Detecting chirality in molecules by linearly polarized laser fields
提出了一种利用一对线偏振互偏超短脉冲激光区分手性分子对映体的新方案。该技术依赖于这样一个事实，即两个对映体的非对角各向异性贡献的电极化张量具有不同的符号。利用这一性质，我们能够激发两个对映体的相干单向旋转与π相位差的分子电偶极矩。该方法是强大的，适用于相对较高的温度下的分子样品，使其适用于选择性手性分析的混合物，并与对映异构体之间的低障碍的手性分子。作为一个例子，我们提出了纳秒激光驱动的四原子非刚性手性分子的短寿命的手征动力学。所提出的技术的超快时间尺度是非常适合于研究宇称破坏的分子系统在短寿命的手征状态。
2016-02-29 physics.chem-ph
Optical absorption in atoms and molecules near laser-induced exceptional points
本文提出了一种非厄米特的原子分子吸收理论，该理论可以在不使用任何拟合参数的情况下计算多电子原子分子的吸收光谱。我们提出了一种在原子系统中光学诱导异常点的方法，并表明激光参数的微小变化可能导致吸收线型的急剧变化。我们证明了这些预测氦使用精确的从头计算电子结构数据。最后，我们推导出一个简单的公式的法诺不对称因子和评估它的模型氙原子。
2019-03-31 physics.chem-ph
Multidimensional tunnelling of molecules aligned by strong electric fields
本研究扩展了 semiclassical instanton 理论，用于计算强电场中分子的多维隧穿能量分裂，考虑了分子几何变化对电性质的影响。
2025-12-01 physics.chem-ph
Field-free orientation of CO molecules by femtosecond two-color laser fields
报道了在飞秒强双色（800 nm和400 nm）激光场作用下，异质双原子分子（CO）非绝热无场取向的首次实验观察。我们通过测量库仑爆炸后的碎片离子的角分布监测取向与800 nm的脉冲。分子的取向由双色场的相对相位控制。量子力学刚性转子计算的结果进行了比较。所演示的方法可与各种光谱方法（例如高次谐波产生、电子衍射和分子框架光电子发射）结合应用于研究无场条件下的分子框架动力学。
2009-10-10 physics.chem-ph
Stereodynamical control of cold collisions between two aligned D2 molecules
光学状态制备和排列的分子在冷态下的共振散射允许最详细的询问和控制双分子碰撞。这种技术最近已被应用到两个对齐的ortho-D2分子的碰撞，在j=2的旋转水平的v=2的振动流形使用斯塔克诱导的绝热拉曼通道技术。在这里，我们发展了两个对齐的分子碰撞的理论形式，并将我们的方法应用于态预备D2（v = 2，j =2）+ D2（v=2，j=2）--> D2（v=2，j=2）+ D2（v=2，j=0）碰撞。在精确的H $_2$ -H $_2$相互作用势上进行了全维量子散射计算。实验角分布的关键特征被再现，并主要归因于轨道角动量L=4的分波共振
2022-07-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Rotational spectrum of asymmetric top molecules in combined static and laser fields
研究了静电电场和非共振线偏振激光场对非对称陀螺分子的影响。在刚性转子近似下，我们分析了所有可能的场配置的哈密顿量的对称性。对于每一个不可约表示，薛定谔方程是解决了一个基组扩展的维格纳函数的线性组合尊重相应的对称性，这使我们能够区分避免交叉从真正的。使用氟苯和哒嗪分子作为原型，旋转光谱和性质进行了分析，实验上可访问的静态场强度和激光强度。能量的变化，定向，对齐和杂交的角运动的结果，作为场参数的变化。我们证明了一个适当的选择的领域产生了一个受约束的旋转运动在三个欧拉角，波函数被定向沿静电场方向，并在其他两个角度对齐。
2011-06-08 physics.chem-ph
Laser-induced acoustic desorption of thermally stable and unstable biomolecules
我们评估了激光诱导声解吸（LIAD）过程对热稳定和不稳定生物分子的影响。我们发现，热不稳定的甘氨酸分子片段通过LIAD解吸后，由于从LIAD过程中产生的热分子。此外，我们观察到随着解吸激光强度的增加，平移温度的上升，而前进的速度是不变的相对于解吸激光强度为甘氨酸和腺嘌呤分子。前向动能在表面应力能的范围内，这支持了先前提出的激光诱导声脱附过程的应力诱导脱附模型。
2018-11-14 physics.chem-ph
The effect of nuclear-quadrupole coupling in the laser induced alignment of molecules
我们提出了一个理论研究的时间相关的激光分子排列考虑到超精细耦合由于核四极相互作用。核自旋与分子整体角动量的耦合显著地影响它们的转动动力学。本文系统地分析了核-四极耦合对外激光场诱导的线型$\text{I}_2$和非对称陀螺型二碘苯分子转动动力学的影响。我们探讨了不同的制度的脉冲形状和激光脉冲强度和详细的条件下，四极耦合不能被忽略的分子的激光对准的描述。
2020-06-16 physics.chem-ph quant-ph
Direct Laser Cooling of Polyatomic Molecules
在过去的十年中，激光冷却和捕获的工具已经扩展到分子，取得了巨大的进展。同样的工具最近也被应用于多原子分子（含有三个或更多原子的分子）。在这篇综述中，我们讨论了将大分子带到超低温的科学驱动力，为这种追求提供最有前途的分子的分子结构的特征，以及如何使用激光来控制多原子分子的运动和量子态的一些技术方面。我们还为多原子分子在科学和技术中的应用提出了机遇和挑战。
2023-02-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Direct Laser Cooling of a Symmetric Top Molecule
我们报告直接激光冷却的对称顶部分子，降低横向温度的一束一甲醇钙（CaOCH $_3$）的$1.8\pm0.7$ mK，同时解决两个不同的核自旋异构体。这些结果开辟了一条有效生产超冷手性分子的途径，并最终证明，通过使用适当的旋振光学跃迁，光子循环和激光冷却的复杂分子可以作为更简单的线性物种一样有效。
2020-11-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Photoelectron angular distributions from aligned molecules using the R-matrix method
我们提出了一个新的扩展UKRmol电子分子散射代码套件，它允许一个计算从头光电离和光复合振幅复杂的分子，解决了两个分子的排列（方向）和发射角和能量的光电子。我们说明我们的方法使用CO $_2$作为一个例子，并分析多通道效应的重要性，通过执行我们的计算在不同的，增加的复杂程度。我们基准我们的方法通过比较我们的计算结果与实验数据和理论计算在文献中。
2014-02-16 physics.atom-ph physics.chem-ph
High-harmonic probing of electronic coherence in dynamically aligned molecules
介绍并演示了一种利用高次谐波谱测量相干电子波包的新方法。通过在电子态的相干叠加中制备分子，我们表明电子相干性打开了以前未观察到的高次谐波产生通道，这些通道连接不同但相干相关的电子态。在动态排列的一氧化氮（NO）分子中进行测量，我们观察到耦合到核运动下的电子相干性的复杂时间演化。选择一个弱允许的过渡准备的波包，我们展示了一个前所未有的灵敏度，所产生的相干和非相干路径之间的光学干涉。该机制将0.1 $%$激发分数转换成$\sim$ 20 $%$信号调制。
2013-11-15 physics.atom-ph physics.chem-ph
Molecular Asymmetry and Optical Cycling: Laser Cooling Asymmetric Top Molecules
我们提出了一个实用的路线图，实现光学循环和激光冷却的非对称顶部分子（ATM）。我们的理论分析描述了如何减少分子的对称性，相比双原子和对称的非线性分子，在光子散射中发挥作用。我们提出的方法来规避这些系统中的快速光子循环的限制。我们计算振动分支比的一组不同的不对称的顶部分子，并发现，许多物种内的一个广泛的类分子可以有效地冷却与管理数量的激光。我们还描述了在ATM中实现旋转闭合光学循环的方法。尽管结构相当复杂，但使用用于线性分子的现有技术的扩展，可以使激光冷却有效。激光冷却ATM的潜在科学影响跨越了受控化学、量子模拟和标准模型之外的物理学研究领域。
2020-01-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
Rectification of laser-induced electronic transport through molecules
研究了激光辐射对分子导线中电子输运的影响。在没有广义宇称对称性的情况下，分子整流激光感应电流，导致定向电子输运而无需任何外加电压。我们考虑两种通用的方式的动力学对称性破缺：混合不同的谐波的激光场和分子组成的不对称基团。对于非线性电流的评价，一个数值上有效的形式主义是基于驱动分子的Floquet解决方案。这允许在非绝热状态和超出线性响应的情况下进行治疗。
2002-08-21 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Generalized phase-sensitivity of directional bond-breaking in laser-molecule interaction
以H $_2$分子为例，建立了激光诱导定向键断裂的相位敏感性的一般图像。我们发现，众所周知的质子喷射各向异性测量与几个周期的脉冲出现作为一个振幅调制的内在各向异性是敏感的激光相位在电离时间和分子的电子结构确定。我们的工作进一步揭示了强的电子-质子相关性，这可能开辟了一种新的方法来实验访问激光亚循环分子内电子动力学也在大分子中。
2020-04-05 physics.chem-ph physics.optics
Stern-Gerlach deflection of field-free aligned paramagnetic molecules
研究了非均匀静磁场作用下激光诱导预取向对顺磁分子偏转的影响。根据分子的相关Hund耦合情况，确定了两种不同的效应：通过激光脉冲抑制偏转（Hund耦合情况（a）分子，如ClO），或将散射角的宽分布急剧重建为几个窄峰（对于Hund耦合情况（b）分子，如O2或NH）。这些发现对于利用磁场的分子引导、聚焦和捕获的各种应用是重要的。
2011-07-20 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Laser-polarization-dependent photoelectron angular distributions from polar molecules
系统地研究了取向极性分子在不同偏振态激光作用下的光电子角分布。结果表明，在线偏振、椭圆偏振和圆偏振激光激发下，极性CO分子的偏振态呈现出三种不同的形式。在椭圆偏振的情况下，沿长轴观察到深抑制，并且分布大致沿短轴集中。此外，还发现随着椭圆度的增加，集中分布呈顺时针方向旋转。我们的研究提出了一种通过改变激发脉冲的偏振态来控制光电子的运动和角分布的方法，也暗示了在未来的工作中控制激光-分子相互作用过程的可能性。
2011-09-27 physics.atom-ph physics.chem-ph
Modifying molecular scattering from rough solid surfaces using ultrashort laser pulses
我们考虑固体表面散射的分子，受到强非共振超短激光脉冲击中表面之前。脉冲改变分子的旋转状态，导致它们的无场排列，或具有优选方向的旋转。我们表明，无场激光诱导的分子排列导致散射角和旋转的散射分子的意义之间的相关性。此外，通过控制激光诱导分子单向旋转的方向，可以影响分子的散射角。这为通过激光控制表面散射分离分子混合物（例如同位素和核自旋异构体）提供了一种新的手段。
2012-11-18 physics.chem-ph physics.optics
Making the best of mixed-field orientation of polar molecules: A recipe for achieving adiabatic dynamics in an electrostatic field combined with laser pulses
我们已经从实验和理论上研究了旋转态选择OCS分子的混合场取向，并获得了很强的取向度。所施加的中等强度的纳秒激光脉冲足够长以使分子精确地对准。然而，在弱直流电场的组合，相同的激光脉冲的混合场取向的非绝热动力学的结果。这些意见充分解释计算采用，绝热和非绝热的时间依赖模型。
2012-04-12 physics.chem-ph quant-ph
High-Resolution Laser Spectroscopy of a Functionalized Aromatic Molecule
我们提出了一个高分辨率的激光光谱研究的$\tilde{A}\,^2B_2- \tilde{X}\,^2A_1$和$\tilde{B}\,^2B_1- \tilde{X}\,^2A_1$跃迁的钙（I）苯酚，CaOPh（CaOC $_6$ H $_5$）。旋转分辨带系统进行了分析，使用有效的哈密顿模型，并准确地建模为独立的垂直（$b$ -或$c$ -型）的过渡。的结构的一氧化钙相比，以前观察到的含钙的自由基和直接激光冷却的影响进行了讨论。这项工作表明，具有光循环中心的芳香族分子的官能化可以保留基于激光的控制所需的许多性质。
2022-09-13 physics.atom-ph physics.chem-ph
Laser induced persistent orientation of chiral molecules
从经典和量子力学两个方面证明了在具有扭曲偏振态的激光场激发下，气相手性分子的对映选择性取向。与直觉相反，诱导取向，其方向是激光可控的，在激发后不会消失，而是在激光脉冲结束后很长时间内保持近似恒定，这是手性系统特有的行为。我们计算证明了这种持久的取向使用环氧丙烷分子（${\rm CH_{3}CHCH_{2}O}$，或PPO）作为一个例子，并考虑两种扭曲的偏振场：一对延迟的交叉偏振脉冲，和光学离心机。这一新颖的手性效应为利用非均匀外场检测分子手性、测定对映体过量和分离对映体开辟了新的途径。
2019-07-23 physics.chem-ph physics.optics
Directional Quantum-Controlled Chemistry: Generating Aligned Ultracold Molecules via Photoassociation
超冷原子的光缔合导致产物分子沿激发激光偏振轴取向。我们从理论上研究了脉冲光缔合的$^{87}Rb$原子到一个特定的弱束缚水平的一个$^3Σ_u^+$亚稳电子状态，并发现固定和时间相关的无场对齐。虽然变换限制脉冲产生显著的对准，但频率啁啾脉冲以对准中的略微降低为代价显著地增强了分子形成速率。采用与振动和旋转周期同步的多个脉冲导致目标状态的布居和排列的相干增强。
2017-06-21 physics.chem-ph quant-ph
Laser cooling of a diatomic molecule
自激光冷却技术产生超冷原子以来，已经有大约30年的时间了，这导致了大量领域的快速发展。不幸的是，激光冷却还没有扩展到分子，因为它们复杂的内部结构。然而，这种复杂性使得分子对于许多应用具有潜在的用途。例如，杂原子分子具有永久的电偶极矩，其导致长范围的、可调谐的、各向异性的偶极-偶极相互作用。偶极-偶极相互作用和在超冷温度下对分子自由度的精确控制的组合使得超冷分子在凝聚态系统的量子模拟和量子计算中具有吸引力的候选者。此外，超冷分子可能为研究化学动力学和基本对称性的测试提供独特的机会。在这里，我们实验证明激光冷却的分子一氟化锶（SrF）。使用光循环方案，只需要三个激光器，我们已经观察到西西弗斯和多普勒冷却力，大大降低了横向温度的SrF分子束。目前生产超冷分子的唯一技术是通过费什巴赫共振或光缔合将超冷碱金属原子结合在一起。相比之下，超冷分子的不同应用需要各种分子能级结构。我们的方法提供了一个新的途径，超冷温度的分子。特别是，它弥补了超冷温度和直接冷却分子（例如低温缓冲气体冷却或减速超声束）可达到的~1 K温度之间的差距。最终，我们的技术应该能够在超冷温度下生产大分子样品，这些样品的化学性质与bialkalis不同。
2011-07-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
Orienting Asymmetric Molecules by Laser Fields with Skewed Polarization
研究了一般非对称分子与一对具有交叉线偏振的强延时短脉冲激光的相互作用。我们发现，这样的激发不仅提供了最极化的分子轴的单向旋转，但也引起了沿此轴的定向扭矩，这导致在瞬态取向的分子。不对称分子本质上是手性的，不同的分子对映体经历相反方向的取向作用，导致它们的偶极矩的异相振荡。由此产生的微波辐射最近被建议用于手性分子混合物的分析/辨别。我们揭示了这种激光诱导的取向效应背后的机制，表明它是经典的性质，并设想进一步的应用与倾斜偏振的光。
2017-08-14 physics.chem-ph physics.optics
Creating rotational coherences in molecules aligned along the intermediate moment of inertia axis
我们提出并计算研究了一种方法，同时定向的非对称顶部分子的角动量沿：1）实验室固定的方向，2）分子的中间转动惯量轴，3）激光场波矢量。为了这个目的，我们利用相干控制方案，其中一个定制的脉冲光学离心机填充旋转状态与定义良好的投影到分子轴上的总角动量。适当的时间形状的光学离心脉冲可以离开旋转波包在特殊的旋转相干性，导致良好程度的三维瞬态对齐，与任意的分子轴指向沿激光脉冲传播方向。作为一个例子，我们演示了如何产生高弹性旋转量子态的D2S中的分子主要围绕其中间惯性轴旋转，使其电偶极矩是永久对齐沿激光脉冲的传播方向。应用可能包括在各种光电子成像实验中访问较少模糊的信息。
2022-11-18 physics.chem-ph quant-ph
A combined experimental and theoretical study on realizing and using laser controlled torsion of molecules
研究了强激光脉冲作用下3，5-二氟-3 '，5'-二溴联苯（DFDBrBPh）分子的扭转运动。纳秒激光脉冲在空间上对齐立体碳-碳（C-C）键轴，允许垂直偏振的强飞秒脉冲引发伴随着围绕固定轴的旋转的扭转运动。我们通过飞秒时间分辨库仑爆炸成像来监测诱导运动。我们的理论分析证实了实验结果，并在此基础上讨论了激光诱导扭转的未来应用，即，基于扭转分子的去消旋化和激光控制分子结的时间分辨研究。
2009-03-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Selective Orientation of Chiral Molecules by Laser Fields with Twisted Polarization
本文探索了一种利用扭曲偏振激光场实现手性分子对映选择性定向的纯光学方法。几个领域的实现被认为是，包括一对延迟的交叉偏振激光脉冲，光学离心机，和偏振成形脉冲。所有这些领域共同的基本经典取向机制进行了讨论，并证明其操作的各种复杂性的手性分子的范围：硫代过氧化氢（${\rm HSOH}$），环氧丙烷（${\rm CH_{3}CHCH_{2}O}$）和乙基环氧乙烷（${\rm CH_{3}CH_{2}CHCH_{2}O}$）。所提出的结果表明，这种光学方法在气相中操纵分子对映体的通用性，通用性和鲁棒性。
2017-11-05 physics.chem-ph physics.optics
Coherent control of ultracold molecule dynamics in a magneto-optical trap using chirped femtosecond laser pulses
研究了啁啾飞秒激光脉冲对Rb磁光阱中超冷分子形成的影响。我们已经发现，啁啾飞秒脉冲的应用抑制了85 Rb-2和87 Rb-2最低三重态分子的形成，与可比的非啁啾脉冲，连续照明，和背景形成率。啁啾量的变化表明，这种抑制是相干的性质，这表明相干控制可能是有用的操纵超冷量子分子气体的动力学。
2006-02-03 physics.atom-ph physics.chem-ph
Accurate prediction and measurement of vibronic branching ratios for laser cooling linear polyatomic molecules
我们报告了一个普遍适用的计算和实验方法来确定线性多原子分子的振动分支比的$10^{-5}$水平，包括名义上对称禁戒跃迁。这些方法被证明在CaOH和YbOH，显示出大约两个数量级的提高灵敏度与以前的状态的art.Knowledge的分支比在这个水平是需要的成功的深激光冷却的广泛的分子种类。
2021-05-22 physics.atom-ph physics.chem-ph
State- and conformer-selected beams of aligned and oriented molecules for ultrafast diffraction studies
利用电场或磁场操纵中性分子的运动在过去十年中取得了巨大的进展。最近，这些技术已经扩展到大的和复杂的分子的操纵。在这篇文章中，我们介绍了操纵大分子的实验方法，即，使用电场的偏转、聚焦和减速。我们详细介绍了如何利用这些方法在空间上分离量子态，以及如何选择复杂分子的单个构象。我们简要地描述了混合场取向实验可能的量子态选择。此外，我们提供了使用这些高度控制的样品的超快衍射实验的前景。
2011-03-24 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.ins-det
Precision Measurement of Time-Reversal Symmetry Violation with Laser-Cooled Polyatomic Molecules
对极性分子中违反时间反演对称性的相互作用的精确搜索是对标准模型之外的高能物理的极其敏感的探测。为了将这些探测的范围扩展到PeV范围，需要长的相干时间和大的计数率。最近在极性分子的激光冷却方面的进展提供了一种重要的工具--光阱。然而，到目前为止，已经被激光冷却的分子类型并不具有用于新物理搜索的高度理想的特征组合，例如完全磁化的能力和内部共磁力计状态的存在。我们表明，通过利用内部的自由度，目前只有在分子中至少有三个原子，这些功能可以同时实现与分子，具有简单的结构，并服从激光冷却和捕获。
2017-05-31 hep-ph physics.atom-ph physics.chem-ph
Modifying molecule-surface scattering by ultrashort laser pulses
近年来，利用超短激光脉冲在自由空间中排列分子成为可能。本文基于激光诱导分子排列，探讨了两种控制分子-表面散射过程的方案。在第一个方案中，一个单一的超短非共振激光脉冲施加到分子束击中表面。该脉冲改变入射分子的角分布，并使散射分子以优选的旋转方向（顺时针或逆时针）旋转。在第二种方案中，两个适当延迟的激光脉冲被施加到由两个化学上接近的分子物种（同位素或核自旋异构体）组成的分子束。作为双脉冲激发的结果，这些物质在与表面碰撞后被选择性地散射到不同的角度。这些效应可能为分子混合物的分析和分离提供新的手段。
2011-07-05 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Electron excitation and 'cascade' ionisation of diatomic molecules with ultra-short pulses of strong IR lasers
实时研究了强度I>10^{13} W/cm^{2}的超短红外激光脉冲下分子电子激发和电离的动力学。多电子分子被模拟为两个活跃电子在冻结核场中运动的系统。以N $_{2}$分子和λ=800 nm，τ=5 fs的激光脉冲为例，计算了电子几率、电子能量和单电子/双电子电离几率随时间的变化关系。考虑了脉冲结束后分子的电子动力学行为.结果表明，在I \ge 10^{16} W/cm^{2}的强红外脉冲中，分子经历“级联”电离，其中一个电子以与一对电子相同的概率发射。
2002-02-03 physics.chem-ph physics.optics
Observation of persistent orientation of chiral molecules by laser field with twisted polarization
分子手性是物理学、化学和生物学中普遍存在的具有重要意义的现象。因此，寻找新的手性控制、检测和分离技术就显得尤为重要。最近有人预测，具有扭曲偏振的激光场可以诱导手性分子持续的对映选择性无场取向。在这里，我们报告的第一个实验观察到这种现象，使用环氧丙烷分子（$\mathrm{CH_{3}CHCH_{2}O}$，或PPO）旋转的光学离心机-激光脉冲，其线性偏振经历了加速旋转围绕其传播方向。我们发现，PPO分子保持在一个时间尺度上的取向超过了几个数量级的离心脉冲的持续时间。所展示的长时间无场对映体选择性取向为光学操纵、鉴别和潜在地分离分子对映体开辟了新的途径。
2019-07-31 physics.chem-ph physics.optics
Intensity-borrowing mechanisms pertinent to laser cooling of linear polyatomic molecules
本文研究非绝热耦合、Franck-Condon近似外贡献及Fermi共振导致的强度借用机制，结合微扰理论与离散变量表示计算验证支化比，并指出RaOH是有潜力的激光冷却候选分子。
2023-06-01 physics.atom-ph physics.chem-ph
Multielectron dissociative ionization of molecules by intense laser radiation
本文求解了Cl_2分子一维含时的T-Fermi模型在亚皮秒强激光场中的流体力学-弹道运动方程，观察到了多电子电离和分子离解的同时发生。相对于简单的库仑爆炸图片的碎片动能缺陷被发现起源于逃逸碎片的喷射电子屏蔽，其大小与最近的实验中观察到的一致。
1996-11-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
A linear polar molecule in a two-color cw laser field: a symmetry analysis
本文对双色非共振连续激光场中线性极性分子的转动动力学进行了理论研究。通过系统地考虑电场与分子的电偶极矩、极化率和超极化率的相互作用，在时间平均近似不成立的情况下，探讨了哈密顿量的对称性对取向和排列的影响。它示出的对齐和取向满足一定的对称性作为相位和场强的函数。平均而言，单色连续激光场不会使分子定向，需要具有激光频率的奇数和偶数乘积的双色场来打破头-尾顺序限制。
2020-01-27 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Impulsive laser-induced alignment of OCS molecules at FERMI
我们演示了在自由电子激光FERMI中实现硫化羰分子在低密度物质光束线（LDM）上的脉冲排列。使用来自近红外激光器的200 fs脉冲，在分子束中的OCS分子被脉冲对准。通过硫2 p边缘以上的时间延迟电离探测对准，导致通过俄歇衰变和随后的库仑爆炸的分子的多重电离。使用飞行时间质谱仪收集离子碎片，离子-离子协方差图的分析证实了库仑爆炸后碎片之间的相关性。CO+和S+通道的分析使我们能够提取旋转动力学，这与我们的理论描述以及与以前的实验是一致的。这一结果为LDM在分子相干控制领域的一类新实验开辟了道路，这种实验可能性是像FERMI这样的精确同步光泵XUV探测激光器装置可以提供的。
2018-08-24 physics.atm-clus physics.chem-ph
Laser-induced 3D alignment and orientation of quantum-state-selected molecules
利用强非均匀静态电场，根据2，6-二氟碘苯分子的旋转量子态，对旋转冷超声束进行空间色散。选择处于最低旋转状态的分子并将其用作3维对准和取向的目标。在绝热状态下，用椭圆偏振的强激光脉冲诱导取向，并且通过激光脉冲和弱静电电场的组合作用诱导取向。我们表明，当旋转状态选择的分子，而不是在原来的分子束中的分子，被用作目标时，三维排列和取向的程度大大增强。
2009-08-04 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Theory of x-ray absorption by laser-aligned symmetric-top molecules
我们设计了一个理论的X射线吸收的分子排列的强光学激光。最初，系统的密度矩阵由分子的电子基态和刚性转子本征态的热系综组成。我们制定双色（激光加x射线）旋转电子问题的运动方程。与激光的相互作用被假定为非共振的，它是由一个电偶极子极化率张量。X射线吸收近似为单光子过程。结果表明，方程可以分离，使与激光的相互作用可以独立于X射线处理。仅激光的密度矩阵被数值地传播。在每个时间步长之后，计算X射线吸收。我们应用我们的理论来研究溴分子（Br 2）的绝热排列。所需的动态极化率使用从头算线性响应方法耦合簇单（CCS），二阶近似耦合簇单和双（CC2），和耦合簇单和双（CCSD）。对于X射线在sigma_g 1s--> sigma_u 4p共振上的吸收，采用无参数的二能级模型来描述分子的电子结构。我们的理论为X射线辐射的量子控制开辟了新的前景。
2008-02-01 physics.chem-ph physics.optics
Stability conditions of diatomic molecules in Heisenbergs picture: inspired from the stability theory of lasers
本文首次导出了同核和异核双原子分子的振动运动方程。首先将双原子分子看作一维量子力学振子。然后用数算符代替相应振动能本征值中的量子数，得到二阶和三阶哈密顿算符。通过求解海森伯运动方程，计算了两个振荡原子的相对位置和线动量算符的期望值。随后，势能和动能算符的期望值进行了评估，在所有不同的振动水平的Morse势。另一方面，利用光学振荡器（激光器）的稳定性理论，确定了双原子分子振荡的稳定性条件，特别地证明了双原子分子在其运动方程不稳定的能级上正好离解。我们还确定了双原子分子在Morse势解离能级上的最小振荡频率（截止频率）。最后，对双原子分子振动的能量守恒进行了说明。
2015-08-29 physics.chem-ph quant-ph
Computational studies of x-ray scattering from three-dimensionally-aligned asymmetric-top molecules
本文从理论和数值上分析了椭圆偏振激光作用下三维排列的非对称陀螺分子的X射线散射。采用刚性转子模型。假设极化率张量的主轴与转动惯量张量的主轴重合。在哈密顿量的几个对称性的识别和利用，以提高效率的求解依赖于时间的薛定谔方程的每个旋转状态最初填充在一个热系综。利用相位恢复算法，从一个准衍射排列的样品的结构重建的可行性说明了有机分子萘。可实现的空间分辨率强烈地依赖于激光参数、初始旋转温度和X射线脉冲持续时间。我们证明，当激光峰值强度为5 TW/cm ^2，激光脉冲持续时间为100 ps，旋转温度为10 mK，X射线脉冲持续时间为1 ps时，可以以1 μ s的分辨率探测分子结构。
2010-05-06 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.pop-ph
Inner-shell excitation in the YbF molecule and its impact on laser cooling
YbF分子是测量电子电偶极矩的灵敏系统。通过直接激光冷却分子到超冷温度可以提高这种测量的精度。然而，由4f电子的激发引起的低位电子态可能阻碍激光冷却。这些“4f空穴”态中的一组位于用于激光冷却的$A^2Π_{1/2}$激发态之下，并且辐射衰减到这些中间能级，即使分支比小到$10^{-5}$，也可能是一个障碍。其他4f空穴态非常接近$A^2Π_{1/2}$态，并且扰动导致参与激光冷却循环的混合特征的状态。这种扰动可增强分子到激光冷却循环之外的状态的损失。我们建模的$A^2Π_{1/2}$状态的扰动，以确定状态之间的耦合的强度，去扰动的势能曲线，和辐射分支比的各种振动水平的基态，$X ^{2}Σ^+$。我们用电子结构计算方法计算了4f空穴态以及这些态与$A^2Π_{1/2}$和$X ^{2}Σ^+$态之间的跃迁强度。我们确定了泄漏的冷却循环的分支比大致为$5 \times 10^{-4}$，占主导地位的贡献的基态配置在4f孔状态。最后，我们评估这些结果的影响激光冷却的YbF和具有类似结构的分子。
2022-04-11 physics.atom-ph physics.chem-ph
Laser-induced dynamics of molecules with strong nuclear quadrupole coupling
考虑核四极耦合的超精细效应，提出了一种计算激光诱导分子振转动力学的通用变分方法。该方法结合了一般变分方法TROVE，它提供了准确的振转超精细能量和波函数的任意分子，与变分方法RichMol，设计用于广义模拟的振转动力学在外部电场的存在下。我们研究了核四极耦合对CFClBrI分子的短脉冲激光准直的影响，该分子含有具有大四极常数的核。核四极相互作用对脉冲后分子动力学的影响在早期是可以忽略的，最初的几次复兴，然而在较长的时间尺度上的效果是完全有害的，强烈地依赖于激光强度。这种效应可以用激光激发的转动波包中的退相来解释，这是由于不同转动超精细带中超精细分裂核自旋态之间的不规则间距造成的。
2020-06-16 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Laser-induced alignment and orientation of quantum-state-selected large molecules
根据极性分子的量子态，使用强非均匀静态电场来空间分散极性分子的超声束。我们表明，分子居住在最低的说谎旋转状态可以被选择，并用作进一步的实验的目标。作为一个例子，我们展示了一个前所未有的程度的激光诱导的一维对齐$(<\cos^2θ_{2D}>=0.97)$和强取向的状态选择碘苯分子。这种方法应该能够在旋转基态的极性分子的纯样品上进行实验，为分子科学提供新的机会。
2008-10-13 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Laser-coolable polyatomic molecules with heavy nuclei
近年来，一些双原子和多原子分子被认为是Doppler/Sisyphus制冷的理想体系。多普勒/西西弗斯冷却允许以高效率将分子的动能降低到微开尔文温度，然后将它们捕获到分子陷阱，包括磁光陷阱。捕获的分子可用于创建分子喷泉和/或执行受控的化学反应，高精度光谱测量和许多其他应用。具有重核的多原子分子在寻找标准模型之外的“新物理”和其他应用（包括冷化学、光化学、量子信息学等）方面表现出相当大的兴趣。在此，我们希望引起对氢氧化镭分子（RaOH）的关注，它一方面是激光冷却的顺从对象，另一方面为寻找P-奇数和P提供了广泛的可能性，奇怪的效果目前，RaOH是最重的多原子分子，建议用激光直接冷却。
2017-06-22 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Isotopologue-selective laser cooling of molecules
该研究以BaF为例首次实现分子的同位素异构体选择性激光冷却，在含多种高丰度同位素异构体的分子束中操控了稀有未冷却的136BaF，为低丰度同位素的强分子束与高保真检测提供可能，推动相关精密应用发展。
2024-06-03 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Optimal Selective Orientation of Chiral Molecules Using Femtosecond Laser Pulses
本文研究了一对延迟交叉偏振飞秒激光脉冲激发下手性分子的对映选择性取向。我们表明，通过优化脉冲的参数，一个显着的（~ 10%）程度的对映体选择性取向可以实现在零和五开尔文旋转温度。本研究提出了一套合理的诱导和测量强对映选择性取向的实验条件。强烈的对映体选择性取向和所提出的实验所需的飞秒激光系统的广泛可用性可能会开辟新的途径，用于区分和分离分子对映体。
2022-03-21 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Scheme for Deterministic Loading of Laser-Cooled Molecules into Optical Tweezers
本研究提出一种激光冷却分子确定性装载入光镊的方案，通过转移至双量子数转动激发存储态结合偶极阻塞效应，经三轮装载实现80%的单分子装载成功率，提升了中性分子量子计算机的可扩展性。
2024-05-15 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Control of charge migration in molecules by ultrashort laser pulses
由于电子多体效应，分子的电离可以触发超快电子动力学，表现为所产生的空穴电荷在整个系统中的迁移。在这里，我们提出了一个计划的控制与一个单一的超短激光脉冲的电荷迁移动力学。我们证明了完全从头计算的分子上含有一个发色团和一个胺部分，简单的脉冲可以用于停止的电荷迁移振荡和本地化的系统所需的网站上的电荷。我们认为，这种控制可以用来预先确定后续的核重排，从而分子的反应性。
2015-02-19 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Quantum-state selection, alignment, and orientation of large molecules using static electric and laser fields
利用非均匀电场偏转极性分子的超声束。偏转的量子态选择性用于根据分子的量子态在空间上分离分子。详细分析了偏转和获得的量子态选择。由空间光束分布确定了分子束的转动温度，均约为1K。前所未有的程度的激光诱导的排列$(<\cos^2θ_{2D}>=0.972)$和碘苯分子的取向时，使用的状态选择的样品被证明。这种状态选择和定向的分子为化学和物理学中的许多新实验提供了独特的可能性。
2009-09-14 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.ins-det
Rotational dynamics of an asymmetric top molecule in parallel electric and non-resonant laser fields
本文对非对称陀螺分子在电场和平行非共振线偏振激光脉冲作用下的转动动力学进行了理论研究。在刚性转子近似下求解了含时薛定谔方程。使用苯甲腈分子为原型，我们调查的实验可访问的场配置的场修饰动力学，并比较这些结果的绝热预测。我们发现，对于一个不对称的顶部分子在平行的领域，形成的摆动双峰和相邻的水平之间避免交叉的非绝热效应的两个主要来源。我们还提供了实现绝热动力学的场参数。
2013-08-01 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Prospects for laser cooling of polyatomic molecules with increasing complexity
近年来，一些碱土金属二聚体和三聚体分子的光循环跃迁和直接激光冷却得到了证实。这是通过光学跃迁的振动模式之间的对角Franck-Condon因子实现的。然而，对于较大的多原子分子，实现与微开尔文等效动能相似的冷却程度仍然具有挑战性。由于多原子分子具有多个自由度的特征，并且具有相应的更复杂的结构，因此是否存在可以重复散射光子的多原子分子还远不明显。在这里，我们提出了化学取代的方法来工程大的多原子分子的光循环中心（OCC）含有碱土金属氧化物二聚体或炔属碱土金属三聚体（即M-C $\equiv$ C）连接到CH $_n$链或富勒烯。为了验证所选分子的OCC字符，我们进行了电子结构计算的平衡构型的地面和激发势能面，评估其振动和弯曲模式，以及相应的弗兰克-康登因子的所有，但最复杂的分子。对于富勒烯，我们已经表明，OCC的基础上M-C $\equiv$ C可以比那些基于碱土金属氧化物二聚体的表现更好。此外，对于较重的多原子分子，连接两个OCC可能是有利的，从而潜在地使光子散射速率加倍，从而加快冷却速率。
2020-03-11 physics.atm-clus physics.chem-ph
Machine learning for predicting control landscape maps of quantum molecular dynamics: Laser-induced three-dimensional alignment of asymmetric top molecules
本文以激光诱导不对称陀螺分子三维取向为例，用55个分子训练CNN预测35个分子的6000像素量子控制景观图，揭示双脉冲方案对极化率高度各向异性分子尤其有效。
2024-08-30 physics.chem-ph quant-ph
