First-Principles Equation of State Database for Warm Dense Matter Computation

全自洽密度泛函理论确定热重氢中绝缘体-金属相变边界

Fully Consistent Density Functional Theory Determination of the Insulator-Metal Transition Boundary in Warm Dense Hydrogen

利用概念上和程序上一致的密度泛函理论（DFT）计算和先进的元GGA交换关联泛函的从头计算分子动力学模拟，我们确定了50 ~ 300 GPa压力范围内的热稠密流体氢的绝缘体-金属转变（IMT）.通过路径积分分子动力学（PIMD）的核量子效应的列入锐化的金属过渡，并降低过渡温度相对于Born-Oppenheimer（BO）MD的结果。BOMD本身给出了改进的协议与实验结果相比，以前的DFT预测。检查的离子对关联函数的上下文中的突然电导率增加在过渡确认金属过渡由于解离的分子氢，符合突然的带隙闭合。PIMD和BOMD结果的直接比较清楚地表明了同位素对IMT的影响。不同于随机模拟，这些结果不依赖于任何特设的基态和有限T方法的组合。

飞秒X射线衍射揭示金刚石向暖态致密物质的多步跃迁

Multistep transition of diamond to warm dense matter state revealed by femtosecond X-ray diffraction

本文从理论上研究了自由电子激光脉冲能量为6100 eV，脉宽为5 fs，辐照剂量为$\sim 19-25$ eV/原子吸收剂量的金刚石块体到致密态的升温过程。我们的混合代码XTANT的模拟显示在100 fs以下的时间尺度上的无序，衍射峰（220）比峰（111）消失得更快。热致密物质的形成是金刚石的非热损伤，带隙坍塌引发原子无序。在（220）峰消失和（111）峰消失之间的几飞秒内，发现了短寿命类石墨态。得到的结果进行了比较，从最近的实验在SACLA的数据，显示定性协议。仍然存在的挑战，为准确建模的固体温暖的致密物质状态的过渡和补充测量的建议进行了详细讨论。

热重氢中绝缘体-金属转变过程中的非绝热效应和类激子态

Non-adiabatic effects and exciton-like states during insulator-to-metal transition in warm dense hydrogen

随着温度和压力的升高，氢分子向原子电离态的转变是实验方法和理论上尚未解决的问题。在这里，我们分析了这种转变的动力学，并显示其非平衡非绝热特性在解释实验数据和理论模型中被忽视。非绝热机制解释了最近报道的强同位素效应[Zaghoo，Husband和Silvera，Phys. Rev. B 98，104102（2018）]和大潜热[Houtput，Tempere和Silvera，Phys. Rev. B 100，134106（2019）]。我们证明了在加热分子氢时形成中间激子样分子态的可能性，这可以解释绝缘体到金属过渡期间反射率和电导率的令人困惑的实验数据。

温密KCl主Hugoniot和K壳层X射线吸收谱的第一性原理计算

First-Principles Calculation of Principal Hugoniot and K-Shell X-ray Absorption Spectra for Warm Dense KCl

用第一性原理分子动力学方法计算了温密KCl的主Hugoniot和K壳层X射线吸收谱。计算结果说明了电子结构的演化以及第一性原理方法中电离近似描述对压强的影响（由于导带和价带之间的能隙估计不足而引起的）。压力电离和热涂抹是防止压力偏离沿Hugoniot的全球积累的主要因素。此外，电子动能压力和维里压力之间的抵消进一步减小了偏差。X射线吸收谱的计算结果表明，Cl和K的$3p$电子在低能下发生压离后，KCl的带隙仍然存在，这对热致密物质的电子结构演化提供了详细的认识.

温稠密物质中的热PBE：它重要吗？它准确吗？

Thermal PBE in warm dense matter: Does it matter and is it accurate?

通过实现和系统基准测试热PBE泛函，证明其在Kohn-Sham密度泛函理论计算中显著改善温稠密物质性质描述，与路径积分蒙特卡洛参考数据高度一致且计算成本低。

基于欧姆定律和含时密度泛函理论的温稠密氢的电导率研究

Electrical Conductivity of Warm Dense Hydrogen from Ohm's Law and Time-Dependent Density Functional Theory

针对温稠密氢电导率的研究需求，提出结合欧姆定律连续形式与实时含时密度泛函理论的计算方法，解决有限尺寸误差问题，在30,000 K及0.02-0.98 g/cc条件下获得可靠结果，为基础物理及相关应用提供支持。

在暖稠密物质中捕捉多体效应

Capturing many-body effects in electrical conductivity of warm dense matter

本文基于密度泛函理论，提出GW近似框架改进导电性计算，揭示电子散射对不同温度下导电性的影响，提升对暖稠密物质导电机制的理解。

用从头计算方法理解两温温致密铜的XANES谱

Understanding XANES spectra of two-temperature warm dense copper using ab initio simulation

采用从头算分子动力学模拟结合线性响应理论，研究了双温稠密铜等离子体的X射线吸收近边谱（XANES）。随着温度的升高，XANES光谱表现出边缘前的结构平衡的减少的吸收后的边缘。通过对各种热力学条件进行系统的模拟，我们建立了一个公式来推导出电子温度Te直接从光谱积分的前边缘，可用于各种热力学条件下遇到的飞秒加热实验中的热非平衡和扩展状态必须考虑。

热态致密碳的结构

The structure in warm dense carbon

研究了石墨、金刚石和BC8固相压力区中流体碳相的结构。我们发现随着密度的增加，配位数增加。从零到$30$ GPa，液体表现出随温度升高而降低的填充效率。然而，对于较高的压力，配位数随着温度的升高而增加。高达$1.5$ eV和独立的压力高达$1000$ GPa，在离子结构因子的双峰结构存在，表明持久的共价键。在从零到$1000$ GPa的整个压力范围内，流体的结构和性质强烈地由这种共价键决定。

热态密度铍的状态方程和输运性质的量子分子动力学研究

Equation of states and transport properties of warm dense beryllium: A quantum molecular dynamics study

用量子分子动力学模拟计算了铍在密度为4.0 ~ 6.0 g/cm $^{3}$、温度为1.0 ~ 10.0 eV的温密区的状态方程、粘度系数、自扩散系数和电子输运系数。主要的Hugoniot与地下核爆炸和高功率激光实验结果一致，最高可达$\sim$ 20 Mbar。计算的粘度和自扩散系数进行了比较与单组分等离子体模型，使用平均原子模型给出的有效电荷。的斯托克斯-爱因斯坦关系，其中提出的粘度和自扩散系数之间的关系，被发现持有相当好的强耦合制度。洛伦兹数，这是导热率和导电率之间的比率，通过Kubo-Greenwood公式计算，并在温暖的密集区域与著名的Wiedemann-Franz定律进行比较。

温态重氮的第一性原理状态方程计算

First-Principles Equation of State Calculations of Warm Dense Nitrogen

使用路径积分蒙特卡罗（PIMC）和密度泛函分子动力学（DFT-MD）模拟方法，我们计算的相干状态方程（EOS）的氮，跨越液体，温暖的稠密物质（WDM），和等离子体制度。模拟涵盖了广泛的密度-温度空间，$1.5-13.9$ ~g $~$ cm $^{-3}$和$10^3-10^9$ ~K。在分子解离制度，我们延长了压力-温度相图超出以前的研究，提供解离和Hugoniot曲线与实验和以前的DFT-MD工作的良好协议。对关联函数和WDM制度的电子态密度的分析揭示了一个不断变化的等离子体结构和电离过程，是由温度和压力驱动。我们的Hugoniot曲线显示在解离制度的斜率急剧变化，并具有两个压缩最大值的K和L壳层的WDM制度，这有一些显着的差异，从等离子体模型的预测电离。

利用核量子效应揭示热重氢的复杂输运行为

Revealing the Complex Transport Behaviors in Warm Dense Hydrogen by Including Nuclear Quantum Effects

采用分子动力学模拟（\textit{ab initio}）方法，研究了密度为10-100 g/cm ~ 3、温度为0.1-1 eV的稠密液氢的核量子效应对结构和输运性质的影响.随着NQE的加入，随着温度的升高，离子扩散被强烈地增强了100%至15%的幅度，而电导率被显著地抑制。对离子结构和零点能的分析也表明了非量子效应在这些区域中的重要性。与经典粒子处理相比，离子的显著量子离域导致质子间散射截面明显不同，这可以解释输运行为的巨大可变性。此外，能量效应、压力效应和同位素效应也受非均衡效应的影响。这些复杂的行为表明，即使在热稠密区，稠密氢的NQE也不能忽略。

第一性原理状态方程与热重氧的电子性质

First-Principles Equation of State and Electronic Properties of Warm Dense Oxygen

我们进行了全电子路径积分蒙特卡罗（PIMC）和密度泛函理论分子动力学（DFT-MD）计算，以探索温暖的致密物质态的氧。我们的模拟涵盖了$1-100$ ~g、$\,$、cm、$^{-3}$和$10^4-10^9$ ~K的宽密度-温度范围。通过结合PIMC和DFT-MD的结果，我们能够在所有温度下从第一性原理计算压力和内能，并提供相干状态方程。我们比较了我们的第一性原理计算与解析状态方程，这往往同意温度高于8 $\times$ 10 $^6$ ~K。对关联函数和电子态密度揭示了一个不断变化的等离子体结构和电离过程，是由温度和密度驱动。当我们在恒定温度下增加密度时，我们发现1 s态的电离分数减小，而其他电子态向连续谱移动。最后，计算出的冲击Hugoniot曲线表明，随着第一和第二壳层的电离，压缩增加。

用Kubo-Greenwood形式下的随机密度泛函理论研究热稠密氦-氢混合物向金属化的转变

Transition to metallization in warm dense helium-hydrogen mixtures using stochastic density functional theory within the Kubo-Greenwood formalism

Kubo-Greenwood（KG）公式通常与Kohn-Sham（KS）密度泛函理论（DFT）结合使用来计算光学电导率，特别是对于热的致密物质。为了应用KG公式，需要直到能量截止的所有KS本征态和本征值，因此该方法变得昂贵，特别是对于高温和大型系统，随着系统尺寸和温度的立方缩放。在这里，我们开发了一种方法来计算KS电导率内的随机DFT（sDFT）的框架，这只需要知识的KS哈密顿量，但不是它的本征态和值。我们表明，与该方法相关的计算工作量与系统大小成线性关系，并与传统的确定性方法的立方增加不同，与温度成比例减少。此外，我们发现，该方法可以准确地描述整个频谱，包括高频范围，不像确定性方法，这是被迫引入高频截止由于内存和计算时间的限制。我们将该方法应用于氦-氢混合物在温暖的稠密物质制度在温度的\sim 60 \text{kK}，并发现该系统显示两个导电性阶段，其中发生从非金属到金属的过渡时，氢原子构成\sim 0.3的总原子在系统中。

密度泛函近似与超温Hartree-Fock近似在温密锂中的比较

Comparison of Density Functional Approximations and the Finite-temperature Hartree-Fock Approximation in Warm Dense Lithium

我们比较了有限温度的Hartree-Fock模型的行为与热密度泛函理论使用基态和温度相关的近似交换泛函。测试系统是体心立方Li在温密物质（WDM）的温度-密度制度。在这种仅交换的情况下，三种方法的结果有很大的质的差异。这些差异可能是重要的Born-Oppenheimer分子动力学研究WDM与基态近似密度泛函和热占领。这样的计算需要可靠的正规化的潜力在一个苛刻的温度和密度范围。通过比较赝势和全电子结果在${\mathrm T} = 0$ K的小锂团簇的局部bcc对称性和键长相当于高密度体锂，我们确定的密度范围，标准的投影增广波（PAW）和范数守恒赝势是可靠的。然后，我们构建和使用全电子PAW数据集与一个小的截止半径，这是有效的锂密度高达至少80 g/cm $^3$。

无序金属、温稠密物质和热稠密等离子体的群电导率与非绝热 Born 有效电荷

Group Conductivity and Nonadiabatic Born Effective Charges of Disordered Metals, Warm Dense Matter, and Hot Dense Plasma

本文提出利用非绝热 Born 有效电荷（NBEC）转化为群电导率，以在无序金属、温稠密物质和热稠密等离子体等系统中提取电离态，克服了传统平均电离态在静态极限下的差异。

从环境条件到温稠密物质的铝的可迁移的原子间势

Transferable Interatomic Potentials for Aluminum from Ambient Conditions to Warm Dense Matter

本研究利用机器学习原子间势，基于DFT-MD数据训练单一模型，成功模拟铝从环境到温稠密物质（高达60,000 K）的输运和材料性质，克服了计算限制，验证了势的可迁移性。

Finite temperature density functional theory investigation to the nonequilibrium transient warm dense state created by laser excitation

We present a finite-temperature density functional theory investigation of the nonequilibrium transient electronic structure of warm dense Li, Al, Cu, and Au created by laser excitation. Photons excite electrons either from the inner shell orbitals or from the valence bands according to the photon energy, and give rise to isochoric heating of the sample. Localized states related to the 3d orbital are observed for Cu when the hole lies in the inner shell 3s orbital. The electrical conductivity for these materials at nonequilibrium states is calculated using the Kubo-Greenwood formula. The chang…

巨行星核条件下暖密Fe的结构、状态方程、扩散和粘性

Structure, equation of state, diffusion and viscosity of warm dense Fe under the conditions of giant planet core

铁在宇宙中大量存在。特别是，热致密铁的动力学结构和输运性质对于理解巨行星的演化和结构至关重要。本文采用量子朗之万分子动力学（QLMD）的第一性原理计算，给出了Fe在33.385 g/cm $^3$和45 g/cm $^3$两种典型密度下，在1 eV和10 eV温度范围内的离子结构、状态方程、扩散和粘度.进一步讨论了在该区域中斯托克斯-爱因斯坦（SE）关系的有效性，说明了选择有效原子直径的重要性。结果提醒我们在极端条件下谨慎使用SE关系。

Simple pair-potentials and pseudo-potentials for warm-dense matter and general applications

We present methods for generating computationally simple parameter-free pair potentials useful for solids, liquids and plasma at arbitrary temperatures. They successfully treat warm-dense matter (WDM) systems like carbon or silicon with complex tetrahedral or other structural bonding features. Density functional theory asserts that only one-body electron densities, and one-body ion densities are needed for a complete description of electron-ion systems. DFT is used here to reduce {\it both} the electron many-body problem and the ion many-body problem to an exact one-body problem, namely that o…

理想化平板等离子体方法研究热致密物质

Idealized Slab Plasma approach for the study of Warm Dense Matter

近年来，热密物质（warm dense matter，WDM）已成为等离子体物理、凝聚态物理、高压科学、天体物理、惯性约束聚变以及极端条件下的材料科学等多学科交叉的研究热点。为了研究定义明确的WDM状态，我们引入了理想化板状等离子体的概念，该等离子体可以在实验室中通过（i）固体的等容加热和（ii）固体中冲击波的传播来实现。这一概念的应用为研究动态电导率、状态方程、电离和不透明度提供了新的手段。这些方法在这里使用来自第一性原理（密度泛函型）理论，Escheras-Fermi型理论和数值模拟的结果。

沿Hugoniot曲线从热态到热态致密铁中流动电子泡的动力学离子团簇

Dynamical Ionic Clusters with Flowing Electron Bubbles from Warm to Hot Dense Iron along the Hugoniot Curve

温热致密物质的复杂结构对于理解高能量密度物理过程中物质的行为和提供物质组成的新特征是必不可少的。在这里，沿着一个新的统一的第一性原理确定的Hugoniot曲线的铁从正常的凝聚状态下，高达1 Gbar，新的结构特征的离子簇和分离的“电子泡”是革命性地解开使用新开发的量子朗之万分子动力学（QLMD）。由于费米电子简并度、离子耦合和动力学性质的相互作用，使得由邻近离子的内层电子形成键的复杂团簇在量子流泡的作用下能够动态地维持50飞秒的时间长度。在QLMD中包含这些复杂的特征后，目前的数据可以在很宽的温度和密度范围内作为第一原理基准。

预热密度泛函理论

Warming Up Density Functional Theory

密度泛函理论（DFT）已经成为跨学科研究电子结构的最流行的方法，特别是在材料和化学科学中。去年，至少有30，000篇论文使用DFT进行了有用的预测或深入了解了大量科学问题，从电池开发到太阳能电池效率等等。这一领域的成功是由基于已知精确条件和仔细测试和验证的有效精确近似驱动的。在过去的十年中，DFT在一个新的领域，热密物质，应用爆炸。密度泛函理论正在革新对温暖致密物质的模拟，包括在受控聚变、行星内部和其他高能量密度物理领域的应用。在过去十年左右的时间里，由现代密度泛函理论驱动的分子动力学计算在将化学现实主义引入这些应用方面发挥了至关重要的作用，通常（但不总是）与实验非常吻合。本章总结了我们小组最近在非零温度下的密度泛函理论的工作，我们称之为热DFT。我们解释的相关性，这项工作的背景下，温暖的致密物质，量子化学的重要性，这一制度。我们说明了一个简单的模型系统，不对称哈伯德二聚体的许多基本概念。

结合朗之万动力学的随机密度泛函理论用于温稠密物质研究

Stochastic density functional theory combined with Langevin dynamics for warm dense matter

本研究拓展了结合朗之万动力学的随机有限温度Kohn-Sham密度泛函理论，提出新型线性标度随机电导率计算方法，揭示了30000K下氢的结构与电导率转变特征。

用第一性原理计算机模拟研究温暖致密MgSiO $_3$中的热和压力电离

Thermal and Pressure Ionization in Warm, Dense MgSiO$_3$ Studied with First-Principles Computer Simulations

利用路径积分蒙特卡罗和密度泛函分子动力学（DFT-MD）模拟方法，研究了MgSiO $_3$顽火辉石在暖稠密物质区的性质.我们产生了一个一致的状态方程（EOS），跨越了很宽的温度和密度范围（10 $^4$-10 $^7$ K和6.42- 64.16 g cm $^{-3}$）。导出了冲击Hugoniot曲线，与实验符合得很好。我们确定的边界之间的制度的热电离和压力电离的定位在恒定温度下的内能达到最小值作为密度或压力的函数。在低密度下，随着自由态重量的变化，内能随着密度的增加而减小。热电离占主导地位。相反地，在高密度下，在压力电离状态下，内能随密度增加。我们确定两个制度之间的边界，并表明，压缩最大值沿冲击Hugoniot曲线发生，因为K壳层电子成为热电离，而不是压力电离。

紧束缚近似下热态致密物质形成的模拟

Modeling warm dense matter formation within tight binding approximation

本文讨论了在飞秒X射线自由电子激光脉冲作用下，热致密物质（WDM）态在固体中形成的模拟过程中所面临的挑战。它是基于我们以前报道的代码XTANT（X射线诱导的热和非热转换; N。梅德韦杰夫等al，4 open 1，3，2018），它结合了原子的紧束缚（TB）分子动力学与高能电子和核空穴的蒙特卡罗建模，以及非绝热电子-离子耦合的玻尔兹曼碰撞积分。当前版本的代码XTANT-3包括LCAO基集sp3、sp 3s * 和sp3 d5，并且可以与正交和非正交哈密尔顿算子一起操作。它包括Goodwin等人的TB参数化，Vogl's et al. TB，NRL，and DFTB.考虑到代码的其他模块适用于任何化学元素，这使得XTANT-3能够处理各种各样的材料。为了将其扩展到WDM制度，必须克服的几个限制在这里讨论：短程排斥势必须足够强;基组必须跨越足够大的能量空间内的导带;依赖于电子和原子的温度和结构的电子散射截面需要考虑。本程序中概述了解决这些问题的方向。

用于温稠密物质模拟的投影缀加波形式体系内的随机与混合密度泛函理论

Stochastic and Mixed Density Functional Theory within the projector augmented wave formalism for the simulation of warm dense matter

本文在投影缀加波形式体系中实现随机与混合DFT，以缓解平面波能量平方标度并改进赝势近似，通过单点和分子动力学计算给出1–50 eV固体密度碳的自扩散系数。

在暖致密物质（WDM）体系中铝、锂和碳的等容、等压和超快电导率

Isochoric, isobaric and ultrafast conductivities of aluminum, lithium and carbon in the warm dense matter (WDM) regime

本文研究了平衡等容态（$σ_{\rm is}$）、平衡等压态（$σ_{\rm ib}$）和离子温度$T_i$小于电子温度$T_e$的非平衡超快物质（UFM）态（$σ_{\rm uf}$）的电导率$σ$。铝、锂和碳被认为是越来越复杂的暖致密物质（WDM）系统，其中碳具有瞬时共价键。第一性原理计算，即，中性赝原子（NPA）计算和密度泛函理论（DFT）与分子动力学（MD）模拟，比较在可能的情况下与实验数据，以表征$σ_{\rm ic}, σ_{\rm ib}$和$σ_{\rm uf}$。NPA $σ_{\rm ib}$与DFT+MD的结果相比最接近可用的实验数据，DFT+MD通常使用约64-125个原子的模拟。发表的电导率为锂进行审查，并在4.5 eV的温度下的值进行检查，使用支持X射线汤姆逊散射计算。给出了适用于这些材料的$σ$随温度和密度变化的物理图象。与Al和Li相比，$σ$对低于10 eV的碳的$T_e$的不敏感性被澄清。

Direct observation of enhanced electron-phonon coupling in copper nanoparticles in the warm-dense matter regime

Warm-dense matter (WDM) is a highly-excited state that lies at the confluence of solids, plasmas, and liquids and that cannot be described by equilibrium theories. The transient nature of this state when created in a laboratory, as well as the difficulties in probing the strongly-coupled interactions between the electrons and the ions, make it challenging to develop a complete understanding of matter in this regime. In this work, by exciting isolated ~8 nm nanoparticles with a femtosecond laser below the ablation threshold, we create uniformly-excited WDM. We then use photoelectron spectroscop…