Temperature-dependent anharmonic phonons in quantum paraelectric KTaO$_3$ by first principles and machine-learned force fields
从第一性原理理解量子材料中的集体现象是根据需求设计材料性能和设计新功能的一条有前途的途径。这项工作研究了量子顺电态，一个难以捉摸的状态的物质的特点是在低温下，由于量子波动与非谐声子效应的铁电不稳定性的平滑饱和。通过结合密度泛函理论（DFT）计算和随机自洽谐波近似，利用机器学习力场，模拟了0-300 K范围内量子顺电KTaO $_3$中软铁电声子模随温度的演化.计算结果表明，非简谐项的加入对稳定DFT预测的赝虚铁电声子是必要的，与实验结果一致。用机器学习的力场增强DFT工作流程允许在广泛而密集的温度范围内使用大型超晶胞对构型空间进行有效的随机采样，这是传统从头算协议无法实现的。这项工作提出了一个强大的计算工作流程，能够占集体行为涉及不同的自由度和发生在大的时间/长度尺度，铺平了道路，精确建模和控制材料中的量子效应。
2022-09-24 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculation of electron-phonon coupling in doped KTaO$_3$
受最近实验发现的KTaO $_3$单晶表面强面依赖性超导电性的启发，我们计算了掺杂KTaO $_3$沿倒易空间高对称方向的电子-声子耦合强度$λ$.使用Wannier函数方法在EPW软件包中实现，我们计算了实验覆盖的掺杂范围内的$λ$，并比较了其沿[001]，[110]和[111]倒空间方向的模式分辨分布。我们发现电子-声子耦合在$Γ$点附近的光学模中最强，在[001]方向上具有向更高的$k$值的分布。作为掺杂的函数的电子-声子耦合强度在所有三个方向上具有圆顶状形状，并且其积分总和在[001]方向上最大，在[111]方向上最小，与实验测量的临界温度趋势相反。这种分歧指出了超导性的非BCS特征。相反，强本地化的$λ$周围的$Γ$的软光学模式表明铁电软模式波动的重要性，这是支持我们的研究结果，模式分辨$λ$值强烈增强极性结构。包含自旋轨道耦合对我们计算的模式分辨$λ$值的影响可以忽略不计。
2023-02-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Electron Mobilities in SrTiO$_3$ and KTaO$_3$: Role of Phonon Anharmonicity, Mass Renormalization and Disorder
通过改进Boltzmann输运方程并结合机器学习力场与随机自洽谐波近似精确计算动力学矩阵，本研究揭示了非谐性、质量重整化与局部无序对SrTiO$_3$和KTaO$_3$电子迁移率的影响机制。
2024-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Coexistence of two- and three-dimensional Shubnikov-de Haas oscillations in Ar^+ -irradiated KTaO_3
本文报道了Ar^+辐照诱导KTaO_3表面氧空位的电子掺杂。掺杂的电子在低温下具有高迁移率（> 10^4 cm^2/Vs），并表现出具有二维和三维分量的舒布尼科夫-德哈斯振荡。提取的面内有效质量的差异，相比，批量值，表明混合的轨道字符。我们的观察表明Ar^+辐照是研究5d半导体氧化物低维量子输运的一个灵活的工具。
2012-05-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Discovery of two-dimensional anisotropic superconductivity at KTaO$_3$ (111) interfaces
在材料之间的界面处发现的独特电子结构可以允许非常规的量子态出现。在这里，我们观察到在（111）取向的KTaO $_3$和EuO或LaAlO $_3$的绝缘覆盖层之间的界面处形成的电子气的超导性。超导转变温度接近2.2 K，比LaAlO $_3$ /SrTiO $_3$系统高一个数量级。引人注目的是，在（001）KTaO $_3$界面上的类似电子气在低至25 mK时保持正常。临界场和电流-电压测量表明，超导性是二维的。高迁移率的EuO/KTaO $_3$（111）样品在超导开始之前在低温下显示出大的输运性质的面内各向异性，这表明出现了条纹状相，其中超导性在一个方向上几乎是均匀的，但在另一个方向上强烈调制。
2020-04-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Hard X-ray Generation and Detection of Nanometer-Scale Localized Coherent Acoustic Wave Packets in SrTiO$_3$ and KTaO$_3$
本研究利用全X射线泵浦-探测散射实验，证实飞秒X射线脉冲吸收可激发准球形高波矢相干声子波包，测得SrTiO$_3$和KTaO$_3$中应变波包局域化尺寸分别为1.5和2.5 nm，揭示了X射线能量沉积及纳米尺度热输运机制。
2024-01-03 cond-mat.mtrl-sci
Layer-dependent electronic structures and magnetic ground states of polar-polar $\rm{LaVO_3/KTaO_3}$ (001) heterostructures
该研究通过第一性原理计算揭示了LaVO₃/KTaO₃(001)异质结构中层数调控的Lifshitz转变和A型反铁磁基态，并阐明四层LVO临界厚度下界面发生绝缘体-金属转变且铁磁界面呈半金属性。
2024-07-18 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Computations for KTN
KTaO $_{3}$和KNbO $_{3}$（KTN）的固溶体在铁电相变时表现出不寻常的介电性质，这通常与Nb不稳定性相关，这通常由氧化物中的大Nb动态电荷来解释。使用非自洽VASP计算，我们早些时候表明，Nb的动力学电荷在layerd KTN强烈依赖于Nb的局部环境。在本研究中，我们已经进行了自洽的第一原理计算固定组成KTa 7/8 Nb 1/8 O3在不同的配置显示。计算了平衡离子位置、玻恩电荷、力常数、振动频率和振动模式。我们还讨论了Nb是否具有多阱势的问题，以及磁化率的场依赖性。
2004-01-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principles theory of phonon renormalization from nonlinear electron-phonon interactions
Institute of Science and Technology Austria (ISTA)（奥地利科学技术研究所）；Theory of Quantum Systems and Complex Systems, Universiteit Antwerpen（安特卫普大学量子系统与复杂系统理论）；Faculty of Physics, Computational Materials Physics, University of Vienna（维也纳大学物理学院计算材料物理系）；Department of Physics and Astronomy “Augusto Righi”, Alma Mater Studiorum - Università di Bologna（博洛尼亚大学阿ugusto Righi物理与天文学系）
本文通过图解自能方法，首次从第一性原理研究非线性单电子-双声子相互作用对声子重整化的影响，发现其在整个布里渊区产生温度依赖的重整化，并在KTaO3中效应显著，为实验探测提供了特征信号。
2026-10-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principles theory of nonlinear long-range electron-phonon interaction
本研究填补了非简谐材料中1电子-2声子相互作用第一性原理理论的空白，推导了长程矩阵元解析表达式，构建普适计算框架并在LiF和KTaO₃中验证其效应微弱，为后续相关材料计算奠定基础。
2025-05-19 cond-mat.mtrl-sci
First-principles theory of nonlinear long-range electron-phonon interaction
针对非谐波材料中非线性电子-声子相互作用缺乏微观理论的问题，提出可结合第一性原理的长程非线性电子-声子相互作用微观理论，给出1电子-2声子矩阵元长程部分半解析表达式并验证，推动完整第一性原理计算实现。
2025-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Coulomb blockade in electron transport through a C$_{60}$ molecule from first principles
本文研究了与铝电极弱接触的门控C $_{60}$分子的自旋非限制第一性原理量子输运，着重讨论了电子局域化和自旋自由度所起的作用.正如预期的那样，电导呈现出一系列的峰值作为栅极电压的函数，表明在库仑阻塞制度中的传输可以适当地处理在第一原理方案。库仑相互作用与原子和分子中的自旋自由度之间的相互作用的一个众所周知的表现形式，即洪德规则，决定了电导峰的顺序。
2005-05-23 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Prediction of Electronic Transport in Experimental Semiconductor Heterostructures via Physics-Based Machine Learning
电子输运性质预测的第一性原理技术近年来发展迅速。然而，它仍然是一个挑战，模型异质结构纳入可变性，由于制造工艺。基于机器学习（ML）的材料信息学方法（MI）越来越多地用于加速具有目标特性的新材料的设计和发现，并将第一性原理技术的适用性扩展到更大的系统。然而，很少有研究利用MI来学习电子结构性质，并使用这些知识来预测各自的输运系数。在这项工作中，我们提出了一个电子传输信息学（ETI）框架，该框架训练小系统的从头算模型，并预测硅/锗异质结构的热电势超出了第一原理技术可访问的长度范围，与测量数据相匹配。我们展示了MI的应用，以提取重要的物理，确定电子输运在半导体异质结构，打破了追求的组合策略，特别是热电材料。我们预计，ETI将有广泛的适用性，以不同的材料类别。
2020-11-17 cond-mat.mtrl-sci
First-principles phase-coherent transport in metallic nanotubes with realistic contacts
采用第一性原理计算方法研究了具有真实接触的碳纳米管中的相位相干电子输运。我们专注于开放的金属碳纳米管的零偏压响应考虑两个原型接触几何形状（端部和侧面）和三个常用的金属电极（铝，金，钛）。我们的从头算电输运计算，第一次，定量预测的接触透明度和有限的金属碳纳米管的输运性质。Al和Au的接触较差，而Ti是三者中的最佳选择。还获得了关于接触处CNT带混合的附加信息。
2002-10-31 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of electron transport through the single-molecule magnet Mn12
我们研究电子输运通过一个单分子磁铁Mn 12之间的Au电极桥接使用第一性原理方法。我们发现的关键功能是无法访问的模型哈密顿研究：自旋过滤和强烈的依赖当地环境的电荷分布。自旋过滤保持稳健的不同的分子几何形状和接口，和强的电子相关性，而在Mn 12的电荷分布强烈依赖于它们。我们指出了本地充电和自由电子充电Mn 12之间的质的区别。
2009-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon-averaged approximation for first-principles computations of electron relaxation times and transport properties in semiconductor materials
我们提出了一个简单而有效的近似的电子-声子散射率适合于高通量筛选候选材料的热电器件，基于电子输运。应用该方法计算了半Heusler化合物的电子输运系数，结果与实验数据相符。通过直接计算的电气和电子部分的热导率，我们发现偏离Wiedemann-Franz定律在这些化合物在高温和低载流子浓度。
2015-11-27 cond-mat.mtrl-sci
Interband tunneling effects on materials transport properties using the first principles Wigner distribution
窄禁带半导体中的电子输运的特征在于价带和导带中的载流子之间的自发垂直跃迁，这种现象也称为齐纳隧穿。然而，这种效果是没有捕捉到现有的模型的基础上玻尔兹曼输运方程。在这项工作中，我们提出了一个新的完全第一性原理模型的电子输运使用的维格纳分布函数，并实现它来解决电子的运动方程。的形式主义推广的玻尔兹曼方程的材料具有较强的带间耦合，并包括传输贡献的非对角分量的电荷电流算子。我们说明的方法与Bi $_2$ Se $_3$的研究，显示带间隧穿占主导地位的电子输运动力学在实验相关的小掺杂浓度，一种行为，可能是共享与其他半导体，包括拓扑绝缘体。令人惊讶的是，齐纳隧穿也发生在由比带隙大得多的能量分开的带子谷之间。
2021-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Anisotropy of thermal transport in phosphorene: A comparative first-principles study using different exchange-correlation functional
随着磷分子在纳米、光电和热电等领域应用的日益广泛，有必要对其热输运性质进行全面的研究。从以前的研究中可以得出结论，理论预测的单层磷烯的热导率存在巨大的差异和不确定性，这通常归因于XC官能团的选择。然而，即使在第一性原理计算中官能团的选择对于预测磷烯的热导率特别重要，但在这个问题上还没有全面的调查，这是不清楚的，是该领域的空白。因此，本研究的目的是探讨不同XC功能对磷烯的热输运性质的影响。
2021-08-29 cond-mat.mtrl-sci
First-principles ionized-impurity scattering and charge transport in doped materials
载流子与离子化杂质的散射控制着杂质半导体中的电荷输运。然而，电子与离子化杂质的相互作用不能完全用定量的第一性原理计算来描述，所以他们的理解主要依赖于简化的模型。在这里，我们展示了一个从头计算的方法来计算电子和电离杂质或其他带电缺陷之间的相互作用。它包括短程和长程电子缺陷（e-d）的相互作用在平等的基础上，并允许有效的插值的e-d矩阵元素。我们结合了电子-d和电子-声子相互作用的玻尔兹曼输运方程计算的载流子迁移率在掺杂硅在很宽的温度和掺杂浓度范围内，无缝跨越缺陷和声子限制的运输制度。分析了缺陷和声子散射机制对载流子弛豫时间和平均自由路径的贡献。我们的方法为研究掺杂材料中的电子相互作用提供了一个强有力的工具。它拓宽了第一性原理输运计算的范围，使研究范围广泛的杂质半导体和氧化物与电子，能源和量子技术的应用。
2021-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Electron-phonon scattering and thermoelectric transport in $p$-type PbTe from first principles
我们提出了一个基于第一性原理的模型的电子-声子散射机制和热电输运在L和$Σ$谷在<200b>$p$型PbTe，占其热致位移。我们在室温下的所有热电输运参数的计算值是在很宽的掺杂浓度范围内的实验非常好的协议。在$p$型PbTe中，纵向光学声子散射是主要的散射机制，而横向光学模散射最弱。由于L谷和$Σ$谷之间的能量差异较大，L谷对300 K时的热电输运贡献最大。结果表明，L谷和$Σ$谷之间的散射以及$Σ$谷的附加输运通道对300 K时$p$型PbTe的整体热电性能都是有益的.因此，我们的研究结果支持的想法，高谷简并的材料可能是良好的热电。
2020-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Lattice thermal conductivities of two SiO$_2$ polymorphs by first-principles calculation and phonon Boltzmann transport equation
两种SiO $_2$多晶型物的晶格热导率，即，采用第一性原理非简谐声子计算和线性化的声子Boltzmann输运方程，研究了$α$ -石英（低）和$α$ -方石英（低）的声子输运。虽然$α$ -石英和$α$ -方石英具有相似的声子态密度，但声子群速度和寿命的声子频率依赖性不同，这导致晶格热导率的各向异性大不相同。对于$α$ -石英和$α$ -方石英，声子寿命的分布，有效地确定晶格热导率的能量和动量守恒的三个声子散射加权声子占据数和一个参数，代表的声子-声子相互作用强度。
2018-04-09 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the electrical and lattice thermal transport in monolayer and bilayer graphene
我们从第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论（BTE）出发，研究了单层和双层石墨烯的输运性质。我们对单层石墨烯的电阻率研究表明，在一定的化学势范围内，Bloch-Gr ${\rm \ddot{u}}$奈森行为。通过用氮化硼代替石墨烯的碳二聚体，我们预测塞贝克系数增加了两倍。在我们的计算中已经观察到在小电场$\sim 0.3$ eV的影响下双层石墨烯的塞贝克系数的类似增加。具有杂质的石墨烯显示出电导率和迁移率的系统性降低。我们还利用声子BTE计算了单层和双层石墨烯的晶格热导率，在300-700 K的温度范围内与实验数据吻合得很好。
2017-03-01 cond-mat.mtrl-sci
First Principle Study of Electron Transport in Single-Walled Carbon Nanotubes of 2 to 22 nm in Length
提出了一种基于量子化学从头算方法的延伸方法。它允许使用混合密度泛函理论研究单壁碳纳米管（SWCNTs）的电子结构和相干电子输运性质的长度为22 nm的。22纳米长的单壁碳纳米管，由超过一万个电子组成，是有史以来在如此复杂的全电子水平上研究的最大的碳纳米管。有趣的振荡行为的能隙相对于纳米管的长度被揭示。计算的单壁碳纳米管的电流-电压特性与最近的实验结果非常吻合。这证实了实验观察，即15 nm长的SWCNT仍然主要是弹道输运装置。所提出的延长方法为纳米和生物电子学的第一性原理研究打开了一扇新的大门。
2005-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Magneto-transport phenomena in p-doped diamond from first principles
利用密度泛函理论，通过线性化Boltzmann输运方程的精确解，对p型掺杂金刚石中的磁输运现象进行了第一性原理研究.在一定的温度和载流子浓度范围内，这种方法的结果与霍尔和漂移迁移率、低场和高场磁电阻以及塞贝克系数（包括声子拖曳效应）的实验数据非常一致。特别是，我们的研究结果提供了一个非常高的流动性和塞贝克系数的值的详细表征，并预测一个大的磁场驱动的塞贝克系数的增强，高达30%，在磁场的40千欧已经在室温下。
2018-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Impact of finite temperatures on the transport properties of Gd from first principles
有限温度效应对固体的输运性质有显著的影响。在磁系统中，除了杂质和声子对传导电子的散射外，还必须考虑来自磁自由度的附加散射源。一个第一性原理的计划，平等对待所有这些散射的影响，最近提出的多重散射形式主义的框架内。采用CPA处理的合金比拟模型，有效地考虑了热晶格振动和自旋涨落。本文研究了强关联金属Gd的纵向电阻率和反常霍尔效应的温度依赖性。与实验结果的比较表明，所提出的数值计算方案确实提供了一个足够的描述在有限温度下的电子输运。
2016-09-06 cond-mat.mtrl-sci
Quick-start guide for first-principles modelling of semiconductor interfaces
不同材料之间的界面控制着一系列技术中的能量传输，包括太阳能电池（电子输运）、电池（离子传输）和热电（热传输）。计算机能力和算法的进步意味着，使用精确的方法，如密度泛函理论，现在可以在现实系统中建立界面过程的第一原理模型。在这个“快速入门指南”中，我们讨论了如何在两种材料之间构建原子模型的最佳实践，以及适合探测局部键合和电子带偏移变化的分析技术。给出了许多与钙钛矿太阳能电池相关的例子。
2018-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric transport in monolayer SnSe from first-principles calculations
电子晶体和声子玻璃被认为是理想热电材料的两个基本要素，它们既要求增强的电子输运，又要求抑制的声子输运。由于电子与声子之间的强相互作用，这两种特性在完全体半导体中通常不能共存。将纳米结构引入到块状热电材料中长期以来一直应用于允许不同的声子散射机制以降低晶格热导率，同时保持电导率不变。然而，一些二维材料却相反。在这里，我们提出了一个例子，单层SnSe引入最近新研究的大块热电材料SnSe。通过第一性原理电子结构计算和玻尔兹曼输运理论，我们表明，单层SnSe的晶格热导率反而高于体SnSe的，从而导致与体相比，降低热电优值。此外，我们还发现单层SnSe的各向异性水平降低，电子掺杂可以看到更好的热电性能。
2016-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Spin-caloric transport properties of cobalt nanostructures: spin disorder effects from first principles
自旋相关的传输过程及其与温度梯度的相互作用的基本方面，所给出的自旋塞贝克系数，仍然在很大程度上未被探索和众多的贡献因素必须考虑。我们使用密度泛函理论和基于蒙特卡罗的统计方法来模拟简单的纳米结构，如Co纳米线和薄膜嵌入在铜主机或在真空中，并研究了自旋无序散射的影响电子输运在高温下。虽然我们表明，由于温度引起的局部磁矩的无序的电子的自旋相关的散射的电阻，热电和自旋热输运系数的贡献显着，我们还得出结论，这些影响的实际幅度不能预测，定量或定性，没有这样的详细计算。
2014-01-27 cond-mat.mtrl-sci
Structural and thermal transport properties of ferroelectric domain walls in GeTe from first principles
铁电畴壁是铁电材料中具有不同极化取向的区域之间的边界。利用第一性原理计算，我们描述了热电GeTe中在（$11\bar{1}$），（$111$）和（$1\bar{1}0$）晶面上形成的所有不同类型的畴壁。我们发现大部分的这些畴壁，这是由偏振变化驱动的附近的结构扭曲。我们发现，这种强的应变-序参量耦合将大大降低晶格热导率的GeTe样品相对于单晶的畴壁。因此，我们的研究结果表明，畴工程是一个很有前途的途径，提高热电优值的GeTe。
2020-04-15 cond-mat.mtrl-sci
The use of strain to tailor electronic thermoelectric transport properties: A first principles study of 2H-phase CuAlO2
使用第一性原理计算，使用应变来调整电子输运和由此产生的热电（TE）性能进行了讨论，使用2H相CuAlO2作为测试用例。透明氧化物材料，例如CuAlO2，一种p型透明导电氧化物（TCO），最近已经被研究用于高温热电发电机和废热冷却器。考虑到TCO材料相对容易制造、材料成本低且无毒，通过使用应变使它们适应特定温度范围、功率需求和尺寸要求的能力开辟了一条有趣的途径。我们发现，应变可以对这些属性有显着的影响，在某些情况下是有害的，在其他有益的，包括潜在的n型功率因数大于最高的p型的情况下。这种行为的物理原因解释的热电输运分布和朗道分布的模式。
2018-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Phonon transport in $\mathrm{Na_2He}$ at high pressure from a first-principles study
采用第一性原理计算和线性化的声子Boltzmann方程，在单模弛豫时间近似（RTA）下，研究了高压下新近制备的$\mathrm{Na_2He}$的声子输运.计算出的室温晶格热导率为149.19 $\mathrm{W m^{-1} K^{-1}}$，这与Si的晶格热导率非常接近。结果表明，低频光模占晶格热导率的16%，而高频光模的贡献可以忽略不计。高的晶格热导率是由于大的群速度，小的Gr $\mathrm{\ddot{u}}$奈森参数，和长的声子寿命。用声子平均自由程的累积热导率来考虑晶格热导率的尺寸效应。为了显著降低晶格热导率，要求特征长度小于100 nm，可降低36%。这些结果可能有助于理解巨行星内部发生的热传输过程。
2017-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Intermediate Polaronic Charge Transport in Organic Crystals from a Many-Body First-Principles Approach
有机分子晶体具有复杂的晶体结构和电子-声子相互作用，预测其电学性质具有挑战性。OMC中的电荷传输通常分为两种限制性机制：$-$带传输，其特征在于弱的e-ph相互作用，以及由于强的e-ph相互作用形成的局部极化子引起的电荷跳跃。然而，在这两种极限情况之间，存在一种不太好理解的中间状态，其中存在极化子，但不通过跳跃进行传输。在这里，我们展示了一个多体第一性原理的方法，可以准确地预测载流子迁移率在OMCs的中间制度，并阐明其微观起源。我们的方法结合了有限温度累积量方法来描述强e-ph相互作用与绿色久保运输计算。我们将此无参数框架应用于萘晶体，证明在100 $-$ ~ 300 K之间的实验的1.5 $-$ 2的因子内的电子迁移率预测。我们的分析表明，电子强烈耦合与中间制度的分子间和分子内的声子，证明了形成一个广泛的极化子卫星峰的电子光谱函数和失败的玻尔兹曼方程。我们的研究推进了复杂有机晶体中电荷输运的定量建模。
2022-01-07 cond-mat.mtrl-sci
First-principles-based screening method for resistivity scaling of anisotropic metals
金属的电阻率缩放是进一步缩小纳米电子器件中的互连的关键限制因素，其影响信号延迟、热产生和能量消耗。在这里，我们概括了一个普遍认为的数字的优点，选择有前途的候选金属高度各向异性费米表面在纳米尺度上的电子输运性质。为此，我们引入了一个有限温度输运张量，从第一原理得到的能带结构的基础上。这种传输张量允许在具有不同晶格取向和任意传输方向的纳米结构中的高度各向异性金属之间进行直接比较。通过评估张量分量的温度依赖性，我们还评估了零温度下基于费米表面的输运性质评估的有效性，而不是考虑标准操作温度条件。
2022-12-27 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Transport in Single-Layer Transition Metal Dichalcogenides: a First-Principles Study
二维过渡金属二硫属化合物（TMDCs）由于其独特的性质，在电子和光学领域有着广泛的应用前景。本文利用第一性原理驱动的声子玻尔兹曼输运方程方法，系统地研究了八种半导体单层TMDC MX2（M=Mo，W，Zr和Hf，X=S和Se）的声子输运和热导率.单模弛豫时间近似预测TMDC的热导率的有效性进行评估，通过比较的结果与声子玻尔兹曼输运方程的迭代解。当样品尺寸为1 μm时，2 H型TMDCs的声子热导率在室温下大于50 W/mK，而1 T型TMDCs的热导率要低得多。在单层WS 2中发现了142 W/mK的非常高的热导率值。W和S之间的大原子量差异导致非常大的声子带隙，这反过来又禁止声学和光学声子模式之间的散射，从而导致非常长的声子弛豫时间。
2014-07-14 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric Transport in Weyl Semimetal BaMnSb2: a First-Principles Study
本研究通过含库仑排斥与自旋-轨道耦合的第一性原理计算，揭示BaMnSb2低热导率的声子机制及角极输运特性，并提出掺杂优化热电品质因数的方案。
2024-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Charge Transport in Organic Molecular Semiconductors from First Principles: The Band-Like Hole Mobility in Naphthalene Crystal
预测有机分子晶体中的电荷输运是众所周知的挑战。有机半导体中载流子迁移率的计算主要采用基于电荷跳跃的量子化学方法，这种方法很费力，而且精度也不高。在从头算能带理论框架下，从第一性原理出发，计算了萘晶体的电子-声子散射和声子限制空穴迁移率。我们的计算结合GW电子能带结构，从头算电子-声子散射，和玻尔兹曼输运方程。在100 $-$ ~ 300 K温度范围内，空穴迁移率的计算值与实验值符合得很好，并能高精度地预测其温度依赖性。我们发现，分子间的声子和空穴之间的散射调节的迁移率，虽然分子内的声子具有最强的耦合与空穴。我们重新审视的共同信念，只有刚性分子运动影响有机分子晶体中的载流子动力学。我们的工作提供了一个定量和严格的框架来计算有机晶体中的电荷输运，是调和能带理论和载流子跳跃计算方法的第一步。
2018-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Towards a first-principles chemical engineering: Transport limitations and bistability in in situ CO oxidation at RuO2(110)
我们提出了一个基于第一性原理的多尺度建模方法，多相催化，集成了第一性原理动力学蒙特卡罗模拟的表面反应化学到一个流体动力学处理的反应器中的宏观流动结构。以CO在RuO_2（110）上的氧化反应为例，将该方法应用于单晶模型催化剂前的滞止流场。我们的模拟显示了传热和传质效应如何很容易掩盖现代原位实验中典型的气相条件下的固有反应性。对于一系列的气相条件下，我们还获得多个稳态，所产生的气相传输和表面动力学的耦合。这种额外的复杂性，需要考虑时，旨在使用专门的原位实验，以建立一个原子尺度的理解的功能，在技术相关的气相条件下的非均相催化剂。
2010-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Understanding the electronic and phonon transport properties of thermoelectric material BiCuSeO: a first-principles study
利用第一性原理赝势方法和玻尔兹曼输运理论，对热电材料BiCuSeO的电子和声子输运性质进行了全面的研究。通过选择合适的交换相关能杂化泛函，我们发现该体系是半导体的，其直接带隙为~ 0.8eV，这与以前用标准泛函得到的结果有很大的不同。三维能带结构的详细分析表明，在价带最大值附近存在一个8的谷简并度，这导致了一个尖锐的态密度，并导致了一个大的p型塞贝克系数。此外，我们发现态密度有效质量大得多，导致非常低的空穴迁移率的BiCuSeO。另一方面，我们发现较大的原子位移参数的Cu原子，这表明，较强的非谐性BiCuSeO可能源于铜，而不是以前认为的Bi原子的晃动行为。
2016-08-18 cond-mat.mtrl-sci
First-principles methodology for quantum transport in multiterminal junctions
本文从第一性原理出发，提出了一种计算多端结中电子电导和I-V特性的通用方法。在Keldysh理论的框架内，采用O（N）方法计算电子结构来评估电子传输。通过求解Poisson方程，自洽地计算了在实际偏压作用下，多端结非平衡电子密度的非平衡格林函数。我们说明了两个例子的四端系统，一个radialene分子连接到碳链和两个交叉的碳链一起带来了越来越近的方法的适用性。我们描述电荷密度，电位分布，和任何两个终端之间的电子传输。最后，我们讨论了这种技术研究复杂的电子设备的适用性。
2009-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Accurate $ab~initio$ tight-binding Hamiltonians: effective tools for electronic transport and optical spectroscopy from first principles
电子输运系数和光学性质的计算需要在倒易空间中对电子能带结构进行非常密集的插值，这在计算上是昂贵的，并且可能具有带交叉和简并的问题。利用最近发展起来的赝原子轨道投影技术，我们利用第一原理电子结构的精确紧束缚表示，目的是（1）提供一种有效的策略来探索全能带结构$E_n({\bf k})$，（2）计算直接微分哈密顿量的动量算符，（3）计算介电函数的虚部。这使我们能够确定玻尔兹曼输运系数和独立粒子近似下的光学性质。此外，紧束缚表象的局部性质便于计算具有数百个原子的系统的朗道尔理论内的弹道输运。为了验证我们的方法，我们使用ACBN 0泛函研究了CoSb $_3$和大型核壳纳米线的多谷能带结构。在钴锑$_3$，我们指出了许多带极小值有助于提高热电性能的电子传输，为核壳纳米线，我们确定了可能的机制，光电流的产生和证明存在的保护传输通道的线。
2016-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Stable structures and electronic properties of perovskite oxide monolayers
为了深入了解二维材料及其应用，寻找有前途的二维单层材料是非常必要的。我们用第一性原理方法研究了四元钙钛矿氧化物单层膜作为二维材料。我们从SrTiO $_3$、LaAlO $_3$、KTaO $_3$和BaFeO $_3$中发现了四种稳定的二维单层材料，分别表示为STO-ML、LAO-ML、KTO-ML和BFO-ML。进一步的研究表明，通过克服悬挂键，前三个单分子膜是二维宽禁带的铁磁马达，BFO-ML是二维各向同性的海森堡铁磁金属。在每个单分子膜中，两侧之间存在较大的静电势能差，反映出较大的面外偶极子。这些使一系列的2D单层材料，并应在考虑钙钛矿氧化物异质结构中的新兴现象的新型电子器件中是有用的。
2019-07-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study on the phonon transport in layered BiCuOSe
采用第一性原理计算研究了BiCuOSe的声子输运.我们的计算再现BiCuOSe的晶格热导率。计算得到室温下的Gruneisen参数为2.4~2.6，这一较大的数值表明BiCuOSe具有很强的非谐性，这是导致其晶格热导率极低的原因。高频光学声子对总热导率的贡献大于1/3，主要由氧原子的振动贡献，与通常的高频光学声子贡献很小的情况明显不同。我们的计算表明，高群速度和低散射过程中涉及的高频光学模式的总晶格热导率有相当大的贡献。此外，我们还发现声速和体积模量沿$a$和$c$轴方向表现出很强的各向异性，从而导致BiCuOSe的热导率各向异性.
2016-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Laser-induced ultrafast transport and demagnetization at the earliest time: First-principles and real-time investigation
在这里，我们进行了第一性原理的时间依赖性计算，以调查如何快速的电子实际上在激光激发下移动和多大的电子输运影响退磁在最短的时间尺度。考虑到输运效应，我们在理论中实现了带内跃迁。在体相fcc Ni中，自旋输运对退磁的影响很小，不超过1%. Ni中的集体电子速度为0.4 $\rm Å/fs$，远小于费米速度，集体位移不超过0.1 $\rm Å$。但这并不意味着电子的运动速度不快;相反，我们发现电子在两个相反的晶体动量处的速度相互抵消。我们沿着$Γ$ -X线，发现在晶体动量空间中的速度存在巨大的色散。在Fe/W（110）薄膜中，整体退磁大于Ni，费米速度大于Ni。然而，在Fe/W（110）薄膜中，自旋输运的影响仍然很小。基于我们的数值结果和现有的实验结果，我们提出了一个不同的机制，可以解释两个最新的实验结果。我们的发现为弹道输运对退磁的影响提供了新的线索。
2018-10-06 cond-mat.mtrl-sci
High-field charge transport and noise in p-Si from first principles
由于电子-声子相互作用的从头计算的进展，半导体电荷输运性质的无参数计算现在是常规的。许多研究集中在低场区，其中载流子温度等于晶格温度，电流功率谱密度（PSD）与迁移率成正比。高场输运和噪声特性的计算提供了对该理论的更严格的测试，因为这些关系不再成立，但很少有此类计算的报道。在这里，我们计算的高场迁移率和PSD的热空穴在硅中的第一原理在77和300 K的温度和电场高达20千伏厘米$^{-1}$沿各种晶轴。我们发现，计算定量再现实验趋势，包括各向异性和电场依赖性的空穴迁移率和PSD。实验观察到的快速变化的能量弛豫时间与电场在低温温度也正确预测。然而，在低场研究中，一般缺乏绝对的定量一致性，这种差异归因于计算的价带结构的不准确。我们的工作突出了使用高场输运和噪声特性作为半导体中电子-声子相互作用理论的严格测试。
2022-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic and extrinsic anomalous transport properties in noncollinear antiferromagnetic Mn$_3$Sn from first-principle calculations
本研究通过第一性原理计算与群论分析，探究非共线反铁磁Mn$_3$Sn反常输运性质的本征与非本征贡献，明确不同温度下的主导机制及自旋旋转的周期性影响，为相关材料应用提供理论支撑。
2023-12-26 cond-mat.mtrl-sci
Electronic transport in titanium carbide MXenes from first principles
基于第一性原理计算了四种碳化钛MXenes的电子与输运性质，发现电导率受表面端基和厚度影响，且动量弛豫时间近似（MRTA）比自能弛豫时间近似（SERTA）更吻合迭代玻尔兹曼方程结果。
2023-05-23 cond-mat.mtrl-sci
Temperature-dependent charge transport in the compensated ferrimagnet Mn$_{1.5}$V$_{0.5}$FeAl from first principles
本文对补偿共线铁磁Mn $_{1.5}$ V $_{0.5}$ FeAl的纵向和反常霍耳电阻率随温度的变化进行了从头算研究。它的输运性质的计算使用一般完全相对论性Kubo-Bastin形式主义和它们的温度依赖性占磁和结构无序。这两个散射源，连同残余的化学无序，同样处理CPA（相干势近似）SPR-KKR（自旋极化相对论Korringa-Kohn-Rostoker）方法提供的。所有计算的性能表现出良好的协议与最近的实验结果，提供有用的具体信息的化学和磁性的安排，以及对无序的影响。最后，我们证明了这种补偿系统中的反常霍尔效应的发生与净自旋矩的消失无关。
2017-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Voltage dependent first-principles barriers to Li transport within Li ion battery Solid Electrolyte Interphases
本文应用量子连续介质近似（QCA）技术为第一性原理界面计算提供电子恒压器，计算了锂离子穿过多种SEI及晶界的势垒，发现考虑界面和电压效应会显著降低反应势垒。
2024-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Generalized Design Principles for Hydrodynamic Electron Transport in Anisotropic Metals
载流子与晶格振动或声子的相互作用在金属和半金属的非常规电子输运中起着关键作用。声子介导的集体电子流在大块半金属，称为电子流体力学，最近的观察，在寻找强电子-电子相互作用在高载流子密度材料的新机会。在这里，我们提出了这样一个二阶散射机制的一般运输签名，以及在Eliashberg理论水平的分析限制。我们研究电子输运，使用$ab$ $initio$计算，在有限尺寸通道的半金属ZrSiS和TaAs $_2$与拓扑带交叉，分别。动量弛豫和动量守恒散射长度尺度在很宽的温度范围内的数量级分离使它们都成为进一步实验观察电子流体力学的有希望的候选者。更一般地说，我们的计算表明，流体动力学传输制度可以实现在更广泛的类各向异性金属，并不依赖于一阶的拓扑性质的频带。最后，我们讨论了一般的设计原则，指导未来的搜索流体动力学候选人，基于分析配方和我们的$ab$ $initio$预测。我们发现，系统具有较强的电子-声子相互作用，减少电子相空间，并在感兴趣的温度下抑制声子-声子散射很可能具有流体动力学电子输运。我们预测，层状和/或各向异性半金属组成的半填充$d$ -壳和轻族V/VI元素具有较低的晶体对称性是理想的候选人，以观察流体力学现象在未来。
2021-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Low-temperature acanthite-like phase of Cu$_{2}$S: A first-principles study on electronic and transport properties
Cu原子在晶格中的类液体行为是影响Cu $_{2}$ S热电性能的重要特征。在这项研究中，使用一个理论模型称为acanthite在低温范围内的Cu $_{2}$ S结构，我们系统地研究了电子结构，本征缺陷的形成，和输运性质的第一性原理计算。因此，先前关于Cu $_{2}$ S的间接带隙性质的实验报告在这项工作中被证实具有约0.9-0.95 eV的能隙。结果，从该模型估计的光吸收系数也给出了可见光谱范围内的潜在值$α> 10^{4}$ cm $^{-1}$。根据键合分析和形成能方面，Cu空位是在Cu $_{2}$ S中形成的最优选的缺陷，其主要影响作为$p$型的导电行为，如实验观察到的。最后，利用电子-声子散射方法成功地再现了Cu $_{2}$ S体系的输运性质，突出了弛豫时间预测在电导率估算中的重要作用，而不是将其视为常数.
2021-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Tunable anomalous Hall transport in bulk and two-dimensional 1$T$-CrTe$_{2}$: A first-principles study
具有强磁有序性的层状材料吸引了人们极大的研究兴趣。在最近的实验中，已经合成了一种新的层状材料1 $T$ $_{2}$，并且在室温以上显示出铁磁性。在这里，基于第一性原理计算，我们调查的电子，磁性，和输运性质的1 $T$ -CrTe $_{2}$，无论是在散装和在二维（2D）的限制。我们发现1 $T$ $_{2}$可以稳定的单层形式，并具有较低的剥离能.单层结构是本征铁磁金属，其保持高于室温的高居里温度。特别是，我们揭示了有趣的功能，在异常霍尔运输。结果表明，在基态下，体相和单层1 $T$ $_{2}$都具有消失的反常霍尔效应，这是因为磁化强度保持一个垂直镜像对称性.可以通过调整磁化方向或通过打破镜像对称的单轴应变来使异常霍尔电导率变得相当大。室温下的二维铁磁性和可调的反常霍尔效应使该材料成为一个有前途的纳米器件应用平台。
2021-01-29 cond-mat.mtrl-sci
Hot hole transport and noise phenomena in silicon at cryogenic temperatures from first principles
本文扩展半导体高场输运与噪声的 ab-initio 理论，揭示了低温硅中热空穴漂移速度异常源于声学声子发射主导的散射，电流噪声非单调性源于动量弛豫时间随电场减小。
2023-06-26 cond-mat.mtrl-sci
A variational principle for mass transport
固体中的质量输运的变分原理推导出重铸的局部热力学平均量的最小值的传输系数。该结果与扩散机制无关，适用于非晶态和晶态体系。这统一了不同的扩散计算方法，并提供了一个框架，用于创建新的近似方法与误差估计。它给出了格林函数的不同物理解释。最后，变分原理量化的非平凡扩散问题的竞争方法的准确性。
2018-05-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Phonon transport in perovskite SrTiO3 from first principles
采用第一性原理分子动力学和非简谐晶格动力学方法研究了在相变温度（~105 K）以上稳定的钙钛矿型钛酸锶（SrTiO 3）的声子输运.与传统的基态为基础的微扰方法，给出虚声子频率，目前的计算再现稳定的声子色散关系在实验中观察到的。我们发现光学声子对晶格热导率的贡献大于60%，这与通常的声子占主导地位的情况有明显的不同。模式和赝势依赖性分析表明，声学声子输运的强烈衰减源于与横向极化铁电模式的强非谐耦合。
2015-06-08 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
