?
Helmholtz–Zentrum Dresden–Rossendorf (HZDR)（德累斯顿罗森多夫亥姆霍兹中心）；University of California, Irvine（加州大学尔湾分校）
通过实现和系统基准测试热PBE泛函，证明其在Kohn-Sham密度泛函理论计算中显著改善温稠密物质性质描述，与路径积分蒙特卡洛参考数据高度一致且计算成本低。
2026-05-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.plasm-ph
Understanding XANES spectra of two-temperature warm dense copper using ab initio simulation
采用从头算分子动力学模拟结合线性响应理论，研究了双温稠密铜等离子体的X射线吸收近边谱（XANES）。随着温度的升高，XANES光谱表现出边缘前的结构平衡的减少的吸收后的边缘。通过对各种热力学条件进行系统的模拟，我们建立了一个公式来推导出电子温度Te直接从光谱积分的前边缘，可用于各种热力学条件下遇到的飞秒加热实验中的热非平衡和扩展状态必须考虑。
2020-02-13 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
The structure in warm dense carbon
研究了石墨、金刚石和BC8固相压力区中流体碳相的结构。我们发现随着密度的增加，配位数增加。从零到$30$ GPa，液体表现出随温度升高而降低的填充效率。然而，对于较高的压力，配位数随着温度的升高而增加。高达$1.5$ eV和独立的压力高达$1000$ GPa，在离子结构因子的双峰结构存在，表明持久的共价键。在从零到$1000$ GPa的整个压力范围内，流体的结构和性质强烈地由这种共价键决定。
2019-09-29 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Capturing many-body effects in electrical conductivity of warm dense matter
University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；Sandia National Laboratories（桑迪亚国家实验室）
本文基于密度泛函理论，提出GW近似框架改进导电性计算，揭示电子散射对不同温度下导电性的影响，提升对暖稠密物质导电机制的理解。
2026-05-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
First-Principles Equation of State Calculations of Warm Dense Nitrogen
使用路径积分蒙特卡罗（PIMC）和密度泛函分子动力学（DFT-MD）模拟方法，我们计算的相干状态方程（EOS）的氮，跨越液体，温暖的稠密物质（WDM），和等离子体制度。模拟涵盖了广泛的密度-温度空间，$1.5-13.9$ ~g $~$ cm $^{-3}$和$10^3-10^9$ ~K。在分子解离制度，我们延长了压力-温度相图超出以前的研究，提供解离和Hugoniot曲线与实验和以前的DFT-MD工作的良好协议。对关联函数和WDM制度的电子态密度的分析揭示了一个不断变化的等离子体结构和电离过程，是由温度和压力驱动。我们的Hugoniot曲线显示在解离制度的斜率急剧变化，并具有两个压缩最大值的K和L壳层的WDM制度，这有一些显着的差异，从等离子体模型的预测电离。
2016-01-21 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
First-Principles Equation of State and Electronic Properties of Warm Dense Oxygen
我们进行了全电子路径积分蒙特卡罗（PIMC）和密度泛函理论分子动力学（DFT-MD）计算，以探索温暖的致密物质态的氧。我们的模拟涵盖了$1-100$ ~g、$\,$、cm、$^{-3}$和$10^4-10^9$ ~K的宽密度-温度范围。通过结合PIMC和DFT-MD的结果，我们能够在所有温度下从第一性原理计算压力和内能，并提供相干状态方程。我们比较了我们的第一性原理计算与解析状态方程，这往往同意温度高于8 $\times$ 10 $^6$ ~K。对关联函数和电子态密度揭示了一个不断变化的等离子体结构和电离过程，是由温度和密度驱动。当我们在恒定温度下增加密度时，我们发现1 s态的电离分数减小，而其他电子态向连续谱移动。最后，计算出的冲击Hugoniot曲线表明，随着第一和第二壳层的电离，压缩增加。
2016-01-21 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Equation of states and transport properties of warm dense beryllium: A quantum molecular dynamics study
用量子分子动力学模拟计算了铍在密度为4.0 ~ 6.0 g/cm $^{3}$、温度为1.0 ~ 10.0 eV的温密区的状态方程、粘度系数、自扩散系数和电子输运系数。主要的Hugoniot与地下核爆炸和高功率激光实验结果一致，最高可达$\sim$ 20 Mbar。计算的粘度和自扩散系数进行了比较与单组分等离子体模型，使用平均原子模型给出的有效电荷。的斯托克斯-爱因斯坦关系，其中提出的粘度和自扩散系数之间的关系，被发现持有相当好的强耦合制度。洛伦兹数，这是导热率和导电率之间的比率，通过Kubo-Greenwood公式计算，并在温暖的密集区域与著名的Wiedemann-Franz定律进行比较。
2013-06-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.plasm-ph
Transition to metallization in warm dense helium-hydrogen mixtures using stochastic density functional theory within the Kubo-Greenwood formalism
Kubo-Greenwood（KG）公式通常与Kohn-Sham（KS）密度泛函理论（DFT）结合使用来计算光学电导率，特别是对于热的致密物质。为了应用KG公式，需要直到能量截止的所有KS本征态和本征值，因此该方法变得昂贵，特别是对于高温和大型系统，随着系统尺寸和温度的立方缩放。在这里，我们开发了一种方法来计算KS电导率内的随机DFT（sDFT）的框架，这只需要知识的KS哈密顿量，但不是它的本征态和值。我们表明，与该方法相关的计算工作量与系统大小成线性关系，并与传统的确定性方法的立方增加不同，与温度成比例减少。此外，我们发现，该方法可以准确地描述整个频谱，包括高频范围，不像确定性方法，这是被迫引入高频截止由于内存和计算时间的限制。我们将该方法应用于氦-氢混合物在温暖的稠密物质制度在温度的\sim 60 \text{kK}，并发现该系统显示两个导电性阶段，其中发生从非金属到金属的过渡时，氢原子构成\sim 0.3的总原子在系统中。
2019-10-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Comparison of Density Functional Approximations and the Finite-temperature Hartree-Fock Approximation in Warm Dense Lithium
我们比较了有限温度的Hartree-Fock模型的行为与热密度泛函理论使用基态和温度相关的近似交换泛函。测试系统是体心立方Li在温密物质（WDM）的温度-密度制度。在这种仅交换的情况下，三种方法的结果有很大的质的差异。这些差异可能是重要的Born-Oppenheimer分子动力学研究WDM与基态近似密度泛函和热占领。这样的计算需要可靠的正规化的潜力在一个苛刻的温度和密度范围。通过比较赝势和全电子结果在${\mathrm T} = 0$ K的小锂团簇的局部bcc对称性和键长相当于高密度体锂，我们确定的密度范围，标准的投影增广波（PAW）和范数守恒赝势是可靠的。然后，我们构建和使用全电子PAW数据集与一个小的截止半径，这是有效的锂密度高达至少80 g/cm $^3$。
2012-08-09 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Revealing the Complex Transport Behaviors in Warm Dense Hydrogen by Including Nuclear Quantum Effects
采用分子动力学模拟（\textit{ab initio}）方法，研究了密度为10-100 g/cm ~ 3、温度为0.1-1 eV的稠密液氢的核量子效应对结构和输运性质的影响.随着NQE的加入，随着温度的升高，离子扩散被强烈地增强了100%至15%的幅度，而电导率被显著地抑制。对离子结构和零点能的分析也表明了非量子效应在这些区域中的重要性。与经典粒子处理相比，离子的显著量子离域导致质子间散射截面明显不同，这可以解释输运行为的巨大可变性。此外，能量效应、压力效应和同位素效应也受非均衡效应的影响。这些复杂的行为表明，即使在热稠密区，稠密氢的NQE也不能忽略。
2013-04-03 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Transferable Interatomic Potentials for Aluminum from Ambient Conditions to Warm Dense Matter
本研究利用机器学习原子间势，基于DFT-MD数据训练单一模型，成功模拟铝从环境到温稠密物质（高达60,000 K）的输运和材料性质，克服了计算限制，验证了势的可迁移性。
2023-04-19 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Finite temperature density functional theory investigation to the nonequilibrium transient warm dense state created by laser excitation
本文采用有限温度密度泛函理论研究了激光激发下热致密Li、Al、Cu和Au的非平衡瞬态电子结构。光子根据光子能量从内壳层轨道或从价带激发电子，并引起样品的等容加热。当空穴位于内壳层3s轨道时，观察到Cu的3d轨道局域态。这些材料在非平衡状态下的电导率使用Kubo-Greenwood公式计算。与平衡态相比，电导率的变化对于内壳层轨道或价带中的空穴的情况是不同的。这是由于两个因素的竞争：由于减少核心电子的屏蔽而导致的轨道能量的移动，以及由于电子的激发而导致的化学势的增加。详细讨论了电子和离子的有限温度对电导率的影响。这一工作有助于更好地理解热致密物质激光激发实验的物理过程。
2020-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.comp-ph
Simple pair-potentials and pseudo-potentials for warm-dense matter and general applications
我们提出了计算简单的无参数的对势有用的固体，液体和等离子体在任意温度下的方法。他们成功地处理了具有复杂四面体或其他结构键合特征的碳或硅等温密物质（WDM）系统。密度泛函理论认为，完整描述电子-离子系统只需要单体电子密度和单体离子密度。本文利用密度泛函理论将电子多体问题和离子多体问题{ \it both}化为一个精确的单体问题，即中性赝原子（NPA）问题。我们比较了Stillinger-Weber（SW）类的多中心势，嵌入原子的方法，与NPA的方法表明，多离子的影响，系统地包括在这个单中心的方法通过单体交换相关泛函。这种计算高效的“单中心”DFT-NPA方法与通常的$N$ -中心DFT计算形成对比，该DFT计算与分子动力学（MD）模拟相结合以平衡离子分布。比较与对潜在的SW，有效介质的“胶水”模型，和相应的NPA对电位的部分，以阐明如何NPA电位捕获多中心的影响，仅使用对电位，基于单中心单体密度。
2021-04-05 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Group Conductivity and Nonadiabatic Born Effective Charges of Disordered Metals, Warm Dense Matter, and Hot Dense Plasma
本文提出利用非绝热 Born 有效电荷（NBEC）转化为群电导率，以在无序金属、温稠密物质和热稠密等离子体等系统中提取电离态，克服了传统平均电离态在静态极限下的差异。
2025-02-25 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Warming Up Density Functional Theory
密度泛函理论（DFT）已经成为跨学科研究电子结构的最流行的方法，特别是在材料和化学科学中。去年，至少有30，000篇论文使用DFT进行了有用的预测或深入了解了大量科学问题，从电池开发到太阳能电池效率等等。这一领域的成功是由基于已知精确条件和仔细测试和验证的有效精确近似驱动的。在过去的十年中，DFT在一个新的领域，热密物质，应用爆炸。密度泛函理论正在革新对温暖致密物质的模拟，包括在受控聚变、行星内部和其他高能量密度物理领域的应用。在过去十年左右的时间里，由现代密度泛函理论驱动的分子动力学计算在将化学现实主义引入这些应用方面发挥了至关重要的作用，通常（但不总是）与实验非常吻合。本章总结了我们小组最近在非零温度下的密度泛函理论的工作，我们称之为热DFT。我们解释的相关性，这项工作的背景下，温暖的致密物质，量子化学的重要性，这一制度。我们说明了一个简单的模型系统，不对称哈伯德二聚体的许多基本概念。
2017-01-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Structure, equation of state, diffusion and viscosity of warm dense Fe under the conditions of giant planet core
铁在宇宙中大量存在。特别是，热致密铁的动力学结构和输运性质对于理解巨行星的演化和结构至关重要。本文采用量子朗之万分子动力学（QLMD）的第一性原理计算，给出了Fe在33.385 g/cm $^3$和45 g/cm $^3$两种典型密度下，在1 eV和10 eV温度范围内的离子结构、状态方程、扩散和粘度.进一步讨论了在该区域中斯托克斯-爱因斯坦（SE）关系的有效性，说明了选择有效原子直径的重要性。结果提醒我们在极端条件下谨慎使用SE关系。
2013-03-14 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Stochastic density functional theory combined with Langevin dynamics for warm dense matter
本研究拓展了结合朗之万动力学的随机有限温度Kohn-Sham密度泛函理论，提出新型线性标度随机电导率计算方法，揭示了30000K下氢的结构与电导率转变特征。
2024-04-13 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Idealized Slab Plasma approach for the study of Warm Dense Matter
近年来，热密物质（warm dense matter，WDM）已成为等离子体物理、凝聚态物理、高压科学、天体物理、惯性约束聚变以及极端条件下的材料科学等多学科交叉的研究热点。为了研究定义明确的WDM状态，我们引入了理想化板状等离子体的概念，该等离子体可以在实验室中通过（i）固体的等容加热和（ii）固体中冲击波的传播来实现。这一概念的应用为研究动态电导率、状态方程、电离和不透明度提供了新的手段。这些方法在这里使用来自第一性原理（密度泛函型）理论，Escheras-Fermi型理论和数值模拟的结果。
2005-05-10 astro-ph cond-mat.mtrl-sci physics.gen-ph
Dynamical Ionic Clusters with Flowing Electron Bubbles from Warm to Hot Dense Iron along the Hugoniot Curve
温热致密物质的复杂结构对于理解高能量密度物理过程中物质的行为和提供物质组成的新特征是必不可少的。在这里，沿着一个新的统一的第一性原理确定的Hugoniot曲线的铁从正常的凝聚状态下，高达1 Gbar，新的结构特征的离子簇和分离的“电子泡”是革命性地解开使用新开发的量子朗之万分子动力学（QLMD）。由于费米电子简并度、离子耦合和动力学性质的相互作用，使得由邻近离子的内层电子形成键的复杂团簇在量子流泡的作用下能够动态地维持50飞秒的时间长度。在QLMD中包含这些复杂的特征后，目前的数据可以在很宽的温度和密度范围内作为第一原理基准。
2012-04-11 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Stochastic and Mixed Density Functional Theory within the projector augmented wave formalism for the simulation of warm dense matter
本文在投影缀加波形式体系中实现随机与混合DFT，以缓解平面波能量平方标度并改进赝势近似，通过单点和分子动力学计算给出1–50 eV固体密度碳的自扩散系数。
2023-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Isochoric, isobaric and ultrafast conductivities of aluminum, lithium and carbon in the warm dense matter (WDM) regime
本文研究了平衡等容态（$σ_{\rm is}$）、平衡等压态（$σ_{\rm ib}$）和离子温度$T_i$小于电子温度$T_e$的非平衡超快物质（UFM）态（$σ_{\rm uf}$）的电导率$σ$。铝、锂和碳被认为是越来越复杂的暖致密物质（WDM）系统，其中碳具有瞬时共价键。第一性原理计算，即，中性赝原子（NPA）计算和密度泛函理论（DFT）与分子动力学（MD）模拟，比较在可能的情况下与实验数据，以表征$σ_{\rm ic}, σ_{\rm ib}$和$σ_{\rm uf}$。NPA $σ_{\rm ib}$与DFT+MD的结果相比最接近可用的实验数据，DFT+MD通常使用约64-125个原子的模拟。发表的电导率为锂进行审查，并在4.5 eV的温度下的值进行检查，使用支持X射线汤姆逊散射计算。给出了适用于这些材料的$σ$随温度和密度变化的物理图象。与Al和Li相比，$σ$对低于10 eV的碳的$T_e$的不敏感性被澄清。
2017-09-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.geo-ph
