Capturing many-body effects in electrical conductivity of warm dense matter
University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；Sandia National Laboratories（桑迪亚国家实验室）
本文基于密度泛函理论，提出GW近似框架改进导电性计算，揭示电子散射对不同温度下导电性的影响，提升对暖稠密物质导电机制的理解。
2026-05-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
First-Principles Equation of State and Electronic Properties of Warm Dense Oxygen
我们进行了全电子路径积分蒙特卡罗（PIMC）和密度泛函理论分子动力学（DFT-MD）计算，以探索温暖的致密物质态的氧。我们的模拟涵盖了$1-100$ ~g、$\,$、cm、$^{-3}$和$10^4-10^9$ ~K的宽密度-温度范围。通过结合PIMC和DFT-MD的结果，我们能够在所有温度下从第一性原理计算压力和内能，并提供相干状态方程。我们比较了我们的第一性原理计算与解析状态方程，这往往同意温度高于8 $\times$ 10 $^6$ ~K。对关联函数和电子态密度揭示了一个不断变化的等离子体结构和电离过程，是由温度和密度驱动。当我们在恒定温度下增加密度时，我们发现1 s态的电离分数减小，而其他电子态向连续谱移动。最后，计算出的冲击Hugoniot曲线表明，随着第一和第二壳层的电离，压缩增加。
2016-01-21 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Comparison of Density Functional Approximations and the Finite-temperature Hartree-Fock Approximation in Warm Dense Lithium
我们比较了有限温度的Hartree-Fock模型的行为与热密度泛函理论使用基态和温度相关的近似交换泛函。测试系统是体心立方Li在温密物质（WDM）的温度-密度制度。在这种仅交换的情况下，三种方法的结果有很大的质的差异。这些差异可能是重要的Born-Oppenheimer分子动力学研究WDM与基态近似密度泛函和热占领。这样的计算需要可靠的正规化的潜力在一个苛刻的温度和密度范围。通过比较赝势和全电子结果在${\mathrm T} = 0$ K的小锂团簇的局部bcc对称性和键长相当于高密度体锂，我们确定的密度范围，标准的投影增广波（PAW）和范数守恒赝势是可靠的。然后，我们构建和使用全电子PAW数据集与一个小的截止半径，这是有效的锂密度高达至少80 g/cm $^3$。
2012-08-09 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Quantum molecular dynamic simulations of warm dense carbon monoxide
采用量子分子动力学模拟方法，研究了极端条件下热重态一氧化碳的热物理性质。从状态方程导出的主Hugoniot与实验数据在67 GPa范围内吻合得很好。用对关联函数预测了8 GPa下一氧化碳的化学分解。根据Kubo-Greenwood公式，测定了冲击压缩CO的直流电导率和光学反射率，并在43 GPa附近观察到了非金属-金属相变。
2011-05-25 cond-mat.mtrl-sci
Equation of states and transport properties of warm dense beryllium: A quantum molecular dynamics study
用量子分子动力学模拟计算了铍在密度为4.0 ~ 6.0 g/cm $^{3}$、温度为1.0 ~ 10.0 eV的温密区的状态方程、粘度系数、自扩散系数和电子输运系数。主要的Hugoniot与地下核爆炸和高功率激光实验结果一致，最高可达$\sim$ 20 Mbar。计算的粘度和自扩散系数进行了比较与单组分等离子体模型，使用平均原子模型给出的有效电荷。的斯托克斯-爱因斯坦关系，其中提出的粘度和自扩散系数之间的关系，被发现持有相当好的强耦合制度。洛伦兹数，这是导热率和导电率之间的比率，通过Kubo-Greenwood公式计算，并在温暖的密集区域与著名的Wiedemann-Franz定律进行比较。
2013-06-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.plasm-ph
Lattice stability of ordered Au-Cu alloys in the warm dense matter regime
在电子温度增加到与费米温度相同数量级的暖密区中，元素金属的动力学稳定性取决于其电子能带结构以及其晶体结构。已经知道，声子硬化是由于电子激发引起的内部压力增强而发生的，如在紧密堆积的简单金属中，而声子软化发生在布里渊区中的特定点处，如在体心立方金属中。在这里，我们研究了二元有序合金（Au和Cu）在L1 $_0$和L1 $_2$结构中的动力学稳定性。通过对声子色散的第一性原理计算，我们证明了在L1 $_0$结构中，除了AuCu在R点处的最低频率声子模外，热密Au-Cu系统都表现出声子硬化行为.我们表明，当声子模式是稳定的长程原子间相互作用在环境条件下，这样的声子将不稳定的短程性质的温暖的致密物质。
2021-03-25 cond-mat.mtrl-sci
All-Electron Path Integral Monte Carlo Simulations of Warm Dense Matter: Application to Water and Carbon Plasmas
发展了一种适用于热稠密物质的具有自由粒子节点的全电子路径积分蒙特卡罗（PIMC）方法，并将其应用于水和碳等离子体。因此，我们将PIMC研究从氢和氦扩展到具有核心电子的元素。在（2.5-7.5）$\times10^5$ K的温度下，PIMC压力、内能和对关联函数与密度泛函理论分子动力学（DFT-MD）很好地比较，并且两种方法一起形成在3- 12 g/cm $^3$和10 $^4$ -10 $^9$ K的密度-温度范围内的相干状态方程（EOS）。
2012-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Multistep transition of diamond to warm dense matter state revealed by femtosecond X-ray diffraction
本文从理论上研究了自由电子激光脉冲能量为6100 eV，脉宽为5 fs，辐照剂量为$\sim 19-25$ eV/原子吸收剂量的金刚石块体到致密态的升温过程。我们的混合代码XTANT的模拟显示在100 fs以下的时间尺度上的无序，衍射峰（220）比峰（111）消失得更快。热致密物质的形成是金刚石的非热损伤，带隙坍塌引发原子无序。在（220）峰消失和（111）峰消失之间的几飞秒内，发现了短寿命类石墨态。得到的结果进行了比较，从最近的实验在SACLA的数据，显示定性协议。仍然存在的挑战，为准确建模的固体温暖的致密物质状态的过渡和补充测量的建议进行了详细讨论。
2017-11-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Transferable Interatomic Potentials for Aluminum from Ambient Conditions to Warm Dense Matter
本研究利用机器学习原子间势，基于DFT-MD数据训练单一模型，成功模拟铝从环境到温稠密物质（高达60,000 K）的输运和材料性质，克服了计算限制，验证了势的可迁移性。
2023-04-19 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
A critical assessment of models of pair-interactions and screening used in analyzing recent warm-dense matter (WDM) experiments
超快激光实验产生了越来越可靠的温密物质（WDM）数据，但依赖于根深蒂固的简单理论模型。我们重新分析了两个专题实验，避免（i）{ \it ad hoc}核心排斥模型，（ii）“汤川屏蔽”模型和（iii）电子-离子平衡假设。一个精确的，快速的密度泛函中性赝原子模型耦合到一个超网链（HNC）方程与桥项被用来计算结构因子，X射线散射，压缩性，声子和电阻率。电子结构代码用于确认计算。汤川和核心排斥模型被证明是误导。
2016-04-10 cond-mat.mtrl-sci
Pair potentials for warm dense matter and their application to x-ray Thomson scattering in aluminum and beryllium
超快激光实验产生了越来越可靠的关于温暖致密物质的数据，但它们的解释需要理论模型。我们采用了一个有效的密度泛函中性赝原子超网链（NPA-HNC）模型的准确性相媲美从头计算模拟，并提供了第一性原理赝势和对势的温暖致密的物质。它避免了使用（i）特别核心排斥模型和（ii）“汤川屏蔽”，和（iii）不需要假设离子电子热平衡。计算的X射线汤姆逊散射（XRTS）光谱的铝和铍进行了比较，最近的实验和密度泛函理论分子动力学（DFT-MD）模拟。NPA-HNC的结构因子、压缩系数、声子和电导率与DFT-MD结果吻合较好，而Yukawa屏蔽给出了误导性的结果。两个实验的XRTS数据的分析，使用两个温度的准平衡模型，支持计算其温度弛豫时间。
2016-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Group Conductivity and Nonadiabatic Born Effective Charges of Disordered Metals, Warm Dense Matter, and Hot Dense Plasma
本文提出利用非绝热 Born 有效电荷（NBEC）转化为群电导率，以在无序金属、温稠密物质和热稠密等离子体等系统中提取电离态，克服了传统平均电离态在静态极限下的差异。
2025-02-25 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Stochastic density functional theory combined with Langevin dynamics for warm dense matter
本研究拓展了结合朗之万动力学的随机有限温度Kohn-Sham密度泛函理论，提出新型线性标度随机电导率计算方法，揭示了30000K下氢的结构与电导率转变特征。
2024-04-13 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Thermal and Pressure Ionization in Warm, Dense MgSiO$_3$ Studied with First-Principles Computer Simulations
利用路径积分蒙特卡罗和密度泛函分子动力学（DFT-MD）模拟方法，研究了MgSiO $_3$顽火辉石在暖稠密物质区的性质.我们产生了一个一致的状态方程（EOS），跨越了很宽的温度和密度范围（10 $^4$-10 $^7$ K和6.42- 64.16 g cm $^{-3}$）。导出了冲击Hugoniot曲线，与实验符合得很好。我们确定的边界之间的制度的热电离和压力电离的定位在恒定温度下的内能达到最小值作为密度或压力的函数。在低密度下，随着自由态重量的变化，内能随着密度的增加而减小。热电离占主导地位。相反地，在高密度下，在压力电离状态下，内能随密度增加。我们确定两个制度之间的边界，并表明，压缩最大值沿冲击Hugoniot曲线发生，因为K壳层电子成为热电离，而不是压力电离。
2020-02-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Idealized Slab Plasma approach for the study of Warm Dense Matter
近年来，热密物质（warm dense matter，WDM）已成为等离子体物理、凝聚态物理、高压科学、天体物理、惯性约束聚变以及极端条件下的材料科学等多学科交叉的研究热点。为了研究定义明确的WDM状态，我们引入了理想化板状等离子体的概念，该等离子体可以在实验室中通过（i）固体的等容加热和（ii）固体中冲击波的传播来实现。这一概念的应用为研究动态电导率、状态方程、电离和不透明度提供了新的手段。这些方法在这里使用来自第一性原理（密度泛函型）理论，Escheras-Fermi型理论和数值模拟的结果。
2005-05-10 astro-ph cond-mat.mtrl-sci physics.gen-ph
Dynamical Ionic Clusters with Flowing Electron Bubbles from Warm to Hot Dense Iron along the Hugoniot Curve
温热致密物质的复杂结构对于理解高能量密度物理过程中物质的行为和提供物质组成的新特征是必不可少的。在这里，沿着一个新的统一的第一性原理确定的Hugoniot曲线的铁从正常的凝聚状态下，高达1 Gbar，新的结构特征的离子簇和分离的“电子泡”是革命性地解开使用新开发的量子朗之万分子动力学（QLMD）。由于费米电子简并度、离子耦合和动力学性质的相互作用，使得由邻近离子的内层电子形成键的复杂团簇在量子流泡的作用下能够动态地维持50飞秒的时间长度。在QLMD中包含这些复杂的特征后，目前的数据可以在很宽的温度和密度范围内作为第一原理基准。
2012-04-11 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
The Free-Free Opacity in Warm, Dense, and Weakly Ionized Helium
我们研究了冷白矮星大气中温暖稠密氦的电离和不透明度。我们特别感兴趣的是密度高达$\rm 3 g/cm^{3}$和温度从1000 K到10000 K。对于这些物理条件，电离平衡建模的各种方法预测不同数量级的电离分数。此外，氦压力电离时的密度估计值从$\rm 0.3$到$\rm 14 g/cm^{3}$不等。在这种情况下，电子-原子逆韧致辐射吸收的值是高度不确定的。我们提出了新的结果，从非理想化学模型的电离平衡，从量子分子动力学（QMD）模拟，并从实验数据的分析，以更好地了解在弱电离极限的流体氦的电离分数。
2005-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Stochastic and Mixed Density Functional Theory within the projector augmented wave formalism for the simulation of warm dense matter
本文在投影缀加波形式体系中实现随机与混合DFT，以缓解平面波能量平方标度并改进赝势近似，通过单点和分子动力学计算给出1–50 eV固体密度碳的自扩散系数。
2023-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Fully Consistent Density Functional Theory Determination of the Insulator-Metal Transition Boundary in Warm Dense Hydrogen
利用概念上和程序上一致的密度泛函理论（DFT）计算和先进的元GGA交换关联泛函的从头计算分子动力学模拟，我们确定了50 ~ 300 GPa压力范围内的热稠密流体氢的绝缘体-金属转变（IMT）.通过路径积分分子动力学（PIMD）的核量子效应的列入锐化的金属过渡，并降低过渡温度相对于Born-Oppenheimer（BO）MD的结果。BOMD本身给出了改进的协议与实验结果相比，以前的DFT预测。检查的离子对关联函数的上下文中的突然电导率增加在过渡确认金属过渡由于解离的分子氢，符合突然的带隙闭合。PIMD和BOMD结果的直接比较清楚地表明了同位素对IMT的影响。不同于随机模拟，这些结果不依赖于任何特设的基态和有限T方法的组合。
2020-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Revealing the Complex Transport Behaviors in Warm Dense Hydrogen by Including Nuclear Quantum Effects
采用分子动力学模拟（\textit{ab initio}）方法，研究了密度为10-100 g/cm ~ 3、温度为0.1-1 eV的稠密液氢的核量子效应对结构和输运性质的影响.随着NQE的加入，随着温度的升高，离子扩散被强烈地增强了100%至15%的幅度，而电导率被显著地抑制。对离子结构和零点能的分析也表明了非量子效应在这些区域中的重要性。与经典粒子处理相比，离子的显著量子离域导致质子间散射截面明显不同，这可以解释输运行为的巨大可变性。此外，能量效应、压力效应和同位素效应也受非均衡效应的影响。这些复杂的行为表明，即使在热稠密区，稠密氢的NQE也不能忽略。
2013-04-03 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Non-adiabatic effects and exciton-like states during insulator-to-metal transition in warm dense hydrogen
随着温度和压力的升高，氢分子向原子电离态的转变是实验方法和理论上尚未解决的问题。在这里，我们分析了这种转变的动力学，并显示其非平衡非绝热特性在解释实验数据和理论模型中被忽视。非绝热机制解释了最近报道的强同位素效应[Zaghoo，Husband和Silvera，Phys. Rev. B 98，104102（2018）]和大潜热[Houtput，Tempere和Silvera，Phys. Rev. B 100，134106（2019）]。我们证明了在加热分子氢时形成中间激子样分子态的可能性，这可以解释绝缘体到金属过渡期间反射率和电导率的令人困惑的实验数据。
2020-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Structure, equation of state, diffusion and viscosity of warm dense Fe under the conditions of giant planet core
铁在宇宙中大量存在。特别是，热致密铁的动力学结构和输运性质对于理解巨行星的演化和结构至关重要。本文采用量子朗之万分子动力学（QLMD）的第一性原理计算，给出了Fe在33.385 g/cm $^3$和45 g/cm $^3$两种典型密度下，在1 eV和10 eV温度范围内的离子结构、状态方程、扩散和粘度.进一步讨论了在该区域中斯托克斯-爱因斯坦（SE）关系的有效性，说明了选择有效原子直径的重要性。结果提醒我们在极端条件下谨慎使用SE关系。
2013-03-14 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Finite temperature density functional theory investigation to the nonequilibrium transient warm dense state created by laser excitation
本文采用有限温度密度泛函理论研究了激光激发下热致密Li、Al、Cu和Au的非平衡瞬态电子结构。光子根据光子能量从内壳层轨道或从价带激发电子，并引起样品的等容加热。当空穴位于内壳层3s轨道时，观察到Cu的3d轨道局域态。这些材料在非平衡状态下的电导率使用Kubo-Greenwood公式计算。与平衡态相比，电导率的变化对于内壳层轨道或价带中的空穴的情况是不同的。这是由于两个因素的竞争：由于减少核心电子的屏蔽而导致的轨道能量的移动，以及由于电子的激发而导致的化学势的增加。详细讨论了电子和离子的有限温度对电导率的影响。这一工作有助于更好地理解热致密物质激光激发实验的物理过程。
2020-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.comp-ph
Isochoric, isobaric and ultrafast conductivities of aluminum, lithium and carbon in the warm dense matter (WDM) regime
本文研究了平衡等容态（$σ_{\rm is}$）、平衡等压态（$σ_{\rm ib}$）和离子温度$T_i$小于电子温度$T_e$的非平衡超快物质（UFM）态（$σ_{\rm uf}$）的电导率$σ$。铝、锂和碳被认为是越来越复杂的暖致密物质（WDM）系统，其中碳具有瞬时共价键。第一性原理计算，即，中性赝原子（NPA）计算和密度泛函理论（DFT）与分子动力学（MD）模拟，比较在可能的情况下与实验数据，以表征$σ_{\rm ic}, σ_{\rm ib}$和$σ_{\rm uf}$。NPA $σ_{\rm ib}$与DFT+MD的结果相比最接近可用的实验数据，DFT+MD通常使用约64-125个原子的模拟。发表的电导率为锂进行审查，并在4.5 eV的温度下的值进行检查，使用支持X射线汤姆逊散射计算。给出了适用于这些材料的$σ$随温度和密度变化的物理图象。与Al和Li相比，$σ$对低于10 eV的碳的$T_e$的不敏感性被澄清。
2017-09-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.geo-ph
Transition to metallization in warm dense helium-hydrogen mixtures using stochastic density functional theory within the Kubo-Greenwood formalism
Kubo-Greenwood（KG）公式通常与Kohn-Sham（KS）密度泛函理论（DFT）结合使用来计算光学电导率，特别是对于热的致密物质。为了应用KG公式，需要直到能量截止的所有KS本征态和本征值，因此该方法变得昂贵，特别是对于高温和大型系统，随着系统尺寸和温度的立方缩放。在这里，我们开发了一种方法来计算KS电导率内的随机DFT（sDFT）的框架，这只需要知识的KS哈密顿量，但不是它的本征态和值。我们表明，与该方法相关的计算工作量与系统大小成线性关系，并与传统的确定性方法的立方增加不同，与温度成比例减少。此外，我们发现，该方法可以准确地描述整个频谱，包括高频范围，不像确定性方法，这是被迫引入高频截止由于内存和计算时间的限制。我们将该方法应用于氦-氢混合物在温暖的稠密物质制度在温度的\sim 60 \text{kK}，并发现该系统显示两个导电性阶段，其中发生从非金属到金属的过渡时，氢原子构成\sim 0.3的总原子在系统中。
2019-10-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Direct observation of enhanced electron-phonon coupling in copper nanoparticles in the warm-dense matter regime
温密物质（WDM）是一种处于固体、等离子体和液体交汇处的高激发态，不能用平衡理论描述。这种状态在实验室中产生时的瞬态性质，以及探测电子和离子之间强耦合相互作用的困难，使得在这种状态下完全理解物质具有挑战性。在这项工作中，通过激发孤立的~8 nm的纳米粒子与飞秒激光烧蚀阈值以下，我们创建均匀激发的WDM。然后，我们使用光电子能谱学来跟踪瞬时电子温度，并直接提取迄今为止实验观察到的最强的电子-离子耦合。通过直接与最先进的理论比较，我们确认，过热的纳米粒子位于热固体和等离子体之间的边界，与相关的强电子-离子耦合。这通过电子到离子的快速能量损失以及纳米颗粒中的声振荡对电子温度的强烈调制来证明。这项工作展示了一个新的路线的实验探索和理论验证的奇异属性的WDM。
2022-06-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.atm-clus
Warming Up Density Functional Theory
密度泛函理论（DFT）已经成为跨学科研究电子结构的最流行的方法，特别是在材料和化学科学中。去年，至少有30，000篇论文使用DFT进行了有用的预测或深入了解了大量科学问题，从电池开发到太阳能电池效率等等。这一领域的成功是由基于已知精确条件和仔细测试和验证的有效精确近似驱动的。在过去的十年中，DFT在一个新的领域，热密物质，应用爆炸。密度泛函理论正在革新对温暖致密物质的模拟，包括在受控聚变、行星内部和其他高能量密度物理领域的应用。在过去十年左右的时间里，由现代密度泛函理论驱动的分子动力学计算在将化学现实主义引入这些应用方面发挥了至关重要的作用，通常（但不总是）与实验非常吻合。本章总结了我们小组最近在非零温度下的密度泛函理论的工作，我们称之为热DFT。我们解释的相关性，这项工作的背景下，温暖的致密物质，量子化学的重要性，这一制度。我们说明了一个简单的模型系统，不对称哈伯德二聚体的许多基本概念。
2017-01-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
