Yu. D. Fomin, E. N. Tsiok, V. N. Ryzhov
We report a molecular dynamics study of liquid cesium at ambient pressure intended to check the possibility of liquid-liquid phase transformation at $T=590$ K. We find the presence of small kinks on thermodynamic characteristics of the system, but no phase transition.
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来，可能存在错误，请以论文正文为准。
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Linear Exp6 Isotherm for Compressed Molten Cesium Over the Whole Liquid range Including Metal-nonmetls Transition and Tc
线性exp 6等温线是描述液态碱金属在包括金属-非金属转变在内的整个液态范围内热力学性质的一种方法。的exp 6对相互作用势被施加到接近之间的相互作用的特点软排斥的相互作用在密集的，大的吸引力的相互作用在膨胀的液体碱金属和所观察到的热力学性质。稠密液态碱金属的PVT在整个密度范围内服从线性经验公式（Z-1）V2=A+Br-7/3 exp{a（1-Cr-1/3/rm）}，其中Z为压缩因子，r=1/V为密度，rm为势能最小值的位置，a为参数，C为常数。截距A和斜率B分别与吸引力和排斥力显著相关，并且都依赖于温度。在本工作的理论水平上，膨胀液态碱金属中原子极化引起的热力学效应可以用exp 6势函数来解释，以说明它们作为正常液体的热力学性质。这包括金属-非金属相变，在这种情况下，力的性质以这样一种方式改变，即热力学性质将不同于高密度区。特别是熔融铯的状态方程在整个液体密度范围内都是解析的。用线性exp_6等温线估算了液态铯的结合能（0.0733eV）和最低凝固温度（0.5336A）。
Raisins in a Hydrogen Pie: Ultrastable Cesium and Rubidium Polyhydrides
本研究提出氨基硼烷高压热分解合成多氢化物的新方法，制备出高氢含量的铯、铷多氢化物，实现近环境稳定及极低稳定压力，为储氢材料效率提升开辟新方向。
We report a new experimental approach for observing mesoscopic fluctuations underlying the thermodynamic anomalies of ambient liquid water. In this approach, two sound velocity measurements with different frequencies, namely inelastic X-ray scattering (IXS) in THz band and ultrasonic (US) in MHz band, are required to investigate the relaxation phenomenon with the characteristic frequency between the two aforementioned frequencies. We performed IXS measurements to obtain the IXS sound velocity of liquid water from the ambient conditions to the supercritical region of liquid-gas phase transition…
Spatially Inhomogeneous Bimodal Inherent Structure in Simulated Liquid Water
在高压下的过冷状态下，有两种形式的液态水，高密度（HDL）和低密度（LDL），被提出由终止于临界点的共存线分开，但缺乏与环境条件的联系。在这里，我们进行大规模的分子动力学模拟，并证明了基本的势能面给出了一个严格的双峰表征的分子在所有温度下的空间不均匀的LDL-或HDL-样与HDL在环境条件下的3：1的优势。Widom线表示最大波动，与1：1分布一致。我们的研究结果表明，一个统一的描述液态水覆盖过冷到环境条件下，最近的X射线光谱和散射数据。
Water is essential for life and technological applications, mainly for its unique thermodynamic and dynamic properties, often anomalous or counterintuitive. These anomalies result from the hydrogen-bonds fluctuations, as evidenced by studies for supercooled water. However, it is difficult to characterize these fluctuations under ambient conditions. Here, we fill this knowledge gap thanks to the Car-Parrinello ab initio molecular dynamics (MD) simulation technique. We calculate the local structural order parameter ζ, quantifying the coordination shells separation, and find two locally-favored s…
Identification of local structures in water from supercooled to ambient conditions
本文利用基于氢键网络连通性的指标 Ψ，在188–300 K、0–13 kbar范围内识别水中两类局部结构，并发现近液-液临界点处其与密度涨落相关性一致。
X-ray Diffraction and Molecular Dynamics Study of Medium-range Order in Ambient and Hot Water
我们发展了具有高能量分辨率和高精度的X射线衍射测量方法，用于研究常压下三种不同温度（7、25和66 ℃）下的水结构。使用球形弯曲的Ge晶体的能量分辨率优于15 eV已实现，消除了康普顿散射的影响。高质量的数据允许精确的氧-氧对关联函数（PCF）直接从实验数据的傅里叶变换导出，从而将壳结构解析到~12 μ m，即5个水合壳。大规模分子动力学（MD）模拟使用的TIP 4P/2005力场再现良好的实验壳结构的范围内4-12毫米，虽然较少的协议是看到的PCF中的第一个峰。局部结构指数[J. Chem. Phys. 104，7671（1996）]确定了在PCF中产生中程振荡的四面体少数和在该范围内提供更无特征的背景的无序多数。目前的研究支持的建议，液态水的结构，即使在高温下，可以描述的两个状态的波动模型，涉及局部结构的高密度和低密度形式的液态水假设在液-液相变假设。
Splashing phenomena of room temperature liquid metal droplet striking on the pool of the same liquid under ambient air environment
本文研究了室温液态金属液滴撞击大气中相同液体池的流体动力学。为了揭示氧化效应对冲击动力学的影响，进行了一系列的实验。借助高速数码相机记录液滴形状和撞击现象。存储在飞溅结构的冲击能量估计通过一个理论模型和几个形态参数获得的瞬时图像的飞溅。结果表明，RTLM的液滴形状和飞溅形态与水有很大的不同，常温LM池与高温LM池的碰撞动力学也有很大的不同。能量分析揭示了射流高度对流体粘度的高度敏感性，流体同时受到氧化效应和温度效应的影响，从而较好地解释了这一现象。这些基本发现对于RTLM在一系列新兴技术中的应用具有重要意义，例如基于液态金属的喷雾冷却、喷墨印刷电子、界面材料喷涂和涂层、冶金和3D封装等。
Local Structure Analysis in $Ab$ $Initio$ Liquid Water
在密度泛函理论的框架内，精确的交换和非局部范德华/色散（vdW）相互作用的列入是至关重要的预测周围的液态水的微观结构，定量地同意与实验。在这项工作中，我们已经使用的局部结构指数（LSI）序参量分析的局部结构，在这样的高精度$ab$ $initio$液态水。在环境条件下，LSI的概率分布，P（$I$），是单峰的，大多数水分子的特点是更无序的高密度样的局部环境。去除热激发后，在固有势能面（IPES）中得到的双峰P（$I$）表现出高密度和低密度分子之间的3：1比例，后者在主要群体中形成小的连接簇。通过考虑空间相关性和氢键网络拓扑$among$水分子具有相同的LSI身份，我们证明了实验观察到的低密度（LDA）和高密度（HDA）的冰的无定形相的签名是存在于周围的液态水的IPES。LSI自相关函数的分析揭示了$\sim$ 4 ps的持续时间-这一发现与自然热波动是负责这些不同但短暂的局部水环境之间的过渡在周围液态水的事实相一致。
We present a theoretical study of the intrusion of an ambient liquid into pores of a nano-corrugated wall w. The pores are prefilled with a liquid lubricant which adheres to the walls of the pores more strongly than the ambient liquid. The two liquids are modeled as a binary mixture of two types of particles, A and B. The mixture can decompose into an A-rich(ambient) liquid, and a B-rich(lubricant) liquid. The wall attracts B particles more strongly than A particles. The ratio of w-A to w-B interaction strengths is changed to tune the contact angle $θ_{AB}$ formed by the A-rich/B-rich liquid i…
Comparison of splashing in high and low viscosity liquids
我们探讨了当液滴撞击光滑干燥的表面时飞溅的演变。当液体粘度变化时，存在两种飞溅状态，如其对环境气体压力的依赖性所证明的。高粘度的液滴在首次接触固体很久之后，通过从扩展的液体薄层喷射出一薄层液体而飞溅。同样地，我们发现当低粘度液滴飞溅时，薄片的喷射也有延迟。我们展示了如何喷射时间的薄片取决于液体粘度和环境气体压力。
Equation of state in the generalized density scaling regime studied from ambient to ultra-high pressure conditions
本文基于有效分子间势和等温体积模量的定义，推导了两个相似的状态方程，用于描述过冷液体在与极宽密度范围相关的极宽压力范围内的体积数据。这两个方程符合广义密度标度律的分子动力学与$h(ρ) / T$在不同的密度$ρ$和温度$T$，其中的标度指数可以在一般情况下，只有一个密度函数$γ(ρ) = \it{d} \rm{ln} \it{h / d} \rm{ln}ρ$最近争论的同构理论。我们成功地验证了这些状态方程使用的数据从分子动力学模拟的Kob-Andersen二元Lennard-Jones液体。作为一个非常重要的结果，我们发现，一个参数的密度函数$h(ρ)$解析制定的情况下，这个原型模型的过冷液体，这意味着一个参数的密度函数$γ(ρ)$，是能够缩放的结构弛豫时间与此功能参数的值，通过拟合体积模拟数据的状态方程。我们还表明，这些状态方程正确地描述了压力依赖性的等温体积模量和构型等温体积模量在非常宽的压力范围内的计算机模拟研究。此外，我们还讨论了真实玻璃形成体的密度函数$h(ρ)$和$γ(ρ)$的可能形式，认为它们不同于基于Lennard-Jones分子间势的过冷液体模型的密度函数.
Electrowetting (EW) of water drops in ambient oil has found a wide range of applications including lab-on-a-chip devices, display screens, and variable focus lenses. The efficacy of all these applications is dependent on the contact angle hysteresis (CAH), which is generally reduced in the presence of ambient oil due to thin lubrication layers. While it is well-known that AC voltage reduces the effective contact angle hysteresis (CAH) for EW in ambient air, we demonstrate here that CAH for EW in ambient oil increases with increasing AC and DC voltage. Taking into account the disjoining pressur…
Mechano-freezing of the ambient water
拉曼光谱检查的25摄氏度的水冻结在压缩下显示从1.35 GPa到0.86 GPa的转变后，冰形成在持续的体积变化。该跃迁与高频声子（Omiga_H ~ 3120 cm-1）的轻微蓝移和低频声子（Omiga_L ~ 200 cm-1）的产生有关。在液相和固相中，增加的压力使Omiga_H软化而Omida_L变硬，这表明在液体和固体水中都存在电子对间排斥。
Determination of the Thermodynamic Scaling Exponent from Static, Ambient-Pressure Quantities
推导出一个方程，表示的热力学标度指数，g，其中叠加弛豫时间和其他措施的分子流动性确定在一个范围内的温度和密度，在静态，物理量。后者可在文献中获得或可在环境压力下测量。我们表明，13种材料，分子液体和聚合物，计算的g相当于直接通过叠加得到的标度指数。分析的假设是，玻璃化转变是等时的，第一个Eschlafest关系是有效的;第一个假设是正确的定义，而第二个已被证实为许多玻璃形成材料在环境压力。然而，我们发现，在高压下，Escherichfest关系破裂，虽然这种限制是没有后果的，因为新方程的上诉是其适用于环境压力数据。
3D Printing of Near-Ambient Responsive Liquid Crystal Elastomers with Enhanced Nematic Order and Pluralized Transformation
针对近环境响应液晶弹性体传统制备可编程性不足或向列序低的问题，提出低温喷嘴与冷却平台协同的混合冷却3D打印方法，实现高向列序、自发三维成形与双向复杂形变，并用于增强心率监测腕带。
Static and dynamical properties of heavy water at ambient conditions from first-principles molecular dynamics
本文采用Car-Parrinello分子动力学模拟，在325 K ~ 400 K温度范围内，对重水的静态和动态性质进行了研究。密度泛函理论与现代交换相关泛函（PBE）相结合，为水单体和二聚体的结构性质和结合能提供了极好的一致性。另一方面，散装液体的结构和动力学性质显示出明显的增强的局部结构相比，实验结果;一个独特的过渡到液体样扩散发生在模拟中，只有在升高的温度为400 K。为了获得收敛良好的热平均值，需要进行高达50皮秒的大量实验;正如预期的那样，超软赝势或范数守恒赝势的使用以及与后一种选择相关的较大平面波集对最终结果的影响可以忽略不计。在液体状态下的晶体尺寸效应被认为是最小的系统，如32个分子每单元电池可以忽略不计。
We present in this paper a computational approach based on molecular dynamics simulations and graph theory to characterize the structure of liquid water considering not only the local structural arrangement within the first (or second) hydration shell, but also the medium- to long-range order. In particular, a new order parameter borrowed from the graph-theory framework, i.e. the node total communicability (NTC ), is introduced to analyze the dynamic network of water molecules in the liquid phase. This order parameter is able not only to accurately report on the different high-density-liquid (…
Molecular-scale dynamics in sub- to super-critical water is studied with inelastic X-ray scattering and molecular dynamics simulations. The obtained longitudinal current correlation spectra can be decomposed into two main components: a low-frequency (LF), gas-like component and a high-frequency (HF) component arising from the O--O stretching mode between hydrogen-bonded molecules, reminiscent of the longitudinal acoustic mode in ambient water. With increasing temperature, the hydrogen-bond network diminishes and the spectral weight shifts from HF to LF, leading to a transition from liquid-like…
Clustering and Micro-immiscibility in Alcohol-Water Mixtures: Evidence from Molecular Dynamics Simulations
采用经典的分子动力学模拟方法，在298 K和常压下，研究了甲醇和摩尔分数为7：3的水溶液中的氢键结构。我们发现，与最近X射线发射研究的预测相反，液体甲醇中的氢键结构以链和小环结构为主。在富含甲醇的溶液中，我们发现了微观不溶性的证据，支持最近的结论来自中子衍射数据。
Nanoscale topographic features of solid surfaces can induce complex metastable behavior in colloidal and multiphase systems. Recent studies on single microparticle adsorption at liquid interfaces have reported a crossover from fast capillary driven dynamics to extremely slow kinetic regimes that can require up to several hours or days to attain thermodynamic equilibrium. The observed kinetic regime resembling physical ageing in glassy materials has been attributed to unobserved surface features with dimensions on the order of a few nanometers. In this work, we study the spontaneous spreading o…
Thin-sheet creation and threshold pressures in drop splashing
液滴撞击光滑的固体基底，通过从扩散液体的接触线附近发射薄液片而飞溅。将该片材从基材上提起并最终分开。令人惊讶的是，飞溅是由周围的气体引起的，气体的性质决定了何时以及是否产生了薄片。在此，我着重讨论这一进程的两个方面。使用高速成像，我发现，如果薄片是在扩散的早期阶段形成的，而不是当液体已经扩散到一个大的半径时，薄片形成的时间对空气压力的依赖性会有所不同。这一结果揭示了以前观察到的冲击速度制度。此外，通过测量粗糙和光滑区域组成的表面上的水滴的影响，我确定了一个新的阈值速度，限制了薄片可以创建的时间。该速度确定阈值压力，低于该阈值压力时飞溅被抑制。
The contributed paper by Naserifar and Goddard reports that their RexPoN water model under ambient conditions simulates liquid water as a dynamic polydisperse branched polymer, which they speculate explains the existence of the liquid-liquid critical point (LLCP) in the supercooled region. Our work addresses several serious factual errors and needless speculation in their paper about their interpretation of their model and its implication for the LLCP in supercooled water.
On the existence of a second branch of transverse collective excitations in liquid metals
本文通过从头算分子动力学模拟研究液态Na和Al在宽压力与温度范围内的横向集体激发，揭示了横向谱中第二高频模式的出现及其与振动态密度峰位的对应关系。
Density functional theory of gas-liquid phase separation in dilute binary mixtures
我们用密度泛函理论研究了稀二元混合物的相分离态的静力学和动力学。在我们的系统中，在液体和气体之间的救赎化学势$Δμ_s$的差异是相当大的热能$k_BT$为每个溶质颗粒和溶质颗粒之间的吸引力的相互作用是弱于溶剂颗粒之间。在这些条件下，饱和蒸汽压增加的量等于液体中的溶质密度乘以大因子$k_BT \exp(Δμ_s/k_BT)$。结果，在液体中的低溶质密度下诱导相分离，并且新相保持在气态，而液体压力在溶剂的共存曲线之外。这解释了在具有溶解气体的环境水中广泛观察到的稳定纳米气泡的形成。我们计算了平面和球形界面的密度和应力分布，其中表面张力随着界面溶质吸附的增加而减小。我们实现了半径约30 nm的稳定的溶质丰富的气泡，这使得自由能泛函最小化。然后，我们研究这样的气泡周围的动力学周围的液体减压后，气泡经历阻尼振荡。此外，我们还给出了表面张力和界面应力张量的精确和近似表达式。
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
Long Distance Correlations in Molecular Orientations of Liquid Water and Shape Dependant Hydrophobic Force
在环境条件下，液态水具有在文献中众所周知的短程密度相关性。令人惊讶的是，大规模的分子动力学模拟揭示了一个不寻常的长距离的偶极-偶极取向相关性的“纵向”的一部分。它在75 μ m处也不为零，在溶剂化区以外，它以指数方式下降，相关长度约为24 μ m。数值结果表明，偶极-偶极关联的长程性质是由于液相中氢键的波动网络。这种相关性示出了在大的分离距离的两个疏水表面之间的形状依赖的吸引力和这种吸引力的范围是与实验一致的。此外，四极涨落在第一个溶剂化峰（3 Ω）内消失
Phase-Separation Transition in Liquid Mixtures Near Charged Objects
我们研究了非极性液体混合物在弯曲带电物体（如电极或带电胶体）附近的热力学行为。对于物体上足够小的电荷，或者等效地，小电势，介电泳力导致靠近胶体的极性更大的液体富集。然而，存在电荷（或电势）的临界值，在该临界值以上发生相分离转变，并且高介电常数和低介电常数组分之间的界面变得尖锐。给出了解析的和数值的组分分布，找到了平衡前沿位置与电荷或电压的函数关系，并利用简单的Cahn-Hilliard型方程研究了空间非均匀电场中相分离的动力学.我们发现一个指数松弛的组合物前的位置，与特征时间取决于收费，混合物的组成和环境温度。
We examine the Sastry (athermal cavitation) transitions for model monatomic liquids interacting via Lennard-Jones as well as shorter- and longer-ranged pair potentials. Low-temperature thermodynamically stable liquids have $ρ< ρ_S$ except when the attractive forces are long-ranged. For moderate- and short-ranged attractions, stable liquids with $ρ> ρ_S$ exist at higher temperatures; the pressures in these liquids are high, but the Sastry transition may strongly influence their cavitation under dynamic hydrostatic expansion. The temperature $T^*$ at which stable $ρ> ρ_S$ liquids emerge is $\sim…
We develop the elastically collective nonlinear Langevin equation theory of bulk relaxation of glass-forming liquids to investigate molecular mobility under compression conditions. The applied pressure restricts more molecular motion and therefore significantly slows-down the molecular dynamics when increasing the pressure. We quantitatively determine the temperature and pressure dependence of the structural relaxation time. To validate our model, dielectric spectroscopy experiments for three rigid and non-polymeric supramolecules are carried out at ambient and elevated pressures. The numerica…
Nuclear quantum effects in liquid water from path-integral simulations using an ab initio force matching approach
我们应用路径积分模拟，结合新的从头算水的潜力，研究核量子效应在液态水。由于直接从头算路径积分模拟在计算上是昂贵的，因此通过与基于密度泛函理论的分子动力学模拟的力匹配来参数化柔性水模型。由此产生的有效势提供了一个廉价的替代直接从头分子动力学模拟，并允许有效的模拟核量子效应。液态水在环境条件下的静态和动态特性和核量子效应，交换相关泛函和色散校正的作用进行了讨论，在再现液态水的实验性质。
Adaptive resolution molecular dynamics simulation through coupling to an internal particle reservoir
对于（大）分子液体的模拟研究，能够调整或增加空间的一个区域内的分辨率水平，同时允许不同分辨率或表示的开放区域之间的分子自由交换将是显著感兴趣的。我们推广的自适应分辨率的想法，并提出了一个有效的广义巨正则方法的解释。该方法适用于在环境条件下的液态水。
Isobaric first-principles molecular dynamics of liquid water with nonlocal van der Waals interactions
我们研究了液态水在接近环境条件下的结构特性，使用第一性原理分子动力学模拟的基础上增加了非局域范德华相互作用的半局域密度泛函。所采用的计划提供了模拟液态水的优势，在基本相同的计算成本的标准半局部泛函。应用到水二聚体和冰Ih，我们发现，氢键的能量只有轻微的增强相比，一个标准的半局部功能。我们模拟液态水通过分子动力学在NPH统计合奏允许系统密度的波动。液体的结构偏离发现与半局部功能导致更紧凑的结构安排。这表明氢键相互作用的方向性与整体吸引力相比具有减弱的作用，正如当考虑分散相互作用时所预期的那样。这是证实通过详细的分析，包括研究的部分径向分布函数，各种地方秩序指数，氢键网络，和自扩散系数。范德华相互作用的显式处理导致液态水的整体改进的描述。
Modeling Diffusive Dynamics in Adaptive Resolution Simulation of Liquid Water
我们提出了一个双分辨率分子动力学（MD）模拟液态水采用最近推出的自适应分辨率计划（AdResS）。空间自适应分子分辨率程序允许从粗粒度到全原子表示的变化，反之亦然。为了找到最合适的粗粒水模型与AdResS，我们首先研究不同的粗粒水模型在再现的全原子系统的结构特性的准确性。通常，粗粒化的分子模型具有比相应的全原子模型更高的扩散常数，这是由于在粗粒化时自由度（DOF）的减少，其消除了与那些积分出的分子DOF相关联的波动力。在这里，我们介绍的方法，以获得相同的扩散动力学在不同的分辨率。我们表明，这种方法导致正确的描述基本的热力学，结构和动力学性质的液态水在环境条件下。
Benchmarking semi-empirical quantum chemical methods on liquid water
本文通过分子动力学模拟系统基准测试多种原始及重新参数化的 SQC 方法，发现 PM6-fm 可定量再现液态水的静态与动态性质。
We perform ab initio molecular dynamics (AIMD) simulation of liquid water in the canonical ensemble at ambient conditions using the SCAN meta-GGA functional approximation, and carry out systematic comparisons with the results obtained from the GGA-level PBE functional, and Tkatchenko-Scheffler van der Waals (vdW) dispersion correction inclusive PBE functional. We analyze various properties of liquid water including radial distribution functions, oxygen-oxygen-oxygen triplet angular distribution, tetrahedrality, hydrogen bonds, diffusion coefficients, ring statistics, density of states, band ga…
Liquid-Liquid Crossover in Water Model: Local Structure vs. Kinetics of Hydrogen Bonds
本研究通过局部序参量揭示水模型中的液-液交叉线，发现交叉附近水分子动力学显著变化，并利用氢键寿命和配位数变化等动力学量，结合自由能景观概念解释氢键动力学。
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