The Valence-Fluctuating Ground State of Plutonium
材料科学的一个中心问题是了解控制复杂材料的电子相关性。这种电子相关性经常出现，由于本地化和巡回电子自由度的竞争。虽然很好地局域化或完全巡回基态的各自的限制是很好地理解，控制复杂材料的功能特性的中间制度继续挑战理论理解。我们已经使用中子能谱研究钚，这是一种介于成键和非成键构型之间的原型材料。我们的研究表明，钚的基态是由价涨落，即量子力学叠加的局域和巡回电子配置最近预测的动力学平均场论。我们的研究结果不仅解决了长期存在的争议，实验和理论钚的磁性，但也提出了一个更好的理解这种电子二分法在复杂材料的影响。
2015-08-27 cond-mat.str-el
Site-Selective Electronic Correlation in alpha-Plutonium Metal
对元素钚相图的理解必须包括强定向键合和Pu 5 f电子的高态密度的影响，以及在强电子相关的影响下键合如何减弱。我们提出了第一次的电子结构计算的全部16个原子每单位细胞的α相结构的密度泛函理论（DFT）的框架内与动力学平均场论（DMFT）。我们的计算表明，Pu原子坐在不同的网站内的α-Pu晶体结构具有强烈的变化的网站依赖性的局域化-离域相关效应的5 f电子和相应的影响，这种复杂的金属的键合和电子性质。简而言之，α-Pu具有在纯单元素材料内同时具有Pu 5 f电子的多个电子定域/离域程度的能力。
2013-11-20 cond-mat.str-el
Experimental electronic heat capacities of $α-$ and $δ-$Plutonium; heavy-fermion physics in an element
我们测量了$δ-$ Pu $_{0.95}$ Al $_{0.05}$和$α-$ Pu在2-303 K温度范围内的热容。低于10 K的数据的可用性加上声子贡献的热容量的估计的基础上最近的中子散射实验上相同的样品，使我们能够作出可靠的推导的电子贡献的热容量的$δ-$ PU $_{0.95}$铝$_{0.05}$，我们发现$γ= 64 \pm 3$ mJK $^{-2}$摩尔$^{-1}$为$T \to 0$。这是一个比任何元素都大的因子$\sim 4$，并且大到足以使$δ-$ Pu $_{0.95}$ Al $_{0.05}$被归类为重费米子系统。相比之下，$α-$ Pu中的$γ= 17 \pm 1$ mJK $^{-2}$ mol $^{-1}$。两个不同的异常被认为是在电子的贡献$δ-$钚$_{0.95}$铝$_{0.05}$，其中之一或两者可能与形成的$α'-$马氏体相的热容量。我们认为，大$γ$ -值的$δ-$ Pu $_{0.95}$ Al $_{0.05}$可能是由于接近量子临界点。
2003-06-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Theory of valence-band and core-level photoemission from plutonium dioxide
相关带理论实施的局部密度近似与动力学平均场论的组合适用于PuO2。得到了与实验价带光电发射谱一致的绝缘电子结构。计算得到的钚的基态，其特征在于由一个非整数填充的钚5f壳。非整数填充以及卫星出现在4f核心级光电发射光谱起源于一个相当大的杂交的5f壳层与2p态的氧。
2014-12-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electronic Structures and Bonding of Oxygen on Plutonium Layers
采用广义梯度近似的密度泛函理论（GGA-DFT）方法，采用Perdew和Wang泛函，在非自旋极化和自旋极化水平上研究了氧在δ-Pu（100）和（111）表面上的吸附.（100）面的中心位置是最有利的位置，在两个理论水平上的化学吸附能分别为7.386 eV和7.080 eV。氧吸附原子到钚表面的距离分别为0.92A和1.02A。对于（111）面非自旋极化计算，中心位置也是最佳位置，其化学吸附能为7.070 eV，吸附原子的距离为1.31 A;而对于自旋极化计算，桥位和中心位置基本上是简并的，化学吸附能之差仅为0.021 eV.一般来说，由于氧的吸附，与裸露的钚层相比，钚5 f轨道被进一步推到费米能以下。一般来说，由于钚表面上的氧吸附，功函数增加。
2004-04-29 cond-mat.str-el
Electronic Correlation Induced Expansion of Compensated Electron and Hole Fermi Pockets in delta-Plutonium
钚是一种非常重要的材料，因为它的5 f电子的行为介于轻锕系元素的金属状巡回特征和重锕系元素的局部原子核状特征之间。钚的δ相（δ-Pu）虽然仍然是流动的，但具有大的相干近藤峰和来自其近局域特性的强电子相关。利用复杂的Gutwiller波函数和动力学平均场论关联理论，我们首次研究了delta-Pu的费米面和相关质量重整化，并计算了de Haas-van Alphen（dHvA）频率。我们发现一个大的（200%）的相关性引起的体积膨胀的费米表面的空穴和电子口袋除了一个中间的质量增强。所有的相关电子理论预测，大约，相同的空穴袋的位置在布里渊区，这是从传统的密度泛函能带结构理论中得到的不同，而电子袋从所有的理论是在，大致相同的地方。
2019-11-06 cond-mat.str-el
Energetics and Electronic Structure of Plutonium
钚是元素周期表中最奇特和神秘的元素。它有6个金属相和奇特的物理性质尚未了解。Pu最有趣的特性之一是，相对较小的温度变化可以引起不同结构之间的转变，伴随着平衡体积的巨大变化。这一事实激发了广泛的理论和实验研究。尽管如此，仍然缺乏一个令人信服的解释的基础上的基本原则的Pu的热力学性质，和以前的理论一直没有能够同时描述的能量和$f$电子结构的所有阶段的Pu在同一个基础上。在这里，我们提供了一个鸟瞰Pu的零温度压力-体积相图和$f$电子结构的所有结晶相从第一性原理研究。特别是，我们澄清的方式，其中$f$ -电子相关性确定其不寻常的能量。我们的理论能量和基态$f$电子结构都与实验有很好的定量一致性。
2014-07-18 cond-mat.str-el
Multiconfigurational nature of 5f orbitals in uranium and plutonium intermetallics
铀和钚的5 f电子在与配体spd态的强键结合和靠近原子核的位置之间微妙地平衡着。这些元素及其化合物的不寻常性质（例如，元素钚的六种不同同素异形体）被广泛认为取决于f-轨道占有率和离域的相关属性，但缺乏定量测量。通过采用共振X射线发射光谱（RXES）和X射线吸收近边结构（XANES）光谱和比热测量进行比较，我们证明了存在的多组态f-轨道状态的锕系元素U和Pu，并在广泛的铀和钚金属间化合物。这些结果提供了一个强大的实验基础，为理解强关联行为的锕系元素材料的新框架。
2012-08-10 cond-mat.str-el
Pseudogap in elemental plutonium
与初始磁性相关的电子相关性一直被认为是稳定钚的最大原子体积$δ$相的重要因素，但它们与元素周期表中稀土和邻近锕系元素的强度相比，在很大程度上仍然是一个谜。我们在这里使用量热测量，连同先前的声子色散的详细测量，$δ$相的$5f$电子驻留在赝能隙状态，伴随着各种物理性质的降低低于特征温度$T^\ast\approx$ ~100 K。赝能隙态的小特征能量尺度意味着钚中的$5f$电子比最先进的电子结构理论所建议的更接近局域化和磁序的阈值，揭示了钚可以说是最强相关的元素。
2022-01-06 cond-mat.str-el
Quasiparticle multiplets and 5f electronic correlation in prototypical plutonium borides
本文结合DFT与DMFT系统研究PuBx（x=1,2,6,12）的电子结构，重现PuB6关联拓扑绝缘体并预测其余硼化钚的金属性，揭示准粒子多重态驱动的混合价态行为及轨道选择性5f电子关联。
2022-03-05 cond-mat.str-el
First-principles LDA+U and GGA+U study of plutonium oxides
采用全电子投影缀加波（PAW）方法，从第一性原理出发研究了PuO $_{2}$和Pu $_{2}$ O $_{3}$的电子结构和性质.用局域密度近似（LDA）+ $U$和广义梯度近似（GGA）+ $U$方法解释了局域Pu $5f$电子之间的强烈在位库仑排斥.我们讨论了如何PuO $_{2}$和Pu $_{2}$ O $_{3}$的性能受到影响的选择的$U$以及选择的交换相关势。此外，还研究了Pu $_{2}$ O $_{3}$的氧化反应，导致形成PuO $_{2}$，及其对$U$和交换相关势的依赖性。研究结果表明，通过选择合适的$U$，可以准确、一致地描述PuO $_{2}$和Pu $_{2}$ O $_{3}$的结构、电子和热力学性质，从而为Pu基材料氧化还原过程的模拟提供了可能.
2007-12-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
On The Nature of the 5f States in Delta Plutonium
我们提出了一个理论模型的delta-Pu的电子结构是一致的，这种复杂的金属的许多电子结构相关的属性。特别是，我们表明，该理论是能够再现的价带光电子能谱的δ-钚。我们报告了几种光子能量下的新实验光电子谱，并提供了证据表明delta-Pu的电子结构在元素中是独特的，涉及一个5 f壳层，其中有四个5 f电子处于局域多重态，与价态杂交，并且大约有一个5 f电子形成完全离域的带态。
2003-07-31 cond-mat.str-el
A First Principles Electronic Structure Study of Quantum Size Effects in (111) Films of delta-Plutonium
采用第一性原理高斯型轨道拟合函数线性组合（LCGTO-FF）电子结构计算方法，研究了面心立方（fcc）δ-钚（111）超薄膜（最厚5层）的表面能和功函数随厚度的变化关系.在标量和完全相对论（有和没有自旋-轨道耦合）近似水平上进行计算。的表面能被证明是迅速收敛，而功函数表现出很强的量子尺寸效应的所有厚度考虑。在完全相对论的情况下，半无限固体的表面能和功函数预计分别为1.12 J/m^2和2.85（+或-0.20）eV。这些结果与以前的电子结构计算结果有很大的不同。目前的预测与多晶delta钚的最新实验数据相当一致，即表面能为0.91 J/m^2，功函数为3.1-3.3 eV。
2004-07-01 cond-mat.str-el
Multiple Quantum Phase Transitions of Plutonium compounds
通过对电子结构计算得到的近藤晶格模型的量子蒙特卡罗模拟，我们表明在钚基材料中可以实现多个量子临界点。我们将代表性的系统，包括PuCoGa 5上的一个现实的Doniach相图，并确定磁介导的超导性可能发生的区域。一个反问题的解决方案，以恢复f-电子的准粒子重整化因子被证明是足够好的预测索末菲系数和磁性之间的趋势。对这种情况下可能的实验验证的建议，给出了PuAs。
2011-04-10 cond-mat.str-el
On the Multi-Reference Nature of Plutonium Oxides: PuO$_2^{2+}$, PuO$_2$, PuO$_3$ and PuO$_2$(OH)$_2$
由于部分占据的5 f和6d壳层产生大量的简并或准简并电子态，含锕系元素的配合物对电子结构方法提出了巨大的挑战。传统的多参考方法可以处理活性空间，这些活性空间通常处于适当处理具有复杂电子结构的物质所需的上限，没有留下验证其适用性的空间。在这项工作中，我们解决的问题，正确定义的活动空间在这样的计算，并介绍了一个协议，以确定最佳的活动空间的基础上使用的密度矩阵重整化群算法和概念的量子信息理论。我们应用该协议来阐明挥发性钚氧化物（PuO $_3$和PuO $_2$（OH）$_2$）的电子结构和键合机制，与核安全问题有关的物种，其中很少有人知道的电子结构和能量。我们展示了如何在标量相对论框架内，轨道对相关性可以用来指导最佳活性空间的定义，这些空间提供了静态/非动态电子相关性的准确描述，以及分析超越简单轨道模型的化学键合。从这个键合分析，我们能够表明，除了氧或羟基的二氧化钚物种大大改变了π键合机制相对于裸triatomics，导致弯曲结构具有相当大的多参考字符。
2016-08-08 cond-mat.str-el physics.chem-ph
Phase stabilization by electronic entropy in plutonium
(Pu)具有异常丰富的相图，其包括七种不同的固态相和通过一系列结构转变从其δ相到其低温α相的异常大的25%体积塌陷。尽管我们对钚和其他锕系元素的各种结构相之间的强电子相关性的理解有了相当大的进展，但导致体积坍缩的热力学机制仍然是一个谜。在这里，我们利用磁致伸缩测量不稳定的f电子壳层的独特的灵敏度，揭示了电子熵在稳定德尔塔钚对体积崩溃所发挥的关键作用。我们发现，在相反的价波动稀土，这通常有一个单一的f电子壳层的不稳定性，其激发驱动的体积在一个单一的方向在温度和磁场，三角洲钚表现出两个这样的不稳定性，其激发驱动的体积在相反的方向，同时在高温下产生丰富的熵。这两种不稳定性意味着5 f原子壳层的几种不同配置之间存在近简并性，从而产生比稀土金属中更丰富的行为。我们使用热容量的测量，以建立一个强大的热力学连接之间的两个激发能，原子体积，和先前报道的过剩熵的delta-Pu在高温下。
2019-02-19 cond-mat.str-el
GW correlation effects on plutonium quasiparticle energies: changes in crystal-field splitting
本文利用最近发展起来的准粒子自洽$GW$方法（\qsgw）计算了钚的电子结构。我们考虑面心立方（fcc）单胞的无自旋轨道相互作用的顺磁溶液作为体积的函数。我们的晶胞体积范围从大于Pu的$δ$相的平衡体积的10%到Pu的$α$相的等效体积的90%。自洽的$GW$准粒子的能量进行了比较内的局部密度近似（LDA）。计算的目标是了解系统的趋势，在准粒子能带的钚作为本地化的$f$轨道的功能的电子相关性的影响。我们发现，相关性效应以两种显著不同的方式缩小了$f$谱带。除了预期的个别$f$频带变窄（更平坦的色散），我们发现，一个更显着的影响$f$频带是减少不同频带的晶场分裂。
2009-04-30 cond-mat.str-el
What is the valence of a correlated solid? The double life of delta-plutonium
钚显示相变与巨大的体积差异，其泡利像磁化率和电阻率是一个数量级大于简单的金属。居里也是高电阻的，但它的磁化率在高温下是居里样的，在低温下是反铁磁的。晚锕系元素的反常性质源于其f电子的巡游性与定域性的竞争，使其成为元素强关联材料。这一领域的一个中心问题是理解这些材料解决这些相互冲突的倾向的机制。在这封信中，我们确定的电子机制负责晚锕系元素的异常行为。我们重新审视价的概念，使用理论方法，对待磁性，近藤屏蔽，原子多重态效应，自旋轨道耦合和晶体场分裂在同一个基础上。发现钚是一种罕见的混合价态，即它的基态是两个不同价态的叠加。居里在低温下以一价磁有序状态存在。的f7原子配置的居里是对比的多重配置流形中存在的钚基态，我们的特点是由价直方图。近藤屏蔽与磁性之间的平衡取决于自旋轨道耦合与原子多重态强度之间的竞争，而多重态强度又受巡游度的调节。这里提出的方法，突出了电子的起源的键合异常的钚，并可以应用于预测广义价和存在或不存在的磁性在其他化合物从第一性原理。
2006-11-29 cond-mat.str-el
Collapse of quasiparticle multiplets and $5f$ itinerant-localized crossovers in cubic phase Pu$_{3}$Ga
本研究结合密度泛函理论与嵌入动力学平均场理论，发现立方相Pu₃Ga存在轨道选择型5f巡游-局域交叉及温度驱动的电子利夫希茨转变，为理解钚-镓体系的相稳定机制提供了电子结构层面的依据。
2021-02-03 cond-mat.str-el
Plutonium-Based Heavy-Fermion Systems
在某些镧系和锕系金属中，由于强的电子-电子相互作用，在低温下形成的比自由电子质量大得多的载流子的有效质量，包括钚形成的那些。这种重费米子质量反映在电子比热系数的显著增强$γ$中，对于元素钚本身来说，它比普通金属大得多。根据我们的定义，有12个钚基重费米子化合物，最近发现的，其基本性质是已知的和讨论。相对于其他例子，这些基于钚的重费米子系统特别复杂，部分原因是可能同时存在多个几乎简并的5 f $^n$构型。这种复杂性带来了重大的机遇和挑战，包括了解其中一些材料中非常规超导性的起源。
2016-01-24 cond-mat.str-el
Avoided Valence Transition in a Plutonium Superconductor
当$d$或$f$电子既不完全围绕其宿主核定域，也不完全巡游时，凝聚态物理学中一些最引人注目的现象--也是最大的理论挑战--就会出现。这种定域/巡回的“对偶性”是高$T_c$铜氧化物超导体和重费米子金属间化合物的相关电子态的基础，在钚的$5f$价电子中表现得最为明显。本文报道了重费米子中最高的$T_c$超导体（$T_c$ =18.5 K）--$PuCoGa_5$的弹性模量，并发现其体积模量在高于$T_c$的温度范围内发生软化。由于体积模量是众所周知的强烈耦合到价态，我们建议，钚价波动驱动这种弹性软化。当超导能隙在$T_c$处打开时，观察到这种弹性软化消失，这表明钚的价态波动在费米表面上有很强的足迹，并且$PuCoGa_5$通过进入超导态避免了价态转变。这些测量结果提供了钚化合物的价态不稳定性的直接证据，并表明该系统中异常高的- $T_c$是由价态波动驱动的。
2014-09-14 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Correlation strength and orbital differentiation across the phase diagram of plutonium metal
我们比较了电子关联的强度在不同阶段的元素钚专注于它的网站和轨道的依赖性的趋势，结合使用密度泛函理论（DFT）和动力学平均场论（DMFT）计算内的顶点校正的一个交叉近似。我们发现Pu-5 $f$态在$δ$ -Pu中的相关性更强，其次是在$α$和$β$相中的一些晶体学位置。此外，我们观察到，Pu-5 $f_{5/2}$和Pu-5 $f_{7/2}$轨道分化是这种材料的一般特征，因为是在低对称相的网站分化。Pu-5的$f_{5/2}$态表现出类似费米液体的行为，而Pu-5的$f_{7/2}$态在很低的温度下保持非相干。我们关联的相关强度，在不同的阶段，他们的结构和Pu-5 $f$占据他们的晶体学网站。
2020-08-11 cond-mat.str-el
Spectral Density Functionals for Electronic Structure Calculations
本文引入了一个局域谱电子密度泛函，可以用来计算强关联材料的总能量和局域谱函数。我们举例说明了该方法的适用性，作为一个例子，长期存在的问题，金属钚的电子结构。
2001-06-15 cond-mat.str-el
Electronic Correlation and Transport Properties of Nuclear Fuel Materials
锕系元素，如铀和钚，以及它们的化合物是最有名的核材料。在设计用于核能的最佳燃料材料时，需要考虑的重要热物理性质是熔点和导热性。理解锕系元素系统中电子和晶格振动引起的传输现象的物理基础是设计更好燃料的关键一步。采用第一性原理LDA+DMFT方法，对核燃料材料中的锕系碳化物、氮化物和氧化物的相关电子结构和输运性质进行了系统的研究。我们发现，不同的机制，电子-电子和电子-声子的相互作用，负责在氮化铀和碳化铀，最好的两种燃料材料，由于其优异的热物理性能的运输。我们的研究结果使我们能够预测如何提高它们的热导率。
2011-01-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Temperature dependent electronic structures and the negative thermal expansion of δ-Pu
我们在改进的嵌入原子方法中引入了一个温度依赖的参数化方法，并将其与分子动力学相结合来模拟元素钚的δ-和ε-相的不同物理性质。这个温度依赖的参数化的目的是模仿在不同温度下的Pu 5 f电子的相关强度的不同幅度。与之前的与温度无关的参数化相比，我们的方法捕获了δ相体模量的负热膨胀和温度依赖性。我们跟踪这种改善的强烈软化的声子附近的区域边界和增加的f-样的部分密度和非谐效应引起的温度依赖性参数化温度升高。我们的研究表明，在经典力场方法中包括温度相关的参数化来模拟复杂的材料，如钚，是很重要的。
2013-03-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Site and orbital selective correlations in $β$-Pu
采用密度泛函理论（DFT）和动力学平均场论（DMFT）相结合的方法研究了金属钚的高度各向异性$β$相的电子结构.它的晶体结构产生位置和轨道选择性电子相关，具有相干Pu-5 $f_{5/2}$态和非常不相干的Pu-5 $f_{7/2}$态。Hund耦合对于确定Pu-5 $f$态中电子的关联水平和Pu-5 $f$谱函数中的准粒子多重态特征是必不可少的。
2018-11-30 cond-mat.str-el
Spectral Density Functionals for Electronic Structure Calculations
本文介绍了一种光谱密度泛函理论，它可以用固体电子结构理论的方法、算法和计算机程序来计算实际强关联物质的能量和光谱。该方法认为系统的总自由能作为一个功能的本地电子格林函数，这是在感兴趣的区域进行探测。由于我们有各种各样的概念的地方在我们的制定，我们的方法是明显的基础-集依赖。然而，它产生的确切的总能量和本地激发光谱提供的确切功能是极值。该理论的自能作为一个辅助质量算符出现，类似于密度泛函理论中基态Kohn-Sham势的引入。它自动地在定义局部格林函数的Hilbert空间的同一区域中短程化。我们利用这个属性找到良好的近似功能。例如，如果已知电子自能在希尔伯特空间的某个部分是局部的，则相应的局部动力学平均场论提供了对泛函的良好近似。基于电子结构计算中广泛使用的线性Muffin-tin轨道方法，本文描述了该理论的一种简化实现。我们证明了权力的方法上的长期存在的问题，金属钚的异常体积膨胀。
2003-08-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electronic Structure and Fermiology of PuCoGa$_5$
利用相对论线性增强平面波方法，我们研究了最近发现的钚基超导体PuCoGa $_5$的能带结构和费米面。我们发现了几个圆柱形的费米面与大体积，非常相似的CeMIn $_5$（M = Ir和Co）同构与PuCoGa $_5$，尽管不同的$f$-电子数之间的Ce $^{3+}$和Pu $^{3+}$离子。通过基于$j$-$j$耦合方案构建的紧束缚模型中的电子-空穴转换的概念来理解相似性。基于目前的结果，我们提供了一个可能的方案来解释为什么PuCoGa $_5$的转变温度是如此之高，为18.5 K。
2002-12-19 cond-mat.str-el
Unraveling exotic 5$f$ states and paramagnetic phase of PuSn$_3$
本文结合密度泛函理论与嵌入动力学平均场理论，揭示了 PuSn$_3$ 中温度诱导的 5$f$ 局域-巡游转变、费米面拓扑变化及轨道选择性关联，解释了其顺磁基态成因。
2021-05-13 cond-mat.str-el
Electronic Structure and Correlation Effects in PuCoIn5 as compared to PuCoGa5
自从近十年前发现以来，基于钚的超导体引起了人们的极大兴趣，现在PuCoIn 5中超导性的最新发现进一步加强了这种兴趣。在密度泛函理论（DFT）的框架下，结合动力学平均场论（DMFT）和广义梯度近似（GGA），我们对PuCoIn 5和相关材料PuCoGa 5的电子结构进行了比较研究.总的来说，一个类似的基于GGA的电子结构，包括态密度，能量色散和费米表面拓扑结构，被发现这两种化合物。GGA Pu 5f带在PuCoIn 5中比在PuCoGa 5中更窄，从而有效地减少了前一系统中的Kondo屏蔽，如DMFT计算所示。这种现象是由于PuCoIn 5的晶格膨胀造成的。
2011-06-21 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Anderson Impurity Mechanism for a Multi-Level Model in $δ$-Pu
针对δ-Pu中5f电子巡游-局域临界点导致建模难的问题，本研究通过密度泛函理论计算发现含7.5%Eₓₓ的HSE杂化泛函可准确描述其力学性能，并用安德森杂质机理解释了轨道选择性键合的作用机制。
2024-05-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Temperature-driven hidden 5f itinerant-localized crossover in heavy-fermion compound PuIn3
5 f电子随温度变化的演化模式有助于阐明钚基化合物中长期存在的巡游-定域双重性质。本文采用密度泛函理论和动力学平均场论相结合的方法研究了PuIn 3的关联电子态随温度的变化。不仅正确地再现了实验的光电子能谱，而且还确定了一个可能隐藏的5 f巡回本地化交叉。随着温度的降低，多体跃迁产生的准粒子多重态逐渐增强，同时伴随着5 f电子和导带的杂化。温度引起的费米表面拓扑结构的变化表明，可能的电子Lifshitz转变和磁序在低温下的发病。最后，在PuIn 3中还发现了普遍存在的轨道选择性5 f电子关联。这些具有启发性的结果将丰富对Pu基化合物的理解，并为正在进行的实验研究提供关键预测。
2021-02-05 cond-mat.str-el
Electronic properties and the nature of metal-insulator transition in NdNiO3 prepared at ambient oxygen pressure
报道了在常压氧压条件下制备的NdNiO_3的电子性质。在192 K下观察到的金属-绝缘体转变温度，但低温状态被发现是绝缘性较低相比，在高氧气压力下制备的NdNiO 3。电阻率、Seebeck系数和热导率在金属-绝缘体转变点以下表现出较大的滞后效应。金属态有效质量（m ~* ~ 8 me）较大，表明3d带的窄性。在低温（T = 2 - 20 K）下的导电由载流子的可变范围跳跃控制。
2017-04-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Magnetic-field-induced nontrivial electronic state in the Kondo-lattice semimetal CeSb
电子关联和自旋轨道耦合的协同效应是拓扑材料中的一个新兴课题。这个快速发展的领域的核心是强关联重费米子系统的原型。近年来，一些Ce基化合物被提出来，具有有趣的拓扑性质，其中CeSb的电子性质仍存在争议。在本文中，我们报告了一个全面的研究相结合的磁性和电子输运测量，电子能带结构计算这种化合物，以确定其拓扑性质。在高磁场下的磁化强度和磁电阻都能清楚地观察到量子振荡，并由此识别出一个具有非平凡Berry相位的口袋。角相关的磁阻表明，这个口袋是拉长的性质，并对应于在LaBi中观察到的电子口袋。第一性原理计算进一步证实了CeSb的非平凡电子结构，这是由完全极化铁磁态的自旋分裂引起的。这些特征表明，磁场可以在这种典型的近藤半金属中诱导出非平凡的拓扑电子态。
2020-05-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Bonding and Electronic Nature of the Anionic Framework in LaPd$_3$S$_4$
双狄拉克材料是物质的一种拓扑相，其中非对称对称性使电子简并度比通常预期的高出八倍。立方钯青铜NaPd $_3$ O $_4$和LaPd $_3$ S $_4$是由Pd $_3$ X $_4$（X = O，S）阴离子骨架与A阳离子（A = Na，La）离子键合而成。这些材料最近被计算确定为含有八重费米子。本文报道了LaPd $_3$ S $_4$单晶的制备和电子性质。测量下至T = 0.45 K和磁场高达$μ$ 0 H = 65 T是符合正常费米液体物理的狄拉克金属在稀磁性杂质的存在下。这一解释进一步证实了比热分析，磁化测量和比较密度泛函理论（DFT）计算。通过对NaPd $_3$ O $_4$和LaPd $_3$ S $_4$的DFT电子结构的成键分析，我们确定了阴离子Pd $_3$ X $_4$骨架在比X = O更高的电子数下的稳定性的起源，并提出了化学调谐策略，以使8倍费米子点移动到费米能级。
2022-07-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electronic nature of chiral charge order in the kagome superconductor CsV3Sb5
Tc高达7 K的Kagome超导体已经被发现了40多年。最近，在可果美超导体KV 3Sb 5中报道了非常规的手性电荷有序，有序温度比TC高一个数量级。然而，在可果美超导体CsV 3Sb 5中还没有报道电荷序的手性，并且手性的电子性质仍然难以捉摸。本文报道了用扫描隧道显微镜（STM）观察CsV_3Sb_5中电子手性电荷有序的结果。我们观察到一个2 × 2的电荷调制和1 × 4的超晶格在地形数据和隧道光谱。2x2电荷调制被高度预期为在van Hove填充下的基本kagome晶格模型的电荷顺序，并且显示出表现出固有的手性。我们发现1 × 4超晶格形成了各种各样的小畴壁，并且可以是一种表面效应，这一点得到了我们的第一性原理计算的支持。重要的是，我们发现由电荷序打开的能隙的振幅具有实空间调制，并且具有2x2波矢量的手性，突出了手性电荷序的电子性质。在0.4K下的STM研究揭示了一个超导能隙，其能隙大小为2Δ=0.85meV，这估计了一个中等的超导耦合强度，其2Δ/kBTc=3.9。当进一步施加c轴磁场时，在该间隙内观察到涡核束缚态，指示清洁极限超导性。
2021-08-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
First-principles study of the Kondo physics of a single Pu impurity in a Th host
基于钚的凝聚态性质、晶体结构和冶金学（包括六个同素异形相的相图），钚是固态最复杂的纯元素之一。它的异常性质表明它是一个非常强的关联态，这与它在周期表中的特殊位置有关，它位于具有巡回5个$f$电子的轻锕系元素和具有局域5个$f$电子的重锕系元素之间的边界。作为探索局域电子关联在Pu中作用的基础研究，我们采用局域密度近似和连续时间量子蒙特卡罗模拟研究了单个Pu原子的电子结构，该Pu原子以替代方式嵌入在Th基质中或吸附在Th基质表面上.这是一个比Pu金属的固相更简单的情况，固相还必须包括不同Pu原子上Pu 5 $f$电子之间的相互作用。对于Pu杂质原子，在费米能级附近的局域态密度中发现了一个近藤共振峰，这是电子关联的一个重要特征。此外，我们表明，这种共振的峰宽是窄的钚原子在表面的Th比那些在散装由于削弱钚5 $f$ -配体杂交在表面。
2015-04-11 cond-mat.str-el
The spontaneous symmetry breaking in Ta$_2$NiSe$_5$ is structural in nature
激子绝缘体是在激子的自发形成和玻色凝聚时出现的物质的电子驱动相。在候选材料中检测这种奇异的顺序是一个至关重要的主题，因为能带结构中激子间隙的大小确定了这种集体状态用于超流体能量传输的潜力。然而，这一阶段的识别在真正的固体阻碍了共存的结构序参量具有相同的对称性的激子顺序。目前只有少数材料被认为是主要的激子相，Ta $_2$ NiSe $_5$是最有前途的。在这里，我们测试这种情况下，使用超短激光脉冲淬火这种过渡金属硫属化物的对称性相破缺。跟踪光激发后材料的电子和晶体结构的动力学揭示了令人惊讶的光谱指纹，这些指纹只与声子性质的主要序参量兼容。我们合理化我们的研究结果，通过国家的最先进的计算，确认结构顺序占大部分的电子间隙开放。我们的研究结果不仅揭示了长期寻求的机制，驱动Ta $_2$ NiSe $_5$的相变，但他们也最终排除了任何实质性的激子字符在这种不稳定性。
2020-07-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Correlated electronic structure and optical response of rare-earth-based semiconductors
在关联半导体中同时出现Mott和带隙导致了复杂的光学响应，其吸收边的性质在实验和理论上都难以解决。在这里，我们结合了动力学平均场论的方法来本地化的4f壳层的带隙的半本地交换关联势的改进的描述计算的光学性质的轻稀土氟硫化物LnSF（Ln=Pr，Nd，Sm，Gd）从第一性原理。与实验一致，我们发现SmSF的吸收边源于S-3 p到Sm-4f的跃迁，而Gd化合物表现为普通的p-d带隙半导体。在未探索的PrSF和NdSF系统中，我们预测在导带底部出现相当独特的强杂化4f-5d态。吸收边的性质是每个系统中光学电导率的特殊各向异性的基础。
2021-06-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Magnetic and Electronic Structure study of Fe/MgO/Fe/Co Multilayer Stack Deposited by E-Beam Evaporation
本文研究了用电子束蒸发方法在Si（100）衬底上生长的MgO/Fe/MgO/Fe/Co/Au多层膜的磁性和电子结构。X射线衍射研究描绘了多晶性质的多层膜。从振动样品磁强计（VSM）和近边X射线吸收精细结构谱（NEXAFS）在Fe & Co L-和Mg & O K-边缘获得的结果被应用于了解该堆栈的磁性和电子特性及其界面特性。表面灵敏总电子产额（TEY）模式记录的Fe L边光谱的光谱特征表明在Fe/MgO界面形成了FeOx，体敏总荧光产额（TFY）模式记录的Fe L边光谱的光谱特征表明Fe为金属性质。Co L边光谱揭示了在TEY和TFY模式中钴的金属性质的存在。上述结果与X射线反射法有很好的相关性。
2013-05-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.str-el
Electronic Evidence of Temperature-Induced Lifshitz Transition and Topological Nature in ZrTe5
拓扑材料是近年来研究的热点。虽然三维拓扑绝缘体越来越丰富，但二维拓扑绝缘体仍然很少见，特别是在天然材料中。ZrTe 5的反常输运性质一直是一个长期存在的难题;其潜在的起源仍然难以捉摸。最近，由于单层ZrTe 5是一个二维拓扑绝缘体，体相ZrTe 5中可能存在拓扑相变，因此重新引起了人们的兴趣。然而，ZrTe 5的拓扑性质仍有争议，因为一些实验指出它是三维或准二维狄拉克半金属。在这里，我们报告高分辨率的激光为基础的角分辨光电发射测量的ZrTe 5。ZrTe_5的电子性质主要由布里渊区中心的两个近线性色散带支配。这两个带被一个能隙分开，该能隙随着温度的降低而减小，但持续到我们测量的最低温度（~2 K）。整体电子结构表现出显着的温度依赖性;它从高温下具有空穴状费米口袋的p型半金属演变为约135 K的半导体，其电阻率呈现峰值，再到低温下具有电子状费米口袋的n型半金属。这些结果表明，在ZrTe 5的温度诱导的Lifshitz转变的明确的电子证据。他们提供了一个自然的理解的基本起源的电阻率异常在~135 K及其相关的反转的载流子型。我们的观察也提供了关键信息破译的拓扑性质的ZrTe 5和可能的温度诱导的拓扑相变。
2016-02-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Electronic nature of the lock-in magnetic transition in CeXAl4Si2
本文研究了新发现的单晶近藤晶格CeXAl_4Si_2（X = Rh，Ir）的潜在磁性，发现该化合物在Tc = 9.19K（Ir = 10.75K）发生了从InxAl_4Si_2到ConxAl_4Si_2的磁转变。在无公度相的自旋相关描述的自旋密度波配置的Ce离子，锁定在T = Tc的长程反铁磁秩序。实验数据的定性分析表明，费米面嵌套的作用，而不是晶格畸变引起的Umklapp校正或孤子传播，作为这种现象背后的主要机制。
2015-09-07 cond-mat.str-el
Resolving the nature of electronic excitations in resonant inelastic x-ray scattering
基本玻色子激发的研究对于量子电子固体的完整描述是必不可少的。在这种背景下，共振非弹性X射线散射（RIXS）最近已成为一个多功能的探针在强关联电子系统的电子激发。辐射-物质相互作用的性质赋予RIXS分辨单个激发的电荷、自旋和轨道性质的能力。然而，迄今为止，这种能力仅得到少量探索。在这里，我们展示了一种系统的方法，用于提取RIXS信号方位角依赖性中的激励特征。使用这种新的方法，我们解决的电荷，自旋和轨道性质的弹性散射，（对位）磁振子/双磁振子模式，和更高的能量dd激发磁有序和超导铜氧化物钙钛矿（Nd 2CuO 4和YBa2Cu3O6.75）。我们的方法来自直接应用的散射理论，使我们能够解构复杂的散射张量作为能量损失的函数。特别是，我们使用的特征张量性质的每个激发精确和可靠地解开的电荷和自旋贡献的低能量RIXS光谱。这一过程能够分别跟踪自旋和电荷的光谱分布的演变与掺杂的铜酸盐。我们的研究结果证明了一种新的能力，可以集成到RIXS工具集，并承诺将广泛适用于相互交织的自旋，轨道和电荷激发的材料。
2019-01-19 cond-mat.str-el
Investigating the effect of temperature dependent many-body interactions on bulk electronic structures and the robust nature of (001) surface states of SnTe
最近，SnTe由于其非平凡的拓扑性质和生态友好的热电应用而受到关注。用密度泛函理论和量子化学方法研究了该化合物的电子结构和热力学性质。用PBESol和$G_0W_0$方法计算的带隙与实验值符合较好，而mBJ方法低估了带隙. Sn（Te）5 $p$轨道的全屏蔽库仑相互作用（$W$）估计值为$\sim$ 1.39（$\sim$ 1.70）eV。$W$的频率相关性质表明，该化合物的相关强度相对较弱，因此可以用全$GW$多体技术研究其激发电子态.等离子体激元激发被认为是重要的，在理解这种频率依赖性$W$。为了描述实验声子模，考虑了用非分析项修正的长程库仑力。温度依赖的电子-电子相互作用（EEI）随着温度的升高而减小带隙。在300 K时的带隙值为$\sim$ 161 meV。计算了W-L- $Γ$方向上电子态的温度寿命。这项工作表明，EEI是重要的，以解释高温传输行为的SnTe。我们还探讨了通过镜像和时间反演对称性保护（001）表面态的可能性。预计这些表面状态对点和线缺陷是鲁棒的。
2020-08-13 cond-mat.str-el
Electronic Nature of Charge Density Wave and Electron-Phonon Coupling in Kagome Superconductor KV$_3$Sb$_5$
Kagome超导体AV_3Sb_5（A=K，Rb，Cs）由于其非平凡的拓扑电子结构、反常的物理性质和超导电性而受到人们的极大关注。在AV_3Sb_5中发现了非常规电荷密度波（CDW）。高精度的电子结构测定对于了解其起源至关重要。在这里，我们揭示了我们的高分辨率角分辨光电子能谱测量KV 3Sb 5的CDW阶段的电子性质。我们观察到CDW诱导的费米面重构和相关的能带折叠。CDW诱导的带分裂和相关的间隙开放已被揭示在原始和重建的布里渊区的边界。的费米面和动量依赖的CDW间隙的测量和强烈的各向异性CDW间隙观察到所有的V-导出的费米面。特别是，我们已经观察到的电子-声子耦合在KV 3Sb 5的签名。这些结果为理解AV 3Sb 5超导体中CDW态的性质及其与超导性的相互作用提供了关键的见解。
2022-01-13 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
The Insulating Nature of Na2IrO3: Mott-type or Slater-type?
我们研究了Na2IrO3的温度依赖性电子结构，以揭示其绝缘性质。采用密度泛函理论（DFT）和动力学平均场论（DMFT）的组合方案，我们证明了Na_2IrO_3的绝缘态在高于Neel温度（T_{N}）时仍然存在，这表明Na_2IrO_3属于Mott型绝缘体.在顺磁（PM）状态下测量的光电子能谱很好地描述了从DFT+DMFT获得的绝缘状态以上T_{N}的电子结构。然而，光学电导率的分析表明，非局域相关效应也是重要的Na2IrO3。因此，Na2IrO3不是标准的莫特绝缘体，因为Ir 5d电子的扩展性质和非局域相关效应在描述其电子和磁性时也很重要。
2015-07-02 cond-mat.str-el
Dual Nature of the Electronic Structure of the Stripe Phase
本文报道了（La_（1.4-x）Nd_（0.6）Sr_x）Cu O_4（静态条纹模型系统）和（La_（1.85）Sr_（0.15）Cu O_4（T_c= 40 K）高温超导体）的高分辨角分辨光电子能谱测量。除了（pi，0）和（0，pi）波腹附近的直线段外，我们还在两个系统的电子结构中发现了波节谱权及其相关的费米面的存在.在节点区域的ARPES光谱显示出定义良好的费米截止，表明这种电荷有序状态的金属字符。这种节点光谱重量的观察，以及在波腹附近的直线段，揭示了由于有序和无序的竞争条纹的电子结构的双重性质。
2000-08-31 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Nature of the Electronic Excitations near the Brillouin Zone Boundary of Bi$_2$Sr$_2$CaCu$_2$O$_{8+δ}$
基于角分辨光电子能谱测量不同的系统在不同的掺杂，动量和光子能量，我们表明，在$(π,0)$区域的最佳掺杂和欠掺杂的Bi $_2$ Sr $_2$ CaCu $_2$ O $_{8+δ}$有显着的贡献，从双层分裂，在这个区域的散射率是相当小的比以前估计的。$(π,0)$附近电子激发的新图像对各种微观理论和数据分析提出了额外的实验限制。
2001-07-04 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Rich Nature of Van Hove Singularities in Kagome Superconductor CsV$_3$Sb$_5$
最近发现的层状可果美金属AV $_3$ Sb $_5$（A=K，Rb，Cs）表现出多种相关现象，这些现象与费米能级附近具有多个范霍夫奇点（VHS）的拓扑电子结构交织在一起。由于VHS的高态密度增强了关联效应，因此确定其性质和性质是至关重要的。在这里，我们结合偏振相关角分辨光电子能谱与密度泛函理论直接揭示了CsV $_3$ Sb $_5$中3d轨道VHS的亚晶格性质。在M点附近发现了四个VHS，其中三个接近费米能级，两个具有亚晶格纯性质，一个具有亚晶格混合性质。值得注意的是，费米能级以下的VHS沿着MK显示出非常平坦的色散，建立了高阶VHS的实验发现。狄拉克锥在K附近的特征强度调制进一步证明了电子结构中嵌入的亚晶格干涉。我们的工作揭示了电子结构的关键见解，为理解可果美金属AV $_3$ Sb $_5$中有趣的相关现象提供了坚实的起点。
2021-06-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Phase Separation and the Dual Nature of the Electronic Structure in Cuprates
在$La_{2-x}Sr_xCuO_4$条纹的电子结构的双重性质的特点是由实验观察，主要是由ARPES，节点的光谱重量连同直段的波腹附近的地区。我们在这里提出了一种尝试来理解这种双重行为的竞争秩序和无序，通过应用相分离理论的卡恩-希利亚德（CH）的高赝能隙温度，这是非常大的远欠掺杂区和附近的掺杂水平p=0.2 vanishs。旋节相分离预测与Bogoliubov-deGennes（BdG）超导理论一起提供了一些有趣的见解。例如，我们发现，无序增强了局部超导能隙，其与前沿位移成比例，并且在掺杂时，空穴富集条纹的尺寸增加，从而使系统具有金属性质。
2005-10-27 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Dynamic Simulations of Strongly Coupled Spin Ensembles for Inferring Nature of Electronic Correlations from Nuclear Magnetic Resonance
Brown University（布朗大学）；Dartmouth College（达特茅斯学院）
该研究通过动态模拟强耦合自旋集体，利用核磁共振实验推断电子相关性的本质，提出了一种新的分析强相关材料中奇特核磁共振特征的工具。
2026-02-04 cond-mat.str-el quant-ph
Comment on Evolution of the electronic excitation spectrum with strongly diminishing hole density in superconducting Bi-2212 (J. W. Alldredge et al., Nature Phys. 4, 319 (2008))
在最近的一篇文章中，Alldredge等人报道了在T = 4.2 K时通过STM在具有不同掺杂水平p的Bi-2212中获得的隧穿数据，以及拟合测量的微分电导g（V）的新方法，微分电导g（V）与表面准粒子激发的局域态密度N（E）成线性比例。拟合过程的要点是使用依赖于能量的非弹性散射率G = aE（a是常数）。他们认为，通过使用Dynes等人修改的d波BCS态密度方程（Bardeen-Cooper-Schrieffer），G = aE，他们能够拟合掺杂水平在0.1和0.22之间的Bi-2212中获得的任何电导。此外，他们讨论了一个新的能量标度Δ_0（p）类似于拉曼测量中获得的。不幸的是，这篇论文具有误导性。
2008-04-25 cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
On the nature of quasiparticle interference in three dimensions
针对扫描隧道显微镜测量的准粒子干涉受限于二维、难以解释三维电子结构材料QPI的问题，本文建立了三维系统QPI的模拟方法，通过含缺陷的表面格林函数计算揭示不同深度缺陷散射矢量与块体电子结构的关联，并在紧束缚模型和PbS中验证，为三维量子材料QPI研究提供了通用框架。
2022-08-01 cond-mat.str-el
Kagomé in triangular lattice: electronic state of CoO_2 layer with hexagonal structure
本文研究了六方层状钴氧化物的电子态。我们发现电子结构反映了隐藏在CoO_2层中的Kagomé晶格的性质，它由氧离子和钴离子的堆叠三角晶格组成。提出了一个基本的电子系统模型，并根据该模型讨论了钴氧化物独特的输运和磁性的机理。
2003-06-27 cond-mat.str-el
