Polariton response in the presence of Brownian dissipation from molecular vibrations
考虑到有限腔线宽和分子振动引起的主要耗散通道，研究了稳态驱动的腔场与分子激子强耦合系统的弹性响应.我们表明，经常使用的耦合振子模型无法描述这种响应，特别是由于非洛伦兹耗散的分子，他们的振动。这种故障的签名是温度依赖的最小点的极化激元峰分裂，不均匀的极化激元峰高度在最小分裂，和不对称的形状的极化激元峰，甚至在实验访问的“零失谐”点。使用一个相当通用的但代表性的分子振动模型，我们预测在各种条件下的极化激元响应，这取决于温度，分子斯托克斯位移和振动频率，和拉比分裂的大小。我们的结果可以用来作为一个健全的检查实验试图“证明”的结果源于强耦合，如真空增强化学反应速率。
2020-12-18 cond-mat.mes-hall quant-ph
Exact states and spectra of vibrationally dressed polaritons
光和物质之间的强耦合对于各种有机材料都是可能的。与简单的无机物相比，有机材料通常具有复杂的光谱，具有振动修饰的电子跃迁。与光的强耦合与这种振动敷料竞争，如果足够强，可以抑制电子和振动自由度之间的纠缠。通过利用对称性，我们可以进行精确的数值对角化，找到中间数量的分子的极化激元状态，并使用这些来定义和验证热力学极限下的较低极化激元状态和强耦合谱的精确表达式。使用这种方法，我们发现，振动去耦发生作为一个尖锐的过渡以上的临界物质光耦合强度。我们还演示了极化激元谱如何随分子数的变化而变化，仅在大$N$时才恢复经典线性光学结果。
2017-11-28 cond-mat.mes-hall quant-ph
Room-temperature polaron-mediated polariton nonlinearity in MAPbBr3 perovskites
支持激子-极化激元的系统代表具有由激子-激子相互作用提供的强的内置光学非线性的固态光学平台。在具有类氢激子的传统半导体中，非线性率与结合能成反比。这使得激子在室温下稳定，弱相互作用，这显然限制了相应材料的非线性光子学的实际应用的可能性。我们从实验和理论上证明，这些限制可以在混合钙钛矿，如MAPbBr 3由于介导粒子间相互作用的极化子效应的关键作用，大大软化。激子-极化子-极化激元在室温下保持稳定和强相互作用，这是由共振飞秒激光脉冲激发下的较低的极化激元分支能量的大的非线性蓝移证实。我们的研究结果打开了新的视角在环境条件下的激子极化激元非线性的管理。
2022-11-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Polaronic polariton quasiparticles in a dark excitonic medium
本文研究了暗激子介质对激子极化激元的修饰作用，发现暗激子通过密度涨落形成相干的极化子状准粒子，并利用多体格林函数方法揭示了光-物质耦合减弱的极化子机制及双激子极化激元的产生，为二维半导体极化激元实验提供了理论解释。
2023-12-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Triplet harvesting in the polaritonic regime: a variational polaron approach
我们探讨了一个量子力学模型的电致发光效率的大量分子发射器嵌入在一个光学微腔。我们的特点的情况下，微腔增强收获的三重态激子通过反向系统间穿越（R-ISC）到单重态人口，可以发光。为此，我们开发了一个时间局部主方程的变分优化的框架，允许探索的人口动态的化学相关的物种在不同的制度的发射耦合到凝聚相振动浴和微腔光子模式。对于比R-ISC更快平衡的振动浴（在具有弱单重态-三重态混合的发射体中），我们的结果表明，对于单重态激子到光子模的强耦合，只要单重态到三重态激子的跃迁在反转Marcus区域内，就可以获得相对于无腔对应物的效率的显著改善;在这种情况下，我们证明了克服极化激元在宏观数量的分子中的有害离域的可能性。另一方面，对于平衡慢于R-ISC的振动浴（即，具有强的单重态-三重态混合的发射体），我们发现，虽然光致发光的增强可以通过振动弛豫到极化激元中来获得，但是这仅发生在耦合到光子模式的少量发射体上，其中极化激元在许多发射体上的离域最终对电致发光效率是有害的。这些发现提供了洞察力的可调谐性的光电过程中的分子材料，由于弱和强的光物质耦合。
2019-04-16 cond-mat.mes-hall quant-ph
Revealing Hidden Vibration Polariton Interactions by 2D IR Spectroscopy
我们首次报道了新型分子光子激发振动极化激元的二维红外光谱。先进的二维红外光谱应用到新的振动极化激元的挑战和进步，我们在这两个领域的理解。从光谱学的角度来看，极化激元的二维红外光谱与自由非耦合分子有很大的不同;从振动极化激元的角度来看，二维红外光谱以一种状态选择的方式独特地分辨了混合光-物质极化激元激发和意外的暗态，揭示了它们之间隐藏的相互作用。此外，2D IR信号突出了振动非谐性在产生非线性信号中的作用。为了进一步推进我们的知识振动极化激元的2D IR，我们开发了一个新的量子力学模型，将核和电的非谐振动极化激元和他们的2D IR信号的影响。这一工作揭示了传统线性光谱难以或不可能探测到的极化激元物理，为研究分子振动极化激元的新的非线性光学和化学奠定了基础。
2017-11-30 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Microscopic Theory of Polaron-Polariton Dispersion and Propagation
该研究建立极化子-极化激元色散与传播的微观解析理论，通过非微扰处理耦合、Floquet形式量子化声子，证明系统可用能带描述，解释了高激子特性极化激元低速长寿命弹道运动的实验现象。
2025-03-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Topological Fermi-polaron Polaritons with Electrically Invertible Topology
University of Michigan（密歇根大学）；Department of Nuclear Engineering, University of Michigan（密歇根大学核工程系）
本文提出费米极化子极化激元，通过多体相互作用与光子对称性结合，实现大带隙及电可逆拓扑，为可编程拓扑光子学提供新平台。
2026-10-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.other physics.optics
Spontaneous Raman Scattering under Vibrational Strong Coupling: The Critical Role of Polariton Spatial Mode Coherence
Université de Strasbourg, CNRS, Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg（斯特拉斯堡大学）；Université Claude Bernard Lyon 1, CNRS, Institut Lumière Matière（里昂第一大学）
本文建立微观量子框架，阐明振动强耦合下拉曼响应由腔-振动空间模式重叠决定，并解释均匀腔与准二维层中拉曼峰的差异。
2026-09-10 cond-mat.mes-hall quant-ph
Polaron-enhanced polariton nonlinearity in lead halide perovskites
激子-极化激元相互作用产生的强有效光学非线性效应为实现全光集成逻辑门提供了一个通用的平台。在目前大多数激子材料中，激子对热波动的鲁棒性与激子-激子相互作用的强度之间存在直接联系，使得具有最高水平的激子非线性的材料仅适用于低温温度。在这里，我们表明，强极化效应，钙钛矿材料的特点，允许克服这一限制。也就是说，我们证明了纳米结构的有机-无机卤化物钙钛矿MAPbI $_3$的非线性光学响应的创纪录的高值，实验检测为飞秒激光照射下的极化激元分支的19.7 meV蓝移。这显著高于基于传统半导体和过渡金属二硫属化物单层的样品的特征值。所观察到的强极化子增强的非线性存在的四晶和正交相的MAPbI $_3$，并保持稳定，在高温下。
2022-09-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional Infrared Spectroscopy of vibrational polaritons of molecules in an optical cavity
分子振动与红外腔模的强耦合通过产生修饰的极化激元态来影响它们的性质。我们展示了如何通过改变腔耦合强度来控制单振动和双振动极化激元流形，并通过时域双量子相干性（DQC）来探测。对$N-methylacetamide$（NMA）的酰胺-I（$CO$）和酰胺-II（$CN$）键振动进行了应用。
2016-05-07 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Organic Polaritons Enable Local Vibrations to Drive Long-Range Energy Transfer
有机分子中的长程能量转移是通过将其电子激发与受限电磁腔模强耦合而实现的。在这里，我们揭示了这一过程背后的极化激元介导的机制，不同的配置：供体和受体分子混合或物理分离。我们数值处理的现象，通过布洛赫-Redfield理论，这使我们能够重现复杂的振动水库的有机分子特性的影响。我们的研究结果揭示了中间极化激元作为非局域介质在激发从施主分子到受主分子的传输中所起的关键作用。我们还提供了关键物理量的分析见解，有助于优化长距离能量传输的效率。
2018-04-05 cond-mat.mes-hall quant-ph
Bose polaron interactions in a cavity-coupled monolayer semiconductor
移动量子杂质和玻色浴之间的相互作用导致准粒子的形成，称为玻色极化子。玻色极化子的基本性质，例如它们之间的相互作用，可能与裸杂质的性质有很大的不同。在这里，我们探讨玻色极化子物理在二维非平衡设置注入$σ^-$极化激子极化激元杂质到浴的相干$σ^+$极化激元产生的单层MoSe $_2$嵌入在光学腔的共振激光激发。通过利用双激子费什巴赫共振之间的杂质和浴极化激元，我们调整的相互作用系统的强耦合制度，并证明了两个新的准粒子分支的共存。利用时间分辨的泵浦探测测量，我们观察到极化子修饰如何改变杂质极化激元之间的相互作用。值得注意的是，我们发现，高能量极化子准粒子之间的相互作用，这是排斥小浴占用，可以成为有吸引力的强杂质浴耦合制度。我们的实验提供了在任何物理系统中玻色极化子-极化子相互作用强度的第一个直接测量，并为探索和控制驱动耗散设置中的多体相关性铺平了道路。
2022-12-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Polariton dynamics in strongly interacting quantum many-body systems
我们发展了一个光在强相互作用存在下的原子玻色-爱因斯坦凝聚体中传播的理论。由此产生的多体相关性示出有深刻的影响，这种相互作用介质的光学性质。对于弱的原子-光耦合，有一个定义明确的准粒子，极化子-极化激元，支持光传播的光谱特征显着不同于非相互作用的情况下。极化子-极化子的阻尼非单调地依赖于光物质耦合强度，最初增加，然后减少。这引起了两个准粒子之间有趣的交叉：一个裸极化激元和极化子极化激元，由光和物质的复杂和有损耗的混合物分开。
2020-04-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Influence of strong molecular vibrations on decoherence of molecular polaritons
针对分子极化子退相干问题，本文基于变分极化子主方程，发现分子强振动引发的多声子过程会抑制光与物质耦合，并在强耦合极限下主导跃迁与退相位速率，进而改变速率、谱线宽度及极化子能量。
2024-07-23 cond-mat.mes-hall quant-ph
Multi-level quantum Rabi model for anharmonic vibrational polaritons
我们提出了一个腔QED方法来描述单个非简谐分子振动与红外腔场之间的光-物质相互作用。从原子核运动量子化的一般Morse振子出发，我们导出了一个多能级量子Rabi模型，用于研究超越行波近似的振动极化激元。我们详细地分析了振动极化激元的谱，并与已有的实验进行了比较。对于高的激发能，光谱表现出一个密集的流形的真实和避免的能级交叉的光-物质耦合强度和腔频率进行调谐。这些交叉由腔场施加的伪奇偶选择规则支配。我们还分析了核坐标空间中的极化激元本征态。我们证明了在给定能量下振动极化激元的键长永远不会大于具有相同能量的裸Morse振子的键长。这种类型的振动极化激元的键硬化是以虚拟红外腔光子的产生为代价的，并且可能对化学反应性有影响。
2019-06-11 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Polaritons in an electron gas -- quasiparticles and Landau effective interactions
光学微腔中的二维半导体已经成为探索新的混合光-物质量子态的通用平台。强烈的光-物质耦合导致激子-极化激元的形成，激子-极化激元又与周围的电子气相互作用形成称为极化子-极化激元的准粒子。在这里，我们开发了一个通用的微观框架来计算这些准粒子的属性，如它们的能量和它们之间的相互作用。由此，我们给出了微观表达式的参数进入朗道理论的极化子极化激元，这提供了一个简单而强大的方式来描述这种相互作用的光物质多体系统。作为我们的框架的应用的一个例子，我们然后使用梯形近似来探索极化子极化激元的性质。我们还表明，它们可以通过系统的光透射/反射光谱以非破坏的方式进行测量。最后，我们证明了由电子-空穴激发介导的朗道有效相互作用是吸引的，导致极化子-极化激元的红移。我们的工作提供了一个系统的框架来研究电子掺杂的二维材料，如新颖的范德华异质结构中的激子极化激元。
2021-11-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Theory for the stationary polariton response in the presence of vibrations
我们构建了一个模型，描述了一个混合系统中的电磁场-特别是表面等离子体激元-耦合强烈的原子或分子的电子激发的响应。我们的方法是基于量子光学的输入输出理论，特别是它考虑到分子的热和量子振动。后者在类似于动态库仑阻塞理论中所用的$P(E)$理论中描述。因此，我们能够包括的影响，分子斯托克斯位移的强耦合系统的响应。我们的模型，然后占不对称发射的上下极化激元模式。它还允许从强耦合系统的光发射的部分退相干的准确描述。我们的研究结果可以很容易地用于连接的响应的混合模式的发射和荧光特性的单个分子，因此是相关的理解任何利用这样的系统，如相干光捕获。
2019-11-29 cond-mat.mes-hall quant-ph
Study of Electron-Vibrational Interaction in Molecular Aggregates Using Mean-Field Theory: From Exciton Absorption and Luminescence to Exciton-Polariton Dispersion in Nanofibers
我们已经开发了一个模型，以考虑电子振动效应的吸收，发光的分子聚集体和激子极化激元在纳米纤维。该模型将我们以前发展的平均场电子振动理论推广到具有空间对称性、激子发光和激子-极化激元空间色散的系统。通过引入与单体线形函数相对应的分子聚集体线形函数，得到了单体、分子聚集体中电子振动相互作用的表现形式与纳米纤维中激子-极化激元色散之间的对应关系.在相同的材料参数描述下，我们计算了分子聚集体的吸收和发光以及纳米纤维中的激子-极化激元色散。我们将此理论应用于Frenkel激子极化激元在由硫菁染料制成的光激发有机纳米纤维中的毫米传播的实验。
2019-03-21 cond-mat.mes-hall
Semiclassical truncated-Wigner-approximation theory of molecular-vibration-polariton dynamics in optical cavities
本文基于截断维格纳近似（TWA）开发了适用于大型分子系统的分子振动极化动力学半经典理论，该理论可捕获光子量子特性，并在超强耦合下验证了多分子系统中极化对核动力学的集体与共振效应。
2024-01-22 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Effects of Electron-Vibrational Interaction in Polariton Luminescence: Non-Markovian Fano Resonances and Hot Luminescence
我们发展了一个考虑分子振动的极化激元发光的非马尔可夫理论。计算是在极化激元基础上进行的。我们已经表明，频移和极化激元谱线展宽强烈依赖于频率依赖的激子对极化激元的贡献。在单模微腔中，我们的非马尔可夫理论预测了极化激元发光中的Fano共振，并且在低频振动的分子内性质的情况下，谱线随着分子总数的增加而变窄。该理论使我们能够考虑类似于分子和晶体的热发光的非平衡（热）激子-极化激元发光。这为在有机纳米器件中观察它开辟了一条道路。
2022-04-17 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Resonant interaction of molecular vibrations and surface plasmon polaritons: The weak coupling regime
调节自由电子浓度，半导体ZnOGa的表面等离子体频率被调谐成与正烷烃四十烷的分子振动共振。封闭的分子膜沉积在半导体的表面上的单层制度产生不同的签名，在全衰减反射光谱的对称和不对称的伸缩振动的CH 2基团的频率。当沿表面等离子体色散运动时，它们的线形经历了从吸收到色散甚至反共振行为的深刻变化。我们证明，这种线的形状多样性的结果从相敏扰动的表面等离子体激元产生在分子/金属界面。
2014-09-04 cond-mat.mes-hall
Polariton relaxation under vibrational strong coupling: Comparing cavity molecular dynamics simulations against Fermi's golden rule rate
在振动强耦合（VSC）作用下，分子极化激元的形成可以显著改变分子的光致或热性质。为了理解这些有趣的变化，实验和理论研究都集中在振动极化激元的超快动力学上。在这里，根据我们最近的工作[J. Chem. Phys.，154，094124，（2021）]，我们系统地研究了弱外泵浦下液态CO2的极化激元弛豫机制。经典腔分子动力学（CavMD）模拟表明，极化激元弛豫的结果从（i）通过光子组件的腔损耗和（ii）由分子间相互作用介导的明模分量的振动暗模的退相的综合效应。后一种极化激元退相速率与极化激元波函数中亮模的权重和极化激元与暗模之间的光谱重叠的乘积成比例。这两个因素是敏感的参数，如拉比分裂和腔模失谐。相比紧束缚谐波模型的基础上的费米的黄金法则计算，CavMD产生类似的参数依赖的上极化激元弛豫寿命，但有时适度的分歧，为下极化激元。我们认为，这种分歧的结果极化激元增强的分子非线性吸收由于分子的非谐性，这是不包括在我们的分析模型。我们还总结了最近的进展探测非反应VSC动力学与CavMD。
2022-03-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Polariton condensation with saturable molecules dressed by vibrational modes
极化激元，混合轻物质准粒子，在低温或高密度下经历到凝聚的宏观相干态的转变。最近的实验表明，将光耦合到微腔内的有机分子可以在室温下冷凝。这些分子充当可饱和吸收体，其跃迁由分子振动模式修饰。基于此，我们计算了一个修改后的Tavis-Cummings模型的相图和光谱，描述振动修饰的两能级系统，耦合到一个腔模式。耦合到振动模式可以诱导再进入，即随着温度降低的正常-凝聚-正常序列，并且可以驱动一级转变。
2014-03-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Raman-probing the local ultrastrong coupling of vibrational plasmon-polaritons on metallic gratings
本文利用表面增强拉曼显微术研究开放金属光栅中的振动强耦合，发现下极化激元局域于狭缝并进入超强耦合区域，为通过PERS探索极化激元近场与远场物理提供了新平台。
2023-04-10 cond-mat.mes-hall physics.optics
Resonant catalysis of thermally-activated chemical reactions via vibrational polaritons
在系综振动强耦合（VSC）的制度，一个宏观数$N$的分子跃迁耦合到每个谐振腔模式，产生两个混合轻物质（极化激元）模式，和一个水库的$N-1$暗态的化学动力学基本上是那些裸露的分子。这一事实似乎与最近报道的VSC下热激活基态电子态反应的修改相反。在这里，我们提供了一个VSC Marcus-Levich-Jortner电子转移模型，可能解决这个悖论：虽然熵有利于通过暗态通道的过境，化学动力学可以由几个极化激元通道较小的活化能。催化VSC的效果是最大的轻物质共振，与实验观察。
2019-08-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dissecting Exciton-Polariton Transport in Organic Molecular Crystals: Emerging Conductivity Assisted by Intermolecular Vibrational Coupling
University of Notre Dame（圣母大学）
本研究通过分子间振动耦合增强激子极子传输，揭示了光子介导电流对导电性和载流子迁移率的促进作用。
2025-05-28 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Ultra-strong trion-polaritons
本文提出量子场论方法，研究超强耦合下微腔半导体中三子-极化激元的形成，预测了极化子与虚光子相互作用产生的新型多体态。
2024-03-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas quant-ph
Excitonic spectral features in strongly-coupled organic polaritons
从微观模型出发，我们研究了强耦合有机微腔中分子的光谱，研究它们如何自洽地适应光的耦合。我们考虑旋转和振动自由度，专注于功能，可以看到在裸激子频率的光谱中心的峰值。在这两种情况下，我们发现，物质-光耦合可以导致一个自洽的变化的分子状态，随之而来的温度依赖的签名的吸收光谱。然而，对于典型的参数，这些影响太弱，无法解释最近的测量。我们表明，另一种机制，自然产生于我们的模型的振动修饰的极化激元具有正确的幅度和温度依赖性的观测数据的起源。
2015-12-04 cond-mat.mes-hall quant-ph
Strain-assisted optomechanical coupling of polariton condensate spin to a micromechanical resonator
我们报告的自旋和强度耦合的激子极化激元凝聚体的机械振动的圆形膜微腔。我们以最低的机械共振频率光学驱动微腔谐振器，同时在微腔上的不同位置产生光学捕获的自旋极化激元凝聚体，并观察凝聚体在谐振器的振动频率下的自旋和强度振荡。自旋振荡是由振动应变驱动引起的，而由于膜的位移引起的光阱的调制引起冷凝物发射的强度振荡。我们的结果表明自旋声子耦合在宏观相干凝聚。
2018-02-15 cond-mat.mes-hall
Energy-efficient pathway for selectively exciting solute molecules to high vibrational states via solvent vibration-polariton pumping
选择性激发目标分子到高振动态在液相中是低效的，这限制了红外泵浦用于催化基态化学反应。在这里，我们证明，这种低效率有时可以解决限制振动强耦合条件下的液体的光腔。对于13 CO2溶质在12 CO2溶剂中的液体溶液，腔分子动力学模拟表明，在适当的共振条件下，用强激光脉冲激发溶剂的极化子（混合光-物质态）可能导致溶质的非常强（> 3量子）和超快（< 1 ps）的激发，即使溶剂最终几乎没有被激发。相比之下，在腔外，相同的输入脉冲能量密度可以激发溶质只有一半的振动量子和激发的选择性低。我们的发现是强大的，在不同的腔体积下，这可能会导致可观察到的腔增强的法布里-珀罗腔中的IR光化学反应。
2022-06-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
On-the-Fly Cavity-Molecular Dynamics of Vibrational Polaritons
Department of Chemistry, Texas A\&M University, College Station, Texas 77843, USA
本文结合DFTB方法与超越长波近似光物质哈密顿量，提出实时传播方案计算光腔内振动极子动力学，证明Mulliken电荷可替代Born电荷并准确预测线谱，但不适用于研究光腔能量传输或化学动力学。
2025-12-02 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Effect of molecular absorption and vibrational modes in polariton assisted photoemission from a layered molecular material
分子吸收、传输和发射光的方式可以通过将它们耦合到光学腔来改变。改性的程度通常由腔-分子耦合强度定义，其取决于耦合分子的数量。我们的实验和数值模拟研究的光电子从一个薄的分层J-聚集的分子材料强耦合到法布里-珀罗微腔的耦合层数的函数的演变。我们揭示了一个重要的区别，从反射光谱和极化激元辅助光致发光得到的强耦合签名。我们还研究了由分子材料支持的振动模式对聚焦激光束和正常入射激发的极化激元辅助发射的影响，对于两种不同的激发波长：与较低的极化激元分支共振的激光和不共振的激光。我们发现拉曼散射光子在填充低极化激元分支中起着重要的作用，特别是当系统用与低极化激元分支共振的激光激发时。我们还发现，极化激元辅助的光电发射依赖于分子-腔耦合引起的分子吸收的修改程度。
2021-06-09 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.optics
Controlling the nonadiabatic electron-transfer reaction rate through molecular-vibration polaritons in the ultrastrong coupling regime
最近的实验表明，化学反应速率通过将核振动模式与光学腔的单模强耦合而被修改，或者增加或者减少。在这里，我们研究如何电子转移反应的速率取决于在超强耦合制度，其中的耦合强度是可比的振动和腔频率的幅度的分子-腔耦合。我们发现两个主要因素，决定修改的反应速率：的耦合和混合的基态和激发态的分子振动的基态的混合的混合分子加腔系统的初始和最终状态之间的过渡的弗兰克-康登因子被改变的能级的相对移动。前者是主导因素，如果反应物和产物状态的分子-腔耦合强度显着不同，从彼此，并引起在很宽的系统参数范围内的反应速率的增加。如果反应物和产物状态的耦合强度和能级彼此接近，则后者占主导地位，并且它导致反应速率的降低。然而，分子振动态的混合对反应速率的影响在含有大量分子的系统中由于所产生的极化激元的集体性质而被抑制，因此在含有少量分子的系统中应该被观察到。相反，能级的相对位移的影响应该基本上与耦合到腔的分子的数量无关。
2020-05-01 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Non-Markovian effects in long-range polariton-mediated energy transfer
本文利用PT-MPO方法精确描述分子振动环境与光-物质平均场相互作用，研究了长程极化激元介导的能量转移，揭示了强振动耦合下的非马尔可夫效应及极化子形成机制。
2025-07-11 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Driving chemical reactions with polariton condensates
当分子跃迁强烈耦合到光子模式时，它们形成称为极化激元的混合光-物质模式。集体振动强耦合是控制化学的一个有前途的途径，但这可能会被大量的准简并暗模所阻止。如在玻色-爱因斯坦凝聚中观察到的，激发对单个极化子模式的宏观占据为克服这个问题提供了希望。本文从理论上研究了振动极化激元凝聚对电子转移过程动力学的影响。与用红外激光源激发相比，冷凝物显著地改变了反应产率，这是由于在较低极化激元中大量积累能量导致的具有降低的活化势垒的额外通道，以及在反应期间可用于能量再分布的许多模式。我们的研究结果提供了诱人的机会，使用凝聚物驱动化学反应，动力学绕过通常的约束，快速分子内的凝聚相振动再分配。
2022-03-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.quant-gas
Two-dimensional coherent spectroscopy of trion-polaritons and exciton-polaritons in atomically thin transition metal dichalcogenides
本文通过微观多体计算，研究微腔中过渡金属二硫化物单层内三重子-极化激元和激子-极化激元的二维相干光谱，预测三种交叉峰，揭示分支间相干性，为探索强非线性提供基础。
2022-11-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Cavity molecular dynamics simulations of vibrational polariton enhanced molecular nonlinear absorption
最近的实验已经观察到，在集体振动强耦合（VSC）条件下，分子的化学和物理性质可以在光学法布里-珀罗微腔内被修改，并且这种修改目前还没有被理论很好地理解。为了理解这种腔诱导现象的起源，最近的一些研究集中在腔环境对分子子系统的非线性光学响应的影响上。在这里，我们使用最近提出的协议，经典腔分子动力学（CavMD）模拟数值研究的线性和非线性响应的液体二氧化碳在这样的VSC条件下的光脉冲激发。我们发现，施加一个强脉冲的激发低混合轻物质状态，即，较低的极化激元（LP）可导致整体分子非线性吸收，其相对于腔外部的激发增强高达两个数量级。这种极化激元增强的多光子吸收也会导致超短LP寿命（0.2 ps）在强照明下。与通常的极化激元弛豫过程不同--极化激元能量直接转移到单激发振动暗态的流形上--在本机制下，LP将能量直接转移到更高振动激发暗态的流形上;这些高激发暗态随后弛豫到单激发态的流形上，寿命为几十ps。由于目前的机制是通用的性质，我们希望这些数值预测实验观察到不同的分子系统和不同体积的空腔。
2021-02-09 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Magnon-polaron formation in XXZ quantum Heisenberg chains
我们研究了磁振子-极化子激发的形成以及磁振子和晶格动力学之间不同时间尺度的后果。沿着一维晶格的自旋-自旋相互作用由各向异性形式XXZ的海森堡哈密顿量控制，其中每个自旋在其平衡位置附近表现出振动自由度。通过考虑磁弹性耦合作为最近邻自旋之间的相对位移的线性函数，结果提供了一个原始的框架，实现磁振子极化子的杂化状态。这种状态的特点是潜在的激发之间的高度合作，其中的移动或磁振子极化子的稳定形成取决于有效的磁弹性耦合。系统的研究揭示了稳态磁振子-极化子准粒子出现所必需的磁振子-晶格相互作用（$χ_c$）的临界量。不同的特征时间尺度的磁振子和振动动力学揭示了两个制度之间的阈值，以及临界磁弹性相互作用的极限值，在此之上的磁振子的速度不再干扰的临界磁弹性耦合能够诱导固定制度。
2021-01-03 cond-mat.mes-hall
Polaron catastrophe within quantum acoustics
本文在量子声学框架中非微扰地模拟电子与声学晶格振动的强耦合动力学，数值揭示声学极化子形成条件及外场影响。
2025-06-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Adiabatic polaron dynamics and Josephson effect in a superconducting molecular quantum dot
本文研究了在低振荡频率绝热极限下，通过与振动模耦合的共振能级（局域Holstein模型）的约瑟夫森电流。半经典理论是适当的，并允许我们考虑任意电子振动耦合的玻恩-奥本海默近似内的振荡器动力学。由此产生的Fokker-Planck方程已在最相关的欠阻尼极限下求解，并产生振荡器分布函数和约瑟夫森电流。值得注意的是，从单阱到双阱行为的有效振荡器势面的转变是可能的，并且可以通过超导相位差的变化来调谐。的约瑟夫森电流示出的电子振动耦合由于强声子本地化附近的潜在表面的底部的影响很弱。
2010-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con
Transport through a molecular quantum dot in the polaron crossover regime
我们考虑通过耦合到局域振动模的分子量子点的共振输运。应用极化子表象中的非平衡格林函数技术，我们发展了一个计算中间电子-声子耦合区分子电子谱函数的非微扰方案。随着隧穿耦合的铅，极化子云之间的相关性变得更加重要，在相对较高的温度下，导致光谱函数中的峰结构的强烈锐化。电流-电压特性中的这些特征的检测被简要地讨论。
2007-03-23 cond-mat.mes-hall
Accelerating Polaritons with External Electric and Magnetic Fields
人们普遍认为光子不能用电场或磁场来操纵。尽管光子与电子极化的杂交形成激子-极化激元已经为半导体微腔中的许多突破性实验铺平了道路，但这些准粒子的中性玻色子性质严重限制了它们对外部规范场的响应。在这里，我们证明极化激元加速外部电场和磁场的存在下，极化激元和巡回电子之间的非微扰耦合，导致形成新的准粒子称为极化子极化激元。我们确定产生的电子密度梯度的所施加的领域是主要负责诱导极化激元能量的梯度，这反过来又导致沿所施加的领域确定的方向加速。值得注意的是，我们还观察到当电子处于$ν= 1$整数量子霍尔态时，极化激元的不同极化分量可以向相反的方向加速。
2020-01-08 cond-mat.mes-hall
Non-Markovian perturbation theories for phonon effects in strong-coupling cavity quantum electrodynamics
声子相互作用在基于固态发射体或荧光分子的腔量子电动力学系统中是不可避免的，其中晶格或化学键的振动耦合到电子自由度。由于振动环境的非马尔可夫响应，以计算有效的方式描述这种效应仍然是一个重大的理论挑战。这是特别明显的，当发射极-腔耦合是可比的或大于典型的声子能量范围，和极化激元的形成与振动敷料的光学跃迁相一致。在这篇文章中，我们考虑了四种非马尔可夫微扰主方程方法来描述这种动力学在广泛的轻物质耦合强度，并将它们与使用张量网络的数值精确参考计算进行比较。主方程推导出使用不同的基础变换和微扰展开在新的基础上，随后介绍和分析。我们发现有两种方法特别成功和强大。其中第一个是建议和发展在这篇文章中，是基于激子腔极化激元的振动敷料。这使得描述不同的声子极化激元边带时出现的极化激元分裂超过了典型的声子频率标度的环境。第二种方法是基于变分优化的极化振动敷料的电子状态。这两种方法都表现出良好的定性和定量的协议与参考计算的发射光谱和数值上的鲁棒性，即使在高温下，热声子人口是显着的。
2021-05-18 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Crossover from exciton polarons to trions in doped two-dimensional semiconductors at finite temperature
本文采用有限温度费米极化子理论研究掺杂二维半导体的光学响应，揭示了极化子准粒子随升温或降掺杂向三离子–空穴连续谱的渡越及其光谱与微腔耦合特征。
2022-12-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas quant-ph
Numerically exact, time-dependent treatment of vibrationally coupled electron transport in single-molecule junctions
采用Fock空间二次量子化表象下的多层多组态含时Hartree（ML-MCTDH）理论，研究了单分子结模型中振动运动对电子输运的影响.结果表明，电子振动耦合的输运特性的重要性。对于桥态的能量位于接近费米能量的情况下，模拟显示了极化子状态的时间依赖性的形成，其导致与声子阻塞现象相对应的电流的显著抑制。我们表明，这种现象不能仅仅解释的能量极化子移位，但需要的方法，将动力学效应的振动上的运输。ML-MCTDH在此参数范围内获得的准确结果与非平衡格林函数（NEGF）理论的结果进行了比较。
2012-01-04 cond-mat.mes-hall
Spectroscopic probes of quantum many-body correlations in polariton microcavities
我们研究了激子-极化激元的多体态，这些态可以通过泵浦-探测光谱观察到。在这里，一个弱探测“自旋向下”的极化激元被引入到一个相干态的“自旋向上”的极化激元创建一个强泵。我们表明，$\downarrow$杂质成为打扮的$\uparrow$介质的激发，并形成新的极化准粒子，具有两点和三点多体量子关联，这在低密度制度，分别从耦合到真空双激子和三激子状态。特别是，我们发现，这些相关性产生额外的分支和避免交叉的$\downarrow$光学透射光谱，具有特性依赖于$\uparrow$ -极化激元密度。因此，我们的研究结果表明，直接观察相关的多体态的激子极化激元系统，超越了经典的平均场论。
2018-06-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Optomechanical Metamaterials: Dirac polaritons, Gauge fields, and Instabilities
独立的光子晶体可以用来捕获光和机械振动。这些“光机械晶体”结构已经在实验上证明了光子模式和声子模式之间的强耦合，共同定位在单个缺陷位置。未来的设备可能会以这种缺陷的规则超晶格为特征，将它们变成“光机械阵列”。在这封信中，我们预测，定制的光机能带结构的这种阵列可以用来实现狄拉克物理的光子和声子，通过机械振动创建一个光子规范场，并观察到一种新的光机不稳定性。
2013-12-02 cond-mat.mes-hall physics.optics
Polarons in 2+epsilon dimensions and giant figure of merit of semiconducting nanolayers
极化子-电子与晶格振动耦合-在许多降维和降维系统的输运和光学性质中起着关键作用。它们的限制对量子阱中的声子、极化子、双极化子和多极化子的性质有很大的影响。在这里，我们计算了限制在势阱中的极化子的能谱和热电势，它们是势阱厚度的函数。我们表明，极化子质量增强2+ π维解释了最近观察到的掺杂半导体纳米层（多量子阱（MQWs））的巨大的热分子功率，并提出了一种提高热电能纳米转换器的性能的途径，使其品质因数提高一个以上的数量级。
2009-12-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon-Induced Dephasing in Quantum Dot-Cavity QED
本文给出了量子点-微腔系统中声子诱导退相干问题的半解析渐近精确解。特别强调的是线性偏振和光吸收，但是本文提出的方法可以直接适用于解决激子-腔密度矩阵的任何元素。在其核心，该方法结合了特罗特的分解定理与链接集群扩展。激子腔和激子-声子耦合的影响被考虑在平等的基础上，从而提供访问可比的极化子和极化激元时间尺度的制度。我们表明，光学退相干是通过量子点-腔系统不同极化子态之间的真实声子辅助跃迁来实现的，并且极化子谱线展宽可以用极化子框架下的费米黄金法则很好地描述。我们还提供了纯粹的解析近似，准确地描述了系统的动力学在较长的极化激元时间尺度的限制。
2019-08-09 cond-mat.mes-hall
Optomechanical amplification driven by interference of phonon-exciton and phonon-photon couplings
本文从理论上研究了零维微腔中激子极化激元与振动相互作用的光机阻尼和放大谱。我们证明，光谱强烈地依赖于激子-声子和光子-声子耦合常数的比例。这些耦合之间的干扰使得能够实现这样的情况，即当光机械增益仅存在于较低的极化激元共振或仅存在于较高的极化激元共振时。我们的研究结果提供了在各种多模系统中的光机械相互作用的见解，其中几个谐振振荡器，如光子，等离子体激元，或激子耦合到相同的振动模式。
2021-05-07 cond-mat.mes-hall physics.optics
Non-linear response of molecular junctions: The polaron model revisited
提出极化子模型作为非线性电导的可能机制[Galperin M，Ratner MA，and Nitzan A 2005 Nano Lett. 5 125-30]，重点放在弱和强分子-铅耦合情况之间的差异。在一个分子水平的模型，我们提出了一个近似的电子格林函数的表达式对应于非弹性传输的情况下，在适当的限制减少到以前提出的表达式孤立的分子和分子结耦合到一个缓慢的振动（静态限制）。的相关性的考虑的基础上孤立的分子的限制，以了解性能的分子结进行了讨论。
2008-01-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
