Machine Learning of Accurate Energy-Conserving Molecular Force Fields
使用能量守恒-封闭的经典和量子力学系统的一个基本属性-我们开发了一种有效的梯度域机器学习（GDML）方法，使用有限数量的从头算分子动力学（AIMD）轨迹的样本来构建精确的分子力场。的GDML实现是能够再现全球的中等大小的分子的势能面的精度为0.3千卡$\text{mol}^{-1}$的能量和1千卡$\text{mol}^{-1}$ $\textÅ^{-1}$的原子力使用仅1000构象的几何形状的训练。我们证明了这种准确性的AIMD的分子轨迹，包括苯，甲苯，萘，乙醇，尿嘧啶和阿司匹林。在我们的工作中，通过在希尔伯特空间中学习服从能量守恒定律的向量值函数来完成构建保守力场的挑战。GDML方法能够以显式AIMD计算的一小部分成本对分子进行定量分子动力学模拟，从而允许构建具有高水平从头算方法的准确性和可转移性的有效力场。
2017-05-08 physics.chem-ph
General analytical nuclear force and molecular potential energy surface from full configuration interaction quantum Monte Carlo
全组态相互作用量子蒙特卡罗（FCIQMC）是一种最先进的随机电子结构方法，提供了一种在量子化学基础上计算分子体系的FCI能级态能的方法。然而，特别是为了在FCIQMC水平上探测{ \em动力学}，有必要设计更有效的方案来从FCIQMC产生核力和势能面（PES）。在本文中，我们从FCIQMC导出了核力的一般公式，并阐明了合力的不同贡献。该方法克服了以往的限制，可与冻结核近似和自由选择轨道结合使用，使其有望用于更有效的核力计算。在对N $_2$分子的结合曲线进行数值检验后，利用FCIQMC能量和力，通过高斯过程回归得到了水分子的全维基态势能面。新的水FCIQMC PES可作为H $_2$ O基态核动力学、结构优化和振转光谱计算的基础。
2022-04-28 physics.chem-ph
Teachers that teach the irrelevant: Pre-training machine learned interaction potentials with classical force fields for robust molecular dynamics simulations
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本文提出利用低质量的单分子非反应力场数据预训练，结合小量高成本标签进行微调，提升分子动力学模拟的稳定性与准确性。
2026-04-08 physics.chem-ph
Molecular Dynamics Studies of Sequence-directed Curvature in Bending Locus of Trypanosome Kinetoplast DNA
由规则重复的腺嘌呤束（A-tracts）在双螺旋B-DNA中诱导的宏观曲率在DNA的结构研究中起着特殊的作用，因为这种效应提供了序列特异性构象调制的最有据可查的例子。最近，一个新的假说，其物理起源已被提出，基于分子动力学模拟的结果，一个25-mer的片段与三个A-束相的螺旋螺杆。然而，它的序列在实验研究中从未遇到过，而是根据经验构建的，以便在特定的计算条件下最大限度地提高弯曲的幅度。在这里，我们报告了另一个25聚体B-DNA片段的类似调查的结果，现在有一个天然的碱基对序列中发现的一个微环DNA的弯曲位点。结果表明，静态曲率的一个相当大的幅度和稳定的方向走向小沟的A-道自发出现的条件下，不包括任何初始偏见，除了碱基对序列。这两个DNA片段的弯曲动力学的比较揭示了定性的相似性和有趣的差异。结果表明，在模拟中获得的A道诱导弯曲再现的自然现象，并验证了早期的结论，其可能的机制。
2000-04-20 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.BM
Recent Advances in Maximum Entropy Biasing Techniques for Molecular Dynamics
本文综述了作者和其他人在通过最大熵方法将实验数据纳入分子模拟这一主题上的最新进展。结合实验数据的方法通过最小限度地修改热力学系综来提高分子模拟的准确性。这在力场近似的情况下尤其重要，例如当采用粗粒度模型时，或者在需要高精度的情况下，例如当试图模拟多尺度自组装过程时。作者在这里回顾了实验导向模拟（EDS）和实验导向元自相关（EDM）的方法，允许匹配的平均值和分布的模拟，分别。重要的系统特定的考虑因素进行了讨论，如同时使用增强采样，压力的作用，处理不确定性，以及这些方法的实施。EDS和EDM最近的例子进行了审查，包括应用从头算分子动力学的水，将环境波动内的大分子蛋白质复合物，提高RNA力场，并结合最小的偏置模型肽增强采样。
2019-02-06 physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular Force Fields with Gradient-Domain Machine Learning: Construction and Application to Dynamics of Small Molecules with Coupled Cluster Forces
我们使用最近开发的对称梯度域机器学习（sGDML）方法[Chmiela等人，国家通信9，3887（2018）; Sci. 3，e1603015（2017）]。这种方法能够准确地重建复杂的高维势能面，从从头计算分子动力学轨迹提取的分子构象只有几百个。sGDML方法的数据效率意味着这些构象的原子力可以用高水平的基于波函数的方法计算，例如“金标准”CCSD（T）方法。我们证明了sGDML模型的灵活性恢复本地和非本地的电子相互作用（如氢键，质子转移，孤对，在杂交状态的变化，空间排斥和$n\toπ^*$相互作用），而不施加任何限制的性质原子间的潜力。sGDML分子动力学轨迹的分析产生了新的定性的见解接近光谱精度的小分子的动力学和光谱。
2019-02-01 physics.chem-ph physics.comp-ph physics.data-an
Charge Transfer in Classical Molecular Dynamics Simulations of Met-enkephalin: Improving Traditional Force Field with Data Driven Models
电荷转移和极化效应是生物分子机理描述的重要组成部分。经典的定点电荷力场不能考虑原子电荷与结构变化之间不可忽略的相关性。在这项工作中，高通量从头计算的五肽甲硫氨酸脑啡肽（MetEnk）显示，几何依赖的残基之间的电荷转移是显着的数以万计的构象。我们提出了一个数据驱动的模型与机器学习算法来解决几何相关的电荷波动问题。该数据驱动模型可以直接提供MetEnk任意结构的从头算能级原子电荷，避免了在极化力场中的自洽迭代。分子动力学模拟表明，数据驱动模型提供了一个可能的选择，以描述显式的电荷通量与现有的经典力场的微小修改。这一工作为今后寡肽的动力学模拟提供了一种可供选择的分子机理模型。
2018-02-28 physics.bio-ph physics.chem-ph
Supervised Pretraining for Molecular Force Fields and Properties Prediction
ByteDance Inc.（字节跳动公司）；Apple Inc.（苹果公司）
机器学习方法已成为流行的分子建模任务，包括分子力场和性质预测。传统的监督学习方法缺乏用于特定任务的标记数据，从而促使将大规模数据集用于其他相关任务。我们建议在8600万个分子的数据集上预训练神经网络，这些分子的原子电荷和3D几何形状作为输入，分子能量作为标签。实验表明，与从头开始训练相比，微调预训练模型可以显著提高七个分子性质预测任务和两个力场任务的性能。我们还证明了从预训练模型中学习的表示包含有关分子结构的足够信息，通过显示表示的线性探测可以预测许多分子信息，包括原子类型，原子间距离，分子支架类和分子片段的存在。我们的研究结果表明，监督预训练是分子建模中一个很有前途的研究方向
2022-11-23 cs.LG physics.chem-ph q-bio.BM
Learning data efficient coarse-grained molecular dynamics from forces and noise
本文提出将基于力的训练与去噪得分匹配相统一，用于机器学习粗粒化分子动力学力场，在保持力参数化优势的同时将数据需求降低100倍，并在Trp-Cage和NTL9蛋白上验证了方法。
2024-07-01 physics.bio-ph physics.chem-ph
Statistically Optimal Force Aggregation for Coarse-Graining Molecular Dynamics
机器学习的粗粒度（CG）模型具有模拟大分子复合物的潜力，超出了原子分子动力学的可能性。然而，训练准确的CG模型仍然是一个挑战。一种广泛使用的学习CG力场的方法将来自全原子分子动力学的力映射到CG表示，并将它们与平均CG力场相匹配。我们表明，有灵活性，如何映射到CG表示的所有原子的力量，最常用的映射方法是统计效率低下，甚至可能不正确的存在约束的所有原子模拟。我们定义了一个优化语句的力映射，并表明，大大改善CG力场可以从相同的模拟数据时，使用优化的力映射。该方法在微蛋白Chignolin和Tryptophan Cage上进行了演示，并作为开源代码发布。
2023-02-14 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Grappa -- A Machine Learned Molecular Mechanics Force Field
Heidelberg Institute for Theoretical Studies（海德堡理论研究所）
Grappa利用图注意力网络和Transformer从分子图预测MM参数，在保持计算效率的同时提升力场精度，适用于小分子至病毒粒子的MD模拟。
2024-08-01 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Symmetrized Drude Oscillator Force Fields Improve Numerical Performance of Polarizable Molecular Dynamics
Drude振子势是一种流行的和计算效率高的一类可极化模型，其将每个可极化原子表示为带正电的Drude核与带负电的Drude壳谐波结合。我们发现，现有的力场，把所有的非库仑力的德鲁德核心和壳上没有无意中偶极非库仑力。这引入了错误，其中与中性粒子的相互作用可以错误地诱导原子极化，导致在没有电场的情况下的虚假极化，并加剧违反均分在所采用的Carr-Parinello计划。一个适当的对称化的相互作用势，正确地分裂的德鲁德核和壳之间的力可以纠正这个缺点，提高德鲁德振荡器的模拟的稳定性和数值性能。对称化过程是简单的，只需要重新调整几个力场参数。
2023-03-09 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
A novel proof of the DFT formula for the interatomic force field of Molecular Dynamics
基于基态电子能量是Hohenberg-Kohn泛函的Legendre变换，而Hohenberg-Kohn泛函又是电子密度的泛函，我们给出了经典分子动力学中驱动原子运动的原子间力场的DFT表达式的一个新颖而简单的证明.我们以这种方式表明，所谓的赫尔曼-费曼分析公式，目前用于数值模拟，实际上提供了原子间力的精确表达式。
2016-12-28 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Data-Driven Parametrization of Molecular Mechanics Force Fields for Expansive Chemical Space Coverage
ByteDance Research（字节跳动研究院）
针对传统查找表力场难以覆盖快速扩张的可合成化学空间的问题，研究人员构建大规模量子化学数据集，训练边增强对称保持GNN，开发出Amber兼容的ByteFF力场，在多基准上达SOTA，可助力计算药物研发。
2024-10-08 cs.LG physics.chem-ph
Towards Improved Quantum Machine Learning for Molecular Force Fields
The University of Tokyo（东京大学）；Quemix Inc.（Quemix公司）；National Institutes for Quantum Science and Technology (QST)（量子科学技术研究机构）；NGK INSULATORS, LTD.（NGK绝缘体有限公司）
本文提出改进的量子神经网络架构以提升分子力场生成的准确性，但发现其在能量预测和误差缩放方面存在局限。
2025-11-19 physics.chem-ph quant-ph
Improved prediction of molecular response to pulling by combining force tempering with replica exchange methods
本文提出将FISST方法与温度副本交换或溶质回火结合的混合方法，以更稳健地预测微小皮牛顿力对分子系统的影响并加速构象采样。
2023-10-18 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
May the Force be with You: Unified Force-Centric Pre-Training for 3D Molecular Conformations
Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）；University of Illinois, Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）
提出统一力中心预训练模型，覆盖平衡与非平衡构象，提升力预测精度3倍，解决MD模拟不稳定问题，推理比NequIP快2.45倍。
2023-08-24 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
On the Growth Rate of Non-Enzymatic Molecular Replicators
众所周知，非酶模板定向分子复制子X + nO -> 2X表现出抛物线生长d[X]/dt = k [X]^{1/2}。在这里，我们分析了依赖于杂交能量，温度，链长度和序列组成的有效复制速率常数k。首先，我们推导出简单的热力学参数的基础上的复制率k的分析标准。其次，我们提出了一个布朗动力学模型的寡核苷酸，使我们能够模拟他们的扩散和杂交行为。该模拟用于产生和分析链长度、温度以及在一定程度上序列组成对杂交速率和所得最佳总体速率常数k的影响。结合这两种方法，使我们能够半解析地描绘一个适应度景观模板定向复制。结果表明，在低温下较长的链具有明显的复制优势。
2011-09-01 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
Flow-matching -- efficient coarse-graining of molecular dynamics without forces
Freie Universität Berlin（柏林自由大学）；Microsoft Research AI4Science（微软研究院AI4Science）
粗粒度（CG）分子模拟已经成为一个标准的工具，研究分子过程的时间和长度尺度上无法达到全原子模拟。参数化CG力场以匹配全原子模拟主要依赖于力匹配或相对熵最小化，这需要分别来自具有全原子或CG分辨率的昂贵模拟的许多样本。在这里，我们提出了流匹配，这是一种新的CG力场训练方法，它通过利用归一化流（一种生成式深度学习方法）结合了两种方法的优点。流匹配首先训练归一化流以表示CG概率密度，这相当于在不需要迭代CG模拟的情况下最小化相对熵。随后，该流程根据学习的分布生成样本和力，以便经由力匹配来训练期望的CG自由能模型。即使不需要来自全原子模拟的力，流匹配在数据效率方面也优于经典力匹配一个数量级，并且产生可以捕获小蛋白质折叠和展开转变的CG模型。
2023-02-05 cs.LG physics.bio-ph physics.chem-ph
Molecular Force Fields with Gradient-Domain Machine Learning (GDML): Comparison and Synergies with Classical Force Fields
现代机器学习力场（ML-FF）能够以高级$ab~initio$方法的精度产生能量和力预测，但计算成本要低得多。另一方面，经典分子力学力场（MM-FF）采用固定的功能形式，往往是不太准确，但相当快，并可转移之间的分子相同的类。在这项工作中，我们将研究这两种方法如何相互补充。我们对比的能力ML-FF重建动态和热力学可观的MM-FFs，以获得定性的理解这两种方法之间的差异。这种分析使我们能够修改广义琥珀力场（GAFF），通过重新参数化短程和键合相互作用与更多的表达条款，使他们更准确，而不牺牲的关键属性，使MM-FF如此成功。
2020-08-10 physics.atm-clus physics.bio-ph physics.chem-ph
Identification of molecular quantum states using phase-sensitive forces
提出一种基于参考力与信号力干涉的相敏态依赖力协议，可识别密集能级中的分子量子态、监测非弹性散射并在单次测量中排除大量候选态。
2020-04-11 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Generating High-Precision Force Fields for Molecular Dynamics Simulations to Study Chemical Reaction Mechanisms using Molecular Configuration Transformer
Peking University（北京大学）；Shenzhen Bay Laboratory（深圳湾实验室）；Changping Laboratory（昌平实验室）
针对传统化学反应机理研究依赖经验、高精度模拟计算成本高的问题，提出基于分子构型Transformer训练高精度力场的方案，可低成本实现高精度反应模拟，已应用于两类有机反应研究。
2024-04-11 cond-mat.soft cs.AI physics.chem-ph
Operator Forces For Coarse-Grained Molecular Dynamics
Department of Mathematics and Computer Science, Freie Universität, Berlin, Germany（数学与计算机科学系，弗里堡大学，柏林，德国）；Microsoft Research AI for Science, Berlin, Germany（微软研究院人工智能科学部，柏林，德国）；Department of Physics, Rice University, Houston, Texas 77005, USA（物理系，里士大学，休斯顿，德克萨斯州77005，美国）
本文提出基于归一化流的核函数用于粗粒化分子动力学力匹配，在无原子力标签时仅从构象样本生成高质量力场，减少局部畸变并保持全局构象精度。
2025-06-24 cs.LG physics.chem-ph physics.comp-ph
Boosting ensemble refinement with transferable force field corrections: synergistic optimization for molecular simulations
提出融合最大熵系综精修与力场拟合的连续插值框架，通过交叉验证确定权重，并在RNA寡聚体的核磁共振数据约束模拟中验证其可自动选择有效的可迁移力场校正。
2023-11-22 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
