Mechano-freezing of the ambient water
拉曼光谱检查的25摄氏度的水冻结在压缩下显示从1.35 GPa到0.86 GPa的转变后，冰形成在持续的体积变化。该跃迁与高频声子（Omiga_H ~ 3120 cm-1）的轻微蓝移和低频声子（Omiga_L ~ 200 cm-1）的产生有关。在液相和固相中，增加的压力使Omiga_H软化而Omida_L变硬，这表明在液体和固体水中都存在电子对间排斥。
2013-10-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
Evidence of two distinct local structures of water from ambient to supercooled conditions
水的液态和过冷态表现出一系列的反常现象，其性质仍有争议。一个关键的作用是由于形成的结构聚集体引起的临界现象发生在过冷区域深处的水异常和隐藏的关键过程的性质仍然难以捉摸。在这里，我们报告的时间分辨光学克尔效应的振动动力学和弛豫过程中的过冷水调查。该实验测量水分子间振动和结构弛豫过程在一个扩展的温度范围内，并与前所未有的数据质量。模式耦合分析的实验数据，使表征分子间的振动模式和它们的相互作用与结构弛豫过程。结果带来的证据的共存的两个本地配置，这被解释为高密度和低密度的水的形式，后者在低温下的重量增加。
2013-12-17 cond-mat.soft physics.chem-ph
Oxygen Isotope Exchange Between Molten Silicate Spherules and Ambient Water Vapor with Nonzero Relative Velocity: Implication for Chondrule Formation Environment
该研究建立熔融硅酸盐球粒与相对运动环境水蒸气的氧同位素交换理论模型，发现新的质量相关分馏现象，据此推断球粒结晶时与环境蒸气的相对速度低于几百m/s，为揭示球粒形成环境提供新依据。
2023-06-26 astro-ph.EP cond-mat.soft physics.chem-ph
Temperature-dependent structure of methanol-water mixtures on cooling: X-ray and neutron diffraction and molecular dynamics simulations
用高能同步辐射X射线和中子衍射技术研究了甲醇-水混合液的低温结构。因此，我们能够报告的第一套完整的X射线和中子加权总散射结构因子在整个组成范围内（在12个不同的甲醇浓度（x $_M$）从10到100摩尔%），并在温度从环境温度下降到冰点的混合物。新的衍射数据可以在以后的理论和模拟研究中作为参考。测量数据解释的分子动力学模拟，其中所有的原子OPLS/AA力场模型甲醇结合SPC/E和TIP 4P/2005水的潜力。虽然TIP 4P/2005水模型被认为是更成功的，这两种组合提供至少半定量的协议与测量的衍射数据。从模拟的粒子配置，部分径向分布函数，以及各种分布的氢键的数量已被确定。作为一般趋势，氢键的平均数在冷却时增加。然而，甲醇分子之间的氢键的数目随着温度的降低而略微减少。30和60摩尔%的酒精含量。从室温到193 K，对于甲醇含量高于70 mol %的水-水氢键也是如此。
2020-07-01 cond-mat.soft physics.chem-ph
Nanosecond molecular relaxations in lipid bilayers studied by high energy resolution neutron scattering and in-situ diffraction
我们报告了一个高能量分辨率的中子背散射研究，以探讨在纳秒时间尺度上的慢动作在高度取向的固体支持的磷脂双层模型系统DMPC -d54（氘代1，2-二肉豆蔻酰-sn-甘油-3-phoshatidylcholine），与重水水合。波矢分辨准弹性中子散射（QENS）用于确定弛豫时间$τ$，其可以与不同的分子组分相关联，即，脂质酰基链和间隙水分子在模型膜系统的不同阶段。非弹性数据的补充能量分辨和能量集成原位衍射。从能量域和时间域中的非弹性数据的组合分析，松弛的各自特征，即，还确定指数衰减的指数。从这个分析中，我们量化两个松弛过程。我们将快速弛豫与脂质和水分子的平移扩散相关联，而缓慢的过程可能源于集体动力学。
2006-07-20 cond-mat.soft
Static and dynamical properties of heavy water at ambient conditions from first-principles molecular dynamics
本文采用Car-Parrinello分子动力学模拟，在325 K ~ 400 K温度范围内，对重水的静态和动态性质进行了研究。密度泛函理论与现代交换相关泛函（PBE）相结合，为水单体和二聚体的结构性质和结合能提供了极好的一致性。另一方面，散装液体的结构和动力学性质显示出明显的增强的局部结构相比，实验结果;一个独特的过渡到液体样扩散发生在模拟中，只有在升高的温度为400 K。为了获得收敛良好的热平均值，需要进行高达50皮秒的大量实验;正如预期的那样，超软赝势或范数守恒赝势的使用以及与后一种选择相关的较大平面波集对最终结果的影响可以忽略不计。在液体状态下的晶体尺寸效应被认为是最小的系统，如32个分子每单元电池可以忽略不计。
2005-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Extracting the Pair Distribution Function of Liquids and Liquid-Vapor Surfaces by Grazing Incidence X-ray Diffraction Mode
我们表明，水的结构因子$S(q)$可以得到从X射线同步辐射实验在掠入射角（反射模式），通过使用液体表面衍射仪。描述了用于获得自洽$S(q)$的校正。将这些校正应用于不同入射光束角度（临界角以上）的扫描，将测量的强度折叠成单个主曲线，而不需要拟合参数，其在比例因子内产生$S(q)$。在总反射率的临界角以下进行测量，得到水/蒸汽界面最顶层的结构因子。我们的研究结果表明，在蒸汽/水界面的水重组。我们还介绍了一种新的方法来提取$g(r)$，对分布函数（PDF），通过将PDF表示为误差函数的线性和，其参数通过应用非线性最小二乘拟合方法进行细化。这种方法可以直接确定PDF中的固有不确定性。我们的研究结果以前测量和理论预测的PDF的影响进行了讨论。
2008-07-22 cond-mat.soft
Local Structure Analysis in $Ab$ $Initio$ Liquid Water
在密度泛函理论的框架内，精确的交换和非局部范德华/色散（vdW）相互作用的列入是至关重要的预测周围的液态水的微观结构，定量地同意与实验。在这项工作中，我们已经使用的局部结构指数（LSI）序参量分析的局部结构，在这样的高精度$ab$ $initio$液态水。在环境条件下，LSI的概率分布，P（$I$），是单峰的，大多数水分子的特点是更无序的高密度样的局部环境。去除热激发后，在固有势能面（IPES）中得到的双峰P（$I$）表现出高密度和低密度分子之间的3：1比例，后者在主要群体中形成小的连接簇。通过考虑空间相关性和氢键网络拓扑$among$水分子具有相同的LSI身份，我们证明了实验观察到的低密度（LDA）和高密度（HDA）的冰的无定形相的签名是存在于周围的液态水的IPES。LSI自相关函数的分析揭示了$\sim$ 4 ps的持续时间-这一发现与自然热波动是负责这些不同但短暂的局部水环境之间的过渡在周围液态水的事实相一致。
2015-02-27 cond-mat.soft physics.chem-ph
Neutron diffraction of hydrogenous materials: measuring incoherent and coherent intensities separately from liquid water - a 40-year-old puzzle solved
由于$^1$ H的非相干截面很大，用中子衍射法精确测定含质子核的无序材料的相干静态结构因子是极其困难的。这一问题给中子衍射数据处理带来了很大的不确定性，严重阻碍了含氢材料结构的测定。在这里，我们提出了第一个准确的单独测量，使用极化中子衍射，相干和非相干的贡献，总静态结构因子的5个混合物的轻和重水，在一个前所未有的宽动量转移范围。在这项工作中推导出的H $_2$ O和D $_2$ O混合物的结构因子可能意味着一个新时代的开始，在含氢材料的结构测定，使用中子衍射。
2014-10-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nuclear quantum effects: their relevance in neutron diffraction studies of liquid water
本文计算了轻水（H_2O）、重水（D_2O）和零水（H1.28D0.72O）的经典分子动力学（MD）模拟模型的核量子效应（NQE）修正。新的路径积分分子动力学（PIMD）模拟也进行了相同的系统。NQE对重水的O-D和D-D部分径向分布函数的影响略小于对轻水的O-H和H-H部分径向分布函数的影响。在对NQE进行校正后，轻水和重水中的O-H键长变得不同：O-D键长比O-H键长短约0.5%。在NQE校正之后，零水的总RDF在分子内O-H峰的位置处确实显示出与氢相关的特征。基于涉及NQE校正的总径向分布函数和部分径向分布函数的交叉检查程序，可以说，关于液态水的结构，H和D相等的假设对于分子间相关性的非常好的近似是有效的。这些发现也支持我们的路径积分分子动力学模拟。
2020-11-02 cond-mat.soft physics.chem-ph
A Two-State Picture of Water and the Funnel of Life
在这里，我表明，使用振动（红外和拉曼）和X射线（吸收和发射）光谱，以及最近的数据从X射线散射的实验和模拟数据的液态水，是完全一致的水的两个状态的图片。在环境条件下，主要的高密度液体（HDL）和低密度形式（LDL）之间存在波动。这些都与两种形式的非晶冰在非常低的温度，高密度非晶（HDA）和低密度非晶（LDA），在一个一级的转变，相互转换。这条过渡线被假设为继续进入所谓的无人区作为液体-液体过渡，并在两种液体形式之间具有非常大的波动的临界点处终止。这些波动在一个漏斗状的区域中延伸到环境温度和压力，并赋予水其不寻常的特性，这些特性是生命的基础。通过这张照片，我们找到了对水的异常性质的简单，直观的解释，例如在4 ℃时密度最大，为什么冰漂浮，以及为什么随着液体冷却，压缩性和热容量增加。我们总结一下，在这幅图中，水不是一种复杂的液体，而是两种具有复杂关系的正常液体。
2019-05-07 cond-mat.soft
Reverse Monte Carlo investigations concerning recent isotopic substitution neutron diffraction data on liquid water
虽然液态水已经通过（X射线和中子）衍射测量研究了几十年，但新的实验结果几乎每年都会出现。其原因是，无论是X射线，也不是中子衍射数据是微不足道的，以纠正和解释这种基本物质。由于X射线对氢有些不敏感，中子衍射（最常见的是H/D）同位素取代对于研究水的最重要特征至关重要：氢键。在这里，两个非常新的中子衍射数据集被认为是，都利用轻和重氢，$^1$ H和$^2$ H之间的对比，以不同的方式。反向蒙特卡罗结构建模用于构建大型结构模型，这些模型在实空间和倒易空间中尽可能与所有实验信息一致。该方法也被证明是有用的，揭示可能出现的小的不一致性，在初级数据处理过程中：对于一个中子数据集，它是分子的几何形状，可能不会保持在合理的范围内，而对于另一组，它是一个（复合）的径向分布函数，不能在相同的（高）水平建模为其他三个功能。然而，氢键周围的局部结构的细节似乎非常相同的两个数据集：最可能的氢键角是直的，和最近的氧邻居的中心氧原子占据近似四面体的位置。
2015-08-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nonlocal density functional theory of water taking into account many-body dipole correlations: Binodal and surface tension of 'liquid-vapour' interface
本文建立了非均匀水的非局域密度泛函理论。我们把水分子模拟成两个带相反电荷的位点。带负电荷的位点通过Lennard-Jones势（空间和色散相互作用）、方阱势（由于电子电荷转移的短程特定相互作用）和库仑势相互作用，而带正电荷的位点仅通过施加库仑势与所有类型的位点相互作用。考虑到通过基本测量理论（FMT），色散和特定的相互作用的平均场近似，并通过随机相位近似在多体水平上的静电相互作用的非局部包装效果，我们描述的液体-蒸汽界面。我们表明，我们的模型没有明确的帐户的关联水分子由于氢键和明确帐户的多体水平上的静电相互作用是能够描述的液体-蒸汽共存曲线和表面张力在环境压力和温度。我们得到了很好的协议与文献中的MD模拟结果的密度分布的液-气界面在环境状态参数。该理论可用作描述发生在微米和中孔材料中的毛细现象的理论背景。
2020-03-27 cond-mat.soft
Clustering and Micro-immiscibility in Alcohol-Water Mixtures: Evidence from Molecular Dynamics Simulations
采用经典的分子动力学模拟方法，在298 K和常压下，研究了甲醇和摩尔分数为7：3的水溶液中的氢键结构。我们发现，与最近X射线发射研究的预测相反，液体甲醇中的氢键结构以链和小环结构为主。在富含甲醇的溶液中，我们发现了微观不溶性的证据，支持最近的结论来自中子衍射数据。
2004-04-16 cond-mat.soft
Wave Transport in Fourier Quasicrystals Revealed by Water Waves
Institut Langevin, ESPCI Paris, PSL University, CNRS（朗之万研究所，巴黎高等物理化工学院，PSL大学，法国国家科学研究中心）；School of Mathematics, Massachusetts Institute of Technology（数学学院，麻省理工学院）；Institut d’Optique Graduate School, Paris-Saclay University（光学研究生院，巴黎萨克雷大学）
该研究以水波散射二维傅里叶准晶，发现三种波传输机制，确立其为可通过衍射峰排列控制波传输的物理平台。
2026-08-17 cond-mat.soft
Temperature-dependent structure of 1-propanol/water mixtures: X-ray diffraction experiments and computer simulations at low and high alcohol contents
本文用高能同步辐射X射线衍射研究了正丙醇水溶液在冷却过程中的结构。报道了从室温到液体凝固点的6种混合物的X射线加权总散射结构因子，从8mol%到89mol%的醇含量，以及纯1-丙醇。为了解释测量数据，进行了分子动力学模拟。全原子OPLS-AA势模型用于1-丙醇，结合SPC/E和TIP 4P/2005水模型：这两种组合提供了在低和高醇含量下测得的总结构因子的半定量描述，而对于具有71摩尔% 1-丙醇的混合物，一致性是定性的。从模拟的粒子配置，部分径向分布函数进行了计算。此外，氢键网络提供了详细的描述，在氢键数，质子给体-受体比的分析，氢键簇的大小分布和环的大小统计。强烈的温度依赖性的逾渗阈值，以及参与的双氢键的分子在环状实体的数量，已被发现与89摩尔%的1-丙醇的混合物。醇含量高于20 mol%时，5-折叠环是最常见的环状实体，在环数方面具有强烈的温度依赖性。
2021-08-24 cond-mat.soft physics.chem-ph
Nanometer-Resolved Collective Micromeniscus Oscillations through Optical Diffraction
我们研究了在浸入水中的超疏水表面上形成的微米级液-气微球的周期性阵列的动力学。通过实时测量光学衍射峰的强度，我们能够以亚微秒的时间分辨率解决纳米尺度的振荡。在用可变频率的超声场驱动系统时，我们观察到在几百kHz处的明显共振，这取决于确切的几何形状。使用非稳态斯托克斯方程对系统进行建模，我们发现这种低谐振频率是由声耦合振荡弯月面的集体模式引起的。
2007-12-04 cond-mat.soft
A second order thermodynamic perturbation theory for hydrogen bond cooperativity in water
第一性原理量子力学计算已经广泛地证明了水具有很强的氢键协同性。经典的分子模拟和统计力学方法通常假设成对加和性，这意味着它们不能解释这些三体和更高的协同效应。在本文中，我们扩展了二阶热力学微扰理论，以纠正在4位水的氢键协同。我们发现，缔合理论给出了实质上不同的预测比一阶的结果，其中不包括氢键协同。通过比较光谱，中子衍射和分子模拟数据，我们表明，该理论准确地预测水的氢键结构作为温度和密度的函数。
2017-01-11 cond-mat.soft
Two-component dynamics and the liquid-like to gas-like crossover in supercritical water
用非弹性X射线散射和分子动力学模拟研究了亚超临界水中的分子尺度动力学。所得到的纵向电流相关谱可以分解成两个主要组成部分：低频（LF），气体样的组件和高频（HF）组件所产生的氢键分子之间的O-O伸缩模式，让人想起在环境水中的纵向声学模式。随着温度的升高，氢键网络减小，光谱权重从HF转移到LF，导致从液体状到气体状动力学的转变，并在Widom线附近快速变化。
2020-11-13 cond-mat.soft
Molecular Dynamics Study of Orientational Cooperativity in Water
最近对液态水的实验表明集体偶极取向波动比预期的要慢得多（弛豫时间$>$ 50 ns）[D. P. Shelton，Phys. Rev. B { \bf 72}，020201（R）（2005）]。SPC/E水的分子动力学模拟显示偶极场的大涡旋状结构在环境条件下存活超过300 ps [J. Higo at al. PNAS，{ \bf 98} 5961（2001）]。这两个结果不同意与水偶极子在类似的条件下，自相关时间是几个ps的以前的结果。受这些最新结果的启发，我们研究了水偶极子重取向使用分子动力学模拟在体SPC/E水的温度范围从环境温度300 K下降到深过冷区的相图在210 K。首先，我们计算偶极自相关函数，发现我们的模拟是很好地描述了一个拉伸指数衰减，从中我们计算{ \it取向自相关时间} $τ_{a}$。其次，我们定义了第二个特征时间，即分子偶极取向随机化所需的时间，{ \it自偶极随机化时间} $τ_{r}$，这是$τ_{a}$的上限;我们发现，$τ_{r}\approx 5 τ_{a}$。第三，检查是否有相关领域的偶极子在水中有较大的弛豫时间相比，个别偶极子，我们计算的随机化时间$τ_{\rm box}$的网站偶极子场，净偶极矩形成的一组分子属于一个盒子的边缘$L_{\rm box}$。我们发现对于$L_{\rm box}\approx 3$的{ \it站点偶极随机化时间}…
2005-10-24 cond-mat.soft
Water is not a Dynamic Polydisperse Branched Polymer
Naserifar和Goddard的贡献论文报告说，他们在环境条件下的RexPoN水模型将液态水模拟为动态多分散支化聚合物，他们推测这解释了过冷区域中液-液临界点（LLCP）的存在。我们的工作解决了几个严重的事实错误和不必要的猜测，在他们的论文中，他们的解释，他们的模型和其含义的LLCP在过冷水。
2019-05-23 cond-mat.soft physics.chem-ph
Comparison of structure making/breaking properties of alkali metal ions Na+, K+ and Cs+ in water
电解质水溶液中的碱金属离子对水通过氢键形成的周围网络结构有很强的影响。离子对水结构的扰动程度取决于单个离子的性质和溶质浓度。实验技术，如中子衍射，X射线衍射，拉曼光谱，同位素替代研究，粘度测量和相关的理论或模拟研究，以了解这些解决方案的结构变化的特性特征。最近对NaCl、KCl和CsCl水溶液的超声波研究表明，从极稀到饱和极限，随着浓度（c）的增加，速度（v）的变化出现异常变化。本文结合实验观察和已有的理论或模拟研究，对Na ~+、K ~+和Cs ~+离子在水中的结构形成/破坏特性及其对声速变化的影响进行了比较研究。
2019-09-23 cond-mat.soft physics.chem-ph
Methanol-water solutions: a bi-percolating liquid mixture
一系列广泛的中子衍射实验和分子动力学模拟表明，甲醇和水的混合物在溶液中表现出扩展的结构，尽管组分在所有比例下都是完全混溶的。特别令人感兴趣的是一个浓度区域（甲醇摩尔分数在0.27和0.54之间），其中{ \em两者}甲醇和水似乎形成单独的、分散的网络。这是许多输运性质和热力学过剩函数达到极值的浓度范围。因此，观察到的溶液的这些材料性质中的几个的浓度依赖性可能具有结构起源。
2004-12-16 cond-mat.soft
Grazing incidence x-ray diffraction studies of lipid-peptide mixed monolayers during shear flow
掠入射X射线衍射（GIXD）研究了生物分子在空气-水界面上的单分子层，给出了有序衍射晶畴的面内堆积、相干长度和烃链取向的定量信息。Rheo-GIXD测量揭示了剪切下单层的定量变化。在这里，我们报告GIXD研究的单分子膜的丙甲霉素肽，DPPC脂质和它们的混合物在空气-水界面下的应用程序的稳定的剪切应力。丙甲霉素单分子膜和混合单分子膜呈现流动阻塞转变。另一方面，纯DPPC单分子膜在恒定应力下稳定地流动，随着应力的增加，面积/分子、相干长度和倾斜角显著增加，表明流动过程中纳米晶体的融合。DPPC-丙甲霉素混合单层显示在面积/DPPC分子或DPPC链倾斜中没有显著变化，但两相（DPPC和丙甲霉素）的相干长度增加，表明各个相的微晶合并到更大的尺寸，从而在流动期间促进系统中更多的相分离。我们的研究结果表明，Rheo-GIXD有潜力探索在流变条件下的各种范围的限制生物分子在界面处的原位分子结构变化。
2019-12-09 cond-mat.soft
Low, high and very-high density forms of liquid water revealed by a medium-range order descriptor
本文提出了一种基于分子动力学模拟和图论的计算方法来表征液态水的结构，不仅考虑了第一（或第二）水化壳层内的局部结构排列，而且还考虑了中到长程序。特别地，从图论框架中引入了一个新的序参量，即节点总连通性（NTC），用于分析液相水分子的动态网络。该序参量不仅能够准确地报告在液-液相变假设中假定的不同的高密度液体（HDL）和低密度液体（LDL）水相，而且能够揭示在压力和环境条件下极高密度液体（VHDL）簇的存在。据我们所知，VHDL水补丁在中等压力下没有观察到。
2021-10-26 cond-mat.soft
Structural Origin of Water Heat Capacity Anomaly from Classical and Quantum Simulations
University of California, Davis（加州大学戴维斯分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Lawrence Livermore National Laboratory（劳伦斯利弗莫尔国家实验室）
研究水热容量异常的结构起源，采用经典和路径积分分子动力学方法，发现核量子效应抑制高频振动，热容量异常源于结构波动，通过两态映射揭示有效焓标度，建立微观联系。
2026-08-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Reverse Monte Carlo modeling of liquid water with the explicit use of the SPC/E interatomic potential
反向蒙特卡罗模拟液态水，一个中子和一个X射线衍射数据集的基础上，也适用于最流行的原子间的潜力，SPC/E，水，已执行。SPC/E水分子的严格刚性几何必须稍微放松，以便能够产生与两组实验数据的良好拟合。在最终的颗粒配置，规则形状的水分子和直氢键角被发现是一致的衍射结果。它已被证明，明确使用RMC中的原子间相互作用势在未来的水和水溶液的结构建模中发挥作用。
2017-01-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Glass transition and layering effects in confined water: a computer simulation study
利用计算机分子动力学研究了纳米孔中水的单粒子动力学。对孔进行建模以表示Vycor玻璃的孔的平均性质。动力学分析在不同的水化水平和过冷。在所有的水化水平和所有的温度下，由于基材的强亲水性，观察到分层效应。在室温下，时间密度函数已经显示出与德拜和拉伸指数行为的强烈偏离。无论是在降低水化水平和过冷时，我们发现的功能，可以相关的笼效应典型的过冷液体经历动力学玻璃化转变。然而，模式耦合理论所预测的行为只能通过对密度衰减器进行适当的壳分析来观察。来自基底的前两层内的水分子在环境温度下已经处于玻璃态（结合水）。剩余的分子子集（自由水）经历动力学玻璃化转变;密度衰减因子的弛豫与理论的主要预测一致。根据我们的数据，我们可以预测自由水的结构停滞温度。
2000-10-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Contact angle hysteresis and oil film lubrication in electrowetting with two immiscible liquids
水滴在环境油中的电润湿（EW）已经发现了广泛的应用，包括芯片实验室设备、显示屏和变焦透镜。所有这些应用的功效取决于接触角滞后（CAH），由于润滑层薄，在环境油存在下，CAH通常会降低。虽然众所周知，AC电压降低环境空气中EW的有效接触角滞后（CAH），但我们在此证明环境油中EW的CAH随着AC和DC电压的增加而增加。考虑到氟聚合物-油-水系统的分离压力、短程化学相互作用、粘性油夹带和静电应力，我们发现这种观察可以通过随着电压的增加而在液滴下面的油层逐渐变薄来解释。这使液滴暴露于下面的固体的粗糙度，从而增加滞后。
2018-04-12 cond-mat.soft physics.flu-dyn
DMSO-Induced Dehydration of DPPC Membranes Studied by X-ray Diffraction, Small-Angle Neutron Scattering, and Calorimetry
用X射线衍射和小角中子散射研究了二甲基亚砜（DMSO）对1，2-二棕榈酰-sn-甘油-3-磷脂酰胆碱（DPPC）膜厚度、多层膜重复距离和相变的影响。采用差示扫描量热法（DSC）研究了DPPC /DMSO /水三元体系和DMSO /水二元体系中水的冻结和冰的融化过程。所应用的方法证明了膜结构在DMSO摩尔分数（X_dmso）的三个子区域中的差异：第一子区域为0.0至0.3，第二子区域为0.3至0.8，第三子区域为0.9至1.0。在T = 20 C时膜间溶剂的厚度从X_dmso =0.0时的14.4 +/-1.8 A降低到X_dmso =0.1时的7.8 +/-1.8 A。数据用于确定在DMSO存在下膜间隙中游离水分子的数量。0.0 < X_dmso < 0.3的结果在DMSO诱导的膜间隙脱水的框架下解释。
2001-08-12 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Local number fluctuations in ordered and disordered phases of water across temperatures: Higher-order moments and degrees of tetrahedrality
本文利用局域密度涨落平台研究水在不同温度和四面体性程度下的高阶矩，发现偏度和超额峰度随四面体性标度并呈现非单调温度依赖性，揭示了水结构、动力学与热力学异常之间的新联系。
2024-05-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
On the Accuracy of van der Waals Inclusive Density-Functional Theory Exchange-Correlation Functionals for Ice at Ambient and High Pressures
密度泛函理论（DFT）被广泛应用于水和冰的研究至少有20年了。然而，水的不同DFT交换相关（xc）泛函的可靠性仍然是一个相当大的争论。这是特别真实的，在最近发展的DFT为基础的方法，占范德华（vdW）色散力。在这里，我们报告了一个详细的研究与几个xc泛函（半本地，混合动力，和vdW包容性的方法）冰Ih和六个质子有序阶段的冰。与我们以前的研究一致[Phys. Rev. Lett. 107，185701（2011）]，其表明vdW力在高压下变得越来越重要，我们在这里发现，与用半局部或混合xc泛函获得的那些相比，考虑的所有vdW包含方法提高了高压冰相的相对能量和转变压力。然而，我们也发现，实验和vdW包容性的方法之间的显着差异仍然在凝聚力的各个阶段的属性，导致某些阶段是缺席的相图。因此，在环境压力和高压下的水的描述仍有改进的余地，我们建议，由于斯特恩测试的高压冰相构成，它们应该用于未来的基准研究的模拟方法的水。
2014-08-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
Correlated Particle Motion and THz Spectral Response of Supercritical Water
超临界水的分子动力学模拟揭示了与环境条件相比，粒子运动中偶极响应和相关性的明显不同的距离依赖性调制。水在超临界条件下的强烈扰动氢键网络允许单个分子具有相当大的平移和旋转自由度。这些变化引起了实质上不同的红外光谱和振动态密度在太赫兹频率上的Widom线以上和以下的密度，该Widom线将蒸发的液体状和聚集的气体状超临界水分开。
2021-04-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
The Individual and Collective Effects of Exact Exchange and Dispersion Interactions on the Ab Initio Structure of Liquid Water
在这项工作中，我们报告了一系列基于密度泛函理论（DFT）的从头计算分子动力学（AIMD）模拟环境液态水的结果，使用交换相关（XC）泛函的层次来研究精确交换（Exx）的个体和集体效应，通过PBE 0混合泛函，非局部vdW/色散相互作用，通过完全自洽的密度相关色散校正，和近似的核量子效应（aNQE），通过在模拟温度的30 K的增加，对液态水的微观结构。基于这些AIMD模拟，我们发现，Exx、vdW和aNQE的集体包含是由大规模AIMD模拟产生的，（H $_2$ O）$_{128}$在PBE 0 +vdW理论水平上显著软化周围液态水的结构并产生氧-氧结构因子$S_{\rm OO}(Q)$和相应的氧-氧径向分布函数$g_{\rm OO}(r)$，现在与最好的实验数据定量一致。如本文所证明的模拟和实验之间的这种一致性水平源于第一和第二配位壳之间的间隙区域中的水分子的相对群体的增加，液相中的集体重组，其通过使用PBE 0杂化XC官能团削弱氢键强度来促进，再加上相对稳定的所得无序液态水配置的非本地vdW/色散相互作用的列入。
2014-05-20 cond-mat.soft physics.chem-ph
Standard model for liquid water withstands x-ray probe
我们提出了一系列的从头计算的光谱性质的液态水在环境条件下。我们的结果表明，所有可用的理论和实验证据都与液体的标准模型一致，因为液体包含具有大约四个氢键的分子。特别是，这个模型不能被打折的基础上测量和计算的X射线吸收光谱（XAS）之间的比较，最近建议。我们的模拟冰XAS包括最低的激子态是在极好的协议与实验和水的TIP4P模型是在合理的协议与最近的测量。因此，我们建议，水的标准，准四面体模型，虽然近似，代表了相当准确的描述的局部结构的液体。
2005-12-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Benchmarking semi-empirical quantum chemical methods on liquid water
Paderborn University（帕德博恩大学）；University of Bonn（波恩大学）；Center for Advanced Systems Understanding（先进系统理解中心）；Helmholtz Zentrum Dresden-Rossendorf（德累斯顿-罗斯多夫亥姆霍兹中心）；Microsoft Research（微软研究院）；University of Zurich（苏黎世大学）
本文通过分子动力学模拟系统基准测试多种原始及重新参数化的 SQC 方法，发现 PM6-fm 可定量再现液态水的静态与动态性质。
2025-03-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Field exposed water in a nanopore: liquid or vapour?
研究了室温水在纳米尺度约束和外加电场共同作用下的行为。利用分子模拟，我们分析了场致膨胀在某些情况下，和收缩在其他条件下的热力学原因。平行的水偶极子之间的排斥和部分对齐的水分子之间的相互作用的轻微减弱证明足以使等压系统中的含水液相不稳定，其中所有的水分子永久地暴露于均匀的电场。与此同时，模拟揭示了相对较弱的场致扰动的水结构所支持的灵活的氢键。在具有固定化学势的开放系统中，这些扰动不足以抵消水进入场的吸引力;额外的水通常从未扰动的体相驱动到场暴露区域。在最近的理论预测在文献中，我们的分析和模拟证实，经典的电致伸缩表征通常的电润湿行为在纳米通道和纳米多孔材料。
2008-09-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Distinct signature of two local structural motifs of liquid water in the scattering function
液体通常在冷却时变得更加有序。然而，这是一个长期存在的争论是否这种结构有序的液态水发生连续或不连续：连续与混合物模型。本文通过对三种流行的水模型的计算机模拟和对最近的散射实验数据的分析，指出在水的结构因子中，存在两个重叠的峰隐藏在表观的“第一衍射峰”中，其中一个峰对应于普通液体中相邻的O-O距离，另一个峰对应于四面体结构中密度波的最长周期。这明确地证明了两种局部结构基序的共存。我们的发现不仅为解决长期存在的关于水结构的争议提供了关键线索，而且还可以通过实验获得液态水结构有序的程度和范围。
2019-08-21 cond-mat.soft physics.chem-ph
Induced Crystallization of Polyelectrolyte-Surfactant Complexes at the Gas-Water Interface
同步辐射X-射线和表面张力的研究表明，一个强大的聚乙烯（PE）在半稀制度（~ 0.1 M单体电荷）与不同的表面活性剂浓度表明，分钟的表面活性剂浓度诱导形成的PE-表面活性剂复合物在气体/溶液界面。X射线反射率和掠射角X射线衍射（GIXD）提供了最顶层的详细信息，其中发现表面活性剂形成二维液体状单层，在界面处具有水结构的明显破坏。随着盐（NaCl）的加入，形成具有扭曲六方对称性的柱状晶体。
2004-01-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nuclear quantum effects in liquid water from path-integral simulations using an ab initio force matching approach
我们应用路径积分模拟，结合新的从头算水的潜力，研究核量子效应在液态水。由于直接从头算路径积分模拟在计算上是昂贵的，因此通过与基于密度泛函理论的分子动力学模拟的力匹配来参数化柔性水模型。由此产生的有效势提供了一个廉价的替代直接从头分子动力学模拟，并允许有效的模拟核量子效应。液态水在环境条件下的静态和动态特性和核量子效应，交换相关泛函和色散校正的作用进行了讨论，在再现液态水的实验性质。
2014-02-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Effect of Laponite on the structure, thermal stability and barrier properties of nanocomposite gelatin films
研究了Laponite（一种合成粘土）对纳米复合明胶膜的结构、热阻隔性和水蒸气阻隔性的影响，所述纳米复合明胶膜通过用0、4.5和15%w Lap/w明胶浇铸而产生。报道了X射线衍射、差示扫描量热、热重分析和傅里叶变换红外光谱的测量结果。X-射线衍射图显示了具有胶原型三螺旋束的膜的双晶结构，插入粘土血小板内，增加层间距离。根据三螺旋的复性和Laponite含量，玻璃化转变温度大幅下降。螺旋的量随着Lap浓度的增加而减少，从而影响熔化焓。纳米复合明胶膜显示出改善的热稳定性。水蒸气渗透性的变化可能与存在较大的自由体积的线圈和插入结构，促进水通过膜的传输。
2020-04-28 cond-mat.soft physics.app-ph
Simulations of LiCl-Water: The Effects of Concentration and Supercooling
LiCl的水溶液可能是与低温下液态水的复杂性相关的研究最多的电解质溶液。尽管有大量的实验数据，几乎没有任何计算研究在这方面进行氯化锂的解决方案。在这项研究中，我们提出了分子动力学模拟的氯化锂-水在环境和过冷条件下跨越一个大的浓度范围。获得的分子洞察力提供了关于离子的存在如何影响氢键网络的信息。研究发现，当考虑过冷态时，这种影响发生了明显的变化。在室温下，第一水合层以外的水分子的局部结构几乎不随浓度变化，而在低温下，这些分子的结构发生了变化。此外，我们仔细研究的可能性相分离，在这个系统中所示的几个实验研究。我们的分析没有显示出这样的相分离在240 K的迹象，但在更低的温度下可能的分离是一致的。
2020-04-27 cond-mat.soft physics.chem-ph
High Dimensional Fluctuations in Liquid Water: Combining Chemical Intuition with Unsupervised Learning
水的局部结构的微观描述仍然是一个公开的挑战。在这里，我们采用一种不可知的方法来理解水的氢键网络使用的经验水模型的分子动力学模拟收获的数据。一组最先进的无监督数据科学技术用于表征水的自由能景观，从使用局部原子描述符编码水环境开始，通过降维，最后使用高级聚类技术。在环境条件下的自由能分析被认为是一致的，与一个粗糙的单盆和独立的水模型的选择。我们发现，水网络的波动发生在一个高维空间，我们使用原子描述符和化学直觉为基础的坐标的组合来表征。我们证明，这两种类型的变量的组合是必要的，以充分捕捉在不同的长度尺度在室温下，也接近水的临界点的氢键网络的波动的复杂性。我们的研究结果提供了一个一般的框架，检查在不同条件下的水的波动。
2022-04-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Mass Density Fluctuations in Quantum and Classical descriptions of Liquid Water
采用修正的Perdew-Burke-Ernzerhof泛函（revPBE）结合Grimme的第三代色散修正（D3）建立了描述水在环境条件下性质的第一性原理分子动力学模拟方案。这项研究还表明，在等压（NPT）和等温（NVT）合奏的水的结构的一致性。超越了标准的结构基准的液态水，我们计算连接到本地结构和质量密度波动，溶剂化和疏水性的概念有关的属性。我们直接将我们的revPBE结果与Becke-Lee-Yang-Parr（BLYP）加Grimme色散校正（D2）以及经验固定电荷模型（SPC/E）和多体相互作用势模型（MB-pol）进行比较，以进一步理解本文计算的性质如何取决于相互作用势的形式。
2017-03-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
