Sharp negative differential resistance from vibrational mode softening in molecular junctions
我们揭示了高偏压下单分子电子器件中振动模软化的关键作用。我们的理论分析进行了一个极小模型的分子结，由于二次电子振动耦合产生的模式软化，并通过开发一个平均场的方法。研究发现，二次电子-振动耦合系数的负符号在高压下可以实现峰谷比大的尖锐负微分电阻效应。计算的电流-电压特性，获得的硝基取代的寡（苯乙炔）结的从头算参数的基础上，同意非常好的测量。我们的研究结果表明，振动模式软化是一个至关重要的影响，在高电压下，潜在的NDR，一个实质性的二极管效应，和载流分子结的击穿。
2020-05-22 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Effect of nonadiabatic electronic-vibrational interactions on the transport properties of single-molecule junctions
单分子结中电子自由度和振动自由度之间的相互作用可能是由于电子能量或分子桥的电子态对核位移的依赖性。后一种机制导致不同电子态之间的直接耦合，称为非绝热电子振动耦合。采用微扰非平衡格林函数方法，研究了模型分子结中非绝热电子-振动耦合的影响。因此，我们区分系统以及分离和准简并电子水平。结果表明，非绝热电子-振动相互作用对输运性质有重要影响。的基本机制，特别是非绝热和绝热电子振动耦合之间的差异，进行了详细分析。
2014-11-21 cond-mat.mes-hall
Influence of Nonequilibrium Vibrational Dynamics on Spin Selectivity in Chiral Molecular Junctions
本文通过混合量子-经典方法研究分子振动对手性分子结中自旋选择性的影响，提出位移极化新指标，证明振动动力学是CISS的驱动力。
2024-08-30 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Mode-selective vibrational excitation induced by nonequilibrium transport processes in single-molecule junctions
在有限偏压下的纳米级分子结中，振动能的分子内分布可以强烈地偏离热平衡分布，并且可以以可控的方式选择性地激发特定的振动模式，而不管相应的模式频率。这表明与本地化的电子状态的非对称分子结的通用模型，采用主方程以及非平衡格林函数的方法。它示出，施加的偏置电压控制耦合到这些状态的特定振动模式的激发，通过调整它们的电子布居，这会影响由于与引线的能量交换的振动冷却过程的效率。
2010-06-24 cond-mat.mes-hall
Charge-carrier-induced frequency renormalization, damping and heating of vibrational modes in nanoscale junctions
在纳米结中，载流子与局部振动之间的相互作用导致振动模式的重整化、阻尼和加热。在这里，我们制定了一个非平衡格林函数为基础的理论来描述这种影响。研究一个通用的结模型与非共振电子水平，我们发现一个强的偏置依赖的频率重整化和振动阻尼伴随着显着的非线性振动加热与中间值的耦合到引线的交界处。结合我们的理论和从头计算，我们进一步表明，在OPV 3结中实验观察到的拉曼位移和线宽的偏压依赖性[D. Ward等人，Nature Nano. 6，33（2011）]可以通过动态载体筛选和分子充电的组合来解释。
2013-11-21 cond-mat.mes-hall
Vibrationally Induced Two-Level Systems in Single-Molecule Junctions
发现单分子结在dI/dV谱中显示出异常尖峰。尖峰的能量位置与局部振动模式能量有关。振动引起的两级系统的模型再现的数据非常好。这种机制预计是相当普遍的单分子结。它作为一个内在的放大机制，本地振动模式的功能，并可能被开发作为一个新的光谱工具。
2006-07-18 cond-mat.mes-hall
Current-induced bond rupture in single-molecule junctions: Effects of multiple electronic states and vibrational modes
本文结合双空间层级运动方程与矩阵乘积态方法，模拟多电子态、多振动模式下的电流诱导键断裂，揭示振电耦合可显著提升低偏压解离速率。
2023-04-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Vibrational Excitations in Weakly Coupled Single-Molecule Junctions: A Computational Analysis
在本体系统中，分子通常使用拉曼或红外光谱通过其振动光谱来识别。近年来，在单分子结的低温电导测量中观察到了振动激发线，它们可以提供类似的识别手段。我们提出了一种方法来有效地计算这些激发线在弱耦合，门控单分子结，使用从头算密度泛函理论和速率方程的组合。我们的方法考虑到从激发态到激发振动态的过渡，通过评估任意数量的振动量子的Franck-Condon因子，因此能够从限于从基态到激发振动态的过渡的计算中预测定性不同的行为。我们发现，振动光谱是敏感的分子接触几何形状和电荷状态，它通常是必要的，以考虑一个以上的振动量子。与先前报道的π共轭分子测量的定量比较表明，我们的方法能够表征振动激发，并可用于识别结中的单个分子。该方法在商用硬件上计算上是可行的。
2010-02-24 cond-mat.mes-hall
Experimental Evidence for Quantum Interference and Vibrationally Induced Decoherence in Single-Molecule Junctions
利用机械控制的断裂结技术和密度泛函理论，从实验和理论两方面分析了单分子结中的量子干涉和退相干效应。我们考虑的情况下，干扰是由重叠的准简并态。由电子-振动耦合引起的退相干机制强烈影响流过单分子接触的电流，并且可以通过温度变化来控制。我们的研究结果强调了所有重要的相关振动理解电荷传输通过分子结。
2012-03-19 cond-mat.mes-hall
Vibrationally coupled electron transport in single-molecule junctions: The importance of electron-hole pair creation processes
振动耦合电子输运通过单分子结被认为是。回顾我们最近的理论工作，我们表明，电子-空穴对创建过程的关键是理解的振动激发特性的单分子接触。此外，这些过程可以导致许多有趣的传输现象，例如负微分电阻、整流、模式选择性振动激发和电流的显著温度依赖性。因此，电子-空穴对产生过程对于阐明通过单分子接触的振动耦合电子输运的基本机制是至关重要的，尽管这些过程不直接有助于流过结的电流。
2013-04-17 cond-mat.mes-hall
Unraveling current-induced dissociation mechanisms in single-molecule junctions
了解电流诱导的单分子结中的键断裂是基本的兴趣和分子结的设计，这是在较高的偏置电压稳定的先决条件。在这项工作中，我们使用一个完全量子力学方法的基础上的层次量子主方程方法来分析分子结中的解离机制。考虑到广泛的运输制度，从非共振到共振，非绝热到绝热运输，以及弱到强的电子振动耦合，我们的系统研究确定了三种解离机制。在弱和中等电子振动耦合区域，主要的解离机制是逐步振动爬梯。对于强电子振动耦合，解离是通过多量子振动激发诱导的，所述多量子振动激发由高偏压下的单个电子跃迁或低偏压下的多个电子跃迁触发。此外，分析了振动弛豫对解离动力学的影响，并讨论了提高分子结稳定性的策略。
2021-05-24 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Vibrationally dependent electron-electron interactions in resonant electron transport through single-molecule junctions
我们调查的作用，电子振动耦合共振电子输运通过单分子结，考虑到相应的耦合强度可能取决于电荷和激发态的分子桥。在存在多个电子态的情况下，这需要扩展常用的模型，并包括振动依赖的电子-电子相互作用。我们使用Born-Markov主方程的方法，并考虑选定的模型来验证额外的相互作用对单分子结的输运特性的影响。特别是，我们表明，它有一个显着的局部冷却和加热机制的影响，可能会导致负微分电阻，并导致显着的不对称性的电导图的单分子结。
2015-08-10 cond-mat.mes-hall
Voltage tuning of vibrational mode energies in single-molecule junctions
分子的振动模式是由分子内键合、原子质量和分子几何形状决定的基本性质，并且通常作为纳米级过程中耗散的重要通道。虽然单分子结已经被用来操纵分子的电子结构和相关的功能特性，振动模式能量的电控制仍然是难以捉摸的。在这里，我们使用同时传输和表面增强拉曼光谱测量，以证明大的，可逆的，电压驱动的位移的振动模式能量的C60分子在金结。C60模式的能量被发现与偏置近似二次变化，但在一个简单的振动斯塔克效应不一致的方式。相反，我们的理论模型表明，模式转换是偏置驱动的电子电荷添加到分子的签名。这些结果意味着，电压控制调谐的振动模式是一种普遍的现象，在金属分子界面，是一种手段，实现显着转变的振动能量相对于纯斯塔克效应。
2014-03-04 cond-mat.mes-hall
Non-linear thermoelectrics of molecular junctions with vibrational coupling
我们提出了一个详细的研究的非线性热电性质的分子结，所代表的耗散Anderson-Holstein模型。一个单一的轨道水平与强库仑相互作用耦合到一个本地化的振动模式，我们占电子和声子交换与两个电极，调查这些如何有助于热量和电荷的传输。我们计算的效率和功率输出的设备作为一个热电功率转换器，并确定最佳的操作条件，这被发现是定性地改变振动模式的存在。基于这一研究的一个通用模型系统，我们讨论了理想的热电应用的分子结的属性。
2010-04-26 cond-mat.mes-hall
Vibrationally Induced Decoherence in Single-Molecule Junctions
采用非平衡格林函数方法研究了单分子结中电子输运的量子干涉效应和电子振动耦合的相互作用。我们的研究结果表明，非弹性过程导致，在一般情况下，淬火的量子干涉效应。这种淬灭对于增加偏置电压和振动激发水平更明显。由于这种振动诱导的退相干，在分子接触的传输特性的振动签名可能会强烈偏离一个简单的弗兰克-康登图片。这包括共振和非共振传输机制中的签名。此外，它示出，通过电子-空穴对创建过程的局部冷却可以深刻地影响输运特性，从而引起电流的显着的温度依赖性。
2013-02-05 cond-mat.mes-hall
Effect of broadening in the weak coupling limit of vibrationally coupled electron transport through molecular junctions and the analogy to quantum dot circuit QED systems
本文用速率方程方法研究了稳态偏置分子结中振动模的非平衡布居。我们专注于弱电子振动耦合的限制，并表明，在共振传输制度和足够高的偏置电压，振动激发的水平随着耦合强度的降低而增加，假设一个有限的非零值。只有当明确考虑环境自由度的影响时，才能观察到关于电子振动耦合强度的分析行为。我们认为三种不同类型的加宽的影响：杂交与电极，热波动和耦合到一个热的热浴。我们的结果适用于振动耦合电子输运通过分子结，但也耦合到微波腔，其中的光子数可以预期表现出类似的行为的量子点。
2015-06-15 cond-mat.mes-hall
Effects of coupling to vibrational modes on the ac conductance of molecular junctions
我们从理论上研究了分子结的交流线性响应电导上的传输电子耦合到分子的振动模式的效果。代表的分子由一个单一的电子状态，我们发现，在非常低的温度下的频率依赖的电导主要是增强（抑制）的电子振动相互作用时，化学势低于（以上）的能量状态。电子-振动相互作用的顶点修正引起电导中的附加峰结构，这可以通过调整与引线的隧道耦合来观察。
2011-01-24 cond-mat.mes-hall
Role of Nearly-Degenerate Vibrational Modes in Electron Transport through a Molecular Junction
我们考虑一个开放的分子结，其中电子耦合到多模声子。使用主方程方法的平衡声子，我们表明，近简并声子模式可以映射到一个有效的单模，这可以导致显着减少计算成本。作为例子，我们将我们的理论应用于OPV-5分子，并表明我们可以获得一致的电导谱，同时将计算时间减少了几个数量级
2020-11-12 cond-mat.mes-hall
Resonant Electron Transport in Single-Molecule Junctions: Vibrational Excitation, Rectification, Negative Differential Resistance and Local Cooling
分析了单分子结共振电子输运中的振动子效应。这项研究是基于分子结的通用模型，其中包括振动耦合和库仑相互作用的分子桥上的电子状态。输运计算采用主方程法。结果，获得了一系列的模型与日益复杂的，显示了许多有趣的传输现象，包括振动激发，整流，负微分电阻（NDR）以及局部冷却。虽然其中一些现象已经观察到或提出之前，本分析扩展了以前的研究，并允许更详细地了解基本的传输机制。特别是，它表明，许多观察到的现象只能解释，如果考虑到在分子-铅界面的电子-空穴对创建过程。进一步分析了多电子态系统中的电子振动效应及其对分子结稳定性的影响。
2010-10-24 cond-mat.mes-hall
Non-thermal vibrations in biased molecular junctions
利用主方程方法研究了载流模型分子结的振动统计。特别是，我们集中在使用一个有效的温度$T_{\rm eff}$的有效性来表征的非平衡稳态的振动模式。我们确定的情况下，一个单一的$T_{\rm eff}$不能完全描述一个振动状态。在这种情况下，不同振动状态之间的概率分布不遵循玻尔兹曼类型。因此，振动模式的实际熵（自由能）低于（高于）由$T_{\rm eff}$给出的对应的热值，表明可以从这些状态提取额外的功。研究结果对纳米尺度体系非热振动态的热力学研究及其在纳米尺度热机中的应用具有重要意义。
2020-03-21 cond-mat.mes-hall
Mechanical control of vibrational states in single-molecule junctions
我们报告的非弹性电子隧穿光谱测量进行了单分子纳入一个机械可控的Au和Pt电极的断裂结在低温下。在这里，我们建立了一个单分子结的分子构象和导电性能之间的相关性。我们表明，通过单分子的电导至关重要地取决于接触材料和配置凭借其机械和电气性能。我们的研究结果证明，通过单分子的电荷传输可以通过改变分子构象（例如，反或偏）和接触材料。
2010-11-14 cond-mat.mes-hall
Transient currents of a single molecular junction with a vibrational mode
利用电流矩阵的传播格式和辅助模式展开方法，研究了单分子结与振动模耦合的瞬态动力学。我们的方法是基于Anderson-Holstein模型和修饰隧道近似的电子自能的极化制度。计算了突然开启隧穿引线和突然向上阶跃偏置脉冲后的随时间变化的电流。我们发现，强的电子-声子相互作用极大地影响系统的非线性响应特性，并引起有趣的特性的瞬态电流的时间轨迹。
2015-09-21 cond-mat.mes-hall
Vibrationally Mediated Control of Single Electron Transmission in Weakly Coupled Molecule-Metal Junctions
我们提出了一种机制，它允许一个控制单电子通过分子结的传输。该原理利用当分子振动模式耦合到介导传输的电子状态时传输边带的出现。我们将表明，如果一个分子-金属结是偏置低于分子共振一个可能会引起一个单一的电子通过外部激发分子的振动模式的传输。分析是相当普遍的，但要求分子轨道不与金属态强烈杂化。作为一个例子，我们进行了密度泛函理论（DFT）分析的苯分子之间的两个Au（111）接触，并表明，激发一个特定的振动模式可以引起传输的单电子
2010-03-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A Quasi-Classical Mapping Approach to Vibrationally Coupled Electron Transport in Molecular Junctions
我们基于多电子系统的笛卡尔映射[J. Chem. Phys. 137，154107（2012）]开发了一种适合于描述分子结中振动耦合电荷传输的经典映射方法。为了正确描述输运特性中的振动量子效应，我们引入了一个简单的变换，根据占据数重写了哈密顿量，并使用了一个binning函数来促进量子化。该方法为非平衡Holstein模型提供了一系列偏置电压，振动频率和温度的准确结果。它还捕获了在低温下的电流-电压特性中的台阶状结构中明显的振动量子效应的特征以及Franck-Condon阻塞现象。
2014-01-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Bias-Controlled Selective Excitation of Vibrational Modes in Molecular Junctions: A Route Towards Mode-Selective Chemistry
我们发现，在单分子结与非对称分子铅耦合的振动模式可以选择性地通过施加一个外部偏压激发。由此，可以产生振动能量的非统计分布，即，具有高频率的模式可以比具有低频率的模式更强地被激发。这在模式选择性化学的背景下特别令人感兴趣，其中人们的目标是打破分子中的特定（不一定是最弱的）化学键。这种模式选择性的振动激发证明了两个通用的模型系统，代表不对称的分子结和/或扫描隧道显微镜实验。为此，我们采用两种互补的理论方法，非平衡格林函数方法和主方程方法。这两种方法的比较揭示了良好的协议在描述共振电子输运通过单分子接触，但也突出了非共振传输过程中的作用，特别是共隧穿和非共振电子空穴对创建过程。
2011-06-01 cond-mat.mes-hall
The Role of Quantum Vibronic Effects in the Spin Polarization of Charge Transport through Molecular Junctions
本文利用数值精确的层级运动方程方法研究分子结中量子振动对电荷输运自旋极化的影响，发现低电压非共振区存在显著的振动辅助自旋极化，并将其与振动角动量和激发关联，证明该效应在广泛参数范围内具有鲁棒性。
2025-03-12 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
High-Resolution Probing of Molecular Junctions: Vibrational Fingerprinting and Parameter Extraction via Current Noise Spectroscopy
Institute of Agricultural and Biosystems Engineering, Agricultural Research Organization - Volcani Institute（农业与生物系统工程研究所，农业研究组织-沃尔卡尼研究所）
提出利用悬浮线分子结的电压相关电流噪声光谱，通过探测振动能级间的跃迁速率实现亚热特征映射，并提取模式能量、非谐性、解离能和重组能等分子参数。
2026-06-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Vibrational nonequilibrium effects in the conductance of single-molecules with multiple electronic states
研究了单分子结中电荷输运的振动非平衡效应。重点研究了具有多电子态的分子桥，发现电子-振动耦合引发了各种电子振动发射和吸收过程，这些过程深刻影响着单分子结的电导性质和机械稳定性.采用主方程和非平衡格林函数的方法，这些过程进行了详细分析的一个通用模型的分子结和benzenedibutanethiolate绑定到金电极。
2008-12-01 cond-mat.mes-hall
Vibrational and electronic heating in nanoscale junctions
理解和控制热流是纳米电子学的一个主要挑战。当一个结被光或电荷的流动驱动而脱离平衡时，振动和电子的自由度一般不再由单一的温度来描述[1-6]。此外，表征稳态振动和电子分布{ \it in situ}极具挑战性。在这里，我们表明，表面增强拉曼发射可用于确定在用分子装饰的偏置金属纳米级结中振动模式和流动电子的有效温度[7]。分子振动通过光激发[8]和直流电流[9]显示出模式特定的泵浦，有效温度超过几百开尔文。反斯托克斯电子拉曼发射\cite [10，11]表明，在几百mV的偏置电压下，电子有效温度也增加到其无电流值的三倍。虽然精确的有效温度依赖于模型，但作为偏置条件的函数的趋势是稳健的，并且允许与纳米级加热理论进行直接比较。
2011-06-28 cond-mat.mes-hall
Dephasing of electrons in the Aharonov-Bohm interferometer with a single-molecular vibrational junction
本文用Aharonov-Bohm干涉仪研究了电子通过机电晶体管时的相位弛豫。利用量子主方程方法，从干涉条纹的角度对电子的相位特性进行了数值分析。电子的相干性部分地被其在本机纳米机械振荡器的激发能级上的散射破坏。相对于两个相邻机械振动能级的透射振幅具有$π$的相位差。$π$相移的特性仅取决于振荡器的频率，并且对于所施加的电压、隧穿长度和机械振荡器的阻尼率的大范围变化是鲁棒的。
2013-04-21 cond-mat.mes-hall
Current-induced dissociation in molecular junctions beyond the paradigm of vibrational heating: The role of anti-bonding electronic states
单分子结中电子自由度与原子核自由度之间的相互作用是导致电流诱导化学键断裂的重要机制。因此，它是分子结的稳定性和分子电子器件的适用性的基础。在这篇文章中，我们研究了电流诱导的键断裂分子结使用数值精确的计划，这是基于分层量子主方程（HQME）方法结合离散变量表示的核自由度。采用一般模型的分子结与离解的核势，我们确定不同的机制导致解离，即反键电子态的电子布居和电流诱导的振动模式加热。我们的研究结果表明，后者起着微不足道的作用时，反键态的电子布居的能量是可能的。因此，电流诱导加热作为涉及活性反键状态的分子结中的解离源的意义仅限于非共振输运机制，其重新构建了分子电子学领域中的主导范式。
2020-11-24 cond-mat.mes-hall
Fast transport and relaxation of vibrational energy in polymer chains
我们研究了在退相干存在下，低聚物链中通过光学声子带的弹道振动能量输运。在连续极限的时空表示中，得到了激发密度的精确解，并利用该解表征了能量输运的时间和强度。三种传输机制，如弹道，扩散和定向扩散制度，发生在不同的距离和时间范围。两个扩散机制之间的交叉是连续的，而弹道和扩散机制之间的切换发生在不连续的方式，根据最近的实验数据在全氟烷烃的能量传输。
2014-10-22 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Quantum Interference and Decoherence in Single-Molecule Junctions: How Vibrations Induce Electrical Current
采用非平衡格林函数方法分析了单分子结中的量子干涉效应和退相干机制。电子隧穿纳米分子结准简并态时表现出干涉效应。我们发现，电子振动耦合，固有的任何分子结，强烈淬灭这种干扰效应。因此，电流可以显著大于没有电子振动耦合的情况。分析表明，如果结振动高度激发，例如由于共振输运机制中的电流诱导非平衡效应，则量子干涉的猝灭特别明显。
2011-02-21 cond-mat.mes-hall
Vibrational cooling, heating, and instability in molecular conducting junctions: Full counting statistics analysis
我们用全计数统计方法研究了施主-受主整流分子结中电流诱导的振动冷却、加热和不稳定性。在我们的模型中，电子空穴对激发耦合到一个给定的分子振动模式，这是谐波或高度非谐波。该模式可以进一步耦合到耗散热环境。采用主方程的方法，我们确认了稳态极限下的电荷和热交换涨落定理，谐波和非谐波模型。利用简单的解析表达式，我们计算了充电电流和几个措施的模式有效温度。在低偏压下，我们观察到的偏置诱导冷却的振动模式的效果。在较高的偏压下，模式有效温度高于环境温度，但结是稳定的。除此之外，一旦振动模式（偏置诱导）激发速率超过其弛豫速率，不稳定性就会发生。我们确定制度的不稳定性作为一个功能的电压偏置和耦合到一个额外的声子热浴。有趣的是，我们观察到一个重入的行为，一个不稳定的结可以在足够高的偏置正确的行为。讨论了这种行为的机制。
2012-03-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Cooling molecular electronic junctions by AC current
在分子电子结中流动的电子电流将大量的能量耗散到振动自由度，使化学键应变和断裂，并且通常迅速破坏分子器件的完整性。分子电子结臭名昭著的机械不稳定性严重限制了性能和寿命，并对单分子电子的技术可行性提出了质疑。在这里，我们提出了一个实用的计划，通过应用程序的交流电压在一个大的，静态的操作直流电压偏置冷却的分子振动温度。使用非平衡格林函数，我们计算的粘性和扩散系数所经历的核周围的周期性驱动，载流电子的非平衡“海”。通过平衡粘滞系数和扩散系数，推导出了有效分子结温。我们的计算表明，在保持相同的平均电流的同时，实现超过40%的分子结温度冷却的机会。
2020-09-24 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Polariton relaxation under vibrational strong coupling: Comparing cavity molecular dynamics simulations against Fermi's golden rule rate
在振动强耦合（VSC）作用下，分子极化激元的形成可以显著改变分子的光致或热性质。为了理解这些有趣的变化，实验和理论研究都集中在振动极化激元的超快动力学上。在这里，根据我们最近的工作[J. Chem. Phys.，154，094124，（2021）]，我们系统地研究了弱外泵浦下液态CO2的极化激元弛豫机制。经典腔分子动力学（CavMD）模拟表明，极化激元弛豫的结果从（i）通过光子组件的腔损耗和（ii）由分子间相互作用介导的明模分量的振动暗模的退相的综合效应。后一种极化激元退相速率与极化激元波函数中亮模的权重和极化激元与暗模之间的光谱重叠的乘积成比例。这两个因素是敏感的参数，如拉比分裂和腔模失谐。相比紧束缚谐波模型的基础上的费米的黄金法则计算，CavMD产生类似的参数依赖的上极化激元弛豫寿命，但有时适度的分歧，为下极化激元。我们认为，这种分歧的结果极化激元增强的分子非线性吸收由于分子的非谐性，这是不包括在我们的分析模型。我们还总结了最近的进展探测非反应VSC动力学与CavMD。
2022-03-25 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Numerically exact, time-dependent treatment of vibrationally coupled electron transport in single-molecule junctions
采用Fock空间二次量子化表象下的多层多组态含时Hartree（ML-MCTDH）理论，研究了单分子结模型中振动运动对电子输运的影响.结果表明，电子振动耦合的输运特性的重要性。对于桥态的能量位于接近费米能量的情况下，模拟显示了极化子状态的时间依赖性的形成，其导致与声子阻塞现象相对应的电流的显著抑制。我们表明，这种现象不能仅仅解释的能量极化子移位，但需要的方法，将动力学效应的振动上的运输。ML-MCTDH在此参数范围内获得的准确结果与非平衡格林函数（NEGF）理论的结果进行了比较。
2012-01-04 cond-mat.mes-hall
Vibrational Energy Dissipation in Non-Contact Single-Molecule Junctions Governed by Local Geometry and Electronic Structure
研究提出结合密度泛函理论、机器学习和非绝热分子动力学解析非接触单分子结振动动力学，揭示了CO功能化Cu表面振动模式特异性及电声与声声子耦合的非加性效应，预测寿命与实验一致。
2025-08-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Single-molecule Electronics: Cooling Individual Vibrational Modes by the Tunneling Current
由单分子组成的电子器件构成了电子元件不断缩小规模的最终极限。单分子电子学的一个关键挑战是控制这些结的温度。在个别振动模式中控制加热和冷却效应，原则上可以用于增加偏置下的单分子结的稳定性，将能量泵入特定的振动模式以进行电流诱导反应，或者通过抑制吸收和外部耗散过程来控制分子中声子的寿命来增加非弹性电子隧穿光谱中的分辨率。在偏压下，电流和分子交换能量，这通常导致分子加热。然而，相反的过程也是可能的，其中能量通过隧穿电流从分子中提取。设计一种分子“散热器”，其中特定的振动模式将热量从分子中导出并进入引线将是非常可取的。我们甚至可以想象，在分子设计正确的情况下，其他振动模式的振动能量是如何进入“冷却模式”的。以前的努力，以了解加热和冷却机制，在单分子结，主要是关注小模型，其中不清楚它们对应的分子系统。在本文中，我们的重点是抑制加热和获得电流诱导冷却在某些振动模式。提出了冷却单分子结振动模的策略，以及基于这些策略的原子计算。在原子单分子结的计算中，观察到两种不同冷却方案的冷却和减少加热。
2015-12-21 cond-mat.mes-hall
Vibronic effects on resonant electron conduction through single molecule junctions
采用第一性原理电子结构计算和投影算符格林函数方法研究了振动运动对金属电极上单分子电子传导的影响。考虑分子结，其中一个中心苯环耦合通过（烷烃）硫醇桥的金电极，它示出-取决于电子$π$ -系统和金属之间的距离-电子振动耦合可能会导致显着的振动子结构中的透射率，显着降低的电流以及淬火的负微分电阻效应。
2006-07-24 cond-mat.mes-hall
Molecular Transport Junctions: Vibrational Effects
介绍（2）实验背景：测试床（8）理论方法：微观模型（10）电子-声子耦合（14）时间和能量尺度（15）理论方法（19）数值计算（28）非相干与相干输运（28）非弹性隧穿光谱：实验背景（31）理论考虑：弱耦合极限（36）理论考虑：中强耦合（41）近似方案的比较（48）IETS中的不对称性（51）IETS信号中的下降的起源（53）计算方法（56）电子-电子（e-e）相互作用的影响（63）噪声（66）非线性电导现象（73）加热和热传导：一般考虑（77）发热（81）热传导（85）结温（88）电流感应反应（91）总结和展望（91）
2006-12-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Vibrational and electronic ultrafast relaxation of the nitrogen-vacancy centers in diamond
首次对金刚石中的氮空位中心进行了二维电子能谱和瞬态光栅测量。这些测量结果揭示了能量转移和振动路径与自旋相干的后果。
2012-07-18 cond-mat.mes-hall quant-ph
Multimode vibrational effects in single molecule conductance: A nonequilibrium Green's function approach
研究了多模态振动动力学在单分子结电子输运中的作用。该研究基于一个通用模型，该模型描述了通过连接到金属引线的单个分子的电荷传输。为了解决振动耦合的电子输运，我们采用非平衡格林函数方法，该方法将Galperin等人[Phys.Rev.B73，045314（2006）]最近提出的方法扩展到多个振动模式。该方法适用于两个系统：一个通用的模型与两个振动自由度和benzenedibutanethiolate共价键合到金电极。结果表明，多振动模式的耦合对分子结的电导有显著的影响。特别是，我们证明了不同的振动模式之间的电子诱导耦合的效果，并通过计算电流诱导的振动模式的激发研究非平衡振动效应。
2008-01-24 cond-mat.mes-hall
Exciton Relaxation in Carbon Nanotubes via Electronic-to-Vibrational Energy Transfer
半导体单壁碳纳米管（CNT）的共价功能化引入了新的光致发光发射态。这些状态在空间上定位在周围的官能化网站和强烈的红移相对于通常观察到的纳米管带边激子状态的发射。这些局域激子状态的一个特别重要的特征是，因为激子不再自由地沿CNT长度扩散地采样光致发光猝灭位点，所以其寿命显著延长。我们最近已经证明，这种局域激子的一个重要的弛豫通道是电子振动能量转移（EVET）。这个过程类似于Förster共振能量转移（FRET），除了这个过程的最终状态不是电子的，而是周围介质的振动激发分子（例如，溶剂）。在这项工作中，我们开发了EVET的一般理论，并将其应用到EVET介导的缺陷局部激子在共价官能化的CNT弛豫的具体情况。所得EVET弛豫时间与实验数据吻合良好。
2019-07-11 cond-mat.mes-hall
Environment-Assisted Quantum Transport through Single-Molecule Junctions
单分子电子学一直被设想为电子电路微电子化的最终目标。虽然将单分子结结合到现代技术中的目标仍然难以实现，但该领域的最新发展已经开始使化学物理领域内的基本概念的实验研究成为可能。一个这样的现象是环境辅助量子运输的概念，它已经出现在光合复合物中的激子运输的调查。在这里，我们研究电荷传输通过一个两个网站的分子连接耦合到振动环境。我们证明，振动相互作用也可以显着增强通过特定的分子轨道的电流。我们的研究提供了一个明确的途径，寻找和识别环境辅助运输现象的电荷传输设置。
2017-10-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Understanding resonant charge transport through weakly coupled single-molecule junctions
自单分子电子学出现以来，通过分子结的非共振电荷传输已经被广泛研究，并且现在在非相互作用Landauer方法的框架内得到了很好的理解。相反，获得共振输运机制的定性和定量的理解已被证明是更加难以捉摸的。在这里，我们研究共振电荷传输通过石墨烯为基础的锌卟啉结。我们实验证明了非相互作用的Landauer理论以及传统的单模Franck-Condon模型的不足。相反，我们的整体电荷传输模型作为一个序列的非绝热电子转移，其速率取决于内外球振动相互作用。我们表明，我们的分子结的输运性质是由电子-电子和电子-振动耦合的组合，并与更广泛的本地环境的相互作用是敏感的。此外，我们评估核隧穿的重要性，并研究半经典马库斯理论作为分子器件中电荷输运的描述的适用性。
2019-10-01 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Beyond Marcus theory and the Landauer-Büttiker approach in molecular junctions: A unified framework
通过分子结的电荷传输通常被描述为纯粹的相干或纯粹的经典现象，并分别使用Landauer-Büttiker形式主义或Marcus理论来描述。使用一个广义的量子主方程，我们在这里推导出电流通过一个分子结建模为一个单一的电子水平耦合到一个集合的热化振动模式的表达式。我们证明，上述理论方法可以被看作是两个限制情况下，这个更一般的表达式，并提出了一系列的近似在更高的温度下有效的结果。我们发现，马库斯理论往往是不够的，在描述分子的电荷输运特性，并产生了一些文物，特别是在较低的温度。替代表达式，保留其数学的简单性，但纠正这些缺点，建议。特别是，我们展示了如何寿命加宽可以始终纳入马库斯理论，我们得到一个低温修正的半经典马库斯跳跃率。我们的研究结果被应用到例子上的现象学以及微观动机的电子振动耦合。我们希望他们是特别有用的，通过单分子结以及自组装单分子膜的电荷传输的实验研究。
2018-09-29 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
High voltage assisted mechanical stabilization of single-molecule junctions
基于分子的电子器件的实现在很大程度上取决于机械稳定所涉及的分子键的能力，同时利用通过器件的有效共振电荷传输。共振电荷输运可以诱导分子键的振动不稳定性，导致在偏压下键断裂。在这项工作中，我们超越了宽带近似，以研究单分子结中的振动不稳定性的现象，并表明，现实的分子-引线耦合的能量依赖性影响的机械稳定性的结。我们表明，化学键可以稳定在共振输运制度，通过增加结上的偏置电压。该研究为设计在共振电荷输运机制下机械稳定的分子器件提供了指导。
2017-05-23 cond-mat.mes-hall
Theory of Vibrationally Inelastic Electron Transport through Molecular Bridges
研究了通过分子桥连接到两个引线上的振动非弹性电子输运。这项研究是基于一个通用的振动激发模型的共振传输的电子通过分子结。采用电子-分子散射理论的方法，可以精确地计算出分子桥的透射率。通过结的电流近似使用Landauer型公式获得。考虑到不同的参数制度，其中包括一个分子桥的情况下，是弱耦合到引线，导致窄的共振结构，和相反的情况下，与引线的强相互作用所造成的广泛的共振，我们调查的特性影响的相干和耗散振动运动的电子输运。此外，广泛使用的近似，如宽带近似和弹性输运机制的限制的有效性进行了一些详细的调查。
2004-04-23 cond-mat.mes-hall
On the definitions and simulations of vibrational heat transport in nanojunctions
通过纳米系统的热传输是化学、材料科学、电子和机械工程中众多过程的核心，经典分子动力学是关键的模拟工具。在这里，我们专注于热结与分子桥接两个固体，保持在不同的温度。该系统中的经典稳态热流可以以不同的方式模拟，无论是在与固体的界面处，这是由恒温器表示，或在导电分子内的原子之间。我们发现，虽然后者，分子内的定义可行地收敛到正确的极限，分子恒温接口的定义是更具挑战性的收敛到正确的结果。通过模拟谐波和非谐波一维链中的热传输，说明非物理效应，如谐波结中的热整流，证明了界面定义的问题。
2020-08-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Stochastic dynamics for a single vibrational mode in molecular junctions
我们提出了一个非常精确的计算方案耦合到一个分子结驱动的有限偏压，包括有限质量效应的经典振荡器的动力学。我们重点讨论了两种分子结的极小模型：Anderson-Holstein（AH）模型和双位点Su-Schrieffer-Heeger（SSH）模型。至于振荡器的动力学，我们能够恢复朗之万方程证实了其他作者用不同的方法和评估，量子效应来自电子子系统。通过数值求解该随机方程，我们研究了在任意电子-振子相互作用、门电压和偏压下振子的位置和速度分布几率以及电子输运性质。绝热近似的有效范围是建立在一个系统的方式，通过分析的行为的动能的振荡器。由于动力学波动，在中等偏置电压下，速度分布偏离高斯形状，平均动能表现出非单调行为。在这个相同的制度的参数，动力学效应有利于导电远离电子共振，在无限大质量近似下观察到小电流。在双位点SSH模型中，由于存在分子间的跳跃，这些效应被增强。值得注意的是，对于足够大的跳跃相对于隧道上的分子，小的相互作用强度和在中间偏置（非高斯制度），我们指出的动能的最小值和动态电导的最大值之间的对应关系。
2011-01-31 cond-mat.mes-hall
Dual relaxation oscillations in a Josephson junction array
本研究发现一维约瑟夫森结阵列中存在与单结振荡电路对偶的弛豫振荡，通过对偶电路定量解释其动力学及偏置依赖，验证注入锁定可产生电流平台，并用热模型阐明弛豫阶跃机制。
2024-08-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con
Full counting statistics of vibrationally-assisted electronic conduction: transport and fluctuations of the thermoelectric efficiency
本文研究了具有电子-声子相互作用的电子传导结中电荷和能量输运的统计特性，特别是热电效率及其涨落。该系统包括供体和受体电子态，代表双位点分子或双量子点系统。通过两个分子位置的金属之间的电子转移耦合到一个特定的振动模式，该模式被认为是谐波或非谐波-截断（两态）光谱。考虑到这些模型，我们推导出电荷和能量转移的稳态累积生成函数，在电子-声子相互作用中校正到二阶，但在金属-分子耦合强度中精确到所有阶。这是通过使用非平衡格林函数方法（谐波模式）和动力学量子主方程方法（非谐波模式）。从累积量母函数出发，计算了电荷电流及其噪声和热电效率的大偏差函数。我们证明，在大偏压的充电电流，微分电导，和电流噪声可以识别能量和结构特性的结。我们进一步研究了作为热电发动机的结的操作，并表明，虽然宏观热电效率是无关紧要的模式（谐波或非谐波）的性质，效率波动确实反映了这一属性。
2015-12-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Effects of vibrational anharmonicity on molecular electronic conduction and thermoelectric efficiency
我们研究了非弹性振动辅助的电荷转移效应在两个网站的分子结，专注于签名的振动非谐性的电特性和热电响应的结。我们考虑三种类型的振荡器：谐波，非谐波莫尔斯允许键离解，谐波四次，模仿禁闭潜力。使用量子主方程方法，这是微扰的电子振动相互作用，我们发现，（非弹性）的电导和热导可以在很大程度上受到振动势的性质。与此相反，塞贝克系数，热电品质因数，和热电效率超出线性响应，隐藏这一信息，表现出相当弱的灵敏度振动非谐性。我们的工作表明，非谐波（多体）效应，相应的电流-电压特性，是对热电性能的影响不大。
2016-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
