Combining Density Functional Theory and Density Matrix Functional Theory
我们将密度泛函理论与密度矩阵泛函理论结合起来，以获得两全其美的结果。这是通过电子相互作用的范围分离来实现的，其允许将短程密度泛函与长程密度矩阵泛函严格地结合。短程密度泛函近似于Perdew-Burke-Ernzerhof泛函（srPBE）的短程版本。长程密度矩阵泛函近似的Buijse-Baerends功能（lrBB）的长程版本。所得到的srPBE+lrBB方法准确地描述了静态和动态电子相关的计算成本类似的标准密度泛函近似。H $_{2}$、LiH、BH和HF分子的解离曲线显示了这一点。
2010-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
(Spin-)density-functional theory for open-shell systems: exact magnetization density functional for the half-filled Hubbard trimer
根据密度泛函理论的Hohenberg-Kohn定理，相互作用电子系统的所有可观测量都可以表示为基态密度的泛函。原则上，这包括开壳层系统的自旋极化（磁化）;然而，磁化作为总密度的函数的显式形式是未知的。在实践中，开壳层体系通常用自旋密度泛函理论来处理，其中的基本变量是自旋密度。在这里，DFT和自旋DFT的开壳层系统之间的关系进行了说明和精确的磁化强度密度泛函得到半填充的Hubbard三聚体。本文分析了自旋受限和自旋非受限的精确交换Kohn-Sham计算所产生的误差，并通过精确磁化泛函部分消除了这些误差。
2019-05-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Extending Nonlocal Kinetic Energy Density Functionals to Isolated Systems via a Density-Functional-Dependent Kernel
HEDPS, CAPT, School of Physics and School of Mechanics and Engineering Science, Peking University（北京大学物理学院与工程力学系）
本文通过构建密度泛函依赖的核，解决了非本地动能密度泛函在孤立系统中的不稳定性问题，提升了计算效率和精度。
2026-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Density functionals with spin-density accuracy for open shells
零外磁场中的电子可以用密度泛函理论（DFT）或自旋密度泛函理论（SDFT）研究。后者通常用于开壳层系统，因为它的近似似乎更好地模拟交换和相关（xc）泛函，但也因为到目前为止DFT的应用暗示了封闭壳层近似。修正开壳层的这个错误可以使近似的DFT xc泛函变得和SDFT中的泛函一样精确。在零磁场的极限下，SDFT的Kohn-Sham方程表现为DFT的广义KS方程。
2021-10-03 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Lower semi-continuity of universal functional in paramagnetic current-density functional theory
电流密度泛函理论（CDFT）在其顺磁配方的基石被证明。在简要介绍CDFT的数学结构后，证明了CDFT约束搜索泛密度泛函的下半连续性和期望值性，即CDFT约束搜索泛密度泛函中始终存在最小化的密度矩阵。这些结果将CDFT的数学框架置于与标准DFT相同的基础上。
2020-11-10 physics.chem-ph
Density-functional calculation of ionization energies of current-carrying atomic states
用电流密度泛函理论计算了载流原子态的电离能。首次实现了全流密度泛函理论的微扰近似，并证明了其数值上的可行性。不同的参数化的密度泛函的电流依赖性进行了严格的比较。开壳层原子中的轨道电流会使电离能产生微小的移动。我们发现，现代密度泛函已经达到了一个精度，在开壳层配置中出现的小电流相关的条款是不可忽略的，相比其余的差异，实验。
2003-06-16 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Efficient classical density-functional theories of rigid-molecular fluids and a simplified free energy functional for liquid water
经典密度泛函理论为理解非均匀流体的平衡性质提供了一种有效的替代分子动力学模拟的方法。然而，密度泛函理论的应用到多位点分子流体到目前为止，由于隐含的分子几何约束的网站密度，其分辨率通常需要昂贵的Monte Carlo方法的复杂性受到限制。在这里，我们提出了一个通用的方案，规避这个所谓的反演问题：压缩表示的取向密度。这种方法使我们能够结合优越的迭代收敛性能的多极表示的流体配置与提高精度的网站密度泛函。接下来，从计算的角度来看，我们展示了如何扩展的DFT++代数制定的电子密度泛函理论的经典流体的情况下，并提出了一个基地独立的离散化，我们制定的分子经典密度泛函理论。最后，武装与上述一般框架，我们构建了一个简化的自由能功能的水捕获的径向分布，空化能量，以及液体水的线性和非线性介电响应。由此产生的方法将使有效和可靠的第一原理研究的原子尺度的过程中接触的解决方案或其他液体环境。
2013-01-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Density functional analysis: The theory of density-corrected DFT
密度校正密度泛函理论（DC-DFT）在改进半局域DFT计算中取得了巨大的成功。本文提供了形式化的理论框架和假设分析任何函数极小化的近似泛函。我们推广DC-DFT允许任何两个泛函的比较，而不仅仅是与确切的功能比较。我们在任意两个近似之间引入一个线性插值，并利用所得结果来分析全局混合密度泛函。我们定义了盆地的密度空间中，这种分析应适用，并给出定量标准时DC-DFT应适用。我们还讨论了强相关性对密度驱动误差的影响，并以限制性HF Hubbard二聚体为例。
2019-08-15 physics.chem-ph
Potential functionals versus density functionals
势泛函近似是密度泛函近似的一种有趣的替代方法。定义了与Lieb密度泛函对偶的势泛函，并给出了势泛函的性质.导出了作为密度泛函和作为势泛函的P-Fermi理论之间的关系。探讨了最近几种半经典势泛函的性质，特别是它们对大粒子数和经典连续极限的逼近。证明了在潜在的功能近似的能量密度的模糊性的缺乏。计算了半经典近似的密度-密度响应函数，发现它违反了一个关键的对称性条件。
2013-07-16 cond-mat.other physics.chem-ph
Benchmark calculations for reduced density-matrix functional theory
约化密度矩阵泛函理论（RDMFT）是研究电子关联问题的一种新方法。像标准的密度泛函理论一样，它包含一个未知的交换相关泛函，在过去的几年里已经提出了几个近似。在这篇文章中，我们基准的一些这些泛函在一个扩展的一组分子的总能量和原子化能量。我们的研究结果表明，最新的RDMFT泛函给出了非常令人满意的结果相比，更涉及量子化学和密度泛函方法。
2008-01-22 physics.chem-ph
On connecting density functional approximations to theory
通常，密度泛函模型被认为是密度泛函理论的近似，然而，两者之间没有系统的联系，这可能使我们怀疑两者之间的联系。这种态度可以通过使用自旋密度的论证的合理性而得到进一步加强。质疑密度泛函模型的基础导致寻找替代解释。把它们看作是对密度的模型就是其中之一。另一个是考虑密度泛函近似作为一种方法来外推在一个模型系统中获得的结果，相应的物理之一。
2020-11-09 physics.chem-ph
Using the local density approximation and the LYP, BLYP, and B3LYP functionals within Reference--State One--Particle Density--Matrix Theory
For closed-shell systems, the local density approximation (LDA) and the LYP, BLYP, and B3LYP functionals are shown to be compatible with reference-state one-particle density-matrix theory, where this recently introduced formalism is based on Brueckner-orbital theory and an energy functional that includes exact exchange and a non-universal correlation-energy functional. The method is demonstrated to reduce to a density functional theory when the exchange-correlation energy-functional has a simplified form, i.e., its integrand contains only the coordinates of two electron, say r1 and r2, and it …
2003-08-23 physics.chem-ph
Thermodynamics as an alternative foundation for zero-temperature density functional theory and spin density functional theory
热力学为密度泛函理论（DFT）的自由能及其衍生物--有限温度T下的势--提供了一个透明的定义。通过将T限制为0，这里表明DFT和自旋相关DFT（对于基态）都遭受完全相同的良性模糊性：（a）电荷和自旋量子化分别导致电势和磁场中的“高达常数”的不确定性，以及（b）空子空间中的电势是不确定的，但不相关。令人惊讶的是，这些简单的事实在标准公式中无法获得，导致最近在自旋DFT中讨论明显的困难。
2002-07-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
A simple and efficient route towards improved energetics within the framework of density-corrected density functional theory
本文提出基于非相互作用动能差异的指标来高效判断何时采用HF密度，并进一步通过评估相关杂化泛函同时校正密度与泛函本身，建立C(HF)-DFT方法。
2023-04-10 physics.chem-ph
Exact conditions on the temperature dependence of density functionals
普遍的精确条件指导了当今使用的大多数基态密度泛函近似的构建。本文导出了热密度泛函理论中熵与Mermin自由能量密度泛函之间的关系。的熵和总和的动力学和电子-电子排斥泛函示出的是单调增加的温度，而Mermin功能是向下凹。类似的关系，发现交换和相关性。这些条件的重要性说明在两个极端：哈伯德二聚体和均匀气体。
2016-05-06 physics.chem-ph
Range-separated multideterminant density-functional theory with a short-range correlation functional of the on-top pair density
我们引入了一个近似的短程关联能量泛函涉及的范围分离的密度泛函理论的变种与多de-terminantal参考。这种近似是一个局部的密度，密度梯度，和对顶部的密度，局部插值之间的标准Perdew-Burke-Ernzerhof相关功能在消失的距离分离参数和已知的精确渐近展开在大距离分离参数。当结合（选定的）组态相互作用计算的长程波函数，这种近似给出了准确的解离能曲线的H2，Li 2和Be 2分子，因此出现作为一个有前途的方法来准确地占静态相关的距离分离密度泛函理论。
2019-01-24 physics.chem-ph physics.comp-ph
Thermodynamic extension of density-functional theory. III. Zero-temperature limit of the ensemble spin-density functional theory
本文研究了热力学自旋密度泛函理论的零温极限。平衡态密度算符的粗粒化方法用于描述平衡态。介绍了宏观态的特征函数，并研究了它们的零温极限。详细讨论了自旋巨正则系综的熵和能量表示。严格研究了这两种表示在0 K极限下的态函数变量之间的映射。在自旋正则系综中，研究了能面和不连续性。最后，基于0 K极限下态函数变量之间的映射，给出了零温极限下非整数电子数和自旋数系统的Hohenberg-Kohn定理。
2013-10-25 physics.chem-ph
Potential-driven adiabatic connection in density functional theory
由于密度泛函理论通常假设所选模型系统的密度（例如，Kohn-Sham系统）与精确密度相同，人们可能会认为，对精确密度的近似通过伪造密度而引入补充误差。事实上，这是不正确的：通过模拟所有密度的交换相关空穴，密度泛函近似避免了这个问题。用于显示它的技术是一个潜在的驱动绝热连接，希望也将允许构建新的近似DFT的精神。
2009-02-15 physics.chem-ph
Calculation of chemical reaction energies using the AM05 density functional
我们目前的结果，比较准确的AM 05密度泛函的一组化学反应能。这些反应是由众所周知的G2测试套件中的单态物质产生的。我们的研究结果表明，在一般情况下，AM 05功能执行以及其他“纯”密度泛函，但没有这些执行以及混合B3 LYP功能。然而，这些结果是令人鼓舞的，因为AM 05功能来自非常简单的假设，并不需要计算的Hartree-Fock交换积分。
2009-10-29 physics.chem-ph
London dispersion forces without density distortion: a path to first principles inclusion in density functional theory
我们分析了一个路径来构建密度泛函的色散相互作用能的基态密度和交换相关孔的孤立碎片的表达式。该表达式是基于一个约束搜索形式主义的超分子波函数，被迫离开对角线的多体密度矩阵的每个片段不变，是准确的单电子密度之间的相互作用。我们讨论几个方面：单体的交换相关空穴的密度泛函近似应该具有的所需特征、所需单电子基（称为“分散”）的最佳选择、以及关于单体密度变化的泛函导数。
2020-05-15 physics.chem-ph
Local Potential Functional Embedding Theory: A Self-Consistent Flavor of Density Functional Theory for Lattices without Density Functionals
最近提出的Householder变换密度矩阵功能嵌入理论（Ht-DMFET）[Sekaran等人，Phys. Rev. B 104，035121（2021）]，其等价于（但形式上比）非相互作用情况下的密度矩阵嵌入理论（DMET），从密度泛函理论（DFT）的角度重新审视。本文推导了一种适用于含单一杂质的一维Hubbard晶格的密度泛函型HT-DMFET。在已有的密度泛函近似的基础上，提出并实现了局域势泛函嵌入理论。尽管LPFET在低密度区的表现优于Ht-DMFET，特别是当电子相关性较强时，但这两种方法都无法描述密度驱动的Mott-Hubbard跃迁。这些结果结合我们的正式精确的密度泛函嵌入理论表明，一个单一的静态嵌入杂质可以在原则上描述的间隙开口，提供的互补相关势（描述的嵌入集群与其环境的相互作用，这是简单地忽略在HT-DMFET和LPFET）表现出导数不连续（DD）在半填充。将LPFET扩展到多个杂质（这将使得能够规避DDs的建模）及其推广到量子化学哈密顿量的工作留给未来的工作。
2022-02-16 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Thermodynamic extension of density-functional theory. II. Finite-temperature ensemble spin-density functional theory
该系列的第一篇论文[arXiv：0901.1060]中开发的形式主义适用于两个热力学系统：（i）三个全局观测量（能量，总电子数和自旋数），（ii）一个全局观测量（内部电子能量）和两个局部（位置相关）观测量（总电子密度和自旋密度）。多电子系统的双分量势由一个标量外势和一个共线磁场（仅与自旋算符耦合）构成。定义并研究了两个系统的各种平衡特性。两个系统之间的等价性（相同的平衡密度矩阵要求）的条件推导和深入讨论。将Hohenberg-Kohn定理推广到热力学自旋密度泛函理论。所得结果为进一步推导该理论的零温极限和确定其化学反应性指数提供了严格的数学基础。
2013-10-25 physics.chem-ph
A Density Functional study of Covalency in the Trihalides of Lutetium and Lawrencium
本文采用不同密度泛函的密度泛函理论（DFT）和DIRAC软件包中的几何优化方法，分别对镥和镧的三卤化物LuX_3和LrX_3（X= F，Cl，Br，I）进行了四组分相对论理论研究。结果表明，卤素原子的成键趋势是由轻到重，4f/5 f原子Lu和Lr之间的成键趋势是由轻到重。
2016-08-16 physics.chem-ph
Density-matrix coupled time-dependent exchange-correlation functional approximations
本文从含时交换关联势的精确表达式出发，提出了含时密度泛函理论中一类新的非绝热近似。近似再现动力学步骤和峰值功能，在绝热近似中丢失的确切的潜力。这种方法的核心是作为Kohn-Sham密度矩阵的泛函的单体约化密度矩阵的近似，并且我们展示了两个这样的例子。
2018-12-19 physics.chem-ph
Improvement of functionals in density functional theory by the inverse Kohn--Sham method and density functional perturbation theory
将逆Kohn-Sham方法与密度泛函微扰理论相结合，提出了一种改进密度泛函理论中能量密度泛函的方法.将已知EDF与精确EDF之差视为一阶摄动。作为基准计算，我们再现了局域密度近似下的理论交换和关联泛函。稀有气体原子系统用于基准计算，并且基态能量和密度以及泛函都以良好的准确度再现。
2019-11-21 cond-mat.str-el nucl-th physics.atom-ph
Seeking for reliable double-hybrid density functionals without fitting parameters: The PBE0-2 functional
在不使用任何经验拟合实验或高水平从头算数据的情况下，我们提出了一个双杂化密度泛函近似的交换相关能量，结合精确的Hartree-Fock交换和二阶Moller-Plesset（MP2）相关与Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）功能。这种功能，表示为PBE 0 -2，被证明是准确的广泛的应用，与其他泛函和从头MP2方法相比。常规密度泛函近似的定性故障，如自相互作用误差和非共价相互作用误差，显着减少PBE 0 -2。
2012-04-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Ions in solution: Density Corrected Density Functional Theory (DC-DFT)
标准的密度泛函近似经常给出可疑的奇电子自由基复合物的结果，错误通常归因于自相互作用。在密度校正的密度泛函理论（DC-DFT）中，通过使用比自洽密度更精确的密度，某些类别的密度泛函理论计算得到显著改进。我们将讨论如何识别这种情况，以及DC-DFT如何更普遍地应用。为了说明，我们计算的势能面HO $\cdot$ Cl $^-$和HO $\cdot$ H $_2$ O配合物使用各种常见的近似泛函，有和没有这种密度校正。通常使用的近似产生错误的形状的表面和/或不正确的最小值时，计算自洽，而产生几乎相同的形状和最小值时，密度校正。即使在存在隐式溶剂的情况下，也保持这种改进。
2014-03-07 cond-mat.other physics.chem-ph
Short-range exchange and correlation energy density functionals: beyond the local density approximation
我们提出的近似超出了局部密度近似的短程交换和相关密度泛函出现在一个多行列式扩展的Kohn-Sham计划。第一近似包括在相关函数中局部定义相互作用的范围。另一种更常规的近似是基于短程交换相关泛函的梯度展开。最后，我们还测试了短程广义梯度近似扩展Perdew-Burke-Ernzerhof交换相关功能的短程相互作用。
2004-10-18 physics.atom-ph physics.chem-ph
Unity of Kohn-Sham Density Functional Theory and Reduced Density Matrix Functional Theory
本文提出了一种统一Kohn-Sham（KS）密度泛函理论（DFT）和约化密度矩阵泛函理论（RDMFT）两个独立理论框架的理论。将KS轨道推广到超复数系统导致了超复数KS（HCKS）理论，它将KS-DFT中密度的搜索空间扩展到与RDMFT中具有分数占据的自然自旋轨道等价的空间。因此，HCKS是能够捕捉多参考性质的强相关性，通过动态变化的分数职业。此外，HCKS的潜力，以克服KS的基本限制验证系统具有很强的相关性，包括过渡金属原子。HCKS作为实现DFT的一种有前途的替代方案，为DFT的发展和应用开辟了新的可能性。
2021-01-31 physics.chem-ph quant-ph
Comparison of Density-Matrix Corrections to Density Functional Theory
密度泛函理论（DFT）是计算化学中最广泛使用的方法之一，但它不能描述具有静态关联电子的系统。为了解决这个问题，在以前的工作中，我们转换DFT到一个单电子约化密度矩阵理论（1-RDMFT）通过包括一个二次单电子约化密度矩阵（1-RDM）的修正。在这里，我们结合我们的1-RDMFT方法与不同的DFT泛函以及Hartree-Fock阐明方法的依赖于底层的功能选择。此外，我们推广的信息密度矩阵泛函理论（iDMFT），最近开发的修正的Hartree-Fock方法，将密度泛函代替Hartree-Fock功能。我们将iDMFT与我们的方法在数学上联系起来，并使用一组常见的泛函和系统对两者进行基准测试。
2022-12-29 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Thermal density functional theory: Time-dependent linear response and approximate functionals from the fluctuation-dissipation theorem
将线性响应时间相关密度泛函理论的van Leeuwen证明推广到热系综。这允许推广到有限温度的Gross-Kohn关系，TDDFT的交换相关核，和DFT的波动耗散定理。这就产生了一种自然的方法来生成新的热交换相关（XC）近似。
2016-05-05 physics.chem-ph quant-ph
Van der Waals density functional: an appropriate exchange functional
本文提出了一种与非定域Rutgers-Chalmers关联泛函相容的交换泛函（vdw-DF）。当与vdw-DF一起使用时，该泛函表现出对分子间分离距离的显着改善，同时进一步提高了vdw-DF相互作用能的准确性。这三个参数的功能的成功的关键是其减少短程交换排斥通过匹配的梯度交换近似在缓慢变化/高密度的限制，同时恢复大的减少梯度，s，限制设置在修改后的PBE交换功能。这种增强的交换功能可能是一个长期存在的问题vdw-DF贷款进一步适用于密度泛函理论的研究相对较大的，分散约束（范德华）复合物的解决方案。
2009-10-07 cond-mat.soft physics.chem-ph
Subsystem density functional theory with meta generalized gradient approximation exchange-correlation functionals
我们分析的方法和性能的子系统密度泛函理论（DFT）与元广义梯度近似（元GGA）交换相关泛函的非键系统。Meta-GGA泛函依赖于Kohn-Sham动能密度（KED），其不被称为密度的显式泛函。因此，它们不能直接应用于子系统DFT计算。我们提出了一个拉普拉斯水平的近似KED克服了这个问题，并提供了一个简单而准确的方法来应用元GGA交换相关泛函子系统DFT计算。这样得到的密度和能量的错误，相对于相应的超分子计算，是与传统的方法，几乎完全取决于在非添加剂动力学嵌入项的近似。嵌入能量误差分解解释了我们的方法的准确性。
2015-05-04 cond-mat.other physics.chem-ph
How to Improve Functionals in Density Functional Theory? ---Formalism and Benchmark Calculation---
我们在文献[arXiv：1812.09285v2]中提出了一种改进密度泛函理论中能量密度泛函的方法，该方法是基于逆Kohn-Sham方法和密度泛函微扰理论的结合.在这一过程中，我们主要集中在$ \mathrm{Ar} $和$ \mathrm{Kr} $原子的结果。
2019-08-24 cond-mat.str-el nucl-th physics.atom-ph
A short-range correlation energy density functional with multi-determinantal reference
我们引入了一个短程关联密度泛函，它是在基于库仑电子-电子相互作用长程/短程分解的密度泛函理论的Kohn-Sham方案的多行列式扩展中使用的。我们构造了这个泛函的局域密度近似，并讨论了它在He原子上的性能。
2006-11-21 physics.chem-ph physics.comp-ph
Reduced Density Matrix Functional Theory And A Reduced Formulation Of Density Functional Theory
University of Oslo（奥斯陆大学）
本文提出了一种简化解密度矩阵功能理论的数学框架，通过严格定义简化解密度矩阵的对角线，改进了Lieb在DFT上的结果，适用于多种模型。
2026-01-03 math-ph math.MP physics.chem-ph
Machine learning and density functional theory
在过去的十年中，机器学习在近似密度泛函方面取得了重大进展，但这是否标志着人类设计泛函的终结还有待观察。Ryan Pederson、Bhupalee Kalita和Kieron Burke讨论了机器学习在功能设计中的兴起。
2022-05-22 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Theory and Practice of Density-Functional Theory
介绍了密度泛函理论和电子结构的方法，其目的是提供一个直观的理解的基本概念的新手，以及对更先进的科学文献的切入点。
2011-08-04 cond-mat.other physics.chem-ph
Density Functional Resonance Theory: complex density functions, convergence, orbital energies, and functionals
密度泛函共振理论（DFRT）的方面[物理评论快报。\textbf{107}，163002（2011）]，一个最近发展的基态密度泛函理论的复标度版本，进行了详细的研究。复密度函数的渐近行为与复共振能和系统的阈值能有关，而复密度函数的局域振荡行为则与电子衰减的优先方向有关。实现的理论的实际考虑，包括复杂的缩放参数，$θ$的敏感性。在Kohn-Sham DFRT中，它表明，几乎所有的$θ$依赖于计算的能量和寿命可以通过使用适当的基组或细网格熄灭。最高占据的Kohn-Sham轨道能量和寿命与一个物理亲和力和宽度有关，并且Kohn-Sham系统的阈值能量被证明等于相互作用系统的阈值能量被一个定义明确的泛函移动。最后，通过适当的标度因子和一个非厄米耦合常数系统，导出了将基态DFT的泛函与DFRT的泛函联系起来的各种复标度条件。
2012-02-23 physics.chem-ph quant-ph
The virial theorem and exact properties of density functionals for periodic systems
在密度泛函理论的框架下，标度和维里定理是导出密度泛函精确性质的重要工具。先前存在的数学困难，推导维里定理通过缩放周期系统的解决通过一个特定的缩放技术。采用这种方法推导出周期系统交换相关能量泛函的普适性质。
2014-05-22 cond-mat.other physics.chem-ph
Relativistic short-range exchange energy functionals beyond the local-density approximation
在非对近似下，利用Dirac-Coulomb哈密顿量，我们发展了四分量相对论距离分离密度泛函理论的相对论短程交换能泛函。我们展示了如何改进短程局域密度近似交换泛函的大范围分离参数通过使用顶部交换对密度作为一个新的变量。我们还开发了一个相对论短程广义梯度近似交换泛函，进一步提高了小距离分离参数的精度。氦，铍，氖，氩等电子系列高核电荷的测试表明，后者的功能给出了交换能量的最大相对百分误差为3%。这一交换泛函的发展为四组分相对论距离分离密度泛函理论在重元素化合物中的应用向前迈进了一步。
2020-06-12 physics.chem-ph physics.comp-ph
Surrogate Functionals for Machine-Learned Orbital-Free Density Functional Theory
Interdisciplinary Center for Scientific Computing (IWR), Heidelberg University（海德堡大学交叉科学计算中心（IWR））
本文提出替代函数用于无轨道密度泛函理论，通过密度优化获得真实基态密度，无需参考物理标准，提高了计算效率。
2026-04-22 cs.LG physics.chem-ph
Understanding and reducing errors in density functional calculations
我们分解任何变分DFT计算的能量误差的贡献，由于近似的功能，由于近似密度。通常情况下，函数误差占主导地位，但在许多有趣的情况下，密度驱动的误差占主导地位。例子范围从计算电子亲合势到溶液中离子和自由基的优选几何形状。在这些异常情况下，DFT误差可以通过使用更精确的密度来大大减小。一个小的轨道间隙往往表明一个重大的密度驱动的错误。
2013-07-29 cond-mat.other physics.chem-ph
Density Functional Theory Transformed into a One-electron Reduced Density Matrix Functional Theory for the Capture of Static Correlation
密度泛函理论（DFT）是现代计算化学中应用最广泛的方法，但它不能准确描述强关联体系的电子结构。在这里，我们表明，DFT可以正式和实际转化为一个电子约化密度矩阵（1-RDM）泛函理论，它可以解决DFT的局限性，同时保持良好的计算缩放相比，基于波函数的方法。除了放松动能项中对1-RDM的幂等性限制外，我们还在DFT的基于密度的交换相关泛函中增加了一个基于二次1-RDM的项。我们的方法，我们实现了二次半定规划在DFT的计算缩放$O(r^{3})$，产生了实质性的改进，比传统的DFT在静态相关的化学结构和过程，如单线双自由基和键离解的描述。
2022-01-11 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Using differentiable programming to obtain an energy and density-optimized exchange-correlation functional
使用端到端的可微实现的Kohn-Sham自洽场方程，我们得到一个精确的基于神经网络的电子密度的交换和相关（XC）泛函。使用能量和密度的信息来优化泛函，同时通过适当的神经网络架构来执行精确的约束。我们评估我们的模型对不同的家庭XC近似，并表明，对于非经验泛函，有很强的能量和密度误差之间的线性相关性。我们使用这种相关性来定义一种新的XC功能质量度量，其中包括能量和密度误差，从而导致一种新的，改进的方式来排名不同的近似。根据这个指标判断，我们的机器学习函数显著优于相同近似范围内的函数。
2021-06-08 physics.chem-ph physics.comp-ph
Combining Density Functional Theory and Green's Function Theory: Range-Separated, Non-local, Dynamic, and Orbital-Dependent Hybrid Functional
We present a rigorous framework that combines single-particle Green's function theory with density functional theory based on a separation of electron-electron interactions into short-range and long-range components. Short-range contributions to the total energy and exchange-correlation potential are provided by a density functional approximation, while the long-range contribution is calculated using an explicit many-body Green's function method. Such a hybrid results in a nonlocal, dynamic, and orbital-dependent exchange-correlation functional of a single-particle Green's function. In particu…
2017-07-03 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Testing one-body density functionals on a solvable model
在文献中有几个物理动机的密度矩阵泛函，建立在自然轨道和单体约化密度矩阵的占有数的知识。在等效相空间形式主义的帮助下，我们在一个完全可解的模型上彻底测试了其中一些最流行的泛函。
2012-07-17 physics.chem-ph quant-ph
Non-collinear density functional theory
提出了一种将密度泛函理论中的共线泛函推广到非共线泛函的方法。这种方法，第一次，满足正确的共线极限的任何类型的泛函，保证准确的共线泛函后，广义仍然是准确的共线自旋。此外，它具有良好定义和数值稳定的函数导数，非共线和自旋翻转时间相关的密度泛函理论所需的功能。此外，它还提供了局部力矩，暗示了它在自旋动力学中的应用。
2023-01-11 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Variational Formulation of Time-Dependent Density Functional Theory
我们给出了含时密度泛函理论的一个变分形式，类似于基态密度泛函理论的约束搜索变分形式。该配方适用于证明时间依赖的Kohn-Sham方法。其他有前途的应用，以提高TDDFT的建议。
2012-10-25 cond-mat.other physics.chem-ph quant-ph
Quantum critical benchmark for density functional theory
两个电子在电离阈值代表了一个严重的测试情况下，电子结构理论。一个伪谱的方法产生一个非常准确的密度的两个电子离子的核电荷接近临界值。给出了高精度的Kohn-Sham密度泛函理论的能量分量和势能，以及临界密度的参数化.密度泛函近似和强度的相关性的挑战进行了讨论。
2014-08-09 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Self-Consistent Embedding of Density-Matrix Renormalization Group Wavefunctions in a Density Functional Environment
我们提出的第一个实现的密度矩阵重整化群算法嵌入在由密度泛函理论描述的环境中。冻结密度嵌入方案与冻融策略一起使用，用于轨道优化的波函数和环境密度相对于彼此的自洽极化。
2014-09-05 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Semi-classical limit of the Levy-Lieb functional in Density Functional Theory
在最近的一项工作中，Bindini和De Pascale引入了一个正则化的$N$ -粒子对称概率，它保留了它们的单粒子边缘。在这篇短文中，我们将它们的构造推广到混合量子费米子态。这使得我们能够证明密度泛函理论中的Levy-Lieb泛函在半经典极限下收敛到相应的多边际最优输运。我们的结果适用于任何粒子数$N$的混合态，有或没有自旋。
2018-03-07 math-ph math.AP math.MP
Avoiding the 4-index transformation in one-body reduced density matrix functional calculations for separable functionals
单体约化密度矩阵（1 RDM）泛函理论的一个主要计算瓶颈是近似1 RDM泛函及其导数的计算。原因是更高级的近似泛函几乎完全定义在自然轨道基中，因此双电子积分的4指数变换似乎是不可避免的。我将证明，这是不是这种情况下，所谓的可分离泛函可以更有效地评估，即只有在立方成本的基础大小。由于大多数近似泛函实际上是可分离的，这种新算法是一个重要的发展，使1 RDM功能理论计算的大型电子系统是可行的。
2016-02-10 cond-mat.other physics.chem-ph physics.comp-ph
