Accurate X-Ray Absorption Predictions for Transition Metal Oxides: An Advanced Self-Consistent-Field Approach Inspired by Many-Body Perturbation Theory
Yufeng Liang, John Vinson, Sri Pemmeraju, Walter Drisdell, Eric Shirley, David Prendergast
Constrained-occupancy self-consistent-field ($Δ$SCF) methods and many-body perturbation theories (MBPT) are two strategies for obtaining electronic excitations from first-principles. Using the two distinct approaches, we study the O $1s$ core excitations that have become increasingly important for characterizing transition metal oxides and developing theory of strong correlations. Interestingly, we find that the $Δ$SCF approach, in its current single-particle form, systematically underestimates the pre-edge intensity for chosen oxides, despite its success in weakly correlated systems. By contrast, the Bethe-Salpeter equation within MBPT predicts much better lineshapes. This inspires us to reexamine the many-electron dynamics of X-ray excitations. We find that the single-particle $Δ$SCF approach can be rectified by explicitly calculating many-body transition amplitudes, producing X-ray spectra in excellent agreement with experiments. Our study paves the way to accurately predict X-ray near-edge spectral fingerprints for physics and materials science beyond the Bethe-Salpether equation.
Covalent Hybrid of Spinel Manganese-Cobalt Oxide and Gra-phene as Advanced Oxygen Reduction Electrocatalysts
通过在氮掺杂的还原氧化石墨烯片上直接成核和生长纳米颗粒以及阳离子取代尖晶石Co 3 O 4纳米颗粒，开发了锰-钴尖晶石MnCo 2 O 4/石墨烯杂化物作为碱性条件下氧还原反应（ORR）的高效电催化剂。电化学和X射线近边结构（XANES）研究表明，形成无机纳米碳杂化物的成核和生长方法导致尖晶石氧化物纳米颗粒和N掺杂的还原氧化石墨烯（N-rmGO）片之间的共价偶联。碳K边和氮K边XANES显示N-rmGO片中的C-O和C-N键强烈扰动，表明N掺杂的氧化石墨烯和尖晶石氧化物纳米颗粒之间形成C-O-金属和C-N-金属键。Co L-edge和Mn L-edge XANES分析表明，Mn 3+取代了Co 3+位，提高了杂化材料中催化位的活性，从而进一步提高了杂化材料的ORR活性.共价键合的杂化物比纳米颗粒和包括N-rmGO的碳材料的物理混合物提供更大的活性和耐久性。在相同的质量负载下，MnCo 2 O 4/N-graphene杂化物在中等过电位下的ORR电流密度可以超过Pt/C，并且在碱性溶液中具有优于Pt/C的稳定性。
Amplified Photocurrent in Heterojunctions comprising Nano-rippled Zinc Oxide and Perovskite-inspired Cs3Cu2I5
Kongju National University（Kongju 国立大学）；Chungbuk National University（Chungbuk 国立大学）；Yonsei University（延世大学）；Korea Institute of Materials Science (KIMS)（韩国材料科学研究所）
Active-Learning Inspired $\textit{Ab Initio}$ Theory-Experiment Loop Approach for Management of Material Defects: Application to Superconducting Qubits
Cornell University（康奈尔大学）；Syracuse University（雪城大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
Ultra-Soft Ferrimagnetism in a High-Entropy Spinel Oxide Driven by Site-Selective Cation Disorder
Thapar Institute of Engineering and Technology（塔帕尔工程技术学院）；UGC-DAE Consortium for Scientific Research（UGC-DAE科学研究联盟）；Univ. Bordeaux, CNRS, Bordeaux INP, ICMCB, UMR 5026（波尔多大学、法国国家科学研究中心、波尔多国立理工学院、材料与化学研究组合中心）；Laboratory Crismat, UMR6508 CNRS, Normandie University, ENSICAEN, UNICAEN（Crismat实验室、法国国家科学研究中心联合研究实验室6508、诺曼底大学、恩西辛高等学院、卡昂大学）
为了有效地捕获核键的能量，先进的核反应堆概念寻求必须承受前所未有的极端温度和辐射的固体燃料。在这些先进燃料中，辐照下的热能传输直接关系到反应堆性能以及反应堆安全。由于计算和实验的复杂性，核燃料的热输运科学是一个巨大的挑战。在这里，我们提供了一个全面的审查的热输运研究两个锕系氧化物：一个目前在商业核反应堆中使用，二氧化铀（UO 2），和一个先进的燃料候选材料，二氧化钍（Th O 2）。在这两种材料中，热量都是由晶格波或声子携带的。裂变事件引起的晶体缺陷有效地散射声子，并导致燃料性能随着时间的推移而退化。在新的计算和实验工具的支持下，研究人员正在开发精确建模并最终控制先进核燃料热传输所需的基础工作。我们首先回顾了旨在理解完美单晶中的热输运的研究。缺陷的存在使得研究能够集中在声子输运的基本方面。接下来，我们回顾针对缺陷产生和演变的研究。在这里，重点是作为裂变产物造成的损害的替代品的离子辐照研究。最后，我们讨论的建模和实验的努力，直接在预测和验证中尺度的辐射缺陷的存在下的热输运。虽然在这些研究领域的努力是强大的，但在开发整体工具以捕获和预测各种环境条件下的热能传输方面仍然存在挑战性工作。
Impact of charge transition levels on grain boundary properties in acceptor doped oxide ceramics: A phase-field study
Technische Universität Darmstadt（达姆施塔特工业大学）；IMDEA Materials（IMDEA材料研究所）；Karlsruhe Institute of Technology（卡尔斯鲁厄理工学院）；RWTH Aachen University（亚琛工业大学）；Max Planck Institute for Solid State Research（马克斯·普朗克固体的研究研究所）；University of Stuttgart（斯图加特大学）
Deep Learning Assisted Prediction of Electrochemical Lithiation State in Spinel Lithium Titanium Oxide Thin Films
National Taiwan University of Science and Technology（国立台湾科技大学）；University of California San Diego（加州大学圣地亚哥分校）；Indian Institute of Technology Jammu（印度理工学院詹姆分校）；University of Chicago（芝加哥大学）
Tuning exciton emission via ferroelectric polarization at a heterogeneous interface between a monolayer transition metal dichalcogenide and a perovskite oxide membrane
Accurate Electron-phonon Interactions from Advanced Density Functional Theory
Tulane University（杜兰大学）；VASP Software GmbH（VASP软件有限公司）；Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）；LUT University（拉普兰理工大学）；Northeastern University（东北大学）；University of Vienna, Faculty of Physics（维也纳大学物理学院）
