Entangled Photonic-Nuclear Molecular Dynamics of LiF in Quantum Optical Cavities
本文详细研究了含永久偶极的简单双原子分子在光腔中的量子光动力学。所选择的研究中的分子，氟化锂（LiF），其特征在于存在避免交叉之间的两个最低的$^1Σ$势能曲线（共价-离子非绝热交叉）。在没有场的情况下，从基态$1\; ^1Σ$迅速激发后，激发的核波包在较高的$2\; ^1Σ$态中来回移动，但在避免的交叉附近，非绝热耦合将部分核波包转移到较低的$1\; ^1Σ$态，这最终导致离解。腔场的量子化也在修正的缀饰势能曲线中诱导了一个额外的光交叉，具有类似的传输特性。为了理解纠缠光子-核动力学，我们用多组态含时Hartree方法（MCTDH）求解含时薛定谔方程。在坐标空间中而不是在Fock空间中表示腔的单模量子化场，这使得我们能够在平等的基础上在MCTDH过程中将场作为附加振动模式处理。我们用不同的光量子态，即Fock态、相干态和压缩相干态制备了腔。我们的研究结果揭示了纯量子光效应的分子光动力学和LiF的解离产率，这是完全不同的光裸露的情况下，不能在一般情况下描述的半经典方法使用经典电磁场。
2018-01-22 physics.chem-ph quant-ph
Hidden excimer formation in the gas-phase photodynamics of a BN-doped phenanthrene
Institute of Physical and Theoretical Chemistry, University of Würzburg（维尔茨堡大学物理与理论化学研究所）；Center for Nanosystems Chemistry, University of Würzburg（维尔茨堡大学纳米系统化学中心）；Institute of Inorganic Chemistry, University of Würzburg（维尔茨堡大学无机化学研究所）
研究通过多方法解析4a,4b-氮杂硼菲单体和二聚体光物理，发现单体S$_1$态长寿命，还有源于二聚体解离电离的皮秒成分，计算表明中性二聚体中约15皮秒时间常数归因于准分子形成，揭示了硼氮掺杂菲气相光动力学中的隐藏准分子形成。
2026-07-27 physics.chem-ph
XMCQDPT2-Fidelity Transfer-Learning Potentials and a Wavepacket Oscillation Model with Power-Law Decay for Ultrafast Photodynamics
Department of Chemistry, Lomonosov Moscow State University（莫斯科大学化学系）；MSU Institute for Artificial Intelligence, Lomonosov Moscow State University（莫斯科大学人工智能研究所）；Institute of Quantum Physics, Irkutsk National Research Technical University（伊尔库茨克国立研究技术大学量子物理研究所）
本文提出基于MLIP的XMCQDPT2模型，结合波包振荡模型，揭示超快光动力学中的光解离路径及新型锥交点介导的光化学反应机制。
2025-12-08 physics.chem-ph
Heteroatom Position Controls Ultrafast Photodynamics of Oxazole and Isoxazole
University of Missouri（密苏里大学）；Kansas State University（堪萨斯州立大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福直线加速器中心）；University of Nebraska-Lincoln（内布拉斯加大学林肯分校）；University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）
利用MeV超快电子衍射结合非绝热分子动力学模拟，首次实时表征了噁唑与异噁唑的光诱导开环及碎裂动力学，揭示杂原子位置通过控制键断裂路径和势能面拓扑决定光化学结果。
2026-09-29 physics.chem-ph
Nonadiabatic kinetics in the intermediate coupling regime: comparing molecular dynamics to an energy grained master equation
在这里，我们概述和测试扩展的能量粒化主方程（EGME）治疗不同的势能面之间的非绝热（NA）跳跃，这使我们能够模拟逐步碰撞弛豫和动力学过程之间的竞争，转移人口之间的不同势能面相同的自旋对称性。通过将Zhu-Nakamura理论纳入EGME，我们能够处理非绝热通道超越简单的朗道-齐纳近似，以及相应的治疗的零点能量和隧穿概率。为了评估这种NA-EGME方法，我们进行了详细的研究，挥发性有机化合物C6-过氧化氢醛（C6-HALD）的紫外光动力学使用的飞行从头算分子动力学和轨迹表面跳跃。对于这种多发色团分子，我们表明，EGME是能够定量捕获的动力学，包括动力学时标，非绝热捕获的重要方面。这样的方法提供了一个有前途的和有效的策略，用于治疗长时间的动态的光激发的分子的制度，这是很难捕获使用原子的飞行分子动力学。
2021-01-26 physics.chem-ph
Semiclassical Nonadiabatic Molecular Dynamics Using Linearized Pair-Density Functional Theory
本研究整合SHARC与PySCF程序，将线性化对密度泛函理论用于非绝热分子动力学，成功模拟顺式偶氮甲烷光异构化，验证了其模拟内转换的能力与应用潜力。
2024-09-13 physics.chem-ph
Machine learning and excited-state molecular dynamics
机器学习在量子化学研究领域的应用越来越广泛。虽然大多数方法的目标是在其电子基态的化学系统的调查，包括光的过程导致电子激发态，并引起了一些新的挑战。在这里，我们调查的最新进展激发态动力学的基础上机器学习。在此过程中，我们强调了光诱导分子过程的机器学习方法的成功，陷阱，挑战和未来的途径。
2020-05-28 physics.chem-ph stat.ML
Molecular Dynamics with Neural-Network Potentials
分子动力学模拟是描述化学体系随时间演化的重要工具。然而，这些模拟固有地阻碍了精确的电子结构理论计算的高昂成本或经典经验力场的有限精度。机器学习技术可以帮助克服这些限制，通过提供直接在电子结构参考后建模的势能，力和其他分子性质，仅需原始计算成本的一小部分。本文讨论了进行机器学习驱动的分子动力学模拟的几个实际方面。首先，我们研究了有效的参考数据点的基础上的主动学习启发自适应采样计划。这是其次是一个基于机器学习的模型，通过分子动力学模拟预测红外光谱的框架内模拟分子偶极矩的分析。最后，我们证明了机器学习模型可以为理解化学系统提供有价值的帮助，而不仅仅是简单的数量预测。
2018-12-18 physics.chem-ph stat.ML
Machine learning of solvent effects on molecular spectra and reactions
快速准确地模拟溶液等环境中的复杂化学体系是理论化学中的一个长期挑战。近年来，机器学习通过提供高度准确和高效的电子结构理论替代模型扩展了量子化学的边界，这在以前是传统方法无法达到的。这些模型长期以来一直局限于封闭的分子系统，而没有考虑环境的影响，如外部电场和磁场或溶剂效应。在这里，我们介绍了深度神经网络FieldSchNet，用于模拟分子与任意外部场的相互作用。FieldSchNet提供了丰富的分子响应特性，使其能够模拟广泛的分子光谱，如红外，拉曼和核磁共振。除此之外，它能够描述隐式和显式的分子环境，作为溶剂化的极化连续模型或在量子力学/分子力学设置中操作。我们使用FieldSchNet来研究溶剂效应对分子光谱和Claisen重排反应的影响。基于这些结果，我们使用FieldSchNet来设计能够显著降低重排反应的活化势垒的外部环境，展示了逆化学设计的有前途的场所。
2020-11-04 physics.chem-ph stat.ML
Constant Size Molecular Descriptors For Use With Machine Learning
一组分子描述符的长度是独立的分子大小的机器学习模型，目标分子的热力学和电子特性的开发。这些功能进行了评估，通过监测性能的内核岭回归模型的研究数据集的有机小分子。这些特征包括连接性计数，它只需要分子的键合模式，和编码距离，它总结了键合和非键合原子之间的距离，因此需要完整的分子几何结构。除了具有恒定的大小之外，这些特征还总结了关于原子和键的局部环境的信息，使得模型可以利用由于分子之间存在相似的化学片段而产生的相似性。结合这两种类型的功能，导致模型的性能是可比的，或优于目前的最先进的。这里介绍的功能具有的优势，导致模型，可以在较小的分子上训练，然后成功地用于较大的分子。
2017-01-23 physics.chem-ph stat.ML
Unifying machine learning and quantum chemistry -- a deep neural network for molecular wavefunctions
机器学习通过实现基于量子化学计算的化学空间的大规模探索来推进化学和材料科学。虽然这些模型提供了原子化学性质的快速和准确的预测，但它们没有明确地捕获分子的电子自由度，这限制了它们在反应化学和化学分析中的适用性。在这里，我们提出了一个深度学习框架，用于在原子轨道的局部基础上预测量子力学波函数，从中可以导出所有其他基态性质。这种方法通过类似力场效率的波函数保留了对电子结构的完全访问，并在解析可微表示中捕获了量子力学。在几个例子中，我们证明了这为目标电子特性优化的分子结构逆向设计开辟了有希望的途径，并为增加机器学习和量子化学的协同作用开辟了明确的道路。
2019-06-24 physics.chem-ph stat.ML
Absorption mechanism of dopamine/DOPAC modified TiO 2 nanoparticles by time-dependent density functional theory calculations
供体修饰的二氧化钛纳米粒子是一种有趣的混合系统，它将半导体的吸收边从紫外线转移到可见光或红外线光谱，这对于光化学、光化学、光动力学或光动力学治疗等多种应用都是有益的。在这里，我们调查的吸收特性的两个儿茶酚类分子，即多巴胺和DOPAC配体，当锚定到一个球形纳米TiO 2的实际尺寸（2.2 nm），通过依赖于时间的密度泛函理论计算。通过与裸纳米粒子的差分吸收光谱，我们展示了如何有可能确定注入机制。由于观察到新的低能量吸收峰，我们推断直接的电荷转移注入，出乎意料的是，不涉及最低能量的导带态。我们还发现，分子苯环越垂直于表面，吸收越强烈，这表明在合成中要以高分子堆积为目标。通过与平面TiO 2表面模型的比较研究，我们揭示了曲率和覆盖率的影响。
2020-10-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
MoleculeNet: A Benchmark for Molecular Machine Learning
Stanford University（斯坦福大学）；Stanford School of Medicine（斯坦福大学医学院）；Schrodinger Inc.（薛定谔公司）
分子机器学习在过去几年中迅速成熟。改进的方法和更大数据集的存在使机器学习算法能够对分子特性做出越来越准确的预测。然而，由于缺乏一个标准的基准来比较所提出的方法的有效性，算法的进展受到了限制;大多数新算法都是在不同的数据集上进行基准测试的，这使得衡量所提出的方法的质量具有挑战性。本文介绍了分子机器学习的一个大规模的基准程序MoleculeNet。MoleculeNet管理多个公共数据集，建立评估指标，并提供多个先前提出的分子特征化和学习算法（作为DeepChem开源库的一部分发布）的高质量开源实现。MoleculeNet基准测试表明，可学习的表示是分子机器学习的强大工具，并广泛提供最佳性能。然而，这一结果带来了警告。可学习表示仍然难以在数据稀缺和高度不平衡的分类下处理复杂任务。对于量子力学和生物物理数据集，使用物理感知特征化可能比选择特定的学习算法更重要。
2018-10-26 cs.LG physics.chem-ph stat.ML
Machine Learning Molecular Dynamics for the Simulation of Infrared Spectra
机器学习已经成为许多研究领域的宝贵工具。在目前的工作中，我们利用这种能力来预测高度准确的分子红外光谱，具有前所未有的计算效率。为了解释振动非谐和动力学效应-通常被传统的量子化学方法所忽略-我们将我们的机器学习策略基于从头算分子动力学模拟。虽然这些模拟通常非常耗时，即使是小分子，但我们通过利用各种机器学习技术的力量克服了这些限制，不仅将模拟加速了几个数量级，而且还大大扩展了可以处理的系统的大小。为此，我们开发了一个分子偶极矩模型的基础上，环境依赖的神经网络电荷，并将其与Behler和Parrinello的神经网络电位。与流行的大数据理念相反，我们能够获得非常准确的机器学习模型，用于基于数百个电子结构参考点预测红外光谱。这是通过引入全自动采样方案和在神经网络电位训练期间使用分子力而实现的。我们展示了我们的机器学习方法的力量，通过应用它来模拟甲醇分子的红外光谱，含有多达200个原子的正构烷烃和质子化丙氨酸三肽，这同时代表了机器学习技术在模拟肽动力学方面的首次应用。在所有这些案例研究中，我们发现通过机器学习模型预测的红外光谱与相应的理论和实验光谱之间非常一致。
2017-05-16 physics.bio-ph physics.chem-ph stat.ML
Predicting bioaccumulation using molecular theory: A machine learning approach
在这项工作中，我们提出了一种新的方法来预测有机分子的生物富集因子。该方法利用3D卷积神经网络（ActivNet 4），其使用溶质周围的溶剂空间分布作为输入。这些空间分布是由一个称为三维参考相互作用位点模型（3D-RISM）的分子理论得到的。我们已经表明，该方法可以实现良好的预测精度。我们的研究表明，分子理论与现代机器学习方法的结合可以有效地用于预测纯物理模型无法获得的特性。
2017-10-23 physics.chem-ph
Fast and Accurate Modeling of Molecular Atomization Energies with Machine Learning
我们引入了一个机器学习模型来预测一组不同的有机分子的原子化能量，仅基于核电荷和原子位置。求解分子薛定谔方程的问题被映射到一个非线性统计回归问题的复杂性降低。回归模型进行训练，并与混合密度泛函理论计算的原子化能量进行比较。对七千多个有机小分子进行交叉验证，得出的平均绝对误差约为10 kcal/mol。证明了该方法对分子原子化势能曲线预测的适用性。
2011-09-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Machine Learning Directed Optimization of Classical Molecular Modeling Force Fields
精确的力场是预测性分子模拟所必需的。然而，开发精确再现实验性质的力场是具有挑战性的。在这里，我们提出了一种用于力场参数化的机器学习指导的多目标优化工作流程，该工作流程评估了数百万个潜在的力场参数集，同时只需要其中一小部分进行分子模拟测试。我们证明了该方法的一般性，并确定多个低误差参数集两个不同的测试用例：模拟氢氟碳化合物（HFC）的汽液平衡（VLE）和高氯酸铵（AP）的结晶相。我们讨论了我们的力场优化工作流程的挑战和影响。
2021-07-13 physics.chem-ph
Machine learning for laser-induced electron diffraction imaging of molecular structures
超快衍射成像技术是一种有效的工具，可以同时获得皮米级空间分辨率和阿秒级时间分辨率的气相分子几何结构。然而，结构检索变得越来越困难，结构的复杂性增加，给定的全球极值必须在一个多维的解决方案空间。更糟糕的是，预先计算所有方向的数千种分子构型变得非常棘手。作为补救措施，在这里，我们提出了一种具有卷积神经网络的机器学习算法，该算法可以用有限的分子配置集进行训练。我们证明结构检索的复杂和大分子，茴香酮（C $_{10}$ H $_{16}$ O），从激光诱导电子衍射（LIED）数据没有拟合算法或从头计算。这样一个大的分子结构的检索是不可能与其他变体的LIED或超快电子衍射。将电子衍射与机器学习相结合，为在静态和时间分辨研究中对复杂和较大的分子进行成像提供了新的机会。
2021-10-12 physics.chem-ph
Orbital-free Bond Breaking via Machine Learning
机器学习用于将一维电子的动能近似为电子密度的函数。该功能可以准确地解离双原子，并可以通过训练系统地提高。高精度的自洽密度和分子力的发现，表明从头计算分子动力学模拟的可能性。
2013-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph stat.ML
Towards Exact Molecular Dynamics Simulations with Machine-Learned Force Fields
采用经典力场的分子动力学（MD）模拟构成了化学、生物学和材料科学中当代原子建模的基石。然而，这些模拟的预测能力仅与潜在的原子间势一样好。经典势常常不能忠实地捕捉分子和材料中的关键量子效应。在这里，我们通过将空间和时间物理对称性以自动数据驱动的方式纳入梯度域机器学习（sGDML）模型，从高级从头计算中直接构建灵活的分子力场。所开发的sGDML方法忠实地再现了量子化学CCSD（T）级精度的全局力场，并允许使用完全量子化的电子和原子核进行收敛的分子动力学模拟。我们目前的MD模拟，灵活的分子多达几十个原子，并提供这些分子的动力学行为的见解。我们的方法提供了实现分子模拟光谱精度的关键缺失成分。
2018-09-25 physics.chem-ph
Comment on "Fast and Accurate Modeling of Molecular Atomization Energies with Machine Learning"
对M的信的评论Rupp等人，物理修订信函108 058301（2012）。
2012-08-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Analytical Gradients for Molecular-Orbital-Based Machine Learning
基于分子轨道的机器学习（MOB-ML）能够以获得分子轨道为代价预测准确的相关能。在这里，我们提出了推导，实施和数值演示的MOB-ML分析核梯度制定在一般的拉格朗日框架，以执行正交性，本地化和布里渊约束的分子轨道。MOB-ML梯度框架对于回归技术是通用的（例如，高斯过程回归或神经网络）和MOB特征设计。我们表明，与ISO 17数据集上的其他ML方法相比，MOB-ML梯度是高度准确的，而与其他ML方法的数十万个分子的能量和梯度相比，MOB-ML梯度仅在数百个分子的能量上进行训练。的MOB-ML梯度也示出，以产生准确的优化结构，在计算成本的梯度评估，是可比的Hartree-Fock理论或混合DFT。
2020-12-16 physics.chem-ph
Advancing Molecular Machine Learning Representations with Stereoelectronics-Infused Molecular Graphs
Carnegie Mellon University（卡内基梅隆大学）；Federal University of Santa Maria（圣玛丽亚联邦大学）；Google DeepMind（谷歌DeepMind）；University of Toronto（多伦多大学）；Vector Institute for Artificial Intelligence（向量人工智能研究所）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本研究通过立体电子效应将量子化学信息注入分子图，利用双图神经网络增强分子表示，提升性质预测性能，并实现向大分子（如蛋白质）的外推，同时提供在线工具。
2025-05-26 cs.LG physics.chem-ph
Understanding molecular representations in machine learning: The role of uniqueness and target similarity
分子性质的机器学习（ML）模型的预测准确性取决于分子表示的选择。基于量子力学的假设，我们引入了一个层次的表示，满足唯一性和目标相似性标准。为了系统地控制目标相似性，我们依赖于原子间的多体扩展，如在通用力场中实施的，包括键合、角度和高阶项（BA）。高阶贡献的添加系统地增加了与真实势能的相似性和所得ML模型的预测准确性。我们报告了BAML模型性能的数值证据，这些模型是在电子相关和密度泛函理论水平上为数千个小有机分子预先计算的分子性质上训练的。研究的性质包括原子化的自由能、热容、零点振动能、偶极矩、极化率、HOMO/LUMO能量和能隙、电离势、电子亲和势和电子激发。经过训练后，BAML能够以前所未有的精度和速度预测样本外分子的能量或电子性质。
2016-08-31 physics.chem-ph
Fourier series of atomic radial distribution functions: A molecular fingerprint for machine learning models of quantum chemical properties
我们介绍了一个指纹表示的基础上的原子径向分布函数的傅立叶级数的分子。这个指纹是唯一的（除了手性），连续的，相对于原子坐标和核电荷可微的。它对于平移、旋转和原子核排列是不变的，并且不需要关于化学键、拓扑学或电子轨道的预先设想的知识。因此，它满足了良好分子表示的许多重要标准，这表明它对于在化合物空间中训练的分子特性的机器学习模型是有用的。为了评估这种新描述符的性能，我们已经训练了原子化分子结构的机器学习模型，用于训练多达10 k个有机分子的训练集，这些有机分子是从已公布的134 k个有机分子中随机抽取的。我们验证了134 k集合的所有剩余分子的描述符。对于5 k个分子的训练集，指纹描述符分别达到8.0 kcal/mol的平均绝对误差。这比使用库仑矩阵（另一种流行的替代方法）获得的性能略差，对于相同的训练和测试集，达到6.2 kcal/mol。
2015-03-17 physics.chem-ph
Deciphering the internal conversion and triplet formation in thymine via time-resolved multi-center X-ray photoelectron spectroscopy
Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（德国电子同步辐射中心）；Department of Chemistry, Kyungpook National University（庆北国立大学化学系）；CNR-Istituto Officina dei Materiali (IOM)（意大利国家研究委员会材料研究所）；James R. Macdonald Laboratory, Physics Department, Kansas State University（堪萨斯州立大学詹姆斯·R·麦克唐纳物理实验室）；Elettra-Sincrotrone Trieste S.C.p.A.（的里雅斯特电 synchrotron 公司）；Aix-Marseille Université, CNRS, ICR（艾克斯-马赛大学，法国国家科学研究中心，化学反应研究所）；Institute of Physical Chemistry, Universität Hamburg（汉堡大学物理化学研究所）
本研究通过时间分辨多中心X射线光电子能谱揭示胸腺嘧啶光动力学中暗态为单重态与三线态混合，并阐明甲基的双重作用，为解析核碱基稳定性提供新方法。
2026-10-02 physics.chem-ph
Machine Learning of Accurate Energy-Conserving Molecular Force Fields
使用能量守恒-封闭的经典和量子力学系统的一个基本属性-我们开发了一种有效的梯度域机器学习（GDML）方法，使用有限数量的从头算分子动力学（AIMD）轨迹的样本来构建精确的分子力场。的GDML实现是能够再现全球的中等大小的分子的势能面的精度为0.3千卡$\text{mol}^{-1}$的能量和1千卡$\text{mol}^{-1}$ $\textÅ^{-1}$的原子力使用仅1000构象的几何形状的训练。我们证明了这种准确性的AIMD的分子轨迹，包括苯，甲苯，萘，乙醇，尿嘧啶和阿司匹林。在我们的工作中，通过在希尔伯特空间中学习服从能量守恒定律的向量值函数来完成构建保守力场的挑战。GDML方法能够以显式AIMD计算的一小部分成本对分子进行定量分子动力学模拟，从而允许构建具有高水平从头算方法的准确性和可转移性的有效力场。
2017-05-08 physics.chem-ph
Allocating dissipation across a molecular machine cycle to maximize flux
生物分子机器消耗自由能来打破对称性并进行定向进展。非平衡ATP浓度是典型的自由能来源，分子机器的一个循环消耗一定数量的ATP，提供固定的自由能预算。由于进化预计有利于快速周转的机器，有效地运作，我们研究如何分配这个自由能预算，以最大限度地提高通量。无约束优化消除了中间亚稳态，表明通量在具有较少状态的分子机器中增强。当保持一组数量的状态，我们表明-与以前的研究结果相反-通量最大化分配的耗散是不均匀的。这一结果是一致的共存的“不可逆的”和可逆的过渡在分子机器模型，成功地描述了实验数据，这表明，在进化的机器不同的过渡显着不同的耗散。
2017-10-19 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
Teachers that teach the irrelevant: Pre-training machine learned interaction potentials with classical force fields for robust molecular dynamics simulations
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本文提出利用低质量的单分子非反应力场数据预训练，结合小量高成本标签进行微调，提升分子动力学模拟的稳定性与准确性。
2026-04-08 physics.chem-ph
NepoIP/MM: Towards Accurate Biomolecular Simulation with a Machine Learning/Molecular Mechanics Model Incorporating Polarization Effects
针对静电嵌入多尺度模型需考虑ML区域极化的问题，研究人员改造NequIP架构得到可极化力场NepoIP，构建的NepoIP/MM模型在溶剂化二肽模拟中稳定且与QM/MM结果一致，还具备跨MM力场和环境的迁移性。
2025-02-15 physics.chem-ph
System-Bath Modeling in Vibrational Spectroscopy via Molecular Dynamics: A Machine Learning Framework for Hierarchical Equations of Motion (HEOM)
Kyoto University（京都大学）
本文提出一种基于机器学习的框架，用于构建溶液中分子内振动的系统-环境模型，兼容量子模拟，通过分层运动方程（HEOM）实现非马克诺维安耗散和非谐振耦合的建模。
2025-10-20 physics.chem-ph
Transferability in Machine Learning for Electronic Structure via the Molecular Orbital Basis
本文提出了一种基于Hartree-Fock输入的机器学习方法来预测电子结构相关能，该方法将总的相关能表示为分子轨道的单个和成对贡献，并使用高斯过程回归来预测这些贡献，该方法基于分子轨道的性质，如Fock，Coulomb和交换矩阵元.为了最大限度地提高化学系统之间的可转移性和特征集的紧凑性，我们避免了通常的原子或几何特定信息（如原子/元素类型、键类型或局部分子结构）方面的ML特征规范。ML预测的MP2和CCSD能量的范围内的系统，表明该方法保持准确性，同时提供内部和跨化学家族的可转移性;这包括预测的分子与原子类型和元素，不包括在训练集中。该方法持有承诺，在其目前的形式，并作为一个证明的原则，使用ML的广义密度矩阵泛函的设计。
2018-07-26 physics.chem-ph
High temperature melting of dense molecular hydrogen from machine-learning interatomic potentials trained on quantum Monte Carlo
本文利用量子蒙特卡洛数据训练的机器学习势，结合两相法与Clausius-Clapeyron关系，系统预测了致密分子氢在50–180 GPa的熔化曲线及热力学性质，并在约173 GPa、1635 K处发现液相分子解离。
2024-11-23 physics.chem-ph
A Machine Learning Pipeline for Molecular Property Prediction using ChemXploreML
本文提出模块化桌面应用 ChemXploreML，通过集成 Mol2Vec、VICGAE 嵌入与树集成模型，在五种分子性质预测中实现最高 R²=0.93，并兼顾低维嵌入效率。
2025-05-13 physics.chem-ph
Adversarial-Residual-Coarse-Graining: Applying machine learning theory to systematic molecular coarse-graining
我们利用分子粗粒化方法和机器学习中的隐式生成模型之间的联系来描述系统分子粗粒化（CG）的新框架。重点放在包含生成对抗网络的形式主义上。由此产生的方法，使各种模型参数化策略，其中一些显示出相似性，以前的CG方法。我们证明，由此产生的框架可以严格parameterized CG模型包含CG网站没有规定的连接到参考原子系统（称为虚拟网站），然而，这种优势是抵消了缺乏一个封闭形式的表达CG哈密顿量的分辨率后，获得整合的虚拟CG网站。计算实例提供的情况下，这些方法理想地返回相同的参数作为相对熵最小化（REM）CG，但传统的REM CG优化方程是不适用的。
2019-06-27 physics.chem-ph
Genetic optimization of training sets for improved machine learning models of molecular properties
基于统计机器学习的量子力学性质分子模型的训练需要大量的数据集，这些数据集包含从化学结构到分子性质的映射。训练样本的智能先验选择通常很难或不可能实现，因为先验知识可能是稀疏的或不可用的。通常，从这样的数据集中代表性地选择训练分子是通过随机采样来实现的。我们使用遗传算法的训练集组成的数万个有机小分子的优化。由此产生的机器学习模型在随机选择的小训练集方面要准确得多：样品外预测的平均绝对误差对于比热、自由能和零点振动能降低到~25%，对于热容、电子扩散和极化率降低到~50%，对于电子性质如前线轨道本征值或偶极矩降低到~20%以上。我们讨论并提出了优化的训练集组成的10个分子类的所有分子特性的研究。我们表明，这些类可用于设计改进的训练集，用于在相似但不相关的分子集中生成具有相同属性的机器学习模型。
2016-11-24 physics.chem-ph physics.comp-ph
Machine Learning Interatomic Potentials: library for efficient training, model development and simulation of molecular systems
本文介绍了MLIP库，旨在为非专家提供易用的分子性质预测工具，并为开发者提供与分子动力学集成的框架，包含多种模型架构和预训练模型，推动MLIP的工业应用。
2025-08-15 physics.chem-ph
Accuracy and Efficiency Benchmarks of Pretrained Machine Learning Potentials for Molecular Simulations
Stanford University（斯坦福大学）
本文评估了15种预训练MLIPs的准确性、速度、内存使用和稳定性，发现模型参数数量和训练集大小与准确性密切相关，但显式库仑能项无明显优势。
2026-04-20 physics.chem-ph
Accurate molecular polarizabilities with coupled-cluster theory and machine learning
本研究用LR-CCSD理论计算7211个小分子极化率，构建对称性适配机器学习模型，可低成本实现同精度极化率预测，在大分子测试集上精度超杂化DFT，还为理解DFT的缺陷提供思路。
2018-09-14 physics.chem-ph
High-Accuracy Molecular Simulations with Machine-Learning Potentials and Semiclassical Approximations to Quantum Dynamics
University of Basel（巴塞尔大学）；ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）
本文提出利用机器学习势能和半经典近似方法，实现高精度且低成本的分子动力学模拟。
2026-02-23 physics.chem-ph
Explicit, Machine-Learned Two-Body Potentials for Molecular Simulations
University of Basel（巴塞尔大学）
本文提出一种适用于大异质凝聚相系统的二元混合机器学习/分子力学势能，通过模型拟合和测试系统验证其在分子动力学模拟中的有效性，同时指出二元方法在多体效应系统中的局限性。
2026-03-15 physics.chem-ph
Machine Learning of Molecular Electronic Properties in Chemical Compound Space
现代科学计算与电子结构理论的结合可以产生前所未有的大量数据，这些数据可以用于智能数据分析，以识别有意义的、新颖的和预测性的结构-性质关系。这样的关系使得能够在指数增长的合成可获得的虚拟化合物库中高通量筛选相关性质。在这里，我们提出了一个机器学习（ML）模型，在数千个有机分子的\textit{ab initio}计算结果的数据库上训练，同时预测多个电子基态和激发态特性。这些性质包括原子化能、极化率、前线轨道本征值、电离势、电子亲和势和激发能。ML模型基于深度多任务人工神经网络，利用各种分子特性之间的潜在相关性。输入与\emph{ab initio}方法、\emph{i.e.}核电荷和所有原子的笛卡尔坐标相同。对于小的有机分子，这种“量子机器”的精确度与现代量子化学方法相似，有时甚至更高--计算成本可以忽略不计。
2013-05-30 physics.chem-ph
Machine learning for molecular simulation
Rice University（莱斯大学）；University of Luxembourg（卢森堡大学）；Technical University Berlin（柏林工业大学）；Korea University（高丽大学）
机器学习（ML）正在改变所有科学领域。分子模拟中复杂而耗时的计算特别适合机器学习革命，并且已经受到现有ML方法应用的深刻影响。在这里，我们回顾了最近的ML方法的分子模拟，特别关注（深）神经网络的量子机械能和力的预测，粗粒度的分子动力学，提取自由能表面和动力学和生成网络的方法来采样分子平衡结构和计算热力学。为了解释这些方法并说明开放的方法问题，我们回顾了分子物理学的一些重要原理，并描述了如何将它们纳入机器学习结构。最后，我们确定并描述了ML和分子模拟之间的接口的开放挑战列表。
2019-11-07 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Using Machine Learning Hamiltonians To Compute Molecular Motor Barrier Heights
机器学习原子间势（MLIP）由于其准确性和速度的结合，已成为计算化学家使用的常用工具。然而，目前还不清楚这些工具在复杂分子中发现的过渡态或其附近的表现如何。在这里，我们调查的MLIPs在评估两个，复杂的，分子马达系统的过渡势垒的适用性：第一代Feringa电机和9 C烯烃第二代Feringa电机。我们比较了与分层交互粒子神经网络（HIP-NN），PM 3半经验量子方法（SEQM），PM 3接口HIP-NN（SEQM+HIP-NN），和密度泛函理论计算产生的路径。我们发现，使用SEQM+HIP-NN生成廉价、现实的路径猜测，然后使用DFT对中间体进行优化，使我们能够廉价地找到现实的反应路径和能量势垒匹配实验，这为深度学习可用于高精度计算任务（如过渡路径采样）提供了证据，同时也表明了高通量筛选的潜在应用。
2022-11-14 physics.chem-ph
Machine learning for smell: Ordinal odor strength prediction of molecular perfumery components
本文提出一个包含2000多个分子的顺序气味强度数据集，通过整合两种公开来源，利用分子编码和监督学习算法预测气味强度，揭示分子大小、极性等特征对气味强度的影响，为虚拟香料设计提供基础。
2025-12-09 physics.chem-ph
MD-GAN with multi-particle input: the machine learning of long-time molecular behavior from short-time MD data
Keio University（庆应义塾大学）；Mitsubishi Chemical Corporation（三菱化学株式会社）
MD-GAN是一种基于机器学习的方法，可以在任何时间步进化系统的一部分，加速分子动力学数据的生成。为了准确预测MD-GAN，训练数据中应包含足够的系统部分动态信息。因此，系统的部件的选择对于有效学习是重要的。在以前的研究中，每个分子只有一个粒子（或载体）作为系统的一部分被提取出来。因此，我们研究了将来自其他粒子的信息添加到学习过程中的有效性。在聚乙烯系统的实验中，当使用每个分子的三个粒子的动力学时，与单粒子输入相比，使用训练数据的时间长度的三分之一成功地预测了扩散。令人惊讶的是，在训练数据中未观察到的扩散过渡也使用这种方法进行预测。
2022-02-02 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Quantum-centric machine learning for molecular dynamics
本文提出量子中心机器学习（QCML）框架，将参数化量子电路与Transformer结合，通过预训练和微调直接预测分子波函数，无需迭代变分优化即可达到化学精度，实现高效AIMD模拟。
2025-11-11 physics.chem-ph quant-ph
Dynamic Training Enhances Machine Learning Potentials for Long-Lasting Molecular Dynamics
针对机器学习势在长时间分子动力学模拟中准确性受限的问题，提出动态训练（DT）方法以提升模型在长时间MD模拟中的准确性，并将其应用于等变图神经网络，在挑战性系统中表现出优于传统方法的预测精度。
2025-07-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Using Restricted Boltzmann Machines to Model Molecular Geometries
Yale University（耶鲁大学）
分子的精确物理描述可以通过求解薛定谔方程来获得;然而，这些计算是棘手的，甚至近似也是麻烦的。基于经验数据估计原子间势的力场也很耗时。本文提出了一种新的方法来建模的一组物理参数，利用有限玻尔兹曼机的快速学习能力和代表性的权力。通过在从头算数据上训练机器，我们可以预测与从头算分布相匹配的分子构型分布中的新数据。在本文中，我们介绍了一种新的基于Tanh激活函数的RBM，并对具有不同激活函数的RBM进行了比较，包括sigmoid，Gaussian和（Leaky）ReLU。最后，我们证明了高斯RBM模型的能力，如水和乙烷的小分子。
2020-12-13 cs.LG physics.chem-ph
Machine learning approaches for analyzing and enhancing molecular dynamics simulations
由于计算能力的提高和软件的可用性，分子动力学（MD）已成为研究生物物理系统的有力工具。虽然MD作出了许多贡献，更好地了解这些复杂的生物物理系统，仍然存在方法上的困难，以克服。首先，如何使运行中产生的大量数据，即使是微秒长的MD模拟人类理解。第二，如何有效地采样潜在的自由能表面和动力学。在这个简短的观点中，我们总结了基于机器学习的思想，这些思想解决了这两个限制，重点是它们的关键理论基础和剩余的挑战。
2019-09-25 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Machine learning of molecular properties: locality and active learning
近年来，机器学习技术在许多学科的各种问题中显示出巨大的潜力，包括材料设计和药物发现。一方面，高计算速度和另一方面与DFT相当的准确性使机器学习算法能够有效地通过化学和构型空间进行高通量筛选。然而，文献中可用的机器学习算法需要大量的训练数据集才能达到化学准确性，并且对于所谓的离群值（样本外分子）也显示出很大的误差，这些离群值在训练集中没有得到很好的表示。在本文中，我们提出了一种新的机器学习算法，用于预测分子的性质，解决了这两个问题：它是基于一个本地模型的原子间相互作用，提供高精度时，训练相对较小的训练集和主动学习算法的最佳选择的训练集，显着减少异常值的错误。我们将我们的模型与广泛使用的基准测试的文献中的其他最先进的算法进行比较。
2018-04-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Prediction of transport property via machine learning molecular movements
Keio University（庆应义塾大学）；National Institute of Technology, Sendai College（国立仙台工业高等专门学校）
分子动力学（MD）模拟越来越多地与机器学习（ML）相结合来预测材料特性。从MD获得的分子构型由多个特征表示，例如热力学性质，并且用作ML输入。然而，为了准确地找到输入-输出模式，ML需要足够大的数据集，这取决于ML模型的复杂性。从MD模拟生成如此大的数据集并不理想，因为它们的计算成本很高。在这项研究中，我们提出了一个简单的监督ML方法来预测材料的输运性质。为了简化模型，无监督ML方法获得了分子运动的有效表示。将该方法应用于剪切流动约束下润滑剂分子粘度的预测。此外，简单性有利于解释模型，以理解粘度的分子力学。我们揭示了两种类型的分子机制，有助于低粘度。
2022-03-07 cond-mat.soft cs.LG physics.chem-ph
Molecular dynamics study of molecular mobility in catenanes
本文所描述的分子机器是指利用构象移动性（即围绕化学键的受阻旋转和伴随非价键形成和断裂的分子结构变形）的分子系统。分子机器的组成部分主要通过受限制的扩散运动。作为非生物性质的分子机器的一个例子，可以提出索烃（具有两个互锁分子环的化合物）。因此，例如，当施加电场时，模型索烃（（2）-（环-双（百草枯-对亚苯基））-（1（2，6）-四硫富瓦烯-16（1，5）萘-3，6，9，12，15，17，20，23，26，29-十氧杂环辛烷）-索烃）改变其氧化还原状态，并且发生环的旋转。它发生在影响的某些时刻。为了找出在各种外部条件下环运动的特征性质，进行了分子动力学模拟。首次对索烃的三种阳离子形式进行了几何优化和量子化学计算。
2005-03-11 physics.chem-ph physics.comp-ph
Quantum Machine Learning of Molecular Energies with Hybrid Quantum-Neural Wavefunction
提出混合量子-神经波函数框架，结合量子电路与深度神经网络学习分子波函数，在数值与超导量子实验上实现近化学精度，并具强抗噪性。
2025-09-09 physics.chem-ph quant-ph
