Rotational Memory Function of SPC/E water
Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）；Arizona State University（亚利桑那州立大学）
本文通过计算SPC/E水单偶极子旋转和整体偶极矩的记忆函数，验证了介电光谱理论中单粒子和集体弛豫时间的关联，并表明短记忆时间支持旋转扩散模型用于描述水分子偶极矩动力学。
2026-01-15 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Optimal molecular alignment and orientation through rotational ladder climbing
在线性刚性转子模型中，研究了电磁场对分子排列和取向的控制。借助单调收敛算法，我们发现最佳场在光谱的微波部分，并且通过从基态逐渐共振激发分子的旋转来起作用，即，通过旋转爬梯这种机制不仅在最大化定向或对准时存在，而且在使用同时优化定向/对准的效率及其持续时间的规定目标状态时也存在。扩展的优化方法考虑有限的旋转温度也提出。
2005-08-02 physics.chem-ph quant-ph
Mixed-field orientation of molecules without rotational symmetry
从实验和理论上研究了永久偶极矩与极化率主轴不平行的非对称转子分子的混合场取向。我们发现，对于强非共振激光场和弱静态电场的典型情况，如果激光场是椭圆偏振的，并且其长轴和短轴不平行于静态场，则会诱导完整的3D取向。对于线性偏振激光场，仅沿着分子的最可偏振轴的偶极矩分量是相关的，导致即使当激光偏振和静态场不平行时也是1D取向。模拟结果表明，在强直流电场与激光场的结合中，垂直于最极化轴的偶极矩分量变得相关。这提供了一种替代的方法，通过组合线性偏振激光场和强直流电场，以等于分子的最极化轴和其永久偶极矩之间的角度布置的3D取向。
2013-10-16 physics.chem-ph
Molecular Dipole Moment Learning via Rotationally Equivariant Gaussian Process Regression with Derivatives in Molecular-orbital-based Machine Learning
California Institute of Technology（加州理工学院）
这项研究扩展了精确和可转移的基于分子轨道的机器学习（MOB-ML）方法，以Hartree-Fock计算为代价来模拟电子相关对偶极矩的贡献。应用基于分子轨道（MOB）的成对分解的相关部分的偶极矩，这些对偶极矩可以进一步回归为分子轨道（MO）的通用函数。偶极MOB特征由能量MOB特征及其对电场的响应组成。为了更有效地学习偶极矩，引入了一种可解释的旋转等变高斯过程回归（GPR）导数算法。所提出的问题设置，功能设计和ML算法，提供了高精度的模型，偶极矩和能量的水和14个小分子。为了证明MOB-ML作为有机分子的分子偶极矩和能量的广义密度矩阵泛函的能力，我们进一步应用所提出的MOB-ML方法来训练和测试来自QM 9数据集的分子。局部可扩展GPR与高斯混合模型无监督聚类（GMM/GPR）的应用将MOB-ML扩展到大数据范围，同时保持预测精度。此外，与文献结果相比，MOB-ML提供了最好的测试MAE为4.21 mDebye和0.045千卡/摩尔的偶极矩和能量模型，分别为110000 QM 9分子训练时。所得到的QM 9模型的良好的可移植性也说明了四个不同系列的肽的准确预测。
2022-05-31 cs.LG physics.chem-ph
Laser-induced molecular alignment in the presence of chaotic rotational dynamics
混沌分子系统的相干控制，使用激光辅助二氧化硫（SO $_2$）分子在静态电场的存在下作为一个例子，被认为是。该系统的经典版本是混沌的条件的建立，量子和经典的类似物被证明是在非常好的对应关系。研究发现，无论是在经典系统还是量子系统中，经典系统中存在的混沌都不会阻碍对准。利用数值计算的结果，我们认为，激光辅助排列是稳定的，对所有不对称的顶部分子的旋转混沌。
2017-01-16 physics.chem-ph quant-ph
Field-free long-lived alignment of molecules in extreme rotational states
我们介绍了一种新的光学工具-“二维光学离心机”，能够在极端旋转状态下对齐分子。与传统的离心机不同，它将分子限制在旋转平面内，它的二维版本将分子沿着明确定义的轴排列，类似于单个线性偏振激光脉冲的效果，但旋转激发水平要高得多。超高旋转状态相对于碰撞的鲁棒性增加导致在稠密介质中产生的对准的寿命更长，为在环境条件下研究和利用对准的分子系综提供了新的可能性。
2015-09-07 physics.chem-ph quant-ph
Rotational spectroscopy, dipole moment and $^{14}$N nuclear hyperfine structure of $iso$-propyl cyanide
$iso$ -丙基氰，（CH $_3$）$_2$ CHCN，也称为$iso$ -丁腈，使用长路径吸收光谱在37和600 GHz之间的选定区域记录的旋转跃迁。进一步的测量进行了6和20 GHz之间采用傅里叶变换微波（FTMW）光谱脉冲分子超音速射流。所观察到的过渡达到$J$和$K_a$的量子数分别为103和59，并产生准确的旋转常数以及失真参数高达八阶。的$^{14}$ N核超精细分裂的解决，特别是FTMW光谱产生自旋旋转参数以及非常准确的四极耦合条款。此外，斯塔克效应的测量进行了在微波区，以获得一个很大程度上修订$c$ -偶极矩分量，并改善$a$ -组件。的超精细耦合和偶极矩值进行了比较，从实验和量子化学计算的相关分子的值。
2019-03-20 astro-ph.GA astro-ph.IM physics.chem-ph
Correlated Rotational Alignment Spectroscopy: A New Tool for High-Resolution Spectroscopy and the Analysis of Heterogeneous Samples
本研究介绍关联转动排列光谱（CRASY）技术，综述其原理、现有实现及发展潜力，指出该技术可分离非均相样品组分信号、观测天然丰度同位素异数体光谱、指认碎裂通道，且实现亚MHz分辨率的转动拉曼光谱测量。
2024-03-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
Precise dipole moments and quadrupole coupling constants of the cis and trans conformers of 3-aminophenol: Determination of the absolute conformation
用傅里叶变换微波光谱法测定了顺、反3-氨基苯酚的转动常数和氮原子核四极耦合常数。我们研究了几个$J=2\leftarrow{}1$和$1\leftarrow{}0$超精细分辨旋转转换的两种构象。的过渡是适合一个刚性转子哈密顿包括核四极耦合占氮核。对于顺式-3-氨基苯酚，我们得到了转动常数A=3734.930 MHz，B=1823.2095 MHz，C=1226.493 MHz;对于反式-3-氨基苯酚，我们得到了转动常数A=3730.1676 MHz，B=1828.25774 MHz，C=1228.1948 MHz。利用斯塔克效应测量精确地确定了偶极矩，用于顺式-3-氨基苯酚的$μ_a=1.7735$ D、$μ_b=1.5195$ D和反式-3-氨基苯酚的$μ_a=0.5563$ D、$μ_b=0.5376$ D的几个超精细跃迁。然而，旋转常数和四极耦合常数不允许确定的绝对配置的两个构象，这个分配是直接的基础上的偶极矩。进行了高水平的\emph{ab initio}计算（B3 LYP/6- 31 G ^* 到MP2/aug-cc-pVTZ），提供了通过这些理论方法获得的大分子的转动常数和偶极矩的误差估计。
2008-01-23 physics.atom-ph physics.chem-ph
Precise dipole moment and quadrupole coupling constants of benzonitrile
我们进行了苯甲腈的傅里叶变换微波光谱，没有和施加电场。从无场超精细分辨微波跃迁，我们同时获得准确的值的旋转常数，离心畸变常数，和氮核四极耦合常数的苯甲腈。通过对所选超精细跃迁的斯塔克位移的测量，确定了苯甲腈的电偶极矩为$μ=μ_a=4.5152 (68)$ D。
2007-12-20 physics.chem-ph
Rotational properties of two interacting cold polar molecules: linear, symmetric, and asymmetric tops
研究两静态冷极性分子在外部直流电场及各向异性偶极-偶极相互作用下的势能与极化，将分子建模为量子刚性转子并考察线性、对称与非对称陀螺分子，发现短间距下分子性质强烈依赖电场方向，凸显考虑转动自由度的重要性。
2024-09-23 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Hyperfine-Structure-Induced Depolarization of Impulsively Aligned $\rm I_2$ Molecules
使用中等强度的$450$ fs激光脉冲在气相$\rm{I_2}$分子中产生旋转波包。随后的随时间变化的对齐，测量库仑爆炸成像与延迟的探测脉冲，表现出特征的复苏结构预期的旋转波包，但也是一个复杂的非周期性的子结构和减少平均对齐之前没有观察到。量子力学模型将这种现象归因于转动角动量和核自旋之间通过电四极相互作用的耦合。计算的取向轨迹与实验结果吻合得很好。
2018-04-12 physics.chem-ph
Rotational dynamics of a diatomic molecular ion in a Paul trap
我们提出了一个异质双原子分子离子的模型在一个刚性转子近似的线性保罗陷阱，一个纯粹的经典，其他的质心运动被视为经典，而旋转运动是量化的。我们研究了在离子的永久偶极矩和俘获电场之间存在耦合时的转动动力学及其对质心运动的影响。我们表明，永久偶极矩的存在影响的离子的轨迹，并且它离开的马修方程的解决方案，发现原子离子。对于量子转动的情况，我们也证明了上述耦合对离子转动态的影响。
2015-11-12 physics.atom-ph physics.chem-ph
Opposite effects of the rotational and translational energy on the rates of ion-molecule reactions near $0\,\text{K}$: the $\text{D}_2^++\text{NH}_3$ and $\text{D}_2^++\text{ND}_3$ reactions
该研究利用里德伯–Stark合束与转动绝热捕获模型，发现D₂⁺与NH₃/ND₃在近0 K反应中转动能提升速率而低碰撞平动能产生不同效应，并揭示逆动力学同位素效应来源。
2023-11-30 physics.chem-ph
Alignment and orientation of an adsorbed dipole molecule
利用半周期激光脉冲作用于吸附分子，研究了吸附分子的取向行为。通过改变势阱的位阻角，观察到无场旋转运动到位阻旋转运动的交叉。在小的位阻角下，由于较高的激发态受到抑制，取向和排列都表现出类似正弦曲线的行为。然而，平均取向随着受阻角的增加而单调减小，而平均取向在某个受阻角处显示出最小值。其原因可归结为波函数的对称性，并可通过分析本征态系数得到很好的解释。
2004-11-10 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Probing rotational wave-packet dynamics with the structural minimum in high-order harmonic spectra
我们研究了非线性排列分子在前半转动回复附近产生的依赖于共振的高次谐波谱。研究发现，分子排列的演化是在结构极小值中编码的。为了揭示分子排列与高次谐波谱中的结构极小值之间的关系，我们基于双中心干涉模型进行了分析。我们的分析表明，结构的最小位置线性依赖于排列参数$<\cos^2θ>$的倒数。这种线性关系表明了通过测量光谱极小值来探测旋转波包动力学的可能性。
2014-03-04 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Laser-induced 3D alignment and orientation of quantum-state-selected molecules
利用强非均匀静态电场，根据2，6-二氟碘苯分子的旋转量子态，对旋转冷超声束进行空间色散。选择处于最低旋转状态的分子并将其用作3维对准和取向的目标。在绝热状态下，用椭圆偏振的强激光脉冲诱导取向，并且通过激光脉冲和弱静电电场的组合作用诱导取向。我们表明，当旋转状态选择的分子，而不是在原来的分子束中的分子，被用作目标时，三维排列和取向的程度大大增强。
2009-08-04 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Pair-eigenstates and mutual alignment of coupled molecular rotors in a magnetic field
我们研究了一对极性$^2Σ$分子在均匀磁场中的转动状态。分子之间的电偶极-偶极相互作用产生两种类型的纠缠对本征态。在一种类型中，固有顺磁性分子与磁场之间的塞曼相互作用破坏了本征态对的纠缠，而在另一种类型中则不会。成对本征态表现出许多交叉点，对于由满足电偶极-偶极算符施加的选择规则$ΔJ_{i}=0,\pm 1$、$ΔN_{i}=0,\pm 2$和$ΔM_{i}=0,\pm 1$的个体状态组成的成对本征态，这些交叉点变得避免。这里，$J_{i}$、$N_{i}$和$M_{i}$是不存在电偶极-偶极相互作用时分子$i=1,2$的总的、旋转的和投影的角动量量子数。我们评估的对本征态的相互对齐，并发现它是独立的磁场，除了国家进行避免交叉，在这种情况下，相互作用的状态的对齐互换对应于交叉点的磁场。我们提出了一个分析模型，它提供了现成的成对对齐余弦的特点耦合转子的相互对齐的估计。
2016-01-20 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Rotational-state dependence of interactions between polar molecules
本研究揭示极性分子间相互作用的转动态依赖规律，发现转动量子数差大于1时存在排斥范德华作用，该作用可在毫开尔文以下温区大幅降低碰撞损失，为超冷极性分子的量子模拟等领域提供新应用方向。
2024-05-15 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Topology of surfaces for molecular Stark energy, alignment and orientation generated by combined permanent and induced electric dipole interactions
我们表明，结合永久和诱导的电偶极子相互作用的极性和极化分子与共线电场导致一个独特的拓扑结构相应的斯塔克能量表面和其他可观的-如对齐和取向余弦-在平面上跨越的永久和诱导的偶极子相互作用参数。我们发现，轨迹的表面的交叉点可以跟踪分析和本征态以及它们的交叉点的数量可以由一个单一的整数指数。该指数的值，独特的特定比例的相互作用参数，带来了一个密切的亲属关系，通过超对称量子力学的设备，以前获得的一类斯塔克态的本征性质。
2013-12-20 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
A quantum-chemical perspective on the laser-induced alignment and orientation dynamics of the CH$_3$X (X = F, Cl, Br, I) molecules
本文研究了长轴对称顶部CH $_3$ X（X = F，Cl，Br，I）分子的激光诱导取向动力学（A&O），着重研究了卤素取代对这些分子的转动常数、偶极矩和极化率的影响，因为这些量决定了A&O动力学。深入了解可能的控制方案的首选卤化分子的A&O动力学和A&O模拟的最佳实践，以及。结果表明，准确的A& O-动力学模拟时，有必要采用大的基组和高水平的电子相关计算的旋转常数，偶极矩，和极化率。这些分子参数的基准质量值，对应于平衡，以及振动平均结构的帮助下获得的焦点分析（FPA）技术和明确的电子结构计算，利用金标准CCSD（T）方法，基础设置为五重zeta质量，核心相关的贡献，特别是，CH $_3$ Br和CH $_3$ I的相对论效应。结果表明，CH $_3$ X分子在光学区域的不同A&O行为主要是由它们的极化率各向异性的差异，换句话说，卤素原子的大小不同所引起的。相比之下，由于CH $_3$ X分子具有相似的偶极矩，由几个周期的太赫兹脉冲引起的CH $_3$ X系列的A&O动力学主要由转动常数的变化决定。A&O动力学对$B$转动常数最敏感：即使平衡值和振动平均值之间的差异也会导致明显不同的A&O动力学。具有不同对称性的转动态，加权核自旋统计，对A&O动力学的贡献进行了研究。
2021-12-01 physics.chem-ph
Molecular influence on nuclear-quadrupole-coupling effects in laser induced alignment
本文通过比较多种大核自旋非对称陀螺分子，揭示了核四极超精细劈裂与转动能级劈裂的相对大小对激光脉冲后自旋-转动动力学的关键影响，并指出高激发转动态会削弱四极耦合的作用。
2024-08-02 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Collisional alignment and molecular rotation control chemi-ionization of individual conformers
本研究通过分离特定构象体旋转量子态的交叉分子束实验，揭示对苯二酚与亚稳态氖原子化学电离中几何相关长程力的碰撞取向效应及分子旋转的抵消作用。
2024-01-22 physics.chem-ph
Quantum Phase Analysis of Field-Free Molecular Alignment
我们提出了量子力学解释未解决的现象观察到的无场分子排列的飞秒激光脉冲。分子转动态的量子相位分析揭示了以下现象的物理起源：强排列峰周期性出现，并且每个排列峰的时间形状根据分子种类以有序的方式变化;在第一个峰处没有实现最强的排列;与转动动力学的时间尺度相比，排列态和反排列态之间的转变非常快。这些特征以类似于描述载波包络相位稳定锁模激光器的统一方式来理解。
2015-04-08 physics.chem-ph physics.optics
$^1$H-NMR Dipole-Dipole Relaxation in Fluids: Relaxation of Individual $^1$H-$^1$H Pairs versus Relaxation of Molecular Modes
分子流体的分子内$^1$ H-NMR偶极-偶极弛豫传统上在NMR分子内弛豫的Bloembergen-Purcell-Pound（BPP）理论内解释。BPP理论利用德拜的理论来描述$^1$ H- $^1$ H对的旋转扩散，并预测不同自旋对之间的$^1$ H- $^1$ H偶极-偶极自相关函数的单指数衰减。使用分子动力学（MD）模拟，我们表明，对于这两个$n$ -庚烷和水，这是不是这种情况。特别地，单个$^1$ H- $^1$ H分子内对的自相关函数本身表现出丰富的拉伸指数行为，这意味着旋转相关时间的分布。然而，对于高对称性分子新戊烷，单个$^1$ H- $^1$ H分子内对确实符合BPP描述，表明分子对称性在帮助与BPP模型一致方面的重要作用。$n$ -庚烷、水和新戊烷的分子间自相关函数也不允许单个$^1$ H- $^1$ H分子间对在不同的初始分离下的单指数行为。我们建议将自关联函数按分子模式展开，其中分子模式确实具有指数弛豫行为。小心，由此产生的第一类Fredholm积分方程可以反演，以恢复分子模式的概率分布。这种方法的优点和局限性。
2020-09-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Identical particles exchange symmetry and the electric dipole moment in molecules
基于基本对称性，分子不可能有永久的电偶极矩，尽管它在文献中通常用于解释异质和同质分子的不同分子光谱。电偶极旋转和振动光谱确实可以在异质分子中观察到，而在具有相同核的分子中却看不到。我失踪的光谱特征可以解释为一个效果的交换对称性相同的粒子。
2022-11-18 physics.chem-ph quant-ph
Possible EIT-like effects in strong-field photodissociation of carbon disulphide
CS $_2$分子在用512 nm或355 nm光的强（1-100 TW cm $^{-2}$）、35 ps脉冲照射时空间排列。当两种颜色同时出现时，空间对齐就消失了。我们类比弱场照明的原子由两种颜色，其中EIT（电磁感应透明）抑制吸收凭借偶极子不被诱导在双色场。在强场情况下，分子排列是在所施加的电场的方向上诱导的偶极的结果。因此，当不诱导偶极子时，预期不存在空间对准。
2007-02-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
Molecular movie of ultrafast coherent rotational dynamics
在超快时间尺度上记录分子电影一直是解开分子动力学详细信息的长期目标。我们提出了非常高的分辨率和高保真度的分子电影超过一个半周期的激光诱导羰基硫化物（OCS）分子的旋转动力学的直接实验记录。利用单量子态选择和优化的双脉冲序列的组合来创建定制的旋转波包，实现了前所未有的无场对准程度，$\langle \cos^{2}{θ_{2D}}\rangle=0.96$（$\langle \cos^{2}θ\rangle=0.94$），超过了单脉冲对准的理论极限。实验观察到的非常丰富的量子动力学是完全恢复的角概率分布从含时的薛定谔方程的解决方案与实验细化的参数。在检索的时间依赖的三维波包的旋转状态的人口和相位合理化观察到的非常高的程度的对齐。
2019-05-09 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
The effect of nuclear-quadrupole coupling in the laser induced alignment of molecules
我们提出了一个理论研究的时间相关的激光分子排列考虑到超精细耦合由于核四极相互作用。核自旋与分子整体角动量的耦合显著地影响它们的转动动力学。本文系统地分析了核-四极耦合对外激光场诱导的线型$\text{I}_2$和非对称陀螺型二碘苯分子转动动力学的影响。我们探讨了不同的制度的脉冲形状和激光脉冲强度和详细的条件下，四极耦合不能被忽略的分子的激光对准的描述。
2020-06-16 physics.chem-ph quant-ph
Understanding the Interface Dipole of Copper Phthalocyanine (CuPc)/C60: Theory and Experiment
界面偶极决定了电子在给体/受体界面的能量取向，在有机光致发光中起着重要作用。本文采用第一性原理密度泛函理论（DFT）、紫外光电子能谱（UPS）和飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）相结合的方法研究了酞菁铜与C60之间的界面偶极、能级排列和结构特性。DFT发现一个相当大的界面偶极子的面向上的方向，在定量协议与UPS测量，并排除了电荷转移的界面偶极子的起源。使用TOF-SIMS，我们表明，双层CuPc/C60膜的界面形态的特征在于分子混合，包含正面和边缘上的取向。互补的实验和理论结果提供了深入了解的界面偶极子的起源和直接证据的界面形态的界面偶极子的效果。
2012-08-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Accurate numerical evaluation of systematics in the experiment for electron electric dipole moment measurement in HfF$^+$
本研究计算了外场下$^{180}$HfF$^+$离子相关能级的超精细结构，用于电子电偶极矩搜寻实验的系统效应分析，同时考虑了关键的分子光谱微扰因素。
2023-08-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
Electrical Indicator of Imminent Freezing in Supercooled Water
数据表明，电活动和偶极排列在过冷水和重水冻结开始之前和之后的证据。已记录到高达13 mV的电压信号。在某些情况下，在潜热释放和冻结开始之前长达3秒。电压信号的极性暗示了冷冻前的分子偶极排列。
2002-04-02 physics.chem-ph physics.gen-ph
Fundamental Limits on Measuring the Rotational Constraint of Single Molecules using Fluorescence Microscopy
光学荧光成像能够测量单个分子的空间和旋转动力学。然而，不可避免的测量噪声将导致旋转动力学的不准确估计，导致分子看起来比实际上更受旋转约束。我们报告了一个数学框架来计算的基本限制的准确性，在测量的旋转迁移率的偶极类发射器。通过将我们的框架应用于平面和三维方法，我们提供了一种根据实验条件选择最佳取向测量技术的方法。
2019-04-19 physics.app-ph physics.chem-ph physics.data-an
Laser-induced alignment and orientation of quantum-state-selected large molecules
根据极性分子的量子态，使用强非均匀静态电场来空间分散极性分子的超声束。我们表明，分子居住在最低的说谎旋转状态可以被选择，并用作进一步的实验的目标。作为一个例子，我们展示了一个前所未有的程度的激光诱导的一维对齐$(<\cos^2θ_{2D}>=0.97)$和强取向的状态选择碘苯分子。这种方法应该能够在旋转基态的极性分子的纯样品上进行实验，为分子科学提供新的机会。
2008-10-13 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Sympathetic rotational cooling of large trapped molecular ions
Freie Universität Berlin（柏林自由大学）
通过协同旋转冷却技术，实现对分子离子旋转态的高效冷却，为量子信息处理和高精度光谱学提供新的可能性。
2026-02-03 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Learning Dipole Moments and Polarizabilities
标量分子性质（如势能）的机器学习已经实现了广泛的应用。然而，针对方向性的机器学习模型相对较少，包括永久和过渡偶极子（多极）矩以及极化率。这些性质对于确定分子间力和分子光谱是必不可少的。在本章中，我们将回顾这些张量属性的机器学习模型，特别关注如何通过采用与这些属性的物理定义类似的形式将旋转等方差编码到这些模型中。然后，您将学习如何使用嵌入式原子神经网络模型来训练代表性分子的偶极矩和极化率。本章讨论的方法可以扩展到学习类似或更高阶的张量性质，如磁偶极矩，非绝热耦合矢量和超极化率。
2021-11-09 physics.chem-ph physics.comp-ph
Creating rotational coherences in molecules aligned along the intermediate moment of inertia axis
我们提出并计算研究了一种方法，同时定向的非对称顶部分子的角动量沿：1）实验室固定的方向，2）分子的中间转动惯量轴，3）激光场波矢量。为了这个目的，我们利用相干控制方案，其中一个定制的脉冲光学离心机填充旋转状态与定义良好的投影到分子轴上的总角动量。适当的时间形状的光学离心脉冲可以离开旋转波包在特殊的旋转相干性，导致良好程度的三维瞬态对齐，与任意的分子轴指向沿激光脉冲传播方向。作为一个例子，我们演示了如何产生高弹性旋转量子态的D2S中的分子主要围绕其中间惯性轴旋转，使其电偶极矩是永久对齐沿激光脉冲的传播方向。应用可能包括在各种光电子成像实验中访问较少模糊的信息。
2022-11-18 physics.chem-ph quant-ph
Time-Heterogeneity of the Förster Radius from Dipole Orientational Dynamics Impacts Single-Molecule FRET Experiments
针对单分子 FRET 中的动态位移问题，本文建立含旋转动力学的染料连接子 Langevin 模型，证明位移主要源于偶极矩相互取向而非可及体积。
2024-12-03 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
