Mixed-field orientation of molecules without rotational symmetry
从实验和理论上研究了永久偶极矩与极化率主轴不平行的非对称转子分子的混合场取向。我们发现，对于强非共振激光场和弱静态电场的典型情况，如果激光场是椭圆偏振的，并且其长轴和短轴不平行于静态场，则会诱导完整的3D取向。对于线性偏振激光场，仅沿着分子的最可偏振轴的偶极矩分量是相关的，导致即使当激光偏振和静态场不平行时也是1D取向。模拟结果表明，在强直流电场与激光场的结合中，垂直于最极化轴的偶极矩分量变得相关。这提供了一种替代的方法，通过组合线性偏振激光场和强直流电场，以等于分子的最极化轴和其永久偶极矩之间的角度布置的3D取向。
2013-10-16 physics.chem-ph
Ionization of oriented carbonyl-sulfide molecules by intense circularly polarized laser pulses
我们提出了结合实验和理论的结果取向羰基硫化物分子的强场电离的圆偏振激光脉冲。得到的分子框架光电子角分布显示出明显的不对称垂直于分子电偶极矩的方向。这些发现解释了隧道模型调用的激光诱导斯塔克位移与分子的偶极子和极化率及其非弛豫阳离子。本文的重点是理解一维取向极性分子的强场电离，特别是光电子发射方向的不对称性。在下面的文章（Phys.Rev.A83，023406（2011））中，重点是理解来自三维取向的不对称顶部分子的强场电离，特别是分子轨道的节平面中的电子发射的抑制。
2011-03-24 physics.chem-ph
Detecting chirality in molecules by linearly polarized laser fields
提出了一种利用一对线偏振互偏超短脉冲激光区分手性分子对映体的新方案。该技术依赖于这样一个事实，即两个对映体的非对角各向异性贡献的电极化张量具有不同的符号。利用这一性质，我们能够激发两个对映体的相干单向旋转与π相位差的分子电偶极矩。该方法是强大的，适用于相对较高的温度下的分子样品，使其适用于选择性手性分析的混合物，并与对映异构体之间的低障碍的手性分子。作为一个例子，我们提出了纳秒激光驱动的四原子非刚性手性分子的短寿命的手征动力学。所提出的技术的超快时间尺度是非常适合于研究宇称破坏的分子系统在短寿命的手征状态。
2016-02-29 physics.chem-ph
Enantioselective chiral orientation induced by a combination of a long and a short laser pulse
研究了皮秒整形激光脉冲和飞秒延迟激光脉冲激发下手性分子的对映选择性取向。利用量子力学模拟，我们证明了一个强的无场对映选择性取向沿激光传播方向。此外，我们使用一个经典的模型来再现的对映选择性取向。此外，相应的经典系统的分析允许理解诱导的对映选择性取向的定性特征。这种强的对映体选择性取向可用于非均匀静电场分离手性对映体。
2021-09-29 physics.chem-ph physics.optics
Orientation and dynamics of water molecules in beryl
本研究利用核磁共振波谱发现绿柱石空腔内I型水分子的取向偏离六方轴约18度，并揭示其通过氢键附着于氧原子，同时进行快速摆动与取向跳跃两类运动。
2022-10-20 physics.chem-ph
Molecular Water Lilies: Orienting Single Molecules in a Polymer Film by Solvent Vapor Annealing
光活性分子的微观取向和位置对于诸如OLED和太阳能电池的光电子器件的操作至关重要。在这里，我们介绍了一种形状持久的大环分子作为一个优秀的荧光探针，简单地测量（i）它的方向旋转的激发偏振和记录的强度调制光致发光（PL），和（ii）它在膜中的位置，通过分析在分子水平上的整体PL亮度。该探针的独特形状、吸收和荧光性质产生关于分子取向和位置的信息。我们通过溶剂蒸气退火（SVA）来控制探针在聚合物膜中的取向和定位。在SVA过程中，分子聚集在聚合物/空气界面处，在那里它们采用平坦的构象，就像池塘表面的睡莲一样。这些结果对于OLED的制作和单分子光谱学（SMS）的研究具有重要意义。
2016-11-07 physics.chem-ph
Optical absorption in atoms and molecules near laser-induced exceptional points
本文提出了一种非厄米特的原子分子吸收理论，该理论可以在不使用任何拟合参数的情况下计算多电子原子分子的吸收光谱。我们提出了一种在原子系统中光学诱导异常点的方法，并表明激光参数的微小变化可能导致吸收线型的急剧变化。我们证明了这些预测氦使用精确的从头计算电子结构数据。最后，我们推导出一个简单的公式的法诺不对称因子和评估它的模型氙原子。
2019-03-31 physics.chem-ph
Making the best of mixed-field orientation of polar molecules: A recipe for achieving adiabatic dynamics in an electrostatic field combined with laser pulses
我们已经从实验和理论上研究了旋转态选择OCS分子的混合场取向，并获得了很强的取向度。所施加的中等强度的纳秒激光脉冲足够长以使分子精确地对准。然而，在弱直流电场的组合，相同的激光脉冲的混合场取向的非绝热动力学的结果。这些意见充分解释计算采用，绝热和非绝热的时间依赖模型。
2012-04-12 physics.chem-ph quant-ph
Enantioselective Orientation of Chiral Molecules Induced by Terahertz Pulses with Twisted Polarization
手性和手性分子是现代化学和生物化学工业中的关键要素。手性对映体的单独寻址和最终分离一直是并且仍然是分子物理学和化学中一个重要的难以捉摸的任务，并且多年来已经引入了各种方法来实现这一目标。在这里，我们从理论上证明了一对交叉极化太赫兹脉冲与手性分子通过其永久偶极矩相互作用诱导这些分子的对映选择性取向。这种取向持续了很长一段时间，超过了几个数量级的太赫兹脉冲的持续时间，其依赖于温度和脉冲的参数进行了研究。持续的取向可以增强分子在不均匀电磁场中的偏转，潜在地导致可行的分离技术。
2020-11-12 physics.chem-ph physics.optics
Transition between mechanisms of laser-induced field-free molecular orientation
通过测量取向恢复时间和随后的理论计算比较，观察到两种不同的机制之间的过渡CO分子的激光诱导无场取向。在第一种机制中，我们发现CO的取向强度最高可达8 × 10^13 W/cm ^2，分子通过超极化相互作用脉冲取向。在较高强度下，通过取向选择性电离的不对称耗尽是主要的取向机制。除了明确识别的两个制度的取向，我们建议，仔细测量的取向耗尽机制作为激光强度的函数的发病将提供一个相对简单的路线来校准非微扰强场分子电离的绝对速率。
2013-07-01 physics.atom-ph physics.chem-ph
Field-free Three-Dimensional Orientation of Asymmetric-Top Molecules
通过强超短激光场对分子进行排列和定向对于物理和化学中的各种应用至关重要。这些包括控制高次谐波产生，分子轨道层析成像，控制分子光电离和解离过程，生产“分子电影”的帮助下，X射线自由电子激光源和超快电子衍射的相对论电子。虽然激光诱导分子排列的动力学已经被广泛研究和证明，但分子取向是一项更具挑战性的任务，特别是对于非对称顶部分子。在这里，我们报告的第一个实验演示的无场，全光学三维取向的非对称陀螺分子通过锁相交叉偏振双色激光脉冲。除了传统的集成的取向因子，我们报告的方向是不服从光学测量，但很容易在我们的角度分辨成像技术的微分程度。我们的计划适用于广泛的一类不对称分子，并开辟了新的方式来控制他们的取向，最终导致直接成像的气相分子结构，使用先进的自由电子激光束具有极高的时空分辨率。
2018-03-21 physics.chem-ph physics.optics
Laser induced persistent orientation of chiral molecules
从经典和量子力学两个方面证明了在具有扭曲偏振态的激光场激发下，气相手性分子的对映选择性取向。与直觉相反，诱导取向，其方向是激光可控的，在激发后不会消失，而是在激光脉冲结束后很长时间内保持近似恒定，这是手性系统特有的行为。我们计算证明了这种持久的取向使用环氧丙烷分子（${\rm CH_{3}CHCH_{2}O}$，或PPO）作为一个例子，并考虑两种扭曲的偏振场：一对延迟的交叉偏振脉冲，和光学离心机。这一新颖的手性效应为利用非均匀外场检测分子手性、测定对映体过量和分离对映体开辟了新的途径。
2019-07-23 physics.chem-ph physics.optics
Ionization-induced Long-lasting Orientation of Symmetric-top Molecules
从理论上研究了双色激光脉冲电离的陀螺分子的无场持久取向现象。各向异性电离产生了一个显着的持久的幸存的中性分子的取向。取向的程度随着脉冲强度和反直觉地随着旋转温度而增加。可以通过使用多个延迟的双色脉冲来进一步增强取向。可以通过偶次谐波产生或基于库仑爆炸的方法来探测持久的取向。这种效应可能使研究在稠密分子气体的弛豫过程，并可能是有用的分子引导和捕获的非均匀领域。
2022-11-16 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Time-dependent analysis of the mixed-field orientation of molecules without rotational symmetry
本文从理论上研究了无旋转对称性分子的混合场取向。本文计算了6-氯哒嗪-3-腈分子热系综在线性或椭圆偏振激光场和倾斜直流电场联合作用下的一维和三维取向随时间的变化。该结果与最近针对弱直流电场的一维取向的实验结果[J. Chem. Phys. 139，234313（2013）]非常一致。此外，他们预测，使用椭圆偏振激光场或强直流场的三维取向获得。激发态的场修饰动力学的特征在于高度非绝热效应。我们分析了这些非绝热效应的来源，并研究了它们对混合场取向实验中不同场配置的混合场取向的影响。
2017-06-23 physics.chem-ph quant-ph
DNA self-assembly of single molecules with deterministic position and orientation
一个理想的纳米制造方法应该允许纳米粒子和分子的组织与纳米位置精度，化学计量控制和明确的方向。DNA折纸技术已经发展成为一种高度通用的自下而上的纳米制造方法，几乎满足了所有这些特征。它可以通过化学计量控制实现分子和纳米颗粒的纳米定位，甚至可以沿着预定方向定向不对称纳米颗粒。然而，定向单个分子一直是一个长期的挑战，主要是由于非特异性静电相互作用。在这里，我们展示了如何单分子，即Cy5和Cy3荧光团，可以通过将它们双重连接到杂交的寡核苷酸链上，同时留下足够的未配对碱基来诱导拉伸力，从而以受控的方向并入DNA折纸中。特别地，我们探索了留下0，2，4，6和8个未配对碱基的影响，并找到0和8个未配对碱基的极端取向，分别对应于垂直和平行于DNA双螺旋的分子。我们预见，这些结果将扩大应用领域的DNA折纸对纳米器件的制造涉及广泛的取向依赖的分子相互作用，如能量转移，分子间电子输运，催化，激子离域，或电磁耦合的分子特定的共振纳米天线模式。
2022-07-13 cond-mat.soft physics.chem-ph
Selective Orientation of Chiral Molecules by Laser Fields with Twisted Polarization
本文探索了一种利用扭曲偏振激光场实现手性分子对映选择性定向的纯光学方法。几个领域的实现被认为是，包括一对延迟的交叉偏振激光脉冲，光学离心机，和偏振成形脉冲。所有这些领域共同的基本经典取向机制进行了讨论，并证明其操作的各种复杂性的手性分子的范围：硫代过氧化氢（${\rm HSOH}$），环氧丙烷（${\rm CH_{3}CHCH_{2}O}$）和乙基环氧乙烷（${\rm CH_{3}CH_{2}CHCH_{2}O}$）。所提出的结果表明，这种光学方法在气相中操纵分子对映体的通用性，通用性和鲁棒性。
2017-11-05 physics.chem-ph physics.optics
The effect of nuclear-quadrupole coupling in the laser induced alignment of molecules
我们提出了一个理论研究的时间相关的激光分子排列考虑到超精细耦合由于核四极相互作用。核自旋与分子整体角动量的耦合显著地影响它们的转动动力学。本文系统地分析了核-四极耦合对外激光场诱导的线型$\text{I}_2$和非对称陀螺型二碘苯分子转动动力学的影响。我们探讨了不同的制度的脉冲形状和激光脉冲强度和详细的条件下，四极耦合不能被忽略的分子的激光对准的描述。
2020-06-16 physics.chem-ph quant-ph
Direct Laser Cooling of Polyatomic Molecules
在过去的十年中，激光冷却和捕获的工具已经扩展到分子，取得了巨大的进展。同样的工具最近也被应用于多原子分子（含有三个或更多原子的分子）。在这篇综述中，我们讨论了将大分子带到超低温的科学驱动力，为这种追求提供最有前途的分子的分子结构的特征，以及如何使用激光来控制多原子分子的运动和量子态的一些技术方面。我们还为多原子分子在科学和技术中的应用提出了机遇和挑战。
2023-02-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Direct Laser Cooling of a Symmetric Top Molecule
我们报告直接激光冷却的对称顶部分子，降低横向温度的一束一甲醇钙（CaOCH $_3$）的$1.8\pm0.7$ mK，同时解决两个不同的核自旋异构体。这些结果开辟了一条有效生产超冷手性分子的途径，并最终证明，通过使用适当的旋振光学跃迁，光子循环和激光冷却的复杂分子可以作为更简单的线性物种一样有效。
2020-11-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Optimal Selective Orientation of Chiral Molecules Using Femtosecond Laser Pulses
本文研究了一对延迟交叉偏振飞秒激光脉冲激发下手性分子的对映选择性取向。我们表明，通过优化脉冲的参数，一个显着的（~ 10%）程度的对映体选择性取向可以实现在零和五开尔文旋转温度。本研究提出了一套合理的诱导和测量强对映选择性取向的实验条件。强烈的对映体选择性取向和所提出的实验所需的飞秒激光系统的广泛可用性可能会开辟新的途径，用于区分和分离分子对映体。
2022-03-21 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Full Control of non-symmetric molecules orientation using weak and moderate electric fields
本研究利用量子最优控制技术，在弱和中等电场下实现了对非对称分子6-氯哒嗪-3-甲腈任意轴向的完全控制，并通过频谱分析揭示了场修饰动力学与驱动场的频率机制。
2023-11-20 physics.chem-ph quant-ph
Observation of persistent orientation of chiral molecules by laser field with twisted polarization
分子手性是物理学、化学和生物学中普遍存在的具有重要意义的现象。因此，寻找新的手性控制、检测和分离技术就显得尤为重要。最近有人预测，具有扭曲偏振的激光场可以诱导手性分子持续的对映选择性无场取向。在这里，我们报告的第一个实验观察到这种现象，使用环氧丙烷分子（$\mathrm{CH_{3}CHCH_{2}O}$，或PPO）旋转的光学离心机-激光脉冲，其线性偏振经历了加速旋转围绕其传播方向。我们发现，PPO分子保持在一个时间尺度上的取向超过了几个数量级的离心脉冲的持续时间。所展示的长时间无场对映体选择性取向为光学操纵、鉴别和潜在地分离分子对映体开辟了新的途径。
2019-07-31 physics.chem-ph physics.optics
Laser-induced 3D alignment and orientation of quantum-state-selected molecules
利用强非均匀静态电场，根据2，6-二氟碘苯分子的旋转量子态，对旋转冷超声束进行空间色散。选择处于最低旋转状态的分子并将其用作3维对准和取向的目标。在绝热状态下，用椭圆偏振的强激光脉冲诱导取向，并且通过激光脉冲和弱静电电场的组合作用诱导取向。我们表明，当旋转状态选择的分子，而不是在原来的分子束中的分子，被用作目标时，三维排列和取向的程度大大增强。
2009-08-04 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Mixed-field orientation of a thermal ensemble of linear polar molecules
本文从理论上研究了静电场与非共振线偏振激光脉冲相结合对线性分子热系综转动动力学的影响。我们在刚性转子近似下求解了含时的薛定谔方程。以硫化羰（OCS）分子为原型，详细分析了实验上可获得的静态场强和激光脉冲对热样品的混合场取向的影响。我们证明，对于在当前的混合场取向实验中使用的特征场配置，获得旋转温度低于0.7K或使用更强的直流场的显着取向。
2013-06-05 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Capture of rod-like molecules by a nanopore: defining an "orientational capture radius"
被电场拉向纳米孔的短棒状分子（例如dsDNA）的平移扩散系数$D$和电泳迁移率$μ$都应取决于其取向。由于带电的棒状分子倾向于在不均匀电场的存在下取向，因此当分子接近纳米孔时，$D$和$μ$将改变，并且这将影响捕获过程。我们提出了一个简化的研究这个问题，使用理论参数和朗之万动力学模拟。特别是，我们引入了一个新的\textit{orientational capture radius}，我们比较的捕获半径的等效点状粒子，我们讨论了不同的物理制度的取向捕获过程中的初始取向的捕获时间的影响。
2020-06-23 physics.bio-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular Asymmetry and Optical Cycling: Laser Cooling Asymmetric Top Molecules
我们提出了一个实用的路线图，实现光学循环和激光冷却的非对称顶部分子（ATM）。我们的理论分析描述了如何减少分子的对称性，相比双原子和对称的非线性分子，在光子散射中发挥作用。我们提出的方法来规避这些系统中的快速光子循环的限制。我们计算振动分支比的一组不同的不对称的顶部分子，并发现，许多物种内的一个广泛的类分子可以有效地冷却与管理数量的激光。我们还描述了在ATM中实现旋转闭合光学循环的方法。尽管结构相当复杂，但使用用于线性分子的现有技术的扩展，可以使激光冷却有效。激光冷却ATM的潜在科学影响跨越了受控化学、量子模拟和标准模型之外的物理学研究领域。
2020-01-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
Rectification of laser-induced electronic transport through molecules
研究了激光辐射对分子导线中电子输运的影响。在没有广义宇称对称性的情况下，分子整流激光感应电流，导致定向电子输运而无需任何外加电压。我们考虑两种通用的方式的动力学对称性破缺：混合不同的谐波的激光场和分子组成的不对称基团。对于非线性电流的评价，一个数值上有效的形式主义是基于驱动分子的Floquet解决方案。这允许在非绝热状态和超出线性响应的情况下进行治疗。
2002-08-21 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Two-state wave packet for strong field-free molecular orientation
我们证明了强激光场自由取向的绝对基态硫化羰分子。分子的取向是由一个485 ps长的非共振激光脉冲和一个弱的静态电场的组合。激光脉冲的边缘产生两个旋转状态的相干叠加，导致在激光脉冲之后强瞬态分子取向的恢复。实验获得的取向度0.6对应于两种状态混合的理论最大值。关闭直流场将提供完全无场的相同取向。
2015-01-25 physics.chem-ph quant-ph
Long-Lasting Orientation of Symmetric-top Molecules Excited by Two-Color Femtosecond Pulses
研究了双色飞秒脉冲激发下的陀螺分子的脉冲取向。除了众所周知的瞬态取向后立即出现的脉冲，然后重新出现周期性的量子复兴，我们报告的现象，无场持久的取向。持久意味着时间平均取向保持非零，直到被其他物理效应破坏，例如分子间碰撞。这种效应是场-极化率相互作用和场-超极化率相互作用共同作用的结果。考虑了长取向度与温度和脉冲参数的关系。该效应可以通过二次（或更高阶）谐波产生来测量，并且可以用于控制行进通过不均匀静电场的分子的偏转。
2021-04-01 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Three Dimensional Orientation of Complex Molecules Excited by Two-Color Femtosecond Pulses
研究了双色飞秒激光脉冲对非对称陀螺分子（包括手性）的激发。在非手性非对称顶部分子的情况下，激发的正交偏振双色脉冲，我们证明，经典和量子力学，三维取向。对于手性分子，我们表明，由交叉偏振双色脉冲诱导的取向沿激光传播方向是对映选择性的，即，两个对映体在相反的方向上取向。在短时间尺度上，经典和量子模拟给出的结果是非常一致的，而在较长的时间尺度上，对映体选择性取向表现出量子拍。通过分析双色脉冲和分子（超）极化率之间的相互作用势，定性地解释了这些观测结果。展望了利用长持续取向测量和利用对映体选择性取向分离单个对映体的前景。
2021-06-01 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Generalized phase-sensitivity of directional bond-breaking in laser-molecule interaction
以H $_2$分子为例，建立了激光诱导定向键断裂的相位敏感性的一般图像。我们发现，众所周知的质子喷射各向异性测量与几个周期的脉冲出现作为一个振幅调制的内在各向异性是敏感的激光相位在电离时间和分子的电子结构确定。我们的工作进一步揭示了强的电子-质子相关性，这可能开辟了一种新的方法来实验访问激光亚循环分子内电子动力学也在大分子中。
2020-04-05 physics.chem-ph physics.optics
Orientation-dependent ionization yields from strong-field ionization of fixed-in-space linear and asymmetric top molecules
本文从实验和理论上研究了线偏振探测脉冲强场电离的产额随激光场与分子相对取向的变化规律。实验上，硫化羰，苯甲腈和萘分子排列在一个或三个维度之前，被单独电离的30 fs的激光脉冲中心在800 nm。从理论上讲，我们解决了这三个分子的行为。我们考虑的对齐和取向的程度和模型的总电离产率的角度依赖性的分子隧道理论占电离轨道的能级的斯塔克位移。对于萘和苯甲腈的电离产率的取向依赖性同意与计算结果，特别是观察到的电离最大化时，探测激光沿最极化轴极化。对于OCS，当探针垂直于核间轴时观察到的最大电离产额与理论结果相反。
2011-10-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
Laser-polarization-dependent photoelectron angular distributions from polar molecules
系统地研究了取向极性分子在不同偏振态激光作用下的光电子角分布。结果表明，在线偏振、椭圆偏振和圆偏振激光激发下，极性CO分子的偏振态呈现出三种不同的形式。在椭圆偏振的情况下，沿长轴观察到深抑制，并且分布大致沿短轴集中。此外，还发现随着椭圆度的增加，集中分布呈顺时针方向旋转。我们的研究提出了一种通过改变激发脉冲的偏振态来控制光电子的运动和角分布的方法，也暗示了在未来的工作中控制激光-分子相互作用过程的可能性。
2011-09-27 physics.atom-ph physics.chem-ph
Alignment and orientation of an adsorbed dipole molecule
利用半周期激光脉冲作用于吸附分子，研究了吸附分子的取向行为。通过改变势阱的位阻角，观察到无场旋转运动到位阻旋转运动的交叉。在小的位阻角下，由于较高的激发态受到抑制，取向和排列都表现出类似正弦曲线的行为。然而，平均取向随着受阻角的增加而单调减小，而平均取向在某个受阻角处显示出最小值。其原因可归结为波函数的对称性，并可通过分析本征态系数得到很好的解释。
2004-11-10 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Modifying molecular scattering from rough solid surfaces using ultrashort laser pulses
我们考虑固体表面散射的分子，受到强非共振超短激光脉冲击中表面之前。脉冲改变分子的旋转状态，导致它们的无场排列，或具有优选方向的旋转。我们表明，无场激光诱导的分子排列导致散射角和旋转的散射分子的意义之间的相关性。此外，通过控制激光诱导分子单向旋转的方向，可以影响分子的散射角。这为通过激光控制表面散射分离分子混合物（例如同位素和核自旋异构体）提供了一种新的手段。
2012-11-18 physics.chem-ph physics.optics
Laser-induced alignment and orientation of quantum-state-selected large molecules
根据极性分子的量子态，使用强非均匀静态电场来空间分散极性分子的超声束。我们表明，分子居住在最低的说谎旋转状态可以被选择，并用作进一步的实验的目标。作为一个例子，我们展示了一个前所未有的程度的激光诱导的一维对齐$(<\cos^2θ_{2D}>=0.97)$和强取向的状态选择碘苯分子。这种方法应该能够在旋转基态的极性分子的纯样品上进行实验，为分子科学提供新的机会。
2008-10-13 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Optimally Controlled Field-Free Orientation of the Kicked Molecule
有效和长寿命的无场分子取向是实现只有两个踢适当延迟的时间。对该机制的理解依赖于提供最佳效率与持久性折衷的分子靶状态。一个最佳的控制方案是指固定的自由参数（振幅和它们之间的时间延迟）。当考虑到其实验可行性时，有限的踢数、鲁棒性和对不同分子系统的可转座性提倡该方法。
2005-05-19 physics.chem-ph quant-ph
High-Resolution Laser Spectroscopy of a Functionalized Aromatic Molecule
我们提出了一个高分辨率的激光光谱研究的$\tilde{A}\,^2B_2- \tilde{X}\,^2A_1$和$\tilde{B}\,^2B_1- \tilde{X}\,^2A_1$跃迁的钙（I）苯酚，CaOPh（CaOC $_6$ H $_5$）。旋转分辨带系统进行了分析，使用有效的哈密顿模型，并准确地建模为独立的垂直（$b$ -或$c$ -型）的过渡。的结构的一氧化钙相比，以前观察到的含钙的自由基和直接激光冷却的影响进行了讨论。这项工作表明，具有光循环中心的芳香族分子的官能化可以保留基于激光的控制所需的许多性质。
2022-09-13 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum-state selection, alignment, and orientation of large molecules using static electric and laser fields
利用非均匀电场偏转极性分子的超声束。偏转的量子态选择性用于根据分子的量子态在空间上分离分子。详细分析了偏转和获得的量子态选择。由空间光束分布确定了分子束的转动温度，均约为1K。前所未有的程度的激光诱导的排列$(<\cos^2θ_{2D}>=0.972)$和碘苯分子的取向时，使用的状态选择的样品被证明。这种状态选择和定向的分子为化学和物理学中的许多新实验提供了独特的可能性。
2009-09-14 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.ins-det
Laser cooling of a diatomic molecule
自激光冷却技术产生超冷原子以来，已经有大约30年的时间了，这导致了大量领域的快速发展。不幸的是，激光冷却还没有扩展到分子，因为它们复杂的内部结构。然而，这种复杂性使得分子对于许多应用具有潜在的用途。例如，杂原子分子具有永久的电偶极矩，其导致长范围的、可调谐的、各向异性的偶极-偶极相互作用。偶极-偶极相互作用和在超冷温度下对分子自由度的精确控制的组合使得超冷分子在凝聚态系统的量子模拟和量子计算中具有吸引力的候选者。此外，超冷分子可能为研究化学动力学和基本对称性的测试提供独特的机会。在这里，我们实验证明激光冷却的分子一氟化锶（SrF）。使用光循环方案，只需要三个激光器，我们已经观察到西西弗斯和多普勒冷却力，大大降低了横向温度的SrF分子束。目前生产超冷分子的唯一技术是通过费什巴赫共振或光缔合将超冷碱金属原子结合在一起。相比之下，超冷分子的不同应用需要各种分子能级结构。我们的方法提供了一个新的途径，超冷温度的分子。特别是，它弥补了超冷温度和直接冷却分子（例如低温缓冲气体冷却或减速超声束）可达到的~1 K温度之间的差距。最终，我们的技术应该能够在超冷温度下生产大分子样品，这些样品的化学性质与bialkalis不同。
2011-07-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
Adiabatic orientation of rotating dipole molecules in an external field
极性团簇或分子束通过电场或磁场区域时的感应极化不同于教科书中的朗之万-德拜磁化率。这种区别对于偏转和聚焦实验的解释是重要的，其出现是因为束系综通常以热平衡对称的方式进入场，即，具有先前固定的旋转状态分布。本文讨论了具有固定电偶极矩或磁偶极矩的刚性陀螺系统的定向问题。的解析表达式为他们的“绝热进入”的取向阐明和精确的数值结果的参数范围内进行比较。的热力学和“绝热进入”合奏，扁长和扁圆的顶部，和螺旋顶部和线性旋转的极化之间的差异进行了说明和鉴定。
2008-05-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
Enhanced Persistent Orientation of Asymmetric-Top Molecules Induced by Cross-Polarized Terahertz Pulses
本文研究交叉偏振太赫兹脉冲诱导非对称陀螺分子的持续取向，证明正交构型优于共线构型，并通过参数优化在5 K下实现约10%的持续取向，为实验实现奠定基础。
2023-12-04 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Orienting Asymmetric Molecules by Laser Fields with Skewed Polarization
研究了一般非对称分子与一对具有交叉线偏振的强延时短脉冲激光的相互作用。我们发现，这样的激发不仅提供了最极化的分子轴的单向旋转，但也引起了沿此轴的定向扭矩，这导致在瞬态取向的分子。不对称分子本质上是手性的，不同的分子对映体经历相反方向的取向作用，导致它们的偶极矩的异相振荡。由此产生的微波辐射最近被建议用于手性分子混合物的分析/辨别。我们揭示了这种激光诱导的取向效应背后的机制，表明它是经典的性质，并设想进一步的应用与倾斜偏振的光。
2017-08-14 physics.chem-ph physics.optics
A combined experimental and theoretical study on realizing and using laser controlled torsion of molecules
研究了强激光脉冲作用下3，5-二氟-3 '，5'-二溴联苯（DFDBrBPh）分子的扭转运动。纳秒激光脉冲在空间上对齐立体碳-碳（C-C）键轴，允许垂直偏振的强飞秒脉冲引发伴随着围绕固定轴的旋转的扭转运动。我们通过飞秒时间分辨库仑爆炸成像来监测诱导运动。我们的理论分析证实了实验结果，并在此基础上讨论了激光诱导扭转的未来应用，即，基于扭转分子的去消旋化和激光控制分子结的时间分辨研究。
2009-03-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Coherent control of ultracold molecule dynamics in a magneto-optical trap using chirped femtosecond laser pulses
研究了啁啾飞秒激光脉冲对Rb磁光阱中超冷分子形成的影响。我们已经发现，啁啾飞秒脉冲的应用抑制了85 Rb-2和87 Rb-2最低三重态分子的形成，与可比的非啁啾脉冲，连续照明，和背景形成率。啁啾量的变化表明，这种抑制是相干的性质，这表明相干控制可能是有用的操纵超冷量子分子气体的动力学。
2006-02-03 physics.atom-ph physics.chem-ph
Accurate prediction and measurement of vibronic branching ratios for laser cooling linear polyatomic molecules
我们报告了一个普遍适用的计算和实验方法来确定线性多原子分子的振动分支比的$10^{-5}$水平，包括名义上对称禁戒跃迁。这些方法被证明在CaOH和YbOH，显示出大约两个数量级的提高灵敏度与以前的状态的art.Knowledge的分支比在这个水平是需要的成功的深激光冷却的广泛的分子种类。
2021-05-22 physics.atom-ph physics.chem-ph
Precision Measurement of Time-Reversal Symmetry Violation with Laser-Cooled Polyatomic Molecules
对极性分子中违反时间反演对称性的相互作用的精确搜索是对标准模型之外的高能物理的极其敏感的探测。为了将这些探测的范围扩展到PeV范围，需要长的相干时间和大的计数率。最近在极性分子的激光冷却方面的进展提供了一种重要的工具--光阱。然而，到目前为止，已经被激光冷却的分子类型并不具有用于新物理搜索的高度理想的特征组合，例如完全磁化的能力和内部共磁力计状态的存在。我们表明，通过利用内部的自由度，目前只有在分子中至少有三个原子，这些功能可以同时实现与分子，具有简单的结构，并服从激光冷却和捕获。
2017-05-31 hep-ph physics.atom-ph physics.chem-ph
Modifying molecule-surface scattering by ultrashort laser pulses
近年来，利用超短激光脉冲在自由空间中排列分子成为可能。本文基于激光诱导分子排列，探讨了两种控制分子-表面散射过程的方案。在第一个方案中，一个单一的超短非共振激光脉冲施加到分子束击中表面。该脉冲改变入射分子的角分布，并使散射分子以优选的旋转方向（顺时针或逆时针）旋转。在第二种方案中，两个适当延迟的激光脉冲被施加到由两个化学上接近的分子物种（同位素或核自旋异构体）组成的分子束。作为双脉冲激发的结果，这些物质在与表面碰撞后被选择性地散射到不同的角度。这些效应可能为分子混合物的分析和分离提供新的手段。
2011-07-05 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Long-lasting Molecular Orientation Induced by a Single Terahertz Pulse
通过激光场控制分子旋转是一个活跃的研究领域，专注于各向同性分子样品的排列/取向。定向分子在许多应用中是有用的，例如分子轨道层析、分子结构的飞秒成像、动力学和化学反应控制。在这项工作中，我们提出了一种新的，以前未报道的现象出现在热合奏的非线性极性分子激发一个单一的太赫兹脉冲。我们发现，诱导取向持续很长时间后，激发脉冲结束。在非对称陀螺分子的情况下，系综平均取向在脉冲后保持无限恒定，而在非对称陀螺分子的情况下，取向在脉冲结束后持续很长时间。我们讨论了潜在的机制，研究其非单调的温度依赖性，并表明存在一个最佳的温度为最大的剩余取向。持久的取向意味着持久的宏观偶极矩，这可以通过二次（或更高阶）谐波产生来探测。
2020-03-08 physics.chem-ph quant-ph
Electron excitation and 'cascade' ionisation of diatomic molecules with ultra-short pulses of strong IR lasers
实时研究了强度I>10^{13} W/cm^{2}的超短红外激光脉冲下分子电子激发和电离的动力学。多电子分子被模拟为两个活跃电子在冻结核场中运动的系统。以N $_{2}$分子和λ=800 nm，τ=5 fs的激光脉冲为例，计算了电子几率、电子能量和单电子/双电子电离几率随时间的变化关系。考虑了脉冲结束后分子的电子动力学行为.结果表明，在I \ge 10^{16} W/cm^{2}的强红外脉冲中，分子经历“级联”电离，其中一个电子以与一对电子相同的概率发射。
2002-02-03 physics.chem-ph physics.optics
Intensity-borrowing mechanisms pertinent to laser cooling of linear polyatomic molecules
本文研究非绝热耦合、Franck-Condon近似外贡献及Fermi共振导致的强度借用机制，结合微扰理论与离散变量表示计算验证支化比，并指出RaOH是有潜力的激光冷却候选分子。
2023-06-01 physics.atom-ph physics.chem-ph
Theoretical description of mixed-field orientation of asymmetric top molecules: a time-dependent study
通过求解含时薛定谔方程，对倾斜电场和非共振线偏振激光脉冲作用下非对称陀螺分子的混合场取向进行了理论研究.在此框架下，我们计算了苯腈（C $_7$ H $_5$ N）的选态分子束的混合场取向，并与实验结果进行了比较[J. L. Hansen等人，A 83，023406（2011）]，并且利用我们先前的时间无关描述[J.J.Omiste等人，13，18815（2011）]。对于一个激发转动态，我们研究了混合场实验中使用的几种场配置的场修饰动力学。详细分析了非绝热现象及其对转动动力学的影响。
2016-10-05 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Multielectron dissociative ionization of molecules by intense laser radiation
本文求解了Cl_2分子一维含时的T-Fermi模型在亚皮秒强激光场中的流体力学-弹道运动方程，观察到了多电子电离和分子离解的同时发生。相对于简单的库仑爆炸图片的碎片动能缺陷被发现起源于逃逸碎片的喷射电子屏蔽，其大小与最近的实验中观察到的一致。
1996-11-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
A linear polar molecule in a two-color cw laser field: a symmetry analysis
本文对双色非共振连续激光场中线性极性分子的转动动力学进行了理论研究。通过系统地考虑电场与分子的电偶极矩、极化率和超极化率的相互作用，在时间平均近似不成立的情况下，探讨了哈密顿量的对称性对取向和排列的影响。它示出的对齐和取向满足一定的对称性作为相位和场强的函数。平均而言，单色连续激光场不会使分子定向，需要具有激光频率的奇数和偶数乘积的双色场来打破头-尾顺序限制。
2020-01-27 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
