Dissecting Exciton-Polariton Transport in Organic Molecular Crystals: Emerging Conductivity Assisted by Intermolecular Vibrational Coupling
University of Notre Dame（圣母大学）
本研究通过分子间振动耦合增强激子极子传输，揭示了光子介导电流对导电性和载流子迁移率的促进作用。
2025-05-28 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Inelastic vibrational signals in electron transport across graphene nanoconstrictions
我们目前的非弹性振动信号的电流通过石墨烯纳米收缩的计算。我们发现，只有当费米能级的位置被调谐到电子传输共振时，才存在非弹性信号，因此，提供了一个指纹，它可以将电子传输共振与纳米收缩联系起来。计算是基于一种新的第一性原理方法，其中包括由于与电极中的声子耦合的声子展宽。我们发现，由于与电极的强耦合，信号被修改，然而，仍然保持为纳米收缩中振动的鲁棒指纹。我们调查的效果，包括充分的自洽电位下降，由于有限的偏压和栅极掺杂的计算，并发现这是次要的。
2016-04-10 cond-mat.mes-hall
Vibronic effects on resonant electron conduction through single molecule junctions
采用第一性原理电子结构计算和投影算符格林函数方法研究了振动运动对金属电极上单分子电子传导的影响。考虑分子结，其中一个中心苯环耦合通过（烷烃）硫醇桥的金电极，它示出-取决于电子$π$ -系统和金属之间的距离-电子振动耦合可能会导致显着的振动子结构中的透射率，显着降低的电流以及淬火的负微分电阻效应。
2006-07-24 cond-mat.mes-hall
Tensor Network simulation of polaron-polaritons in organic microcavities
在分子激子和受限光学模式之间的强耦合的制度中，分子内的自由度受到深刻的影响，导致与裸电子激发态相比，极化激元的振动敷料减少。然而，现有的模型只描述了一个单一的振动模式，在每个分子，而实际的分子拥有大量的振动自由度，并在典型的实验中，另外与主机介质中的声子模式的连续浴相互作用。在这项工作中，我们研究了一个小的分子系综与任意数量的振动自由度下的强耦合到微腔模式。我们证明，减少振动敷料仍然存在，在这种情况下，并表明，在最低的激发态的电子和光子观测的声子环境的影响，可以预测从只有两个集体参数的振动模式。此外，我们探索的振动特性，可以解决专门由我们的扩展模型，并可以通过实验测试。我们的研究结果表明，振动耦合更有效地抑制了环境的特点是低频（亚欧姆）模式。
2018-07-02 cond-mat.mes-hall quant-ph
Monitoring electrochemical dynamics through single-molecule imaging of hBN surface emitters in organic solvents
本研究利用未修饰hBN表面发射体与氧化还原活性物种的相互作用，通过单分子显微镜实现大区域电化学动力学的时空监测，验证了反应动力学一致性，实现多路读出，为高定位精度的光学检测提供新方法。
2024-05-17 cond-mat.mes-hall
Concentric-electrode organic electrochemical transistors: case study for selective hydrazine sensing
我们报告肼敏感有机电化学晶体管（OECTs）的设计包括在同心环形电极。这些OECT的设计工程的动机是在生物电子学等领域使用OECT传感阵列的巨大潜力。在这项工作中，PEDOT：PSS为基础的OECTs已被研究为水的传感器，特别是敏感的致命肼分子。这些电流型传感器具有许多用于肼传感器的开发的相关特征，例如灵敏度低至10-5 M的肼在水中，对肼的选择性比对9种其他水溶性常见分析物的选择性高一个数量级，在水冲洗后完全恢复其基本信号的能力和非常低的电压操作。我们的OECT检测肼的特异性是由其在栅电极处的催化氧化引起的，并且能够增加器件的输出电流调制。这使得整个系列的80微米的OECT设备与亚20纳米PEDOT：PSS层，通道长度下降到1微米和共面和同心电极的特定设备的几何形状的设备几何形状的研究。众多的几何形状揭示了OECT机制的新方面，该机制控制着设备的电化学感测行为，更具体地说，是在微观尺度上固有的接触的影响。通过降低器件串扰，微米门集成径向OECT将有助于减少读出侵入性，从而促进OECT生物传感器的进一步发展。
2017-07-22 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Vibrational nonequilibrium effects in the conductance of single-molecules with multiple electronic states
研究了单分子结中电荷输运的振动非平衡效应。重点研究了具有多电子态的分子桥，发现电子-振动耦合引发了各种电子振动发射和吸收过程，这些过程深刻影响着单分子结的电导性质和机械稳定性.采用主方程和非平衡格林函数的方法，这些过程进行了详细分析的一个通用模型的分子结和benzenedibutanethiolate绑定到金电极。
2008-12-01 cond-mat.mes-hall
Technology ready use of single layer graphene as a transparent electrode for hybrid photovoltaic devices
石墨烯最近已被用作有机光伏器件的透明电极的氧化铟锡（ITO）的替代物。由于其有限的供应，ITO被认为是有机太阳能电池商业化的限制因素。我们探索了通过化学气相沉积（CVD）在铜上生长的大面积石墨烯的使用，然后将其转移到玻璃基板上作为替代透明电极。通过扫描拉曼光谱测量显示转移的膜由>90%的单层石墨烯组成。光学光谱测量表明，层转移的石墨烯在532 nm的波长处具有1.23%的吸光度。我们利用这种材料作为电极制作了有机杂化太阳能电池，并将其性能与使用相同程序制作的ITO器件进行了比较。我们展示了高达3.98%的功率转换效率，高于ITO器件（3.86%），表明层转移石墨烯有望成为太阳能电池技术中透明电极的高质量，低成本，柔性材料。
2011-10-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Cascade donor-acceptor organic ferroelectric layers, between graphene sheets, for solar cell applications
夹在石墨烯片之间的有机铁电层作为太阳能电池的模型。所研究的系统显示出许多有利的性质：1）级联能级对准，2）取决于电荷载流子方向的同时供体和受体特性，3）电荷转移激子类型，4）电极的诱导极化，导致阳极和阴极的显著功函数变化-分别在+/-1.5eV左右。
2016-05-11 cond-mat.mes-hall
Interference Blockade in the Conductance of Organic Molecules
采用Landauer方法结合密度泛函方法研究了二苯乙烯分子的{ \em cis/trans}异构体与扶手椅型单壁碳纳米管连接的电导.对于一个给定的电极排列，两种异构体之间的传输显着差异被发现。对于一个给定的异构体，电导可以通过改变分子电极的相对取向的数量级变化。这两种效应都可以用一个简单的、物理上透明的干涉规则来解释，这表明在这样的分子系统中，通过不同的开关机制来进行直接的电导控制。
2002-11-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Enhancing Light Emission in Interface Engineered Spin-OLEDs Through Spin-Polarized Injection at High Voltages
对自旋极化有机发光二极管（自旋OLED）的探索是分子电子学和自旋电子学新兴领域的共同目标。在该器件中，两个铁磁电极被用来通过磁性控制注入载流子的自旋极化来增强OLED的电致发光强度。主要困难在于OLED器件的驱动电压超过几伏，而有机材料中的自旋注入仅在低电压下有效。我们在这里报告的自旋OLED的制造，使用共轭聚合物作为双极自旋集电极层和铁磁电极。通过有机/无机界面的精心设计，我们成功地获得了在高电压（高达14 V）下显示自旋阀效应的发光器件。这使我们能够检测到磁致发光增强的顺序为2.4%，在9 V的反平行配置的磁性电极。这一观察结果为将自旋从磁电极注入分子半导体的前沿能级这一长期存在的基本问题提供了证据。我们的发现为设计耦合光和自旋自由度的多功能器件开辟了道路。
2019-04-12 cond-mat.mes-hall
Modeling the underlying mechanisms for organic memory devices: Tunneling, electron emission and oxygen adsorbing
我们提出了一个结合的实验和理论研究，以了解在有机存储器件的记忆和负微分电阻（NDR）效应。我们提出的理论模型只是一个一维的金属岛阵列嵌入两个电极。我们利用散射算符方法计算电极与岛之间的隧穿电流，建立了几种器件的基本的隧穿I-V曲线。理论结果与实验结果吻合较好，可以全面理解记忆效应和负折射效应。实验对应，如改变氧气压力的实验，也被处理。
2012-04-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Engineering long-lived vibrational states for an organic molecule
分子的光力学性质是拉曼光谱在一个世纪前发现的。今天，分子是高性能量子光学机械平台的有希望的竞争者，因为它们的小尺寸和大能级分离使它们在本质上对热搅动具有鲁棒性。此外，化学合成的精度和产量可以确保量子技术应用的可行路线。然而，挑战在于分子振动与环境声子的耦合将它们的相干性限制在皮秒时间尺度。在这里，我们通过对其周围环境的声子工程将分子的光学机械质量提高了几个数量级。通过给分子穿上其纳米环境中长寿命的高频声子模式，我们实现了毫秒时间尺度的光子存储和检索，并允许光力学中出现单光子强耦合。我们的策略可以扩展到分子光机网络的实现。
2021-04-02 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Exact states and spectra of vibrationally dressed polaritons
光和物质之间的强耦合对于各种有机材料都是可能的。与简单的无机物相比，有机材料通常具有复杂的光谱，具有振动修饰的电子跃迁。与光的强耦合与这种振动敷料竞争，如果足够强，可以抑制电子和振动自由度之间的纠缠。通过利用对称性，我们可以进行精确的数值对角化，找到中间数量的分子的极化激元状态，并使用这些来定义和验证热力学极限下的较低极化激元状态和强耦合谱的精确表达式。使用这种方法，我们发现，振动去耦发生作为一个尖锐的过渡以上的临界物质光耦合强度。我们还演示了极化激元谱如何随分子数的变化而变化，仅在大$N$时才恢复经典线性光学结果。
2017-11-28 cond-mat.mes-hall quant-ph
Multimode vibrational effects in single molecule conductance: A nonequilibrium Green's function approach
研究了多模态振动动力学在单分子结电子输运中的作用。该研究基于一个通用模型，该模型描述了通过连接到金属引线的单个分子的电荷传输。为了解决振动耦合的电子输运，我们采用非平衡格林函数方法，该方法将Galperin等人[Phys.Rev.B73，045314（2006）]最近提出的方法扩展到多个振动模式。该方法适用于两个系统：一个通用的模型与两个振动自由度和benzenedibutanethiolate共价键合到金电极。结果表明，多振动模式的耦合对分子结的电导有显著的影响。特别是，我们证明了不同的振动模式之间的电子诱导耦合的效果，并通过计算电流诱导的振动模式的激发研究非平衡振动效应。
2008-01-24 cond-mat.mes-hall
Vibrational excitation mechanism in tunneling spectroscopy beyond the Franck-Condon model
分子的振动光谱通常在Franck-Condon模型中描述。在这里，我们表明，高分辨率的振动光谱的大有机分子在一个单一的MoS $_{2}$层的Au（111）显示其强度的空间变化，这不能在此图片中捕获。我们解释说，振动介导的扰动的分子波函数需要包括到弗兰克-康登模型。我们简单的模型计算再现了实验光谱在任意位置的STM尖端的分子非常详细。
2020-01-28 cond-mat.mes-hall
Tunnel magnetoresistance in organic spin valves in the regime of multi-step tunneling
本文分析了自旋阀模型，其中磁化电极之间的电子输运是由于多步隧穿。受最近有机自旋阀实验的启发，我们假设在输运过程中的自旋记忆损失是由于随机超精细场作用于电子，而它等待下一个隧穿步骤。令人惊讶的是，我们确定的三步配置的网站，隧道磁阻（TMR）是负的，这表明电极的反平行磁化的电阻小于平行磁化。我们分析了这些配置的相位体积相对于现场超精细领域的幅度和相对取向。TMR的符号反转效应完全是由于自旋翻转振幅在每个位置上的干扰，它不会出现在普遍接受的自旋输运概率描述中。多步非弹性隧穿的另一个特征是电子在最近的邻居之间弹跳，同时等待“硬”跳跃。我们证明，这种反弹，是绝对无关紧要的电流传导，可以强烈影响自旋记忆损失。这种效应也是干扰源。
2013-08-17 cond-mat.mes-hall
Large room-temperature magnetoresistance in lateral organic spin valves fabricated by in-situ shadow evaporation
我们报告的成功制造的横向有机自旋阀的通道长度在子$100\,nm$制度。制造工艺基于在超高真空条件下的原位阴影蒸发，因此在铁磁金属电极和有机半导体之间产生清洁且无氧的界面。自旋阀器件由镍和钴-铁电极以及高迁移率\emph{n}型有机半导体$N,N'$ -双（七氟丁基）- $3,4:9,10$ -二萘嵌苯二酰亚胺组成。我们的研究包括横向自旋阀器件的制造工艺和材料的适用性以及室温下的磁输运测量的基础研究。最好的器件表现出高达$50\,%$的磁阻，这是迄今为止报道的室温下的最大值。
2013-04-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Local density of states on a vibrational quantum dot out of equilibrium
本文用数值精确的图解Monte Carlo方法计算了T=0时耦合到两个电极上的振动量子点的非平衡局域态密度。我们的重点是电子-声子相互作用强度和偏置电压之间的相互作用。我们发现，谱密度表现出显着的电压依赖性，如果电压窗口包括一个或多个声子边带。与成熟的近似方法的比较表明，这种效果可以归因于声子的非平衡分布。此外，我们还讨论了电子-声子耦合引起的长瞬态动力学。
2015-03-01 cond-mat.mes-hall
Theory of dynamical superradiance in organic materials
Aalto University School of Science（阿尔托大学理学院）；University of St Andrews（圣安德鲁斯大学）
本文研究有机材料中集体能量交换的动态超辐射现象，通过两种模型分析振动效应，提出精确求解方法，验证了平均场和二阶累积近似，并揭示了振动耦合对超辐射的增强作用。
2026-01-07 cond-mat.mes-hall physics.comp-ph physics.optics
Selective self-excitation of higher vibrational modes of graphene nano-ribbons and carbon nanotubes through magnetomotive instability
我们从理论上证明了石墨烯纳米带和碳纳米管的高模弯曲振动的选择性自激发的磁动不稳定性的手段的可行性。除机械谐振器外，该器件仅由恒压源、电感、电容、栅电极和恒定磁场组成。对石墨烯和碳纳米管进行了数值模拟，显示出总体相似的行为，但主要由于非线性机械弯曲力而产生一些差异。两种材料的优点和缺点进行了讨论。
2011-12-05 cond-mat.mes-hall
Tuning Ambipolarity in a Polymer Field Effect Transistor using Graphene electrodes
具有2D石墨烯电极的聚合物场效应晶体管是融合了两个世界最好的设备：一方面，有机材料的低成本和可加工性，另一方面，石墨烯的化学稳定性，极薄和灵活性。在这里，我们展示了通过将石墨烯电极并入晶体管几何形状中来调谐来自Polyera ActiveInk的半导体聚合物N2200的双极性质。我们的器件表现出平衡的双极行为，具有高电流的开-关比和载流子迁移率。这些效应是由石墨烯-聚合物界面处的有效能量势垒调制和弱电场屏蔽效应引起的。我们的研究结果提供了一种将2D石墨烯电极集成到双极晶体管中的策略，以改善和调节其特性，为新型有机电子器件的设计铺平了道路。
2020-05-12 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Manipulation of organic polyradicals in a single-molecule transistor
在一个单一的OPE5为基础的分子的自旋态的共隧穿光谱的启发，我们调查的前景，纯有机分子的磁性电控制接触在一个三端几何。使用栅电极，分子在三种不同的氧化还原状态之间可逆地切换，磁谱揭示了分子上的铁磁和反铁磁交换耦合。这些观察结果被证明是由一个有效的低能量海森堡模型，我们证实微观的一个简单的价键描述的分子。这些初步研究结果表明，一个有趣的路线走向功能化的全有机分子磁性。
2012-12-15 cond-mat.mes-hall
When polarons meet polaritons: Exciton-vibration interactions in organic molecules strongly coupled to confined light fields
本文提出了一种描述有机分子与腔模强相互作用的微观半解析理论。激子振动耦合内的分子和激子腔相互作用被视为平等的基础上，采用温度相关的变分方法。强激子-振动耦合和强激子-腔耦合之间的相互作用产生混合基态，我们称之为下极化子极化激元。得到了基态波函数、下极化子极化激元的零温准粒子重量、光致发光谱线强度和平均振动量子数的显式表达式。这些量对激子-腔耦合强度的依赖关系表明，强腔耦合导致腔模的振动修整增强，同时暗激子的振动解耦，这又导致较低的极化子极化激元类似于强耦合制度中的单模修整裸较低的极化激元。简要讨论了热效应对几个观测量的影响。
2016-11-10 cond-mat.mes-hall quant-ph
Thermopower for a molecule with vibrational degrees of freedom
我们提出了一个简单的模型来研究共振隧穿通过有机分子之间的导电引线，考虑到分子的振动模式。我们在弱耦合极限下近似解析地求解了该模型，并给出了热功率和塞贝克系数的显式表达式。这两个量的行为作为模型参数和温度的函数进行了研究。对于一定的制度的参数的热电势和塞贝克系数的一个相当奇特的变化进行观察。虽然这个模型非常简单，但我们希望它能对纳米器件的热输运性质提供一些重要的见解。此外，由于我们可以提供一个分析解决方案，它最终可能会作为更先进的分析或计算方法的基准。
2011-08-23 cond-mat.mes-hall
Mechanical control of vibrational states in single-molecule junctions
我们报告的非弹性电子隧穿光谱测量进行了单分子纳入一个机械可控的Au和Pt电极的断裂结在低温下。在这里，我们建立了一个单分子结的分子构象和导电性能之间的相关性。我们表明，通过单分子的电导至关重要地取决于接触材料和配置凭借其机械和电气性能。我们的研究结果证明，通过单分子的电荷传输可以通过改变分子构象（例如，反或偏）和接触材料。
2010-11-14 cond-mat.mes-hall
Excitonic spectral features in strongly-coupled organic polaritons
从微观模型出发，我们研究了强耦合有机微腔中分子的光谱，研究它们如何自洽地适应光的耦合。我们考虑旋转和振动自由度，专注于功能，可以看到在裸激子频率的光谱中心的峰值。在这两种情况下，我们发现，物质-光耦合可以导致一个自洽的变化的分子状态，随之而来的温度依赖的签名的吸收光谱。然而，对于典型的参数，这些影响太弱，无法解释最近的测量。我们表明，另一种机制，自然产生于我们的模型的振动修饰的极化激元具有正确的幅度和温度依赖性的观测数据的起源。
2015-12-04 cond-mat.mes-hall quant-ph
Laser-like vibrational instability in rectifying molecular conductors
本文研究了D-A型分子整流器中电子-空穴对激发对分子振动的阻尼效应。在有限电压下，涉及两个电极的附加非平衡电子空穴对激发成为可能，并有助于声子的受激发射和吸收。我们指出了D-A分子的一种普遍机制，即由于D和A量子共振的位置颠倒，受激发射可以在一定电压以上占主导地位。这导致了类似于激光作用的声子的电流驱动放大（负阻尼）。我们用第一性原理计算研究了实际分子整流器结构中的这种效应。
2011-03-10 cond-mat.mes-hall
Study of Electron-Vibrational Interaction in Molecular Aggregates Using Mean-Field Theory: From Exciton Absorption and Luminescence to Exciton-Polariton Dispersion in Nanofibers
我们已经开发了一个模型，以考虑电子振动效应的吸收，发光的分子聚集体和激子极化激元在纳米纤维。该模型将我们以前发展的平均场电子振动理论推广到具有空间对称性、激子发光和激子-极化激元空间色散的系统。通过引入与单体线形函数相对应的分子聚集体线形函数，得到了单体、分子聚集体中电子振动相互作用的表现形式与纳米纤维中激子-极化激元色散之间的对应关系.在相同的材料参数描述下，我们计算了分子聚集体的吸收和发光以及纳米纤维中的激子-极化激元色散。我们将此理论应用于Frenkel激子极化激元在由硫菁染料制成的光激发有机纳米纤维中的毫米传播的实验。
2019-03-21 cond-mat.mes-hall
Inelastic electron tunneling via molecular vibrations in single-molecule transistors
在单分子晶体管中，我们观察到非弹性cotunneling功能，对应于大力振动激发的分子，确定拉曼光谱和红外光谱。这是单分子的非弹性电子隧穿光谱的一种形式，晶体管的几何形状允许通过栅电极原位调节电子状态。当电子能级在共振附近被调谐时，振动特征移动并改变形状，这表明振动态的显著修改。当分子中含有未成对电子时，我们还观察到近藤共振周围的振动卫星特征。
2004-08-03 cond-mat.mes-hall
Effect of broadening in the weak coupling limit of vibrationally coupled electron transport through molecular junctions and the analogy to quantum dot circuit QED systems
本文用速率方程方法研究了稳态偏置分子结中振动模的非平衡布居。我们专注于弱电子振动耦合的限制，并表明，在共振传输制度和足够高的偏置电压，振动激发的水平随着耦合强度的降低而增加，假设一个有限的非零值。只有当明确考虑环境自由度的影响时，才能观察到关于电子振动耦合强度的分析行为。我们认为三种不同类型的加宽的影响：杂交与电极，热波动和耦合到一个热的热浴。我们的结果适用于振动耦合电子输运通过分子结，但也耦合到微波腔，其中的光子数可以预期表现出类似的行为的量子点。
2015-06-15 cond-mat.mes-hall
Current rectification in a single molecule diode: the role of electrode coupling
我们证明了大整流比（> 100）在单分子结的基础上的金属氧化物簇（聚氧乙烯酸盐），使用扫描隧道显微镜（STM）在环境条件下和低温。这些整流比是在单分子结中观察到的最大整流比，此外，这些结还能维持大于10^5 A/cm^2的电流密度。通过以下的I-V特性与尖端分子分离的变化，我们明确地表明，整流是由于不对称耦合到电极的分子具有不对称的水平结构。这种机制可以在使用有机和无机分子的其他类型的分子结中实现，并为分子二极管的合理设计提供了一个简单的策略。
2015-06-24 cond-mat.mes-hall
Controlled assembly of graphene sheets and nanotubes: fabrication of suspended multi-element all-carbon vibrational structures
我们报告的制造和操作的多元素的振动结构组成的两个石墨烯机械谐振器耦合的纳米管梁。整个建筑都是悬浮的。每个石墨烯谐振器由两个金属电极夹持。该结构是使用电子束光刻和原子力显微镜纳米操纵的组合。这种布局使我们能够以电子方式检测机械振动。所测量的本征模被定位在石墨烯谐振器中的任一个中。通过测量一个石墨烯谐振器的谐振频率的偏移作为另一个谐振器的振动振幅的函数来研究由于纳米管引起的耦合。耦合石墨烯谐振器为非线性动力学、机械状态操纵和量子非破坏测量的研究带来了希望。
2013-10-19 cond-mat.mes-hall
Photoconductance of organic single-molecule contacts
我们研究了有机单分子接触在外部电磁辐射（光电导）存在下的直流电导。在与以前的预测一致，我们发现，辐射可以导致大的增强这种接触的电导，通过光辅助过程，使非共振能级共振。在我们的分析中，我们利用简化的事实，即在某些假设下，光电导可以表示在没有辐射的透射函数。利用密度泛函理论计算了低聚亚苯基分子在金电极之间的电子结构，证明了低聚亚苯基分子的电导增强。结果表明，在辐射的存在下，电导随分子长度的指数衰减可以由长度无关的值代替。
2007-04-03 cond-mat.mes-hall
An important impact of the molecule-electrode couplings asymmetry on the efficiency of bias-driven redox processes in molecular junctions
两个最近的实验（李，J.~ \emphj{et al}，\emph{Proc.\ Natl.\ Acad.\ Sci.\ U.~S.~A.} { \bf 2014}，111，1282-1287）和理论研究（Bâldea，I，\emph{Phys.\ Chem.\ Chem.\ Phys.} \ { \bf 2014}，16，25942-25949）已经解决了调谐嵌入纳米结中的单分子的分子电荷和振动性质的问题。这些是迄今为止在宽范围内有效实验控制的分子特征。在这里，我们提出了一个一般性的论点，证明为什么，在各种可能的实验平台，其中活性分子不对称耦合到电极是优选的那些对称耦合实现（几乎）完整的氧化还原过程，以及为什么电化学环境具有优势的“干”设置。这项研究的目的是帮助纳米制造分子结使用最合适的平台，使尽可能广泛的偏置驱动控制的氧化还原状态和振动模式的单分子连接到电极。
2015-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantum Transport through Organic Molecules
利用格林函数方法研究了苯-1，4-二硫纶（BDT）分子模型和苯分子在两个半无限一维金属电极上的电子输运性质.基于一个简单的紧束缚框架，提出了一种分析方法来描述电子输运通过分子导线。在这样的分子系统中的电子输运强烈地受到分子的几何形状以及它们与侧附电极的耦合的影响。电导揭示了与分子能量本征态相关的共振峰，提供了几个复杂的光谱。通过分子的电流表现出阶梯状的行为与尖锐的步骤在弱的分子-电极耦合的限制，而它的变化相当连续与施加的偏置电压在强的分子耦合的限制。在横向磁场的存在下，电导表现出振荡行为与通量$ϕ$，通过分子环，显示$ϕ_0$（$=ch/e$）通量量子周期性。虽然电导在横向磁场的存在下发生变化，但电流-电压特性不受此场的显著影响。
2009-12-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Polariton condensation with saturable molecules dressed by vibrational modes
极化激元，混合轻物质准粒子，在低温或高密度下经历到凝聚的宏观相干态的转变。最近的实验表明，将光耦合到微腔内的有机分子可以在室温下冷凝。这些分子充当可饱和吸收体，其跃迁由分子振动模式修饰。基于此，我们计算了一个修改后的Tavis-Cummings模型的相图和光谱，描述振动修饰的两能级系统，耦合到一个腔模式。耦合到振动模式可以诱导再进入，即随着温度降低的正常-凝聚-正常序列，并且可以驱动一级转变。
2014-03-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Charge-state dependent vibrational relaxation in a single-molecule junction
原子核自由度和电子自由度之间的相互作用强烈地影响分子的电荷输运。在这里，我们报告通过卟啉二聚体分子，弱耦合到石墨烯电极，显示连续的隧道内的库仑阻塞制度的运输。顺序输运是由电流诱导的声子吸收发起的，并通过非平衡振动分布通过快速顺序输运进行。我们证明这是可能的，只有当振动耗散是缓慢的相对于顺序隧穿率，并获得一个较低的边界为8纳秒的振动弛豫时间，一个值，这是依赖于分子的电荷状态。
2022-02-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Generation of Anti-Stokes Fluorescence in a Strongly Coupled Organic Semiconductor Microcavity
我们探讨了强耦合有机染料微腔在共振基态激发下产生的反斯托克斯荧光。我们观察到极化激元发射沿较低的极化激元分支，与我们的结果表明，这个过程涉及到激子水库的回报和吸收的热能从分子中的振动激发基态。我们推测，人口的“热”极化激元的产生增强的事实，腔抑制斯托克斯位移荧光的发射，因为它是位于积极低于腔的截止频率。
2018-10-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Vibration-induced Kondo tunneling through metal-organic complexes with even electron occupation number
我们研究了通过单核过渡金属络合物与两个电极的强隧道耦合的运输。该分子的基态是单重态，而第一激发态是三重态。我们表明，调制的隧道势垒由于耦合到隧道的分子扭曲诱导近藤效应，提供离散的振动能量补偿的单重态/三重态间隙。我们讨论了单声子和双声子辅助的共隧穿和可能的实验实现的理论。
2005-11-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Carrier density modulation in graphene underneath Ni electrode
我们研究了金属下石墨烯的输运性质，以揭示石墨烯场效应晶体管中源/漏电极下石墨烯中的载流子密度是否是固定的。石墨烯/Ni双层结构的电阻已经显示出类似石墨烯的背栅偏压依赖性。换句话说，石墨烯的电性能不会受到其与Ni接触的显著影响。这种意外的结果可以归因于金属/石墨烯界面处的抗蚀剂残留物，这可以减少石墨烯和金属之间的相互作用。在使用具有有机抗蚀剂的常规光刻技术制造的背栅器件中，当讨论金属/石墨烯接触时，应当考虑金属电极下方的石墨烯中的载流子密度调制。
2013-06-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Unveiling the Signature of Adsorbed Organic Solvents for Molecular Electronics through STM Approaches
在金基底上的有机溶剂、苯、甲苯和环己烷蒸发后，扫描隧道显微镜（STM）显示存在剩余的吸附层。在环境条件下单独观察不同的溶剂分子，并通过STM以断裂结方法表征其电子传输性质。这两种技术的结合揭示了，一方面，溶剂没有完全蒸发的金电极，其次，决定了分子电子学中的溶剂的电子传输的作用。
2022-03-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Organic Polaritons Enable Local Vibrations to Drive Long-Range Energy Transfer
有机分子中的长程能量转移是通过将其电子激发与受限电磁腔模强耦合而实现的。在这里，我们揭示了这一过程背后的极化激元介导的机制，不同的配置：供体和受体分子混合或物理分离。我们数值处理的现象，通过布洛赫-Redfield理论，这使我们能够重现复杂的振动水库的有机分子特性的影响。我们的研究结果揭示了中间极化激元作为非局域介质在激发从施主分子到受主分子的传输中所起的关键作用。我们还提供了关键物理量的分析见解，有助于优化长距离能量传输的效率。
2018-04-05 cond-mat.mes-hall quant-ph
Tensor network simulation of non-Markovian dynamics in organic polaritons
我们计算了由有机分子填充的光腔支持的极化激元态的精确多体时间动力学。光学，振动和辐射过程被视为平等的基础上采用的时间依赖变分矩阵产品状态算法。我们证明了非马尔可夫振动动力学的签名和它的指纹在远场光子发射光谱在任意的光-物质相互作用的尺度，从弱到强的耦合制度。我们分析了单分子和多分子的情况下，分子核和暗态的集体运动在确定的极化激元动力学和随后的光子发射所发挥的关键作用。
2019-04-04 cond-mat.mes-hall quant-ph
Vibrational features in inelastic electron tunneling spectra
对分子结的非弹性电子隧穿谱（IETS）实验进行了理论分析，给出了电流对电压的二阶导数随外加偏压的变化曲线。在非微扰计算方案，适用于任意参数的模型，我们认为在非共振区域的虚拟传导过程。在这里，我们研究了几个关键因素对IETS谱的影响：振动耦合的强度，声子能量，和设备的工作温度。它还表明，在IETS信号相对于偏置极性的弱不对称性得到的结果，强烈的不对称连接的电极。
2007-03-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Charge Transport in a Quantum Electromechanical System
我们描述了一个量子机电系统（QEMS），包括一个单一的量子点谐波约束在两个电极之间，并促进它们之间的隧穿电流。这种系统的一个实例是两个金属电极之间的富勒烯分子[Park等人，Nature，407，57（2000）]。该描述是基于量子主方程的密度运营商的电子和振动自由度，从而结合了对角（人口）和非对角（相干）条款的动态。我们推导出耦合运动方程的电子占据数的点和振动的自由度，包括阻尼的振动和热机械噪声。这种动态描述与系统的可观察特征有关，包括作为偏置电压的函数的稳定电流。
2004-06-04 cond-mat.mes-hall quant-ph
Vibrational effects on low-temperature properties of molecular conductors
我们计算的特征关联函数的安德森模型与额外的声子辅助耦合的奇传导通道。该模型描述了，例如，在线性传输实验中嵌入两个电极之间的分子的行为，其中分子相对于引线的位置影响隧穿幅度。我们采用变分投影算符方法和数值重整化群（NRG）方法。根据栅电压和电子-声子耦合的不同，自旋被偶数或奇数导电沟道屏蔽。然而，在所有制度的栅电压依赖性的零温度电导被发现是定性相同的模型中没有耦合到振动模式。
2007-04-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Estimation of the concentration of deep traps in organic photoconductors using two-photon absorption
通常，无定形有机材料含有高密度的陷阱。陷阱阻碍电荷传输，从而影响有机电子器件的各种工作参数。在本文中，我们提出了一个简单但可靠的方法估计浓度的深陷阱（陷阱，保持载流子的时间远远长于典型的传输时间的设备）。该方法是基于测量的依赖性的总电荷，收集在电极上的总初始电荷，均匀地产生在传输层的光脉冲的作用下。讨论了该方法的优点和局限性，并给出了光电导有机材料聚（2-甲氧基-5-（2 ′-乙基己氧基）-1，4-亚苯基亚乙烯基）（MEH-PPV）中深陷阱密度的估算实例。
2013-03-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hopping charge transport in organic materials
讨论了无序有机材料中载流子（电子和空穴）输运的一般性质。结果表明，有机材料中总的能量无序的主要部分通常是由静电无序提供的，由随机定位和定向的偶极子和四极子产生。由于这个原因，这种无序在空间上是强烈相关的。空间相关性直接支配载流子漂移迁移率的场依赖性。形状的电流瞬变，这是一个正确的确定载流子迁移率的首要重要性，被认为是。静电无序的一个显著特征是其在电极附近的改性，并且这种改性在不改变材料结构的情况下发生。它示出了这种现象如何影响电荷注入的特性。我们还考虑了电荷间相互作用对电荷输运的影响。
2013-03-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
